JP2006199516A - 重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 本発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子の変形を防止して真球度の高い重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することを、その課題とする。
【解決手段】 課題を解決するための本発明の第一の手段は、アンモニア水を貯留する反応槽と、前記アンモニア水を加熱する加熱手段とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
課題を解決するための本発明の第二の手段は、アンモニア水を貯留する反応槽と、前記アンモニア水を前記反応槽上部から取り込み、かつ前記反応槽下部に供給するように設けられた循環路と、前記循環路に介装されてなる加熱手段とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。
また、本発明の好適な態様としては、前記加熱手段が電気ヒータであり、前記加熱手段が、熱媒体を介して前記アンモニア水を加熱する手段であり、前記熱媒体が液体である。
【選択図】図２

Description

本発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関し、さらに詳しくは、加熱手段を設けることにより、硝酸ウラニルとアンモニアとの反応を促進させて、生成する重ウラン酸アンモニウム粒子の変形を防止し、真球度の高い重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関する。

非特許文献１〜５によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル原液とする。次に、この硝酸ウラニル原液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して滴下原液とする。調製された滴下原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製した後、細径の滴下ノズルを用いて反応槽に貯留されたアンモニア水に滴下される。

このアンモニア水に滴下された液滴は、アンモニア水表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水表面到達時の衝撃による変形が防止される。アンモニア水中に滴下された液滴は、アンモニア水中を降下する。この液滴がアンモニア水中を降下する間に、液滴に含まれる硝酸ウラニルが、アンモニアと反応して、液滴は重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略する場合がある。）に徐々に変化していく。

このＡＤＵ粒子は、洗浄、乾燥された後、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元及び焼結されることにより、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子をふるい分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核微粒子を得る。

以上のようにして得られた燃料核微粒子の表面に、低密度炭素層、高密度炭素層、ＳｉＣ層および高密度炭素層を、この順に被覆して、被覆燃料粒子を得る。

Ｓ．Ｋａｔｏ "Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ ｏｆ ＨＴＴＲ Ｆｉｒｓｔ Ｌｏａｄｉｎｇ ｆｕｅｌ"，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７ （２００１） Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ "Ｐｒｅｓｅｎｔ ｓｔａｔｕｓ ｏｆ ｉｎｉｔｉａｌ ｃｏｒｅ ｆｕｅｌ ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ ｆｏｒ ｔｈｅ ＨＴＴＲ" ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７） 林 君夫、"高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価"ＪＡＥＲＩ−Ｍ ８９−１６２（１９８９） 湊 和生、"高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発"ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ ９８−０７０（１９９８） 長谷川正義、三島良績 監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行 ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社

しかし、従来の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置においては、アンモニア水に滴下された液滴がＡＤＵ粒子に完全に変化する前に反応槽底部に到達、堆積することがあった。このように、反応槽底部に堆積した粒子、すなわちＡＤＵ粒子に完全に変化していない粒子（以下、不完全ＡＤＵ粒子と称する。）は、脆弱な粒子であるので、このような不完全ＡＤＵ粒子が、次々に堆積していくと、下方に堆積する不完全ＡＤＵ粒子に上方に堆積する不完全ＡＤＵ粒子により荷重が加わり、下方に堆積する不完全ＡＤＵ粒子が変形してしまう。その結果、真球度の低いＡＤＵ粒子か形成されてしまうという問題がある。

本発明は、前記問題を解決するべく、重ウラン酸アンモニウム粒子の変形を防止して真球度の高い重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することを、その課題とする。

前記課題を解決するための本発明の第一の手段は、アンモニア水を貯留する反応槽と、前記アンモニア水を加熱する加熱手段とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
前記課題を解決するための本発明の第二の手段は、アンモニア水を貯留する反応槽と、前記アンモニア水を前記反応槽上部から取り込み、かつ前記反応槽下部に供給するように設けられた循環路と、前記循環路に介装されてなる加熱手段とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。

また、本発明の好適な態様としては、前記加熱手段が電気ヒータであり、前記加熱手段が、熱媒体を介して前記アンモニア水を加熱する手段であり、前記熱媒体が液体である。

本発明の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置は加熱手段を備え、アンモニア水を加熱することにより、アンモニア水に滴下された液滴中の硝酸ウラニルとアンモニア水中のアンモニアとの反応を速く進行させることができる。従って、この重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置によれば、液滴がアンモニア水表面に達してから反応槽底部に到達するまでの間に、液滴表面から液滴内部にかけて、徐々に重ウラン酸アンモニウムが形成され、反応槽底部到達時までに、アンモニア水に滴下された液滴を、変形を生じない程度の硬さを有する重ウラン酸アンモニウム粒子に変化させることができるので、変形することなく、真球度の高い重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。

本発明の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置（以下、「ＡＤＵ粒子製造装置」と称する。）では、ＡＤＵ粒子製造装置が備える反応槽に貯留されたアンモニア水に硝酸ウラニルを含有する滴下原液を、前記反応槽の上方に位置する滴下ノズルから滴下して、硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して重ウラン酸アンモニウムが形成され、その結果、滴下された滴下原液（以下、「液滴」と称する。）がＡＤＵ粒子に変化する。

本発明のＡＤＵ粒子製造装置でＡＤＵ粒子を製造するときに用いられる滴下原液は、酸化ウランと硝酸とを混合して得られる硝酸ウラニル原液に水溶性ポリマーを添加し、次いで純水を添加することにより粘度を調節して調製される。

前記酸化ウランとしては、二酸化ウラン、三酸化ウランまたは八酸化三ウラン等を挙げることができ、特に八酸化三ウランが好ましい。

前記水溶性ポリマーとしては、ポリビニルアルコール（以下、ＰＶＡと略する。）、ポリアクリル酸ナトリウム及びポリエチレンオキシド等の合成ポリマー、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、メチルセルロース、及びエチルセルロース等のセルロース系ポリマー、可溶性でんぷん、及びカルボキシメチルでんぷん等のでんぷん系ポリマー、デキストリン、及びガラクタン等の水溶性天然高分子等を挙げることができる。これら各種の水溶性ポリマーは、その一種を単独で使用されても、また、それらの二種以上が併用されていても良い。これらの中でも、水溶性ポリマーとして前記合成ポリマーが好ましく、特にポリビニルアルコールが好ましい。前記水溶性ポリマーの添加量としては、滴下原液の粘度が４.０×１０^−２〜６.５×１０⁻²Ｐａ・ｓになるような量であるのが好ましい。前記粘度が上記の数値範囲内であれば、液滴の真球度を高めることができ、結果として、真球度の高いＡＤＵ粒子を得ることができる。

前記純水の添加量としては、液滴中の硝酸ウラニルの濃度が少なくとも０．６〜０．９mol-Ｕ／Ｌになるような量であるのが好ましい。硝酸ウラニルの濃度が少なくとも０．６mol-Ｕ／Ｌであると、硝酸ウラニルとアンモニアとの反応を促進させることができ、液滴がアンモニア水中を浮遊する間に、本発明の目的を達成する程度の硬さを有するＡＤＵ粒子を形成することができるので好ましい。

このようにして調製された滴下原液は、前記滴下ノズルから所定の粒径の液滴として滴下される。

前記液滴の粒径としては、本発明の課題を解決する限りにおいて特に制限はないが、通常、３５０〜６５０μｍであるのがよい。液滴の粒径が前記範囲内であれば、液滴が反応槽底部に到達するまでに完全にＡＤＵ粒子に変化させることができるので本発明の課題を解決することができる。

本発明のＡＤＵ粒子製造装置が備える反応槽に貯留されたアンモニア水の濃度は、通常、１０〜３０％であるのが好ましい。前記アンモニア水の濃度が、前記範囲内であれば、硝酸ウラニルとアンモニアとの反応の進行を速くすることができるので好ましい。

本発明の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の一例を図１に示し、以下、説明する。なお、本発明の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置は図１に示される装置に限られることはない。

図１に示されるＡＤＵ粒子製造装置１は、反応槽２、滴下ノズル３、加熱手段である電熱ヒータ４’、排出バルブ５および排出路６を備える。

前記反応槽２は、アンモニア水を貯留する槽であり、その形状としては、特に制限はないが、円筒形状の上部部材２ａと逆円錐形状の下部部材２ｂとが結合してなる形状がよい。このような形状の反応槽であれば、反応槽内で形成されて反応槽底部に堆積したＡＤＵ粒子を反応槽から容易に排出することができる。前記反応槽２は、耐腐食性および耐熱性の材料で形成されていれば、特に制限はない。

前記反応槽２の容積としては特に制限はなく、重ウラン酸アンモニウム粒子の製造量に応じて適宜変更することができるが、反応槽２に貯留されたアンモニア水表面から反応槽２の底部までの距離、またはＡＤＵ粒子が反応槽２の底部に堆積してなるＡＤＵ粒子堆積物の上面から前記アンモニア水表面までの距離が、少なくとも６０ｃｍであるのが好ましい。前記距離が少なくとも６０ｃｍであれば、反応槽２に滴下された液滴が反応槽２の底部または前記ＡＤＵ粒子堆積物の上面に到達するまでに、液滴のかなりの部分が、完全なＡＤＵ粒子になるので、その結果、真球度の高いＡＤＵ粒子を製造することができる。

前記反応槽２の上部には、この反応槽２に貯留されたアンモニア水に滴下原液を滴下する滴下ノズル３はその一端を下方に向けて配列される。前記ＡＤＵ粒子製造装置１に備えられる前記滴下ノズル３は１本であっても、複数本であってもよい。そして、前記滴下ノズル３の形状としては、その水平断面が円形であるのが好ましく、その内径は、滴下する液滴の粒径に伴って適宜決定される。

前記ＡＤＵ粒子製造装置１においては、前記滴下ノズル３の先端からアンモニア水表面までの間に、前記滴下ノズルから滴下された液滴表面にアンモニアガスを吹き付けるアンモニアガス噴出装置を設けてもよい。このアンモニアガス噴出装置を設けて、アンモニアガスを液滴に吹き付けることにより、液滴表面がゲル化されるので、液滴がアンモニア水面に衝突する際の衝撃による液滴の変形を防止することができる。

前記滴下ノズル３の他端は、滴下原液を調製し、かつ滴下原液を貯留する滴下原液貯留タンク（図示せず。）に滴下原液供給路（図示せず。）を介して接続している。滴下原液貯留タンクに貯留された滴下原液は、滴下原液供給路を通って滴下ノズル３に供給される。

前記ＡＤＵ粒子製造装置１は、前記反応槽２の周囲に加熱手段、すなわち図１における電気ヒータ４’を備えることにより、前記反応槽２に貯留されたアンモニア水を加熱する。アンモニア水を加熱することによって、液滴に含まれる硝酸ウラニルとアンモニア水中のアンモニアとの反応を促進させ、前記液滴がアンモニア水に達してから反応槽２の底部に達するまでの間にＡＤＵ粒子に変化させることができる。その結果、反応が不完全なままの状態の液滴が反応槽２の底部に堆積することで生じるＡＤＵ粒子の変形をなくすことができるので、真球度の高いＡＤＵ粒子を製造することができる。

前記加熱手段は電気ヒータに限られることはなく、抵抗に電気を通電し、抵抗から発生する熱を利用した熱源または輻射熱を発生する熱源等を用いてもよい。前記加熱手段は、図１に示されるように、反応槽２の周囲全面または周囲の一部に巻きつけられ、あるいは配設される。

前記加熱手段によりアンモニア水は、４０〜１００℃、好ましくは５０〜８０℃に加熱される。前記温度が、４０℃よりも低いと、液滴が反応槽２の底部に達するまでに、硝酸ウラニルとアンモニアとの反応が完結せず、変形したＡＤＵ粒子が形成されることがあり、前記温度が１００℃よりも大きいと、アンモニア水が揮発してしまい、アンモニア水が損失するため、製造途中で、アンモニア水を補充するという煩雑な作業を強いられることになる。

本発明のＡＤＵ粒子製造装置においては、例えば、反応槽内に備えられ、アンモニア水の温度を検知する温度センサと、この温度センサから出力された出力信号を演算処理し、かつ演算処理により得られた信号を加熱手段に出力して加熱手段を制御する制御部とを備える温度制御手段を設けて、アンモニア水の温度を一定に維持するようにしてもよい。このような温度制御手段を設けて、アンモニア水の過熱を防止することにより、揮発によるアンモニア水の損失を抑えることができる。

また、本発明のＡＤＵ粒子製造装置においては、例えば、反応槽内に備えられ、アンモニア水の水面を検知する水面検知センサと、この水面検知センサから出力された出力信号を演算処理し、かつ演算処理により得られた信号をアンモニア水供給手段、例えば供給路および供給ポンプから成るアンモニア水供給手段に出力してアンモニア水供給手段を制御する制御部と、前記アンモニア水供給手段に接続し、かつアンモニア水を貯留するアンモニア水貯留槽とを備えるアンモニア水量維持手段を設けて、反応槽内のアンモニア水の貯蔵量を一定に維持するようにしてもよい。このようなアンモニア水量維持手段を設け、アンモニア水の揮発による損失量に相当する量のアンモニア水を、前記アンモニア水貯留槽から反応槽に供給することにより、アンモニア水の自動供給が可能になるので、ＡＤＵ粒子製造装置を停止してアンモニア水を反応槽に補充する作業をなくすことができ、しかもＡＤＵ粒子製造装置の連続運転が可能になる。なお、前記水面検センサに代えてフロートスイッチを設けてもよい。

反応槽２の底部に堆積したＡＤＵ粒子は、排出路６に介装された排出バルブ５の開閉操作により、すなわち、前記排出バルブ５を開口状態にすることによりアンモニア水と共に反応槽２から排出される。アンモニア水と共に排出されたＡＤＵ粒子は、アンモニア水と分別され、熟成・乾燥工程に送られる。本発明のＡＤＵ粒子製造装置においては、前記排出バルブ５および前記排出路６は、特に制限はなく、公知のものが用いられる。

次に、本発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の他の例を図２に示す。ただし、本発明の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置は、図２に示される装置に限られることはない。

図２に示されるＡＤＵ粒子製造装置１は、反応槽２、滴下ノズル３、加熱手段４、排出バルブ５、排出路６、循環路７および循環ポンプ８を備える。

図２に示されるＡＤＵ粒子製造装置１が備える反応槽２、滴下ノズル３、加熱手段４、排出バルブ５および排出路６は、図１に示されるＡＤＵ粒子製造装置に備えられたものと同じである。

前記循環路７の一端は前記反応槽２の上部側面に接続し、その他端は、排出路６における前記反応槽２の下部と排出バルブ５との間に接続する。前記循環路７と前記反応槽２との接続部および前記循環路７と前記排出路６との接続部には、反応槽２内を浮遊するＡＤＵ粒子が循環路７へ侵入するのを防止する侵入防止部材、例えば金網等が設けられる。前記循環路７は、前記反応槽２内のアンモニア水を、この循環路７に介装された前記加熱手段４に案内し、この加熱手段４で加熱されたアンモニア水を前記排出路６に案内する。前記循環路７の大きさおよび形状としては、耐熱性、耐腐食性を有していれば特に制限はなく、公知のものを用いることができる。

前記循環ポンプ８は前記循環路７に介装され、反応槽内２のアンモニア水を加熱手段４へ送液する。前記循環ポンプ８としては、特に制限はなく、公知のポンプを用いることができる。

前記加熱手段４は、循環ポンプ８の吸引吐出により前記循環路７を通って送液、導入されたアンモニア水を加熱する。前記加熱手段４としては、前述と同じ加熱手段を用いることができる。前記加熱手段４によるアンモニア水の加熱温度は、４０〜１００℃であるのが好ましく、特に、５０〜８０℃であるのが好ましい。この加熱手段４で加熱されたアンモニア水は、排出路６を通って、反応槽２の下部から反応槽２内に供給される。

このようにして加熱されたアンモニア水を反応槽２の下部から供給することにより、反応槽２内のアンモニア水に循環流を生じさ、反応槽２内を攪拌状態にすることができる。攪拌状態になると、未反応ＡＤＵ粒子の堆積を防止することができ、未反応ＡＤＵ粒子が長時間に亘りアンモニア水と接触することができるので、硝酸ウラニルとアンモニアとを完全に反応させることができる。従って、より真球度の高いＡＤＵ粒子を高収率で得ることが可能になる。

所定時間経過後、循環ポンプ８を停止して、前記排出バルブ５を開口状態にし、反応槽２内のアンモニア水およびＡＤＵ粒子を排出する。アンモニア水と共に排出されたＡＤＵ粒子は、アンモニア水と分別され、熟成・乾燥工程に送られる。

さらに、本発明に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の他の例を図３に示す。ただし、本発明の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置は、図３に示される装置に限られることはない。

図３に示されるＡＤＵ粒子製造装置１が備える反応槽２、滴下ノズル３、排出バルブ５および排出路６は、図１に示されるＡＤＵ粒子製造装置１に備えられたものと同じである。図３に示されるＡＤＵ粒子製造装置１においては、中空の熱媒体流路９を備えた加熱手段４が設けられ、前記熱媒体流路９は前記反応槽２の周囲に、かつ前記熱媒体流路９の外部壁面が反応槽２の外部壁面に接するように設けられる。そして、加熱器（図示せず。）で加熱された高温の熱媒体を前記熱媒体流路９の内部に流通させることによりアンモニア水を加熱することができる。例えば、図３に示すように、前記熱媒体流路９の熱媒体供給口１０から高温の熱媒体を導入し、前記熱媒体流路９の熱媒体排出口１１から熱媒体を排出するように構成される。

図３に示されるＡＤＵ粒子製造装置に１おいては、前記熱媒体供給口１０と前記熱媒体排出口１１とが前記熱媒体を反応槽２の下部側から供給し、上部側から排出するように配置されるのが好ましい。このようにすると、熱媒体の流れ方向が重力方向と逆方向になるので、熱媒体流路９中における熱媒体の存在時間が長くなるので、加熱効率が高まり都合がよい。

前記熱媒体としては、気体であっても、液体であってもよく、中でも、液体が好ましい。前記液体としては、例えば、水、油類等を挙げることができる。

前記反応槽２の底部に堆積したＡＤＵ粒子は、排出路６に介装された排出バルブ５の開閉操作により、すなわち前記排出バルブ５を開口状態にすることにより、アンモニア水と共に反応槽２から排出される。アンモニア水と共に排出されたＡＤＵ粒子は、アンモニア水と分別され、熟成・乾燥工程に送られる。

図１は、本発明におけるＡＤＵ粒子製造装置の第一の例を示す図である。 図２は、本発明におけるＡＤＵ粒子製造装置の第二の例を示す図である。 図３は、本発明におけるＡＤＵ粒子製造装置の第三の例を示す図である。

符号の説明

１ 重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置
２ 反応槽
３ 滴下ノズル
４ 加熱手段
４’ 電気ヒータ
５ 排出バルブ
６ 排出路
７ 循環路
８ 循環ポンプ
９ 熱媒体流路
１０ 熱媒体供給口
１１ 熱媒体排出口
１２ 熱媒体排出口
ａ 液滴
ｂ アンモニア水
ｃ 重ウラン酸アンモニウム粒子

Claims (5)

1. アンモニア水を貯留する反応槽と、前記アンモニア水を加熱する加熱手段とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
2. アンモニア水を貯留する反応槽と、前記アンモニア水を前記反応槽上部から取り込み、かつ前記反応槽下部に供給するように設けられた循環路と、前記循環路に介装された加熱手段とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
3. 前記加熱手段が、電気ヒータである前記請求項１または２に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
4. 前記加熱手段が、熱媒体を介して前記アンモニア水を加熱する手段である前記請求項１または２に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
5. 前記熱媒体が、液体である前記請求項４に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
   
   
   

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