BR112017008458B1

BR112017008458B1 - Método para fabricação de radioisótopo 99mo

Info

Publication number: BR112017008458B1
Application number: BR112017008458-9A
Authority: BR
Inventors: Ken Czerwinski; Joshua C. Walter
Original assignee: Terrapower, Llc
Priority date: 2014-12-29
Filing date: 2015-12-24
Publication date: 2022-06-14
Also published as: US20200161015A1; US20220310281A1; WO2016108939A3; KR102570211B1; KR20170101947A; AU2015372569B2; JP2020126053A; EP3241220B1; JP2018507397A; US10141079B2; BR112017008458A2; CN107112061B; KR20230125107A; CA2967296A1; JP6952151B2; AU2015372569A1; US20190139665A1; CN107112061A; RU2017124515A; RU2017124515A3

Abstract

Separações acopladas à porta-alvo refere-se a aumentar a produção de um produto de radiação predeterminado através da selecionar de um alvo (incluindo selecionar o material alvo e estrutura física do material) e química de separação de modo a otimizar a recuperação do produto de radiação predeterminado. A presente descrição descreve sistemas e métodos para a criar (por meio de irradiação) e remoção de um ou mais radioisótopos desejados a partir de um alvo e descreve ainda sistemas e métodos que permitem que o mesmo alvo sofra várias operações de irradiação e separação sem danos para o alvo. Em contraste com a estado da técnica que requer dissolução completa ou destruição de um alvo antes da recuperação de quaisquer produtos de irradiação, a reutilização repetida do mesmo alvo físico permitida pela separação acoplada a porta-alvo representa um aumento significativo na eficiência e uma redução de custos em relação ao estado da técnica.

Description

[001] O presente Pedido está sendo depositado em 24 de dezembro de 2015 como Pedido de Patente Internacional PCT e reivindica o benefício do Pedido Provisório dos Estados Unidos N° 62/097.235, depositado em 29 de dezembro de 2014, Pedido o qual é aqui incorporado por referência na íntegra.

INTRODUÇÃO

[002] A irradiação de compostos químicos e materiais separadores do composto irradiado tem uma variedade de aplicações técnicas as quais incluem a produção de radioisótopos, processamento de combustível nuclear e pesquisa científica fundamental. Por exemplo, o seguinte é uma tabela que lista alguns valiosos radioisótopos, incluindo aqueles com aplicações médicas. Alguns dos radioisótopos são gerados diretamente a partir de material precursor passível de fissão, enquanto que outros são produtos da decomposição de outros radioisótopos. TABELA 1 Radioisótopos e Usos

[003] As técnicas atuais para a produção de radioisótopos envolvem a irradiação de um material precursor no qual uma parte do precursor é convertido em um ou mais radioisótopos distribuídos por todo o material. Isto é seguido pela dissolução do material e subsequente separação do material precursor não reagido a partir dos radioisótopos produzidos. Em técnicas atualmente conhecidas para a produção de isótopos radioativos, os materiais alvo são frequentemente selados em cápsulas e colocados em locais de irradiação. As irradiações podem ser realizadas com reatores ou aceleradores usando uma variedade de partículas e alvos. Após a irradiação, as cápsulas são colocadas em recipientes blindados e transportadas para laboratórios químicos capazes de lidar com a elevada atividade do material para dissolução descontínua e recuperação do produto ou produtos de isótopo radioativo.

SEPARAÇÕES ACOPLADAS A PORTA-ALVO

[004] Usando técnicas atualmente conhecidas, a grande maioria do material de iniciação em irradiações não é reagido e, muitas vezes, tem de ser dissolvido para permitir que o produto da irradiação seja quimicamente separado. A separação da minúscula quantidade do produto de irradiação a partir de um grande excesso de material de iniciação não reagido muitas vezes requer diversas vias de purificação após dissolução. Se o produto adicional deve ser formado a partir de reações nucleares com o material de iniciação restante, o material de iniciação restante deve ser reformado após dissolução em uma forma adequada para subsequentes irradiações. Isto requer etapas de processamento adicionais, muitas vezes com perdas potenciais de produtos e geração de resíduos adicionais. No entanto, se o material de iniciação restante dissolvido não é reformado para produção adicional, este material restante deve ser descartado, representando tanto uma perda de material potencialmente utilizável (e valioso) quanto um custo de descarte adicional. Para materiais isotopicamente raros ou enriquecidos, isto pode ser uma grande despesa.

[005] O mesmo problema também pode surgir no contexto de reprocessamento do combustível nuclear. Neste contexto, o combustível nuclear, em vez do material de iniciação precursor, pode ser processado após irradiação em um reator nuclear gerador de energia, um reator de ensaio de fissão nuclear, um reator de pesquisa ou um reator de ensino, para remover subprodutos da reação de fissão nuclear e reprocessar o combustível nuclear não reagido para reciclagem e/ou reutilização. Similar à produção de radioisótopos, a reciclagem de corrente de combustível nuclear usado a partir de extração, permuta iônica ou métodos eletroquímicos requer, primeiro, a dissolução do combustível em uma solução. Após o combustível ter sido dissolvido, as etapas restantes são realizadas para remover os produtos secundários indesejados e reprocessar o combustível nuclear não reagido novamente em uma forma adequada para reutilização como combustível.

[006] A presente descrição descreve sistemas e métodos para criar (por meio de irradiação) e remover um ou mais radioisótopos desejados a partir de um material de iniciação e descreve ainda sistemas e métodos que permitem que o mesmo material de iniciação sofra múltiplas operações de irradiação e separação sem grandes danos, se houver, para sua forma original. Em um aspecto, separação acoplada a porta-alvo (targetry) refere-se à seleção de um material de iniciação (incluindo seleção da estrutura física do material) e separação química, de modo a otimizar a recuperação do produto de irradiação predeterminado. A descrição descreve ainda como com separações acopladas a porta-alvo, através de remoção do produto recém-criado de uma forma que permite que o mesmo material de iniciação sofra uma ou mais irradiações subsequentes (isto é, sem ter de dissolver ou de outra forma destruir o material entre as irradiações), redução significativa de custos pode ser conseguida usando operações repetidas de irradiação e separação sobre o mesmo material de iniciação. Os sistemas e métodos descritos conseguem isto com um desperdício mínimo de material de iniciação durante as operações de irradiação e remoção e separação do isótopo resultante. Em contraste com o estado da técnica que requer dissolução ou destruição completa ou substancial do material de iniciação antes da recuperação de quaisquer produtos de irradiação, a reutilização repetida do material de iniciação permitido pela separação acoplada a porta-alvo representa um aumento significativo na eficiência e redução de custos em relação ao técnica anterior.

[007] Um aspecto da presente descrição é um sistema para gerar radioisótopos que inclui: um ou mais recipientes, incluindo um primeiro recipiente, o primeiro recipiente contendo material fonte que inclui pelo menos um material alvo; um gerador de radiação; uma câmara de bombardeamento de radiação que recebe radiação a partir do gerador de radiação na qual a câmara de bombardeamento de radiação está adaptada para manter e expor um ou mais recipientes à radiação recebida, deste modo, criando pelo menos alguns primeiros radioisótopos que são um produto direto da exposição do alvo à radiação; um componente de inserção adaptado para transferir um material de extração para o primeiro recipiente, deste modo, contatando o material fonte dentro do primeiro recipiente com o material de extração no qual o material de extração é selecionado para dissolver, sem dissolver o material alvo, um ou mais de um primeiro radioisótopo, um segundo radioisótopo que é um produto secundário de um primeiro radioisótopo ou tanto um primeiro radioisótopo quanto um segundo radioisótopo; e um componente de extração adaptado para remover o material de extração com o radioisótopo dissolvido do primeiro recipiente sem remover o material alvo do primeiro recipiente.

[008] No sistema, o material alvo pode ser um material passível de fissão e o gerador de radiação é um gerador de nêutrons. O material fonte pode ser uma forma porosa com uma largura de parede de poro com base em uma distância de recuo de um produto de radioisótopo direto do material alvo passível de fissão. O sistema também pode incluir um componente de recuperação adaptado para receber o material de extração com o radioisótopo dissolvido do primeiro recipiente e recuperar uma parte da pelo menos uma espécie de radioisótopo do material de extração. O sistema também pode incluir um sistema de transporte adaptado para mover fisicamente um recipiente da câmara de bombardeamento de radiação para uma segunda localização para interação com um ou ambos do componente de inserção ou do componente de extração. O sistema de transporte pode ainda ser adaptado para mover repetidamente um recipiente da câmara de bombardeamento de radiação para a segunda localização e da segunda localização para a câmara de bombardeamento de radiação. O sistema de transporte também pode ser adaptado para mover fisicamente uma pluralidade de recipientes da câmara de bombardeamento de radiação para a segunda localização. O material alvo passível de fissão pode incluir grãos que contêm óxido de urânio ou urânio metálico tendo um tamanho médio de partícula menor do que uma distância média de recuo de 99Mo como um produto da fissão de urânio.

[009] No sistema, o material de extração pode ser selecionado a partir de um fluido supercrítico e um fluido aquoso que, de preferência, dissolve o um ou mais de um primeiro radioisótopo, um segundo radioisótopo que é um produto derivado de um primeiro radioisótopo ou tanto um primeiro radioisótopo quanto um segundo radioisótopo. O material de extração pode ser dióxido de carbono supercrítico que contém um ligante que dissolve o um ou mais de um primeiro radioisótopo, um segundo radioisótopo que é um produto derivado de um primeiro radioisótopo ou tanto um primeiro radioisótopo quanto um segundo radioisótopo.

[0010] O sistema pode executar automaticamente um ciclo de geração de radioisótopo no qual o sistema expõe o primeiro recipiente de radiação, transfere o material de extração para o primeiro recipiente e remove o material de extração com o radioisótopo dissolvido a partir do primeiro recipiente. O sistema também pode repetir automaticamente o ciclo de geração de radioisótopos no primeiro recipiente. O sistema pode processar uma pluralidade de recipientes, incluindo o primeiro recipiente, de modo que cada um da pluralidade de recipientes seja exposto à radiação.

[0011] O material alvo pode incluir um ou mais de óxido de urânio ou urânio metálico na forma de pó, sal, pano, espuma ou uma suspensão coloidal em líquido. O material fonte pode incluir rádio ou rádio galvanizado com berílio. A pelo menos uma espécie de radioisótopo gerada pelo sistema inclui um ou mais de 227Ac, 213Bi, 131Cs, 133Cs, 11C, 51Cr, 57Co, 60Co, 64Cu, 67Cu, 165Dy, 169Er, 18F, 67Ga, 68Ga, 68Ge, 198Au, 166Ho, 111In, 123I, 124I, 125I, 131I, 192Ir, 59Fe, 81mKr, 212Pb, 177Lu, 99Mo, 13N, 15O, 103Pd, 32P, 238Pu, 42K, 227Ra, 223Ra, 186Re, 188Re, 81Rb, 82Rb, 101Ru, 103Ru, 153Sm, 75Se, 24Na, 82Sr, 89Sr, 99mTc e 201Tl. O gerador de radiação usado pelo sistema pode ser selecionado a partir de uma ou mais de fontes de Pu-Be, fontes de 252Cf, geradores de radiação de tubo selado, dispositivo de foco de plasma denso, dispositivos de aperto, dispositivos de confinamento eletrostático por inércia, conjuntos de acionamento de fonte subcríticos, reatores de fissão e dispositivos de espalação aceleradores.

[0012] Outro aspecto da presente descrição é um método para a geração de 99Mo. O método inclui: fornecimento de uma fonte que contém uma primeira massa de urânio na qual a fonte está em uma forma em que a maioria dos átomos de urânio estão dentro de uma distância selecionada a partir de uma superfície disponíveis da fonte; exposição da fonte aos nêutrons, deste modo, reduzindo a primeira massa de urânio na fonte para uma segunda massa de urânio menor do que a primeira massa e criando pelo menos alguns átomos do radioisótopo 99Mo , deste modo, também fazendo com que pelo menos alguns dos átomos recém-criados do radioisótopo 99Mo avancem para uma superfície disponível da fonte; e, após exposição da fonte aos nêutrons, remoção de pelo menos alguns dos átomos do radioisótopo 99Mo a partir da fonte, sem remover substancialmente o urânio a partir da segunda massa de urânio na fonte.

[0013] No método, a operação de remoção pode remover menos de 0,1% do urânio ou mesmo menos de 0,01% do urânio da segunda massa de urânio na fonte. A operação de fornecimento pode incluir o fornecimento de uma fonte constituída, pelo menos parcialmente, de partículas que contêm óxido de urânio ou urânio metálico no qual as partículas têm um tamanho de partícula com base em uma distância de recuo de 99Mo na fonte. O método pode incluir encerrar a fonte em um recipiente neutronicamente translúcida. O método pode incluir ainda exposição do recipiente que encerra a fonte aos nêutrons e remoção de pelo menos alguns dos átomos do radioisótopo 99Mo do recipiente. O método pode incluir seleção de um material de extração que dissolve átomos do radioisótopo 99Mo sem alterar a fase do urânio na fonte ou seleção de um material de extração no qual os átomos do radioisótopo 99Mo são mais solúveis do que os átomos de urânio.

[0014] O método pode incluir determinação do tipo de fonte com base no material de extração selecionado. O método também pode incluir seleção de uma combinação de uma fonte e um material de extração, em que a combinação permite que o radioisótopo 99Mo seja removido da fonte após exposição aos nêutrons, sem afetar substancialmente a fonte. A operação de remoção do método pode incluir passagem de um material de extração selecionado para dissolver o radioisótopo 99Mo através do recipiente, deste modo, contatando a superfície disponível da fonte com o material de extração.

[0015] No método, o material de extração pode ser selecionado a partir de um fluido supercrítico e um fluido aquoso. Se o material de extração é dióxido de carbono supercrítico, ele pode conter um ligante que dissolve o radioisótopo 99Mo. O ligante pode ser selecionado a partir de 8-hidroxiquinolina, α-benzoinoxima, 4,5-di-hidróxi-1,3- benzenodissulfonato dissódico, compostos de fosfato e compostos de dicetona. Em uma modalidade alternativa, o ligante pode ter um ou mais grupos funcionais selecionados a partir de grupos hidroxila, carbonila, dicetonas, aldeídos, haloformila, éster de carbonato, carboxilato, éster, éter, peróxi, amina, carboxamida, imida, imina, nitrato, cianato, tiol, sulfureto, sulfinila, sulfonila, tiocianato, isotiocianato, fosfato e fosfono.

[0016] O método pode incluir executar repetidamente a operação de exposição e as operações de remoção no recipiente sem remover o urânio a partir do recipiente. O método pode incluir remoção do radioisótopo 99Mo a partir do material de extração e, após o que, repetição da operação de exposição na mesma fonte. O método pode incluir ainda remoção, além do radioisótopo 99Mo, de uma quantidade de um ou mais de outros produtos de fissão criados durante a operação de exposição.

[0017] Ainda outro aspecto da presente descrição é um método para fabricar seletivamente um radioisótopo. O método inclui: seleção do radioisótopo; identificação de um material alvo a partir do qual o radioisótopo selecionado pode ser criado como um produto de fissão; determinação de uma distância de recuo do radioisótopo selecionado no material alvo; criação de uma pluralidade de grãos de material alvo com um tamanho de grão com base na distância de recuo do radioisótopo selecionado; exposição dos grãos de material alvo a nêutrons, fazendo com que pelo menos alguns átomos do material alvo sofram fissão nuclear para criar átomos do radioisótopo selecionado e também fazer com que pelo menos alguns dos átomos recém-criados do radioisótopo selecionado se movam a distância de recuo em relação ao material alvo; e extração de átomos do radioisótopo selecionado a partir do material alvo.

[0018] No método, as operações de extração e exposição podem ser realizadas sem alteração da fase do material alvo. O método pode incluir ainda repetição da operação de exposição e da operação de extração sobre a pluralidade de grãos de material alvo. A pluralidade de grãos de material do alvo pode estar contida dentro de um recipiente neutronicamente translúcido e o método pode incluir ainda executar repetidamente a operação de exposição e a operação de extração sobre a mesma pluralidade de grãos de material alvo sem remoção da pluralidade de grãos de material alvo do recipiente. Os grãos podem ser partículas de óxido de urânio ou urânio metálico tendo um tamanho de grão de menos de 20 mícrons. Em uma modalidade, os grãos são partículas de óxido de urânio ou urânio metálico tendo um tamanho de grão de cerca de 0,001 a 10 micrometros. No método, pelo menos uma parte da pluralidade de grãos pode ter um comprimento característico ao longo de pelo menos uma dimensão menor do que ou igual à distância de recuo.

[0019] A operação de extração do método pode incluir exposição de pelo menos alguns dos grãos de material alvo a um solvente que extrai preferencialmente o radioisótopo selecionado a partir do material do alvo. O método pode incluir ainda processamento dos grãos de material alvo em um fonte porosa, sólida antes da operação de exposição. O processamento pode incluir processamento dos grãos de material alvo em uma espuma de célula aberta, uma rede aberta, uma estrutura aberta, uma cerâmica, um tecido, um filme fino, uma monocamada, uma esponja, um nanogaiola ou um nanocristal. O processamento pode incluir processamento dos grãos de material alvo em uma fonte porosa, sólida que tem uma área de superfície maior do que 10 m2/g, conforme medido por meio de análise de Brunauer, Emmett e Teller (BET). O processamento pode incluir um ou mais de sinterização, moagem, peneiramento, impressão 3D, cristalização, precipitação ou aquecimento dos grãos de material alvo.

[0020] Outro aspecto da presente descrição é um método para fabricar seletivamente um radioisótopo. O método inclui: recebimento de uma fonte que tem um material sólido passível de fissão em um recipiente neutronicamente translúcido, no qual a fonte tem uma forma porosa com paredes de poro que têm uma largura substancialmente similar a uma distância de recuo de um produto de radioisótopo do material sólido passível de fissão; exposição da fonte aos nêutrons, deste modo, convertendo pelo menos alguns átomos do material sólido passível de fissão através de fissão nuclear em átomos do radioisótopo, de modo que a fonte contenha o radioisótopo e material sólido passível de fissão não convertido; seleção de um material de extração que dissolve preferencialmente o radioisótopo em relação ao material passível de fissão; injeção do material de extração no recipiente, deste modo, contatando o material fonte com o material de extração; remoção do material de extração do recipiente após um tempo de residência, deste modo, removendo pelo menos algum radioisótopo dissolvido do recipiente ao mesmo tempo em que deixa substancialmente todo o material sólido passível de fissão não convertido no recipiente; e, após remoção do material de extração, nova exposição do material fonte aos nêutrons, deste modo, convertendo pelo menos alguns átomos do material sólido passível de fissão não convertido através de fissão nuclear em átomos de radioisótopo.

[0021] O método pode incluir ainda repetição das operações de injeção e remoção sobre o alvo após expor novamente o alvo aos nêutrons. O método também pode incluir separação do radioisótopo dissolvido a partir do material de extração; e incorporação do radioisótopo dissolvido em um gerador de isótopos derivados. O método pode incluir ainda extração periódica do gerador de isótopos derivados para o isótopo derivado. O método pode incluir esperar até que pelo menos um primeiro período de tempo predeterminado tenha decorrido após remoção do material de extração do recipiente no qual o período de tempo predeterminado se baseia em uma meia-vida do radioisótopo; e separação do radioisótopo do material de extração.

[0022] Outro aspecto da presente descrição é um método para a fabricação de um alvo gerador de radioisótopo. O método inclui: fornecimento de um sal dissolvido de um material de passível de fissão em uma solução na qual o material passível de fissão é capaz de gerar um primeiro radioisótopo designado quando exposto a nêutrons e o primeiro radioisótopo designado, com uma distância de recuo associada ao material passível de fissão; precipitação de um óxido do material passível de fissão a partir da solução; e formação seletiva do óxido precipitado em grãos, isto é, partículas individuais que têm um tamanho de grão com base na distância de recuo do primeiro radioisótopo designado. O método pode incluir ainda mistura de um agente de precipitação na solução e/ou seleção do material passível de fissão com base no primeiro radioisótopo designado. O método pode incluir determinação da distância de recuo do primeiro radioisótopo designado com base no material passível de fissão selecionado e/ou formação de grãos que têm um tamanho de grão igual ou menor do que 10 micrometros. O método pode incluir formação de grãos que têm um tamanho de grão igual ou menor do que 1 micrometro. O método pode incluir formação de grãos que têm um tamanho de grão igual ou menor do que 100 nanômetros e o método pode incluir formação de grãos que têm um tamanho de grão igual ou menor do que 10 nanômetros.

[0023] No método, a operação de formação pode incluir um ou mais de moagem, secagem, filtração, lavagem, calcinação ou sinterização do óxido precipitado. O método pode incluir acondicionamento dos grãos do óxido precipitados em um recipiente. O recipiente pode ter uma primeira válvula adaptada para permitir injeção de um solvente no interior do recipiente e uma segunda válvula adaptada para permitir extração de um solvente a partir do recipiente. O recipiente pode ser neutronicamente translúcido. O acondicionamento dos grãos pode incluir ainda colocação dos grãos em uma cavidade definida pelo recipiente; e vedação do recipiente, deste modo, retendo os grãos na cavidade. O método pode incluir síntese de uma cerâmica a partir dos grãos de óxido precipitados. No método, a operação de fornecimento pode incluir ainda fornecimento do sal dissolvido do material passível de fissão em uma solução selecionada a partir de uma ou mais de uma solução ácida, uma solução básica, uma solução aquosa e uma solução alcoólica.

[0024] Em ainda outro aspecto da presente descrição, um alvo gerador de radioisótopos é descrito. O alvo inclui um material alvo capaz de gerar o radioisótopo quando de exposição prolongada a nêutrons e o radioisótopo associado a uma distância de recuo; e o material alvo tendo uma distância característica selecionada com base na distância de recuo do radioisótopo. No alvo, o radioisótopo pode ser um produto de fissão direto da fissão nuclear do material alvo. Um recipiente neutronicamente translúcido pode ser usado para conter uma pluralidade de grãos. O recipiente pode ter uma válvula de entrada e uma válvula de saída, permitindo a injeção e extração de um fluido. O recipiente de alvo pode incluir uma porção de corpo e pelo menos uma porção de tampa removível a qual, quando acoplada, encerra o material alvo no interior do recipiente. O recipiente pode ser feito de um ou mais de alumínio, ligas de alumínio, zircônio, ligas de zircônio, molibdênio, ligas de molibdênio e aço inoxidável.

[0025] O material alvo pode incluir uma pluralidade de grãos de material alvo frouxamente acondicionados no recipiente e a distância característica é um tamanho de grãos selecionado com base na distância de recuo do radioisótopo. O material alvo pode incluir uma pluralidade de grãos de material alvo formados em uma cerâmica. O material alvo pode incluir uma pluralidade de grãos de material alvo formados ou ligados a uma estrutura de metal orgânica. O material alvo pode incluir um ou mais de óxido de urânio ou urânio metálico. O material alvo pode incluir uma pluralidade de grãos de material alvo formados em um pó solto, um pano, uma espuma ou uma suspensão coloidal em líquido. O material alvo pode incluir rádio ou rádio galvanizado com berílio. O material alvo pode incluir grãos de uma monocamada de actinídeos e a monocamada de actinídeos pode ser uma monocamada de urânio. O material alvo pode incluir grãos de um metal uranio com uma área de superfície elevada que podem ser criados usando o processo de Kroll.

[0026] Ainda outro aspecto da presente descrição é um método de separação de dióxido de carbono supercrítico. O método extrai um primeiro radioisótopo a partir de material passível de fissão irradiado que contém uma pluralidade de radioisótopos, incluindo o primeiro radioisótopo. O método inclui: seleção de um ligante que é solúvel em dióxido de carbono supercrítico (sCO2), forma um quelato com o primeiro radioisótopo e não forma um quelato com o material passível de fissão; dissolução do ligante identificado em sCO2 para formar uma solução de sCO2-ligante; contato do material irradiado com a solução de sCO2-ligante durante um tempo de contato, deste modo, criando uma solução de complexo de sCO2-radioisótopo; separação da solução de complexo de sCO2-radioisótopo do material irradiado; e, após separação da solução de complexo de sCO2-radioisótopo do material irradiado, remoção do radioisótopo a partir da solução de complexo de sCO2-radioisótopo. No método, a remoção do radioisótopo da solução de complexo de sCO2-radioisótopo pode incluir remoção do complexo de radioisótopo da solução de complexo de sCO2-radioisótopo. A operação de remoção pode gerar a solução de sCO2-ligante adequada para reutilização sem descompressão e nova pressurização da solução de sCO2-ligante. Isto pode ser conseguido por meio de contato da solução de complexo de sCO2-radioisótopo com uma solução ácida, deste modo, gerando uma solução de ácido-radioisótopo e uma solução de sCO2-ligante regenerada.

[0027] No método, o material irradiado pode ser introduzido em um recipiente e a operação de exposição pode incluir ainda passagem da solução de sCO2-ligante através do recipiente sem remover substancialmente qualquer material passível de fissão a partir do recipiente. Neste caso, o recipiente pode ser operado como um reator de leito compactado. No método, o material irradiado pode estar na forma de grãos soltos e a operação de exposição ainda inclui passagem da solução de sCO2-ligante através do recipiente em uma taxa de fluxo suficiente para fluidizar a pluralidade de grãos dentro do recipiente. No método, o material irradiado também pode ser um líquido.

[0028] No método, o radioisótopo pode ser 99Mo, o material passível de fissão pode ser 235U e o ligante pode ter um ou mais grupos funcionais selecionados a partir de grupos hidroxila, carbonila, dicetonas, aldeídos, haloformila, éster de carbonato, carboxilato, éster, éter, peróxi, amina, carboxamida, imida, imina, nitrato, cianato, tiol, sulfureto, sulfinila, sulfonila, tiocianato, isotiocianato, fosfato e fosfono. O ligante pode ser selecionado a partir de uma β-dicetona fluorada e um fosfato de trialquila ou um β-dicetona fluorada e um óxido de trialquilfosfina. O ligante pode ser selecionado a partir de ditiocarbamatos, tiocarbazonas, β-dicetonas e crown éteres. O ligante pode ter um ou mais grupos funcionais selecionados a partir de grupos de hidroxila, carbonila, dicetonas, aldeídos, haloformila, éster de carbonato, carboxilato, éster, éter, peróxi, amina, carboxamida, imida, imina, nitrato, cianato, tiol, sulfureto, sulfinila, sulfonila, tiocianato, isotiocianato, fosfato e fosfono. Radioisótopos que podem ser criados por meio deste método incluem um ou mais de 227Ac, 213Bi, 131Cs, 133Cs, 11C, 51Cr, 57Co, 60Co, 64Cu, 67Cu, 165Dy, 169Er, 18F, 67Ga, 68Ga, 68Ge, 198Au, 166Ho, 111In, 123I, 124I, 125I, 131I, 192Ir, 59Fe, 81mKr, 212Pb, 177Lu, 99Mo, 13N, 15O, 103Pd, 32P, 238Pu, 42K, 227Ra, 223Ra, 186Re, 188Re, 81Rb, 82Rb, 101Ru, 103Ru, 153Sm, 75Se, 24Na, 82Sr, 89Sr, 99mTc e 201Tl.

[0029] Outro aspecto da presente descrição é um método de obtenção de um radioisótopo de um material a granel, em que o material a granel inclui pelo menos o radioisótopo e um material passível de fissão. O método inclui: seleção de um material de extração que remove o radioisótopo a partir do material a granel sem dissolver substancialmente o material passível de fissão; contato do material a granel com o material de extração durante um tempo de residência, deste modo, criando uma mistura de material de extração e radioisótopo; após o tempo de residência, remoção da mistura de material de extração e radioisótopo; e separação do radioisótopo a partir do material de extração. No método, a operação de contato pode incluir ainda um ou mais dos seguintes: agitação de um ou ambos do material a granel e do material de extração durante pelo menos uma parte do tempo de residência; alteração de uma temperatura de um ou ambos do material a granel e do material de extração durante pelo menos uma parte do tempo de residência; e alteração de uma pressão de um ou ambos do material a granel e do material de extração durante pelo menos uma parte do tempo de residência.

[0030] Em modalidades do método nas quais o material a granel é sólido, o contato do material a granel pode incluir contato do material a granel com um material de extração líquido durante um tempo de residência, deste modo, criando uma mistura de material de extração líquido e radioisótopo. Em modalidades do método nas quais o material a granel é um líquido, o contato do material a granel pode incluir contato do material a granel com um material de extração líquido durante um tempo de residência, deste modo, criando uma mistura de material de extração líquido e radioisótopo imiscível no material a granel. Em uma modalidade, o material a granel pode estar na forma de grãos de sólidos armazenados em um recipiente e a operação de contato pode incluir inserção de uma quantidade do material de extração dentro do recipiente; e retenção do material de extração no recipiente durante o tempo de residência.

[0031] No método, o material de extração pode incluir um agente de extração e um solvente. O agente de extração pode ser um ligante solúvel no solvente sob condições de temperatura e pressão da operação de contato. O solvente pode ser sCO2. O ligante pode formar um quelato solúvel em dióxido de carbono com o radioisótopo. O ligante pode ser selecionado a partir de uma β-dicetona fluorada e um fosfato de trialquila ou uma β-dicetona fluorada e um óxido de trialquilfosfina ou selecionado a partir de ditiocarbamatos, tiocarbazonas, β-dicetonas e crown éteres. O ligante pode ter um ou mais grupos funcionais selecionados a partir de grupos hidroxila, carbonila, dicetonas, aldeídos, haloformila, carbonato de éster, carboxilato, éster, éter, peróxi, amina, carboxamida, imida, imina, nitrato, cianato, tiol, sulfureto, sulfinila, sulfonila, tiocianato, isotiocianato, fosfato e fosfono.

[0032] Estas e várias outras características, bem como as vantagens que caracterizam os sistemas e métodos descritos aqui, serão evidentes a partir de uma leitura da descrição detalhada a seguir e uma revisão dos desenhos associados. Características adicionais são apresentadas na descrição a seguir e, em parte, serão evidentes a partir da descrição ou podem ser aprendidas pela prática da tecnologia. As vantagens e características da tecnologia serão concretizadas e atingidas pela estrutura particularmente destacada na descrição escrita e reivindicações da mesma, bem como nos desenhos anexos.

[0033] Deve ser entendido que tanto a descrição geral anterior como a descrição detalhada a seguir são explicativas e se destinam a fornecer uma explicação adicional da invenção, conforme reivindicado. BREVE DESCRIÇÃO DOS DESENHOS

[0034] As figuras desenhadas a seguir, as quais formam uma parte deste pedido, são ilustrativos da tecnologia descrita e não são destinadas a limitar o âmbito do invento tal como reivindicado em qualquer forma, sendo o seu âmbito com base nas reivindicações anexas.

[0035] A Figura 1 ilustra uma modalidade de um método de separação acoplada a porta-alvo que gera repetidamente produtos de radiação, tais como radioisótopos, a partir do mesmo alvo.

[0036] A Figura 2 ilustra uma modalidade de um sistema de separação acoplada a porta-alvo para produção contínua ou semicontínua de um radioisótopo de 99Mo.

[0037] A Figura 3 ilustra uma modalidade de um método para geração de um radioisótopo desejado seletivamente usando separação acoplada a porta-alvo.

[0038] A Figura 4 ilustra uma modalidade de um recipiente adequado para conter material alvo em uma separação acoplada a porta-alvo.

[0039] A Figura 5 ilustra uma modalidade de um método de fabricação de um alvo gerador de radioisótopo em maiores detalhes.

[0040] As Figuras 6A a 6C ilustram um meio mais detalhado para caracterizar o tamanho de grão de um material alvo granular.

[0041] A Figura 7 ilustra uma modalidade do método de separação geral adequado para uso com separação acoplada a porta-alvo.

[0042] A Figura 8 ilustra uma modalidade de um método para reformação do combustível nuclear usando dióxido de carbono supercrítico (sCO2).

[0043] A Figura 9 ilustra a estrutura química do ligante, hexafluoroacetilacetonato ("hfac"), adequado para uso na separação acoplada a porta-alvo com alguns radionuclídeos específicos.

[0044] A Figura 10 ilustra uma modalidade de um método de extração de um primeiro produto de radioisótopo a partir do material fonte passível de fissão irradiado.

[0045] A Figura 11 ilustra o ciclo de conversão de materiais mostrando as alterações em uma fonte durante duas passagens de separação acoplada a porta-alvo.

[0046] A Figura 12 ilustra uma modalidade alternativa de um método para geração de um radioisótopo desejado seletivamente usando separação acoplada a porta-alvo.

DESCRIÇÃO DETALHADA

[0047] A Figura 1 ilustra, em um nível elevado, uma modalidade de um método de separação acoplada a porta-alvo que gera repetidamente produtos de irradiação, tais como radioisótopos, a partir de uma determinada quantidade de material alvo. No método 10, conforme ilustrado, uma determinada quantidade de material alvo é irradiada em uma operação de irradiação 12 que cria um produto de irradiação desejado. A operação de irradiação 12 é seguida por uma operação de separação 14 na qual o desejado produto é removido a partir do material alvo, sem reduzir substancialmente a quantidade de material alvo pós- irradiação. (Conforme discutido em maiores detalhes abaixo, a palavra 'substancialmente' será usada, algumas vezes, quando de referência à quantidade de material alvo que permanece no objeto irradiado após uma operação de separação 14, para lembrar ao leitor que nenhuma técnica de separação é perfeita e uma quantidade pequena ou mínima do material do alvo pode, na verdade, ser removida durante a operação de separação 14). O produto desejado, após remoção a partir do material alvo pode, então, ser submetido a subsequente processamento e uso. Por exemplo, em uma modalidade, o material alvo é incorporado em um objeto poroso, sólido e o produto é removido usando um solvente líquido que dissolve o produto, mas não dissolve ou remove substancialmente, se fizer, o material alvo pós-irradiação restante do objeto. As operações de irradiação e separação 12, 14 são, então, repetidas no material alvo restante. O método 10 pode ser repetido qualquer número de vezes e, em um sistema ideal, pode ser repetido até que todo o material alvo seja completamente consumido. Na realidade, no entanto, presume-se que, após um determinado número de repetições, se tornará mais econômico descartar o material alvo restante em vez de reutilizá-lo para outro ciclo. Embora muitas modalidades mais detalhadas, algumas das quais são discutidas abaixo, sejam possíveis, a Figura 1 é apresentada como uma modalidade simplificada, de modo a fornecer um ponto de referência conveniente para uma discussão mais aprofundada e introduzir os conceitos e terminologia que serão discutidos em maiores detalhes abaixo.

[0048] Conforme discutido acima, nas separações acopladas a porta-alvo, um material do alvo é submetido a uma ou mais operações de irradiação. O "material alvo", conforme este termo será usado aqui, refere-se a um material que, quando de exposição à radiação particular usada em uma operação de irradiação, resulta na criação de um ou mais produtos de irradiação. Dependendo da modalidade, a radiação usada pode incluir um ou mais de partículas alfa, partículas beta, raios gama, raios X, nêutrons, elétrons, prótons e outras partículas capazes de produzir produtos de reação nuclear. Em qualquer operação de irradiação particular, uma determinada quantidade do material do alvo será convertida em produto(s) de irradiação, resultando em uma diminuição de massa do material do alvo e uma massa recém-criada do(s) produto(s) de irradiação.

[0049] Em algumas modalidades, separações acopladas a porta- alvo podem ser adaptadas para aprimorar a recuperação de um ou mais produtos predeterminados desejados a partir do material alvo irradiado. Um produto desejado refere-se a um produto de irradiação direto ou indireto que o operador deseja remover do material do alvo após irradiação na operação de separação 14. Dependendo da combinação de radiação e material alvo usada em uma modalidade, os produtos da reação indesejados também podem ser criados pela irradiação, os quais não podem ser removidos a partir do material alvo na operação de separação 14. Por exemplo, se a radiação está na forma de nêutrons e o material alvo inclui urânio-235 (235U), um dos produtos de fissão será o isótopo de molibdênio 99Mo. Após irradiação, os átomos de 99Mo estarão dispersos no interior do material alvo e cada átomo de 99Mo será proveniente de um átomo de urânio que existia antes da irradiação. No entanto, em virtude da natureza de irradiação de nêutrons, muitos outros produtos de fissão também existirão no alvo após a irradiação, cada um também representando átomos produzidos a partir de átomos de urânio que sofreram fissão. Em uma modalidade, o 99Mo é um produto desejado e subsequentemente removido na operação de separação 14, enquanto que os outros produtos de fissão não são removidos e permanecem com o material do alvo durante irradiações subsequentes.

[0050] O material do alvo pode ser incorporado em uma maior massa de material fonte. O material fonte pode ser formado em um único objeto ou massa distinta, ocasionalmente dito aqui simplesmente como a "fonte", que pode ser exposta à radiação em uma operação de irradiação para converter pelo menos uma parte do material alvo (quer direta ou indiretamente, conforme discutido em maiores detalhes abaixo) ao produto desejado (ou seu precursor, conforme será discutido abaixo). Além do material alvo, o material fonte também pode incluir opcionalmente um material que não reage à irradiação para produzir o produto desejado. Tal material pode ser totalmente não reativo com a radiação ou pode formar algo que não o produto desejado. Onde apropriado, o termo 'material auxiliar' pode ser usado para se referir a qualquer componente do material fonte que não forma o produto desejado quando irradiado. Materiais auxiliares podem incluir, por exemplo, contaminantes vestigiais, materiais presentes no material fonte para conferir uma estrutura física para o alvo ou produtos não coletados de irradiações anteriores do alvo.

[0051] A Figura 11 ilustra o ciclo de conversão de material mostrando as alterações em uma fonte durante duas passagens de separação acoplada a porta-alvo. O ciclo de conversão de material 1100 começa com uma determinada quantidade de material fonte 1102 que, na modalidade mostrada, inclui uma determinada quantidade do alvo 1120 e outra quantidade de material auxiliar 1122. Embora o alvo e material auxiliar do material fonte sejam mostrados como caixas separadas, será reconhecido que a Figura 11 é para fins ilustrativos do ciclo de alvo e do produto e deverá ser notado que os elementos da Figura 11 não são representativos da quantidade ou proporção real de alvo e material auxiliar, intermistura de alvo e material auxiliar e/ou estrutura da fonte. Uma operação de irradiação (tal como a operação de irradiação 12 da Figura 1) muda o material fonte 1102 para um material fonte irradiado 1104 no qual uma determinada quantidade de material alvo 1120 foi transformada em produtos de irradiação 1124. Embora exagerado para fins de ilustração na Figura 11, aproximadamente metade do material alvo 1120 foi transformado para uma determinada quantidade de produto de irradiação 1124. Uma vez que os produtos 1124 são considerados um material auxiliar, a Figura 11 também ilustra um aumento relativo da massa de material auxiliar na fonte 1104 e uma redução proporcional na quantidade de material alvo 1120.

[0052] O leitor será lembrado que, especialmente em reações de fissão, o resultado imediato da irradiação será um espectro de produtos de irradiação diretos, alguns dos quais podem, com o tempo, subsequentemente degradar em produtos indiretos os quais podem, em si, degradar adicionalmente em outros produtos indiretos. Assim, a composição exata dos produtos de irradiação 1124 pode mudar ao longo do tempo como vários produtos diretos e indiretos de degradação. No entanto, para fins da presente discussão, a Figura 11 não faz distinção entre produtos de irradiação diretos e produtos de irradiação indiretos ou tenta mostrar como a composição de produtos de irradiação muda ao longo do tempo.

[0053] O ciclo 1100 mostra ainda os efeitos de uma primeira operação de separação (tal como a operação de separação 14 da Figura 1) sobre o material fonte irradiado 1104. A separação resulta em uma determinada quantidade do produto desejado 1126 sendo removida do material fonte irradiado 1104. Mais uma vez, exagerado para fins de ilustração, a Figura 11 mostra a fonte pós-separação 1106 que teve uma parte do produto removido, de modo que o material fonte pós-separação 1106 tem relativamente menos material auxiliar, mas a quantidade de alvo continua sendo a mesma que no material fonte irradiado 1104. Isto ilustra graficamente que a operação de separação não tem efeito ou substancialmente nenhum efeito sobre a massa do material alvo 1120 na fonte.

[0054] A Figura 11 também ilustra que alguns produtos de irradiação 1124 podem permanecer como material auxiliar 1122 na fonte 1106 após a separação. Este pode ser o caso, porque a separação não é 100% eficiente, porque nem todos os produtos de irradiação 1124 são produtos desejados e a operação de separação não remove intencionalmente estes produtos ou ambos.

[0055] A Figura 11 ilustra ainda um segundo conjunto de operações de irradiação e separação no material fonte. A Figura 11 mostra uma fonte que sofreu uma segunda irradiação 1108 que, novamente, ilustra que uma determinada quantidade de material alvo 1120 do material fonte precursor 1106 é convertida em produto 1124 pela segunda operação de irradiação. A segunda operação de separação, então, reduz a massa total do material fonte irradiado uma segunda vez 1108 por meio de remoção de parte do produto desejado 1126, mas sem alterar a massa do material alvo 1120 no material fonte 1108. O material fonte após a segunda separação 1110 resultante está, então, pronto para as subsequentes operações de irradiação e separação, conforme ilustrado pela seta na parte inferior da ilustração.

[0056] Conforme mencionado acima, a Figura 11 é exagerada para fins de ilustração. No entanto, ela mostra claramente determinados aspectos da separação acoplada a porta-alvo. Especificamente, ela ilustra que o material alvo 1120 é convertido em produto 1124 pela operação de irradiação e uma determinada quantidade de produto 1126 é removida, sem remover substancialmente qualquer material alvo 1120 a partir da fonte na operação de separação. Assim, ao submeter a mesma fonte a operações de irradiação e separação repetidas, o material alvo 1120 na fonte pode ser consumido até ao momento em que ele é completamente convertido em produto 1124 ou já não é econômico repetir o processo.

[0057] A Figura 11 ilustra ainda que nem todo o produto 1124 pode ser removido pela operação de separação. Isto pode ocorrer por diferentes motivos. Embora seja preferível remover o máximo de produto desejado 1126 possível com cada separação, nem todos os produtos de irradiação 1124 podem ser produtos desejados 1126 e/ou a remoção de todo o produto desejado 1126 pode não ser tecnologicamente prática ou possível. Assim, os produtos 1124 provenientes de operações de irradiação anteriores (tais como produtos indesejados) podem permanecer no material fonte por concepção (por exemplo, por meio de seleção apropriada do material de extração de modo a evitar ou reduzir a remoção do produto indesejado). Também é possível que a operação de separação não seja 100% eficiente na remoção de todo o produto, assim, deixando algum produto desejado no material fonte.

[0058] Conforme discutido acima, o material alvo pode incluir qualquer um ou mais isótopos ou elementos os quais, direta ou indiretamente, podem formar o produto desejado após irradiação. O termo 'direta ou indiretamente' é usado aqui para indicar ao leitor que, enquanto que alguns isótopos desejados podem ser o produto direto de irradiação de um material alvo, outros produtos desejados podem ser criados pela degradação natural de um produtos direto de irradiação. Por exemplo, 99Mo é um de muitos produtos diretos da fissão de 235U. Isto é, na fissão de nêutrons térmica de uma massa de 235U, alguns dos átomos (6,1% para ser mais preciso) de 235U serão diretamente convertidos em átomos com uma massa de 99, incluindo 99Mo. Outros átomos de 235U serão convertidos em outros produtos, tais como 135I e 157Gd. No entanto, muitos produtos diretos da fissão são instáveis e, após algum período de tempo com base em suas meias-vidas, degradam naturalmente em produtos indiretos. Usando 99Mo novamente como exemplo, 99Mo tem uma meia-vida de 65,94 horas, se degradando principalmente em 99mTc. O isótopo 99mTc, com uma meia- vida de 6,01 horas, se degrada em 99Tc. Assim, 99Mo é um produto direto da fissão de 235U, enquanto que 99Tc é um produto indireto. Deverá ser notado que 99Tc também é um produto direto da fissão, mas com diferente rendimento fissão independente do que 99 Mo. Deverá ser notado que um produto desejado pode ser tanto um produto direto da irradiação de um alvo quanto um produto que é criado indiretamente por degradação de um produto direto diferente da mesma irradiação do alvo. O material alvo pode incluir a forma elementar de um material, metais, ligas, compostos intermetálicos, hidretos, óxidos, hidróxidos, halogenetos, calcogenetos, nitretos, fosforetos, carbonetos, silicetos, carbonatos, nitratos, sulfatos, tiossulfato, sulfitos, percloratos, boretos, arsenatos, arsenitos, fosfatos, nitritos, iodato, clorato, bromato, clorito, cromato, cianetos, tiocianatos, amidas, peróxidos e complexos orgânicos, espécies mistas, compostos ternários, compostos quaternários ou maior ou uma combinação de qualquer um destes compostos.

[0059] O material fonte pode estar em uma variedade de estruturas, formas ou morfologias que permitam a separação do produto desejado do alvo, sem alteração significativa da forma física do material fonte (outra que não remoção de alguns ou todos os produtos desejados), deste modo, permitindo que o material fonte previamente irradiado passe por uma irradiação subsequente sem reprocessamento substancial. Morfologias, formas e formatos podem incluir folhas, monólitos, sol-gel, cerâmica, polímeros, fases metálicas, partículas, esferas, camadas, agregados, fases cristalinas, estruturas metálicas orgânicas, fibras, precipitados, tubos, micelas, esponjas, gaiolas, pós, grânulos, suspensões, lamas, emulsões, partículas porosas e coloides.

[0060] Além disso, conforme será descrito em maiores detalhes abaixo com referência às Figuras 4 e 5, a forma física ou morfologia de um material fonte pode ser selecionada ou alterada, de modo a aprimorar o desempenho ou a eficiência da operação de separação 14, por exemplo, adaptando a forma do material do alvo na fonte para se adequar ao material de extração ou processo selecionado. Por exemplo, uma forma de material fonte com área de superfície particularmente elevada pode ser usada para aprimorar o contato entre um material alvo sólido e um material de extração líquido ou gasoso, tal como uma mistura de dióxido de carbono supercrítico e ligante. Alternativamente, uma forma de material fonte pode ser selecionada para tirar proveito do efeito da irradiação. Por exemplo, alguns combustíveis de urânio (por exemplo, combustíveis de cerâmica e metálicos) podem se tornar porosos após a irradiação em um reator, o que pode preparar o alvo para separação do produto a partir do alvo e subsequente irradiação sem a necessidade de dissolver ou destruir a maior parte ou, todo, se for o caso, do material fonte que permanece como parte da separação.

[0061] Embora, em uma modalidade, a fonte possa ser uma peça ou estrutura sólida , incluindo o material alvo, em muitas modalidades discutidas aqui o material fonte pode estar contido em um recipiente que, pelo menos parcialmente, envolve o material fonte. Por exemplo, em uma modalidade, o material fonte pode estar em uma forma em partículas ou peletizada e um recipiente pode ser fornecido para conter o material fonte durante uma parte ou toda a operação da Figura 1. Dependendo da física forma do material fonte (por exemplo, agregado, pó, líquido, etc.), um recipiente pode ser usado para conferir uma restrição física e também pode ser usado para fornecer pontos de contato para facilidade de manuseamento. Além disso, o recipiente pode ser adaptado para simplificar a operação de separação 14. Modalidades de recipiente adequado são discutidas em maiores detalhes com referência à Figura 4. A forma do material fonte poroso pode ser fabricada ou selecionada, tal como através de impressão 3D, espuma, moldes, partículas, partículas de sinterização, etc., conforme será ainda discutido abaixo.

[0062] Voltando à Figura 1, em uma modalidade da operação de irradiação 12, uma ou mais fontes são expostas à radiação que faz com que pelo menos uma parte do material do alvo seja convertida em produto desejado. Geradores de radiação podem incluir reatores, aceleradores de partículas, aceleradores de elétrons, dispositivos de focagem de plasma, dispositivos de aperto e/ou geradores de nêutrons de tubo selado. Os aceleradores de reação podem fornecer partículas diretamente ou podem ser usados para produzir partículas a partir de reações. Em uma modalidade, a operação de irradiação 12 pode incluir a colocação de um ou mais materiais fonte que contêm o material alvo em um ambiente controlado onde a(s) fonte(s) pode(m) ser exposta(s) de forma segura à radiação. Por exemplo, em uma modalidade na qual a radiação inclui nêutrons, a exposição é conseguida colocando o material fonte em, ou passagem de uma fonte através de, uma câmara de bombardeamento de nêutrons que recebe nêutrons a partir de um gerador de nêutrons.

[0063] Na operação de separação 14, o material fonte exposto é tratado para remover o produto desejado sem dissolver ou remover substancialmente o material alvo restante na fonte. Em uma modalidade, isto pode incluir contato de uma superfície disponível do material fonte com um material de extração, tal como um fluido, que dissolve preferencialmente o produto desejado, mas no qual o material alvo e material auxiliar, se for o caso, é insolúvel ou tem uma solubilidade substancialmente reduzida em relação ao produto desejado. Em uma modalidade alternativa, qualquer outra técnica de separação pode ser usada a qual remove preferencialmente o produto desejado a partir do material fonte. O material alvo em uma fonte é deixado em uma forma adequada para a subsequente irradiação para gerar o produto desejado adicional.

[0064] O leitor reconhecerá que nenhum sistema de separação é perfeito e que alguma quantidade vestigial de material do alvo pode ser involuntariamente arrastada, dissolvida e/ou de outra forma removida com o material de extração durante a operação de separação 14. Conforme mencionado acima, a palavra 'substancialmente' será usada, algumas vezes, quando de referência à quantidade de alvo que permanece no material fonte após uma operação de separação 14 para lembrar ao leitor que uma quantidade pequena ou mínima (menos de 0,1%, embora menos do que 0,01% seja previsto) do material alvo em massa pode, na verdade, ser removida a partir da fonte durante a operação de separação 14.

[0065] Embora as técnicas introduzidas acima e conforme discutido mais detalhadamente abaixo possam ser implementadas para uma variedade de produtos desejados, tais como radioisótopos ou outros produtos de fissão, a descrição discutirá principalmente sistemas de separação acoplada a porta-alvo e métodos no contexto de sistemas e métodos que geram e removem repetidamente um ou mais produtos de fissão do material fonte que contém o material passível de fissão como o alvo. Mais particularmente, a presente descrição discutirá principalmente a separação acoplada a porta-alvo no contexto de sistemas e métodos que geram e removem repetidamente 99Mo como o produto desejado a partir de grãos de uma material fonte que inclui 235U como o alvo. Quando de fissão do urânio, o produto 99Mo é um dos muitos isótopos produzidos como produtos de fissão. O produto 99Mo pode ser separado do urânio pela formação de uma espécie específica para molibdênio que pode ser facilmente removida a partir do alvo de urânio, sem a necessidade de remover o material alvo a partir da fonte ou alterar a forma do material alvo para facilitar a separação. Um exemplo de espécie de molibdênio adequada que facilita a separação a partir da fonte inclui MoO42-, o qual pode ser removido por meio de dissolução ou Mo(CO)6, o qual pode ser removido através de volatilização.

[0066] O leitor compreenderá que a tecnologia descrita no contexto de 99Mo poderia ser adaptada para uso na geração de qualquer produto de reação nuclear , tais como aqueles listados na Tabela 1, quer diretamente através da irradiação de um material alvo apropriado com nêutrons ou indiretamente através de irradiação do material alvo adequado com nêutrons para formar um precursor de radioisótopo do produto desejado e permitir que o precursor deteriore. Mais geralmente, os métodos e sistemas de separação acoplada a porta-alvo descritos aqui podem ser adaptados para gerar qualquer produto desejado que possa ser obtido por meio de irradiação de um material alvo usando qualquer tipo de radiação, não apenas irradiação de nêutrons.

[0067] A Figura 2 ilustra, mais uma vez em um nível elevado, uma modalidade de um sistema de separação acoplada a porta-alvo. O sistema ilustrado é adaptado para a produção contínua ou semicontínua de produtos tal como o radioisótopo 99Mo a partir de um alvo que contém 235U.

[0068] Embora modalidades do sistema 200 possam incluir operações manuais, o sistema 200 é particularmente adequado para automatização e todo o processo pode ser implementado como um sistema automatizado que gera contínua ou semicontinuamente o produto 99Mo até o momento em que o alvo é consumido ou de outro modo contaminado com subprodutos indesejados, na medida em que uma maior geração de 99Mo a partir dos alvos é economicamente inviável. Por exemplo, alguns produtos da fissão de 235U são venenos de nêutrons (tais como 135Xe, 149Sm e 151Sm) e, se o acúmulo destes produtos é permitido no material fonte através sucessivas irradiações, o rendimento subsequente do produto desejado a partir de cada irradiação será reduzido. Mesmo assim, em uma modalidade, o material fonte antigo pode ser automaticamente armazenado e novo material fonte colocado no sistema até que toda a quantidade disponível ou desejada de material alvo seja consumida.

[0069] O sistema 200 inclui: um gerador de nêutrons 202; uma câmara de bombardeamento de nêutrons 204; um sistema de transporte 206 (ilustrado como um sistema de tipo correia transportadora 206); um sistema de separação 208 o qual, nesta modalidade, inclui dois componentes: um componente de inserção 210 e um componente de extração 212; um sistema de tratamento opcional 228; um sistema de armazenamento de produto 224; e um suprimento ou fonte de material de extração 226.Uma pluralidade de fontes que contêm urânio 214 é ilustrada submetida a diversas operações pelo sistema de separação 200 e se deslocando na direção do sistema de tipo correia transportadora 206 conforme indicado pelas setas 220 e 222.

[0070] Na modalidade mostrada, o gerador de nêutrons 202 pode ser qualquer gerador de nêutrons adequado. Exemplos incluem fontes de Pu-Be, fontes de 252Cf, geradores de nêutrons de tubo selado, dispositivo de foco de plasma denso, dispositivos de aperto, dispositivo de confinamento eletrostático por inércia, reatores de fissão ou dispositivos de espalação aceleradores.

[0071] A câmara de bombardeamento de nêutrons 204 recebe nêutrons a partir do gerador de nêutrons 202 e expõe quaisquer fontes 214 dentro da câmara 204 a bombardeamento de nêutrons. A câmara 204 pode incluir vários componentes concebidos para permitir que as fontes entrem e saiam. A câmara 204 pode ser construída de modo a reduzir a liberação de nêutrons para o ambiente fora da câmara 204 em si ou fora da contenção do sistema 200. A câmara 204 pode incluir uma zona de irradiação dentro da qual as fontes são expostas aos nêutrons. A zona de irradiação pode ser dimensionada para irradiar qualquer número desejado de fontes ao mesmo tempo. Na modalidade mostrada, a correia transportadora 206 faz com que as fontes passem através da zona de irradiação.

[0072] Uma vez que a taxa de transporte da fonte para dentro e através da zona de irradiação determina, em parte, a exposição total da fonte aos nêutrons, a taxa de transporte pode ser selecionada para atingir a quantidade desejada de irradiação do alvo com base no fluxo de nêutrons do gerador de nêutrons 202. O transporte de fontes pode ser contínuo (em que as fontes estão continuamente em movimento), não contínuo (em que o sistema de transporte 206 inicializa e é interrompido para atingir a taxa desejada) ou uma combinação dos dois (por exemplo, movimento contínuo através da câmara de bombardeamento 204, mas as fontes são mantidas no sistema de separação 208 até que tenha sido obtida uma quantidade desejada de separação, após o que o transporte é retomado). A taxa pode ser constante, regressiva, intermitente ou variada com base em monitoramento do fluxo de nêutrons ou qualquer outro parâmetro que possa ser usado para identificar a exposição do material alvo à radiação. Será reconhecido que o nível de exposição de irradiação na zona de irradiação não precisa ser constante para uma determinada fonte ou de uma fonte para a próxima fonte introduzida na zona de irradiação. Ou seja, o gerador de nêutrons 202 pode não ter um fluxo de nêutrons constante ao longo do tempo. Nesta situação, o fluxo de nêutrons pode ser monitorado e a velocidade de transporte pode ser variada conforme necessário para alcançar os resultados de irradiação desejados.

[0073] Quando uma nova fonte entra a zona de irradiação, há pouco ou nenhum produto ou uma quantidade indesejada de produto no material fonte. Dado o tempo na zona de irradiação, a concentração do produto de reação nuclear aumenta na fonte à medida que alguns dos átomos de urânio sofrem uma reação nuclear, em virtude da interação dos átomos de urânio com os nêutrons. A velocidade da correia transportadora, pontos de parada e tempos e/ou fluxo de nêutrons na zona de irradiação podem ser sintonizados de modo que as fontes sejam expostas durante um tempo de irradiação ou dosagem desejada, deste modo, gerando uma quantidade concebida de produtos de fissão, incluindo 99Mo, em cada fonte. A fonte é, então, removida da zona de irradiação pela continuação do movimento da correia transportadora 206 e passa para o sistema de separação 208.

[0074] O sistema de separação 208 refere-se àqueles componentes os quais, juntos, passam material de extração através da fonte para remover pelo menos alguns dos átomos do produto radioisótopo 99Mo a partir da fonte, sem reduzir substancialmente o teor de urânio da fonte pós-irradiação. O sistema de separação 208 obtém o material de extração a partir do suprimento de material de extração 226, contata o material fonte irradiado com o material de extração e, então, remove o material de extração (juntamente com pelo menos de o produto 99Mo) do material fonte. Conforme ilustrado graficamente na Figura 11, o sistema de separação 208 não reduz substancialmente, se fizer, a massa do material alvo na fonte, mas sim remove exclusiva ou principalmente apenas o produto ou produtos desejados. Em geral, um material de extração pode ser introduzido no material fonte irradiado (incluindo o material resultante) para dissolver o produto radioisótopo 99Mo no material de extração e reter substancialmente a massa completa pós-irradiação de material alvo no material fonte separado a partir do material de extração. A química do material de extração usado para realizar a separação pode ser adaptada ao material alvo e ao produto desejado e, dependendo da modalidade, pode usar aquosas soluções, fases orgânicas, líquidos iônicos, fluidos supercríticos, leito fluidizado, gases reativos, tratamentos térmicos ou combinações dos mesmos. No entanto, nesta modalidade, o sistema de separação 208 usa um material de extração que é colocado em contato com o material alvo irradiado contendo agora uma quantidade de produto 99Mo. Em uma modalidade, o material de extração, de preferência, dissolve o produto 99 Mo sem dissolver o alvo de urânio ou, de preferência, qualquer um dos materiais auxiliares, incluindo quaisquer outros subprodutos, tais como outros produtos de fissão. Em uma modalidade alternativa, o produto desejado é, na verdade, vários produtos de fissão e o material de extração, de preferência, dissolve todos os produtos desejados simultaneamente, sem afetar substancialmente o material alvo restante no material fonte. Em ainda outra modalidade, vários materiais de extração diferentes são usados sequencialmente em operações de contato separadas para remover os vários produtos. Em ainda outra modalidade, vários materiais de extração diferentes são usados em uma única operação de contato para remover os produtos desejados.

[0075] O(s) produto(s) removido(s) é/são, então, recuperado(s) a partir do(s) material(is) de extração e processado(s) conforme necessário em uma forma utilizável e as fontes são retornadas para o sistema de transporte 206 para irradiação adicional. Na modalidade mostrada, o produto é enviado para um sistema de armazenamento de produto 224. A recuperação do(s) produto(s) pode ser realizada pelo sistema de extração 208 de modo que uma forma final de produto(s) utilizável seja armazenado pelo sistema de armazenamento 224. Em uma modalidade alternativa, a mistura de produto e material de extração e pode ser armazenada no sistema de armazenamento 224 para processamento posterior por um sistema de recuperação separado (não mostrado), o qual pode ser local ou remoto do sistema 200.

[0076] Na modalidade ilustrada na Figura 2, o primeiro estágio do sistema de separação 208 é o componente de inserção 210. Na modalidade mostrada, os alvos estão contidos em recipientes 214 que encerram uma determinada quantidade de material alvo e o componente de inserção 210 se refere ao equipamento que transfere o material de extração para os recipientes. O componente de inserção está adaptado para transferir um material de extração para recipientes, deste modo, contatando o material fonte dentro do primeiro recipiente com o material de extração. Em uma modalidade, o material de extração é selecionado para dissolver, sem dissolver o material alvo, o produto ou produtos desejados. A transferência do material de extração para os recipientes pode incluir um ou mais de injeção do material de extração sob pressão dentro do recipiente, aplicação de um vácuo a um recipiente aberto a um reservatório de material de extração, permitir que o material de extração flua pela ação da gravidade para dentro do recipiente, submersão de um recipiente aberto em uma associação de material de extração ou qualquer outra técnica pela qual o material de extração seja transferido para dentro do recipiente. O componente de inserção 210 pode incluir equipamento operado manualmente ou automatizado que acessa o recipiente e distribuição o material de extração para dentro do recipiente, tal como através de uma ou mais válvulas ou outros pontos de acesso fornecidos no recipiente. Conforme é conhecido na técnica, há muitas maneiras diferentes de inserção de fluidos em um recipiente e qualquer método adequado pode ser usado.

[0077] Em uma modalidade, o material de extração é mantido no recipiente durante um tempo de permanência adequado. Durante uma parte ou todo o tempo de residência, o recipiente pode ser submetido a outras ações, tais como aquecimento, resfriamento, pressurização, despressurização, agitação, circulação de material de extração e/ou irradiação secundária, conforme desejado para aprimorar a remoção do produto a partir do material fonte. Por exemplo, em uma modalidade, o material fonte é uma partícula solta ou pó e o material de extração é deixado fluir repetidamente (circulado) sob pressão através do recipiente (por exemplo, flui para uma válvula em uma extremidade do recipiente e removido através de uma válvula na outra extremidade do recipiente), de modo que o recipiente se torne temporariamente um reator de leito fixo ou, se a taxa de fluxo através do recipiente é suficiente, um reator de leito fluidizado. Nestas modalidades, o contato do material de extração com o material fonte é realizado substancialmente sem remoção de material alvo de seu recipiente e, em alguns casos, sem remover qualquer material fonte que não o produto pretendido do recipiente.

[0078] Após o tempo de permanência apropriado, o componente de extração 212 do sistema de separação 208 remove o material de extração a partir do recipiente e passa o material de extração, incluindo o produto removido, para um sistema de tratamento 228. Tal como acontece com o componente de inserção 210, qualquer técnica adequada para remoção do material de extração e mistura de produto, incluindo aquelas descritas acima para inserir o material de extração dentro do recipiente, pode ser usada. A solução de extração pode misturar ou transportar o produto. Alternativamente, a solução de extração (incluindo o método de extração e os parâmetros de operação) pode ser selecionada para dissolver o produto.

[0079] O sistema de tratamento pode separar o produto 99Mo dissolvido a partir do material de extração. O sistema de tratamento 228 e/ou um sistema de pós-processamento (não mostrado), o qual é considerado uma parte do sistema de separação 208 para fins da presente discussão, pode purificar o produto removido em um 99Mo utilizável ou degradar adicionalmente o produto o qual é, então, armazenado no sistema de armazenamento de produto 224. Por exemplo, em uma modalidade, o produto 99Mo pode ser incorporado em um gerador de isótopo pelo sistema de separação 208 como uma etapa de processamento final. O material de extração pode ainda ser regenerado para reutilização, tal como remoção de quaisquer subprodutos indesejados ou material fonte residual captado pelo material de extração. No entanto, a regeneração é opcional e o sistema de separação 208 pode ou não regenerar o material de extração como parte da recuperação do produto 99Mo. O material de extração pode ser retornado para o suprimento de material de extração 226 para reutilização pelo componente de inserção 210. Alternativamente, o material de extração pode ser processado em resíduos e/ou para remoção do sistema 200. Por exemplo, em uma modalidade que usa sCO2 como parte do material de extração, o sistema de tratamento 228 pode manter o sCO2 no estado supercrítico durante a separação e retornar o sCO2 reciclado para o sistema de separação 208.

[0080] A purificação do produto 99Mo pode incluir remoção de uma quantidade residual de elementos alvo ou isótopos, remoção de outros produtos da reação nuclear e/ou remoção de produto(s) químico(s) de separação usados na separação do produto do material fonte. Métodos para purificação se baseiam em técnicas existentes e podem incluir qualquer uma ou mais técnicas adequadas, incluindo cromatografia em coluna, separação por gravidade, destilação, evaporação, centrifugação, precipitação, permuta iônica, sorção, filtração e extração de solvente. Estes métodos podem ser realizados com um sistema de química automatizado.

[0081] Além disso, o componente de extração 212 também pode executar uma ou mais operações de regeneração para preparar o material fonte para subsequente irradiação. Tais operações de regeneração podem incluir lavagem do material fonte restante com uma solução ácida ou básica volátil, aquecimento, tratamento sob vácuo, aspersão com gás, lavagem com uma solução ou qualquer outro processo apropriado ou uma combinação de qualquer um destes processos. As operações de regeneração podem ocorrer no mesmo local que a operação de extração e podem usar o mesmo equipamento, conforme mostrado na Figura 2. Por exemplo, o componente de extração 212 pode executar a regeneração da fonte e, nesta qualidade, também pode ser considerado um componente de regeneração de fonte. Em uma modalidade alternativa (não representada), as operações de regeneração de fonte podem ocorrer em um local diferente e/ou usar um equipamento separado, tal como um componente de regeneração de fonte independente (não mostrado).

[0082] Algumas modalidades da separação acoplada a alvo podem ter vantagens comparado com os métodos de produção de isótopos existentes. A reutilização da fonte que contém o alvo é um atributo a este respeito. Uma vez que os alvos podem ser compostos de isótopos enriquecidos ou raros, as modalidades podem fornecer uma via pronta para irradiar novamente o alvo com custos reduzidos de preparo e/ou regeneração. Além disso, em várias modalidades, a separação do produto isotópico produzido da fonte não reduz substancialmente a quantidade de material alvo na fonte (após conversão de uma determinada quantidade de material alvo em produtos através de irradiação), nem mesmo requer que o material alvo seja removido do material fonte ou mesmo do recipiente. Conforme será apreciado, a dissolução do alvo pode resultar na formação de resíduos, o que pode representar uma despesa significativa com material radioativo. Embora o material do alvo possa ser recuperado após dissolução e reformado em uma nova fonte, as perdas de alvo através de reforma e/ou os custos de reforma imperfeita podem ter um impacto sobre os custos de fabricação e a formação de resíduos. E isto sem mencionar o custo extra associado à reforma do material alvo em uma nova fonte.

[0083] Modalidades da separação acoplada a porta-alvo podem ser incorporadas em centros de reatores ou aceleradores existentes , deste modo, usando a infraestrutura atual a qual, frequência, está incluída dentro e/ou acompanha estas instalações. Este uso pode ajudar a diminuir custos potenciais com trocas e/ou iniciação de produção para as instalações de irradiação existentes e pode ajudar a resultar em uma distribuição mais ampla de centros de produção de isótopos.

[0084] Além disso, modalidades automatizadas ou manuais do sistema 200 podem ser facilmente instaladas em equipamentos ou instalações existentes. Por exemplo, as modalidades podem ser incorporadas em instalações de irradiação já existentes, as quais podem incluir qualquer componente ou combinação de equipamentos para realizar e/ou suportar um reator, centro acelerador, equipamento de processamento químico/produto alvo, etc. As modalidades podem ser combinadas com aceleradores de partículas ou reatores para produzir os isótopos existentes. Aceleradores e reatores produzem diferentes isótopos para uma variedade de aplicações médicas de diagnóstico e terapêuticas, bem como o uso industrial. Através de ajustes do material alvo, sua morfologia e separação química, as modalidades pode ser adaptadas para produzir uma variedade de produtos isotópicos para uso médico na mesma instalação ou instalações similares às existentes. As modalidades podem incorporar ferramentas de automatização química existentes. Estas ferramentas de automatização podem ser aplicadas à separação do produto radionuclídeo produzido a partir do alvo, purificação do radionuclídeo separado e qualquer preparação e/ou regeneração da fonte antes de nova irradiação.

[0085] O produto radioisotópico final do sistema 200 pode ser integrado em geradores existentes. Estes geradores podem ser distribuídos para instalações médicas para fornecer radionuclídeos para aplicações médicas. Os processos usados pelo sistema de separação 208 podem ser selecionados para regular a química e condições de solução do isótopo produzido para satisfazer as condições desejadas para uso do gerador.

[0086] Em virtude do fato de que os produtos radioisotópicos são sensíveis ao tempo devido, em parte a limitações de meia-vida das espécies produzidas, a produção de produto próximo de sua preparação ou localização de uso final pode aumentar sua disponibilidade para aplicações médicas ou outras. Adicional e/ou em alternativamente, a capacidade de automatizar as separações e produção de isótopos pode aumentar as taxas de produção e ajudar a diminuir a dose potencial para o trabalhador. A elevada atividade de alvos e/ou resíduos pode resultar em doses de radiação para os trabalhadores envolvidos em seu manuseio. Portanto, as modalidades do sistema 200 e do método 10 podem acoplar um tempo de irradiação mais curto com a automatização para separação e/ou reforma e reduzir o processamento de resíduos com reutilização do alvo, deste modo, ajudando a diminuir a dose potencial para o trabalhador em virtude de manuseio de materiais.

[0087] Na modalidade ilustrada na Figura 2, a correia transportadora 206 é o sistema de transporte que move fisicamente a fonte da câmara de bombardeamento de nêutrons para um local diferente para interação com um ou ambos do componente de inserção 210 ou o componente de extração 212. O sistema de transporte 206 pode ser aberto para o ambiente de outros componentes do sistema 200 ou, alternativamente, fechado e blindado, possivelmente para reduzir as emissões de radiação em torno do sistema de transporte 206. Por exemplo, conforme ilustrado na Figura 2, uma parte do sistema de transporte 206, tal como uma correia transportadora, pode se mover fisicamente através de alguns ou todos os outros componentes e sistemas. Alternativamente, o sistema de transporte 206 pode simplesmente transferir os recipientes 214 entre os vários componentes e sistemas, cada um dos quais é dotado de seus próprios mecanismos de manuseio do recipiente para receber os recipientes a partir de, e devolvê-los, para os sistemas de transporte. Em uma modalidade alternativa, outro sistema de transporte que não correias transportadoras pode ser usado, tal como robótica ou qualquer outro sistema de manuseio ou transferência de recipientes adequado incluindo, sem limitação, cintas, calhas, portas de desvio, elevadores, transportadores pneumáticos, transportadores de parafuso, etc.

[0088] A correia transportadora 206 pode ser operada de uma forma semicontínua (por exemplo, parando periodicamente enquanto os recipientes estão sendo acionados sobre um sistema ou componente) ou de forma contínua. Em uma modalidade alternativa, o sistema 200 pode produzir o produto através de uma irradiação descontinua, seguido de uma separação do lote, por exemplo, irradiação de múltiplas fontes e/ou recipientes como um lote. Os recipientes irradiados podem ser processados para extração do produto em série ou em um ou mais lotes ou conjuntos de recipientes. Embora a Figura 2 mostre uma irradiação substancialmente contínua, seguido por uma separação em lotes dos recipientes individuais, qualquer combinação de irradiação descontínua ou substancialmente contínua e irradiação descontínua ou substancialmente contínua pode ser usada, conforme apropriado.

[0089] Muitas configurações diferentes do sistema de separação acoplada a porta-alvo são possíveis e todas são consideradas dentro do âmbito da presente descrição. Por exemplo, em uma modalidade, a correia transportadora 206 pode eliminada em favor de uma operação de transferência manual. Nesta modalidade, os operadores movem manualmente ou por controle remoto a fonte entre os vários componentes do sistema 200. Em ainda outra modalidade, os vários componentes do sistema 200 são concebidos de modo que a fonte não é movida, mas sim os diferentes componentes interagem com uma fonte estacionária em diferentes momentos durante o processo. Em ainda outra modalidade, uma ou mais fontes são fixadas dentro de uma câmara de bombardeamento de nêutrons 204 móvel e a câmara é movida entre um gerador de nêutrons e um sistema de separação 208.

[0090] A Figura 3 ilustra uma modalidade de um método para geração de um radioisótopo desejado seletivamente usando separação acoplada a porta-alvo. O método 300 começa com a seleção do radioisótopo a ser criado. Isto é ilustrado por uma operação de seleção 302. Na operação de seleção 302, qualquer radioisótopo pode ser selecionado, por exemplo, a partir da Tabela 1 acima, tal como as 99Mo, 238U, 131I, 51Cr, 227Ra, 223Ra, 227Ac, etc. o qual, em última análise, o operador deseja obter. Em uma modalidade, mais de um radioisótopo pode ser selecionado.

[0091] Conforme já citado, alguns radioisótopos desejáveis podem não ser produtos diretos de uma operação de irradiação. Nestas situações, a operação de seleção 302 pode ser igualmente considerada uma seleção da cadeia de degradação ou uma seleção de qualquer um dos radioisótopos na cadeia de degradação. Por exemplo, para se obter 223Ra, pode-se criar um gerador de 223Ra a partir de 227Ac, conforme é conhecido na técnica. No entanto, para fins da presente descrição, o termo 'radioisótopo selecionado' refere-se ao radioisótopo que é o produto direto da irradiação do alvo na operação de irradiação e o radioisótopo selecionado pode ser processado (incluindo fornecendo um tempo de residência para degradação antecipada), conforme necessário para gerar, finalmente, o produto desejado.

[0092] Por exemplo, se é desejado usar separação acoplada a porta-alvo para finalmente criar 223Ra para uso médico, o radioisótopo ou produto direto selecionado seria 227Ac, por exemplo, para subsequente incorporação em um gerador de 223Ra, o radioisótopo selecionado seria 227Ac. Da mesma forma, se é desejado usar separação acoplada a porta-alvo para gerar 99Mo para subsequente incorporação em um gerador de 99mTc, o radioisótopo selecionado seria 99Mo (porque ele é um produto direto). No entanto, neste caso, também há muitos produtos diretos com número atômico 99 que são precursores de 99Mo, através de uma cadeia de degradação ou outra e que, de forma relativamente rápida, se degradam em 99Mo. Estes pais produtos diretos incluem: 99Nb que degrada em 99Mo e tem uma meia-vida de 15 segundos; 99Yr que degrada em 99Nb e tem uma meia-vida de 1,47 segundos; e 99 Zr que tem uma meia-vida de 2,2 segundos e degrada em 99 Y, para mencionar apenas alguns de uma cadeia de degradação especial. Portanto, para usar separação acoplada a porta-alvo para gerar 99Mo para um gerador de 99mTc, em uma modalidade, os radioisótopos selecionados podem incluir alguns ou todos estes produtos diretos com o número atômico 99 que degradam ao produto desejado de 99Mo.

[0093] Após o radioisótopo ou isótopos serem selecionados, um material alvo é identificado, a partir do qual o(s) radioisótopo(s) selecionado(s) pode(m) ser criado(s) por meio de irradiação. Isto é dito como a operação de identificação do alvo 304. A operação de identificação do alvo pode incluir ainda a identificação do material fonte global (alvo e material auxiliar), incluindo as propriedades físicas da fonte. Desta maneira, a operação de identificação do material alvo pode ser dita como a operação de identificação de material fonte. Por exemplo, se 99Mo é um produto desejado e 99Mo e seus precursores de produto direto com número atômico 99 são os radioisótopos selecionados, então, um material alvo adequado pode ser produzido a partir de 235 U, tal como um óxido de 235U ou metal 235U puro, a partir do qual 99Mo pode ser obtido direta e indiretamente através de bombardeamento de nêutrons. Muitos radioisótopos podem ser obtidos a partir de diferentes compostos, por exemplo, a partir de 235 U ou 239Pu, e uma combinação de compostos pode ser selecionada como o material alvo.

[0094] O material alvo identificado pode incluir qualquer material passível de fissão ou combinação de materiais passíveis de fissão ou outros isótopos adequados para a produção de isótopos desejados por meio de reações nucleares e podem ser selecionados com base no tipo de gerador de radiação , câmara de bombardeamento, espectro do reator (térmico ou rápido) e outro equipamento disponível. Por exemplo, o alvo pode incorporar qualquer material conhecido que possa ser submetido à fissão com nêutrons para criar o produto radioisotópico direto selecionado e/ou absorver um nêutron para criar o produto radioisotópico selecionado. O material alvo pode incluir, porém sem limitações, um material com base em urânio, um material com base em plutônio ou um material com base em tório. Por exemplo, um material alvo pode conter 235U. Em outro exemplo, o material alvo pode conter 239 Pu. Além disso, deve ser reconhecido que o material alvo passível de fissão não precisa sofrer fissão diretamente quando de fabricação, mas sim pode ser ou incluir um material fértil que pode ser convertido em um material passível de fissão através da absorção de nêutrons. Por exemplo, o alvo pode incluir qualquer material nuclear fértil conhecido que possa ser produzido através de absorção de nêutrons ao produto selecionado e/ou criados e, então, submetido à fissão para criar o produto radioisotópico selecionado. O material passível de fissão inclui qualquer nuclídeo capaz de sofrer fissão quando exposto a nêutrons térmicos de baixa energia ou nêutrons de alta energia. Além disso, para fins da presente descrição, o material passível de fissão inclui qualquer material passível de fissão, qualquer material fértil ou combinação de materiais passíveis de fissão e férteis.

[0095] O material alvo identificado pode não ser fértil ou passível de fissão. Por exemplo, 232Th pode ser usado como um material alvo, o qual pode ser exposto a nêutrons para se obter o isótopos 225Ac ou 227Ac. O isótopo 226 Ra é outro exemplo o qual, quando exposto a prótons, também pode gerar 225Ac. Ainda outro exemplo é o uso de 153 Eu como um material alvo o qual, quando exposto à radiação de nêutrons rápidos (ou seja, energia cinética maior do que 1 keV), produz 153Sm. Um outro exemplo inclui usa 14 NH 3 como um material alvo o qual, quando exposto a raios gama, pode sofrer uma reação fotonuclear para gerar 13NH3.

[0096] O material alvo pode incluir um ou mais materiais alvo metálicos tais como, porém sem limitações, um material alvo metálico substancialmente puro, um material alvo de liga metálica ou um material alvo intermetálico. Por exemplo, um material alvo metálico puro pode incluir, porém sem limitações, 233 U, 235 U, 239Pu e/ou 232Th. Em outro exemplo, um material alvo de liga de metal pode incluir, porém sem limitações, urânio-zircônio, urânio-plutônio-zircônio, urânio-zircônio- hidreto, tório-alumínio, urânio-alumínio. A título de exemplo adicional, um material alvo intermetálico pode incluir, porém sem limitações, Ufe2 ou UNi2. Será reconhecido que a lista anterior de materiais alvo metálicos adequados para inclusão em um alvo não é exaustiva e não deve ser interpretada como uma limitação, mas sim meramente como exemplos.

[0097] Em outra modalidade, o material alvo de uma fonte pode incluir um ou mais materiais alvo cerâmicos tais como, porém sem limitações, um material alvo de óxido, um material alvo de nitreto ou um material alvo de carboneto. Por exemplo, um material nuclear com base em óxido pode incluir, porém sem limitações, dióxido de urânio (UO2), dióxido de plutônio (PuO2) ou dióxido de tório (ThO2). Além disso, um material alvo com base em óxido pode incluir um material alvo de óxido misto tal como, porém sem limitações, uma mistura de PuO2 e UO2 natural ou esgotado. Em outro exemplo, um material alvo com base em nitreto pode incluir, porém sem limitações, urânio-nitreto ou plutônio- nitreto. A título de exemplo adicional, um material alvo com base em carboneto pode incluir, porém sem limitações, carboneto de urânio. Será reconhecido que a lista acima de materiais alvo cerâmicos adequados para inclusão dentro do material alvo não deve ser interpretada como uma limitação, mas sim apenas como ilustração.

[0098] Em uma modalidade, a operação de identificação do material alvo 304 inclui determinação do composto completo ou combinação de compostos para o material fonte. Será reconhecido que, além dos materiais passíveis de fissão descritos acima, o material fonte também pode incluir material auxiliar o qual, em alguns casos, pode incluir porções de material que não é passível de fissão tais como, porém sem limitações, material inerte à radiação, material de moderação de nêutrons ou material refletor de nêutrons. Tal material não passível de fissão pode ser fornecido para adicionar resistência, forma, estrutura ou outras propriedades ao alvo as quais podem não ser facilmente conseguidas usando o material passível de fissão apenas.

[0099] Deve também ser notado que, em uma modalidade alternativa do método de separação acoplada a porta-alvo (não mostrado), a operação de identificação do alvo 304 pode preceder a seleção de radioisótopo. Esta modalidade pode ocorrer em situações nas quais o material alvo é fornecido e não substituível. Nesta modalidade, o proprietário do material alvo pode querer usar separação acoplada a porta-alvo sobre o material alvo fornecido, de modo a extrair alguns radioisótopos valiosos a partir do material alvo, em vez de ou antes de simplesmente descartar o material alvo.

[00100] Para qualquer dado material alvo sólido selecionado , uma distância de recuo do(s) radioisótopo(s) selecionado(s) pode ser determinada em uma operação de determinação de distância de recuo 306. Quando ocorre uma reação nuclear que converte um átomo de material passível de fissão em um átomo de radioisótopo, a energia cinética é transmitida para o átomo de radioisótopo. A quantidade de energia cinética transmitida varia de acordo com a energia cinética inicial do nêutron, a massa atômica do átomo passível de fissão e a massa atômica do produto radioisotópico direto, dentre outras coisas. Esta energia cinética faz com que o(s) radioisótopo(s) selecionado(s) recue(m), isto é, se mova(m) em relação à posição inicial do átomo passível de fissão submetido à reação nuclear no material fonte. O termo distância de recuo refere-se à distância média ou faixa de distâncias que está prevista para deslocamento de um radioisótopo específico com base na energia cinética transmitida. Uma vez que muitas reações nucleares foram bem caracterizadas, a energia cinética e/ou distância de recuo muitas vezes pode ser calculada ou determinada empiricamente para muitas determinadas combinações de química nuclear e gerador de nêutrons. Por exemplo, a distância de recuo de produtos de fissão em dióxido de uranio é, em geral, descrita em S.G. Prussin et al., "Release of Fission Products (Xe, I, Te, Cs, Mo and Tc) from Polycrystalline UO2", Journal of Nuclear Materials, Vol. 154, edição 1 páginas 25-37 (1988), a distância de recuo de produtos de fissão em metal tório é geralmente descrita em C.H. Fox Jr. et al., "The Diffusion of Fission Products in Thorium Metal", Journal of Nuclear Materials, Vol. 62, edição 1 páginas 17-25 (1976) e a migração de produtos de fissão gasosos e sólidos em um combustível de óxido misto de urânio-plutônio é, em geral, descrita em L.C. Michels et al., "In-Pile Migration of Fission Product Inclusions in Mixed-Oxide Fuels", Journal of Applied Physics, Vol. 44, edição 3 páginas 1003-1008 (1973). Tais referências permitem que aqueles versados na técnica estimem a distância de recuo dos radioisótopos selecionados para um sistema particular.

[00101] A operação de determinação distância de recuo 306 refere- se a calcular, estimar ou outra forma de identificar a distância de recuo esperada para o radioisótopo selecionado dentro do material alvo selecionado. Em uma modalidade, a operação de determinação da distância de recuo 306 leva em conta a densidade do material alvo, as particularidades do gerador de nêutrons e outros aspectos de concepção do sistema. A distância de recuo pode ser determinada empiricamente a partir de experimentos anteriores ou pode ser estimada usando as características conhecidas dos materiais e átomos envolvidos, tal como o número atômico dos produtos diretos da irradiação. O alcance de qualquer partícula de material pode ser encontrado com a potência de imobilização, a qual é a relação entre a energia cinética de uma partícula e o alcance de materiais. Para a produção de produtos radioisotópicos, a energia pode ser em virtude do recuo a partir da via de degradação, tal como na fissão ou degradação alfa, ou a reação nuclear, tal como em bombardeamento de partículas de nêutrons rápidos ou acelerados. A energia do produto isotópico terá de ser determinada com base em sua via de produção. Uma série de vias são conhecidas e estão disponíveis para avaliar a distância que uma partícula energética pode se deslocar através de um determinado material. A fórmula de Bethe-Bloch fornece a perda de energia de partículas que se deslocam através do material em unidades de distância ao quadrado de energia por unidade de massa, um exemplo sendo MeV cm2 g-1. Tabelas de potência de imobilização e alcance estão disponíveis a partir de várias referências, por exemplo, da International Atomic energy Agency e do National Institute of Standards and Technology, as quais podem fornecer dados para avaliar o alcance de recuo, incluindo aproximação por redução contínua, de isótopos produzidos. As unidades para alcances e potência de imobilização podem ser as mesmas que a fórmula de Bethe-Bloch ou uma faixa em massa por área, tal como g cm-2. Programas também estão disponíveis para fornecer alcances e potências de imobilização para íons em materiais (vide, por exemplo, o pacote de software SRIM disponível a partir do Dr. James F. Ziegler). Uma vez que o alcance ou potência de imobilização são obtidos, a distância que uma partícula se deslocará no material pode ser calculada usando a densidade do material e a energia da partícula. Se os dados para um produto ou nuclídeo específico não podem ser encontrados, as relações entre a perda de energia, velocidade e carga podem ser usadas.

[00102] A distância de recuo é, então, usada em uma operação de fabricação de fonte 308 de modo a conceber e criar uma fonte a qual, para a combinação particular de alvo e material fonte selecionada resulta, dp embalagem, radioisótopos distribuídos no interior do material fonte após a reação, de modo que os radioisótopos estão mais prontamente disponíveis para o material de extração do que ocorreria em uma fonte sólida a granel ou não porosa. Especificamente, as porções sólidas, isto é, as paredes de poro, de um material fonte poroso (tal como espumas, partículas e assim por diante) podem ser dimensionadas para ser substancialmente similares à distância de recuo do produto radioisotópico selecionado. Desta maneira, o recuo esperado do produto selecionado pode ser usado para aprimorar a colocação do produto próximo de uma superfície disponível do material fonte para aprimorar a extração do produto a partir da fonte (por exemplo, dissolução e extração de produto, sem dissolução do alvo). O termo 'superfície disponível' é usado para descrever uma localização, em ou próximo de uma superfície de um material fonte sólido, a partir da qual o material de extração pode obter o produto. Em casos, tal como um material fonte formado como uma espuma ou outra estrutura porosa (por exemplo, poros fabricados), a estrutura do material fonte que forma os poros (por exemplo, as paredes de poro) pode ser selecionada e moldada para ter uma espessura substancialmente similar à distância de recuo do produto radioativo selecionado. Em casos tais como partículas, metade do tamanho de partícula ou raio da partícula pode ser dimensionada para ser substancialmente similar à distância de recuo do radioisótopo escolhido. Em outro exemplo, em uma modalidade na qual o material de extração é um líquido, a superfície disponível do material fonte é uma superfície a qual o líquido pode acessar durante o processo de separação, sem ter de alterar as propriedades físicas do material alvo. Em alguns casos, a superfície disponível pode incluir localizações que não estão fisicamente sobre uma superfície do material fonte, mas que estão suficientemente próximo de uma superfície acessível da qual o material de extração ainda pode obter os átomos de produtos, tal como por meio de difusão. Portanto, a separação acoplada a porta-alvo explora o recuo a partir da reação nuclear usada para produzir o radioisótopo selecionado para tornar, simultaneamente, o radioisótopo mais facilmente recuperável na operação de separação.

[00103] Na operação de fabricação de fonte 308, o material fonte selecionado é transformado em uma fonte com base na distância de recuo do radioisótopo escolhido. Por exemplo, em uma modalidade, o material fonte é transformado em grãos sólidos e o tamanho dos grãos é selecionado com base na distância de recuo do radioisótopo desejado. Como outro exemplo, se 99Mo é o produto radioisotópico selecionado (com um degradação antecipada para 99mTc, o produto desejado) e o alvo selecionado é um óxido de 235U,então, em uma modalidade, um material fonte inclui grãos que têm um tamanho médio de partícula (tal como diâmetro ou largura média) igual a ou menos do que duas vezes (2x) a distância de recuo do produto 99Mo, mas maior do que 10% da distância de recuo. Em outra modalidade, o tamanho médio de partícula pode ser selecionado para estar dentro de ± 50% da distância de recuo (0,5-1,5x) do produto 99Mo e, em ainda outra modalidade, o tamanho médio de partícula pode ser selecionado para ser ± 50% de metade (0,25-0,75 x) da distância de recuo do produto 99Mo. Em outra modalidade, o tamanho médio de partícula pode ser selecionado para estar dentro de ± 50% do dobro da distância de recuo (1-3x a distância de recuo do radioisótopo selecionado). Em situações nas quais há mais do que um radioisótopo selecionado, cada um com uma distância de recuo diferente, a distância de recuo usada por dimensionamento pode ser selecionada a partir de qualquer um ou mais dos radioisótopos selecionados, uma média das distâncias de recuo de alguns ou todos os radioisótopos selecionados ou uma média ponderada com base no rendimento esperado dos radioisótopos selecionados.

[00104] Em uma modalidade alternativa, um tamanho de grão de menos de 20 micrometros pode ser usado. Em ainda outra modalidade, pode ser usado um tamanho de grão entre cerca de 0,1 a 10 micrometros. Em geral, produtos de fissão têm um alcance de recuo de cerca de 10 mícrons em UO2.

[00105] Para modalidades de fonte sólida, o processamento dos grãos de material fonte em uma forma sólida porosa pode incluir qualquer técnica de processamento adequada, incluindo um ou mais de sinterização, moagem, peneiramento, impressão 3D, cristalização, precipitação ou aquecimento dos grãos de material alvo. A fonte sólida pode ter qualquer forma de área de superfície elevada, tal como uma espuma de célula aberta, uma estrutura aberta, uma rede aberta, uma cerâmica, um tecido, um filme fino, uma monocamada, uma esponja, uma nanogaiola ou um nanocristal.

[00106] As reações nucleares também podem induzir a alterações químicas que podem ser usadas para separação seletiva. Tais alterações químicas induzidas são denominadas química de átomo quente e descritas na literatura. Em química de átomo quente, a reação nuclear altera a forma química do produto de reação comparado com aquela do alvo. A diferença na química entre o alvo e o produto de reação, e a morfologia do alvo, permite uma separação do produto de reação sem destruição do alvo. Como um exemplo, um alvo pode ser um composto em um elevado estado de oxidação. Após reação com um nêutron, o novo isótopo é submetido à redução e tem propriedades químicas diferentes do alvo, mesmo que ele seja o mesmo elemento que o alvo. A morfologia do alvo permite uma separação do produto com o estado de oxidação menor, sem a necessidade de dissolver o alvo. Detalhes adicionais em relação a modalidades de alvos, materiais fonte e a operação de fabricação de fonte 308 são discutidos com referência à Figura 5, abaixo.

[00107] A operação de fabricação de fonte 308 pode incluir ainda seleção, criação e/ou fornecimento de um recipiente adequado para o material fonte. Por exemplo, em uma modalidade na qual nêutrons são a forma de radiação usada, o recipiente pode ser feito de um material neutronicamente translúcido, de modo que os nêutrons sejam capazes de passar através do recipiente. Um recipiente pode estar em qualquer formato e forma adequados e pode ser dotado de uma ou mais válvulas para permitir a introdução e/ou remoção fáceis do material de extração.

[00108] Na modalidade mostrada na Figura 3, após a fonte ou fontes terem sido criadas, as fontes são expostas aos nêutrons durante algum período de irradiação em uma operação de irradiação 310. Esta operação 310 pode incluir o transporte da(s) fonte(s) para a instalação/equipamento de irradiação para irradiação segura, por exemplo, pela correia transportadora, conforme descrito acima. Na operação de irradiação 310, o material fonte é exposto aos nêutrons, deste modo, fazendo com que pelo menos alguns átomos do material fonte passem por fissão nuclear ou captura de nêutrons para criar átomos do radioisótopo escolhido. Isto resulta em um material fonte irradiado que contém alguma quantidade do produto radioisotópico selecionado dentro de uma quantidade reduzida de alvo não reagido, conforme discutido com referência à Figura 11. Além disso, em virtude do recuo a partir da reação de fissão, pelo menos alguns dos átomos recém-criados do radioisótopo selecionado se deslocam a distância de recuo em relação ao alvo restante não reagido dentro do material fonte. Conforme descrito um Bove, o recuo do produto radioisotópico selecionado pode tornar o radioisótopo mais disponível para o material de extração, tal como ao colocar o produto radioisotópico mais próximo de uma superfície disponível do material fonte o que pode, então, aprimorar a extração pelo material de extração.

[00109] Após o período de irradiação, uma operação de separação 312 é realizada, que extrai átomos do produto ou produtos desejados a partir do material fonte. Conforme mencionado acima, o produto desejado pode ser o radioisótopo selecionado, um derivado de degradação do radioisótopo selecionado ou, como é o caso com 99Mo, ambos. Esta operação 312 pode incluir o transporte da(s) fonte(s) para uma instalação/equipamento de separação, por exemplo, através de um sistema transportador, conforme descrito acima. A operação 312 também pode incluir a introdução de um período de armazenamento ou retenção antes que separação permita um tempo para que a degradação ocorra. Em uma modalidade da operação de separação 312,o alvo no material fonte é exposto a um material de extração, tal como um solvente que extrai preferencialmente o produto desejado a partir da fonte, sem dissolver substancialmente o alvo que permanece no material fonte. Modalidades das técnicas de separação são discutidas em outro parte na presente descrição, particularmente com referência às Figuras 1 e 7. Em uma modalidade, o material fonte restante não reagido não é quimicamente reativo com ou afetado pelo solvente de extração. Especificamente, não é necessário dissolver o alvo para recuperar parte do produto desejado a partir do alvo. Assim, o alvo não é substancialmente dissolvido nem sua fase física é alterada pela operação de separação 312. Por exemplo, em uma modalidade, o alvo está em uma fase sólida e permanece na fase sólida durante todas as operações de irradiação e de separação.

[00110] Em modalidades nas quais as fontes incluem um recipiente, o material fonte pode ou não pode ser removido do recipiente durante a operação de separação 312. Por exemplo, em uma modalidade, uma fonte pode compreender grãos individuais soltos ou acondicionados de material fonte em um recipiente neutronicamente translúcido, no qual o tamanho de grão se baseia em uma distância de recuo dos radioisótopos selecionados a serem produzidos, conforme discutido acima. Os grãos de material fonte podem ser repetidamente submetidos a sucessivas operações de irradiação e extração, sem retirar os grãos do recipiente. Nesta modalidade, um solvente gasoso ou líquido pode ser vertido através do recipiente ou o recipiente pode ser enchido ou parcialmente enchido com solvente e deixado no recipiente durante um determinado período de tempo de contato, após o que o material de extração, agora contendo pelo menos um pouco do radioisótopo selecionado, é removido.

[00111] Em uma modalidade alternativa, em vez de cada grão individual reunir algum requisito de dimensão com base na distância de recuo, as fontes podem incluir uma massa sólida de alvo. Conforme discutido em maiores detalhes abaixo, tal alvo sólido pode ser feito por meio de sinterização ou, de outro modo, união de grãos individuais (os quais podem ser adaptados similarmente àquilo descrito acima em relação à distância de recuo) entre si para formar uma massa maior de material fonte. Tal massa maior pode ser porosa para facilitar a penetração de um solvente dentro da massa porosa, deste modo, facilitando o contato com o radioisótopo gerado.

[00112] A operação de separação 312 pode incluir, adicionalmente, regeneração do alvo para prepará-lo para subsequente irradiação. Isto pode envolver uma ou mais operações de lavagem para remover o material de extração do material fonte antes de subsequente irradiação.

[00113] Após uma operação de separação 312, a mesma fonte pode ser novamente irradiada para criar mais do radioisótopo selecionado ao permitir que as operações de irradiação e separação 310, 312 sejam usadas múltiplas vezes substancialmente sem dissolução, troca de fase ou remoção de qualquer massa restante de material alvo na fonte. Conforme discutido acima, isto permite que o material passível de fissão seja mais eficientemente convertido ao produto desejado do que seria possível com uma única exposição aos nêutrons.

[00114] O método 300 inclui ainda uma operação de processamento final 314 que converte o produto radioisotópico extraído em um produto final ou forma final apropriada para uso comercial. A operação de processamento final 314 inclui separação do radioisótopo do material de extração e também pode incluir processos adicionais para purificar o radioisótopo. O radioisótopo pode, então, ser adicionalmente processado em uma forma final adequada para transporte e uso como um reagente ou matéria-prima industrial.

[00115] Em uma modalidade, a operação de processamento final 314 inclui incorporação de radioisótopos em um gerador de isótopo derivados. Por exemplo, o processo 300 pode ser usado para a fabricação de geradores de 223Ra feitos a partir do radioisótopo 227Ac, geradores de 68Ga feitos usando 68Ge, geradores de 99mTc feitos a partir de 99Mo e geradores de 82Rb feitos a partir de 82Sr, para citar apenas poucos. Geradores de isótopos derivados e métodos para fabricação de geradores de isótopos derivados a partir de um radioisótopo precursor são conhecidos na técnica. Qualquer método adequado pode ser usado.

[00116] Por exemplo, geradores de 99mTc podem ser criados a partir de 99Mo na forma do molibdato, MoO42-. Para criar o gerador, o molibdato 99Mo é adsorvido sobre um substrato de alumina ácido (Al2O3) e colocado em uma coluna blindada. Quando os átomos de 99Mo degradam, eles formam o pertecnetato 99mTc , TcO4- o qual, em virtude de sua carga única, é menos fortemente ligado à alumina. Ao verter solução salina normal através da coluna de 99 Mo imobilizado, 99mTc solúvel é eluído, resultando em uma solução salina que contém o pertecnetato 99mTc, com sódio como cátion de equilíbrio.

[00117] Em uma modalidade, a operação de processamento final 314 pode ser um processo automatizado ou semiautomatizado. Conforme descrito com referência à Figura 2, em uma modalidade, um sistema de separação acoplada a porta-alvo incorpora o equipamento necessário para separar o radioisótopo do fluido de extração, modificar o radioisótopo no material gerador necessário para uso em um gerador de derivado (tal como 99Mo ligado a um substrato adequado para cromatografia em coluna) e acondicionar o material dentro do corpo do gerador em um processo automatizado ou semiautomatizado.

Recipiente

[00118] A Figura 4 ilustra um exemplo de um recipiente adequado. O recipiente 400 inclui um corpo cilíndrico 402 que define uma cavidade interna, uma parte superior ou porção de tampa 404 a qual, quando acoplada, veda a cavidade, e uma parte inferior 406 que define uma câmara interna 414 que contém o material fonte. Uma ou ambas da parte superior 404 e da parte inferior 406 pode ser conectada de forma removível ao corpo 402 para permitir que o material fonte seja inserido ou removido do recipiente 400. Isto pode ser conseguido por qualquer sistema conhecido, tais como porções roscadas correspondentes, por exemplo, na porção de tampa e no corpo cilíndrico (não mostrado). Alternativamente, o recipiente 400 pode ser de uma construção unitária e o material fonte carregado através de uma porta de acesso vedável (não mostrado) ou durante a construção do recipiente. Na modalidade mostrada, duas válvulas de fluxo de fluido 408, 410 são fornecidas, a primeira válvula 408 (a qual pode ter ser uma válvula de saída em alguns exemplos) na parte superior 404 e uma segunda válvula 410 (a qual pode ser uma válvula de entrada em alguns exemplos) na parte inferior 406. Em ainda outra modalidade, o recipiente pode não ser completamente vedado quando a tampa é acoplada, por exemplo, para permitir que o gás escape ou permitir que o recipiente seja imerso no material de extração, em vez de ter o material de extração injetado dentro do recipiente através de um orifício de passagem ou acesso. Embora as válvulas 408, 410 sejam mostradas na parte superior e na parte inferior do recipiente 400, respectivamente, aqueles versados na técnica reconhecerão que as válvulas 408, 410 podem estar localizadas em qualquer local e/ou orientação apropriada e não precisar ser necessariamente colocadas em lados opostos do recipiente. Alternativamente, uma válvula 408 ou válvulas adicionais (não mostrado) podem ser usadas para qualquer um de entrada, saída, redundância e/ou medidas de segurança do material de extração e/ou recipiente.

[00119] Um recipiente pode ser de qualquer formato, tanto externa como internamente na câmara de material fonte. Qualquer número, tipo e configuração de portas de acesso, válvulas, manilhas, conectores, pontos de contato ou outros componentes auxiliares podem ser usados, conforme desejado. Por exemplo, na modalidade representada, um difusor 412 é fornecido, de modo que o recipiente possa ser facilmente usado como um leito fluidizado ou reator de leito empacotado. Na modalidade, o difusor está na forma de uma placa perfurada com perfurações dimensionadas de modo que o material fonte (tal como no caso das partículas) seja impedido de passar ou a passagem através dele reduzida. O solvente foi introduzido a partir da porção inferior da válvula 410, no entanto, passa facilmente através do difusor 412, permitindo contato com o material fonte. Este é apenas um exemplo de componentes auxiliares que poderiam ser fornecidos no recipiente. Por exemplo, muitas diferentes concepções de reatores de leito fluidificado podem ser incorporadas em um recipiente que tem componentes auxiliares adicionais, tais como difusores, coletores, canaletas para distribuir o fluxo de solvente de forma uniforme, câmara/cavidade de formato interno não cilíndrico de material fonte 414, deflectores para direcionar fluxo adicionais, etc.

[00120] Em uma modalidade na qual nêutrons são a radiação usada na separação acoplada a porta-alvo, o recipiente pode ser neutronicamente translúcido, conforme discutido acima. Exemplos de materiais do recipiente neutronicamente translúcido adequados incluem alumínio, zircônio e molibdênio e suas ligas, bem como ligas de aço inoxidável. Uma parte ou a totalidade de um recipiente pode ser feita a partir de um ou mais destes materiais neutronicamente translúcidos.

[00121] Os recipientes podem ser feitos com uma abertura para facilitar a inserção e remoção da forma física da material fonte a ser usado. Por exemplo, quando uma ou mais grandes massas de material fonte são usadas conforme discutido anteriormente, um recipiente pode ser dotado de uma abertura relativamente grande que permita a inserção e remoção das massas. Isto permitiria que os recipientes fossem reutilizados após o material fonte ser passado. Alternativamente, um recipiente pode ser construído em torno do material fonte com a intenção de que o material fonte seja descartado com o recipiente e não está previsto a remoção do material fonte do recipiente uma vez que o alvo tenha sido suficientemente consumido, o que pode reduzir o desperdício e/ou processamento de resíduos. Fabricação de Fonte, Movimento de Recuo, Aprimoramento de Tratamento de Superfície

[00122] A Figura 5 ilustra uma modalidade de um método de fabricação de uma fonte geradora de radioisótopo em maiores detalhes. Como tal, o método 500 representa uma modalidade da operação de fabricação de fonte 308 discutida acima com referência à Figura 3. Na modalidade mostrada na Figura 5, o material alvo inclui um material de óxido passível de fissão ou fértil, tal como óxido de tório, urânio ou plutônio. Em diversas modalidades, os alvos na separação acoplada a porta-alvo podem incluir óxidos que podem ser fabricados usando qualquer método adequado, embora muitos exemplos possíveis sejam fornecidos abaixo. Óxidos de urânio e óxidos de plutônio com propriedades alvo adequadas foram preparados e caracterizados Sais de actinídeos podem ser dissolvidos na solução e precipitados para formar sólidos.

[00123] Para modalidades que usam fontes sólidas, qualquer morfologia pode ser usada, embora morfologias de área de superfície mais elevada tenham uma melhor recuperação de produto. Morfologias adequadas de área de superfície elevada incluem fontes porosas de: partículas soltas ou sinterizadas ou pós; espumas de células abertas; impressão 3D, estruturas abertas ou redes abertas branqueadas ou reticuladas; panos; filmes e monocamadas finas; esponjas; cerâmica; nanogaiolas; e nanocristais. De preferência, uma fonte sólida terá uma área de superfície maior do que 10 m2/g, conforme medido através de análise de Brunauer, Emmett e Teller (BET).

[00124] Para modalidades que usam uma fonte líquida, o material alvo pode ser sólido, tais como partículas sólidas, em suspensão em um líquido, tal como em uma suspensão coloidal.

[00125] Na modalidade mostrada na Figura 5, o processo 500 começa com um sal dissolvido de um material passível de fissão em uma solução como um material de iniciação, na operação de fornecimento 502. Em uma modalidade, o material de iniciação pode ser criado por meio de dissolução e mistura de sais cloreto ou nitrato do material passível de fissão apropriado em água purificada. Em modalidades, o sal dissolvido fornecido do material passível de fissão pode estar em uma solução, tal como uma solução ácida, uma solução básica, uma solução aquosa e uma solução alcoólica.

[00126] Então, um agente de precipitação, tal como hidróxido de sódio, hidróxido de amônio e/ou ácido oxálico, é misturada na solução em uma operação de adição de agente de precipitação 504. A solução é mantida sob condições apropriadas para que a precipitação ocorra e o precipitado, um óxido do material passível de fissão, é coletado em uma operação de coleta 506. Variações na precipitação podem incluir a adição de hidróxido de amônio, peróxido, carbonato ou oxalato. A precipitação tem sido usada para produzir óxidos que contêm tório, urânio e plutônio e é apropriada para formação de outros óxidos de metal. Pode ser usado qualquer método adequado para a precipitação de um óxido de material passível de fissão, conhecido agora ou posteriormente desenvolvido.

[00127] O óxido precipitado é, então, transformado em grãos em uma operação de formação de grão 508. Isto pode incluir moagem, calcinação ou sinterização do óxido precipitado para formar pós e/ou granulados e/ou qualquer outra forma adequada do alvo. Por exemplo, em uma modalidade da operação de formação de grão 508, o precipitado pode ser lavado com acetona e água purificada após coleta, moído e seco a 90 °C. O precipitado seco pode ser triturado mais uma vez e novamente seco. Ele pode ser moído novamente e/ou depois calcinado a 750 °C durante 1 hora. O pó calcinado pode ser moído e, adicional ou alternativamente, então, prensado a frio em pellets (de qualquer tamanho apropriado, conforme determinado com base em propriedades desejadas do material fonte, tal como distância de recuo do radioisótopo selecionado) durante um tempo adequado (o qual, em alguns casos, pode ser cerca de 2 minutos), antes de ser sinterizado. Em uma modalidade, a sinterização pode ser sob uma mistura de argônio e 4% de hidrogênio durante quatro horas a 1500 °C.

[00128] Em uma modalidade, a operação de formação de grão 508 pode incluir uma operação de calibragem para assegurar uma distribuição de tamanho de partícula dos grãos e/ou que os grãos têm um tamanho de partícula menor do que algum limiar de tamanho, tal como uma distância de recuo. O dimensionamento dos grãos para obter um resultado desejado é conhecido na técnica e qualquer método adequado de dimensionamento de grãos pode ser usado, tal como separação mecânica, filtração e classificação, métodos elétricos, tais como eletroforese e precipitação eletrostática, e flotação. Por exemplo, o equipamento apropriado para dimensionamento de grão, dependendo da modalidade, pode incluir peneiras; colunas de elutriação de gás ou líquido; peneiras estacionárias; grades; peneiras rotativas; peneiras vibratórias; peneiras centrífugas; filtros de bolo; filtros de clarificação; classificadores; e filtros de fluxo cruzado. Em algumas modalidades, após os precipitados serem formados e dimensionados, calcinação do produto produz compostos adequados para sinterização. O tempo de sinterização, temperatura, atmosfera e a preparação de óxido podem ser variados para produzir propriedades alvo adequadas, conforme é conhecido na técnica.

[00129] Em modalidades, além dos tamanhos enumerados acima com referência à Figura 3, grãos de alvo podem ser dimensionados para ter um tamanho de grão máximo igual ou menor do que 10.000 nm (10 micrometros) ou, alternativamente, menor do que 1000 nm, menor do que 100 nm, menor do que 50 nm, menor do que 10 nm, menor do que 5 nm ou menor do que 2 nm. Além disso, é previsto que grãos com uma dimensão de grão que varia entre 1 nm e 10 mm são particularmente úteis com base no recuo a partir de reações nucleares, fissão, degradação alfa ou degradação beta.

[00130] Em uma modalidade, o processo 500 pode ser considerado como incluindo uma parte das operações do método para gerar seletivamente um produto desejado usando a separação acoplada a porta-alvo ilustrada na Figura 3. Por exemplo, em uma modalidade do método de fabricação de fonte 500, a operação de seleção de radioisótopo 302, a operação de identificação de alvo 304 e a operação de determinação da distância de recuo 306 descritas com referência à Figura 3 podem ser incluídas no processo 500.

[00131] Na modalidade mostrada, o método 500 inclui uma operação de formação de fonte 510 na qual os grãos são transformados em um material fonte. Esta operação 510 é opcional e não é necessária em modalidades nas quais grãos soltos são usados como a forma do material fonte. Isto pode incluir a combinação de grãos em uma massa sólida a ser incorporada em um material fonte, tal como peletização dos grãos, produção de uma cerâmica a partir dos grãos e/ou produção de uma matriz sólida na qual os grãos são incorporados.

[00132] O uso de nanopartículas na preparação de cerâmica pode produzir materiais com propriedades desejáveis como uma fonte para separação acoplada a porta-alvo. O termo nanopartícula refere-se aos grãos que têm um tamanho de grão menor do que 100 nanômetros. Em comparação com a cerâmica tradicionalmente produzida, a cerâmica criada a partir de nanopartículas (cerâmica com base em nanopartículas) tem uma maior dureza e maior resistência ao escoamento. Nanopartículas de materiais passíveis de fissão podem ser produzidas, por exemplo, por meio do método de precipitação descrito acima.

[00133] Espera-se que as propriedades de cerâmicas derivadas de nanopartículas e vias de síntese para nanopartículas sejam úteis na geração de material alvo poroso a partir de actinídeos tetravalentes. O método a seguir para geração de uma cerâmica de actinídeo (por exemplo, U, Th e/ou Pu) é proposto. Primeiro, nanopartículas de actinídeos tetravalentes tendo um tamanho de partícula selecionado são geradas em uma atmosfera inerte. As partículas são, então, sinterizadas, por exemplo, em uma temperatura de 1000-1500 °C tal como, por exemplo, 1150 °C. Uma atmosfera inerte será mantida durante todo o processo para evitar oxidação dos actinídeos metálicos. Por exemplo, uma atmosfera de argônio, neônio, hélio, nitrogênio pode ser usada ou qualquer mistura de gases inertes adequada. Quando este método foi aplicado a nanopartículas de zircônia como um substituto para o actinídeo, após 2 horas de aquecimento, uma densidade de 93,5% do valor teórico foi encontrada. A densidade aumentou para 97,5% com 40 horas de aquecimento e atingiu 99% em 60 horas. Descobriu-se que o tamanho médio dos grãos era de 120 nm após 60 horas de aquecimento a 1150 °C. Considera-se que nanopartículas de actinídeo terão as mesmas ou propriedades similares e serão apropriadas para uso em fontes de separação acoplada a porta-alvo.

[00134] Espera-se também que as nanopartículas de óxido de actinídeo possam ser usadas para filmes e membranas cerâmicas e que as nanopartículas de óxido de actinídeo tenham propriedades desejáveis para separações acopladas a porta-alvo. O método a seguir para geração de uma cerâmica de óxido de actinídeo é proposto. Primeiro, nanopartículas de óxido de actinídeo são criadas. Em uma modalidade, isto pode ser feito por meio de precipitação de óxido de actinídeo a partir de uma solução básica. Em uma modalidade alternativa, as partículas de óxido de actinídeo podem ser sintetizadas por meio de dissolução de um oxicarbonato de actinídeo em soluções nítricas ácidas, seguido por hidrólise e condensação de cátions de actinídeos polinucleares, o que deverá promover a formação de partículas de oxi-hidróxido poliméricas de nano tamanho. Quando aplicado a zircônio como substituto, descobriu-se que as partículas zircônia assim produzidas estão na faixa de 3-6 nm.

[00135] A criação de nanopartículas de óxido de actinídeo também pode ser reforçada através de várias técnicas. Em uma modalidade, um álcool também pode ser usado como um solvente para gerar nanopartículas de óxido de actinídeo. O solvente alcoólico pode induzir a uma taxa de formação de partículas mais rápida e produzir microesferas submicrométricas em virtude da baixa solubilidade de espécies hidróxido na solução alcoólica. Em ainda outra modalidade, a adição de uma polietilenoimina e ácido 2,3-di-hidroxibenzoico em fase de precipitação pode produzir partículas com uma distribuição de tamanho de partícula adequada. Em ainda outra modalidade, a precipitação de oxalato pode resultar em nanopartículas dentro de um tamanho de partícula adequado.

[00136] Uma técnica hidrotérmica também pode ser adequada para a síntese de nanopartículas de óxido de actinídeo as quais podem ter uma forma adequada para o material fonte na separação acoplada a porta-alvo. Ureia pode ser usada na síntese das nanoparticulas produzidas sob condições hidrotérmicas. Um método geral para esta técnica é a precipitação de actinídeo sob condições básicas em temperaturas acima de 100 °C em uma cuba de pressão. Considera-se que a nucleação e crescimento dos nanocristais monoclínicos ocorre a 1200 °C a partir de pós produzidos através de hidrólise forçada. As partículas assim produzidas podem, então, ser sinterizadas em uma cerâmica, conforme descrito acima.

[00137] Em ainda outra modalidade, água quase crítica pode ser usada para formar materiais nanocristalinos de actinídeo. Uma mistura aquosa de actinídeo é mantida sob condições quase críticas e ondas de choque são produzidas através de cavitação por bocal para gerar partículas de óxido de actinídeo. Foi demonstrado que a água quase crítica hidrolisa e desidrata rapidamente sais de cério e zircônio para formar subsequentemente materiais nanocristalinos mistos de céria- zircônia. As ondas de choque produzidas pela cavitação por bocal resultaram em partículas nanométricas de TiO2 e ZrO2.

[00138] Em ainda outra modalidade, um método de emulsão- combustão pode ser usado para gerar partículas de óxido de actinídeo. Nesta modalidade, os íons de actinídeo em uma fase aquosa são misturados em uma segunda fase inflamável para formar uma emulsão. A emulsão pode, então, ser queimada, resultando em oxidação rápida dos íons de actinídeo. No método de emulsão-combustão, os íons de zircônio em solução inflamável foram rapidamente oxidados após a combustão. Este método produziu partículas ocas com paredes finas de tamanho submicrométrico.

[00139] Em várias modalidades, as fontes em separação acoplada a porta-alvo podem incluir estruturas metálicas orgânicas ("MOFs"). MOFs incluem sólidos de coordenação formados a partir de dissociação de íons metálicos com ligantes orgânicos. O composto de elevada área de superfície pode produzir fontes adequadas para a produção e separação acopladas de radionuclídeos. MOFs com base em lantanídeos foram examinados em maiores detalhes do que MOFs de actinídeos. A maioria dos MOFs de actinídeos se baseia em cátions de uranila. Variação da combinação de ligantes e condições sintéticas gerou um grande número de compostos em estado sólido. Modelos moleculares foram aplicados aos MOFs de uranila.

[00140] Em várias modalidades, os materiais fonte em separação acoplada a porta-alvo pode incluir monocamadas e agregados. Redução fotoquímica dos actinídeos em solvente orgânico tem sido usada para produzir monocamadas de actinídeos e agregados, tais como partículas de fosfatos de urânio tetravalentes. A morfologia do produto pode ser variada através de tratamento para atingir o tamanho de grão desejado ou comprimentos característicos para outras estruturas que não grãos. Em um exemplo de monocamada, uma monocamada de urânio é formada através da interação de um laser pulsado com uranila em uma fase orgânica de fosfato de tributila. A monocamada se apresenta como uma cor distintamente diferente e pode ser isolada da fase orgânica. Agregação ocorre quando de tratamento com metanol. As propriedades do produto de urânio podem ser configuradas por meio de acoplamento dos parâmetros de fotorredução e tratamento da monocamada.

[00141] Em diversas modalidades, um alvo em separação acoplada a porta-alvo pode incluir urânio metálico. O material de urânio metálico de elevada área de superfície pode ser preparado e usado como alvo, com ou sem um recipiente, para produção de radioisótopos específicos. Em uma modalidade, um lingote de urânio metálico pode ser usado como uma forma de iniciação para formação de grão de urânio metálico por meio de fusão a arco. Os parâmetros de fusão a arco podem ser ajustados para produzir os grãos metálicos com propriedades desejáveis, tal como um tamanho de grãos selecionado com base na distância de recuo do radioisótopo selecionado. Urânio metálico também pode formar uma estrutura de elevada área de superfície por meio de um processo de desidrificação-hidrificação.

[00142] Em uma modalidade, o processo de Kroll pode ser modificado para produzir uma estrutura de elevada área de superfície na forma de uma esponja porosa de actinídeo metálico a partir de um tetracloreto de actinídeo. O processo de Kroll envolve a redução de cloreto de urânio, magnésio ou sódio líquido. Redução eletroquímica também pode produzir urânio metálico que pode ter as propriedades alvo desejáveis.

[00143] Após a operação de formação 510, o material fonte pode ser colocado em um recipiente em uma operação de acondicionamento 512. O acondicionamento do material passível de fissão em recipientes já foi discutido acima. Os recipientes foram discutidos em detalhes acima com referência à Figura 4. Caracterização Alternativa de Grãos

[00144] As Figuras 6A a 6C ilustram um meio mais detalhado para caracterização do tamanho de grão do que a aproximação típica de um grão como uma partícula esférica com um diâmetro característico. O comprimento característico 106 ao longo de pelo menos 1 dimensão de um ou mais grãos 104 pode incluir um comprimento característico 106 ao longo de toda a dimensão de um ou mais grãos 104 do material fonte 100. Por exemplo, os grãos 104 do material fonte 100 podem ser manipulados de modo que a "altura", representada por "a", e a "largura", representada por "b", sejam similares quanto ao tamanho. Assim sendo, não obstante fatores (por exemplo, tensão ou gradientes térmicos), um produtos de radiação sujeito a recuo quando de criação, possa se difundir eficientemente a partir do interior do grão 110 para o limite do grão 112 ao longo todas as direções dentro do grão. Dentro deste contexto, a estrutura de um grão pode ser caracterizada pelo "tamanho de grão" dos grãos 106 do material fonte 100. O "tamanho de grão" pode ser selecionado de modo que os grãos sejam pequenos o bastante para permitir difusão adequada a partir dos interiores 110 de 1 ou mais grãos 104 para os limites 112 entre 1 ou mais grãos 104.

[00145] Conforme ilustrado na Figura 6B, o comprimento característico 106 ao longo de pelo menos uma dimensão de um ou mais grãos 104 pode incluir um comprimento característico 106 ao longo de uma dimensão selecionada de um ou mais grãos 104. Por exemplo, conforme mostrado na Figura 6B, os grãos 104 no interior do material fonte 100 podem ser modificados para terem um comprimento característico 106 selecionado ao longo de uma dada dimensão dos grãos 104. Por exemplo, em um grão 104 com uma estrutura de grão alongada, o grão pode ter um comprimento característico selecionado ao longo da dimensão "fina", ilustrada como dimensão "a" na Figura 6B, do grão 104. Em outro exemplo, em um grão 104 que tem uma estrutura de grão alongada, o grão 104 pode ter um comprimento característico selecionado ao longo da dimensão "espessa", ilustrada como dimensão "b" na Figura 6B, do grão 104. Deverá ser reconhecido que o grão 104 precisa ter apenas pelo menos um comprimento característico 106 menor do que a distância necessária para difusão adequada em virtude de recuo dos interiores 110 do um ou mais grãos 104 para os limites 112 do um ou mais grãos 104. Contudo, é ainda reconhecido que todas as dimensões de um grão 104 podem ter um comprimento característico 106 menor do que ou igual a uma distância necessária para difusão adequada do produto de fissão 108 a partir dos interiores 110 do um ou mais grãos 104 para os limites 112 do um ou mais grãos 104.

[00146] Conforme mostrado na Figura 6C, o comprimento característico 106 ao longo de pelo menos uma dimensão de um ou mais grãos 104 pode incluir um comprimento característico 106 ao longo de uma direção selecionada 134. Por exemplo, os grãos de 106 no interior do material fonte 100 podem ser manipulados para ter um comprimento característico 106 selecionado ao longo de uma dada direção no material fonte 100. Por exemplo, um grão 104 com uma estrutura de grão alongada pode ter um comprimento característico 106 selecionado ao longo de uma direção selecionada 134 dentro do combustível nuclear. Deverá ser reconhecido que a manipulação das estruturas dos grãos para ter um comprimento característico 106 ao longo de uma direção selecionada 134 menor do que o comprimento requerido para circulação adequada de um produto de radiação em virtude de recuo do interior do grão 110 para um limite do grão 112 pode constituir um mais meios eficientes para a transferência de produtos de fissão, tal como um produto radioisotópico, a partir do interior do grão 110.

[00147] Em outra modalidade, um ou mais grãos 104 podem ter um comprimento característico 104 ao longo de uma dimensão de um ou mais grãos selecionado para maximizar a transferência de calor do interior de um grão 110 para o limite de grão 112. Por exemplo, o um ou mais grãos 104 podem ser orientados de modo que suas dimensões estreitas, indicadas como "a" na Figura 6C, sejam alinhadas de modo substancialmente paralelo a um gradiente térmico 136 no material fonte 100. Tal configuração ajuda na transferência de calor a partir do interior do grão 110 para o limite de grão, auxiliando na difusão de um produto de fissão 108 a partir do interior do grão 110 para seu limite de grão 112. A título de outro exemplo (não mostrado), em um pellet cilíndrico fabricado usando o material fonte 100, os grãos 104 do material fonte 100 podem ser configurados (ou seja, em média, os grãos do material podem ser configurados) para ter sua dimensão estreita substancialmente perpendicular ao gradiente térmico radial do pellet cilíndrico. Deverá ser observado que as ilustrações das Figuras 6C, 6B e 6A representam ilustrações simplificadas conceituais de uma pluralidade de grãos 106 e não devem ser interpretadas como de natureza esquemática. Além disso, será reconhecido por aqueles versados na técnica que uma variedade de técnicas de processamento de materiais (por exemplo, processamento a frio e/ou recozimento, compressão ou extrusão) podem ser aplicadas de modo a desenvolver a estrutura de grãos simétrica na Figura 6A e a estrutura de grãos alongados deformados ilustrada nas Figuras 6B e 6C. Uma variedade de técnicas de processamento de materiais são discutidas mais adiante.

[00148] Em uma outra modalidade, os grãos 104 do material fonte 100 podem ter um comprimento característico médio 106 ao longo de pelo menos uma dimensão menor do que ou igual a uma distância selecionada necessária para difusão adequada de um produto da fissão. Por exemplo, os grãos 106 do material fonte 100 podem ter um comprimento característico médio ao longo de uma dimensão ou direção selecionada dos grãos 104 do combustível nuclear. É reconhecido que pode haver um tamanho médio de grão máximo, o qual permitirá difusão adequada de produtos de fissão a partir dos interiores 110 dos grãos 104 para os limites dos grãos 112 dos grãos 104.

[00149] Em uma outra modalidade, os grãos 104 do material fonte podem ter uma distribuição estatística selecionada de comprimentos característicos. Por exemplo, os grãos 104 do material fonte 100 podem ter uma distribuição de tamanho de grão que tem uma percentagem selecionada de grãos que têm um tamanho de grão abaixo de uma distância selecionada. Por exemplo, o material fonte 100 pode ter uma distribuição de tamanho de grão de modo que 75% dos grãos apresentam um tamanho de grão igual ou menor do que 5 Dm, com um tamanho de grão médio de 3 Dm. Em outra modalidade, os grãos 104 do material fonte 100 podem ter várias distribuições estatísticas de comprimentos característicos. Por exemplo, o material fonte 100 pode ter uma distribuição de tamanho de grão 106 de modo que 25% dos grãos apresentam um tamanho de grão igual ou menor do que 10 Dm, 25% dos grãos 106 têm um tamanho de grão igual a ou menor do que 5 Dm e 10% dos grãos têm menos de 1 Dm. Em outro exemplo, o material fonte 100 pode ter uma distribuição de tamanho de grão 106 de modo que 25% dos grãos têm um tamanho de grão 106 igual a ou menor do que 10 Dm e 25% dos grãos apresentam um tamanho de grão igual ou maior do que 50 Dm. Em outro exemplo, o material fonte 100 pode ter uma distribuição de tamanho de grão de modo que 25% dos grãos têm um tamanho de grão entre 1m e 5m,50% dos grãos apresentam um tamanho de grão entre 5 Dm e 10 Dm e 25% dos grãos têm um tamanho de grão 106 maior do que 10 Dm. O Pedido de Patente dos Estados Unidos Copendente N° de Série 13/066.253 do Requerente , depositado em 08 de abril de 2011, intitulado Combustível Nuclear Fuel and Method of Fabricating the Same, o qual é aqui incorporado por referência, inclui modalidades de fabricação de combustível nuclear que poderiam ser usadas para criar o material alvo adequado para uso em separações acopladas a porta-alvo.

Fonte Líquida

[00150] Em relação a várias outras modalidades de fontes, um material fonte líquido pode ser empregado e pode ser acoplado com separação contínua para proporcionar isótopos radioativos. Conforme observado acima, a destruição do alvo pode ser reduzida ao limitar a mudança de fase do alvo (por exemplo, um alvo líquido com ou sem outros sólidos ou outros materiais auxiliares ou uma suspensão de sólido-alvo em um material fonte em fase líquida) através de separação. Nesta modalidade, uma fonte líquida pode ser um sal fundido ou fase em solução. A fonte líquida pode fluir através de um local de irradiação ou pode estar contida em um recipiente que é passado através do local de irradiação. Os radionuclídeos resultantes produzidos a partir de uma fonte líquida podem ser separados, isolados e purificados a partir do alvo usando condições e procedimentos de automação, conforme descrito para a fonte sólida. Tal separação pode usar um processo de extração de líquido-líquido, um processo de extração de líquido-gás, um processo eletroquímico ou, alternativamente, um processo de extração de líquido-sólido, tal como passar a fonte líquida irradiada ao longo de um material sólido adaptado para remover o(s) produto(s) desejado(s) a partir da fase líquida. Por exemplo, em uma modalidade de extração de líquido-líquido, sob determinadas condições, o alvo pode ser imiscível em ou de outro modo separável do material de extração para facilitar a separação de um material de extração líquido do material fonte líquido após um tempo de contato suficiente. Uma modalidade de fonte líquida pode ter benefícios similares de reutilização de alvo e redução de resíduos, mas a configuração da fonte e fluxo podem implicar em considerações adicionais em relação ao material fonte sólido.

[00151] Um sistema de reciclagem de combustível líquido para remoção de produtos de fissão a partir de combustíveis com base em sal e reciclagem dos combustíveis de volta para o reator pode ser quimicamente similar ao processo desenvolvido para combustíveis metálicos. Separação de CO2 supercrítico, em particular, tira proveito das propriedades dos sais os quais são, em si, insolúveis em sCO2. Agentes de extração, tais como dicetonas, podem ser usados para extrair metais selecionados na fase de sCO2, conforme descrito aqui. Fisicamente, o sistema de reciclagem de combustível líquido pode ser feito para evitar a pressurização da cuba de reação durante uma vazamento no sistema de sCO2. Além disso, os sais em seu estado líquido podem estar em temperaturas elevadas o suficiente para dissociar ou degradar as dicetonas. Para evitar ambos os obstáculos, um sistema de reciclagem de combustível líquido pode ser concebido, de modo que o sal fundido seja bombeado externo à cuba do reator e injetado em uma cuba que contém sCO2. Um sistema de sCO2 pode ser mantido em uma temperatura suficientemente baixa para solidificar o sal fundido, resultando na forma de um sólido de elevada área de superfície. Contanto que o sCO2possa ser mantido em uma temperatura suficientemente baixa, as beta-dicetonas ou outro(s) agente(s) de extração adequado (s) podem ser comisturados com o sCO2 durante a injeção sal, evitando a dissociação.

[00152] Alternativamente, o agente de extração pode ser injetado em uma cuba de extração de uma forma descontínua após a injeção de sal. Em ambos os casos, o resultado é uma solução salina de complexos de metal (selecionados) solvatados na solução de dicetona sCO2. A solução salina pode, então, ser bombeada para um sistema secundário onde a temperatura ou pressão é corrigida para eliminar os complexos de metal (produto) da solução salina sem destruição substancial do alvo no combustível de sal fundido. Novamente, é provável que o complexo de metal seja removível da solução salina sem queda do CO2 para um estado gasoso (abaixo do ponto crítico), através de aquecimento, resfriamento ou ambos. O calor pode ser usado para volatilizar os complexos de metal, de modo que uma fase gasosa separada ocorra dentro da solução de sCO2. O sCO2 pode, alternativamente, ser resfriado ou aquecido próximo e acima do ponto crítico onde sua solubilidade normalmente muda significativamente com as alterações na temperatura e pressão, o que resulta em um complexo de metal de fase líquida separada que foi forçado a sair de solução em virtude de alterações no estado termodinâmico. Esta fase pode, então, ser transferida, tal como por meio de bombeamento, a partir do sistema de extração para um sistema concebido para armazenamento intermediário ou a longo prazo. Se um aquecimento ou resfriamento adicional é usado para separar o complexo de metal ou outro produto, em última análise, o aquecimento adicional pode ser usado para decompor termicamente as dicetonas, deixando para trás o(s) produto(s) da fissão de metal. Separação de Radioisótopos(s) a Partir de uma Fonte

[00153] Modalidades adequadas para uso em uma ou mais das operações de separação descritas acima serão agora descritas em maiores detalhes. Conforme discutido acima, modalidades da separação do(s) produto(s) desejado(s) a partir de uma fonte podem incluir exposição de pelo menos uma parte do material fonte a um material de extração que extrai preferencialmente o radioisótopo e o produto selecionados a partir do material fonte, substancialmente sem remoção de qualquer parte do alvo ou sem requerer que o alvo seja dissolvido ou de outro modo requerer uma mudança de fase ou forma física do alvo. Isto permite que o alvo seja reutilizado em um subsequente bombardeamento de nêutrons com pouca ou nenhuma regeneração ou processamento pós-separação.

[00154] Em uma modalidade, o processo de separação geralmente envolve o isolamento preferencial do(s) produto(s) desejado(s) criado(s) por bombardeamento de nêutrons a partir de um material fonte em fase sólida. A separação é realizada sem dissolução do material fonte ou alvo dentro do material fonte usando um solvente como o material de extração. Conforme mencionado acima, a separação acoplada a porta- alvo pode explorar o recuo a partir da reação nuclear usado para adaptar e produzir seletivamente os núcleos alvo e material alvo para tornar o produto desejado mais facilmente recuperável na operação de separação. Adicional e/ou alternativamente ao recuo, diferenças químicas entre o alvo e os núcleos de produtos podem ser selecionadas, adaptadas e/ou exploradas para conseguir uma separação preferencial do(s) produto(s) desejado(s). Etapas adicionais podem ser desejadas para remover o produto radioisotópico extraído do material de extração e, em etapas subsequentes, purificar ainda mais o produto desejado. Purificação adicional pode usar qualquer um ou mais métodos apropriados conforme conhecido na técnica, incluindo cromatografia em coluna, precipitação, eletroquímica, permuta iônica, adsorção, filtração e extração de solvente.

[00155] Com base na composição, propriedades e/ou morfologia do material fonte, em várias modalidades, a reação nuclear pode separar os núcleos resultantes a partir da fonte ou pode movimentar fisicamente os núcleos resultantes próximo ou sobre uma superfície disponível do material fonte, tornando-os mais acessíveis para um material de extração ou induzindo a uma alteração química que pode ser usada para conseguir a separação. Material de extração apropriado pode ser selecionado, transformado, introduzido e/ou ativado no processo de separação para explorar as diferenças no produto de extração e o alvo, com o produto de extração sendo o produto direto (selecionado) do bombardeamento de nêutrons ou um produto indireto (degradação de derivado) do radioisótopo escolhido. O produto desejado é passível de separação em virtude do comportamento de sua forma química em uma fase líquida, sólida ou gasosa. Além disso, os processos químicos não dissolvem apreciavelmente a fonte ou pelo menos reduzem substancialmente a dissolução do alvo, deste modo, deixando o alvo em um estado para ser reformado para posterior irradiação.

[00156] Várias opções de tratamento de separação estão disponíveis. Em várias modalidades, o alvo pode ser removido do gerador de irradiação e tratado. O tratamento pode usar qualquer processo individual e/ou uma combinação de qualquer processo adequado, incluindo métodos em fase gasosa, químicos, eletroquímicos, térmicos, filtração, pressão e leito fluidizado. As fases da solução podem incluir qualquer uma ou mais fases, incluindo fases aquosas, fases orgânicas, líquidos iônicos, sais fundidos, suspensões e fluidos supercríticos. A composição química da fase gasosa também pode ser variada quanto à composição de gases, temperatura, taxas de fluxo, pressão, etc.

[00157] Processos e métodos de separação ilustrativos podem incluir qualquer um ou mais de membros do grupo que consiste em extração, cromatografia de líquido, cromatografia gasosa, cromatografia em capilar, cristalização, precipitação, filtração, destilação, destilação fracionada, eletroforese, eletroforese em capilar, separação magnética, evaporação, flotação, ponto de orvalho, micelar, floculação, métodos eletroquímicos, volatilização e sublimação. O processo de separação pode ser realizado no recipiente de fonte, deste modo, impedindo a remoção do alvo a partir do recipiente de irradiação. Alternativamente, se não houver nenhum recipiente, o material fonte pode ser colocado dentro de um reator químico ou outro recipiente e, então, removido para nova irradiação subsequente após a separação estar completa. Se desejado, o processo de separação pode usar um sistema de química automatizado, tais como aqueles produzidos pela Chemspeed Technologies, Skalar, Human Diagnostics, Randox ou qualquer outro sistema de química automatizado adequado.

[00158] A Figura 7 ilustra uma modalidade de um método geral de separação adequado para uso em separação acoplada a porta-alvo. O método 700 obtém um produto ou produtos desejados a partir de um material fonte que foi previamente irradiado, de modo que pelo menos uma parte do produto desejado seja distribuída por todo o material fonte. Na modalidade mostrada, tal material fonte é fornecido na operação 702.

[00159] Em uma operação de seleção 704, um material de extração que remove o produto ou produtos desejados a partir do material fonte sem dissolução substancial do material fonte é selecionado e preparado com base no produto desejado a ser removido e nas características do material fonte. Por exemplo, em uma modalidade, o material de extração pode ser um solvente que dissolve o produto desejado, mas não dissolve o material passível de fissão no material fonte. Em ainda outra modalidade, o material de extração pode ser um solvente que contém um agente de extração, tal como um ligante, que se ligará ao produto desejado (tornando-o solúvel em relação ao material de extração), mas não se ligará ao material passível de fissão. Se há vários produtos desejados, um agente de extração pode ser adequado ou, alternativamente, vários agentes de extração podem ser selecionados. Tal ligante deve ser solúvel no solvente sob condições de temperatura e pressão da operação de contato.

[00160] Em ainda outra modalidade, e conforme será discutido em maiores detalhes abaixo, o solvente pode ser sCO2 e o ligante ou ligantes selecionados a partir de um quelato solúvel em dióxido de carbono com o radioisótopo. Mais uma vez, tal ligante deve ser solúvel no solvente sob condições de temperatura e pressão da operação de contato. Por exemplo, para remoção usando sCO2, a concentração do ligante pode ser de até cerca de 0,5 moles/litro e a temperatura e o tempo de contato podem ser variados. No entanto, considera-se que remoção suficiente ocorre em temperaturas abaixo de 220 °C a 1 atm com um tempo de contato de 30 minutos ou menos. Exemplos de possíveis ligantes incluem uma β-dicetona fluorada e um fosfato de trialquila ou uma β-dicetona fluorada e um óxido de trialquilfosfina. Outros exemplos incluem ditiocarbamatos, tiocarbazonas, β-dicetonas e crown éteres. Ligantes inorgânicos, incluindo nitratos, sulfatos, tiocianatos, cianatos e outros compostos similares também podem ser usados. Um ligante pode ser dotado de um ou mais grupos funcionais selecionados para aumentar a capacidade do ligante de se ligar e remover os produtos desejados. Tais grupos funcionais incluem grupos hidroxila, carbonila, dicetona, aldeído, haloformila, éster de carbonato, carboxilato, éster, éter, peróxi, amina, carboxamida, imida, imina, nitrato, cianato, tiol, sulfureto, sulfinila, sulfonila, tiocianato, isotiocianato, fosfato e fosfono.

[00161] Em seguida, o material fonte é exposto ao material de extração em uma operação de contato 706 a qual, em alguns casos, pode incluir adição do material de extração ao material fonte. Várias ações podem ser realizadas para aprimorar o contato entre o material de extração e o material fonte, mais uma vez, dependendo das características dos componentes envolvidos. Por exemplo, se o material fonte é sólido, a operação de contato 706pode incluir contato do material fonte com um material de extração líquido durante um tempo de residência. Como um resultado, uma mistura de material de extração e radioisótopo líquida é criada à medida que o produto radioisotópico desejado é dissolvido a partir do material fonte. Alternativamente, se o material fonte é um líquido, a operação de contato 706 pode incluir contato com o material fonte com um material de extração líquido imiscível durante um tempo de residência. Isto resulta em uma mistura líquida de duas fases, uma primeira fase contendo material a granel e uma segunda fase contendo material de extração com o produto desejado dissolvido.

[00162] A operação de contato 706 também pode incluir outras ações para auxiliar na separação. Por exemplo, em uma modalidade, a operação de contato 706 inclui agitação de um ou ambos do material fonte e do material de extração durante pelo menos uma parte do tempo de residência. Em ainda outra modalidade, a operação de contato 706 inclui alterar a temperatura de um ou ambos do material fonte e do material de extração durante pelo menos uma parte do tempo de residência. E, em ainda outra modalidade, a operação de contato 706 inclui alterar uma pressão de um ou ambos do material fonte e do material de extração durante pelo menos uma parte do tempo de residência.

[00163] Em ainda outra modalidade na qual o material fonte está na forma de grãos sólidos armazenados em um recipiente, a operação de contato 706 inclui inserção de uma quantidade do material de extração dentro do recipiente e manutenção do material de extração no recipiente por algum tempo de residência predeterminado.

[00164] Após um tempo de residência selecionado, o material de extração, agora incluindo o produto ou produtos radioisotópicos desejados dissolvidos, é removido do contato com o material fonte em uma operação de remoção 708. Isto pode envolver simplesmente drenagem de material de ex líquido do material fonte ou pode requerer um processamento mais ativo, tal como usando força centrífuga, aquecimento, resfriamento, pressurização ou despressurização para remover o material de extração.

[00165] O produto ou produtos desejados podem ser depois separados do material de extração e convertidos em um produto final em uma operação de separação 710, substancialmente conforme descrito acima com referência à operação de processamento final 314 da Figura 3.

Separação com Base em Volatilidade

[00166] Será também reconhecido que, em várias modalidades, um processo de extração pode incluir uma separação rápida com base em volatilidade que pode ser usada para isolar o produto desejado da fonte de irradiado. As modalidades de separação com base em volatilidade podem explorar a formação de ligantes com base em halogenetos (F-, Cl-, Br-, I-), carbonila (CO) e dicetona, tal como hexafluoroacetilacetonato ("hfac") (Figura 9), para produzir compostos metálicos voláteis. A formação de fluoretos voláteis com materiais nucleares é conhecida. Cloração também foi examinada e descobriu-se que é similar ao comportamento do fluoreto. As diferenças existentes podem ser exploradas e estendidas para os outros halogenetos para separações sintonizáveis. Isto é prontamente realizado no processo de Van Arkel para obter Zr puro partir de ZrI4. Carbonilas são usadas no processo de Mond para formar espécies de Ni voláteis. Os produtos de fissão Mo, Tc, Ru e Rh também formam espécies de carbonila, com Mo(CO)6 sendo um exemplo principal de um produto volátil. Os complexos de hfac são conhecidos por serem voláteis para uma série de elementos.

[00167] A formação de halogeneto, carbonila ou complexos de hfac pode ser explorada para separação de uma variedade de elementos a partir de material de iniciação com base nas diferenças de volatilidade. A objetivação de formação específica de espécies voláteis pode atingir separações que podem ser rápidas e seletivas. Um benefício adicional é que os complexos voláteis podem ser usados como precursores de deposição de vapor de metal. Assim, uma amostra pura do produto pode ser obtida diretamente a partir de complexos voláteis formados na mistura de reação. Deverá ser observado que a degradação do produto ou produto da irradiação pode requerer processamento adicional para geração de produto (por exemplo, um precursor do produto é o resultado de irradiação da fonte).

[00168] Em uma modalidade, usando o processo Mond, um material fonte que contém UO2 irradiado em uma forma granular tendo 99Mo sólido distribuído ao longo dos grãos do material fonte, como o resultado da irradiação anterior, pode ser exposto a monóxido de carbono em uma cuba, recipiente ou câmara mantida em uma pressão de 0,5 a 5 atm e temperatura de 50-60 °C. De acordo com o processo Mond, isto converterá pelo menos uma parte do 99Mo em 99Mo(CO)6. Paralelamente, mais 99Mo(CO)6 pode ser criado ao prolongar o tempo de exposição e através de outros métodos, tal como agitando o material fonte para proporcionar um melhor contato do gás monóxido de carbono com a superfície do material fonte. O ponto de ebulição do 99Mo(CO)6 (aproximadamente 156 °C) é substancialmente menor do que o ponto de fusão do UO2 (cerca de 2865 °C). Portanto, a volatilização pode ser facilmente alcançada através de aumento da temperatura do material fonte após a operação de contato com o monóxido de carbono em uma temperatura acima do ponto de ebulição do 99Mo(CO)6. Além disso, ao manter a temperatura abaixo do ponto de fusão do UO2 após o 99Mo(CO)6 ser extraído, o material fonte não é afetado e está pronto para uma subsequente operação de irradiação.

[00169] Em uma outra modalidade mais generalizada, uma quantidade de material fonte irradiado tendo produto desejado distribuído por todo o material fonte como o resultado da irradiação anterior, pode ser exposto a um ligante com base em F-, Cl-, Br-, I-, CO ou dicetona em uma cuba, recipiente ou câmara sob condições que fazem com que os produtos desejados formem um composto volátil do produto desejado, mas que não alteram o material alvo. Produtos desejados relativamente mais voláteis podem ser criados ao prolongar o tempo de exposição e através de outros métodos, tal como agitando o material fonte para proporcionar um melhor contato com a superfície do material fonte. Subsequentemente, na medida em que o ponto de ebulição do produto desejado é menor do que o ponto de fusão do material alvo, volatilização pode ser facilmente alcançada através de aumento da temperatura. O material fonte restante não é afetado e está pronto para uma subsequente operação de irradiação.

Separação por Dióxido de Carbono Supercrítico

[00170] Conforme mencionado acima, outra tecnologia de separação adequada para uso em separações acopladas a porta-alvo é com dióxido de carbono supercrítico. A extração com sCO2 descrita aqui também pode ser adequada para uso na remoção de produtos de fissão de combustível nuclear, além de remoção de produtos desejados a partir de fontes em separação acoplada a porta-alvo. CO2 supercrítico foi analisado para extração em metais e metaloides tanto a partir de soluções aquosas quanto sólidos. Portanto, sCO2 combinado com vários líquidos iônicos (ILs) podem ser usados como ligantes para extrair íons de metal a partir de soluções. Métodos similares podem ser usados para extrair metais ou metaloides dos materiais sólidos, tais como papel contaminado, tecidos ou mesmo solos. As técnicas atuais de reciclagem de material passível de fissão irradiado que usam soluções de sCO2 requerem dissolução dos materiais irradiados em uma solução. Usando as técnicas de separação por sCO2 descritas aqui, pode ser possível tratar o material fonte combustível usado (incluindo combustíveis nucleares considerados para reatores de sal fundido) com sCO2 de um modo que não requer dissolução. Como um exemplo, combustível metálico a partir de um reator de tipo cultura e queima, tal como um reator de percurso de ondas (TWR), pode ser tratado com um sistema de sCO2 que não dissolve o metal U, mas não remove produtos de fissão selecionados (com seções transversais elevadas para absorção parasítica). Um sistema de sCO2 pode ser capaz de remover seletivamente estes elementos e seus isótopos correspondentes. Uma lista de elementos solúveis em ILs é mostrada na Tabela 2. TABELA 2 Ocorrência de elementos selecionados em combustível TWR consumido e solubilidade em IL

[00171] Para ILs, sCO2 pode ser útil como um meio de introdução de urânio no IL. Em outros casos, pode ser apropriado ter dissolução direta de óxidos em um IL. Metais de interesse para o processamento de resíduos nucleares, tais como actinídeos, lantanídeos e metais de transição, foram caracterizados quimicamente usando β-dicetonas fluoradas altamente solúveis em sCO2. A extração pode ser realizada usando agentes de quelação apropriados como agentes de extração. Por exemplo, extração de La e Eu com uma eficácia maior do que 90% foi demonstrada usando dicetonas fluoradas combinadas com fosfato de tributila (TBP). Neste processo, um líquido iônico em temperatura ambiente, um com base em imidazólio, 1-butil-3-metilimidazólio (BMIM), com bis (trifluorometilsulfonil)-imida (também conhecido como Tf2N-, o qual é adequadamente descrito como (CF3SO2)2N-), foi usado como um agente de formação de complexo em virtude da capacidade do agente de formação de complexo de solubilizar em CO2. Desta maneira, um sistema de água/RTIL/sCO2 completo é desenvolvido. Um processo similar com outros líquidos iônicos e agentes de quelação de metais (agentes de extração) está resumido na Tabela 3. Observe que o Eu e La são ambos extraídos com todos os sistemas, exceto quando se usa trifluoroacetona de tenoíla (TTA) sem TBP. O último extraiu apenas La, embora sem separação (extração) de Eu.

[00172] Por exemplo, para remoção usando sCO2, a concentração do ligante pode ser de até cerca de 0,5 moles/litro e a temperatura e o tempo de contato podem ser variados. No entanto, considera-se que remoção suficiente ocorre em temperaturas abaixo de 220 °C a 1 atm com um tempo de contato de 30 minutos ou menos. As extrações executadas na Tabela 3 foram realizadas com a mistura de agente de extração/sCO2 a 150 atm durante 1 hora a 50 °C. As extrações mostram que separação por sCO2 deve ser adequada para uso em material fonte irradiado, incluindo combustível nuclear, resíduos nucleares e fontes em separação acoplada a porta-alvos. Além disso, as extrações mostram que beta-dicetonas podem ser usadas por se ligarem seletivamente a óxidos ou metal, na presença de espécies passíveis de fissão, tal como urânio. Com base nesta informação, considera-se que beta-dicetonas podem ser usadas por se ligarem seletivamente a óxidos de radioisótopos ou metais, ao mesmo tempo em que não dissolve substancialmente o material passível de fissão, independentemente de sua origem. TABELA 3 Grau de extração (%) do EUIII e LaIII a partir de BMIMTf2N com diferente beta-dicetonas (com ou sem TBP)

[00173] Outros exemplos de possíveis ligantes incluem ditiocarbamatos, tiocarbazonas, β-dicetonas e crown éteres. Também podem ser usados ligantes inorgânicos, incluindo nitratos, sulfato, tiocianatos, cianatos e outros compostos similares. Um ligante pode ser dotado de um ou mais grupos funcionais selecionados para aumentar a capacidade dos ligantes de se ligar e remover os produtos desejados. Tais grupos funcionais incluem grupos hidroxila, carbonila, dicetonas, aldeídos, haloformila, éster de carbonato, carboxilato, éster, éter, peróxi, amina, carboxamida, imida, imina, nitrato, cianato, tiol, sulfureto, sulfinila, sulfonila, tiocianato, isotiocianato, fosfato e fosfono.

[00174] Em geral, um obstáculo para a solvatação de CO2 é o baixo poder solvente do CO2 (não polar). Metais e quelatos de metais apresentam baixa solubilidade em sCO2 com parâmetros de solubilidade em CO2 na faixa de 4-5 cal/cm3. Isto pode ser superado mediante adição de grupos funcionais CO2-fílicos, tais como fluoroéteres, fluoroacrilatos, fluoroalquilas, silicones e determinados fosfazenos. Foi demonstrado que beta-dicetonas fluoradas (com e sem fosfato de tributila) são uteis em técnicas atuais para extrair uma variedade de metais. Bis(trifluoroetil)ditiocarbamato exibe solubilidade maior do que homólogos não fluorados; 10-4 mol/L para fluorado vs 10-6 a 10-7 mol/L para não fluorado. Como outro exemplo, dietilditiocarbamato (DDC) pode ser 3-800 vezes menos solúvel em sCO2 a 100 atm do que bis (trifluoroetil)ditiocarbamato (FDDC). Uma vez que a alteração de densidade de sCO2 é quase linear com a pressão, a solubilidade também muda quase linearmente, com a solubilidade aumentando com o aumento da pressão.

[00175] Lantanídeos, actinídeos, cobre, arsênico e antimónio (e outros produtos de fontes irradiadas) podem ter concentrações da ordem de 10-4 mol/L de CO2. Extração de água e solo foi demonstrada em técnicas atuais com uma proporção molar de 1000-10000 de quelato para metal em solução.

[00176] Em processos em larga escala, pode ser impraticável a transição de sCO2 para a fase gasosa e permanecer economicamente viável, uma vez que pode nova compressão do CO2 para o estado supercrítico ou um fornecimento constante de CO2 em alta pressão pode ser necessários, sem mencionar o risco inerente para a segurança ao confinar uma solução em alta pressão de um fluido altamente compressível. Além disso, pode ser necessário coleta do efluente gasoso de CO2 em um recipiente capaz de posterior descontaminação ou descarte em virtude de alguns materiais radioativos residuais ou produtos de degradação potencialmente restantes no gás dióxido de carbono.

[00177] Algumas técnicas atuais têm um processo de 'nova extração' que não requer gaseificação do sCO2 como parte da separação dos radioisótopos do sCO2. Neste tipo de processo, as espécies de metal ou metaloide são removidas a partir de soluções líquidas ou sólidos usando fluidos supercríticos para formar um quelato de metal ou metaloide. O fluido supercrítico conterá, tipicamente, um modificador de solvente, tal como uma pequena percentagem de H2O ou MeOH. Os metais ou metaloides são, então, novamente extraídos da solução de sCO2 usando uma solução ácida, de preferência uma que seja halogenada. Ao extrair novamente outra solução (aquosa), a descompressão de sCO2 é evitada. O que resta é outra solução tendo os radioisótopos selecionados e sCO2 que pode ser facilmente reutilizada. Isto é particularmente vantajoso em um sistema automatizado e em um tratamento contínuo, embora mesmo em um sistema semiautomático e tratamento descontínuo a capacidade de reciclar sCO2 sem a etapa adicional de nova pressurização seria economicamente vantajosa. Nova extração pode ou não remover o ligante com o produto radioisotópico. Em uma modalidade, pode ser necessário adicionar ligante fresco ao sCO2 antes que ele possa ser reutilizado como um material de extração. Deverá ser observado que o ILs também poderiam ser usados para o processo de nova extração.

[00178] A Figura 10 ilustra uma modalidade de um método de extração de um primeiro produto radioisotópico a partir de um material fonte passível de fissão irradiado. O método 1000 começa com um material fonte passível de fissão irradiado ilustrado pela operação de fornecimento 1002. O material alvo passível de fissão irradiado pode conter uma pluralidade de radioisótopos, além do produto radioisotópico desejado. Exemplos de produto radioisotópico desejado incluem 99Mo, 238L, 131I, 51Cr, 225Ra e 225Ac.

[00179] Com base no produto radioisotópico ou produtos desejados e nas características do material alvo, um ligante é selecionado em uma operação de seleção de ligante 1006. Em uma modalidade, é selecionado um ligante que é solúvel em dióxido de carbono supercrítico (sCO2), forma um quelato com o produto desejado e não forma um quelato com o material alvo. Por exemplo, em uma modalidade, o produto radioisotópico desejado é 99Mo, o material alvo irradiado é 235U e o ligante conhecido para formar um complexo com o molibdênio. Exemplos de outros ligantes adequados são fornecidos acima.

[00180] Em seguida, o ligante identificado é dissolvido em sCO2 para formar uma solução de sCO2-ligante em uma operação de preparação de material de extração 1006. Se o ligante selecionado não é particularmente solúvel em sCO2, esta operação 1006 também pode incluir modificação do ligante para torná-lo mais solúvel, tal como através da adição de grupos funcionais ao CO2 , tais como fluoroéteres, fluoroacrilatos, fluoroalquilas, silicones e determinados fosfazenos. Em uma modalidade, o ligante pode ser uma β-dicetona fluorada e um fosfato de trialquila ou uma β-dicetona fluorada e um óxido de trialquilfosfina. Em outra modalidade, o ligante pode ser selecionado a partir de ditiocarbamatos, tiocarbazonas, β-dicetonas e crown éteres.

[00181] A solução de sCO2-ligante é, então, contatada com o material fonte irradiado durante um tempo de contato em uma operação de contato 1008. À medida que o ligante selecionado forma um complexo com o produto desejado, um resultado da operação de contato 1008 é uma solução de sCO2-radioisótopo complexa. Em uma modalidade, o material fonte irradiado está em um recipiente e a operação de contato 1008 inclui passar a solução de sCO2-ligante através do recipiente.

[00182] A operação de contato 1008 também pode incluir a realização de ações adicionais para aprimorar a transferência de massa do produto radioisotópico na material de extração de sCO2-ligante. Por exemplo, em uma modalidade na qual o material fonte irradiado está na forma de grãos soltos ou frouxamente acondicionados em um recipiente, a operação de contato 1008 pode incluir passar o material de extração de sCO2-ligante através do recipiente, usar essencialmente o recipiente como um reator de leito acondicionado, forçar a solução através do leito de grãos. Em ainda outra modalidade, a solução de sCO2-ligante pode ser passada através do recipiente em uma taxa de fluxo suficiente para fluidizar a pluralidade de grãos dentro do recipiente, na verdade usando o recipiente como um reator de leito fluidizado. Em ainda outra modalidade, o material fonte passível de fissão irradiado pode estar na forma líquida e o contato inclui agitar a mistura de material passível de fissão/solução de sCO2-ligante.

[00183] Após o tempo de contato, a solução de extração de complexo de sCO2-radioisótopo é, então, removida do material fonte irradiado em uma operação de remoção 1010. Nesta operação, cuidados podem ser tomados para evitar que o material alvo passível de fissão seja removido com o material de extração de complexo de sCO2-radioisótopo, de modo que substancialmente todo o material alvo passível de fissão irradiado permaneça em sua forma física original, por exemplo, um pó ou cerâmica. O leitor entenderá que um sistema perfeito não é possível e que uma determinada quantidade mínima de material irradiado pode ser removida com o material de extração. No entanto, sistemas em que menos de 1% em peso ou menos de 0,1%, 0,01% ou 0,001% da quantidade inicial de material irradiado é removido com a solução de complexo de sCO2-radioisótopo devem ser prontamente obteníveis.

[00184] Em seguida, o produto desejado e/ou um outro produto de degradação derivado do produto desejado é separado do sCO2 em uma operação de separação 1012. Isto pode ser através de nova extração do sCO2 ou pode envolver a redução do sCO2 em subcrítico. Isto pode incluir remoção do ligante do produto complexo ou, alternativamente, pode incluir remoção apenas do produto. Em uma modalidade, uma nova extração é usada na qual uma solução de sCO2-ligante também é gerada a partir da operação de separação 1012, a qual é adequada para reutilização sem descomprimir e pressurizar novamente a solução de sCO2-ligante. Em uma modalidade, isto pode ser conseguido contatando a solução de complexo de sCO2-produto com uma solução ácida, deste modo, gerando uma solução de ácido-produto e uma solução de uma sCO2-ligante regenerada.

Separação em Dióxido de carbono para Reforma de Combustível Consumido

[00185] Combustível metálico, incluindo combustíveis metálicos apropriados para configurações de pinos ventilados e/ou um reator de percurso de ondas inclui, tipicamente, combustível metálico capaz de elevada taxa de combustão contido em um revestimento de aço inoxidável ferrítico martensítico ventilado. Ao final de vida, o combustível tem, em geral, uma matriz altamente porosa de combustível na forma metálica e produtos de fissão sólidos que precipitaram do combustível durante o ciclo de combustão.

[00186] A Figura 8 ilustra uma modalidade de um método para reforma do combustível nuclear usando sCO2. A reforma de combustível após irradiação pode, em geral, ser concebida para permitir o tratamento de todo o conjunto de combustível para tratamentos de remoção de produtos de fissão, lantanídeos ou actinídeos, sem modificação do conjunto de combustível nuclear ou pinos de combustível contidos. Usando o exemplo de um recipiente selado com separações acopladas a porta-alvo, um material fonte composto de combustível nuclear previamente queimado pode ser colocado em uma cuba de pressão selada em uma operação de contenção 802.

[00187] O recipiente é, então, enchido com sCO2 pressurizadoe um ou mais agentes de extração (tais como dicetonas ou qualquer outro agente apropriado) para criar um material de extração na ausência de um IL ou componente aquoso na operação 804. Em virtude da presença de uma abertura no conjunto de combustível existente para ventilação de gases de fissão e da natureza dos fluidos supercríticos, a solução de extração de SCO2 servirá para preencher o pino de combustível e a matriz de combustível porosa (isto é, fluidos supercríticos se comportam como fluidos de baixa viscosidade e baixa tensão superficial que enchem o volume no qual eles estão contidos). O material de extração começará a solvatar os produtos de fissão alvo (ou outros materiais, se assim desejado, e um ligante adequado escolhido), deixando a matriz de metal urânio não afetada. Os produtos de fissão, então, começam a difundir do material fonte combustível, de modo que a concentração de todo o sistema tende ao equilíbrio.

[00188] O material de extração contendo os produtos de fissão dissolvidos pode, então, ser liberado lentamente da cuba de pressão em uma operação de remoção de material de extração 806. O material de extração novo, limpo pode ou não ser adicionado à cuba de pressão durante a operação de remoção 806. Agitação, calor e/ou pressurização e despressurização contínuos podem ser aplicados ao sistema para aprimorar a taxa de solvatação. Por exemplo, o sistema pode operar em mais de 7,5 MPa (ponto crítico aproximado a 51 °C) e pode oscilar em +/- 0,1 MPa para aprimorar o 'bombeamento' do material de extração para dentro e fora do combustível poroso.

[00189] O material de extração removido do sistema, o qual contém os elementos e isótopos removidos do combustível usado, é dirigido para outra cuba em uma operação de coleta 808.

[00190] Na cuba de separação, o sCO2 no material de extração pode ser levado abaixo do ponto crítico e convertido para a fase gasosa na operação 810. Ao reduzir o CO2 para abaixo do ponto crítico, o agente de extração e os produtos de fissão são separados do CO2 e coletados como uma fase líquida na cuba.

[00191] Em seguida, uma operação de volatilização 812 pode ser realizada na mistura coletada de agente de extração em fase líquida e produto da fissão na qual o agente de extração é mantido acima de sua temperatura de volatilização e convertido para uma fase de vapor, deixando para trás o elemento ou isótopos selecionados. Isto pode ser realizado na mesma cuba de separação que a operação subcrítica 810 ou a mistura líquida de produtos de fissão-agente de extração pode ser transferida para um recipiente diferente para esta operação.

[00192] Variações neste esquema podem ser usadas conforme apropriado. Por exemplo, diminuir a solução para um valor menor do que o ponto de liquefação do dióxido de carbono pode ser preferido se o agente de extração escolhido e o CO2 líquido são insolúveis. Outra alternativa pode ser elevar a temperatura da solução supercrítica acima do ponto de volatilização do agente de extração (por exemplo, mais do que 100 oC a 200 oC) ou acima da temperatura de decomposição (por exemplo, mais do que 200 oC a 300 oC). Em ambos os casos, o metal pode precipitar substancial ou parcialmente a partir da solução de sCO2, uma vez que o agente de extração é perdido. A remoção do produto em vapor ou decomposição de extração pode ser realizada por uma separação em fase gasosa ou, conforme acima, através da conversão de CO2 para uma fase líquida. Além disso, a solução pode alterar a temperatura ou pressão de um primeiro estado supercrítico para um segundo estado supercrítico, o segundo estado com uma solubilidade do agente de extração menor do que a solubilidade no primeiro estado. Por meio este processo, toda ou uma parte do agente de extração pode ser recuperada sem sair do estado supercrítico.

[00193] A remoção de produtos de fissão do conjunto de combustível pode aumentar consideravelmente a capacidade de descarte dos conjuntos de combustível, uma vez que > 90% de produtos de fissão alvo podem ser removidos com > 90% capazes de serem removidos através de múltiplos tratamentos com solução de sCO2. Em alguns casos, pode ser vantajoso aplicar vários ciclos, tais como tratamentos repetidos ou vários tratamentos diferentes, cada um com um material de extração diferente, para aumentar a remoção de produtos da fissão. Por exemplo, em alguns casos, dois tratamentos poderiam permitir remoção de 99% dos produtos de fissão acessíveis, enquanto que três permitiriam 99,9% e assim por diante. Quaisquer fatores apropriados podem ser usados para determinar o número e/ou tipo de tratamentos de processamento e podem se basear em produtos de fissão dissolvidos ou encerrados no interior da matriz de combustível sólido onde a solução de sCO2 não pode penetrar. Deverá ser observado, no entanto, que pode ser possível operar em temperaturas e escalas de tempo que permitam a difusão de metais solúveis em solução para fora da matriz de combustível e para a solução. Isto pode diminuir a carga térmica a curto prazo do conjunto de combustível consumido, diminuir os perigos de manuseio e transporte do conjunto e torná-lo mais adequado para descarte a longo prazo.

[00194] Uma alternativa ao descarte de combustível consumido seria reutilizar o conjunto de combustível uma vez que os produtos de fissão tenham sido removidos como uma fonte em um método de separação acoplada a porta-alvo, conforme descrito acima. O conjunto de combustível poderia ser transportado para uma instalação de separação acoplada a porta-alvo para isso ou processado na mesma instalação que criou o combustível consumido. Um conjunto de combustível pode ser usado como uma fonte sem modificação ou pode ser processado para aprimorar os efeitos de separação acoplada a porta-alvo, tal como através de conversão do combustível consumido em grãos de um tamanho adequado para os produtos radioisotópicos de interesse para a instalação de separação acoplada a porta-alvo.

[00195] Por exemplo, em uma modalidade, a instalação é um reator de tipo cultura e queimar, tal como um TWR. Nesta modalidade, os produtos de fissão podem ser removidos e, então, um tratamento termo- mecânico é realizado dentro da cuba de pressão usada para solvatação. O tratamento termo-mecânico modifica o material estrutural para uso contínuo no reator. Para aprimorar o tratamento, após os produtos de fissão serem removidos, a cuba e o conjunto contido podem ser levados para temperaturas (as quais poderiam ser exceder o ponto de fusão do combustível) e pressões (10 MPa) significativamente mais elevadas.

[00196] Um sistema que usa separação acoplada a porta-alvo pode remover produtos de fissão antes do final da vida ao incorporar o processo de separação, tal como o processo de sCO2 para gestão de combustível ou ciclo de 'embaralhamento' para remover produtos de fissão periodicamente durante irradiação (operação do reator). Por exemplo, alguns sistemas de reabastecimento TWR incorporam um envoltório selado para levar o conjunto para fora do navio. Em tais sistemas, o envoltório existente também tem capacidade de resfriamento para gerenciar o calor de degradação do conjunto. Estes sistemas podem ser tornados mais robustos, de modo que os produtos de fissão possam ser removidos, sob confinamento, com modificações mínimas. Isto permite que extração de sCO2 seja feita como uma parte integrante da operação de embaralhamento. Tal sistema não requereria grandes cubas e tubagens em virtude da elevada densidade do sCO2. Concentrações de mais do que 10-4 kg de metal/kg de solução são possíveis. Ao final da vida, cada conjunto contém a quantidade máxima de produtos de fissão, na ordem de 50 kg. A densidade da solução é da ordem de 1000 kg/m3. Portanto, apenas 5 m3de solução de sCO2 seriam necessários, em alguns casos, para conter todos os produtos de fissão em um único conjunto. Tratamento do conjunto em intervalos mais frequentes, obviamente, reduz este volume máximo. Além disso, uma vez que o CO2 pode ser separado dos produtos de fissão e reintroduzido no sistema, o estoque pode ser adicionalmente reduzido.

Reprocessamento de Material Irradiado

[00197] A Figura 12 ilustra uma modalidade alternativa de um método para geração de um radioisótopo desejado seletivamente usando separação acoplada a porta-alvo. O método da Figura 12 difere daquele da Figura 3 pelo fato de que o material alvo irradiado é fornecido como material de iniciação, o que limita as opções de quais produtos desejados podem ser selecionados. Isto pode ocorrer, por exemplo, quando uma quantidade de combustível nuclear consumido está disponível e é desejável usar separação acoplada a porta-alvo para recuperar alguma substância valiosa a partir do combustível consumido. Um exemplo inclui a produção de 223Ra a partir de 223U, o qual é um produto residual a partir do ciclo de combustível de tório.

[00198] O método 1200 começa na operação 1201 de fornecimento de uma quantidade de material fonte irradiado, a qual pode incluir uma determinada quantidade de alvo e material auxiliar a ser usada na separação acoplada a porta-alvo. O material fonte inicial pode ser combustível nuclear consumido, lixo nuclear que contém uma determinada quantidade de material passível de fissão ou algum outro material e pode incluir qualquer material alvo, conforme descrito acima.

[00199] O material fonte inicial é, então, caracterizado para determinar quais são os radioisótopos no interior do material em uma operação de caracterização 1202. O material fonte inicial pode ou não ser apropriado para separação acoplada a porta-alvo sem processamento adicional e/ou sua incorporação em um material fonte. Assim, a operação de caracterização 1202 também determina se a forma do material inicial pode ser modificada para aprimorar a separação de quaisquer radioisótopos particulares.

[00200] Uma operação de seleção 1204, similar àquela descrita acima com referência à Figura 3 é, então, realizada. Nesta operação 1204, no entanto, uma vez que o material fonte inicial é conhecido, a faixa de radioisótopos que podem ser selecionados está limitada àqueles que podem ser obtidos a partir do material inicial. Em uma modalidade, mais de um radioisótopo pode ser selecionado.

[00201] Conforme já citado, alguns radioisótopos desejáveis podem não ser produtos diretos de uma operação de irradiação. Nestas situações, a operação de seleção 1204 pode ser igualmente considerada uma seleção da cadeia de degradação ou uma seleção de qualquer um dos radioisótopos na cadeia de degradação.

[00202] Uma operação de processamento de material 1206 pode, então, ser executada. O material fonte inicial é transformado em uma ou mais fontes. Em uma modalidade onde nova irradiação deve ocorrer, este processamento pode ser feito com base na distância de recuo do radioisótopo selecionado, conforme descrito com referência à Figura 3. A operação de processamento 1206 pode ser tão simples como colocar o material fonte inicial em um recipiente. Em outra modalidade, o material fonte inicial pode ser processado, física e/ou quimicamente, para tornar a forma do material fonte mais adequada para a operação de separação. Por exemplo, um material inicial pode ser moído e peneirado para gerar partículas que têm uma dimensão de partícula selecionada. Conforme mencionado acima, se o material fonte inicial deve ser novamente irradiado, este dimensionamento pode ser feito com base na distância de recuo do radioisótopo selecionado. Tal processamento pode incluir ainda sinterização de partículas em uma cerâmica, conforme descrito aqui. Detalhes adicionais em relação a modalidades de alvos, materiais de base e operação de processamento 1206 são discutidos com referência à Figura 5 abaixo.

[00203] A operação de processamento 120 6 pode incluir ainda seleção, criação e/ou fornecimento de um recipiente adequado para o material fonte. Em uma modalidade na qual nova irradiação usando nêutrons ocorrerá, o recipiente pode ser feito de um material neutronicamente translúcido, de modo que os nêutrons sejam capazes de passar através do recipiente. Se nova irradiação não ocorrerá, então, um recipiente de material de absorção de nêutrons pode ser selecionado. O recipiente pode estar em qualquer configuração e formato adequados e pode ser dotado de uma ou mais válvulas para permitir a introdução e/ou remoção fáceis do material de extração.

[00204] Após a fonte ou fontes terem sido criadas, é realizada uma operação de separação 1208 ao extrair átomos do produto ou produtos desejados a partir do material fonte. Conforme mencionado acima, o produto desejado pode ser o radioisótopo selecionado, um derivado da degradação do radioisótopo selecionado ou, como é o caso com 99Mo, ambos. Esta operação 1208 pode incluir o transporte do(s) material(ais) de uma instalação/equipamento de separação, por exemplo, através de um sistema transportador conforme descrito acima. Em uma modalidade da operação de separação 1208, o material fonte é exposto a um material de extração, tal como um solvente que extrai preferencialmente o produto desejado a partir da fonte sem dissolver substancialmente o alvo que permanece no material fonte. Por exemplo, em uma modalidade, a fonte está na fase sólida e permanece na fase sólida durante todas as operações de irradiação e separação.

[00205] Na modalidade ilustrada na Figura 12, pode ser realizada uma operação de nova irradiação 1210 opcional. Nessa operação, as fontes são expostas a nêutrons durante algum período de irradiação em uma operação de irradiação 1210. Esta operação 1210 pode incluir o transporte do(s) material(ais) para a instalação/equipamento de irradiação para irradiação segura, por exemplo, pela correia transportadora, conforme descrito acima. Na operação de irradiação 1210, o material fonte é exposto aos nêutrons, deste modo, fazendo com que pelo menos alguns dos átomos do material fonte sofram fissão de nêutrons ou captura nuclear para criar átomos do radioisótopo escolhido. Isto resulta em um material fonte adicionalmente irradiado que contém alguma quantidade do produto radioisotópico selecionado dentro de uma quantidade reduzida de alvo não reagido, conforme discutido com referência à Figura 11. Além disso, em virtude do recuo a partir da reação de fissão, pelo menos alguns dos átomos recém-criados do radioisótopo selecionado se deslocam a distância de recuo em relação ao alvo não reagido restante no material fonte. Conforme descrito acima, o recuo do produto radioisotópico selecionado pode tornar mais radioisótopos disponíveis para o material de extração, tal como colocar o produto radioisotópico mais próximo de uma superfície disponível do material fonte o que pode, então, aprimorar a extração pelo material de extração.

[00206] Em modalidades nas quais as fontes incluem um recipiente, o material fonte pode ou não ser removido do recipiente durante a operação de separação 1208. A operação de separação 1208 pode incluir adicionalmente regeneração do alvo para preparação para a subsequente irradiação. Isto pode envolver uma ou mais operações de lavagem para remover o material de extração do material fonte antes de subsequente irradiação.

[00207] Após uma operação de separação 1208, a mesma fonte pode ser irradiada novamente para criar mais do radioisótopo selecionado ao permitir que as operações de irradiação e separação 1210, 1208 sejam repetidas várias vezes, sem substancialmente dissolução, troca ou deslocamento de qualquer uma das massas restantes de material alvo na fonte (exceto como um resultado da reação de fissão). Conforme discutido acima, isto permite que o material passível de fissão seja mais eficientemente convertido ao produto desejado do que seria possível com uma única exposição aos nêutrons.

[00208] O método 1200 inclui ainda uma operação de processamento final 1214, a qual converte o produto radioisotópico extraído em um produto final ou forma final adequada para uso comercial, conforme descrito com referência à Figura 3. Em uma modalidade, a operação de processamento final 1214 inclui incorporação do radioisótopo em um gerador de isótopos derivados, conforme descrito acima.

[00209] Será evidente que os sistemas e modos descritos aqui são bem adaptados para atingir as finalidades e vantagens mencionadas, bem como aquelas que lhe são inerentes. Aqueles versados na técnica reconhecerão que os métodos e sistemas dentro do presente relatório descritivo podem ser implementados de muitas maneiras e, como tal, não devem estar limitados pelas modalidades exemplificadas e exemplos precedentes. A este respeito, qualquer variedade de características das diferentes modalidades descritas aqui podem ser combinadas em uma única modalidade e modalidades alternativas com menos do que ou mais do que todas as características descritas aqui é possível.

[00210] Embora várias modalidades tenham sido descritas para fins da presente descrição, várias alterações e modificações podem ser feitas as quais estão bem dentro do âmbito da tecnologia descrita aqui. Por exemplo, separação acoplada a porta-alvo pode ser adaptada para remover produtos de fissão, incluindo contaminantes ou outros contaminantes nucleares a partir de fontes feitas de resíduos nucleares sólidos. Numerosas outras modificações podem ser feitas as quais serão prontamente evidentes para aqueles versados na técnica e são abrangidas no espírito da descrição e conforme definido nas reivindicações anexas.

Claims

1. Método para fabricação de radioisótopo 99Mo, o método caracterizado pelo fato de que compreende: fornecer uma fonte que contém uma primeira massa de partículas de urânio, as partículas de urânio tendo um tamanho médio de partícula de 10% a 200% de uma distância de recuo de 99Mo nas partículas de urânio; colocar a fonte em um recipiente neutronicamente translúcido; expor a fonte aos nêutrons, deste modo, reduzindo a primeira massa de partículas de urânio na fonte a uma segunda massa de partículas de urânio menor do que a primeira massa e criando pelo menos alguns átomos de radioisótopo 99Mo; e remover, após expor a fonte aos nêutrons, pelo menos alguns dos átomos do radioisótopo 99Mo a partir da fonte, sem remover as partículas de urânio da fonte; em que a operação de remoção compreende ainda: passar um material de extração selecionado para dissolver o radioisótopo 99Mo através do recipiente, deste modo, contatando as partículas de urânio com o material de extração; e em que o material de extração é dióxido de carbono supercrítico que contém um ligante que dissolve o radioisótopo 99Mo e não dissolve o urânio.

2. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a operação de remoção remove menos do que 0,01% do urânio a partir da segunda massa de partículas de urânio na fonte.

3. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a operação de remoção remove menos do que 0,1% do urânio a partir da segunda massa de partículas de urânio na fonte.

4. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a operação de fornecimento compreende ainda: fornecer uma fonte constituída, pelo menos parcialmente, a partir de partículas que contêm óxido de urânio ou urânio metálico.

5. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que expor a fonte compreende adicionalmente expor o recipiente que envolve a fonte aos nêutrons.

6. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que ainda compreende: selecionar de um material de extração que dissolve átomos de radioisótopo 99Mo sem alterar a fase do urânio na fonte.

7. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que ainda compreende: selecionar um material de extração no qual átomos de radioisótopo 99Mo são mais solúveis do que os átomos de urânio.

8. Método, de acordo com a reivindicação 7, caracterizado pelo fato de que ainda compreende: determinar a forma da fonte com base no material de extração selecionado.

9. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que ainda compreende: selecionar uma combinação de uma fonte e um material de extração, em que a combinação permite que o radioisótopo 99Mo seja removido da fonte após exposição aos nêutrons, sem dissolver o urânio na fonte.

10. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o ligante é selecionado a partir de 8-hidroxiquinolina, α-benzoinoxima, 4,5-di-hidróxi-1,3-benzenodissulfonato dissódico, compostos de fosfato e compostos de dicetona.

11. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o ligante tem um ou mais grupos funcionais selecionados a partir de grupos hidroxila, carbonila, dicetonas, aldeídos, haloformila, éster de carbonato, carboxilato, éster, éter, peróxi, amina, carboxamida, imida, imina, nitrato, cianato, tiol, sulfureto, sulfinila, sulfonila, tiocianato, isotiocianato, fosfato e fosfono.

12. Método, de acordo com a reivindicação 5, caracterizado pelo fato de que ainda compreende: executar repetidamente a operação de exposição e as operações de remoção no recipiente sem remover o urânio a partir do recipiente.

13. Método, de acordo com a reivindicação 11, caracterizado pelo fato de que ainda compreende: remover o radioisótopo 99Mo a partir do material de extração.

14. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que ainda compreende: após a operação de remoção, repetir a operação de exposição na mesma fonte.

15. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que ainda compreende: remover, além do radioisótopo 99Mo, uma quantidade de um ou mais outros produtos de fissão criados durante a operação de exposição.

16. Método, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que as partículas de urânio são grãos soltos de material contendo urânio.