JPS59147296A - 核燃料・核原料球状粒子の製造方法および原料ゾルのゲル化装置 - Google Patents
核燃料・核原料球状粒子の製造方法および原料ゾルのゲル化装置Info
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- JPS59147296A JPS59147296A JP58022300A JP2230083A JPS59147296A JP S59147296 A JPS59147296 A JP S59147296A JP 58022300 A JP58022300 A JP 58022300A JP 2230083 A JP2230083 A JP 2230083A JP S59147296 A JPS59147296 A JP S59147296A
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- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01F—COMPOUNDS OF THE METALS BERYLLIUM, MAGNESIUM, ALUMINIUM, CALCIUM, STRONTIUM, BARIUM, RADIUM, THORIUM, OR OF THE RARE-EARTH METALS
- C01F15/00—Compounds of thorium
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- C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
- C01G56/00—Compounds of transuranic elements
- C01G56/004—Compounds of plutonium
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- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は核燃料・核原料球状粒子の製造方法およびその
実施に使用される装置に関する。
実施に使用される装置に関する。
高温ガス冷却型原子炉用およびその他の炉型のだめの球
状粒子燃料の製造法は粉末冶金法などの乾式法と、イオ
ン交換樹脂法、加水分解法（Ｈプロセス）、ゾルゲル法
、ゲル沈澱法などの湿式法により大別される。このうち
、加水分解法は別名内部ゲル化法とも呼ばれ、核燃料・
核原料物質たるトリウム、ウラン、プルトニウムなどの
水溶液に予めヘキサメチレンテトラミン等を溶解させた
ものを原液とし、その小滴を高温に加熱した時にヘキサ
メチレンテトラミン等の分解てより発生するアンモニア
によシ小滴のゲル化を行うものである。これに対して、
ゾルゲル法とゲル沈殿法は、外部ゲル化法とも呼ばれ、
前者ではゾルを原液、後者では水溶液を原液としており
、アンモニアその他のゲル化剤を原液の小滴の外部から
作用させるものである。本発明は、ゲル化剤としてアン
モニアを使用する外部ゲル化法に属するものである。
状粒子燃料の製造法は粉末冶金法などの乾式法と、イオ
ン交換樹脂法、加水分解法（Ｈプロセス）、ゾルゲル法
、ゲル沈澱法などの湿式法により大別される。このうち
、加水分解法は別名内部ゲル化法とも呼ばれ、核燃料・
核原料物質たるトリウム、ウラン、プルトニウムなどの
水溶液に予めヘキサメチレンテトラミン等を溶解させた
ものを原液とし、その小滴を高温に加熱した時にヘキサ
メチレンテトラミン等の分解てより発生するアンモニア
によシ小滴のゲル化を行うものである。これに対して、
ゾルゲル法とゲル沈殿法は、外部ゲル化法とも呼ばれ、
前者ではゾルを原液、後者では水溶液を原液としており
、アンモニアその他のゲル化剤を原液の小滴の外部から
作用させるものである。本発明は、ゲル化剤としてアン
モニアを使用する外部ゲル化法に属するものである。
従来の、アンモニアをゲル化剤とする外部ゲル化法テは
、ゲル球は、最終的には、アンモニア水などのアンモニ
ア性水溶液中に回収される。そのゲル化の工程は次の３
段階、すなわち ■ 回収用アンモニア性水溶液より密度が低く、かつ、
それとは別の相をなす気体または有機溶媒の中て原液の
小滴を形成し、重力により下方に落下させることから成
る小滴形成工程、■ 小滴の形が整った時点でアンモニ
ア性の気体１だは有機溶媒の中を通過させて、小滴が回
収用アンモニア性水溶液との界面を通過する時に変形し
ないように、小滴の表面部をゲル化させることから成る
外皮ゲル化工程および ■ アンモニア性水溶液中でゲル化を完結させるゲル化
完結工程。
、ゲル球は、最終的には、アンモニア水などのアンモニ
ア性水溶液中に回収される。そのゲル化の工程は次の３
段階、すなわち ■ 回収用アンモニア性水溶液より密度が低く、かつ、
それとは別の相をなす気体または有機溶媒の中て原液の
小滴を形成し、重力により下方に落下させることから成
る小滴形成工程、■ 小滴の形が整った時点でアンモニ
ア性の気体１だは有機溶媒の中を通過させて、小滴が回
収用アンモニア性水溶液との界面を通過する時に変形し
ないように、小滴の表面部をゲル化させることから成る
外皮ゲル化工程および ■ アンモニア性水溶液中でゲル化を完結させるゲル化
完結工程。
に分けられる。ゲル化工程で得たゲル球を洗浄、乾燥、
焼結などの処理をして最終製品を得るのであるが、最終
製品の真球性はゲル球の真球性にほとんど依存する。す
なわち、ゲル化前の小滴の形を真球に近づけようとする
界面張力が大きいほど、まだ、それを真球からゆｂ−ま
せようとする他の力が小さいほど、製品の真球性は良い
ものとなる。
焼結などの処理をして最終製品を得るのであるが、最終
製品の真球性はゲル球の真球性にほとんど依存する。す
なわち、ゲル化前の小滴の形を真球に近づけようとする
界面張力が大きいほど、まだ、それを真球からゆｂ−ま
せようとする他の力が小さいほど、製品の真球性は良い
ものとなる。
小滴形成および外皮ゲル化を行う媒質が気体である場合
を、有機溶媒の場合に比べると、原液との界°面張力が
大きいので、その中を落下する時の小滴の真球性は良い
が、落下速度が太きいために回収用水溶液に突入する時
の衝撃が太きい。それ故、小滴のサインが大きい場合に
は、界面突入までに外皮、を十分硬化できないため変形
し、真球性の良いものを得にくい。一方、媒質が有機溶
媒の場合、従来はメチルイソブチルケトンなどが用いら
れているが、水との界面張力が小さく（例えば、メチル
イソブチルケトンでは約１０ ｄ’Ｉｎ／Ｃｍ）、小滴
のサイズが大きい場合はゲル化前から真球性が悪い。
を、有機溶媒の場合に比べると、原液との界°面張力が
大きいので、その中を落下する時の小滴の真球性は良い
が、落下速度が太きいために回収用水溶液に突入する時
の衝撃が太きい。それ故、小滴のサインが大きい場合に
は、界面突入までに外皮、を十分硬化できないため変形
し、真球性の良いものを得にくい。一方、媒質が有機溶
媒の場合、従来はメチルイソブチルケトンなどが用いら
れているが、水との界面張力が小さく（例えば、メチル
イソブチルケトンでは約１０ ｄ’Ｉｎ／Ｃｍ）、小滴
のサイズが大きい場合はゲル化前から真球性が悪い。
例えば、トリウムを１ｍａｌｌ／β含むゾルを原液とし
て直径約１．７＋＋＋ｍの小滴をつくり、それを処理し
て得た直径約５００μｍの酸化ナトリウム粒子の真球度
（最大径の最小径に対する比）は、約１．１である。筐
だ、同様にして直径約２．０ ？ｎｍの小滴からつくっ
た直径約６００μｍの１膜化トリウム粒子の真球度は約
１．２で、球状粒子とはいいがたい。
て直径約１．７＋＋＋ｍの小滴をつくり、それを処理し
て得た直径約５００μｍの酸化ナトリウム粒子の真球度
（最大径の最小径に対する比）は、約１．１である。筐
だ、同様にして直径約２．０ ？ｎｍの小滴からつくっ
た直径約６００μｍの１膜化トリウム粒子の真球度は約
１．２で、球状粒子とはいいがたい。
回収用水溶液よシ密度が低い有機溶媒の中には、外部ゲ
ル化法に使用できるほどにアンモニアを溶解し、かつ、
水との界面張力が太きく、シかも安価で入手が容易なも
のは見当らない。それ故、真球性が良く、かつサイズの
大きい製品を従来の外部ゲル化法で得られるのは難しい
。
ル化法に使用できるほどにアンモニアを溶解し、かつ、
水との界面張力が太きく、シかも安価で入手が容易なも
のは見当らない。それ故、真球性が良く、かつサイズの
大きい製品を従来の外部ゲル化法で得られるのは難しい
。
本発明者等は鋭意研究した結果、水との界面張力が大き
く、かつ、アンモニアをある程度に溶解し、安価で入手
容易であるという必要条件の大部分を満たしているにも
かかわらず、ただ１点、その密度がゲル球回収用水溶液
および原液よりも高いために、従来使用されなかった有
機溶媒、例えば、四塩化炭素（水との界面張力４７ ｄ
’！Ｊｎ／ｃｍ）等の有機溶媒を、外部ゲル化法におけ
る小滴形成および外皮ゲル化の工程の媒質として使用す
ることによって、従来よりサイズの太きいものでも真球
性の良い核燃料・核原料球状粒子を製造出来ることを発
見して本発明を完成した。
く、かつ、アンモニアをある程度に溶解し、安価で入手
容易であるという必要条件の大部分を満たしているにも
かかわらず、ただ１点、その密度がゲル球回収用水溶液
および原液よりも高いために、従来使用されなかった有
機溶媒、例えば、四塩化炭素（水との界面張力４７ ｄ
’！Ｊｎ／ｃｍ）等の有機溶媒を、外部ゲル化法におけ
る小滴形成および外皮ゲル化の工程の媒質として使用す
ることによって、従来よりサイズの太きいものでも真球
性の良い核燃料・核原料球状粒子を製造出来ることを発
見して本発明を完成した。
従って、本発明の主目的はトリウム、ウランおよびプル
トニウムから成る群から選択された１種以上の核燃料−
核原料物質を含有するゲル化用原液より密度が高く、水
との界面張力り一大きく且つアンモニアを溶解する有機
溶媒をゲル化媒質として使用することを特徴とする真球
性の良い核燃料・核原料球状粒子を製造する方法および
その方法の実施に使用される装置を提供することである
。
トニウムから成る群から選択された１種以上の核燃料−
核原料物質を含有するゲル化用原液より密度が高く、水
との界面張力り一大きく且つアンモニアを溶解する有機
溶媒をゲル化媒質として使用することを特徴とする真球
性の良い核燃料・核原料球状粒子を製造する方法および
その方法の実施に使用される装置を提供することである
。
本発明の別の目的および利点は以下逐次間らかにされる
。
。
本発明の外部ゲル化法では、■小滴形成および外皮ゲル
化用の媒質である有機溶媒、■核燃料・核原料物質の入
ったゲル化用の原液および■ゲル化完結およびゲル球回
収用のアンモニア性水溶液、の順に密度が高いものを使
用する。それ故、本発明では図面に示すような装置を用
いるのが適当である。
化用の媒質である有機溶媒、■核燃料・核原料物質の入
ったゲル化用の原液および■ゲル化完結およびゲル球回
収用のアンモニア性水溶液、の順に密度が高いものを使
用する。それ故、本発明では図面に示すような装置を用
いるのが適当である。
図面では本発明の装置は、
（１）トリウム、ウランおよびプルトニウムから成る群
から選択された１種以上の金属を含む原液を収容した原
液収容容器： （２）該原液収容容器に接続されていてロ、外皮ゲル化
用のアンモニア性有機溶媒が満たされた中間部および −・、ゲル化完結用のアンモニア性水溶液が満たされた
上部から主として構成されるゲル化用カラム （３）該ゲル化用カラムと接続していてゲル球と有機溶
媒を分離するゲル球−有機溶媒分離部（５）および （４）該ゲル球−有機溶媒分離部に接続していて形成さ
れたゲル球を回収するゲル球回収容器から主として構成
される。この図の例では、ゲル化用カラムは垂直に配置
される。ゲル化用カラムは、小滴形成のだめの、ノズル
部（１）を有する底部、外皮ゲル化用のアンモニア性有
機溶媒を満たした中間部分（２）およびゲル化完結用の
アンモニア性水溶液を入れた上部（３）から主として構
成されている。そしてカラムの中間部（２）と上部（３
）の境界部から水平方向に側管（４）が伸びており、そ
の側管には、斜め下方に傾いたゲル球−有機溶媒分離部
（５）が接続し容器（６）が接続している。ノズル部（
１）は、その水平断面が、３つの同心円をなすような３
つの管より構成されておシ、内側の細い管の内側は原液
用流路（７）、内側と中間の管の間は、アンモニアを含
まぬ有機溶媒用流路（８）、中間と外側の管の間は、ア
ンモニア性有機溶媒用流路（９）である。内側の管の先
端は、中間の管の先端よシ下方に位置する。外側の管は
、カラム中間部の管と連続１だは接続するものである。
から選択された１種以上の金属を含む原液を収容した原
液収容容器： （２）該原液収容容器に接続されていてロ、外皮ゲル化
用のアンモニア性有機溶媒が満たされた中間部および −・、ゲル化完結用のアンモニア性水溶液が満たされた
上部から主として構成されるゲル化用カラム （３）該ゲル化用カラムと接続していてゲル球と有機溶
媒を分離するゲル球−有機溶媒分離部（５）および （４）該ゲル球−有機溶媒分離部に接続していて形成さ
れたゲル球を回収するゲル球回収容器から主として構成
される。この図の例では、ゲル化用カラムは垂直に配置
される。ゲル化用カラムは、小滴形成のだめの、ノズル
部（１）を有する底部、外皮ゲル化用のアンモニア性有
機溶媒を満たした中間部分（２）およびゲル化完結用の
アンモニア性水溶液を入れた上部（３）から主として構
成されている。そしてカラムの中間部（２）と上部（３
）の境界部から水平方向に側管（４）が伸びており、そ
の側管には、斜め下方に傾いたゲル球−有機溶媒分離部
（５）が接続し容器（６）が接続している。ノズル部（
１）は、その水平断面が、３つの同心円をなすような３
つの管より構成されておシ、内側の細い管の内側は原液
用流路（７）、内側と中間の管の間は、アンモニアを含
まぬ有機溶媒用流路（８）、中間と外側の管の間は、ア
ンモニア性有機溶媒用流路（９）である。内側の管の先
端は、中間の管の先端よシ下方に位置する。外側の管は
、カラム中間部の管と連続１だは接続するものである。
ノズル部（１）での３つの液体の流れの方向は、いずれ
も上向きである。以上の構造および流れにより、内側の
管（原液用ノズル）の先端で形成された原液の小滴は、
アンモニアを含甘ぬ有機溶媒中で上昇する間に形が安定
したのち、アンモニア性有機溶媒に触れるようになる。
も上向きである。以上の構造および流れにより、内側の
管（原液用ノズル）の先端で形成された原液の小滴は、
アンモニアを含甘ぬ有機溶媒中で上昇する間に形が安定
したのち、アンモニア性有機溶媒に触れるようになる。
ノズル部（１）の上のカラム中間部（３）では、小滴は
表面からゲル化しつつアンモニア性有機溶媒と共に上昇
する。外皮がゲル化した小滴は上部のアンモニア性水溶
液との界面（１０）、に到・達し、さらに、側管中の界
面に沿って水平方向に移動しながらゲル化を完結し、ゲ
ル球となる。ゲル球は、側管（４）の端で有機溶媒と共
にオーバーフローし、ゲル球−有機溶媒分離部（５）の
中に設けた「すのこ」あるいは「あみ」などの分離器（
１１）の上を通・過し、ゲル球回収用容器（６）に達す
る。オーツ（−フローした有機溶媒は、分離器（１１）
のすきまを通って流下し、ゲル球と分離される。流下し
た有機溶媒は出口（１２）よりアンモニア補給部（１３
）に送られてアンモニアを十分吸収したのちノズル部（
１）に再循環され得る。一方アンモニア性水溶液も、ゲ
ル球のオーバーフローを助ける目的および原液の小滴の
ゲル化に消費したアンモニアを補給する目的で、界面部
の側管（４）と反対の側の入口（１４）より流入し、ゲ
ル球−有機溶媒分離部（５）の上の出口（１５〕より流
出し、アンモニア補給部（１６）を経由し再び界面部へ
流入するように循環され得る。１だ界面の形を上を凹に
して、ゲル球のオτノく一フロ・−を助けるために界面
と接する部分の内壁は、水より有機溶媒にぬれやすいテ
フロンなどの材料で構成される。分離部内の「すのこ」
あるいは「あみ」などの分離器（１１）の表面は、ゲル
球の流れの上流側の部分は水よシ有機溶媒にぬれやすい
テフロンなどの材料で、下流側の部分は反対に水にぬれ
やすいステンレススチールなどの材料で構成することに
より、その境界部から有機溶媒が流出口（１２）の方に
確実に導かれ、ゲル球回収容器（６）の方に流入しない
ようにしている。
表面からゲル化しつつアンモニア性有機溶媒と共に上昇
する。外皮がゲル化した小滴は上部のアンモニア性水溶
液との界面（１０）、に到・達し、さらに、側管中の界
面に沿って水平方向に移動しながらゲル化を完結し、ゲ
ル球となる。ゲル球は、側管（４）の端で有機溶媒と共
にオーバーフローし、ゲル球−有機溶媒分離部（５）の
中に設けた「すのこ」あるいは「あみ」などの分離器（
１１）の上を通・過し、ゲル球回収用容器（６）に達す
る。オーツ（−フローした有機溶媒は、分離器（１１）
のすきまを通って流下し、ゲル球と分離される。流下し
た有機溶媒は出口（１２）よりアンモニア補給部（１３
）に送られてアンモニアを十分吸収したのちノズル部（
１）に再循環され得る。一方アンモニア性水溶液も、ゲ
ル球のオーバーフローを助ける目的および原液の小滴の
ゲル化に消費したアンモニアを補給する目的で、界面部
の側管（４）と反対の側の入口（１４）より流入し、ゲ
ル球−有機溶媒分離部（５）の上の出口（１５〕より流
出し、アンモニア補給部（１６）を経由し再び界面部へ
流入するように循環され得る。１だ界面の形を上を凹に
して、ゲル球のオτノく一フロ・−を助けるために界面
と接する部分の内壁は、水より有機溶媒にぬれやすいテ
フロンなどの材料で構成される。分離部内の「すのこ」
あるいは「あみ」などの分離器（１１）の表面は、ゲル
球の流れの上流側の部分は水よシ有機溶媒にぬれやすい
テフロンなどの材料で、下流側の部分は反対に水にぬれ
やすいステンレススチールなどの材料で構成することに
より、その境界部から有機溶媒が流出口（１２）の方に
確実に導かれ、ゲル球回収容器（６）の方に流入しない
ようにしている。
本発明に従って、小滴の形成を、界面張力と浮力のバラ
ンスにより自然に行う場合には、以上の構成で十分であ
る。しかし、本発明のゲル化法において振動効果を利用
して小滴形成を行おう・とする場合には、原液のタンク
からノズル部までの流路の途中に液圧振動装置（１７）
を設けることによシ、例えば、一方の壁がゴムなどでつ
くられた薄い板より成る小部屋（１７）を設け、その薄
板を加振器（１８）で振動させることにより、原液の圧
力に振動を与え、その効果をノズル先端まで波及させ、
小滴への分割を行うような「液圧振動型」の振動ノズル
を採用するのが便利である。
ンスにより自然に行う場合には、以上の構成で十分であ
る。しかし、本発明のゲル化法において振動効果を利用
して小滴形成を行おう・とする場合には、原液のタンク
からノズル部までの流路の途中に液圧振動装置（１７）
を設けることによシ、例えば、一方の壁がゴムなどでつ
くられた薄い板より成る小部屋（１７）を設け、その薄
板を加振器（１８）で振動させることにより、原液の圧
力に振動を与え、その効果をノズル先端まで波及させ、
小滴への分割を行うような「液圧振動型」の振動ノズル
を採用するのが便利である。
以下に、本発明の外部ゲル化法の実施例を説明する。
実施例１−９
全実施例において、原液には硝酸トリウム溶液あるいは
硝酸トリウム−硝酸ウラニル混合溶液に当量以下のアン
モニア水をｐＨ制飢下で加熱撹拌しながら加えて製造し
た最終ｐ＃［，０５（２ｓ℃）のゾルを用いた。筐た、
小滴形成および外皮ゲル化の媒質である有機溶媒として
は四塩化炭素を、ゲル化完結およびゲル球回収用水溶液
としてはアンモニア水を用いた。用いたゲル化装置の概
略は図のようなものであるが、主要部はガラス製で、詳
細は以下のとおりである。ゲル化カラム（２〜３）は、
高さ１ｍ、内径４５ｍｍの管で、底部にはノズル部（１
）との接続のため！２９ ／２６のオスのテーパージヨ
イントがついている。側管（４）の長さは１５ｃＩｎで
先端には下２９／４２のオスのテーパージヨイントを約
％の勾配で下方に傾けて付けである。側管の内壁および
カラム界面部の内壁には厚さ１ｍｍのテフロン板を密着
した形で内張すしである。ゲル球−四塩化炭素分離部（
５）は、’ｉ ２９ ／２６のメスのテーパージヨイン
トによシカラム側管と接続している。この接続部のテー
パージヨイント部では、側管についているオスのチーパ
ルジヨイント（１２９／４２）の方が長いので分離部内
につき出した形となっている。このつき出した部分と分
離部のすきまに分離器（１１）たる「すのこ」をさしこ
むことにより側管よジオ−バーフローしたゲル球を確実
に、すのこ上に導くことができるようにしている。この
「すのこ」は直径ｉ ｍｍのステンレススチール製の棒
十数本余、２．５ｃ／ｎ間隔に４本配置した厚さ２朋巾
１ｍｍのテフロン角材に３朋間隔でつきさすようにして
束ねた物で、上流側１０ｃｍのステンレススチール棒に
は外径２ ｍｒｎ 、内径１龍のテフロン管をかぶせて
いる。ノズル部（１）の外管は外径２０ｍｍ、内径１８
ｍｍ、中間の管は外径１２ｍｍ、内径１０ｍｍのガラス
管で、その内側に原液用ノズルを中央に位置決めするた
めのガイドとして、図示していない外径６闘、内径４ｍ
ｍのガラス管を配置している。原液用ノズルは外径３朋
、内径１闘のテフロン管またはポリエチレン管の先端を
内径０．６５朋（振動を利用した場合）、または０．０
７５ｍｍＣ振動を利用しない場合）になるように細めだ
ものを用い、上述のガイド用ガラス管の内側に配置して
いる。原液用ノズル先端から液圧振動装置（１７）まで
の管長は６０ｃＩｎである。このようなノズル部でのア
ンモニア性四塩化炭素の流速は約１８０ ｍｌ／ ｍｉ
ｎ、純四塩化炭素の流速は２〜３ ｍｌ ／ ｍｉｎで
ある。壕だ、原液であるゾルの速度は、振動を利用した
例では３．６５または７．４０ｒｕｌ ／ ｍｉｎ、振
動を利用しない例では０．２４ ｍｌ／ｍｉｎである。
硝酸トリウム−硝酸ウラニル混合溶液に当量以下のアン
モニア水をｐＨ制飢下で加熱撹拌しながら加えて製造し
た最終ｐ＃［，０５（２ｓ℃）のゾルを用いた。筐た、
小滴形成および外皮ゲル化の媒質である有機溶媒として
は四塩化炭素を、ゲル化完結およびゲル球回収用水溶液
としてはアンモニア水を用いた。用いたゲル化装置の概
略は図のようなものであるが、主要部はガラス製で、詳
細は以下のとおりである。ゲル化カラム（２〜３）は、
高さ１ｍ、内径４５ｍｍの管で、底部にはノズル部（１
）との接続のため！２９ ／２６のオスのテーパージヨ
イントがついている。側管（４）の長さは１５ｃＩｎで
先端には下２９／４２のオスのテーパージヨイントを約
％の勾配で下方に傾けて付けである。側管の内壁および
カラム界面部の内壁には厚さ１ｍｍのテフロン板を密着
した形で内張すしである。ゲル球−四塩化炭素分離部（
５）は、’ｉ ２９ ／２６のメスのテーパージヨイン
トによシカラム側管と接続している。この接続部のテー
パージヨイント部では、側管についているオスのチーパ
ルジヨイント（１２９／４２）の方が長いので分離部内
につき出した形となっている。このつき出した部分と分
離部のすきまに分離器（１１）たる「すのこ」をさしこ
むことにより側管よジオ−バーフローしたゲル球を確実
に、すのこ上に導くことができるようにしている。この
「すのこ」は直径ｉ ｍｍのステンレススチール製の棒
十数本余、２．５ｃ／ｎ間隔に４本配置した厚さ２朋巾
１ｍｍのテフロン角材に３朋間隔でつきさすようにして
束ねた物で、上流側１０ｃｍのステンレススチール棒に
は外径２ ｍｒｎ 、内径１龍のテフロン管をかぶせて
いる。ノズル部（１）の外管は外径２０ｍｍ、内径１８
ｍｍ、中間の管は外径１２ｍｍ、内径１０ｍｍのガラス
管で、その内側に原液用ノズルを中央に位置決めするた
めのガイドとして、図示していない外径６闘、内径４ｍ
ｍのガラス管を配置している。原液用ノズルは外径３朋
、内径１闘のテフロン管またはポリエチレン管の先端を
内径０．６５朋（振動を利用した場合）、または０．０
７５ｍｍＣ振動を利用しない場合）になるように細めだ
ものを用い、上述のガイド用ガラス管の内側に配置して
いる。原液用ノズル先端から液圧振動装置（１７）まで
の管長は６０ｃＩｎである。このようなノズル部でのア
ンモニア性四塩化炭素の流速は約１８０ ｍｌ／ ｍｉ
ｎ、純四塩化炭素の流速は２〜３ ｍｌ ／ ｍｉｎで
ある。壕だ、原液であるゾルの速度は、振動を利用した
例では３．６５または７．４０ｒｕｌ ／ ｍｉｎ、振
動を利用しない例では０．２４ ｍｌ／ｍｉｎである。
一方、ゲル球のオーバーフローを助けるためのアンモニ
ア水の流速は１００〜２０９ｍ／ｍτｎである。四塩化
炭素用アンモニア補給装置（１８）ではアンモニアガス
を０．４〜０．６１３ ／ ｍｉｎの速度でバブルし、
バブルしたあとのガスをアンモニア水用アンモニア補給
装置（１６）に導いている。以上のような装置・条件で
、各種の原料ゾルを、各種の条件でゲル化して得だ各種
サイズの酸化トリウム焼結粒子およびトリウム−ウラン
混合酸化物焼結粒子の真球度を表に示す。
ア水の流速は１００〜２０９ｍ／ｍτｎである。四塩化
炭素用アンモニア補給装置（１８）ではアンモニアガス
を０．４〜０．６１３ ／ ｍｉｎの速度でバブルし、
バブルしたあとのガスをアンモニア水用アンモニア補給
装置（１６）に導いている。以上のような装置・条件で
、各種の原料ゾルを、各種の条件でゲル化して得だ各種
サイズの酸化トリウム焼結粒子およびトリウム−ウラン
混合酸化物焼結粒子の真球度を表に示す。
従来の有機溶媒を用いる外部ゲル化法による製品粒子の
真球度が、前述のように直径５００μｍの場合１，１．
６００μｍでは１．２であったのに比べ、はるかに真球
に近い製品粒子が得られるのが、本発明の外部ゲル化法
の特徴である。なお、本ゲル化法の適用にあたって、ゲ
ル化カラムの界面部表面を四塩化炭素よシ水にぬれやす
いガラスで構成した方法を用いると界面下部にゲル球が
蓄積し、アンモニア水に触れぬため、球状でのゲル化が
完結せず、正常な回収が不可能であった。捷た、ゲル球
−四塩化炭素分離器（１１）として四塩化炭素よυ水に
よくぬれるステンレススチール製の「あみ」または「す
のこ」を用いる方法を適用した場合には、ゲル球回収容
器の方に四塩化炭素が落下し、その衝撃で既に回収され
ているゲル球がくずれ、正常な製品が得られなかった。
真球度が、前述のように直径５００μｍの場合１，１．
６００μｍでは１．２であったのに比べ、はるかに真球
に近い製品粒子が得られるのが、本発明の外部ゲル化法
の特徴である。なお、本ゲル化法の適用にあたって、ゲ
ル化カラムの界面部表面を四塩化炭素よシ水にぬれやす
いガラスで構成した方法を用いると界面下部にゲル球が
蓄積し、アンモニア水に触れぬため、球状でのゲル化が
完結せず、正常な回収が不可能であった。捷た、ゲル球
−四塩化炭素分離器（１１）として四塩化炭素よυ水に
よくぬれるステンレススチール製の「あみ」または「す
のこ」を用いる方法を適用した場合には、ゲル球回収容
器の方に四塩化炭素が落下し、その衝撃で既に回収され
ているゲル球がくずれ、正常な製品が得られなかった。
甘た、表の実施例１および２に示すように、振動を利用
しない場合には、原液用ノズルの内径はごく細いものが
必要であり、製品のサイズ制御のためにはノズルの内径
を精度よく加工することが必要で、実際上は各種の希望
サイズの製品を造ることは困難であった。それに対し、
実施例３〜９のように、振動ノズルを用いれば、同じノ
ズルで各種サイズの製品を造ることが可能であった。し
かも、ノズル部がゲル化カラム下部に位置するのが必然
である本発明のゲル化法では、ノズル自身を物理的に振
動させる通常の振動ノズルは採用しにくい。それは、ノ
ズル部のうち、振動する原液用ノズルと振動しない他の
部分とを連結する部分が直接有機溶媒に接するため、そ
こにゴムなどの材料を使用することが困難であるからで
ある。
しない場合には、原液用ノズルの内径はごく細いものが
必要であり、製品のサイズ制御のためにはノズルの内径
を精度よく加工することが必要で、実際上は各種の希望
サイズの製品を造ることは困難であった。それに対し、
実施例３〜９のように、振動ノズルを用いれば、同じノ
ズルで各種サイズの製品を造ることが可能であった。し
かも、ノズル部がゲル化カラム下部に位置するのが必然
である本発明のゲル化法では、ノズル自身を物理的に振
動させる通常の振動ノズルは採用しにくい。それは、ノ
ズル部のうち、振動する原液用ノズルと振動しない他の
部分とを連結する部分が直接有機溶媒に接するため、そ
こにゴムなどの材料を使用することが困難であるからで
ある。
図は本発明の方法を実施するだめの装置の一例を示した
ものである。図中の各番号の部分は次のとおりである。 １・・・ノズル部、２・・・ゲル化カラム中間部、３・
・ゲル化カラム上部、 ４・・側管、５・・・ゲル
球−有機溶媒分離部、６．・ゲル球回収容器７・・原液
用流路、８・・アンモニアを含１ぬ有機溶媒用流路、９
・・アンモニア性有機溶媒用流路、１０・・・界面、１
１・・・分離器、 １２・・・有機溶媒用出口
、１３・・・有機溶媒用アンモニア補給装置、１４・・
・アンモニア性水溶液入口、 １５・・・アンモニア性水溶液出口、 １６・・・アンモニア性水溶液用アンモニア補給装置、
１７・・・液圧振動装置（振動伝達用小部屋）１８・・
・加振器。 特許出願人 日本原子力研究所 （外４名）
ものである。図中の各番号の部分は次のとおりである。 １・・・ノズル部、２・・・ゲル化カラム中間部、３・
・ゲル化カラム上部、 ４・・側管、５・・・ゲル
球−有機溶媒分離部、６．・ゲル球回収容器７・・原液
用流路、８・・アンモニアを含１ぬ有機溶媒用流路、９
・・アンモニア性有機溶媒用流路、１０・・・界面、１
１・・・分離器、 １２・・・有機溶媒用出口
、１３・・・有機溶媒用アンモニア補給装置、１４・・
・アンモニア性水溶液入口、 １５・・・アンモニア性水溶液出口、 １６・・・アンモニア性水溶液用アンモニア補給装置、
１７・・・液圧振動装置（振動伝達用小部屋）１８・・
・加振器。 特許出願人 日本原子力研究所 （外４名）
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、トリウム、ウランおよびプルトニウムから成る群か
ら選択された１種以上の金属を含有する原液の小滴をア
ンモニア性環境でゲル化し、つづいて洗浄、乾燥、焼結
等の処理をして、これらの金属の酸化物、炭化物、炭酸
化物などの核燃料・核原料球状粒子を製造する方法にお
いて、原液より密度が高く、水との界面張力が大きく且
つアンモニアを溶解する有機溶媒の中で原液の小滴を形
成し、形成された小滴を、アンモニアを含んだ該有機溶
媒、つづいてアンモニア性水溶液の中でゲル化し、ゲル
化した粒子を該アンモニア性水溶液中に回収することを
特徴とする核燃料・核原料球状粒子を製造する方法。 ２、トリウムを含むゾルを原液とし、有機溶媒として四
塩化炭素を用いて酸化トリウム球状粒子を製造する特許
請求の範囲第（１）項記載の方法。 ３、トリウムおよびウランを含むゾルを原液とし、有機
溶媒として四塩化炭素を用いてトリウム−ウラン混合酸
化物球状粒子を製造する特許請求の範囲第（１）項記載
の方法。 ４゜ （１）トリウム、ウランおよびプルトニウムから成る群
から選択された１種以上の金属を含む原液を収容した原
液収容容器； （２）該原液収容容器に接続していて イ、原液の小滴を形成するノズル部、 ロ、外皮ゲル化用のアンモニア性有機溶媒が満たされた
中間部および ・・、ゲル化完結用のアンモニア注水溶液ｆＪ″−満た
された上部から主として構成されるゲル化用カラム、 （３）該ゲル化用カラムと接続していてゲル球と有機溶
媒を分離するゲル球−有機溶媒分離部および （４）該ゲル球−有機溶媒分離部に接続していて形成さ
れたゲル球を回収するゲル球回収容器から主として構成
される核燃料・核原料球状粒子を製造する装置。 ５４ 該ゲル球−有機溶媒分離部が該カラムの中間部
と上部の界面部から伸長され一部が下方に傾斜した側管
と接続されている特許請求の範囲第４項記載の装置。 ６、該ノズル部が、内側の原液用流路、該原液用流路を
囲む有機溶媒用流路および該有機溶媒用流路を囲むアン
モニア性有機溶媒用流路の同心Ｈ状に配置された３つの
管から構成されている特許請求の範囲第４項記載の装置
。 ７、ゲル球−有機溶媒分離部が、ゲル球の流れの上流側
の部分が水より有機溶媒にぬね、やすい材料で構成され
そして下流側の部分が水にぬれやすい材料で構成されて
いる表面を有する分離器を含む特許請求の範囲第４項記
載の装置。 ８、該原液収容容器と、ノズル部の中間に原液に圧力振
動を与える液圧振動装置を更に設けた特許請求の範囲第
４項記載の装置。 ９、ゲル球−有機溶媒分離部がアンモニア性有機溶媒と
アンモニア性水溶液の界面に下方より運ばれるゲル球を
界面部より水平方向に有機溶媒と共にオーバフローさせ
る装置を含む特許請求の範囲第４項記載の装置。 １０、原液用゛流通管の先端が有機溶媒用流通管の先端
より下方に位置するｌ特許請求の範囲第６項記載の装置
。 ■、界面部と接するカラムの内壁が水より有機溶媒にぬ
れ易い材料で構成されている特許請求の範囲第５項記載
の装置。 １２６ 水より有機溶媒にぬれ易い材料がテフロンで
ある特許請求の範囲第７又は１１項記載の装置。 １３、水にぬれやすい材料がステンレススチールである
・特許請求の範囲第７項記載の装量。 １４、分離器がすのこ又はあみである特許請求の範囲第
７項記載の装置。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58022300A JPS59147296A (ja) | 1983-02-14 | 1983-02-14 | 核燃料・核原料球状粒子の製造方法および原料ゾルのゲル化装置 |
| US06/578,615 US4615834A (en) | 1983-02-14 | 1984-02-13 | Process and apparatus for producing microspheres of fissile and/or fertile materials |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58022300A JPS59147296A (ja) | 1983-02-14 | 1983-02-14 | 核燃料・核原料球状粒子の製造方法および原料ゾルのゲル化装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59147296A true JPS59147296A (ja) | 1984-08-23 |
| JPH0326359B2 JPH0326359B2 (ja) | 1991-04-10 |
Family
ID=12078888
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58022300A Granted JPS59147296A (ja) | 1983-02-14 | 1983-02-14 | 核燃料・核原料球状粒子の製造方法および原料ゾルのゲル化装置 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4615834A (ja) |
| JP (1) | JPS59147296A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0680424A (ja) * | 1991-02-20 | 1994-03-22 | Inst Of Nuclear Energ Res Chinese Atom Energ Council Taiwan Roc | ウラニル化合物をａｄｕを経てｕｏ２に転化する方法 |
| JP2022546203A (ja) * | 2019-08-02 | 2022-11-04 | エックス－エナジー， エルエルシー | 金属酸化物ゲル粒子の径を制御するシステムおよび手法 |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2670945B1 (fr) * | 1990-12-19 | 1994-03-25 | Pechiney Uranium | Procede de fabrication de pastilles combustibles nucleaires frittees a partir de solutions et comportant une precipitation a l'aide de peroxyde d'hydrogene en milieu acide. |
| JP3091254B2 (ja) * | 1991-05-14 | 2000-09-25 | フロイント産業株式会社 | シームレスカプセル製造装置 |
| US5219533A (en) * | 1991-11-18 | 1993-06-15 | General Electric Company | Apparatus for solvent extraction process |
| JP4334316B2 (ja) * | 2003-10-16 | 2009-09-30 | 原子燃料工業株式会社 | 重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置 |
Family Cites Families (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3329745A (en) * | 1965-10-05 | 1967-07-04 | Grange Lee D La | Process for making gelled spherical particles of oxides |
| US3586742A (en) * | 1966-11-25 | 1971-06-22 | Gulf Energy & Environ Systems | Process of preparing oxide microspheres |
| US3790492A (en) * | 1971-03-11 | 1974-02-05 | Atomic Energy Commission | Method for production of uniform microspheres |
| US3888787A (en) * | 1971-09-23 | 1975-06-10 | Kernforschungsanlage Juelich | Method of producing ball-shaped metallic oxide or metallic carbide particles |
| US3933679A (en) * | 1972-01-14 | 1976-01-20 | Gulf Oil Corporation | Uniform microspheroidal particle generating method |
-
1983
- 1983-02-14 JP JP58022300A patent/JPS59147296A/ja active Granted
-
1984
- 1984-02-13 US US06/578,615 patent/US4615834A/en not_active Expired - Fee Related
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0680424A (ja) * | 1991-02-20 | 1994-03-22 | Inst Of Nuclear Energ Res Chinese Atom Energ Council Taiwan Roc | ウラニル化合物をａｄｕを経てｕｏ２に転化する方法 |
| JPH0751444B2 (ja) * | 1991-02-20 | 1995-06-05 | インスティチュート・オブ・ヌクリアー・エナージィ・リサーチ・チャイニーズ・アトミック・エナージィ・カウンシル・タイワン・アール・オー・シー | ウラニル化合物をａｄｕを経てｕｏ２に転化する方法 |
| JP2022546203A (ja) * | 2019-08-02 | 2022-11-04 | エックス－エナジー， エルエルシー | 金属酸化物ゲル粒子の径を制御するシステムおよび手法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0326359B2 (ja) | 1991-04-10 |
| US4615834A (en) | 1986-10-07 |
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