JP2007055860A - 重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】高濃縮度のウランを原料として扱うことができ、良好な真球度を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供すること。
【解決手段】 本発明の前記課題を解決するための手段は、高濃縮度のウランを含有する硝酸ウラニルと反応するアンモニアを含有するアンモニア水溶液を収容し、かつ中空部を有する円筒状の反応槽と、前記反応槽における中空部に設けられた中性子吸収体と、前記反応槽内のアンモニア水溶液に水平方向の流れを発生させる水平流発生手段と、前記反応槽内のアンモニア水溶液に垂直方向の流れを発生させる垂直流発生手段とを有することを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。
【選択図】図１

Description

本発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関し、更に詳しくは、高濃縮度のウランを原料として扱うことができ、良好な真球度を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関する。

非特許文献１〜５によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル溶液とする。次に、この硝酸ウラニル溶液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して硝酸ウラニル含有原液とする。調製された硝酸ウラニル含有原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製した後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。

このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水溶液表面到達時における変形が防止される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略する場合がある。）となる。

この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、二酸化ウランよりも酸素を多く含み、酸素：ウランのモル比が２を超える酸化ウラン、例えば、三酸化ウランとなり、さらに還元及び焼結されることにより、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子を篩い分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。

この燃料核を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。被覆層は、燃料核表面から第一層、第二層、第三層、および第四層を被覆することにより形成されている。第一層の低密度炭素の場合は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）を熱分解して得られる。第二層および第四層の高密度熱分解炭素の場合は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を熱分解して得られる。第三層のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ_３ＳｉＣｌ_３）を熱分解して得られる。

一般的な燃料コンパクトは、以上のようにして得られた被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに、中空円筒形状または円筒形状にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる。

Ｓ．Ｋａｔｏ "Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ ｏｆ ＨＴＴＲ Ｆｉｒｓｔ Ｌｏａｄｉｎｇ ｆｕｅｌ"，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７ （２００１） Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ "Ｐｒｅｓｅｎｔ ｓｔａｔｕｓ ｏｆ ｉｎｉｔｉａｌ ｃｏｒｅ ｆｕｅｌ ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ ｆｏｒ ｔｈｅ ＨＴＴＲ" ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７） 林 君夫、"高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価"ＪＡＥＲＩ−Ｍ ８９−１６２（１９８９） 湊 和生、"高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発"ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ ９８−０７０（１９９８） 長谷川正義、三島良績 監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行 ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社

一方、ウランなどの核燃料物質を使用して核燃料を製作する場合、臨界事故を防ぐための方法としては、一般的に、取り扱うウラン量を臨界質量以下とする「質量制限」と、ウラン量には関係なく臨界が生じない形状・寸法内でウランを取り扱う「形状制限」とが挙げられる。

「質量制限」の場合には、濃縮度１０％以下のウランに対する取扱最大量は、９．６ｋｇであり、濃縮度２０％以下のウランに対する取扱最大量は、４．０ｋｇである。したがって、各製造工程におけるバッチサイズは、これらの値以下にする必要がある。さらに、安全性の観点から、誤って２重装荷した場合を考慮すると、各製造工程におけるバッチサイズは、これらの値の１/２以下にする必要がある。そのため、核燃料の生産性は悪くなり、量産設備に対する臨界管理方法として適しているとはいえない。

一方、「形状制限」の場合には、ウランの濃縮度や形状によって規定される大きさも異なってくる。例えば、濃縮度１０％以下のウランに対する製造設備の大きさが、製造設備の形状が円筒形状である場合、円筒の直径で１９．８ｃｍ以下であり、製造設備の形状が平板状である場合、平板の厚みで８．３ｃｍ以下である。

また、濃縮度２０％以下のウランに対する製造設備の大きさが、製造設備の形状が円筒形状である場合、円筒の直径で１７．４ｃｍ以下であり、製造設備の形状が平板状である場合、平板の厚みで６．７ｃｍ以下である。

これらの製造設備で取り扱うウランの量には制限がないため、「形状制限」は、量産設備に対する臨界管理方法としては好ましい。しかしながら、上記したように、高濃縮度のウランになるに従い、「形状制限」での寸法制限値は小さくなるため、燃料核を製造する設備は、細長い円筒形状や薄い平板状にならざるを得ない。

例えば、調製された硝酸ウラニル含有原液をアンモニア水溶液に滴下する工程において、アンモニア水溶液中で、アンモニアと硝酸ウラニルが十分に反応し、ＡＤＵ粒子が生成される。ここで、生成されたＡＤＵ粒子は、上側にＡＤＵ粒子が積載されていくため、変形を起こす。そのため、ＡＤＵ粒子の真球度が悪くなるという問題点があった。

このＡＤＵ粒子の真球度が悪くなるという問題点を解決するために、アンモニア水溶液中で循環流を発生させることにより、ＡＤＵ粒子をアンモニア水溶液中で、流動させ、ＡＤＵ粒子同士が重なり合うことのないようにする技術が提案されている。

しかしながら、高濃縮度のウランを原料とする場合には、製造設備が細長い円筒形状や薄い平板状にならざるを得ないので、この上昇流を発生させる技術を適用しようとしても、ＡＤＵ粒子を十分に流動させることができない。したがって、ＡＤＵ粒子が変形することにより真球度が悪くなるという問題点が未だに存在する。

本発明は、このような従来の問題点を解消し、高濃縮度のウランを原料として扱うことができ、良好な真球度を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することを、その課題とする。

本発明の前記課題を解決するための手段は、
請求項１は、高濃縮度のウランを含有する硝酸ウラニルと反応するアンモニアを含有するアンモニア水溶液を収容し、かつ中空部を有する円筒状の反応槽と、前記反応槽における中空部に設けられた中性子吸収体と、前記反応槽内のアンモニア水溶液に水平方向の流れを発生させる水平流発生手段と、前記反応槽内のアンモニア水溶液に垂直方向の流れを発生させる垂直流発生手段とを有することを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。

本発明によれば、前記反応槽における中空部には、中性子吸収体が設けられていることにより、臨界状態を生じさせる中性子を吸収するので、いわゆる「形状制限」における寸法制限値、この場合、円筒状の反応槽の内径と中空部の外径との差として求められる反応槽の径方向の厚さ寸法を大きくすることができる。したがって、反応槽自体の容積を大きく形成できるので、バッチサイズを大きくすることができるから、生産性が向上するとともに、重ウラン酸アンモニウム粒子の流動性を向上させることができる。

また、本発明によれば、水平流発生手段及び垂直流発生手段を備えることにより、アンモニア水溶液における水平流及び垂直流が合成されるので、アンモニア水溶液における螺旋状の流れが形成される。この螺旋状の流れによって、アンモニア水溶液中で生成する重ウラン酸アンモニウム粒子を流動させることができるので、重ウラン酸アンモニウム粒子同士が重なり合うことが少なくなり、重ウラン酸アンモニウム粒子が変形を起こすことが少なくなる。したがって、良好な真球度を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができる。なお、水平流発生手段及び垂直流発生手段により、反応槽内の重ウラン酸アンモニウム粒子を十分に流動させることができるので、高濃縮度のウランを原料とする場合のような、反応槽が径方向の寸法の小さい円筒形状であっても適用が可能となる。したがって、高濃縮度のウランを原料として扱うことができる。

以下、図１を参照しながらこの発明の一実施形態に係る重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置（以下、「ＡＤＵ粒子製造装置」と称することがある。）について説明する。ただし、図１に記載されたＡＤＵ粒子製造装置は、この発明の一例であり、この発明に係るＡＤＵ粒子製造装置は、図１に記載されたＡＤＵ粒子製造装置に限られることはない。

図１に記載されたＡＤＵ粒子製造装置１は、反応槽２と、滴下ノズル３とを備えてなる。

前記滴下ノズル３は、反応槽２の上方に設けられ、その一端開口部が前記反応槽２に貯留されるアンモニア水溶液水面に対向するように配置される。前記滴下ノズル３の他端開口部は、硝酸ウラニル含有原液を貯留する原液貯留槽（図示せず。）から硝酸ウラニル含有原液を滴下ノズル３に案内する原液供給路（図示せず。）に接続する。

前記滴下ノズル３は、前記原液供給路を通って前記滴下ノズル３に導入された硝酸ウラニル含有原液を前記アンモニア水溶液中に滴下する。

前記滴下ノズル３は、一本であっても複数本であってもよい。前記滴下ノズル３は、所定の内径を有しているものであればよく、硝酸ウラニル含有原液を滴下する際には、図示は略すが、滴下ノズル３を硝酸ウラニル含有原液の滴下方向および／または滴下方向に対する直交方向に振動させることにより、硝酸ウラニル含有原液を滴下させるようになっている。

前記反応槽２は、アンモニア水溶液を貯留する槽であり、かつ前記滴下ノズル３から滴下された硝酸ウラニル含有原液中の硝酸ウラニルとアンモニアとを反応させてＡＤＵ粒子Ｂを形成する槽である。

前記反応槽２は、耐熱性および耐腐食性を有する材料で形成されていれば、特に制限はない。本実施形態においては、反応槽２内部には、反応槽２における中心軸と同軸に設けられた内部管２Ａが設けられている。内部管２Ａの内部が、本発明における中空部２Ｂに相当する。また、反応槽２の内壁と、内部管２Ａの外壁とで区画されることにより、反応部２Ｃが形成されている。反応部２Ｃには、アンモニア水溶液が貯留されている。

なお、反応槽２は、図示は略すが、滴下ノズル３が配置される箇所と対応する部分のみ開口し、密閉形状に形成されてなることが好ましい。このようにすれば、収容するアンモニア水溶液が気化することによる濃度の変動を抑えることができる。

前記中空部２Ｂ内には、円筒形状の中性子吸収体４が、耐腐食性および耐震性の支持部材（図示せず）を介して設けられている。中性子吸収体４の形状は、円筒形状に限定されることはなく、例えば、円柱形状であってもよい。また、前記反応槽２の中心軸線と中性子吸収体４の中心軸線とが一致するように設けられるのが好ましい。

ここで、中性子吸収体４としては、ホウ素を含有するステンレス製の部材を挙げることができ、前記ホウ素に代えて、カドミウム、キセノン、ガドリウム、ハフニウム等を挙げることができる。

なお、前記滴下ノズル３から滴下された硝酸ウラニル含有原液の液滴Ａが、反応槽２の内壁と前記内部管２Ａの外壁との間の空間に滴下されることが好ましい。

前記中性子吸収体４を反応槽２における中空部２Ｂ内に設けることにより、臨界状態を生じさせる中性子を吸収することができ、いわゆる「形状制限」における寸法制限値を大きくすることができる。寸法制限値を大きくする効果は、前記中性子吸収体４を反応槽２の外部に設ける場合よりも、中空部２Ｂに設ける場合の方が大きい。したがって、臨界安全形状を維持したまま、反応槽２自体の容積を大きくすることができるのでＡＤＵ粒子Ｂの流動性を向上させることができるとともに、１回当たりの処理量を大きくすることができる。

前記反応槽２の側壁面には、水平流発生手段５と、排出配管６とが設けられている。

水平流発生手段５は、前記反応槽２内のアンモニア水溶液に水平方向の流れを発生させる。図１に示されるように、前記反応槽２の側壁面には、縦方向に並んだ３つの供給口５Ａが形成されている。この供給口５Ａは、反応槽２の側壁に対して接線方向に開口していることが好ましい。なお、供給口５Ａの個数、大きさに特に制限はなく、反応槽２内に、水平方向の水平流を発生させることができれば、適宜変更してもよい。

水平流発生手段５は、縦方向に三つ又に分岐した供給配管５Ｂの一端が３つの供給口５Ａに連通可能に接続されて成る。供給配管５Ｂの他端は、供給路５Ｃに接続されている。供給路５Ｃは、さらに排出配管６と接続されている。

なお、供給路５Ｃの途中には、ポンプ５Ｄが設けられている。このポンプ５Ｄは、排出配管６から排出されたアンモニア水溶液を吸引して、供給口５Ａから反応槽２内部にアンモニア水溶液を供給する。供給口５Ａが反応槽２の側壁に対して、接線方向に開口していることにより、供給されるアンモニア水溶液は接線方向に供給される。接線方向に供給されたアンモニア水溶液は、反応槽２の内壁面を伝わるようにして、反応槽２内部のアンモニア水溶液に水平方向の流れ、すなわち、水平流を形成する。

排出配管６は、反応槽２の中心軸線に対して、水平流発生手段５とは反対側に設けられることが好ましい。図１に示されるように、前記反応槽２の側壁面には、排出口６Ａが形成されている。排出配管６の一端側は、排出口６Ａに連通可能に接続される。排出配管６の他端側は、二方向に分岐している。二方向に分岐した一端側が、供給路５Ｃに接続され、他端側が、後述する供給路９に接続される。

一方、前記反応槽２の底部には、反応槽２における反応部２Ｃにアンモニア水溶液を供給するアンモニア水溶液供給部７が設けられている。アンモニア水溶液供給部７は、下方にいくにしたがって、縮径する円筒形状を有している。また、アンモニア水溶液供給部７は、反応部２Ｃに対して、アンモニア水溶液を噴出する噴出口７Ａを有している。噴出口７Ａは、反応槽２における反応部２Ｃの底面部に相当する部分に形成されている。噴出口７Ａの数、大きさ、配置間隔等は、製造するＡＤＵ粒子Ｂの粒子径等に応じて適宜選択される。

また、図１に記載されたＡＤＵ粒子製造装置１は、前記反応槽２内のアンモニア水溶液に垂直方向の流れを発生させる垂直流発生手段８を備える。

前記垂直流発生手段８は、供給路９を有し、前記供給路９の一端は、アンモニア水溶液供給部７に接続され、他端は、排出配管６の他端側に接続されている。

供給路９の途中には、ポンプ９Ａが設けられている。ポンプ９Ａが、排出配管６から排出されたアンモニア水溶液を吸引することにより、吸引されたアンモニア水溶液は、供給路９、アンモニア水溶液供給部７、及び噴出口７Ａを通って、反応槽２における反応部２Ｃに供給される。

供給路９を通ってアンモニア水溶液が反応槽２における反応部２Ｃに供給されることによって、反応槽２における反応部２Ｃ内で垂直流が発生する。すなわち、噴出口７Ａからアンモニア水溶液が供給されることにより、反応槽２における反応部２Ｃのアンモニア水溶液は、下方から上方への垂直方向の流れ、すなわち、垂直流が発生される。

ここで、上記したように、水平流発生手段５及び垂直流発生手段８を備えることにより、アンモニア水溶液における水平流及び垂直流が合成されるので、アンモニア水溶液における螺旋状の流れが形成される。この螺旋状の流れによって、アンモニア水溶液中で生成するＡＤＵ粒子Ｂを流動させることができるので、ＡＤＵ粒子Ｂ同士が重なり合うことが少なくなり、ＡＤＵ粒子Ｂが変形を起こすことが少なくなる。

したがって、良好な真球度を有するＡＤＵ粒子Ｂを製造することができる。なお、水平流発生手段５及び垂直流発生手段８により、反応槽２内のＡＤＵ粒子Ｂを十分に流動させることができるので、高濃縮度のウランを原料とする場合のような、反応槽２が厚さ寸法の小さい円筒形状であっても適用が可能となる。したがって、高濃縮度のウランを原料として扱うことができる。

上記したＡＤＵ粒子製造装置１の使用方法および作用を以下に述べる。なお、本発明のＡＤＵ粒子製造装置１でＡＤＵ粒子Ｂを製造するときに用いられる硝酸ウラニル含有原液は、酸化ウランと硝酸とを混合して得られる硝酸ウラニルに水溶性ポリマーを添加し、次いで純水を添加することにより粘度を調節して調製される。

前記酸化ウランとしては、二酸化ウラン、三酸化ウランまたは八酸化三ウラン等を挙げることができ、特に八酸化三ウランが好ましい。

前記水溶性ポリマーとしては、ポリビニルアルコール（以下、ＰＶＡと略する。）、ポリアクリル酸ナトリウム及びポリエチレンオキシド等の合成ポリマー、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、メチルセルロース、及びエチルセルロース等のセルロース系ポリマー、可溶性でんぷん、及びカルボキシメチルでんぷん等のでんぷん系ポリマー、デキストリン、及びガラクタン等の水溶性天然高分子等を挙げることができる。

これら各種の水溶性ポリマーは、その一種を単独で使用されても、また、それらの二種以上が併用されていても良い。これらの中でも、水溶性ポリマーとして前記合成ポリマーが好ましく、特にポリビニルアルコールが好ましい。

まず、反応槽２における反応部２Ｃに所定濃度、所定量のアンモニア水溶液を収容する。そして垂直流発生手段８を作動させ、反応槽２における反応部２Ｃのアンモニア水溶液に下方から上方に向かって流れる垂直流を生じさせる。また、水平流発生手段５を作動させ、反応槽２における反応部２Ｃのアンモニア水溶液に水平方向に水平流を発生させる。これら水平流及び垂直流がアンモニア水溶液内で形成された結果、これら水平流及び垂直流は合成され、下方から上方へ向かう螺旋状の流れとなる。

次に、滴下ノズル３に所定の硝酸ウラニル含有原液を流通させ、下方から上方へ向かう螺旋状の流れが生じている反応槽２における反応部２Ｃ内にあるアンモニア水溶液に、滴下ノズル３より硝酸ウラニル含有原液の液滴Ａを滴下する。

なお、図示は略すが、滴下された各々の液滴Ａに対して、適宜アンモニアガスを吹きかけるようにしてもよい。このようにすれば、液滴Ａの表面ではゲル化が進み、アンモニア水溶液表面に衝突する際の液滴Ａの変形を抑制することができる。

アンモニア水溶液中に滴下された各液滴Ａは、下方から上方へ向かう螺旋状の流れによって、反応槽２における反応部２Ｃを旋回する。液滴Ａは、反応槽２における反応部２Ｃを旋回することにより、滴下ノズル３の直下のみならず、反応槽２における反応部２Ｃの下部全体に分散することができる。液滴Ａは、旋回しつつ、アンモニア水溶液より、さらにアンモニアを吸収する。そして、各液滴Ａは、表面だけでなく、内部までもゲル化が進み、ＡＤＵ粒子Ｂへと反応が進む。

所定の時間後、反応槽２の上部側からＡＤＵ粒子Ｂを取り出す。

なお、反応槽２から取り出され、アンモニア水溶液と分別されたＡＤＵ粒子Ｂは、洗浄・乾燥して、その後、所定の条件で焙焼、還元・焼結の各工程を経て、二酸化ウラン粒子となる。

本発明におけるＡＤＵ粒子製造装置は、図１に示される装置に限られることはなく、本発明の目的を達成することができる範囲内において、適宜、設計変更等が可能である。

図１は、本発明における重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置の概略図である。

符号の説明

１ ＡＤＵ粒子製造装置
２ 反応槽
２Ａ 内部管
２Ｂ 中空部
２Ｃ 反応部
３ 滴下ノズル
４ 中性子吸収体
５ 水平流発生手段
５Ａ 供給口
５Ｂ 供給配管
５Ｃ 供給路
５Ｄ ポンプ
６ 排出配管
６Ａ 排出口
７ アンモニア水溶液供給部
７Ａ 噴出口
８ 垂直流発生手段
９ 供給路
９Ａ ポンプ
Ａ 液滴
Ｂ ＡＤＵ粒子

Claims (1)

1. 高濃縮度のウランを含有する硝酸ウラニルと反応するアンモニアを含有するアンモニア水溶液を収容し、かつ中空部を有する円筒状の反応槽と、前記反応槽における中空部に設けられた中性子吸収体と、前記反応槽内のアンモニア水溶液に水平方向の流れを発生させる水平流発生手段と、前記反応槽内のアンモニア水溶液に垂直方向の流れを発生させる垂直流発生手段とを有することを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
   

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