JP4649159B2 - 滴下ノズル装置、および重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置 - Google Patents

Description

この発明は、滴下ノズル装置および重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関し、さらに詳しくは、実質的に真球となった重ウラン酸アンモニウム粒子を形成するのに好適な滴下原液の液滴を滴下することのできる滴下ノズル装置および重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関する。

高温ガス炉は、高温ガス炉用燃料を投入する炉心構造を、熱容量が大きくて高温健全性の良好な黒鉛で、構成している。この高温ガス炉においては、高温下でも化学反応が起こらなくて安全性が高いと評価されているヘリウムガス等の気体を冷却ガスとして用いているので、出口温度が高い場合でも冷却ガスを安全に取り出すことができる。したがって、炉心の温度が約９００℃くらいにまで上昇したとしても、高温に加熱された前記冷却ガスは、発電はもちろん水素製造や化学プラント等、幅広い分野で、安全な熱利用として、使用されている。

一方、この高温ガス炉に投入される高温ガス炉用燃料は、一般的に、燃料核と、この燃料核の周囲に被覆された被覆層とを備えて成る。燃料核は、例えば、二酸化ウランをセラミックス状に焼結してなる直径約３５０〜６５０μｍの微小粒子である。

被覆層は、４層構造を有し、燃料核表面側より、第一層、第二層、第三層、および第四層とを備えて成る。被覆層を構成する被覆粒子の直径は、例えば、約５００〜１０００μｍである。

以上のような高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして硝酸ウラニル溶液を調製する。次に、この硝酸ウラニル溶液と純水および増粘剤等とを混合し、攪拌して原液とする。調製された原液は、所定の温度に冷却されて粘度が調製された滴下原液とされた後、細径の滴下ノズルからこれをアンモニア水溶液に滴下される。

このアンモニア水溶液に滴下された液滴には、アンモニア水溶液表面に達するまでの行程中に、アンモニアガスが吹きかけられる。このアンモニアガスによって液滴表面がゲル化して被膜が形成されるので、被膜を形成した液滴がアンモニア水溶液表面に落下する際の衝撃による変形が防止される。アンモニア水溶液中に投下された液滴中の硝酸ウラニルがアンモニアと十分に反応すると、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略す場合がある。）が形成される。

この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元および焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子を篩い分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核微粒子を得る(非特許文献１、２参照)。

原子炉材料ハンドブック、ｐ２２１−ｐ２４７，昭和５２年１０月３１日発行、日刊工業新聞社発行 原子力ハンドブック、ｐ１６１−ｐ１６９，平成７年１２月２０日発行、株式会社オーム社

個々の粒子が真球である重ウラン酸アンモニウム粒子を大量かつ均一に製造するためには、前記滴下ノズルの性能として、液滴容積が一定となるように液滴を落下させることが重要である。

しかしながら、上記したような、液滴容積が一定となるように液滴を落下させることのできる滴下ノズルは、未だ見当たらない。そのため、直径分布が均一であり、真球性の良い二酸化ウラン燃料核を得ることのできる滴下ノズル装置及び重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の開発が望まれている。

この発明は、このような要望を実現し、直径分布が均一であり、真球性の良い二酸化ウラン燃料核を得ることができる滴下ノズル装置、および重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することを課題とする。

前記課題を解決するための手段は、
硝酸ウラニルを含有する滴下原液を滴下するノズルと、
前記ノズルの内容積よりも大きな内容積を有し、前記滴下原液を貯留する滴下原液貯留槽から送液される滴下原液の一定量を収容可能に形成され、収容した滴下原液を重力に従って前記ノズルに供給する滴下原液収容槽とを備えて成ることを特徴とする滴下ノズル装置である。

この発明に係る滴下ノズル装置の好適な態様においては、前記滴下原液収容槽が、前記ノズルの水平断面積よりも大きい水平断面積を有して成る滴下原液収容槽であることが好ましい。

この発明に係る滴下ノズル装置の好適な態様においては、前記滴下原液収容槽が、前記ノズルに直結されてなることが好ましい。

この発明に係る滴下ノズル装置の好適な態様においては、前記滴下原液収容槽の内部形状は、逆円錐形状であることが好ましい。

この発明に係る滴下ノズル装置の好適な態様においては、前記ノズルの先端部には、前記滴下原液の滴下方向に向かうエッジが形成されていることが好ましい。

この発明に係る滴下ノズル装置の好適な態様においては、前記ノズルは、その先端部の少なくとも前記滴下原液と接触する部分が撥水性材料で形成されてなることが好ましい。

この発明に係る滴下ノズル装置の好適な態様においては、前記滴下原液収容部は、その内部表面が撥水性材料で形成されてなることが好ましい。

前記課題を解決するための別の手段は、アンモニア水溶液を貯留する貯留槽と、硝酸ウラニル含有の滴下原液を、前記貯留槽に貯留されたアンモニア水溶液に、滴下する前記滴下ノズル装置とを備えて成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。

前記重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の好適な態様においては、前記貯留槽中のアンモニア水溶液が上限に還流可能に、アンモニアガスを前記貯留槽内のアンモニア水溶液に供給するアンモニアガス供給手段を備えて成ることが好ましい。

（１） ノズルの先端部から液滴を滴下する場合、ノズルの先端部にまで滴下原液が流下し、前記先端部に接した状態のまま先端部外に滴下原液が流下し、なおも滴下原液が流下するにつれて先端部に付着する滴が膨満して滴の容積が増大し、膨満状態の液の重量がノズルの先端部に付着する力よりも勝ると、ノズルの先端部から滴下原液が液滴として落下する。その際、請求項１に係る発明によると、ノズルの先端部に付着しながら膨満していく滴下原液に、滴下原液収容槽に収容されているところの、ノズルの内容積よりも大きな内容積を占める一定量の滴下原液に起因する流体圧が、加わる。つまり、ノズルの先端部に付着する滴下原液に一定量の静水圧が加わる。その結果、連続して滴下していこうとする膨満状態の液滴に、常に同じ静水圧が加わるから、連続して落下する液滴は、同じ容積となる。ノズルから連続的に、同じ容積の液滴が落下するので、これらの液滴からほぼ真球に形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が形成され、しかも多数形成される重ウラン酸アンモニウム粒子はいずれも同様の真球度に形成されて均一になる。この発明においては、前記滴下原液収容部は、ノズルの先端部に付着する液滴雫に一定の静水圧を印加する加圧手段の作用をなす。
（２） 請求項２に係る発明によると、前記（１）に記載の効果に加えて、滴下原液収容槽が前記ノズルの水平断面積よりも大きな水平断面積を有するので、ノズルの内容積よりも大きな内容積を有する滴下原液収容槽の大きさとして、滴下原液収容槽の高さを大きく取る必要がなくなる。
（３） 請求項３に係る発明によると、前記（１）又は（２）に記載の効果に加えて、滴下原液収容槽から配管を介してノズルに滴下原液を送液する場合に比べ、配管を使用することによる圧力損失を生じることなく、滴下原液収容槽からノズルに滴下原液を送液することができ、圧力損失を生じない分、ほぼ真球に形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が形成され、しかも多数形成される重ウラン酸アンモニウム粒子はいずれも同様の真球度に形成されて均一になる。
（４） 請求項４に係る発明によると、この滴下ノズル装置の内部を洗浄する場合に、前記滴下原液収容槽の内部形状として形成された逆円錐形の内壁面を洗浄液が流下するので、滴下原液収容槽内に洗浄液が残留することがなくなる。
（５） 請求項５に係る発明によると、ノズルの先端部にエッジが形成されているので、ノズルの先端部と液滴とを円滑に分離することができる。
（６） 請求項６に係る発明によると、撥水性材料でノズルの先端部が形成されているので、ノズルから液滴が容易に分離することができる。
（７） 請求項７に係る発明によると、撥水性材料で滴下原液収容槽の内部表面を形成しているので、滴下原液収容槽の内面の洗浄を容易に行うことができる。たとえば、滴下原液収容槽の内部を洗浄した場合に、洗浄液の残渣が滴下原液収容槽の表面に残留することがない。
（８） 請求項８に係る発明によると、前記請求項１〜７のいずれか１項に記載の構成を有する滴下ノズル装置を有しているので、真球に近い液滴を滴下ノズル装置から滴下することができることにより、ほぼ真球に形成された多数の重ウラン酸アンモニウム粒子を均一に製造することができる。

図１に、この発明の一例である滴下ノズル装置を含むところの、この発明の一例である重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置（以下においてＡＤＵ粒子製造装置と略称することがある。）を示す。この発明に係るＡＤＵ粒子製造装置は、図１に記載されたＡＤＵ粒子製造装置に限られることはない。さらに、この図１は、滴下ノズル装置および重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の設計図面ではなく、滴下ノズル装置および重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の機能および構造等を説明するための図面である。

（１）ＡＤＵ粒子製造装置
図１に示されるＡＤＵ粒子製造装置１は、硝酸ウラニルを含有する滴下原液から重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。図１に示されるように、このＡＤＵ粒子製造装置１は、滴下ノズル装置２、及びＡＤＵ粒子形成装置３を有する。

この発明の一例である滴下ノズル装置２は、滴下原液を液滴として滴下するように形成される。図１に示されるように、滴下原液を滴下するノズル４と、前記ノズル４の内径より大きい断面寸法を有するとともに、滴下原液を調製するとともにこれを貯蔵する滴下原液調製槽５からポンプＰを介して移送される滴下原液を収容する滴下原液収容槽６とを備えて成る。

前記滴下原液調製槽５は、硝酸ウラニル含有の滴下原液を収容し、ポンプＰの駆動により一定量の滴下原液を滴下原液収容槽６に移送するようになっている。

なお、前記滴下原液は、例えば、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かした硝酸ウラニル溶液を調製し、この硝酸ウラニル溶液に純水、ポリビニルアルコール樹脂等の増粘剤等を添加し、攪拌して得られる。滴下原液における硝酸ウラニルの濃度及び滴下原液自体の粘度等は、従来から公知であり、通常の場合、滴下粒子の所望粒径に応じて滴下原液自体の粘度が適宜に決定される。滴下原液の粘度の一例は、１０℃で１０〜５００ｃＰｓである。

滴下原液収容槽６は、一定量の滴下原液を収容するように形成される。したがって、滴下原液収容槽６内に一定の液面高さとなるように滴下原液が収容される。そのために、たとえば滴下原液収容槽６内の一定液面高さ以上に成るほどに滴下原液が供給される場合には、たとえば、一定液面高さを超える滴下原液がオーバーフローして排出される排出管（図示せず。）が。この滴下原液収容槽６に取り付けられている。

滴下原液収容槽６の内部形状としては、図２に示されるように、水平断面が円形をなす略円筒形の内部形状、及び図４に示されるように、逆円錐形の内部形状を挙げることができる。滴下原液収容槽６の内部形状が逆円錐形であると、この滴下原液収容槽６の内部を洗浄する場合に、洗浄液の残留をなくすることができて好都合である。また、滴下原液収容槽６の内部形状を略円筒形にする場合、滴下原液収容槽６の製造が容易である。したがって、製造の容易性という観点から、多くの場合には、この滴下原液収容槽６の内部形状は円筒形に形成されている。もっとも、滴下ノズル装置１及びこの滴下ノズル装置２を組み込んでなる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置１における設計事情によっては、この滴下原液収容槽６の内部形状は、他の形状たとえば、水平断面が方形又は長方形である角筒体形状、水平断面が半円形を成す筒体形状、水平断面が三角形をなす筒体形状等であっても良い。

滴下原液収容槽６を構成する材料としては、滴下原液の成分と化学反応を起こさず、体積変化を起こさない材質であればよく、例えば、ガラス、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウムまたはジルコニウム合金等を挙げることができる。

前記滴下原液収容槽６の内部表面は、撥水性材料で形成されてなることも好ましい。ここで、滴下原液収容槽６全体が、撥水性材料で形成されていてもよいし、前記滴下原液と接触する内部表面に撥水性材料を塗布等して形成するようにしてもよい。

撥水性材料としては、例えば、水との接触角が、９０度以上である基材、または表面に低級アルキル基等を有する微粒子等が挙げられる。

上記水との接触角が、９０度以上である基材としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、フッ化黒鉛、含フッ素樹脂、オルガノポリシロキサン等が挙げられる。

上記含フッ素樹脂としては、例えばテトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン、パーフルオロビニルエーテル（パーフルオロメチルエーテル等）、パーフルオロアリルエーテル、パーフルオロプロピレン、ビニリデンフルオライド等のフッ素含有重合性モノマーの単独重合体（ポリテトラフルオロエチレン、ポリビニリデンフルオライド等）、それらの共重合体（ポリビニリデンフルオライド−ポリテトラフルオロエチレン−パーフルオロプロピレン共重合体、ビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロピレン−テトラフルオロエチレン共重合体等）、その一部変性品（前記重合体のエチレン又はプロピレン変性品等）などが挙げられる。なお、この接触角の測定装置としては、例えば、接触角計（協和界面科学社製：接触角計ＣＡ−Ｄ型）等が挙げられる。

一方、上記表面に低級アルキル基等を有する微粒子としては、例えば表面にメチル基やその他アルキル基、又はフッ化アルキル基を有する無機又は有機の微粒子が挙げられ、特に表面にメチル基、エチル基等の低級アルキル基を有する疎水性シリカ微粒子が好適に使用される。

上記疎水性シリカ微粒子としては、例えばＡＥＲＯＳＩＬ Ｒ９７２Ｄ（日本アエロジル社）、Ｎｉｐｓｉｌ ＳＳ−５０及びＮｉｐｓｉｌ ＳＳ−３０Ｓ（日本シリカ工業社）等、一般に市販されているものが使用可能である。

円筒形の内部形状を有する滴下原液収容槽６のその大きさについては、後述する。

前記ノズル４は、その先端部から滴下原液を滴下可能に形成される。ノズル４の内部形状は通常円筒形であるが、場合によっては、他の形状たとえば、水平断面が方形又は長方形である角筒体形状、水平断面が半円形を成す筒体形状、水平断面が三角形をなす筒体形状等であっても良い。

このノズル４から滴下される液滴は、通常、その直径が０．２〜２ｍｍである球状である。なお、このノズル４の先端開口部で膨満しつつ球状に形成される滴下原液の滴を滴下球と称することがある。このように微小で、前記粘度を有する液滴を前記ノズル４の先端開口部から滴下するために、このノズル４が円筒管状の内部形状を有するときに、その好適な内径は、通常、０．２〜２ｍｍである。また、このノズル４は、通常、直管であるが、場合によっては曲管であってもよい。ただし、この発明においては、ノズル４の先端開口部から滴下される多数の液滴が圧力損失を受けた結果としてその直径が区々となってしまうことを防止しようとするのであるから、ノズル４における滴下原液の流通長さをあまり長くしないほうが好ましい、このような観点から、直管であるノズル４の軸線方向長さは、好適には０．１〜１ｃｍである。ノズル４の軸線方向長さが１ｃｍを超えると加圧力により液滴をノズル４の先端から吐出させなければ成らなくなることがあるので、装置の複雑化を招くことがある。ノズル４の軸線方向長さが０．１ｃｍ未満であると、ノズル４の先端開口部から液滴の吐出が円滑に行われないことがある。

また、前記ノズル４は前記滴下原液収容槽６の底部に直結されていてもよく、また、ノズル４の後端と前記滴下原液収容槽６とを連絡管（図示せず。）で連結していてもよい。もっとも、滴下原液収容槽６からノズル４の先端開口部までの距離を短くしてできるだけ圧力損失を小さくするという観点からすると、ノズル４の後端部を前記滴下原液収容槽６に直結した状態であるのが、望ましい。ここで、直結というのは滴下原液収容槽６に形成された排出口にノズル４の後端開口部が位置していることを意味し、この意味で滴下原液収容槽６とノズル４とが直結している限り、滴下原液収容槽６とノズル４とが一体に形成されていてもよく、また別々に製造された滴下原液収容槽６とノズル４とを機械的に結合することにより一体化されていても良い。

前記ノズル４を形成する材質としては、硝酸ウラニル含有の滴下原液により悪影響を受けない材質であればよく、たとえば、ガラス、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウムまたはジルコニウム合金等を挙げることができる。

たとえば、図３に示されるように、前記ノズル４の先端部４Ａには、エッジ４Ｂを形成しておくのが、好ましい。このエッジ４Ｂは、ノズル４の先端開口部に形成される滴下球７のエッジ４Ｂからの分離を促進する機能を有し、換言すると、滴下球７がノズル４の先端から分離する際の「キレ」を良好にする。エッジ４Ｂの分離促進機能についての合理的理由は、未だ解明にされていないが、推測として、滴下球７がノズル４の先端開口部に付着している場合に、先端開口部にエッジ４Ｂが形成されていることにより、滴下球７の付着面積を小さくすることができ、その結果、落下しようとする滴下球７を引き止めようとする力がエッジ４Ｂにより小さくなるものと、考えられる。なお、エッジ４Ｂの形状は、図３に示されるように、ノズル４の先端開口部に環状に、かつそのノズル４の外周面がノズル４の内周面に収斂するように縦断面が楔型に形成されるのが好適であるが、鋸歯状に形成されていても良い。

前記ノズル４の先端開口部における滴下球が形成される部分、たとえばエッジ４Ｂが形成されていないときにはノズル４の先端開口部、またはエッジ４Ｂが形成されているときにはそのエッジ４Ｂは、撥水性材料で形成されていることが好ましい。もっとも、ノズル４全体が、撥水性材料で形成されていてもよいし、前記滴下原液と接触する部分の表面に撥水性材料を塗布等して形成するようにしてもよい。

撥水性材料としては、前記滴下原液収容槽６において説明した撥水性材料と同様であるから、その詳細な説明を省略する。

請求項１に記載された構成を有する滴下原液収容槽及びノズルであればこの発明の目的を達成することができるが、上述したように滴下原液収容槽６及びノズル４を設計すると、一定の直径を有する滴下球をノズル４の先端開口部に形成することができ、ひいては均一な真球状の重ウラン酸アンモニウム粒子を均一に製造することができるという目的をよく達成することができる。

この発明におけるノズルにつき、一基の前記滴下原液収容槽６に一本のノズル４が結合されていてもよいし、一基の前記滴下原液収容槽６に複数のノズル４が結合されていてもよい。

このＡＤＵ粒子形成装置３は、図１に示されるように、ＡＤＵ粒子形成槽８と、内筒９と、第１アンモニアガス供給手段１０と、第２アンモニアガス供給手段１１とを有する。

前記ＡＤＵ粒子形成槽８は、アンモニア水溶液を貯留する槽である。このＡＤＵ粒子形成槽８において、アンモニア水溶液に含まれるアンモニアと前記滴下ノズル装置２から滴下された硝酸ウラニル含有の液滴に含まれる硝酸ウラニルとが反応して重ウラン酸アンモニウムの粒子が形成される。

前記ＡＤＵ粒子形成槽８は、耐腐食性、特に、耐アルカリ性、耐熱性、耐圧性を有する材料で形成されていれば、特に制限は無く、前記材料としては、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウムまたはジルコニウム合金等を挙げることができる。

前記ＡＤＵ粒子形成槽８は、例えば、円筒状に形成された円筒状本体と、その円筒状本体の下部に逆円錐状に形成された底部とを備える。このＡＤＵ粒子形成槽８の円筒状本体の、たとえば中間位置にまでアンモニア水溶液が貯留される。この円筒状本体の周側面であって、アンモニア水溶液の液面よりも高い位置には、第１アンモニアガス供給手段１０が取り付けられる。

前記滴下ノズル装置２が一基の滴下原液収容槽６に一本のノズル４が結合されてなるときには、このＡＤＵ粒子形成槽８は、その縦軸心と前記滴下ノズル装置２におけるノズル４の軸心とが一致するように、配置されることが望ましい。また、滴下ノズル装置２が複数の滴下原液収容槽６それぞれに一本のノズル４が結合されてなる構造であるときには、各ノズル４から滴下される液滴がＡＤＵ粒子形成槽８の軸心中心部に落下するように、滴下原液収容槽６が配置されることが望ましい。

この第１アンモニアガス供給手段１０は、ＡＤＵ粒子形成槽８内におけるアンモニア水溶液の液面上にアンモニアガス雰囲気を形成し、このアンモニアガス雰囲気により、滴下ノズル装置２から滴下される液滴の表面はゲル化される。この第１アンモニアガス供給手段１０は、図示しないアンモニアガスタンクと、そのアンモニアガスタンクから供給されるアンモニアガスを、ＡＤＵ粒子形成槽８における円筒状本体内に噴出させるアンモニアガスノズルとを備える。このアンモニアガスノズルの配設位置は、円筒状本体におけるアンモニア水溶液の液面よりも高い位置である。

前記ＡＤＵ粒子形成槽８の内部には、円筒状をした内筒９が配置される。この内筒９は、上部及び下部を開口する円筒体に形成される。この内筒９は、前記ＡＤＵ粒子形成槽８の内部に、例えば、適宜の支持部材によって、アンモニア水溶液中に完全に沈められるように、設置される。

前記ＡＤＵ粒子形成槽８内における前記内筒９は、前記ＡＤＵ粒子形成槽８の内壁および底面に接触しないように配置されていれば、特に、制限はなく、例えば、ＡＤＵ粒子形成槽８の水平断面の中心と内筒９の水平断面の中心とが同軸となるように、配置するのがよい。

前記内筒９が、このように配置されることにより、前記ガス噴出部１２を介して供給されたアンモニアガスによって、内筒９の内側に存在するアンモニア水溶液は、上方へ流れ、また、内筒の外壁とＡＤＵ粒子形成槽の内壁との間に存在するアンモニア水溶液は、下方へ流れる。つまり、前記内筒９を設けることにより、前記ＡＤＵ粒子形成槽８中のアンモニア水溶液を強制的かつ効率的に上下に循環させることができる。

このような循環流が形成されると、ＡＤＵ粒子が、アンモニア水溶液中で流動状態になることにより、化学反応が不完全な状態のＡＤＵ粒子が堆積することはなくなる。その結果、硝酸ウラニルとアンモニアとの化学反応が完全に進行し、しかも堆積による粒子形状の変形もないので、従来の装置で得られるＡＤＵ粒子よりも、高品質で真球となったＡＤＵ粒子を製造することができる。

前記内筒９は、耐腐食性、特に、耐アルカリ性、耐熱性、耐圧性を有する材料で形成されていれば、特に制限はなく、前記材料としては、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウムまたはジルコニウム合金等を挙げることができる。

前記内筒９の内径は、前記ＡＤＵ粒子形成槽８の内径に対して、１／３〜１／２であるのが好ましい。

前記内径が、前記ＡＤＵ粒子形成槽８の内径に対して、１／３〜１／２であることにより、内筒内を上昇するアンモニア水溶液の上昇速度を、下降するその下降速度よりも速くすることができるので、生成したＡＤＵ粒子がＡＤＵ粒子形成槽８の底部に堆積するのを防止することができる。

前記ＡＤＵ粒子形成槽８の底部には、第２アンモニアガス供給手段１１が設置される。この第２アンモニアガス供給手段１１は、ＡＤＵ粒子形成槽８の中に貯留されているアンモニア水溶液にアンモニアガスを供給することによりアンモニア水溶液に上昇流と下降流とを形成させ、アンモニア水溶液に滴下された液滴をアンモニア水溶液中で前記上昇流及び下降流に伴って上昇及び下降の運動を繰り返すように、形成される。このような機能を実現するために、たとえば、図１に示されるように、ガス噴出部１２、ガス供給管１３、およびアンモニアガスを充填した容器（図示せず。）を備える。

ガス噴出部１２は、ＡＤＵ粒子形成槽８内にアンモニアガスを泡状にして供給する部材であり、前記ＡＤＵ粒子形成槽８の底部に配置されるのが好ましく、特に、前記ＡＤＵ粒子形成槽８の水平断面の中心と同軸となるように、ガス噴出部１２が、ＡＤＵ粒子形成槽８の底部に、配置されるのが好ましい。このような配置であると、ガス噴出部１２からＡＤＵ粒子形成槽８の縦軸線方向にアンモニアガスが噴出するので、ＡＤＵ粒子形成槽８内のアンモニア水溶液において、ＡＤＵ粒子形成槽８の縦軸線方向に沿って上昇する液体流が形成され、上昇するアンモニア水溶液の液流が転じてＡＤＵ粒子形成槽８の内壁面に沿って下降する下降流が形成され、下降し切ったアンモニア水溶液の液流がＡＤＵ粒子形成槽８の底部で再びアンモニアガスの噴出により上昇流となるように、アンモニア水溶液の上下に回動する液体循環流が形成される。前記内筒９は、その内側では上昇流を形成し、その外側では下降流を形成するように、液流の方向を調整する。

前記ガス噴出部１２の形状としては、前記ＡＤＵ粒子形成槽８内のアンモニア水溶液に、アンモニアガスを泡状にして供給し、アンモニア水溶液の循環流を確実に発生させることができ、しかも、アンモニアガスの供給を停止させたときに、生成した重ウラン酸アンモニウム粒子が、ガス供給管１３内に落下するのを防止することができる限り、特に制限はなく、例えば、板状または円錐台等を挙げることができる。

前記ガス噴出部１２は、耐腐食性、特に、耐アルカリ性、耐熱性を有する材料で形成されていれば、特に制限はなく、前記材料としては、例えば、ガラス、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウムまたはジルコニウム合金等を挙げることができる。

前記ガス噴出部１２としては、アンモニアガスを通すことができれば特に制限はなく、例えば、金網、ガラスフィルターまたはガラスウールを適用することができ、また、シャワーヘッドを転用してもよい。

前記ガス噴出部１２は、アンモニアガスの圧力で飛ばされないように、公知の接着剤、接着工法または溶接等により、確実に、ＡＤＵ粒子形成槽８の内壁に固定される。

前記ガス噴出部１２におけるアンモニアガスが通気する開口部の形状としては、特に制限はなく、円形、楕円形または三角形、正方形、長方形、五角形および六角形等の多角形を挙げることができる。

前記開口部の直径は、ＡＤＵ粒子の断面直径の７０％以下であるのが好ましい。

前記開口部の直径が、ＡＤＵ粒子の断面直径の７０％以下であると、ＡＤＵ粒子が前記ガス供給管１３に落下することがないので、ロスを生じることがない。

ガス噴出部１２からアンモニア水溶液に導入されるアンモニアガスのガス流量は、ＡＤＵ粒子形成槽８の容積によるが、アンモニア水溶液の流動循環状態を実現することができる限りにおいて、特に制限はない。

また、アンモニアガス濃度もまた、ＡＤＵ粒子形成槽８の容積によるが、アンモニア水溶液の濃度を１０ｖ／ｖ％以上にすることができる限りにおいて、特に制限はない。

前記ガス噴出部１２から、アンモニア水溶液中にアンモニアガスを導入することにより、硝酸ウラニルとの反応で消費されたアンモニアを補うことができる。したがって、従来技術では、アンモニア水溶液の濃度が、１０ｖ／ｖ％より少なくなると、アンモニア水溶液を交換する必要があったが、この発明に係るＡＤＵ粒子製造装置を用いれば、ＡＤＵ粒子の製造途中での交換作業が不要となり、装置の連続運転が可能になるので、生産効率を向上させることができる。

（２）滴下ノズル装置及びこれを備える重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の作用
初期状態として、ＡＤＵ粒子形成槽８に、所定量のアンモニア水溶液が貯留される。第１アンモニアガス供給手段１０により、ＡＤＵ粒子形成槽８におけるアンモニア水溶液の液面上方に、アンモニアガス雰囲気が形成されている。第２アンモニアガス供給手段１１により、ＡＤＵ粒子形成槽８内のアンモニア水溶液にアンモニアガスが吹き込まれることにより、アンモニア水溶液に上下の循環流が形成されている。

滴下原液調製槽５からポンプＰを介して滴下原液収容槽６に滴下原液を送液する。滴下原液収容槽６では所定量の滴下原液を収容する。滴下原液収容槽６に収容された滴下原液は、ノズル４に移送される。ノズル４の先端開口部から、滴下原液が滴々と落下する。

このとき、ノズル４の先端開口部から滴下原液が流下することにより徐々に膨満する滴下球７が形成され、この滴下球７の重量が滴下球７をノズル４の先端開口部に付着する力に打ち勝つと、滴下球７が液滴として落下する。ノズル４の先端開口部で形成される滴下球７が成長して落下するまでの間、この滴下球には、滴下原液収容槽６に収容されている滴下原液による一定の静水圧が加わり、しかも滴下原液収容槽６とノズル４とによる圧力損失が少ないので、ノズル４の先端開口部から落下する滴下原液は一定の重量をもって落下することになる。

液滴が落下することにより滴下原液収容槽６内の滴下原液における容積減少分は、滴下原液調製槽５からポンプＰを介して補充される。また、滴下原液収容槽６内の滴下原液の容積が所定容積を超えるときには、その所定容積を超える分の滴下原液が図示しない排出口から排出される。したがって、ノズル４から滴下原液が液滴として排出されても、この滴下原液収容槽６には常に所定量の滴下原液が収容されることになり、これによってノズル４の先端開口部には一定の静水圧が加わることになる。

ノズル４から落下した液滴は、ＡＤＵ粒子調製槽８内を、アンモニア水溶液に向かって落下する。

落下する液滴は、アンモニア水溶液の液面上に形成されているアンモニアガス雰囲気により、液滴の表面がゲル化される。前記ゲル化においては、滴下原液表面における硝酸ウラニルがアンモニアガスと反応して重ウラン酸アンモニウムを形成し、重ウラン酸アンモニウムの被膜が形成される。その結果、落下する滴下原液がアンモニア水溶液の液面に衝突したときの衝撃による変形が、前記被膜により防止される。

ＡＤＵ粒子形成槽８においては、前記ガス噴出部１２が、前記内筒９の内側にアンモニアガスを供給することができるように前記ＡＤＵ粒子形成槽８の底部に配置され、かつ前記ガス供給管１３の開口部上部に、しかも前記開口部を覆うように配置されている。

ガス噴出部１２からアンモニア水溶液中にアンモニアガスが吹き込まれることにより、アンモニア水溶液の上下の循環流が形成される。これにより、前記ＡＤＵ粒子形成槽８の底部にＡＤＵ粒子を堆積させることなく効率的にＡＤＵ粒子を流動状態にさせることができるようになり、ＡＤＵ粒子とアンモニア水溶液との接触時間を多くすることにより、アンモニア水溶液をＡＤＵ粒子内部に浸透させ、その結果、アンモニアとＡＤＵ粒子内部に存在する硝酸ウラニルとを完全に反応させることができる。したがって、高品質のＡＤＵ粒子を得ることができ、さらに、堆積によるＡＤＵ粒子の変形を防止することができ、密度が均一なＡＤＵ粒子を得ることができる。

ＡＤＵ粒子形成槽８で形成されたＡＤＵ粒子は適宜の手段により、取り出される。

(実施例)
図１及び図２に示される滴下ノズル装置２を用いた。ノズル４は、内径０．５ｍｍ、長さ１５ｍｍの円管形状を有していた。また、滴下原液収容槽６は、内径６ｍｍ、長さ１２ｍｍの円形の箱状部材であった。さらに、滴下原液は、酸化ウランを溶解した硝酸ウラニル溶液に、ポリビニルアルコール樹脂を添加し、混合して得た。この滴下原液の粘度は、約６０ｃＰであり、硝酸ウラニルの濃度は０．７モル／Ｌであった。

前記滴下原液収容槽６に収容されている滴下原液をノズル４の先端開口部から、ＡＤＵ粒子形成槽８内で循環するアンモニア水溶液中に滴下した。このアンモニア水溶液のアンモニア濃度は２５体積％であった。滴下された滴下原液は、粒子状になってアンモニア水溶液とともに、ＡＤＵ粒子形成槽８内で循環した。

ＡＤＵ粒子形成槽８内で滴下原液中の硝酸ウラニルとアンモニアとの反応が十分に進行して重ウラン酸アンモニウムが形成されることによりＡＤＵ粒子が形成されると、ＡＤＵ粒子形成槽８からＡＤＵ粒子を取り出す。

このＡＤＵ粒子から常法にしたがって二酸化ウラン燃料核を製造した。得られた二酸化ウラン燃料核は、平均直径が６００μｍであった。そして、直径の標準偏差は、１０μｍ以下であり、真球であると判断された。

図１は、この発明の一例であるＡＤＵ粒子製造装置を示す概略図である。 図２は、この発明の一例である滴下ノズル装置の一部を示す概略図である。 図３は、この発明の一例であり、先端部にエッジを有する滴下ノズル装置の一部を示す拡大図である。 図４は、この発明の他の例である滴下ノズル装置を示す概略図である。

符号の説明

１ ＡＤＵ粒子製造装置
２ 滴下ノズル装置
３ ＡＤＵ粒子形成装置
４ ノズル
４Ａ 開口部
４Ｂ エッジ
５ 滴下原液調製槽
６ 滴下原液収容槽
７ 滴下球
８ ＡＤＵ粒子形成槽
９ 内筒
１０ 第１アンモニアガス供給手段
１１ 第２アンモニアガス供給手段
１２ ガス噴出部
１３ ガス供給管

Claims (9)

1. 硝酸ウラニルを含有する滴下原液を滴下するノズルと、
   前記ノズルの内容積よりも大きな内容積を有し、前記滴下原液を貯留する滴下原液貯留槽から送液される滴下原液の一定量を収容可能に形成され、収容した滴下原液を重力に従って前記ノズルに供給する滴下原液収容部とを備えて成ることを特徴とする滴下ノズル装置。
2. 前記滴下原液収容部が、前記ノズルの水平断面積よりも大きい水平断面積を有して成る滴下原液収容部である前記請求項１に記載の滴下ノズル装置。
3. 前記滴下原液収容部が、前記ノズルに直結されてなる前記請求項１に記載の滴下ノズル装置。
4. 前記滴下原液収容部の内部形状は、逆円錐形状であることを特徴とする前記請求項１〜３のいずれか１項に記載の滴下ノズル装置。
5. 前記ノズルの先端部には、前記滴下原液の滴下方向に向かうエッジが形成されていることを特徴とする前記請求項１〜４のいずれか１項に記載の滴下ノズル装置。
6. 前記ノズルは、その先端部の少なくとも前記滴下原液と接触する部分が撥水性材料で形成されてなることを特徴とする前記請求項１〜５のいずれか１項に記載の滴下ノズル装置。
7. 前記滴下原液収容部は、その内部表面が撥水性材料で形成されてなることを特徴とする前記請求項１〜６のいずれか１項に記載の滴下ノズル装置。
8. アンモニア水溶液を貯留する貯留槽と、
   硝酸ウラニル含有の滴下原液を、前記貯留槽に貯留されたアンモニア水溶液に、滴下する前記請求項１〜７のいずれか１項に記載の滴下ノズル装置と
   を備えて成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
9. 前記貯留槽中のアンモニア水溶液が上下に還流可能に、アンモニアガスを前記貯留槽内のアンモニア水溶液に供給するアンモニアガス供給手段を備えて成る前記請求項８に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。

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