DE1771966C3 - Verfahren zur Herstellung von Mehrkomponenten-Kernbrennstoffen - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffes mit einem Gehalt an Oxiden von mindestens zwei Aktinidenmetallen, bei dem man poröse Mikrokugeln aus einem nuklearen Brutstoff mit einer Lösung eines Salzes eines spaltbaren Materials imprägniert, das überschüssige Wasser mit einem entwässernden Lösungsmittel enifernt und die imprägnierten Mikrokugeln calciniert.

Derartige z. B. aus den US-PS 33 20 ! 77 und JJ 20 178 bekannte Verfahren haben aber den Nachteil, daß sie sich schlecht steuern lassen. Immer wenn bei den bekannten Verfahren Mehrkomponenten-Brennstoffe durch gemeinsames Ausfällen aus Lösungen von Salzen der entsprechenden Metalle oder durch physikalisches Vermischen der getrockneten Oxidteilchen und anschließendes Zerkleinern und Pressen nach üblichen Keramiktechniken oder aus gemischten Oxidsolen durch Zugabe einer Lösung oder eines Sols der einen Komponente zu einem Sol der anderen Komponente hergestellt werden, ergeben sich durch die Unterschiede in der Stärke der Radiotoxizität der einzelnen Komponenten in einem Zweikomponenten-Brennstoff Schwierigkeiten bei der Herstellung von Produkten aus gemischten Oxidsolen. So kann beispielsweise Uranoxid (U 238) ohne Gefahr mit üblichen Laboratoriumseinrichtungen gehandhabt werden, während Plutonium nur in Strahlenschutzkästen und anderen komplizierten Einrichtungen zu handhaben ist. Diese Schwierigkeiten werden noch wesentlich vergrößert, wenn die Herstellung der Mischoxid-Brennstoffe auf die betriebsmäßige Produktion übertragen wird.

Die Erfindung hat sich nun die Aufgabe gestellt, ein Verfahren zur Herstellung derartiger Mischbrennstoffsysteme vorzuschlagen, bei welchem die beiden Komponenten getrennt in jeweils für die einzelnen Komponenten geeigneten Einrichtungen gehandhabt werden können. Dieses System bietet eine wesentliche Verbesserung gegenüber der konventionellen Arbeitsweise, bei welcher beide Komponenten in jeder Stufe zusammen behandelt wurden, so daß für jede Stufe und für das gesamte zu verarbeitende Material äußerst komplizierte Einrichtungen erforderlich waren.

Zur Lösung dieser Aufgabe wird daher ein Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffes mit einem Gehalt an Oxiden von mindestens zwei Aktinidenmetallen vorgeschlagen, bei dem man poröse Mikrokugeln aus einem nuklearen Brutstoff mit einer Lösung eines Salzes eines spaltbaren Materials imprägniert, das überschüssige Wasser mit einem entwässernden Lösungsmittel entfernt und die imprägnierten Mikrokugeln calciniert und das dadurch gekennzeichnet ist, daß man nach Entfernung des überschüssigen Wassers ein Oxid des spaltbaren Materials in den Mikrokugeln durch Kontakt der Mikrokugeln mit Ammoniak fällt, die Mikrokugeln wäscht und anschließend trocknet.

Ein Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens gegenüber dem Verfahren gemäß US-PS 33 20 178 besteht darin, daß das Oxid durch eine weniger heftige Reaktion und weniger heftig als bei einer einfachen thermischen Zersetzung erzeugt wird, so daß die erfindungsgemäß erhalienen Mikrokugeln eine sehr viel gleichmäßigere Dispersion der spaltbaren Oxide enthalien. Ein besonderer Vorteil gegenüber dem Verfahren

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gemäß US-PS 33 20 177 besteht darin, daß die erfindungsgemäß hergestellten Mikrokugeln auf ihren Oberflächen keinerlei schlammartige oder kristalline Ablagerungen besitzen.

Im einzelnen kann man Mikrokugeln aus mi nuklearen Brutstoff mit einem spaltbaren Maie in flüssiger oder gasförmiger Phase zusammenbringen, die Mikrokugeln mit dem spaltbaren Material imprägnieren und dann das spaltbare Material in eine unlösliche Form überführen; hierzu kann man die Mikrokugeln mit einem Sol oder einer Lösung eines Salzes der spaltbaren Komponenten imprägnieren und dieses dann in den Poren der Matrix in das Oxid überführen. Man kann die Mikrokugeln auch mit Zusatzmaterial in Gasform, z. B. PuFb, UKb usw., imprägnieren und dieses dann in den Poren ausfällen utid in die Oxide überführen.

Wenn nach dem erfindungsgemäßen Verfahren die Mikrokugeln mit dem spaltbaren Material in Form einer wäßrigen Salzlösung imprägniert und nach dem Imprägnieren das überschüssige Wasser entfernt und das spaltbare Material aus der Lösung ausgefällt worden ist, können die Teilchen verschieden weit getrocknet werden. Die Mikrokugeln, welche eine Matrix für die andere Komponente bilden, können als Gele in Mikrokugelform bezeichnet werden. 2$

Da bei dem erfindungsgemäßen Verfahren nur wenige Verfahrensstufen erforderlich sind, kann die Hauptarbeit mit üblichen Einrichtungen durchgeführt werden, so daß die Möglichkeit einer Verseuchung der Anlagen mit spaltbarem Material bis zur letzten Verfahrensstufe ausgeschlossen wird.

Nach einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens wird zunächst der Bruisloff oder die Matrix in Mikrokugelform (Thoriumoxid und Uranoxid) hergestellt und dann mit der gewünschten Menge der spaltbaren Komponente als Lösung eines Salzes oder als Sol der Komponente versetzt. Die imprägnierten Mikrokugeln werden dann gewaschen, getrocknet und zum Fertigprodukt kalziniert.

Allgemein gesprochen, umfaßt die bevorzugte Ausführungsform des Verfahrens die folgenden Stufen:

1. Wahl und Lösung der Ausgangsstoffe für den Brennstoff.

2. Herstellung von Aquasolen oder geeigneten modifizierten Lösungen der Ausgangsstoffe.

3. Herstellung von Mikrokugeln aus den Solen oder modifizierten Lösungen.

4. Zugabe eines spaltbaren Materials zu den Mikrokugeln.

5. Waschen, Trocknen und Sintern der den Zusatz enthaltenden Mikrokugeln.

In der ersten Stufe des erfindungsgemäßen Verfahrens werden die als Brutstoff und spaltbares Material zu verwendenden Stoffe ausgewählt. Die hauptsächlich als Matrix verwendeten Stoffe sind aufgearbeitetes oder erschöpftes Uranoxyd (U 238) allein oder im Gemisch mit anderen Stoffen wie beispielsweise Thoriumoxyd. Thoriumoxyd (Th 232) kann auch als Brutstoff verwendet werden. Die spaltbare zweite Komponente der Kikrokugeln kann beispielsweise aus Uranoxyd oder Plutoniumoxyd bestehen. So kann beispielsweise Uranoxyd (U 238) als Matrix mit Plutoniumoxyd oder den spaltbaren Isotopen U 233 oder U 235 imprägniert werden. So wird in einer Äusiüiuungsforrn des erfindungsgemäßen Verfahrens Thoriumoxyd oder fts Uranoxyd als Brutstoff und Plutonium oder ein anderes Isotop des Urans als das als Brutstoff benutzte als sDaltbares Material verwendet. Ein gemischter Thoriumoxyd-Uranoxyd-Brennstoff kann durch Imprägnieren von Thoriumoxyri-Mikrokugeln mit U 233 oder LI 235 hergestellt werden.

Den Brutstoff bzw. die Matrix, d. h. Uranoxyd oder Thoriumoxyd, stellt man zunächst als Lösung des Nitrats, Chlorids oder dergleichen her, welche man dann in die Solform überführt. Die Sole können nach verschiedenen Methoden hergestellt werden, von denen die folgenden bevorzugt werden:

!. Elektrodialyse unter Verwendung von aniondurchlässigen Membranen.

2. Gesteuerte Hydrolyse mit Harnstoff.

3. ionenaustausch unter Verwendung von Harzen in der Hydroxydform.

4. Peptisation von gewaschenen Hydroxyden mit einer Säure,

5. Elektrolyse von Lösungen unter Oxydation der Anionen zu einer flüchtigen Verbindung.

In der nächsten Stufe des erfindungsgemäßen Verfahrens werden die Sole in Mikrokugeln überführt. Das Verfahren zur Herstellung der Mikrokugeln ist nicht Teil der vorliegenden Erfindung und ist in der USA-Patentschrift 33 31 785 im einzelnen beschrieben. Kurz zusammengefaßt besteht dieses Verfahren darin, daß man die Sole in Tropfenform überführt und die Soltroufen in einer im Gegenstrom 2:u ihnen geführten Lösungsmittclsäule trocknet. Die entstandenen Mikrokugeln werden am Fuß der Säule abgezogen und gewaschen.

Das Verfahren kann als Vorstufe die Herstellung eines Kolloids des nuklearen Brutstoffes und das Trocknen des Kolloids zu einem Gel in Mikrokugelform umfassen.

Die Matrix kann in Pulver- oder Mikrokugelform oder in Form von größeren Sphäroiden auch nach einem Verfahren hergestellt werden, bei welchem man ein Salz des Brutstoffes mit einem wasserlöslichen Harz vermischt, welches die Viskosität in alkalischem Medium erhöht. Diese Lösung wird dann zur Bildung von Mikrokugeln oder Sphäroiden in Tropfenform in eine wäßrige alkalische Lösung eingeführt. Die dabei entstehenden Teilchen oder Sphäroide werden dann abgetrennt, gewaschen und getrocknet.

Die Mikrokugeln oder Teilchen können jedoch auch nach jedem beliebigen anderen in der Fach- und Patentliteratur beschriebenen Verfahren hergestellt werden, vorausgesetzt, daß das Fertigprodukt porös genug ist, um die gewünschte Menge an spaltbarem Material festzuhalten.

Es wird angenommen, daß die Thoriumoxyd- und Uranoxyd-Mikrokugeln beim erfindungsgemäßen Verfahren die die spaltbaren Komponenten enthaltenden Lösungen oder Sole in ihren Hohlräumen aufnehmen, wo sie dann in eine unlösliche Form überführt, getrocknet und gesintert werden können.

Das zum Imprägnieren der Mikrokugeln verwendete spaltbare Material kann als Lösung oder als Sol in einem anorganischen oder organischen Lösungsmittel eingesetzt werden. Vorzugsweise wird eine wäßrige Lösung eines Salzes verwendet, da man hierbei eine höhere Konzentration der Spaltstofflösung erzielen kann. Bevorzugt werden die Nitrate (Pu-VI, U-VI), jedoch können auch die Chloride, Sulfate usw. zur Herstellung der !mprägnierungslösung verwendet werden. Die zum Imprägnieren verwendeten Spaltstofflösungen können in Konzentrationen von etwa 0,1 bis 700 g je Liter hergestellt werden. Als organisches Lösungsmittel wird Aceton bevorzugt. Weiteire geeignete Lösungsmittel

sind Diäthyläther, Dibutyläther, Methylisobutylketon. Tributylphosphat, Trioctylamin, Trilaurylamin. Cylohexyldilaurylamin. bestimmte Alkohole und dergleichen.

Wenn als Brutstoff Mikrokugeln aus Urandioxyd verwendet werden, können s,e in dieser Stufe aufgrund der Anwesenheit von sechswertigem Uran eine überstöchiomelrisehe Menge Sauerstoff enthalten. Sechswertiges Uran ist in wäßrigen Medien löslicher als vierwertiges Uran. In diesem Fall müssen die Mikrokugeln zum Dioxyd reduziert werden, wenn das Produkt zwischen den Teilchen frei von Schlamm und dergleichen sein soll Die Reduktion kann auf beliebige Weise, beispielsweise durch Behandlung mit Wasserstoff oder dergleichen durchgeführt werden. Diese Stufe kann jedoch auch fortfallen, wenn zur Herstellung des Imprägnierungsmittels ein nicht wäßriges Lösungsmittel verwendet wird. Die Wasserstoffbehandlung wird etwa 1 bis etwa 10 Stunden lang bei einer Temperatur von 300° bis 900⁰C durchgeführt. Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren kann diese Stufe ohne Beeinträchti- κ> gung der Mikrokugelstruktur oder Porosität bei niedrigen Temperaturen beendet werden.

Ein geeignetes Verfahren zum Imprägnieren der Kugeln besteht darin, daß man die bewegten Mikrokugeln langsam mit der Lösung des spaltbaren Salzes oder dem Sol versetzt. Bei Verwendung von Uranox>d als Brutstoff bewegt man die Kugeln vorzugsweise mit einem Intergasstrom, welcher die Oxydation des Uranoxyds zum sechswertigen Zustand verhindert. Hierzu kann jedes geeignete Intergas wie Helium. Argon, Neon Stickstoff und dergleichen verwendet werden, wobei Argon bevorzugt wird. Im Laboratorium werden die Mikrokugeln zweckmäßig durch Regulieren des Gasstromes in dem die Mikrokugeln umgebenden Bereich bewegt. Die Kugeln können jedoch auch auf andere mechanische Weise bewegt werden wie beispielsweise durch Rühren, Schütteln und dergleichen. Die Kugeln müssen auf jeden Fall beim Imprägnieren bewegt werden, um eine gleichmäßige Imprägnierung der Kugeln mit der Lösung oder dem Sol der spaltbaren Komponenten zu erzielen. Mit welcher Menge Imprägnierungsmittel die Mikrokugeln imprägniert werden, hängt von der im Fertigprodukt gewünschten Konzentration an spaltbarem Material ab imd wird zweckmäßig durch Einstellung der Lösungskonzentration reguliert. Gegebenenfalls kann auch eine zweite Imprägnierung zum Einbringen von mehr Imprägnierungsmittel durchgeführt werden.

Bei Verwendung von Lösungen werden die Mikrokugeln normalerweise soweit imprägniert, daß sie gerade beginnen naß zu werden. Nach dem Imprägnieren werden die Mikrokugeln zweckmäßig zum Entfernen von Wasser mit einem organischen Lösungsmittel wie beispielsweise Hexanol behandelt. Es können auch andere Lösungsmittel als Hexanol verwendet werden, deren Wahl von den zur Herstellung der Lösung des Spaltmaterials verwendeten Lösungsmittel abhängt.

Nachdem die Mikrokugeln von überschüssigem Wasser befreit sind, wird das Spaltmaterial zweckmäßig als Hydroxyd in den Hohlräumen der Mikrokugeln ausgefällt. Die spaltbare Komponente kann natürlich auch als Carbonat, Oxalat und dergleichen ausgefällt werden. Als Base werden Verbindungen bevorzugt, welche keinen verunreinigenden Rückstand auf dem imprägnierten Produkt zurücklassen, wie beispielsweise <\s gasförmiges oder flüssiges Ammoniak. Im allgemeinen werden die Mikrokugeln zum Ausfällen in einer wäßrigen Ammoniaklösung aufgeschlämmt. Vorzugsweise wird hierzu konzentriertes wäßriges Ammoniak verwendet, jedoch können ganz allgemein Ammoniakkonzenirationcn /wischen 5 und 30 Gew.-% angewendet werden. Das Ausfällen kann jedoch auch mit gasförmigem NH₁ erfolgen. Im allgemeinen ist die Ausfällung in etwa 10 Minuten beendet. Je nach Arbeitsweise und Anlage können jedoch auch kürzere oder längere Zeiten erforderlich sein.

Wenn die Mikrokugeln also mit einer wäßrigen Lösung eines Salzes des spaltbaren Elements imprägniert werden, entfernt man das überschüssige Wasser mit einem entwässernden Lösungsmittel und verwendet dann Ammoniak als Fällungsmittel.

Zur Entfernung von überschüssigem Ammoniak, Anionen. Hexanol oder sonstigem Lösungsmittel werden die Mikrokugeln dann mit cntionisiertem Wasser gewaschen. Im allgemeinen reichen etwa 250 ml entionisiertes Wasser je g Mikrokugel aus, um alle Verunreinigungen zu entfernen. Anschließend werden die Mikrokugeln unter Vakuum getrocknet.

Die letzte Stufe des erfindungsgemäßen Verfahrens ist das Sintern. Hierzu werden die Mikrokugeln vorzugsweise etwa 0.5 bis 7 Stunden lang in einer Wasserstoff-Slickstoff-Atmosphäre bei 300 bis 700 C erhitzt und anschließend noch 0,5 bis 6 Stunden bei 1000'C bis 1800" C gesintert.

Die Matrixteilchen können natürlich auch durch Sieben oder sonstige Verfahren nach Größen getrennt werden und nur die Teilchen eines bestimmten Größenbereiches mit den Spaltstoffen imprägniert werden. Nach einer Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens geht man von einem aus Mikrokugeln verschiedenster Größe bestehenden Gel aus, trennt von diesen verschieden großen Teilchen die Teilchen eines bestimmten Größenbereiches ab und unterwirft nur die Teilchen dieses Größenbereiches der Imprägnierungsstufc des Verfahrens.

Beispiel

Zur Herstellung von Mikrokugeln mit Plutoniumoxid imprägnierten Uranoxid-Mikrokugeln wurden 1 g reine poröse ungesinterte UOü-Mikrokugeln, die nach dem in der US-Patentschrift 33 31 785 beschriebenen Verfahren hergestellt worden waren, in einen Filtertrichter mit Glasfritteneinsatz gegeber·.. Die Mikrokugeln wurden zur Vorbehandlung etwa 3 Stunden lang in einer Wasserstoffatmosphäre auf 50O⁰C erhitzt. Daneben wurde eine etwa ömolare Plutoniumgrundlösung in Salpetersäure hergstellt, welche etwa 60 g Plutonium je Liter enthielt. Zur Herstellung der Imprägnierungslösung wurden 2,2 ml dieser Grundlösung mit 4,4 ml entionisierlem Wasser verdünnt. Diese Imprägnierungslösung wurde tropfenweise zu den UCb-Mikrokugeln gegeben. Die Zugabe erfolgte in einem Sicherheitsbehälter in einer Luftatmosphäre. Während der Zugabe wurden die Mikrokugeln mit einem durch den Trichter geleiteten Argonstrom ununterbrochen bewegt. Um die Kugeln bis zum beginnenden Naßwerden zu imprägnieren, waren insgesamt etwa 0,40 ml Imprägnierungslösung erforderlich.

Anschließend wurden die Kugeln mit etwa 30 ml trockenem Hexanol gewaschen, um das Wasser zu entfernen. Das Hexanol wurde durch Filtrieren unter Vakuum entfernt. Die gesamte Behandlung wurde sehr vorsichtig durchgeführt, um die imprägnierten Mikrokugeln nicht zu beschädigen.

Die Probe wurde dann 15 Minuten mit etwa 90 ml konzentriertem wäßrigen Ammoniak behandelt, worauf

das Ammoniak vorsichtig unter Vakuum abfiltriert wurde. Im Ammoniakfiltrat wurde kein Niederschlag festgestellt. Die Kugeln waren danach unbeschädigt und zeigten keine Niederschläge auf ihrer Oberfläche. Die imprägnierten Mikrokugeln wurden dann mit 500 ml 5 entionisiertem Wasser 4 Stunden lang gewaschen, wobei keine physikalische Veränderung der Mikrokugeln beobachtet wurde.

Nach dem Waschen wurde die Probe nach dem folgenden Plan unter Vakuum getrocknet:

30 Minuten bei 40⁰C

60 Minuten bei 6O⁰C

90 Minuten bei 8O⁰C

90 Minuten bei 120⁰C

Danach wurden die Mikrokugeln 8 Stunden lang unter Vakuum auf Raumtemperatur abgekühlt, worauf das Vakuum mit Stickstoff aufgehoben wurde. Die Kugeln waren äußerlich unverändert.

Die Mikrokugeln wurden dann zum Sintern in eine Molybdänschale gegeben. Das Sintern wurde in einer Atmosphäre von 50 Volumteilen Wasserstoff und 50 Volumteilen Stickstoff in einem Horizontalofen mit den folgenden Zonen durchgeführt: eine 600°C-Zone von etwa 60 cm Länge, eine Zwischenzone von etwa 75 cm Länge und eine 1677°C-Zone von etwa 120 cm Länge. Die Schale wurde mit einer Geschwindigkeit von 23 cm je Stunde durch den Ofen geführt. Insgesamt brauchte die Molybdänschale mit den Mikrokugeln zum Durchlaufen des Ofens 24 Stunden. In der 1677°C-Zone verweilten die Kugeln insgesamt etwa 5 bis 6 Stunden. Es wurden Mikrokugeln von guter Kugelgestalt ohne Schlamm zwischen den Teilchen und ohne Kristallteilchen auf den Oberflächen der Mikrokugeln erhalten.

Die Dichte des Produkts wurde mit einem XyIoI-Pyknometer bestimmt und betrug 10,43 g/cm¹. Zur Untersuchung auf ihren Plutioniumgehalt wurden die Mikrokugeln in einer Mischung von Salpetersäure unc Salzsäure gelöst und die Lösung in einer Säult lonenaustauscherharz absorbiert. Das Plutonium wurd< aus der Säule eluiert und durch Titration bestimmt Danach enthielten die Mikrokugeln 1,2 Gew.-ty Plutonium, berechnet als Metall, oder 1,36
Plutonium, berechnet als PuO₂.

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Claims (13)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstof- s fes mit einem Gehalt an Oxiden von mindestens zwei Aktinidenmetallen, bei dem man poröse Mikrokugeln aus einem nuklearen Brutstoff mit einer Lösung eines Salzes eines spaltbaren Materials imprägniert, das überschüssige Wasser mit einem entwässernden iu Lösungsmittel entfernt und die imprägnierten Mikrokugeln kalziniert, dadurch gekennzeichnet, daß man nach Entfernung des überschüssigen Wassers ein Oxid des spaltbaren Materials in den Mikrokugeln durch Kontakt der is Mikrokugeln mit Ammoniak fällt, die Mikrokugeln wäscht und anschließend trocknet.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das spaltbare Material als wäßrige Lösung eines seiner Salze verwendet, das überschüssige Wasser nach dem Imprägnieren entfernt und das spaltbare Material dann aus der Lösung ausfällt.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man das überschüssige Wasser mit einem entwässernden Lösungsmittel entfernt und dann Ammoniak als Fällungsmittel verwendet.

4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das spaltbare Material ais Sol seines Hydroxyds verwendet und dann in die unlösliche Oxydform überführt.

5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet,daß man die Mikrokugeln nach dem Überführen des spaltbaren Materials in die unlösliche Form trocknet und kalziniert.

6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man in einer Vors'.ufe ein Kolloid eines nuklearen Brutstoffes herstellt und das Kolloid zu einem Gel in Mikrokugelform trocknet.

7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß man den kolloidalen Brutstoff zum Trocknen in Tropfenform durch ein entwässerndes organisches Lösungsmittel führt und sie im wesentlichen im Gelzustand als sphäroide Teilchen aus diesem abzieht.

8. Verfahren nach den Ansprüchen 6 und 7, dadurch gekennzeichnet, daß man das Gel als Mikrokugeln verschiedener Teilchengröße abzieht, von diesen Mikrokugeln eines bestimmten Teilchengrößenbereiches abtrennt und nur die abgetrennten Teilchen der Imprägniersstufe unterwirft.

9. Verfahren nach den Ansprüchen 2 und 6, dadurch gekennzeichnet, daß man eine wäßrige Lösung eines spaltbaren Materials verwendet und das Kolloid als wäßriges Kolloid herstellt.

10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß man den kolloidalen Brutstoff in Tropfenform durch ein trocknendes Lösungsmittel führt und im wesentlichen in Gelform als sphäroide Teilchen aus dem Lösungsmittel abzieht.

11. Verfahren nach den Ansprüchen 9 und 10, (>o dadurch gekennzeichnet, daß man als Brutstoff Thoriumoxyd und als spaltbares Material U-anium iri flüssiger Phase verwendet.

12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß man das Uranium in sechswertiger Form mit dem Gel zusammenbringt.

13. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch eekennzeichnet, daß man als spaltbares Material in flüssiger Phase eine Lösung von Uranylnitrat verwendet.