JPH05256973A - 凝固液滴の選別方法及び凝固液滴選別装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 この発明の目的は、硝酸ウラニル溶液をアン
モニウム水溶液中に滴下して凝固液滴を得、この凝固液
滴から燃料核を製造する際に、真球の凝固液滴を効果的
に選別する方法及び装置を提供することにある。 【構成】 この発明の凝固液滴選別方法は、硝酸ウラニ
ル溶液をアンモニウム水溶液中に滴下し、アンモニア水
溶液中を落下する液滴の内斜めに落下する液滴を排除
し、垂直に下降する液滴を捕集することを特徴とし、凝
固液滴選別装置は垂直に下降する液滴を捕集するガイド
を設けたことを特徴とする。 【効果】 従来の凝固液滴の製造法においては、真球の
凝固液滴を得る際の歩留が９５％であったところ、この
発明によるとその歩留が平均９８％以上にすることがで
きた。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】この発明は凝固液滴の選別方法及
び凝固液滴選別装置に関し、更に詳しくは、硝酸ウラニ
ル溶液の液滴を滴下ノズルからアンモニア水溶液に滴下
することにより、アンモニア水溶液中で形成される真球
の凝固液滴を捕集し、真球でない凝固液滴を排除するこ
とのできる凝固液滴の選別方法及びその方法を実施する
のに好適な凝固液滴選別装置に関する。

【０００２】

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】高温ガ
ス炉の原子燃料である直径約０．６ｍｍの燃料核は、ゲ
ル−硬化法で製造されている。従来、この方法において
は、細管である滴下ノズルから硝酸ウラニル溶液を滴下
することにより、その硝酸ウラニル溶液の組成や粘度等
に応じて形成される球形あるいは楕円体等の液滴をアン
モニア水溶液中に落下させる。落下する液滴はアンモニ
ア水溶液の液面に衝突することにより変形作用を受け、
ある液滴は更に変形して扁平な形状となって、また、あ
る液滴は球形のままアンモニア水溶液中を下降して行
く。アンモニア水溶液中でこの液滴は凝固液滴となる。
この凝固液滴を更に熟成し、乾燥し、焙焼し、焼成する
ことにより燃料核を得ている。この燃料核は、燃料の性
能上から真球であることが要求される。

【０００３】そこで、ゾル−硬化法による従来の核燃料
の製造方法においては、滴下ノズルから真球に近い液滴
が落下するように滴下ノズルに微妙な振動を与える等の
工夫をしたりするのであるが、それでも最終的に得られ
る真球の燃料核の歩留は９５％程度である。

【０００４】滴下ノズルに工夫をこらすことにより真球
の液滴の得られる割合は通常約９９％であるのにもかか
わらず、最終的な真球の燃料核の生産歩留が９５％であ
ることの原因について、この発明者が鋭意研究を行った
ところ、従来の製造方法においては、アンモニア水溶液
中で形成された凝固液滴に関し真球になっている凝固液
滴、及び非真球である凝固液滴を共に捕集し、熟成し、
乾燥してから、非真球の粒子を篩いで除去している工程
において、前述した熟成工程に問題のあることをつきと
めた。

【０００５】すなわち、熟成工程においては、真球の凝
固液滴も非真球の凝固液滴も共に熟成されているのであ
るが、非真球の凝固液滴のあるものは、その形状を保持
することができずに微細に破砕してしまい、破砕した微
細粉が真球の凝固液滴に付着する等して、それまで真球
であった凝固液滴が非真球になってしまうことが、判明
した。

【０００６】非真球の凝固液滴の存在は、上述した問題
点のみならず、他の問題点を引き起こす。つまり、微細
化した凝固液滴は、アンモニア水溶液に溶解しあるいは
分散し、これによってアンモニア水溶液の透明度が著し
く低下する。透明度の低下したアンモニア水溶液は、滴
下ノズルから液滴の滴下、及びアンモニア水溶液中を下
降する凝固液滴の落下を正確に監視するのを、困難にす
る。又、非真球の凝固液滴が破砕して溶解したアンモニ
ア水溶液は、放射能濃度が高くなるので、排液処理にも
支障を来す。

【０００７】この発明は前記事情に基づいてなされたも
のである。すなわち、この発明の目的は、硝酸ウラニル
溶液をアンモニア水溶液に滴下して凝固液滴を形成する
際に、非真球の凝固液滴を取り除き、非真球の凝固液滴
と真球の凝固液滴とを分離してから、真球の凝固液滴だ
けを熟成することができるようにして、真球の燃料核を
高い歩留で生産することのできる凝固液滴の選別方法を
提供することを目的にし、また、その方法を実施するの
に好都合な凝固液滴の選別装置を提供することを目的に
する。

【０００８】

【前記課題を解決するための手段】前記課題を解決する
ための請求項１に記載の発明は、硝酸ウラニル溶液の液
滴を滴下ノズルからアンモニア水溶液に滴下することに
より、アンモニア水溶液中で、硝酸ウラニルの凝固液滴
を形成するに当たり、アンモニア水溶液中に配置された
受器で、アンモニア水溶液中を直進下降する凝固液滴を
受けることを特徴とする凝固液滴の選別方法であり、請
求項２に記載の発明は、アンモニア水溶液を貯留する凝
固槽と、この凝固槽の上部開口部に臨んで配置されると
共に、前記アンモニア水溶液中に硝酸ウラニル溶液の液
滴を滴下する滴下ノズルと、前記凝固槽中に配置される
と共に、滴下ノズルからアンモニア水溶液に滴下するこ
とによりアンモニア水溶液中で形成され、アンモニア水
溶液中で直進下降する硝酸ウラニルの凝固液滴を捕集す
る捕集手段とを備えてなることを特徴とする凝固液滴選
別装置であり、請求項３に記載の発明は、前記捕集手段
が、前記滴下ノズルから落下する液滴がアンモニア水溶
液中で直進下降して行く平面領域とほぼ同じ面積の開口
部を有するガイドである前記請求項２に記載の凝固液滴
選別装置であり、請求項４に記載の発明は、前記ガイド
が筒状部材である前記請求項３に記載の凝固液滴選別装
置であり、請求項５に記載の発明は、前記ガイドが仕切
り板状部材である前記請求項３に記載の凝固液滴選別装
置である。

【０００９】以下、この発明について詳細に説明する。
燃料核の製造は、以下の工程を経て行われる。

【００１０】（１）硝酸ウラニル原液の調製工程 硝酸ウラニル原液は、Ｕ₃ Ｏ₈ 粉末を硝酸に溶解するこ
とにより得ることができる。硝酸ウラニル原液中のウラ
ン濃度は、通常４６０〜４７０ｇＵ／リットルである。

【００１１】（２）硝酸ウラニル溶液の調製工程 硝酸ウラニル溶液は、硝酸ウラニル原液と、純水と、増
粘剤等とから調製される。増粘剤は、後述するアンモニ
ア水溶液中を硝酸ウラニル溶液の液滴が下降する際にそ
の液滴が球形状を保持しやすいようにするために添加さ
れる。増粘剤としては、例えば、ポリビニルアルコール
樹脂あるいはアルカリ条件下で凝固する性質を有する樹
脂、ポリエチレングリコール、メトローズ（水溶性セル
ロースエーテル、信越化学工業（株）製、Ｎｏ．９０Ｓ
Ｈ−４０００）等を挙げることができる。アルカリ条件
下で凝固する性質を有する樹脂としては、樹脂単独でも
アルカリ雰囲気中で凝固性能を有するもの、例えばポリ
ビニルアセタール／Ｎ；Ｎ−ジメチルアミノアセテート
酸中和物（商品名 ＡＥＡ，三共製）等を挙げることが
できる。増粘剤は、ものによりその一種を単独で使用さ
れることもできるし、またその二種以上を併用すること
もできる。

【００１２】硝酸ウラニル溶液におけるウラン濃度は、
通常１００ｇＵ／リットル〜３００ｇＵ／リットル、好
ましくは１５０〜２５０ｇＵ／リットルである。増粘剤
の一般的な含有量としては２ｇ／リットル〜５０ｇ／リ
ットルであるが、増粘剤としてポリエチレングリコール
を使用する場合その濃度は、通常１５０〜３００ｇ／リ
ットル、好ましくは２００〜２５０ｇ／リットルであ
り、この場合は増粘剤としてメトローズを併用してお
り、その濃度は、通常２〜６ｇ／リットルである。この
ような濃度範囲で各成分を含有する硝酸ウラニル溶液を
使用すると、後述する滴下ノズルから実質的に真球の液
滴を滴下することができる。なお、この硝酸ウラニル溶
液には、光分解停止剤や、原液の表面張力を調整する為
の界面活性剤等の添加剤を適宜に含有していても良い。
光分解停止剤としては、バインダー樹脂の光分解（ウラ
ンが触媒となる）を防止する効果のある物質、例えばテ
トラハイドロフルフリルアルコール（４ＨＦ）等を挙げ
ることができる。

【００１３】硝酸ウラニル溶液は、硝酸ウラニル原液と
純水と必要に応じて配合される増粘剤とをどのような順
序で混合しても良いのであるが、通常の場合には、増粘
剤と純水とを混合して増粘剤水溶液をあらかじめ調製
し、この増粘剤水溶液と硝酸ウラニル原液とを混合し、
次いで、濃度あるいは粘度の調製として純水を添加する
ことにより調製される。

【００１４】（３）凝固液滴の形成工程 上記のようにして調製された硝酸ウラニル溶液は、所定
の温度に冷却することによりその粘度が調製され、滴下
ノズルから、アンモニア水溶液に滴下される。

【００１５】このとき、滴下ノズルから滴下する硝酸ウ
ラニル溶液の冷却温度は、その粘度をどのように調製す
るかにより決定される。例えば硝酸ウラニル溶液の粘度
を９０〜１１０ｃｐ（センチポイズ）に保持させようと
するのであれば、冷却温度を１８〜２２℃にするのが良
い。

【００１６】硝酸ウラニル溶液の液滴化方法は、特に制
限がないのであるが、たとえば、細径の滴下ノズルを適
宜の手段で振動させることにより実現することができ
る。滴下ノズルを振動させる際、滴下ノズルに対してそ
の軸方向に振動させても、又、滴下ノズルの直径方向に
振動させても良い。滴下ノズルは、その開口部を下方に
向けると共に後述するアンモニア水溶液に臨むように配
置される。

【００１７】滴下ノズルを振動させる等の手段を用い
て、滴下ノズルから落下させることにより硝酸ウラニル
溶液の液滴を形成させるが、液滴が着水するまでの空間
において、液滴の表面が硬化を開始するようにするの
が、着水時の変形を防止するために望ましい。よって、
この空間がアンモニアガスにより充たされていることが
望ましい。アンモニアガスは凝固槽から発生するアンモ
ニアガスでもよいが、原液の組成によっては、液滴が着
水するまでの空間に強制的にアンモニアガスを放出し、
その空間内のアンモニア濃度を調整することが望まし
い。

【００１８】もっとも、滴下ノズルに液滴が懸垂してい
るときに、その液滴がアンモニアガスにより凝固を開始
すると、異形の液滴が形成されることが往々にしてある
ので、滴下ノズルから下方に向けての一定の空間には、
空気あるいは窒素などの不活性ガスの雰囲気にしておく
のが望ましい。

【００１９】このように、滴下ノズルからアンモニア水
溶液の液面までの空間に、凝固を開始しないように、空
気または不活性ガスの雰囲気を設け、更に凝固を開始す
るように、アンモニアガス雰囲気を設けることによっ
て、滴下ノズルから落下する硝酸ウラニル溶液の液滴の
径を有効に制御することができる。

【００２０】滴下ノズルの径としては、通常、０．２５
〜０．３５ｍｍを挙げることができる。滴下ノズルから
送出する硝酸ウラニル溶液の送出量は、通常１５〜２５
ｃｃ／分である。このような硝酸ウラニル溶液の滴下条
件にて、約２〜２．１ｍｍの径を有する硝酸ウラニル溶
液の液滴が滴下ノズルにより形成され、落下する。

【００２１】凝固液であるアンモニア水溶液は、通常、
２０重量％〜飽和濃度の濃度を有する。濃厚なアンモニ
ウム水溶液を採用すると、その液面上はアンモニア蒸気
の雰囲気となっているから、濃厚なアンモニウム水溶液
に落下する前記硝酸ウラニル溶液の液滴が前記アンモニ
ア蒸気雰囲気中を通過する間に、凝固を開始して、液滴
の表面に凝固皮膜が形成される。そしてその凝固皮膜の
形成によって、液滴がアンモニア水溶液の液面に衝突す
る際の粒子形状の変形が防止される。この凝固皮膜は、
アンモニアとの反応により金属塩、例えば硝酸ウラニル
が重ウラン酸アンモン（ＡＤＵ）の様なアンモニウム化
合物に転化することにより、形成される。

【００２２】アンモニア水溶液を貯留する凝固槽は、底
部が漏斗状に形成された全体として筒状体であるのが好
ましい。このような形状をした凝固槽では、凝固槽の上
部から取り込んだアンモニア水溶液を底部の中心から噴
出するように、アンモニア水溶液を循環させると、底部
に溜る凝固液滴が常時に底部で乱舞状態になるので、凝
固液滴同士の固着を有効に防止することができる。

【００２３】前述のようにして形成された凝固被膜を有
する液滴がアンモニア水溶液中を下降して行くのである
が、この発明の方法においては、直進下降する液滴を捕
集する。これによって、真球の凝固液滴を捕集すること
ができ、非真球の凝固液滴は、真球の凝固液滴との捕集
物から排除される。直進下降する液滴を捕集するのは、
真球の液滴ないし凝固液滴はアンモニア水溶液中を真っ
直ぐに下降して行くが、非真球、例えば扁平な形状ある
いは楕円体状等異形の液滴あるいは凝固液滴は、アンモ
ニア水溶液中を真っ直ぐに下降せず、斜めに下降した
り、ジグザグに下降したりする現象を基礎にする。つま
り、直進せずに下降するのは非真球の液滴ないし凝固液
滴であるから、直進下降する液滴ないし凝固液滴を選択
的に捕集すると、真球の液滴あるいは凝固液滴を捕集す
ることができる。

【００２４】さらに、前述したように漏斗状の底部を有
する凝固槽の上部からアンモニア水溶液を抜き出し、底
部の中心からアンモニア水溶液を噴出するように、アン
モニア水溶液を循環させるときには、この凝固槽内で
は、アンモニア水溶液が、底部の中心から立ち上がり、
凝固槽の中心部を上昇し、液面近くで凝固槽の中心から
周面へと拡散する液流が存在することになるので、滴下
ノズルから滴下された液滴の内、非真球の液滴は、アン
モニア水溶液の液面近くでは、常に、凝固槽の内壁面に
向かうように斜めに下降し、真球の液滴はアンモニア水
溶液の緩やかな上昇液流に抗して、直進下降する。した
がって、直進下降する液滴ないし凝固液滴を選択的に捕
集すると、真球の液滴あるいは凝固液滴を捕集すること
ができる。

【００２５】アンモニア水溶液中を直進落下する硝酸ウ
ラニル溶液の液滴ないし凝固液滴を捕集するには、滴下
ノズルから落下する液滴がアンモニア水溶液中で直進下
降して行く平面領域とほぼ同じ面積の開口部を有するガ
イドを設けるのが良い。ガイドの開口部の形状は、複数
の滴下ノズルがどのように配列されているかにより、決
定することができる。

【００２６】例えば、複数の滴下ノズルが円状に配列し
ているのであれば、図１に示すように、複数の滴下ノズ
ルの位置を、アンモニア水溶液中に配置されたガイドの
開口平面に投影したときに、その投影位置２１が形成す
る円よりも大きな円の開口部を有するように、ガイドの
開口部２２を円形にしても良い。図１に示すガイドは筒
状体を呈する。

【００２７】又、図２に示すように、複数の滴下ノズル
の投影位置２１が形成する円よりも大きな円の外壁２２
ａと投影位置２１が形成する円よりも小さな円の内壁２
２ｂとを有する環状にガイドの開口部２２を形成しても
良い。このガイドは環状筒体を呈している。図２に示す
環状の開口部を有するガイドにおいては、図２における
円の中心方向に斜めに落下する非真球の液滴ないし凝固
液滴を排除して、真球の液滴ないし凝固液滴を捕集する
ことができる。

【００２８】例えば、複数の滴下ノズルが行列状に配列
されているときには、行列状のその滴下ノズルをアンモ
ニア水溶液中に投影した行列状の投影位置よりもわずか
に大きな方形ないし長方形の開口部を有するように、ガ
イドの開口部形状を決定するのが良い。これらのガイド
は、方形あるいは長方形の筒状を呈する。

【００２９】又、ガイドの形状は上述したような筒状体
であるに限らず、例えば仕切り板であっても良い。

【００３０】ガイドの開口部上端のアンモニア水溶液の
液面からの深さは、非真球の液滴ないし凝固液滴がどの
ように斜めに下降するかを実験により十分に検討するこ
とで、適宜に決定しすることができる。

【００３１】ガイドによって選別された硝酸ウラニル溶
液の真球の液滴はアンモニア水溶液中を下降するにした
がってゲル化し、凝固液滴となって凝固槽の底にたま
る。ガイドによって選別された硝酸ウラニル溶液の非真
球の液滴は、回収して再利用に供される。

【００３２】（４）熟成工程 凝固液滴は熟成される。熟成は、凝固液滴を形成するア
ンモニア凝固液の装填された凝固槽にて、一定量の凝固
液滴が得られてから行ない、その際、凝固槽内を加圧す
ることにより、あるいは非加圧により行うこともできる
し、また凝固槽で得られた凝固液滴を集めて別の加圧可
能な熟成槽に移動し、その熟成槽中で行っても良い。熟
成槽中で熟成する場合、凝固液滴と共にアンモニア凝固
液が熟成槽中に同伴されても良い。

【００３３】また、加圧の際の雰囲気は、凝固液滴に対
して不活性な気体であれば特に制限がないのであるが、
凝固を更に促進するためにアンモニアガスとするのが好
ましい。また、凝固中の粒子の過度の乾燥を防止するた
めに、アンモニアガス中で行なう場合であっても、湿っ
た雰囲気で行なうことが必要である。

【００３４】加圧圧力は大きいほど望ましい。圧力が大
きいほど反応が速くなる。しかし、加圧槽の耐圧への要
求性能を考慮すると１０ｋｇ／ｃｍ² 位までで十分であ
る。加圧時間は原液組成により変るが、一般的には１０
時間位までで十分である。また加圧時に加熱してもよ
い。加熱する温度は使用する樹脂の特性によるが、たと
えばポリビニルアルコ−ルの場合９０℃までである。

【００３５】凝固液滴を熟成する際、粒子の積み重なり
状態による凝固液滴の破損が懸念される場合には、加圧
している容器を揺動あるいは回転させることにより、凝
固液滴を流動状態に置くことも好ましい。

【００３６】この発明においては、このように凝固液滴
を加圧状態の下に熟成すると、凝固が促進される。何故
に凝固が促進されるのかの理論的な解明は未だなされて
はいないが、例えば、ポリビニルアルコール樹脂を含有
するウラン原液では、硝酸ウラニルがアンモニアとの接
触により重ウラン酸アンモンになると共に多量のウラン
金属塩の存在によりポリビニルアルコール樹脂が凝固し
て、凝固液滴が形成される。この凝固液滴を加圧状態の
下に熟成すると、凝固したポリビニルアルコール樹脂お
よび重ウラン酸アンモン中でのアンモニア分子の拡散が
速められることから、凝固が促進されると推定される。

【００３７】（５）乾燥、焙焼、焼結工程 上述した製造方法により得られた凝固粒子は、内部に水
分を含有しているので、更に純水等で洗浄した後、乾燥
し、焙焼、焼結を行ない球状核燃料粒子にする。乾燥条
件、焙焼条件及び焼結条件等については、従来から公知
の条件をそのまま適用することができる。

【００３８】得られた球状核燃料粒子の表面には、熱分
解炭素及び炭化硅素等のセラミックスを蒸着被覆し、核
分裂で生じる生成物を閉じ込める特性を付与して高温ガ
ス炉用被覆核燃料粒子にすることができる。この被覆燃
料粒子は、黒鉛マトリックスに埋め込まれ、円筒状若し
くは球状の黒鉛コンポジット成型体に成型されて高温ガ
ス型原子炉用燃料として使用される。

【００３９】

【実施例】

（実施例）図３に示す装置を使用して真球の燃料核を製
造した。図３に示す装置は、内径２０ｃｍの円形有底筒
状体である外側凝固槽１と、その外側凝固槽１の底部分
に挿通して設けられた内側凝固槽２とを有する。外側凝
固槽１の底部には、非真球の凝固液滴を抜き出す第１パ
イプ３が結合されている。又、内側凝固槽２の中心線と
外側凝固槽１の中心線とが共通するように、又、内側凝
固槽２の上方開口端２ａが外側凝固槽１の上方開口部１
ａの端縁から２０ｃｍ下方に位置するように、内側凝固
槽２が外側凝固槽１に取りつけられている。内側凝固槽
２は、その下部が漏斗状になっており、漏斗状底部２ｂ
における最底部には、凝固液滴を抜き取る第２パイプ４
が接続されている。外側凝固槽１の周側面における上部
には、外側凝固槽１内のアンモニア水溶液を抜き取り内
側凝固槽２の最底部に戻すための、第３パイプ５の一端
が接続され、第３パイプ５の他端は前記第２パイプ４に
接続されている。なお、前記第１パイプ３には第１バル
ブ３ａが介装され、第２パイプ４には第２バルブ４ａが
介装され、第３パイプ５には第３バルブ５ａが介装され
ている。Ｐで示されるのはポンプを表す。

【００４０】外側凝固槽１の上方開口部１ａから更に上
方には、滴下装置６が配置されている。この滴下装置６
は、直径が５ｃｍの小円周上及び直径が８ｃｍの大円周
上にそれぞれ等間隔に配置された内径０．３ｍｍの滴下
ノズル７が各円周につき８本づつ設けている。この滴下
ノズル７それぞれからは、硝酸ウラニル溶液供給部８か
ら供給される硝酸ウラニル溶液が滴下される。又、この
滴下ノズル７の周辺には、窒素ガスを流通させるように
なっている。各滴下ノズル７は、その滴下口と外側凝固
槽１におけるアンモニア水溶液の液面から２５ｃｍの高
さになるように設定されている。そして、滴下ノズル７
とアンモニア水溶液との間において、滴下される硝酸ウ
ラニル溶液の液滴にアンモニアガスを吹きつける噴出ノ
ズル（図示せず。）が設けられている。

【００４１】この実施例においては、まず以下のように
して硝酸ウラニル原液を調製した。すなわち、Ｕ₃ Ｏ₈
粉末（Ｕ換算出１０Ｋｇ）を硝酸に溶解して、ウラン濃
度が４７０ｇＵ／リットルである硝酸ウラニル原液を調
製した。この硝酸ウラニル原液の量は、５バッチ分であ
る。

【００４２】次いで、純水１リットルにポリエチレング
リコール１，８４０ｇを６０℃に加温しながら混合する
ことによりポリエチレングリコール水溶液を調製し、又
別に、純水１リットルにメトローズ３２ｇを９０℃に加
熱しながら混合することによりメトローズ水溶液を調製
した。前記硝酸ウラニル原液２．５６リットルに前記ポ
リエチレングリコール水溶液と前記メトローズ水溶液と
を混合し、得られた混合物にさらに純水を添加して全体
を８リットルにして硝酸ウラニル溶液を調製した。この
硝酸ウラニル溶液のウラン濃度は、２５０ｇＵ／リット
ルであった。この硝酸ウラニル溶液を２０℃に冷却する
ことにより、その粘度を１００ｃｐにした。

【００４３】図３に示す内側凝固槽２及び外側凝固槽１
内に２８重量％のアンモニア水溶液を満たし、アンモニ
ア水溶液を３０℃に保持した。又、このアンモニア水溶
液は、第３パイプ５を介して外側凝固槽１から内側凝固
槽２の底部へと、２０リットル／分の割合で循環させ
た。

【００４４】硝酸ウラニル溶液供給部８では、硝酸ウラ
ニル溶液を３０℃に保温し、各滴下ノズル７から、送液
量２０ｃｃ／分の割合で硝酸ウラニル溶液を滴下した。
滴下ノズル７の先端からは、径が２．０〜２．１ｍｍで
ある液滴が落下した。このとき滴下ノズル７への窒素ガ
スの吹き付け量を０．４リットル／分にし、アンモニア
ガスの流通量を１０リットル／分にした。滴下ノズル７
からの液滴の滴下状態を、７時間に渡り監視した。

【００４５】アンモニア水溶液に落下した硝酸ウラニル
溶液の液滴の内、異形の液滴９は、図３に略示したよう
に、外側凝固槽１と内側凝固槽２との間へと斜めに落下
し、外側凝固槽１の底部に溜った。又、ほぼ垂直に落下
した液滴１０は、そのまま内側凝固槽２の底部に溜っ
た。内側凝固槽２の底部からは第３パイプ５によって循
環するアンモニア水溶液が噴出しているので、凝固液滴
は、底部で固着することがなかった。

【００４６】滴下開始後７時間が経過してから、滴下を
停止し、内側凝固槽２中に凝固液滴をそのまま保持し
た。ただし、内側凝固槽２の底部からはアンモニア水溶
液を噴出させたままにしておいた。その状態のまま１０
時間凝固液滴を内側凝固槽２内に放置することにより熟
成を完了し、凝固粒子を得た。

【００４７】内側凝固槽２の底部から第２パイプ４を介
してこの凝固粒子を抜き取った。得られた凝固粒子を、
ｐＨ１０に調製された純水にて、洗浄してから、更にエ
チルアルコールで洗浄し、凝固粒子の表面に付着する水
分を取り除いた。

【００４８】その後に、凝固粒子を四塩化炭素に浸し、
共沸蒸留乾燥を１０間かけて行った。凝固粒子を取り出
し、２０℃で乾燥を開始し、徐々に乾燥温度を上昇させ
て、乾燥終了時における温度が７６℃になるまで乾燥を
継続した。

【００４９】１，１３０〜１，３００μｍの篩にて凝固
粒子を選別した。得られた凝固粒子を任意に取り出し、
以下の方法にて真球度を測定下。すなわち、採取した凝
固粒子を投影器に映し出し、映し出された凝固粒子の像
につき、正八角形の頂点から中心に向かう直径を４点測
定した。１個の凝固粒子につき、その最大直径ｄ_maxと
最小直径ｄ_min との比（ｄ_max ／ｄ_min ）を真球度とし
た。一回の凝固液滴の製造につき１００個の凝固粒子を
サンプルとした。

【００５０】以上の操作を１バッチとして、同じ操作を
残り４回繰り返した。各バッチ毎の結果を表１に示し
た。

【００５１】（比較例）図３において、外側凝固槽がな
く、内側凝固槽の上端開口部が滴下ノズルの下端から図
３における外側凝固槽の上端開口部にまで延在し、内側
凝固槽中のアンモニア水溶液を第３パイプで内側凝固槽
の底部から噴出するようにアンモニア水溶液を循環可能
にした外は、図３に示す装置と同様の装置を使用し、前
記実施例と同様の条件にて凝固粒子を製造した。これを
従来法として、結果を表１及び表２に示した。

【００５２】

【表１】

【００５３】

【表２】

【００５４】

【発明の効果】この発明よると、真球の凝固液滴と非真
球の液滴とを簡単な装置により選別することができ、真
球の燃料核を製造する際の歩留の向上を図ることがで
き、アンモニア水溶液中に溶解する硝酸ウラニルの量も
減少するので、使用後のアンモニア水溶液の廃液処理も
容易になる。

【図面の簡単な説明】

【図１】図１はこの発明の凝固液滴選別方法に使用され
るこの発明の凝固液滴選別装置におけるガイドの一例を
示す平面図である。

【図２】図２はこの発明の凝固液滴選別方法に使用され
るこの発明の凝固液滴選別装置におけるガイドの他の例
を示す平面図である。

【図３】図３はこの発明の凝固液滴選別方法を実施する
装置を示す説明図である。

【符号の説明】

１ 外側凝固槽 ２ 内側凝固槽 ２ａ 上方開口端 ２ｂ 漏斗状底部 ３ 第１パイプ ３ａ 第１バルブ ４ 第２パイプ ４ａ 第２バルブ ５ 第３パイプ ５ａ 第３バルブ Ｐ ポンプ

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 硝酸ウラニル溶液の液滴を滴下ノズルか
   らアンモニア水溶液に滴下することにより、アンモニア
   水溶液中で、硝酸ウラニルの凝固液滴を形成するに当た
   り、アンモニア水溶液中に配置された受器で、アンモニ
   ア水溶液中を直進下降する凝固液滴を受けることを特徴
   とする凝固液滴の選別方法。
2. 【請求項２】 アンモニア水溶液を貯留する凝固槽と、
   この凝固槽の上部開口部に臨んで配置されると共に、前
   記アンモニア水溶液中に硝酸ウラニル溶液の液滴を滴下
   する滴下ノズルと、前記凝固槽中に配置されると共に、
   滴下ノズルからアンモニア水溶液に滴下することにより
   アンモニア水溶液中で形成され、アンモニア水溶液中で
   直進下降する硝酸ウラニルの凝固液滴を捕集する捕集手
   段とを備えてなることを特徴とする凝固液滴選別装置。
3. 【請求項３】 前記捕集手段が、前記滴下ノズルから落
   下する液滴がアンモニア水溶液中で直進下降して行く平
   面領域とほぼ同じ面積の開口部を有するガイドである前
   記請求項２に記載の凝固液滴選別装置。
4. 【請求項４】 前記ガイドが筒状部材である前記請求項
   ３に記載の凝固液滴選別装置。
5. 【請求項５】 前記ガイドが仕切り板状部材である前記
   請求項３に記載の凝固液滴選別装置。