KR20230125107A - 타겟트리 결합 분리 - Google Patents
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Abstract
타겟트리 결합 분리(targetry coupled separation)는 미리 정해진 방사선 조사 생성물의 회수를 최적화하기 위하여 타겟(타겟 재료 및 재료의 물리적 구조의 선택을 포함함)과 분리 화학(separation chemistry)을 통해 미리 정해진 방사선 생성물의 생산을 향상시키는 것을 나타낸다. 본 개시 내용은, 타겟으로부터 하나 이상의 원하는 방사선 동위 원소를 (방사선 조사를 통해) 생성하는 시스템 및 방법을 설명하며, 타겟에 대한 손상 없이 동일한 타겟이 다수의 방사선 조사 및 분리 동작을 겪는 것을 허용하는 시스템 및 방법을 더 설명한다. 임의의 방사선 조사 생성물의 회수 전에 타겟의 완전한 용해 또는 파괴를 필요로 하는 종래 기술과 대조적으로, 타겟트리 결합 분리에 의해 가능하게 된 동일한 물리적 타겟의 반복된 재사용은 종래 기술에 비하여 효율에서의 상당한 증가와 비용에서의 감소를 나타낸다.
Description
본 출원은 2015년 12월 24일 PCT 국제 출원으로서 출원된 것으로, 그 전체 내용이 참조로 여기에 포함된, 2014년 12월 29일 출원된 미국 임시 특허 출원 제62/097,235호의 이익을 주장한다.
도입
화학적 화합물의 방사선 조사와 방사선 조사된 화합물로부터 재료를 분리하는 것은 방사선 동위 원소의 생산, 핵연료 처리 및 기초 과학 연구를 포함하는 다양한 기술적 애플리케이션을 가진다. 예를 들어, 다음은 의료 애플리케이션과 관련된 것을 포함하는 일부 가치 있는 방사선 동위 원소를 열거하는 표이다. 방사선 동위 원소의 일부는 전구체 핵분열 가능 재료로부터 직접 생성되고, 다른 일부는 다른 방사선 동위 원소의 붕괴 생성물이다.
| 방사선 동위 원소 | 부호 | 반감기 | 용도(들) |
| 악티늄-227 | 227Ac | 21.8년 | 223Ra의 어미(parent)로서, 223Ra 발생기를 형성하는데 사용됨(또한 동위 원소 발생기는 종종 2233Ra 동위 원소를 획득하기 위하여 가끔 "밀킹되는(milked) 227AC "소(cow)"라고 불릴 수 있다) |
| 비스무트-213 | 213Bi | 46분 | 고에너지(8.4MeV)를 갖기 때문에, 표적 알파 치료(TAT), 특히 암을 위하여 사용됨 |
| 세슘 - 다양한 동위원소 | xxCs | 방사선 물질 주입 암 치료법(brachytheraphy)에 사용됨. 특히 133Cs 및 131Cs | |
| 방사선 동위 원소 | 부호 | 반감기 | 용도(들) |
| 탄소-11 | 11C | 20.3분 | 뇌 생리학 및 병리학을 연구하기 위하여, 특히 간질 병소의 위치를 알아내기 위하여 양전자 방사 단층 촬영(positron emission tomography(PET))에서 그리고 치매, 정신 의학 및 신경 약리학 연구에서 사용되는 양전자 방출기. 또한, 심장학에서도 역할을 가진다. |
| 크롬-51 | 51Cr | 27.7일 | 적혈구를 표지화(labelling)하고 위장(gastro-intestinal) 단백질 손실을 정량화하는데 사용된다. |
| 코발트-57 | 57Co | 271.8일 | 조직 크기를 예측하기 위한 마커로서 그리고 체외(in-vitro) 진단 키트를 위하여 사용됨. |
| 코발트-60 | 60Co | 5.271년 | 외부 빔 방사선 요법을 위하여 이전에 사용됨. |
| 구리-64 | 64Cu | 12.7년 | 윌슨병과 멘크병과 같은 구리 신진 대사에 영향을 미치는 유전병을 연구하기 위하여, 그리고 종양의 PET 촬영 및 치료를 위하여 사용됨. |
| 구리-67 | 67Cu | 2.6시간 | 베타 방출기. 치료에 사용됨. |
| 디스프로슘-165 | 165Dy | 2.33시간 | 관절염의 활막 절제 치료를 위한 집합 수산화물로서 사용됨. |
| 에르븀-169 | 169Er | 9.4일 | 활막 관절에서의 관절염 통증을 완화하기 위하여 사용됨 |
| 불소-18 | 18F | 1.83시간 | 뇌 생리학 및 병리학을 연구하기 위하여, 특히 간질 병소의 위치를 알아내기 위하여 PET에서 그리고 치매, 정신 의학 및 신경 약리학 연구에서 사용되는 양전자 방출기. 또한, 심장학에서도 역할을 가진다. 18F는, PET를 이용하여, 암의 검출과 이의 치료에 있어서의 진척 사항을 모니터링하는데 있어서 매우 중요하게 되었다. |
| 방사선 동위 원소 | 부호 | 반감기 | 용도(들) |
| 갈륨-67 | 67Ga | 78시간 | 종양 촬영과 염증 환부(감염)의 위치 찾기를 위하여 사용됨 |
| 갈륨-69 | 68Ga | 68분 | PET와 PET-CT 유닛에서 사용되는 양성자 방출기. 68Ge의 딸(daughter)은 통상적으로 68Ge 발생기로부터 획득됨. |
| 게르마늄-68 | 68Ge | 271일 | 딸 동위 원소 68Ga를 생산하기 위하여 발생기에서 '어미(parent)'로서 사용됨. |
| 금, 다양한 동위 원소 | xxAu | 방사선 물질 주입 암 치료법에서 사용됨. 특히 198Au가 전립선의 치료를 위하여 사용됨. | |
| 홀뮴-166 | 166Ho | 26시간 | 폐 종양의 진단 및 치료를 위하여 개발되고 있음. |
| 인듐-111 | 111In | 2.8일 | 전문화된 진단 연구, 예를 들어 뇌 연구, 감염 및 대장 통과(colon transit) 연구를 위하여 사용됨. |
| 요오드-123 | 123I | 13.2시간 | 갑상선 기능의 진단을 위하여 점점 더 많이 사용되며, 이는 전자 캡처로부터의 감마 방출기임. 이 동위 원소는 131I에서 발생하는 베타 붕괴를 가지지 않는다. |
| 요오드-124 | 124I | 4.18일 | 추적기(tracer)로서 사용됨 |
| 요오드-125 | 125I | 59.4일 | 암의 방사선 물질 주입 암 치료법(전립선 및 뇌)에서 사용되며, 또한 신장의 여과율을 진단의학적으로 평가하고, 다리에서의 심부 정맥 혈전증을 진단하기 위하여 사용됨. 또한, 소량으로 호르몬의 존재를 보여주기 위한 방사 면역 측정법(radioimmuno assay)에서 널리 사용됨. |
| 방사선 동위 원소 | 부호 | 반감기 | 용도(들) |
| 요오드-131 | 131I | 8.02일 | 갑상선암의 치료 및 갑상선 촬영; 비정상적 폐 기능, 신장(콩팥) 혈류 및 요로 폐색의 진단에 널리 사용됨. 강한 감마 방출기이지만, 베타 진료를 위하여 사용됨 |
| 이리듐-192 | 192Ir | 74일 | 암 치료를 위한 내부 방사선 치료 소스로서의 사용을 위한 와이어 형태로 공급됨(사용되고 그 다음 제거됨). 베타 방출기. |
| 철-59 | 59Fe | 46일 | 비장에서의 철의 신진 대사의 연구에 사용됨. |
| 크립톤-81m | 81mKr | 13.1초 | 81mKr 가스는, 예를 들어 천식 환자에서 그리고 폐 질환 및 기능의 조기 진단을 위하여, 폐 환기(pulmonary ventilation)의 기능적 이미지를 생성할 수 있다. |
| 납-212 | 212Pb | 10.6시간 | 암 또는 알파 방사 면역 치료법을 위하여 TAT에서 사용되며, 붕괴 생성물 212Bi와 212Po가 알파 입자를 전달함 |
| 루테튬-177 | 177Lu | 6.7일 | 베타 방사선이 작은(예를 들어, 내분비성) 종양에 대하여 치료를 수행하지 않지만, 촬영을 위하여 딱 충분한 감마를 방출하기 때문에 점점 더 중요해짐. 이의 반감기는 사용을 위한 정교한 준비를 가능하게 하기에 충분히 길다. |
| 몰리브덴-99 | 99Mo | 66시간 | 99mTc를 생산하기 위한 발생기(예를 들어, 99Mo 소(cow))에서 '어미'로서 사용됨. |
| 방사선 동위 원소 | 부호 | 반감기 | 용도(들) |
| 질소-13 | 13N | 9.97분 | 뇌 생리학 및 병리학을 연구하기 위하여, 특히 간질 병소의 위치를 알아내기 위하여 PET에서 그리고 치매, 정신 의학 및 신경 약리학 연구에서 사용되는 양전자 방출기. 또한, 심장학에서도 역할을 가진다. |
| 넵투늄-238 | 238N | 2.11일 | 238Pu의 어미인 237N의 중성자 충격으로부터 획득될 수 있다. |
| 산소-15 | 15O | 122.2초 | 뇌 생리학 및 병리학을 연구하기 위하여, 특히 간질 병소의 위치를 알아내기 위하여 PET에서 그리고 치매, 정신 의학 및 신경 약리학 연구에서 사용되는 양전자 방출기. 또한, 심장학에서도 역할을 가진다. |
| 팔라듐-103 | 103Pd | 17일 | 초기 단계 전립선암을 위한 방사선 물질 주입 암 치료법 영구 임플란트 시드를 만드는데 사용됨. |
| 인-32 | 32P | 14일 | 진성다혈구증(polycythemia vera)(과도한 적혈구)의 치료와 실험실 실험에서 사용됨. 베타 방출기. |
| 플루토늄-238 | 238Pu | 87.7년 | 방사선 동위 원소 열전 발생기에서의 소스로서 사용됨. |
| 칼륨-42 | 42K | 12시간 | 관상 동맥 혈류에서 교환 가능한 칼륨의 판단을 위하여 사용됨 |
| 라듐-227 | 227Ra | 42분 | 223Ra의 어미 |
| 라듐-223 | 223Ra | 11.4일 | 다중 병소 뼈 전이와 연관된 통증을 치료하기 위하여 사용됨. 227Ac 및 227Th를 통한 227Ra의 붕괴 생성물. |
| 레늄-186 | 186Re | 3.8일 | 골암에서의 통증 완화를 위하여 사용됨. 촬영을 위한 약한 감마를 갖는 베타 방출기. |
| 방사선 동위 원소 | 부호 | 반감기 | 용도(들) |
| 레늄-188 | 188Re | 17시간 | 풍선 혈관 성형술로부터 관상 동맥을 베타 방사선 조사하는데 사용됨. |
| 루비듐-81 | 81Rb | 4.6시간 | 81mKr의 어미. |
| 루비듐-82 | 82Rb | 1.26분 | 심근관류 촬영에서의 편리한 PET 작용제. |
| 루테늄-다양한 동위 원소 | xxRu | 방사선 물질 주입 암 치료법에서 사용됨. | |
| 사마륨-153 | 153Sm | 47시간 | Quadramet™으로서 판매되는, 뼈에 잠복하는 2차성 암의 통증을 완화하는데 매우 효과적임. 또한, 전립선암과 유방암에 대하여 매우 효과적임. 베타 방출기. |
| 셀레늄-75 | 75Se | 120일 | 소화 효소의 생성을 연구하기 위한 셀레노메티오닌 형태로 사용됨 |
| 나트륨-24 | 24Na | 15시간 | 체내의 전해액 연구를 위하여. |
| 스트론튬-82 | 82Sr | 25일 | 82Rb를 생산하기 위하여 발생기에서 '어미'로서 사용됨. |
| 스트론튬-89 | 89Sr | 50일 | 전립선암 및 골암의 통증을 완화하는데 매우 효과적임. 베타 방출기. |
| 테크네튬-99m | 99mTc | 6.0시간 | 특히 해골 및 심근을 촬영하기 위하여, 그리고, 뇌, 전립선, 폐(관류 및 환기), 간, 비장, 신장(구조 및 여과율), 담낭, 골수, 침샘과 눈물샘, 심장 혈액 웅덩이(heart blood pool), 감염 및 다양한 전문화된 의료 연구를 위하여 사용됨. |
| 탈륨-201 | 201Tl | 73시간 | 심근 사용과 같은 다른 심장 상태의 관상 동맥 질환의 진단과, 낮은 등급의 림프종의 위치 찾기를 위하여 사용됨. 심장 스트레스 시험에서 99TC에 대한 대체물로서 가장 일반적으로 사용됨. |
| 방사선 동위 원소 | 부호 | 반감기 | 용도(들) |
| 토륨-227 | 227Th | 18.7일 | 227Ac의 붕괴 생성물 및 223Ra의 어미. |
| 크세논-133 | 133Xe | 5.24일 | 폐(허파) 환기 연구를 위하여 사용됨. |
| 이테르븀-169 | 169Yb | 32일 | 뇌에서의 뇌척수액 연구를 위하여 사용됨. |
| 이테르븀-169 | 169Yb | 32일 | 뇌에서의 뇌척수액 연구를 위하여 사용됨. |
| 이트륨-90 | 90Y | 64시간 | 암의 방사선 물질 주입 암 치료법을 위하여, 그리고 대형 활막 관절에서의 관절염 통증을 완화하기 위한 규산염 콜로이드로서 사용됨. 순수한 베타 방출기이며, 치료, 특히 폐암에서 더 중요하게 됨. |
방사선 동위 원소의 생산을 위한 종래의 기술은 전구체의 일부가 재료 전체에 걸쳐 분포된 하나 이상의 방사선 동위 원소로 변환되는 전구체 재료의 방사선 조사를 포함한다. 이것에는 물질의 용해(dissolution)와 생산된 방사선 동위 원소로부터의 반응되지 않은 전구체 재료의 후속 분리가 이어진다. 방사성의 동위 원소를 생산하기 위하여 종래에 알려진 기술에서, 타겟 재료는 종종 캡슐 내에 밀봉되고, 방사선 조사 내로 배치된다. 방사선 조사는 다양한 입자와 타겟을 이용하여 리액터(reactor)와 가속기로 수행될 수 있다. 방사선 조사 후에, 캡슐은 차폐된 컨테이너 내에 배치되어, 방사성 동위 원소 생성물 또는 생성물들의 일괄 용해 및 회수를 위하여 재료의 높은 활성을 다룰 수 있는 화학 실험실로 운반된다.
타겟트리 결합 분리
종래에 알려진 기술을 이용하여, 방사선 조사에서의 초기 시작 재료의 대다수는 반응되지 않고, 종종 방사선 조사 생성물이 화학적으로 분리될 수 있게 하도록 용해되어야만 한다. 많은 과도한 양의 반응되지 않은 시작 재료로부터의 극소량의 방사선 조사 생성물의 분리는 종종 용해 후의 여러 정제(purification) 경로를 필요로 한다. 추가 생성물이 나머지 시작 재료와의 핵반응으로부터 생성되어야 한다면, 나머지 시작 재료는 후속 방사선 조사를 위하여 적합한 형태로의 용해 후에 개선되어야 한다. 이것은 추가적은 처리 단계들을 필요로 하며, 종종 잠재적인 생성물에서의 손실 및 추가적인 폐기물 생성을 갖는다. 그러나, 용해된 나머지 시작 재료가 추가 생산을 위하여 개선되지 않는다면, 그 나머지 재료는 폐기되어야 하며, 이는 잠재적으로 사용 가능한(그리고 귀중한) 재료의 손실과 추가 폐기 비용을 나타낸다. 동위 원소적으로 희귀하거나 풍부한 재료에 대하여, 이것은 큰 비용이 될 수 있다.
또한, 핵연료 재처리와 연계하여 동일한 문제가 발생할 수 있다. 이 상황에서, 전구체 시작 재료가 아닌 핵연료가, 핵분열 반응의 부산물을 제거하고 반응되지 않은 핵연료를 재활용 및/또는 재사용을 위하여 재처리하기 위하여, 발전하는 핵 리액터, 핵분열 시험 리액터, 연구 리액터 또는 교습(teaching) 리액터에서 방사선 조사 이후에 처리될 수 있다. 방사선 동위 원소 생성과 유사하게, 추출, 이온 교환 또는 전기 화학 방법으로부터의 사용된 핵연료의 종래의 재활용은 먼저 용액 내로의 연료의 용해를 필요로 한다. 연료가 용해된 후에, 원하지 않은 부산물을 제거하고 연료로서의 재사용을 위하여 적합한 형태로 반응되지 않은 핵 연료를 다시 재처리하기 위하여 나머지 단계들이 수행된다.
본 개시 내용은 시작 재료로부터 하나 이상의 원하는 방사선 동위 원소를 생성하고(방사선 조사를 통해) 제거하기 위한 시스템 및 방법을 설명하고, 동일한 시작 재료가 원래 형태에 대한, 있다 하더라도, 과도한 손상 없이, 여러 번의 방사선 조사와 분리 동작을 겪을 수 있게 하는 시스템 및 방법을 설명한다. 일 양태에서, 타겟트리 결합 분리(targetry coupled separation)는 미리 정해진 방사선 조사 생성물의 회수를 최적화하기 위한 시작 재료의 선택(재료의 물리적 구조의 선택을 포함함)과 분리 화학(separation chemistry)을 나타낸다. 본 개시 내용은, 타겟트리 결합 분리를 이용하여, 동일한 시작 재료가 하나 이상의 후속 방사선 조사를 겪을 수 있게 하는 방식으로(즉, 방사선 조사 사이에 재료를 용해하거나 아니면 파괴할 필요 없이) 새로 생성된 생성물을 제거함으로써, 어떻게 상당한 비용 절약이 동일한 시작 재료에서의 반복된 방사선 조사와 분리 동작을 이용하여 성취될 수 있는지 더 설명한다. 설명된 시스템 및 방법은 방사선 조사와 생성물 동위 원소 제거 및 분리 동작 동안 시작 재료의 최소의 폐기물로 이를 성취한다. 임의의 방사선 조사 생성물의 회수 전에 시작 재료의 완전하거나 실질적인 용해 또는 파괴를 필요로 하는 종래 기술과 대조적으로, 타겟트리 결합 분리에 의해 가능하게 된 시작 재료의 반복된 재사용은 종래 기술에 비하여 효율에서의 상당한 증가와 비용에서의 감소를 나타낸다.
본 개시 내용의 일 양태는, 적어도 하나의 타겟 재료를 포함하는 소스 재료를 수용하는 제1 컨테이너를 포함하는 하나 이상의 컨테이너; 방사선 발생기; 방사선 발생기로부터 방사선을 공급받고, 하나 이상의 컨테이너를 유지하여 공급받은 방사선에 노출하도록 조정되어, 방사선에 대한 타겟 재료의 노출의 직접적인 생성물인 적어도 일부의 제1 방사선 동위 원소를 생성하는 방사선 충격 챔버; 추출 재료를 제1 컨테이너로 운반하여 제1 컨테이너 내의 소스 재료를 추출 재료와 접촉시키도록 조정되는 삽입 컴포넌트로서, 추출 재료는, 타겟 재료를 용해하지 않으면서, 제1 방사선 동위 원소와 제1 방사선 동위 원소의 딸 생성물(daughter product)인 제2 방사선 동위 원소 중 하나 이상 또는 제1 방사선 동위 원소와 제2 방사선 동위 원소 모두를 용해하도록 선택되는, 삽입 컴포넌트; 및 제1 컨테이너로부터 타겟 재료를 제거하지 않으면서, 제1 컨테이너로부터 용해된 방사선 동위 원소를 갖는 추출 재료를 제거하도록 조정되는 추출 컴포넌트를 포함하는, 방사선 동위 원소 생성 시스템이다.
본 시스템에서, 타겟 재료는 핵분열 가능한 재료일 수 있고, 방사선 발생기는 중성자 발생기이다. 소스 재료는 핵분열 가능한 타겟 재료의 직접적인 방사선 동위 원소 생성물의 리코일 거리(recoil distance)에 기초하는 기공 벽 폭(pore wall width)을 갖는 다공성 형태(porous form)일 수 있다. 또한, 시스템은 제1 컨테이너로부터 용해된 방사선 동위 원소를 갖는 추출 재료를 공급받고 추출 재료로부터의 방사선 동위 원소의 적어도 하나의 종(species)을 회수하도록 조정된 회수 컴포넌트를 더 포함할 수 있다. 또한, 시스템은 삽입 컴포넌트 또는 추출 컴포넌트 중 하나 또는 양자와의 상호 작용을 위하여 컨테이너를 방사선 충격 챔버로부터 제2 위치로 물리적으로 이동시키도록 조정되는 이송 시스템을 포함할 수 있다. 이송 시스템은 방사선 충격 챔버로부터 제2 위치로 그리고 제2 위치로부터 방사선 충격 챔버로 컨테이너를 반복적으로 이동시키도록 더 조정될 수 있다. 이송 시스템은 방사선 충격 챔버로부터 제2 위치로 복수의 컨테이너를 물리적으로 이동시키도록 더 조정될 수 있다. 핵분열 가능한 타겟 재료는 우라늄의 핵분열 생성물로서 99Mo의 평균 리코일 거리 미만의 평균 입자 크기를 갖는 우라늄 산화물 또는 우라늄 금속을 포함하는 알갱이(grain)를 포함할 수 있다.
시스템에서, 추출 재료는, 제1 방사선 동위 원소, 제1 방사선 동위 원소의 딸 생성물인 제2 방사선 동위 원소의 하나 이상 또는 제1 방사선 동위 원소와 제2 방사선 동위 원소 모두를 우선적으로 용해하는 초임계(supercritical) 유체 및 수성(aqueous) 유체로부터 선택될 수 있다. 추출 재료는, 제1 방사선 동위 원소, 제1 방사선 동위 원소의 딸 생성물인 제2 방사선 동위 원소의 하나 이상 또는 제1 방사선 동위 원소와 제2 방사선 동위 원소 모두를 용해하는 리간드를 포함하는 초임계 이산화탄소일 수 있다.
시스템은, 시스템이 제1 컨테이너를 방사선에 노출시키고, 추출 재료를 제1 컨테이너로 운반하고, 용해된 방사선 동위 원소를 갖는 추출 재료를 제1 컨테이너로부터 제거하는 방사선 동위 원소 생성 사이클을 자동으로 수행할 수 있다. 또한, 시스템은 제1 컨테이너에서 방사선 동위 원소 생성 사이클을 자동으로 반복할 수 있다. 시스템은, 제1 컨테이너를 포함하는 복수의 컨테이너의 각각이 방사선에 노출되도록 복수의 컨테이너를 처리할 수 있다.
타겟 재료는 파우더, 염(salt), 직물, 폼(foam) 또는 액체 내의 콜로이드 현탁액의 형태로 우라늄 산화물 또는 우라늄 금속 중 하나 이상을 포함할 수 있다. 소스 재료는 라듐 또는 베릴륨에 전기 도금된 라듐을 포함할 수 있다. 시스템에 의해 생성된 방사선 동위 원소의 적어도 하나의 종은 227Ac, 213Bi, 131Cs, 133Cs, 11C, 51Cr, 57Co, 60Co, 64Cu, 67Cu, 165Dy, 169Er, 18F, 67Ga, 68Ga, 68Ge, 198Au, 166Ho, 111In, 123I 124I, 125I, 131I, 192Ir, 59Fe, 81mKr, 212Pb, 177Lu, 99Mo, 13N, 15O, 103Pd, 32P, 238Pu, 42K, 227Ra, 223Ra, 186Re, 188Re, 81Rb, 82Rb, 101Ru, 103Ru, 153Sm, 75Se, 24Na, 82Sr, 89Sr, 99mTc 및 201Tl 중 하나 이상을 포함한다. 시스템에 의해 사용되는 방사선 발생기는 Pu-Be 소스, 252Cf 소스, 밀폐형 튜브 중성자 발생기, 밀한 플라즈마 포커스 장치, 핀치 디바이스(pinch device), 관성 정전 한정 장치, 초임계 소스 구동 어셈블리, 핵분열 리액터 또는 가속기 파쇄(spallation) 장치 중 하나 이상으로부터 선택될 수 있다.
본 개시 내용의 다른 양태는 99Mo를 생성하는 방법이다. 방법은, 제1 질량의 우라늄을 포함하는 소스를 제공하는 단계로서, 소스는 우라늄 원자의 대부분이 소스의 사용 가능한 표면으로부터 선택된 거리 내에 있는 형태로 있는 단계; 소스를 중성자에 노출시키는 단계로서, 이에 의해 소스 내의 제1 질량의 우라늄을 제1 질량보다 적은 제2 질량의 우라늄으로 감소시키고, 99Mo 방사선 동위 원소의 적어도 일부 원자를 형성하고, 99Mo 방사선 동위 원소의 새로 형성된 원자의 적어도 일부가 소스의 사용 가능한 표면을 향해 이동하게 하는 단계; 및 소스를 중성자에 노출시키는 단계 후에, 소스에서 제2 질량의 우라늄으로부터 우라늄을 실질적으로 제거하지 않으면서 소스로부터 99Mo 방사선 동위 원소의 원자의 적어도 일부를 제거하는 단계를 포함할 수 있다.
방법에서, 제거하는 단계는, 소스에서 제2 질량의 우라늄으로부터 우라늄의 0.1% 미만 또는 심지어 우라늄의 0.01% 미만을 제거할 수 있다. 제공하는 단계는, 우라늄 산화물 또는 우라늄 금속을 포함하는 입자로부터 적어도 부분적으로 이루어진 소스를 제공하는 단계를 포함할 수 있고, 입자는 소스 내의 99Mo의 리코일 거리에 기초하는 입자 크기를 갖는다. 방법은 중성자 투과성 컨테이너에 소스를 넣는 단계를 포함할 수 있다. 방법은, 소스를 넣은 컨테이너를 중성자에 노출시키고, 컨테이너로부터 99Mo 방사선 동위 원소의 원자의 적어도 일부를 제거하는 단계를 더 포함할 수 있다. 방법은, 소스 내의 우라늄의 페이즈를 변경시키지 않으면서 99Mo 방사선 동위 원소의 원자를 용해시키는 추출 재료를 선택하는 단계 또는 99Mo 방사선 동위 원소의 원자가 우라늄의 원자보다 더 용해성이 있는 추출 재료를 선택하는 단계를 포함할 수 있다.
방법은 선택된 추출 재료에 기초하여 소스의 형태를 판단하는 단계를 포함할 수 있다. 또한, 방법은, 소스의 추출 재료의 조합을 선택하는 단계를 포함할 수 있고, 조합은 소스에 실질적으로 영향을 미치지 않으면서 99Mo 방사선 동위 원소가 중성자에 대한 노출 후에 소스로부터 제거될 수 있게 한다. 방법의 제거하는 단계는, 99Mo 방사선 동위 원소를 용해시키도록 선택된 추출 재료를 컨테이너를 통해 통과시켜, 소스의 사용 가능한 표면을 추출 재료와 접촉시키는 단계를 포함할 수 있다.
방법에서, 추출 재료는 초임계 유체 및 수성 유체로부터 선택될 수 있다. 추출 재료가 초임계 이산화탄소이면, 이는 99Mo 방사선 동위 원소를 용해시키는 리간드를 포함할 수 있다. 리간드는 8-하이드록시퀴놀린, α-벤조인옥심, 디소듐, 4,5-디히드록시-1,3-벤젠디술폰산염, 인산염 화합물 및 디케톤 화합물로부터 선택될 수 있다. 대안적인 일 실시예에서, 리간드는, 히드록실, 카르보닐, 디케톤, 알데히드, 할로포밀, 카보네이트 에스테르, 카복실레이트, 에스테르, 에테르, 퍼옥시, 아민, 카르복사미드, 이미드, 이민, 질산염, 시안산염, 티올, 황화물, 술피닐, 솔포닐, 티오시안산염, 이소티오시안산염, 인산염 및 포스포노기로부터 선택된 하나 이상의 작용기를 가질 수 있다.
방법은, 우라늄을 컨테이너로부터 제거하지 않고, 컨테이너에서 노출시키는 단계 및 제거하는 단계를 반복하는 단계를 포함할 수 있다. 방법은, 추출 재료로부터 99Mo 방사선 동위 원소를 제거하는 단계와, 그 후에, 동일한 소스에 노출시키는 단계를 반복하는 단계를 더 포함할 수 있다. 방법은, 99Mo 방사선 동위 원소에 더하여, 노출시키는 단계 동안 생성된 일정 양의 하나 이상의 다른 핵분열 생성물을 제거하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 개시 내용의 또 다른 양태는 방사선 동위 원소를 선택적으로 제조하는 방법이다. 방법은, 방사선 동위 원소를 선택하는 단계; 선택된 방사선 동위 원소가 핵분열 생성물로서 형성될 수 있는 타겟 재료를 식별하는 단계; 타겟 재료 내에서 선택된 방사선 동위 원소의 리코일 거리(recoil distance)를 판단하는 단계; 선택된 방사선 동위 원소의 리코일 거리에 기초하는 알갱이(grain) 크기를 갖는 타겟 재료의 복수의 알갱이를 생성하는 단계; 타겟 재료의 알갱이를 중성자에 노출시키는 단계로서, 이에 의해 선택된 방사선 동위 원소의 원자를 생성하도록 타겟 재료의 적어도 일부의 원자가 핵분열을 겪게 하고, 또한 선택된 방사선 동위 원소의 새로 생성된 원자의 적어도 일부가 타겟 재료에 대하여 리코일 거리를 이동하게 하는 단계; 및 타겟 재료로부터 선택된 방사선 동위 원소의 원자를 추출하는 단계를 포함한다.
방법에서, 추출하는 단계 및 노출시키는 단계는, 타겟 재료의 페이즈를 변경하지 않고 수행될 수 있다. 방법은, 타겟 재료의 복수의 알갱이에 노출시키는 단계 및 추출하는 단계를 반복하는 단계를 더 포함할 수 있다. 타겟 재료의 복수의 알갱이는 중성자 투과성 컨테이너 내에 수용될 수 있고, 방법은, 타겟 재료의 복수의 알갱이를 컨테이너로부터 제거하지 않고, 타겟 재료의 동일한 복수의 알갱이에 노출시키는 단계 및 추출하는 단계를 반복적으로 수행하는 단계를 더 포함할 수 있다. 알갱이는 20 미크론 미만의 알갱이 크기를 가지는 우라늄 산화물 또는 우라늄 금속의 입자일 수 있다. 일 실시예에서, 알갱이는 대략 0.001 내지 10 마이크로미터의 알갱이 크기를 가지는 우라늄 산화물 또는 우라늄 금속의 입자이다. 방법에서, 복수의 알갱이의 적어도 일부는 리코일 거리 이하인 적어도 하나의 차원을 따르는 특징 길이(characteristic length)를 가질 수 있다.
방법의 추출하는 단계는, 타겟 재료로부터 선택된 방사선 동위 원소를 우선적으로 추출하는 용제로 타겟 재료의 알갱이의 적어도 일부를 노출시키는 단계를 포함할 수 있다. 방법은, 노출시키는 단계 이전에, 타겟 재료의 알갱이를 고체 다공성 소스로 처리하는 단계를 더 포함할 수 있다. 처리하는 단계는, 타겟 재료의 알갱이를 오픈 셀 폼, 개방 격자, 개방 프레임워크, 세라믹, 직물, 박막, 단층(monolayer), 스폰지, 나노케이지 또는 나노크리스탈로 처리하는 단계를 포함할 수 있다. 처리하는 단계는, 타겟 재료의 알갱이를 BET(Brunauer, Emmett and Teller) 분석에 의해 측정된 10 m2/g보다 더 큰 표면적을 갖는 고체 다공성 소스로 처리하는 단계를 포함할 수 있다. 처리하는 단계는, 타겟 재료의 알갱이를 소결하는 단계, 밀링(milling)하는 단계, 시빙(sieving)하는 단계, 3D 인쇄하는 단계, 결정화하는 단계, 침전시키는 단계 또는 가열하는 단계 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
본 개시 내용의 다른 양태는 방사선 동위 원소를 선택적으로 제조하는 방법이다. 방법은, 중성자 투과성 컨테이너에 고체 핵분열 가능 재료를 갖는 소스를 공급받는 단계로서, 소스는 고체 핵분열 가능 재료의 방사선 동위 원소 생성물의 리코일 거리(recoil distance)와 실질적으로 유사한 폭을 갖는 기공 벽 폭(pore wall)을 갖는 다공성 형태(porous form)를 갖는 단계; 소스를 중성자에 노출시키는 단계로서, 이에 의해 고체 핵분열 가능 재료의 적어도 일부 원자를 핵분열을 통해 방사선 동위 원소의 원자로 변환하여, 소스가 방사선 동위 원소와 변환되지 않은 고체 핵분열 가능 재료를 포함하는 단계; 핵분열 가능 재료에 비하여 방사선 동위 원소를 우선적으로 용해시키는 추출 재료를 선택하는 단계; 추출 재료를 컨테이너로 주입하는 단계로서, 이에 의해 소스 재료를 추출 재료와 접촉시키는 단계; 상주 시간 후에 컨테이너로부터 추출 재료를 제거하는 단계로서, 이에 의해, 컨테이너에서 변환되지 않은 고체 핵분열 가능 재료의 실질적으로 전부를 남기면서 컨테이너로부터 적어도 일부의 용해된 방사선 동위 원소를 제거하는 단계; 및 추출 재료를 제거한 후에 소스 재료를 중성자에 재노출시키는 단계로서, 이에 의해 변환되지 않은 고체 핵분열 가능 재료의 적어도 일부 원자를 핵분열을 통해 방사선 동위 원소의 원자로 변환하는 단계를 포함한다.
방법은, 타겟을 중성자에 재노출시키는 단계 후에 타겟에 주입하는 단계와 제거하는 단계를 반복하는 단계를 더 포함할 수 있다. 또한, 방법은, 추출 재료로부터 용해된 방사선 동위 원소를 분리하는 단계; 및 용해된 방사선 동위 원소를 딸(daughter) 동위 원소 발생기에 포함시키는 단계를 포함할 수 있다. 방법은, 딸 동위 원소를 위하여 딸 동위 원소 발생기를 주기적으로 밀킹(milking)하는 단계를 더 포함할 수 있다. 방법은, 컨테이너로부터 추출 재료를 제거한 후에 적어도 제1의 미리 정해진 기간이 경과할 때까지 대기하는 단계로서, 미리 정해진 기간은 방사선 동위 원소의 반감기에 기초하는 단계; 및 추출 재료로부터 방사선 동위 원소를 분리하는 단계를 포함할 수 있다.
본 개시 내용의 또 다른 양태는 방사선 동위 원소 생성 타겟을 제조하는 방법이다. 방법은, 용액 내에 핵분열 가능한 재료의 용해된 염(salt)을 제공하는 단계로서, 핵분열 가능한 재료는 중성자에 노출될 때 제1의 지정된 방사선 동위 원소를 생성할 수 있고, 제1의 지정된 방사선 동위 원소는 핵분열 가능한 재료와 연관된 리코일 거리(recoil distance)를 갖는 단계; 핵분열 가능한 재료의 산화물을 용액으로부터 침전시키는 단계; 및 침전된 산화물을 제1의 지정된 방사선 동위 원소의 리코일 거리에 기초한 알갱이 크기를 갖는 알갱이, 즉 개별 입자로 선택적으로 형성하는 단계를 포함한다. 방법은 침전물을 용액 내로 혼합하는 단계 및/또는 제1의 지정된 방사선 동위 원소에 기초하여 핵분열 가능한 재료를 선택하는 단계를 포함할 수 있다. 방법은, 선택된 핵분열 가능한 재료에 기초하여 제1의 지정된 방사선 동위 원소의 리코일 거리를 판단하는 단계 및/또는 10 마이크로 이하의 알갱이 크기를 갖는 알갱이를 형성하는 단계를 포함할 수 있다. 방법은, 1 마이크로 이하의 알갱이 크기를 갖는 알갱이를 형성하는 단계를 포함할 수 있다. 방법은, 100 나노미터 이하의 알갱이 크기를 갖는 알갱이를 형성하는 단계를 포함할 수 있고, 방법은, 10 나노미터 이하의 알갱이 크기를 갖는 알갱이를 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
방법에서, 형성하는 단계는, 침전된 산화물을, 밀링(milling)하는 단계, 건조하는 단계, 여과하는 단계, 세척하는 단계, 하소하는(calcining) 단계 또는 소결하는 단계 중 하나 이상을 포함할 수 있다. 방법은, 컨테이너에 침전된 산화물의 알갱이를 패키징하는 단계를 포함할 수 있다. 컨테이너는, 컨테이너 내로 용제의 주입을 허용하도록 조정된 제1 밸브와 컨테이너로부터의 용제의 추출을 허용하도록 조정된 제2 밸브를 가질 수 있다. 컨테이너는 중성자 투과성일 수 있다. 알갱이를 패키징하는 단계는, 컨테이너에 의해 형성된 캐비티 내에 알갱이를 배치하는 단계; 및 컨테이너를 밀봉하여, 이에 의해 캐비티 내에 알갱이를 가두는 단계를 포함할 수 있다. 방법은, 침전된 산화물 알갱이로부터 세라믹을 합성하는 단계를 포함할 수 있다. 방법에서, 제공하는 단계는, 산성 용액, 염기성 용액, 수성 용액 및 알코올 용액 중 하나 이상으로부터 선택된 용액에 핵분열 가능한 재료의 용해된 염을 제공하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 개시 내용의 또 다른 양태에서, 방사선 동위 원소 생성 타겟이 설명된다. 타겟은, 중성자에 대한 장기 노출에 따라 방사선 동위 원소를 생성할 수 있는 타겟 재료로서, 방사선 동위 원소는 리코일 거리와 연관되는 타겟 재료; 및 방사선 동위 원소의 리코일 거리에 기초하여 선택된 특징 거리를 갖는 타겟 재료를 포함한다. 타겟에서, 방사선 동위 원소는 타겟 재료의 핵분열의 직접 핵분열 생성물일 수 있다. 중성자 투과성 컨테이너가 복수의 알갱이를 수용하기 위하여 사용될 수 있다. 컨테이너는 유체의 주입과 추출을 가능하게 하는 입구 밸브와 출구 밸브를 가질 수 있다. 타겟의 컨테이너는 몸체부와, 결합될 때 컨테이너 내에 타겟 재료를 넣는 적어도 하나의 제거 가능한 리드부(lid)를 포함할 수 있다. 컨테이너는, 알루미늄, 알루미늄 합금, 지르코늄, 지르코늄 합금, 몰리브덴, 몰리브덴 합금 및 스테인리스 스틸 중 하나 이상으로 이루어질 수 있다.
타겟 재료는 컨테이너에 느슨하게 패킹된 타겟 재료의 복수의 알갱이를 포함할 수 있고, 특징 거리는 방사선 동위 원소의 리코일 거리에 기초하여 선택되는 알갱이 크기이다. 타겟 재료는 세라믹으로 형성된 복수의 타겟 재료 알갱이를 포함할 수 있다. 타겟 재료는 금속-유기 프레임워크 내로 형성되거나 금속-유기 프레임워크에 부착된 복수의 타겟 재료 알갱이를 포함할 수 있다. 타겟 재료는 우라늄 산화물 또는 우라늄 금속 중 하나 이상을 포함할 수 있다. 타겟 재료는 느슨한 파우더, 직물, 폼(foam) 또는 액체 내의 콜로이드 현탁액 내로 형성된 복수의 타겟 재료 알갱이를 포함할 수 있다. 타겟 재료는 라듐 또는 베릴륨에 전기 도금된 라듐을 포함할 수 있다. 타겟 재료는 악티니드 단층(monolayer)의 알갱이를 포함할 수 있고, 악티니드 단층은 우라늄의 단층일 수 있다. 타겟 재료는 크롤(Kroll) 프로세스를 이용하여 형성될 수 있는 높은 표면적의 우라늄 금속의 알갱이를 포함할 수 있다.
본 개시 내용의 또 다른 양태는 초임계 이산화탄소 분리 방법이다. 방법은 제1 방사선 동위 원소를 포함하는 복수의 방사선 동위 원소를 함유하는 방사선 조사된 핵분열 가능한 재료로부터 제1 방사선 동위 원소를 추출한다. 방법은, 초임계 이산화탄소(sCO2)에 용해 가능하고, 제1 방사선 동위 원소를 갖는 킬레이트 화합물을 형성하고, 핵분열 가능한 재료를 갖는 킬레이트 화합물을 형성하지 않는 리간드를 선택하는 단계; sCO2-리간드 용액을 형성하도록 식별된 리간드를 sCO2로 용해하는 단계; 접촉 시간 동안 방사선 조사된 재료를 sCO2-리간드 용액과 접촉시키는 단계로서, 이에 의해 sCO2-방사선 동위 원소 복합 용액을 생성하는 단계; sCO2-방사선 동위 원소 복합 용액을 방사선 조사된 재료로부터 분리하는 단계; 및 sCO2-방사선 동위 원소 복합 용액을 방사선 조사된 재료로부터 분리한 후에, sCO2-방사선 동위 원소 복합 용액으로부터 방사선 동위 원소를 제거하는 단계를 포함한다. 방법에서, sCO2-방사선 동위 원소 복합 용액으로부터 방사선 동위 원소를 제거하는 단계는, sCO2-방사선 동위 원소 복합 용액으로부터 방사선 동위 원소 복합체를 제거하는 단계를 포함할 수 있다. 제거하는 단계는, sCO2-리간드 용액을 감압 및 재가압하지 않고 재사용에 적합한 sCO2-리간드 용액을 생성할 수 있다. 이것은, sCO2-방사선 동위 원소 복합 용액을 산성 용액과 접촉시켜, 이에 의해 산성-방사선 동위 원소 용액과 재생된 sCO2-리간드 용액을 생성함으로써 성취될 수 있다.
방법에서, 방사선 조사된 재료는 컨테이너 내에 넣어질 수 있고, 노출시키는 단계는, 컨테이너로부터 핵분열 가능한 재료의 어떤 것도 실질적으로 제거하지 않고 컨테이너를 통해 sCO2-리간드 용액을 통과시키는 단계를 더 포함할 수 있다. 이 경우에, 컨테이너는 충전층(packed bed) 리액터로서 동작될 수 있다. 방법에서, 방사선 조사된 재료는 느슨한 알갱이 형태로 있을 수 있고, 노출시키는 단계는, 컨테이너 내에 복수의 알갱이를 유동화하기에 충분한 유량 속도로 컨테이너를 통해 sCO2-리간드 용액을 통과시키는 단계를 더 포함한다. 방법에서, 방사선 조사된 상기 재료는 또한 액체일 수 있다.
방법에서, 방사선 동위 원소는 99Mo일 수 있고, 핵분열 가능한 재료는 235U일 수 있고, 리간드는, 히드록실, 카르보닐, 디케톤, 알데히드, 할로포밀, 카보네이트 에스테르, 카복실레이트, 에스테르, 에테르, 퍼옥시, 아민, 카르복사미드, 이미드, 이민, 질산염, 시안산염, 티올, 황화물, 술피닐, 솔포닐, 티오시안산염, 이소티오시안산염, 인산염 및 포스포노기로부터 선택된 하나 이상의 작용기를 가질 수 있다. 리간드는, 플루오르화 β-디케톤 및 트리알킬 인산염, 또는 플루오르화 β-디케톤 및 트리알킬포스핀 산화물로부터 선택될 수 있다. 리간드는, 디티오카르바메이트, 티오카르바존, β-디케톤 및 크라운 에테르로부터 선택될 수 있다. 리간드는, 히드록실, 카르보닐, 디케톤, 알데히드, 할로포밀, 카보네이트 에스테르, 카복실레이트, 에스테르, 에테르, 퍼옥시, 아민, 카르복사미드, 이미드, 이민, 질산염, 시안산염, 티올, 황화물, 술피닐, 솔포닐, 티오시안산염, 이소티오시안산염, 인산염 및 포스포노기로부터 선택된 하나 이상의 작용기를 가질 수 있다. 본 방법에 의해 형성될 수 있는 방사선 동위 원소는 227Ac, 213Bi, 131Cs, 133Cs, 11C, 51Cr, 57Co, 60Co, 64Cu, 67Cu, 165Dy, 169Er, 18F, 67Ga, 68Ga, 68Ge, 198Au, 166Ho, 111In, 123I 124I, 125I, 131I, 192Ir, 59Fe, 81mKr, 212Pb, 177Lu, 99Mo, 13N, 15O, 103Pd, 32P, 238Pu, 42K, 227Ra, 223Ra, 186Re, 188Re, 81Rb, 82Rb, 101Ru, 103Ru, 153Sm, 75Se, 24Na, 82Sr, 89Sr, 99mTc 및 201Tl 중 하나 이상을 포함할 수 있다.
본 개시 내용의 다른 양태는 벌크 재료로부터 방사선 동위 원소를 획득하는 방법이고, 벌크 재료는 적어도 방사선 동위 원소 및 핵분열 가능한 재료를 포함한다. 방법은, 핵분열 가능한 재료를 실질적으로 용해하지 않고 벌크 재료로부터 방사선 동위 원소를 제거하는 추출 재료를 선택하는 단계; 상주 시간 동안 벌크 재료를 추출 재료와 접촉시키는 단계로서, 이에 의해 추출 재료 및 방사선 동위 원소 혼합물을 형성하는 단계; 상주 시간 후에, 추출 재료 및 방사선 동위 원소 혼합물을 제거하는 단계; 및 추출 재료로부터 방사선 동위 원소를 분리하는 단계를 포함한다. 방법에서, 접촉시키는 단계는, 상주 시간의 적어도 일부 동안 벌크 재료 및 추출 재료의 하나 또는 양자를 교반하는 단계; 상주 시간의 적어도 일부 동안 벌크 재료 및 추출 재료의 하나 또는 양자의 온도를 변경하는 단계; 상주 시간의 적어도 일부 동안 벌크 재료 및 추출 재료의 하나 또는 양자의 압력을 변경하는 단계 중 하나 이상을 더 포함할 수 있다.
벌크 재료가 고체인 방법의 일 실시예에서, 벌크 재료를 접촉시키는 단계는, 벌크 재료를 상주 시간 동안 액체 추출 재료와 접촉시켜, 추출 재료 및 방사선 동위 원소 액체 혼합물을 형성하는 단계를 포함할 수 있다. 벌크 재료가 액체인 방법의 일 실시예에서, 벌크 재료를 접촉시키는 단계는, 벌크 재료를 상주 시간 동안 액체 추출 재료와 접촉시켜, 벌크 재료에 혼합되지 않는 추출 재료 및 방사선 동위 원소 액체 혼합물을 형성하는 단계를 포함할 수 있다. 일 실시예에서, 벌크 재료는 컨테이너에 저장되는 고체 알갱이의 형태로 있을 수 있고, 접촉시키는 단계는, 일정 양의 추출 재료를 컨테이너로 삽입하는 단계; 및 상주 시간 동안 컨테이너 내에 추출 재료를 유지하는 단계를 포함할 수 있다.
방법에서, 추출 재료는 추출제(extractant)와 용제를 포함할 수 있다. 추출제는 접촉시키는 단계의 온도 및 압력 조건 하에서 용제에 용해 가능한 리간드일 수 있다. 용제는 sCO2일 수 있다. 리간드는 방사선 동위 원소를 갖는 이산화탄소 용해 가능한 킬레이트 화합물을 형성할 수 있다. 리간드는, 플루오르화 β-디케톤 및 트리알킬 인산염, 또는 플루오르화 β-디케톤 및 트리알킬포스핀 산화물로부터 선택될 수 있거나, 디티오카르바메이트, 티오카르바존, β-디케톤 및 크라운 에테르로부터 선택될 수 있다. 리간드는, 히드록실, 카르보닐, 디케톤, 알데히드, 할로포밀, 카보네이트 에스테르, 카복실레이트, 에스테르, 에테르, 퍼옥시, 아민, 카르복사미드, 이미드, 이민, 질산염, 시안산염, 티올, 황화물, 술피닐, 솔포닐, 티오시안산염, 이소티오시안산염, 인산염 및 포스포노기로부터 선택된 하나 이상의 작용기를 가질 수 있다.
여기에서 설명된 시스템 및 방법을 특징화하는 이러한 특징 및 이점과 다양한 다른 특징 및 이점은 이어지는 상세한 설명을 읽고 연관된 도면을 검토하는 것으로부터 명백하게 될 것이다. 추가적인 특징이 이어지는 설명에서 설명되며, 부분적으로 설명으로부터 명확하게 되거나 기술의 실시에 의해 학습될 수 있다. 기술의 이점 및 특징은 첨부된 도면뿐만 아니라 기재된 설명과 이의 청구범위에서 특별히 지적된 구조에 의해 실현되고 획득될 것이다.
전술한 일반적인 설명과 이어지는 상세한 설명 모두가 설명적이며, 청구된 바와 같은 본 발명의 추가 설명을 제공하려고 의도된다는 것이 이해되어야 한다.
본 명세서의 일부를 형성하는 다음의 도면들은 설명된 기술의 예시가 되며, 어떠한 방식으로도 본 명세서에 첨부된 청구범위에 기초하여야 하는 청구된 바와 같은 본 발명의 범위를 제한하려고 의도되지 않는다.
도 1은 동일한 타겟으로부터 방사선 동위 원소와 같은 방사선 생성물을 반복적으로 생성하는 타겟트리 결합 분리 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 2는 99Mo 방사선 동위 원소의 연속적 또는 반연속적 생산을 위한 타겟트리 결합 분리 시스템의 일 실시예를 도시한다.
도 3은 타겟트리 결합 분리를 이용하여 원하는 방사선 동위 원소를 선택적으로 생성하기 위한 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 4는 타겟트리 결합 분리에서 타겟 재료를 유지하기에 적합한 컨테이너의 일 실시예를 도시한다.
도 5는 방사선 동위 원소 생성 타겟을 제조하는 방법의 일 실시예를 더욱 상세히 도시한다.
도 6a 내지 6c는 과립 타겟 재료의 알갱이 크기를 특징화하기 위한 더욱 상세한 수단을 도시한다.
도 7은 타겟트리 결합 분리와 함께 사용하기에 적합한 일반적인 분리 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 8은 초임계 이산화 탄소(sCO2)를 이용하는 핵연료의 개선(reformation)을 위한 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 9는 일부 특정한 방사선 동위 원소와 함께 타겟트리 결합 분리에서 사용하기에 적합한 리간드인 헥사플루로아세틸아세토네이트(hexafluoroacetylacetonate("hfac"))의 화학 구조를 도시한다.
도 10은 방사선 조사된 핵분열 가능한 소스 재료로부터 제1 방사선 동위 원소 생성물을 추출하는 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 11은 타겟트리 결합 분리의 2개의 패스 동안 소스에서의 변화를 보여주는 재료 변환 사이클을 도시한다.
도 12는 타겟트리 결합 분리를 이용하여 원하는 방사선 동위 원소를 선택적으로 생성하기 위한 방법의 다른 실시예를 도시한다.
도 1은 동일한 타겟으로부터 방사선 동위 원소와 같은 방사선 생성물을 반복적으로 생성하는 타겟트리 결합 분리 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 2는 99Mo 방사선 동위 원소의 연속적 또는 반연속적 생산을 위한 타겟트리 결합 분리 시스템의 일 실시예를 도시한다.
도 3은 타겟트리 결합 분리를 이용하여 원하는 방사선 동위 원소를 선택적으로 생성하기 위한 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 4는 타겟트리 결합 분리에서 타겟 재료를 유지하기에 적합한 컨테이너의 일 실시예를 도시한다.
도 5는 방사선 동위 원소 생성 타겟을 제조하는 방법의 일 실시예를 더욱 상세히 도시한다.
도 6a 내지 6c는 과립 타겟 재료의 알갱이 크기를 특징화하기 위한 더욱 상세한 수단을 도시한다.
도 7은 타겟트리 결합 분리와 함께 사용하기에 적합한 일반적인 분리 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 8은 초임계 이산화 탄소(sCO2)를 이용하는 핵연료의 개선(reformation)을 위한 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 9는 일부 특정한 방사선 동위 원소와 함께 타겟트리 결합 분리에서 사용하기에 적합한 리간드인 헥사플루로아세틸아세토네이트(hexafluoroacetylacetonate("hfac"))의 화학 구조를 도시한다.
도 10은 방사선 조사된 핵분열 가능한 소스 재료로부터 제1 방사선 동위 원소 생성물을 추출하는 방법의 일 실시예를 도시한다.
도 11은 타겟트리 결합 분리의 2개의 패스 동안 소스에서의 변화를 보여주는 재료 변환 사이클을 도시한다.
도 12는 타겟트리 결합 분리를 이용하여 원하는 방사선 동위 원소를 선택적으로 생성하기 위한 방법의 다른 실시예를 도시한다.
도 1은 일부 양의 타겟 재료로부터 방사선 동위 원소와 같은 방사선 조사 생성물을 반복적으로 생성하는 타겟트리 결합 분리 방법의 일 실시예를 상위 레벨로 도시한다. 도시된 바와 같은 방법(10)에서, 일부 양의 타겟 재료는 원하는 방사선 조사 생성물을 생성하는 방사선 조사 동작(12)에서 방사선 조사된다. 원하는 생성물이 방사선 조사 후 타겟 재료의 양을 실질적으로 감소시키지 않으면서 타겟 재료로부터 원하는 생성물이 제거되는 분리 동작(14)이 방사선 조사 동작(12)에 이어진다. (아래에서 더욱 상세히 설명되는 바와 같이, '실질적으로'라는 단어는, 어떠한 분리 기술도 완벽하지 않으며, 소량 또는 최소한의 양의 타겟 재료가, 사실, 분리 동작(14) 동안 제거될 수 있다는 것을 독자에게 상기시키기 위하여, 분리 동작(14) 이후에 방사선 조사된 대상에서 남아 있는 타겟 재료의 양을 지칭할 때 사용될 것이다.) 타겟 재료의 제거 후에, 원하는 생성물은 그 다음 후속 처리 및 사용을 받을 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 타겟 재료가 다공성 고체 대상으로 포함되고, 생성물이 생성물을 용해시키지만 대상으로부터 남아 있는 방사선 조사 후 타겟 재료를, 적어도, 실질적으로 용해하거나 제거하지 않는 액체 용제를 이용하여 제거된다. 방사선 조사 및 분리 동작(12, 14)은 그 다음 나머지 타겟 재료에 반복된다. 방법(10)은 임의의 횟수 반복될 수 있고, 이상적인 시스템에서, 모든 타겟 재료가 완전히 소비될 때까지 반복될 수 있다. 그러나, 실제로는, 일부 횟수의 반복 후에, 나머지 타겟 재료를 다른 사이클 동안 재사용하는 대신에 폐기하는 것이 더욱 경제적이 될 것이다. 일부가 아래에서 논의되는 많은 더욱 상세한 실시예가 가능하지만, 도 1은 추가 논의를 위한 편리한 기준점을 제공하고 아래에서 더욱 상세히 논의될 개념 및 용어를 소개하기 위하여 단순화된 실시예로서 제공된다.
위에서 논의된 바와 같이, 타겟트리 결합 분리에서, 타겟 재료는 한 번 이상의 방사선 조사 동작을 받는다. "타겟 재료(target material)"는, 그 용어가 본 명세서에 사용되는 바와 같이, 방사선 조사 동작에서 사용되는 특정 방사선에의 노출에 따라 하나 이상의 방사선 조사 생성물의 생성을 제공하는 재료를 말한다. 실시예에 따라, 사용되는 방사선은 알파 입자, 베타 입자, 감마선, x-선, 중성자, 전자, 양성자 및 핵반응 생성물을 생산할 수 있는 다른 입자 중 하나 이상을 포함할 수 있다. 임의의 특정 방사선 조사 동작에서, 일부 양의 타겟 재료가 방사선 조사 생성물(들)로 변환될 것이어서, 결과로서 타겟 재료의 질량 감소와 새로 생성된 양의 방사선 조사 생성물(들)을 제공한다.
일부 실시예에서, 타겟트리 결합 분리는 방사선 조사된 타겟 재료로부터 하나 이상의 미리 정해진 원하는 생성물의 회수를 향상시키도록 맞추어질 수 있다. 원하는 생성물은 분리 동작(14)에서 방사선 조사 이후에 운전자가 타겟 재료로부터 제거하기 원하는 직접적이거나 간접적인 방사선 조사 생성물을 말한다. 일 실시예에서 사용되는 방사선 및 타겟 재료의 조합에 따라, 원하지 않은 반응 생성물도 방사선 조사에 의해 생성될 수 있고, 이는 분리 동작(14)에서 타겟 재료로부터 제거되지 않을 수 있다. 예를 들어, 방사선이 중성자의 형태이고, 타겟 재료가 우라늄-235(235U)를 포함하면, 핵분열 생성물 중 하나는 몰리브덴 동위 원소 99Mo가 될 것이다. 방사선 조사 후에, 99Mo의 원자는 타겟 재료 내에 분산될 것이고, 각각의 99Mo 원자는 방사선 조사 전에 존재한 하나의 우라늄 원자로부터 온 것일 것이다. 그러나, 중성자 방사선 조사의 성질 때문에, 많은 다른 핵분열 생성물도 방사선 조사 이후에 타겟 내에 존재할 것이고, 각각은 또한 핵분열된 우라늄 원자로부터 생성된 원자를 나타낸다. 일 실시예에서, 99Mo는 원하는 생성물이고, 이어서 분리 동작(14)에서 제거되며, 다른 핵분열 생성물은 제거되지 않고 후속 방사선 조사 동안 타겟 재료와 함께 남아 있다.
타겟 재료는 더 많은 양의 소스 재료 내로 포함될 수 있다. 소스 재료는, 타겟 재료의 적어도 일부를 원하는 재료(또는, 아래에서 논의되는 바와 같이, 이의 어미)로 변환시키기 위하여(아래에서 더욱 상세히 논의되는 바와 같이, 직접적으로 또는 간접적으로) 방사선 조사 동작에서 방사선에 노출될 수 있는, 가끔 본 명세서에서 간단히 "소스(source)"라 하는, 단일 대상 또는 개별 덩어리(mass)로 형성될 수 있다. 타겟 재료에 더하여, 선택적으로, 소스 재료도 원하는 생성물을 생산하기 위하여 방사선 조사에 반응하지 않는 재료를 포함할 수 있다. 이러한 재료는 방사선에 완전히 반응하지 않을 수 있거나, 또는 원하는 생성물이 아닌 것을 형성할 수 있다. 적절한 경우에, '보조(ancillary) 재료'가 방사선 조사될 때 원하는 생성물을 형성하지 않는 소스 재료의 임의의 성분을 말하는데 사용될 수 있다. 보조 재료는, 예를 들어, 트레이스 오염물, 물리적 구조를 타겟에 제공하기 위하여 소스 재료에 존재하는 재료 또는 타겟의 이전 방사선 조사의 수확되지 않은 생성물을 포함할 수 있다.
도 11은 타겟트리 결합 분리의 2개의 패스 동안 소스에서의 변화를 보여주는 재료 변환 사이클을 도시한다. 재료 변환 사이클(1100)은, 도시된 실시예에서 일부 양의 타겟(1120)과 다른 양의 보조 재료(1122)를 포함하는 일부 양의 소스 재료(1102)로 시작한다. 소스 재료의 타겟 및 보조 재료가 분리된 박스로서 도시되지만, 도 11이 타겟 및 생성물의 사이클에 대한 예시적인 목적을 위한 것이 이해되어야 하며, 도 11의 요소가 타겟 및 보조 재료의 실제 양이나 비율, 타겟 및 보조 재료의 상호 혼합 및/또는 소스의 구조를 나타내지 않는다는 것이 이해되어야 한다. 방사선 조사 동작(예를 들어, 도 1의 방사선 조사 동작(12))은 소스 재료(1102)를 일부 양의 타겟 재료(1120)가 방사선 조사 생성물(1124)로 변화된 방사선 조사된 소스 재료(1104)로 변화시킨다. 예시적인 목적을 위하여 과장되었지만, 도 11에서 타겟 재료(1120)의 대략 절반이 일부 양의 방사선 조사 생성물(1124)로 변화되었다. 생성물(1124)이 보조 재료로서 고려되기 때문에, 도 11은 또한 소스(1104)에서의 보조 재료의 양의 상대적인 증가와, 타겟 재료(1120)의 양에서의 상응하는 감소를 도시한다.
독자는, 특히 핵분열 반응에서, 방사선 조사의 즉각적인 결과가 일부가 시간의 경과에 따라 자체가 다른 간접적인 생성물로 더 붕괴할 수 있는 간접 생성물로 이어서 붕괴할 수 있는 직접적인 방사선 조사 생성물의 스펙트럼일 수 있다. 따라서, 방사선 조사 생성물(1124)의 정확한 구성이 다양한 간접 및 직접 생성물 붕괴에 따라 시간의 경과에 따라서 변화할 수 있다. 그러나, 이 논의의 목적으로, 도 11은 직접 방사선 조사 생성물과 간접 방사선 조사 생성물을 구별하지 않으며, 시간의 경과에 따라 방사선 조사의 구성이 어떻게 변화하는지 추적하려고 시도하지 않는다.
사이클(1100)은 방사선 조사된 소스 재료(1104)에 대한 제1 분리 동작(예를 들어, 도 1의 분리 동작(14)의 효과를 더 도시한다. 분리는 방사선 조사된 소스 재료(1104)로부터 소정의 양의 원하는 생성물(1126)이 제거되는 결과를 제공한다. 또한, 예시적인 목적으로 과장되어, 도 11은, 분리 후 소스 재료(1106)가 상대적으로 더 적은 보조 재료를 갖지만 타겟의 양이 방사선 조사된 소스 재료(1104)에서와 동일하게 유지하도록, 분리 후 소스(1106)가 제거된 생성물의 일부를 가지는 것을 도시한다. 이것은 분리 동작이 소스 내의 타겟 재료(1120)의 양에 대한 효과를 가지지 않거나 실질적으로 가지지 않는 것을 그래프로 도시한다.
또한, 도 11은 일부 방사선 조사 생성물(1124)이 분리 후에 소스(1106)로부터 보조 재료(1122)로서 남아 있을 수 있다는 것을 도시한다. 분리가 100% 효율적이지 않기 때문이거나, 방사선 조사 생성물(1124)의 전부가 원하는 생성물은 아니고 분리 동작이 의도적으로 이러한 생성물을 제거하지 않기 때문이거나, 양 이유 때문에, 이것은 사실일 수 있다.
도 11은 소스 재료에 대한 방사선 조사 및 분리 동작의 제2 세트를 더 도시한다. 도 11은 전구체 소스 재료의 타겟 재료(1112)의 일부 양이 제2 방사선 조사 동작에 의해 생성물(1124)로 변환되는 것을 다시 예시하는 제2 방사선 조사 소스(1108)를 도시한다. 제2 분리 동작은, 그 다음, 소스 재료(1108)에서 타겟 재료(1120)의 질량을 변화시키지 않으면서 원하는 생성물(1126)의 일부를 제거함으로써 제2 방사선 조사 소스 재료(1106)의 전체 질량을 감소시킨다. 결과에 따른 제2 분리 후 소스 재료(1110)는 그 다음 도면의 하부에서 화살표로 표시된 바와 같은 후속 방사선 조사 및 분리 동작에 대하여 준비가 된다.
전술한 바와 같이, 도 11은 예시의 목적으로 과장되었다. 그러나, 이는 타겟트리 결합 분리의 소정의 양태를 명확하게 보여준다. 구체적으로는, 이는 타겟 재료(1120)가 방사선 조사 동작에 의해 생성물(1124)로 변환되고, 분리 동작에서 임의의 타겟 재료(1120)를 소스로부터 실질적으로 제거하지 않으면서, 생성물(1126)의 일부 양이 제거되는 것을 도시한다. 따라서, 동일한 소스를 반복된 방사선 조사 및 분리 동작에 노출시키는 것으로, 소스 내의 타겟 재료(1120)가 생성물(1124)로 완전히 변환될 때까지 또는 처리를 반복하는 것이 더 이상 경제적이지 않을 때까지 소비될 수 있다.
도 11은 모든 생성물(1124)이 분리 동작에 의해 제거되지 않을 수 있다는 것을 더 도시한다. 이것은 상이한 이유로 발생한다. 각각의 분리로 가능한 한 많은 원하는 생성물(1126)을 제거하는 것이 바람직하지만, 모든 방사선 조사 생성물(1124)이 원하는 생성물(1126)이 아닐 수 있고, 그리고/또는 모든 원하는 생성물(1126)의 제거가 기술 논리적으로 실용적이거나 가능한 것이 아닐 수 있다. 따라서, 이전 방사선 조사 동작으로부터의 생성물(1124)(예를 들어, 원하지 않은 생성물)이 설계에 의해(예를 들어, 원하지 않은 생성물의 제거를 방지하거나 감소시키기 위한 추출 재료의 적절한 선택에 의해) 소스 재료 내에 남아 있을 수 있다. 또한, 분리 동작이 모든 생성물을 제거하는데 있어서 100% 효율적이 않으며, 이에 따라 일부 원하는 생성물을 소스 재료 내에 남기는 것도 가능하다.
위에서 논의된 바와 같이, 타겟 재료는 방사선 조사에 따라 원하는 생성물을 직접적으로 또는 간접적으로 형성할 수 있는 임의의 하나 이상의 동위 원소 또는 요소를 포함할 수 있다. '직접적으로 또는 간접적으로'라는 용어는 여기에서, 일부 원하는 동위 원소가 타겟 재료의 직접 방사선 조사 생성물일 수 있고, 다른 원하는 생성물이 직접 방사선 조사 생성물의 자연적인 붕괴에 의해 생성될 수 있다는 것을 독자에게 지적하기 위하여 사용된다. 예를 들어, 99Mo는 235U의 많은 직접 핵분열 생성물 중 하나이다. 즉, 많은 235U의 열적 중성자 핵분열에서, 235U의 원자의 일부(정확하게는 6.1%)는 99Mo를 포함하는 많은 질량수 99를 갖는 원자로 직접 변환될 수 있다. 235U의 다른 원자는 135I 및 157Gd와 같은 다른 생성물로 변환될 것이다. 그러나, 많은 직접 핵분열 생성물은 불안정하고, 이의 반감기에 따라 일부 기간 후에, 간접 생성물로 자연적으로 붕괴할 것이다. 99Mo를 다시 예로서 이용하면, 99Mo는 65.94 시간의 반감기를 가지며, 주로 99mTc로 붕괴한다. 6.01 시간의 반감기를 갖는 동위 원소 99mTc는 99Tc로 붕괴한다. 따라서, 99Mo는 235U의 핵분열의 직접 생성물이고, 99Tc는 간접 생성물이다. 99Tc가 또한 핵분열의 직접 생성물이지만 99Mo에 비하여 상이한 독립적인 핵분열 수율을 갖는다는 것이 주목되어야 한다. 원하는 생성물이 타겟의 방사선 조사로부터의 직접 생성물 및 타겟의 동일한 방사선 조사의 상이한 직접 생성물의 붕괴에 의해 생성되는 간접 생성물 모두일 수 있다는 것이 주목되어야 한다. 타겟 재료는 재료의 기본 형태, 금속, 합금, 중간 금속 화합물, 수소화물, 산화물, 수산화물, 할로겐화물, 칼로겐화물, 질화물, 인화물, 탄화물, 규화물, 탄산염, 질산염, 황산염, 티오황산염, 아황산염, 과염소산염, 붕소화물, 비산염, 아비산염, 인산염, 질산염, 요오드산염, 염소산염, 브론산염, 아염소산염, 크롬산염, 시안화물, 티오시안화물, 티오시안산염, 아미드, 과산화물, 유기 복합체, 혼합종, 3원 화합물, 4원 화합물 또는 그 이상, 또는 이러한 화합물의 임의의 조합을 포함할 수 있다.
소스 재료는, (원하는 생성물의 일부 또는 전부의 제거가 아닌) 소스 재료의 물리적 형태의 상당한 변경 없이 타겟으로부터 원하는 생성물의 분리를 허용하는 다양한 구조, 형태 또는 조직으로 있을 수 있고, 따라서, 이전에 방사선 조사된 소스 재료가 실질적인 재처리 없이 후속 방사선 조사를 받게 할 수 있다. 조직, 형태 및 형상은 시트, 단일체(monolith), 졸겔(sol-gel), 세라믹, 폴리머, 금속 페이즈, 입자, 구, 층, 집합체(aggregate), 결정 페이즈, 금속-유기 구성(framework), 섬유, 침전물, 튜브, 미셀(micelle), 스폰지, 케이지, 파우더, 과립, 현탁액, 슬러리, 유제(emulsion), 다공성 입자 및 콜로이드를 포함할 수 있다.
또한, 도 4 및 5를 참조하여 아래에서 더욱 상세히 설명되는 바와 같이, 예를 들어, 선택된 추출 재료 또는 처리에 잘 맞도록 소스 내의 타겟 재료의 형태를 맞춤으로써, 분리 동작(14)의 성능 또는 효율을 개선하기 위하여, 소스 재료의 물리적 형태 또는 조직이 선택되거나 변경될 수 있다. 예를 들어, 소스 재료의 특히 높은 표면적 형태는, 초임계 이산화탄소 및 리간드 혼합물과 같은, 고체 타겟 재료 및 액체나 기체 추출 재료 사이의 접촉을 개선하는데 사용될 수 있다. 이 대신에, 소스 재료의 형태는 방사선 조사의 효과를 이용하도록 선택될 수 있다. 예를 들어, 일부 우라늄 연료(예를 들어, 세라믹 및 금속 연료)는, 타겟으로부터의 생성물의 분리와, 분리의 일부로서 나머지 소스 재료의, 있다면, 대부분 또는 전부를 용해하거나 파괴할 필요 없는 후속 재 방사선 조사를 위해 타겟을 준비할 수 있는 리액터에서의 방사선 조사 이후에 다공성이 될 수 있다.
일 실시예에서, 소스가 타겟 재료를 포함하는 고체 피스(piece) 또는 구조일 수 있더라도, 여기에서 논의되는 많은 실시예에서, 소스 재료는, 적어도 부분적으로, 소스 재료를 감싸는 컨테이너에 수용될 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 소스 재료는 미립자 형태 또는 펠렛화된(pelletized) 형태로 있을 수 있으며, 컨테이너는 도 1의 동작의 일부 또는 전부 동안 소스 재료를 유지하도록 제공될 수 있다. 소스 재료의 물리적 형태(예를 집합체, 파우더, 액체 등)에 따라, 컨테이너가 물리적 제한을 제공하는데 사용될 수 있으며, 또한 핸들링의 용이함을 위하여 접촉점을 제공하는데 사용될 수 있다. 또한, 컨테이너는 분리 동작(14)을 단순화하도록 조정될 수 있다. 적합한 컨테이너 실시예가 도 4를 참조하여 더욱 상세히 논의된다. 아래에서 더 논의되는 바와 같이, 3D 인쇄, 폼(foam), 몰드, 미립자, 소결(sintering) 미립자 등과 같은 다공성 소스 재료의 형태가 제조되거나 선택될 수 있다.
도 1로 다시 돌아가면, 방사선 조사 동작(12)의 일 실시예에서, 하나 이상의 소스가 타겟 재료의 적어도 일부가 원하는 재료로 변환되게 하는 방사선에 노출된다. 방사선 발생기는 리액터, 입자 가속기, 전자 가속기, 플라즈마 포커스 장치, 핀치 디바이스 및/또는 밀폐형 튜브 중성자 발생기를 포함할 수 있다. 가속기들은 반응 입자를 직접 공급할 수 있거나, 반응으로부터 입자를 생성하는데 사용될 수 있다. 일 실시예에서, 방사선 조사 동작(12)은 소스(들)가 방사선에 안전하게 노출될 수 있는 제어된 환경에 타겟 재료를 포함하는 하나 이상의 소스를 배치하는 것을 포함할 수 있다. 예를 들어, 방사선이 중성자를 포함하는 일 실시예에서, 노출은 소스 재료를 중성자 발생기로부터 중성자를 공급받는 중성자 충격 챔버 내에 소스 재료를 배치하거나 또는 중성자 충격 챔버를 통해 소스를 통과시키는 것으로 성취된다.
분리 동작(14)에서, 노출된 소스 재료는 소스 내의 나머지 타겟 재료를 실질적으로 용해하거나 제거하지 않으면서 원하는 생성물을 제거하도록 처리된다. 일 실시예에서, 이것은 소스 재료의 사용 가능한 표면을, 원하는 재료를 우선적으로 용해하지만, 타겟 재료 및 보조 재료가, 있는 경우에, 원하는 생성물에 비하여 용해 가능하지 않거나 또는 실질적으로 감소된 용해성을 갖는, 유체와 같은, 추출 재료와 접촉시키는 것을 포함한다. 다른 일 실시예에서, 원하는 생성물을 소스 재료로부터 우선적으로 제거하는 일부 다른 분리 기술이 사용될 수 있다. 소스 내의 타겟 재료는 추가의 원하는 생성물을 생성하기 위하여, 후속 방사선 조사에 적합한 형태로 남겨 진다.
독자는 어떠한 분리 시스템도 완벽하지 않으며 일부 미량의 타겟 재료가 분리 동작(14) 동안 의도하지 않게 혼입되고, 용해되고 그리고/또는 추출 재료와 함께 제거될 수 있다는 것을 이해할 것이다. 위에서 언급된 바와 같이, '실질적으로'라는 단어는, 질량으로 소량 또는 최소한의 양(0.01% 미만이 기대되지만, 0.1% 미만)의 타겟 재료가, 사실, 분리 동작(14) 동안 소스로부터 제거될 수 있다는 것을 독자에게 상기시키기 위하여, 분리 동작(14) 이후에 소스 재료에 남아 있는 타겟의 양을 지칭할 때 사용될 것이다.
위에서 소개되고 아래에서 상세히 논의되는 기술이 방사선 동위 원소 또는 다른 핵분열 생성물과 같은 다양한 원하는 생성물에 대하여 구현될 수 있지만, 본 개시 내용은 타겟으로서 핵분열 가능한 재료를 함유하는 소스 재료로부터의 하나 이상의 핵분열 생성물을 반복적으로 생성하고 제거하는 시스템 및 방법과 연계하여 타겟트리 결합 분리 시스템 및 방법을 주로 논의할 것이다. 더욱 상세하게는, 본 개시 내용은 타겟으로서 235U를 포함하는 소스 재료의 알갱이(grain)로부터 원하는 생성물로서 99Mo를 반복적으로 생성하고 제거하는 시스템 및 방법과 연계하여 타겟트리 결합 분리 시스템 및 방법을 주로 논의할 것이다. 우라늄의 핵분열에 따라, 99Mo 생성물은 핵분열 생성물로서 생산된 많은 동위 원소 중 하나이다. 99Mo 생성물은 분리를 용이하게 하기 위하여 타겟 재료의 형태를 변경하거나 소스로부터 타겟 재료를 제거할 필요 없이 우라늄 타겟으로부터 용이하게 제거될 수 있는 몰리브덴 특유 종의 형성에 의해 우라늄으로부터 분리될 수 있다. 소스로부터의 분리를 용이하게 하는 적합한 몰리브덴 종의 일례는 용해에 의해 제거될 수 있는 MoO4 2- 또는 휘발에 의해 제거될 수 있는 Mo(CO)6를 포함한다.
독자는, 적합한 타겟 재료를 중성자로 방사선 조사함으로써 직접적으로 또는 원하는 생성물의 방사선 동위 원소 어미를 형성하기 위하여 적합한 타겟 재료를 중성자로 방사선 조사하고, 어미가 붕괴할 수 있게 함으로써 간접적으로, 99Mo와 연계하여 설명된 기술이 표 1에 열거된 것과 같은 임의의 핵반응 생성물을 생성하는데 사용하기 위하여 조정될 수 있다는 것을 이해할 것이다. 더욱 일반적으로, 여기에서 설명된 타겟트리 결합 분리 방법 및 시스템은, 중성자 방사선 조사뿐만 아니라, 임의의 종류의 방사선을 이용하는 타겟 재료의 방사선 조사를 통해 획득될 수 있는 임의의 원하는 생성물을 생성하도록 조정될 수 있다.
도 2는, 다시 상위 레벨로, 타겟트리 결합 분리의 일 실시예를 도시한다. 도시된 시스템은 235U를 포함하는 타겟으로부터 99Mo 방사선 동위 원소와 같은 생성물의 연속 또는 반연속 생산을 위하여 맞추어진다.
시스템(200)의 실시예들이 수동 동작을 포함할 수 있지만, 시스템(200)은 자동화에 특히 적합하며, 타겟이 소비되거나 아니면 타겟으로부터의 99Mo의 추가 생산이 비경제적이 되는 정도까지 원하지 않는 부산물로 오염되는 때까지 99Mo 생성물을 연속적으로 또는 반연속적으로 생성하는 자동화된 시스템으로서 전체 프로세스가 구현될 수 있다. 예를 들어, 235U의 일부 핵분열 생성물은 중성자 활성 억제제(poison)(예를 들어, 135Xe, 149Sm 및 151Sm)이며, 이러한 생성물이 연속적인 방사선 재조사 동안 소스 재료에서 축적되도록 허용되면, 각각의 방사선 조사로부터의 원하는 생성물의 후속 수율은 감소될 것이다. 그때에도, 일 실시예에서, 오래된 소스 재료는 자동으로 저장될 수 있고, 모든 사용 가능하거나 또는 원하는 양의 타겟 재료가 소비될 때까지 새로운 소스 재료가 시스템 내로 배치될 수 있다.
시스템(200)은, 중성자 발생기(202); 중성자 충격 챔버(204); 이송 시스템(206)(이송형 시스템(206)으로서 도시됨); 본 실시예에서 삽입 컴포넌트(210)와 추출 컴포넌트(212)인 2개의 컴포넌트를 포함하는 분리 시스템(208); 선택적인 트리트먼트 시스템(228); 제품 저장 시스템(224); 및 추출 재료의 공급원 또는 소스(226)를 포함한다. 분리 시스템(200)에 의한 다양한 동작을 겪고, 화살표(220, 222)로 표시된 바와 같이 이송형 시스템(206)의 방향으로 이동하는 복수의 우라늄 함유 소스(214)가 도시된다.
도시된 실시예에서, 중성자 발생기(202)는 중성자의 임의의 적합한 발생기일 수 있다. 예는 Pu-Be 소스, 252Cf 소스, 밀폐형 튜브 중성자 발생기, 밀한 플라즈마 포커스 장치, 핀치 디바이스, 관성 정전 한정 장치, 핵분열 리액터 또는 가속기 파쇄(spallation) 장치를 포함한다.
중성자 충격 챔버(204)는 중성자 발생기(202)로부터 중성자를 공급받고, 챔버(204) 내의 임의의 소스(214)를 중성자 충격에 노출시킨다. 챔버(204)는 소스가 들어가고 나갈 수 있게 하도록 설계된 다수의 컴포넌트를 포함할 수 있다. 챔버(204)는 미주 중성자(stray neutron)의 챔버(204) 자체의 외부 환경으로 또는 시스템(200)의 속박(containment) 밖으로의 방출을 감소시키도록 구성될 수 있다. 챔버(204)는 내부에서 소스가 중성자에 노출되는 방사선 조사 구역을 포함할 수 있다. 방사선 조사 구역은 임의의 원하는 개수의 소스를 동시에 방사선 조사시키는 크기를 가질 수 있다. 도시된 실시예에서, 컨베이어(206)가 소스로 하여금 방사선 조사 구역을 통과하게 한다.
방사선 조사 구역 내로의 그리고 그를 통한 소스 운반 속도가, 부분적으로, 소스의 중성자에 대한 전체 노출을 결정하기 때문에, 운반 속도는 중성자 발생기(202)의 중성자 플럭스에 기초하여 타켓의 원하는 양의 방사선 조사를 성취하도록 선택될 수 있다. 소스의 운반은 연속적이거나(소스가 연속으로 이동한다), 비연속적이거나(이송 시스템(206)이 원하는 속도를 성취하기 위하여 시작하고 정지한다), 또는 양자의 조합(예를 들어, 충격 챔버(204)를 통한 연속 이동이지만, 소스는 원하는 양의 분리가 운반이 재개된 후에 획득될 때까지 분리 시스템(208) 내에 유지된다)일 수 있다. 속도는 중성자 플럭스나 방사선에 대한 타겟 재료의 노출을 식별하는데 사용될 수 있는 임의의 다른 파라미터에 기초하여 일정하거나, 감소하거나, 간헐적이거나, 또는 가변될 수 있다. 방사선 조사 구역 내의 방사선 조사의 노출 레벨이 특정 소스에 대하여, 또는 방사선 조사 구역 내로 도입되는 매 소스에 대하여 일정할 필요는 없다는 것이 이해되어야 한다. 즉, 중성자 발생기(202)는 시간의 경과에 대하여 일정한 중성자 플럭스를 가지지 않을 수 있다. 이 상황에서, 중성자 플럭스가 모니터링될 수 있고, 운반 속도는 원하는 방사선 조사 결과를 성취하기 위하여 필요한 바에 따라 가변될 수 있다.
새로운 소스가 방사선 조사 구역으로 들어갈 때, 소스 재료에는 생성물이 거의 없거나 없으며, 또는 원하지 않는 양의 생성물이 있다. 방사선 조사 구역 내에서의 시간을 고려할 때, 중성자와의 우라늄 원자의 상호 작용 때문에 우라늄 원자의 일부가 핵반응을 겪는 것에 따라 핵반응 생성물 농도는 증가한다. 컨베이어 속도, 정지 지점과 시간 및/또는 방사선 조사 구역 내의 중성자 플럭스는 원하는 방사선 조사 시간 또는 조사 적량(dosage)을 위하여 소스가 노출되도록 튜닝될 수 있어, 각각의 소스에서 99Mo를 포함하는 설계된 양의 핵분열 생성물을 생성한다. 그 다음, 소스는 컨베이어(206)의 추가 이동에 의해 방사선 조사 구역으로부터 제거되고, 분리 시스템(208)으로 전달된다.
분리 시스템(208)은 소스의 방사선 조사 후 우라늄 함량을 실질적으로 감소시키지 않으면서 소스로부터 99Mo 방사선 동위 원소의 원자의 적어도 일부를 제거하기 위하여 소스를 통해 추출 재료를 함께 통과시키는 컴포넌트를 말한다. 분리 시스템(208)은 추출 재료 공급원(226)으로부터 추출 재료를 획득하고, 방사선 조사된 소스 재료를 추출 재료와 접촉시키고, 그 다음 소스 재료로부터 추출 재료를 (적어도 99Mo 생성물과 함께) 제거한다. 도 11에 그래프로 도시된 바와 같이, 분리 시스템(208)은 소스 내의 타겟 재료의 질량을, 감소시킨다 하더라도, 실질적으로 감소시키지 않으며, 오히려 원하는 생성물 또는 생성물들만을 배타적으로 또는 주로 제거한다. 일반적으로, 추출 재료는 99Mo 방사선 동위 원소 생성물을 추출 재료 내로 용해하고 소스 재료 내의 타겟 재료의 완전한 방사선 조사 후 질량을 추출 재료로부터 분리하여 실질적으로 유지하기 위하여 방사선 조사된 소스 재료(생성물 재료를 포함)로 유입될 수 있다. 분리를 수행하기 위하여 사용되는 추출 재료의 화학적 성질은 타겟 재료와 원하는 생성물에 맞추어질 수 있고, 실시예에 따라, 수성 용액, 유기 페이즈, 이온성 액체, 초임계 유체, 유동층(fluidized bed), 반응 기체, 열처리 또는 이들의 조합을 사용할 수 있다. 그러나, 본 실시예에서, 분리 시스템(208)은 일정 양의 99Mo를 포함하는 방사선 조사된 타겟 재료와 접촉하여 배치되는 추출 재료를 사용한다. 일 실시예에서, 추출 재료는 우라늄 타겟 또는, 바람직하게는, 다른 핵분열 생성물과 같은 임의의 다른 생성물을 포함하는 임의의 보조 재료를 용해하지 않으면서 99Mo 생성물을 우선적으로 용해한다. 다른 실시예에서, 원하는 생성물은, 사실상, 다수의 핵분열 생성물이고, 추출 재료는, 소스 재료 내의 나머지 타겟 재료에 실질적으로 영향을 미치지 않으면서, 모든 원하는 생성물을 동시에 우선적으로 용해한다. 또 다른 실시예에서, 다수의 상이한 추출 재료가 다양한 생성물을 제거하기 위하여 개별 접촉 동작들에서 순차적으로 사용된다. 또 다른 실시예에서, 다수의 상이한 추출 재료가 다양한 원하는 생성물을 제거하기 위하여 단일 접촉 동작에서 사용된다.
제거된 생성물(들)은 그 다음 추출 재료(들)로부터 회수되어 필요한 바에 따라 사용 가능한 형태로 처리되고, 소스는 추가 방사선 조사를 위하여 이송 시스템(206)으로 복귀된다. 도시된 실시예에서, 생성물은 생성물 저장 시스템(224)으로 출력된다. 생성물(들)의 회수는 최종의 사용 가능한 형태의 생성물(들)이 저장 시스템(224)에 의해 저장되도록 추출 시스템(208)에 의해 수행될 수 있다. 대안적인 일 실시예에서, 생성물 및 추출 재료 혼합물은 시스템(200)에 대하여 로컬에 있거나 원격에 있을 수 있는 개별 회수 시스템(도시되지 않음)에 의한 장래의 처리를 위하여 저장 시스템(224)에 저장될 수 있다.
도 2에 도시된 실시예에서, 분리 시스템(208)의 제1 스테이지는 삽입 컴포넌트(210)이다. 도시된 실시예에서, 타겟은 일부 양의 타겟 재료를 감싸는 컨테이너(214)에 포함되고, 삽입 컴포넌트(210)는 컨테이너 내로 추출 재료를 이동시키는 설비를 말한다. 삽입 컴포넌트는 컨테이너 내로 추출 재료를 이동시키도록 조정되어, 제1 컨테이너 내의 소스 재료를 추출 재료와 접촉시킨다. 일 실시예에서, 추출 재료는 타겟 재료를 용해시키지 않으면서 원하는 생성물 또는 생성물들 내로 용해시키도록 선택된다. 추출 재료를 컨테이너 내로 이동시키는 것은, 압력 하에서 추출 재료를 컨테이너 내로 주입하는 것, 추출 재료의 저장소로 개방된 컨테이너로 진공을 인가하는 것, 추출 재료가 중력 하에서 컨테이너 내로 흐르게 하는 것, 추출 재료의 풀(pool) 내로 개방된 컨테이너를 잠그는 것 또는 임의의 다른 기술을 포함할 수 있어, 이에 의해 추출 재료가 컨테이너 내로 이동된다. 삽입 컴포넌트(210)는, 하나 이상의 밸브 또는 컨테이너 상에 제공된 다른 액세스 지점을 통하는 것과 같이, 컨테이너에 액세스하여 추출 재료를 컨테이너 내로 운반하는 자동화되거나 수동으로 동작되는 설비를 포함할 수 있다. 당해 기술 분야에서 알려진 바와 같이, 유체를 컨테이너 내로 삽입하는 많은 상이한 방식이 있으며, 임의의 적합한 방법이 사용될 수 있다.
일 실시예에서, 추출 재료가 적합한 상주 시간 동안 컨테이너 내에 유지된다. 상주 시간의 일부 또는 전부 동안, 컨테이너는 소스 재료로부터의 생성물의 제거를 개선하기 위하여 원하는 바에 따라 가열, 냉각, 가압, 감압, 교반, 추출 재료의 순환 및/또는 보조(secondary) 방사선 조사와 같은 추가 동작을 받을 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 소스 재료는 느슨한 미립자 또는 파우더이고, 추출 재료는, 일시적으로 컨테이너가 충전층(packed bed) 리액터가 되거나, 컨테이너를 통한 유량 속도가 충분하다면, 유동층 리액터가 되도록, 컨테이너를 통해 압력 하에서 반복적으로 흐른다(순환된다)(예를 들어, 컨테이너의 일단에서 밸브 내로 흐르고, 컨테이너의 타단에서 밸브로부터 제거된다). 이러한 실시예들에서, 소스 재료와의 추출 재료의 접촉은 이의 컨테이너로부터 타겟 재료를 실질적으로 제거하지 않으면서, 그리고 일부 경우에, 원하는 생성물이 아닌 임의의 소스 재료를 컨테이너로부터 제거하지 않으면서 수행된다.
적합한 상주 시간 후에, 분리 시스템(208)의 추출 컴포넌트(212)가 컨테이너로부터 추출 재료를 제거하고, 제거된 생성물을 포함하는 추출 재료를 트리트먼트 시스템(228)으로 전달한다. 삽입 컴포넌트(210)와 같이, 추출 재료를 컨테이너에 삽입하기 위하여 전술한 것을 포함하는 추출 재료와 생성물의 혼합물을 제거하기 위한 임의의 적합한 기술이 사용될 수 있다. 추출 용액은 생성물을 혼합하거나 생성물을 반송할 수 있다. 이 대신에, 추출 용액(추출 방법 및 동작 파라미터를 포함)이 생성물을 용해하도록 선택될 수 있다.
트리트먼트 시스템은 추출 재료로부터 용해된 99Mo 생성물을 분리할 수 있다. 트리트먼트 시스템(228) 및/또는 본 논의의 목적으로 분리 시스템(208)의 일부로서 고려되는 후처리 시스템(도시되지 않음)은 제거된 생성물을 사용 가능한 99Mo 또는 추가 붕괴 생성물로 정제할 수 있고, 이는 그 다음 생성물 저장 시스템(224)에 저장된다. 예를 들어, 일 실시예에서, 99Mo 생성물은 최종 처리 단계로서 분리 시스템(208)에 의해 동위 원소 발생기 내로 포함될 수 있다. 추출 재료는, 임의의 원하지 않은 부산물 또는 추출 재료에 의해 선택된 미량의 소스 재료의 제거에 의하는 것과 같이, 재사용을 위하여 추가로 재생될 수 있다. 그러나, 재생은 선택적이며, 분리 시스템(208)은 99Mo 생성물의 회수의 일부로서 추출 재료를 재생할 수 있거나 재생하지 않을 수 있다. 추출 재료는 삽입 컴포넌트(210)에 의한 재사용을 위하여 추출 재료 공급원(226)으로 복귀될 수 있다. 이 대신에, 추출 재료는 폐기 또는 시스템(200)으로부터의 제거를 위하여 처리될 수 있다. 예를 들어, 추출 재료의 일부로서 sCO2를 사용하는 일 실시예에서, 트리트먼트 시스템(228)은 분리 동안 초임계 상태로 sCO2를 유지하고 재활용된 sCO2를 분리 시스템(208)으로 복귀시킬 수 있다.
99Mo 생성물의 정제는 미량의 타겟 요소 또는 동위 원소의 제거, 핵반응으로부터의 다른 생성물의 제거 및/또는 소스 재료로부터의 생성물의 분리에 사용되는 분리 화학물(들)의 제거를 포함할 수 있다. 정제를 위한 방법은 기존의 기술에 기초하며, 칼럼크로마토그래피(column chromatography), 중력 분리, 증류, 증발, 원심 분리, 침전(precipitation), 이온 교환, 수착(sorption), 여과 및 용제 추출을 포함하는 임의의 하나 이상의 적합한 기술을 포함할 수 있다. 이러한 방법은 자동화된 화학 시스템으로 수행될 수 있다.
추가로, 추출 컴포넌트(212)는 또한 추가 방사선 조사를 위해 소스 재료를 준비하기 위한 하나 이상의 재생 동작을 수행할 수 있다. 이러한 재생 동작은 남아 있는 소스 재료를 휘발성, 산성 또는 염기성 용액으로 세척하는 것, 가열, 진공 하의 처리, 가스를 이용한 스파징(sparging), 용액을 이용한 수세(flushing), 또는 임의의 다른 적합한 프로세스 또는 이러한 프로세스들의 조합을 포함할 수 있다. 재생 동작은 추출 동작과 동일한 위치에 발생할 수 있고, 도 2에 도시된 바와 같은 동일한 장비를 사용할 수 있다. 예를 들어, 추출 컴포넌트(212)가 소스 재생을 수행할 수 있고, 그 능력에서, 소스 재생 컴포넌트로서 고려될 수도 있다. 대안적인 일 실시예(도시되지 않음)에서, 소스 재생 동작은 상이한 위치에서 발생할 수 있고 그리고/또는 독립적인 소스 재생 컴포넌트(도시되지 않음)와 같은 개별 장비를 이용할 수 있다.
타겟트리 결합 분리의 일부 실시예는 기존의 방위 원소 생산 방법에 비하여 이점을 가질 수 있다. 타겟을 포함하는 소스의 재사용은 이 점에서의 속성이다. 타겟이 풍부하거나 희귀한 동위 원소로 구성될 수 있기 때문에, 실시예들은 감소된 준비 및/또는 재생 비용으로 타겟을 다시 방사선 조사하기 위한 이용할 수 있는 방법을 제공할 수 있다. 또한, 다양한 실시예에서, 생산된 동위 원소 생성물을 소스로부터 분리하는 것은 (일부 양의 타겟 재료의 방사선 조사를 통한 생성물로의 변환 후에) 소스에서 타겟 재료의 양을 실질적으로 감소시키지 않으며, 더욱이 소스 재료 또는 심지어 컨테이너로부터 타겟 재료가 제거될 필요도 없다. 이해되는 바와 같이, 타겟 용해는 폐기물 형성을 초래할 수 있으며, 이는 방사성 재료에 대한 상당한 비용을 나타낼 수 있다. 타겟 재료가 용해 후에 회수되어 새로운 소스로 개선될 수 있지만, 불완전한 개선을 통한 타겟의 손실 및/또는 개선 비용이 제조 비용 및 폐기물 형성에 영향을 미칠 수 있다. 그리고, 이는 타겟 재료의 새로운 소스로의 개선과 연관된 추가 비용을 언급하기 위한 것은 아니다.
타겟트리 결합 분리의 실시예는 기존의 리액터 또는 가속기 센터 내로 포함될 수 있어, 이에 의해 종종 이러한 설비 내에 포함되고 그리고/또는 이러한 설비를 수반하는 종래의 인프라 스트럭처를 활용한다. 이 활용은 기존의 방사선 조사 설비를 위한 잠재적인 생산 개시 및/또는 변경 비용을 감소시키는데 도움을 줄 수 있으며, 동위 원소 생산 센터의 더 넓은 분포를 제공하는데 도움을 줄 수 있다.
또한, 시스템(200)의 자동화된 실시예들 또는 수동 실시예들은 기존의 장비 또는 설치물에 용이하게 설치될 수 있다. 예를 들어, 실시예들은 리액터, 가속기 센터, 타겟/생성물 화학 처리 장비 등을 수행하고 그리고/또는 지원하기 위한 장비의 임의의 컴포넌트 또는 조합을 포함할 수 있는 기존의 방사선 조사 설비이다. 실시예들은 원하는 동위 원소를 생산하기 위하여 입자 가속기 또는 리액터와 결합될 수 있다. 가속기 및 리액터는 산업적 사용뿐만 아니라 다양한 진단 및 치료 의료 애플리케이션을 위하여 상이한 동위 원소를 생산한다. 타겟 재료, 이의 구성 및 분리 화학의 조정을 통해, 실시예들은 기존과 동일한 설비 또는 유사한 설비에서 의료 애플리케이션을 위한 다양한 생성물 동위 원소를 생산하기 위하여 튜닝될 수 있다. 실시예들은 기존의 화학적 자동화 도구를 포함할 수 있다. 이러한 자동화 도구는 생산된 방사성 핵종 생성물의 타겟으로부터의 분리, 분리된 방사성 핵종의 정제 및 방사선 재조사 전의 소스의 임의의 준비 및/또는 재생에 적용될 수 있다.
시스템(200)의 최종 방사성 핵종 생성물은 기존의 발생기 내로 통합될 수 있다. 이러한 발생기는 의료 애플리케이션을 위하여 방사성 핵종을 제공하기 위한 의료 설비로 분배될 수 있다. 분리 시스템(208)에 의해 사용되는 프로세스는 발생기 사용을 위한 원하는 조건을 만족하기 위하여 생산된 동위 원소의 화학적 성질 및 용액 상태를 조절하도록 선택될 수 있다.
방사선 동위 원소가 생산된 종의 반감기 제한에 부분적으로 기인하여 시간에 민감하기 때문에, 이의 준비 또는 궁극적인 사용 위치 근처에서 생성물을 생산하는 것은 의료 또는 다른 애플리케이션을 위한 이의 사용 가능성을 증가시킬 수 있다. 추가로 그리고/또는 대신에, 분리와 동위 원소 생산을 자동화하는 능력은 생산 속도를 증가시킬 수 있고, 잠재적인 작업자 피폭(dose)을 감소시키는데 도움을 줄 수 있다. 타겟 및/또는 폐기물의 높은 활성은 이의 핸들링에 관여된 작업자에 대한 방사선 피폭을 초래할 수 있다. 따라서, 시스템(200) 및 방법(10)의 실시예들은 더 짧은 방사선 조사 시간을 분리 및/또는 재형성을 위한 자동화에 결합시킬 수 있고, 타겟 재사용으로 폐기물 처리를 감소시킬 수 있어, 이에 의해 재료 핸들링에 기인하는 잠재적인 작업자 피폭을 감소시키는데 도움을 준다.
도 2에 도시된 실시예에서, 컨베이어(206)는 삽입 컴포넌트(210)와 추출 컴포넌트(212) 중 하나 또는 양자와의 상호 작용을 위하여 중성자 충격 챔버로부터 상이한 위치로 소스를 물리적으로 이동시키는 이송 시스템이다. 이송 시스템(206)은 시스템(200)의 다른 컴포넌트의 환경에 개방될 수 있거나 또는 이 대신에 이송 시스템(206) 주위로 방사선 방출을 감소시키기 위하여 밀폐되거나 가능하게는 차폐될 수 있다. 예를 들어, 도 2에 도시된 바와 같이, 컨베이어 벨트와 같은 이송 시스템(206)의 일부가 다른 컴포넌트 및 시스템의 전부 또는 일부를 통해 물리적으로 이동할 수 있다. 이 대신에, 이송 시스템(206)은, 각각이 이송 시스템으로부터 컨테이너를 공급받고 이를 이송 시스템으로 복귀시키기 위한 자신의 컨테이너 핸들링 메커니즘을 제공받는, 다양한 컴포넌트 및 시스템 사이에서 컨테이너(214)를 단순히 운반할 수 있다. 대안적인 일 실시예에서, 로봇 장치 또는 한정이 아닌 것으로 벨트, 활송 장치(chute), 유격 게이트(diverter gate), 버켓, 엘리베이터, 공압 이송, 스크류 컨베이어 등을 포함하는 임의의 적합한 컨테이너 핸들링 또는 운반 시스템과 같은 컨베이어가 아닌 다른 이송 시스템이 사용될 수 있다.
컨베이어(206)는 반연속적인 방식(예를 들어, 컨테이너가 시스템 또는 컴포넌트에 의해 작동되고 있는 동안 주기적으로 정지하는 것) 또는 연속적인 방식으로 동작될 수 있다. 대안적인 일 실시예에서, 시스템(200)은 일괄 분리가 이어지는 일괄 방사선 조사, 예를 들어, 배치(batch)로서의 다수의 소스 및/또는 컨테이너의 방사선 조사에 의해 생성물을 생산할 수 있다. 방사선 조사된 컨테이너는 순차적으로 또는 하나 이상의 배치 또는 컨테이너 세트 내에서 생성물 추출을 위하여 처리될 수 있다. 도 2가 개별 컨테이너의 일괄 분리가 이어지는 실질적으로 연속인 방사선 조사를 도시하지만, 일괄 또는 실질적으로 연속인 방사선 조사와, 일괄 또는 실질적으로 연속인 분리의 임의의 조합이 적합한 바에 따라 사용될 수 있다.
타겟트리 결합 분리 시스템의 많은 상이한 구성이 가능하며, 모두가 본 개시 내용의 범위 내에 있는 것으로 고려된다. 예를 들어, 일 실시예에서, 컨베이어(206)는 수동 운반 동작을 위하여 제거될 수 있다. 이 실시예에서, 운전자는 시스템(200)의 다양한 컴포넌트 사이에서 소스를 수동으로 또는 원격 제어로 이동시킬 수 있다. 또 다른 실시예에서, 소스가 이동되지 않고 대신에 상이한 컴포넌트가 프로세스 동안 상이한 시간에 고정된 소스와 상호 작용하도록, 시스템(200)의 다양한 컴포넌트가 설계된다. 또 다른 실시예에서, 하나 이상의 소스가 이동하는 중성자 충격 챔버(204) 내부에 고정되고, 챔버가 중성자 발생기 및 분리 시스템(208) 사이에서 이동된다.
도 3은 타겟트리 결합 분리를 이용하여 원하는 방사선 동위 원소를 선택적으로 생성하기 위한 방법의 일 실시예를 도시한다. 방법(300)은 생성될 방사선 동위 원소의 선택으로 시작한다. 이것은 선택 동작(302)으로 도시된다. 선택 동작(302)에서, 임의의 방사선 동위 원소가, 예를 들어, 운전자가 궁극적으로 획득하기 원하는, 99Mo, 238U, 131I, 51Cr, 227Ra, 223Ra, 227Ac 등과 같이, 위의 표 1로부터 선택될 수 있다. 일 실시예에서, 2 이상의 방사선 동위 원소가 선택될 수 있다.
이미 언급된 바와 같이, 일부 바람직한 방사선 동위 원소는 방사선 조사 동작의 직접 생성물이 아닐 수 있다. 이러한 상황에서, 선택 동작(302)은 붕괴 사슬의 선택 또는 붕괴 사슬에서의 임의의 방사선 동위 원소의 선택으로 고려될 수 있다. 예를 들어, 당해 기술 분야에서 알려진 바와 같이, 223Ra를 획득하기 위하여 227Ac에서 223Ra 발생기를 형성하기 원할 수 있다. 그러나, 본 개시 내용의 목적을 위하여, '선택된 방사선 동위 원소'라는 용어는 방사선 조사 동작에서 타겟의 방사선 조사의 직접 생성물인 방사선 동위 원소를 말하며, 선택된 방사선 동위 원소는 원하는 생성물을 궁극적으로 생성하기 위하여 필요한 바에 따라 처리(기대되는 붕괴를 위한 유지 시간을 제공하는 것을 포함)될 수 있다.
예를 들어, 의료적 용도로 궁극적으로 223Ra를 생성하기 위하여 타겟트리 결합 분리를 사용하기 원하는 경우, 선택된 방사선 동위 원소 또는 직접 생성물은 227Ac일 수 있고, 예를 들어, 223Ra 발생기로의 후속 편입을 위하여, 선택된 방사선 동위 원소는 227Ac일 수 있다. 유사하게, 99mTc 발생기로의 후속 편입을 위하여 99Mo를 생성하기 위해 타겟트리 결합 분리를 사용하기 원하는 경우, 선택된 방사선 동위 원소는 99Mo일 수 있다(이것이 직접 생성물이기 때문이다). 그러나, 이 경우에, 하나의 붕괴 사슬 또는 다른 것에 의해, 99Mo의 어미인 원자수 99를 가지며, 99Mo로 상대적으로 빠르게 붕괴하는 많은 직접 생성물이 있다. 이러한 직접 생성물은, 하나의 특정 붕괴 체인에서 몇 가지 언급하자면, 99Mo로 붕괴하고 15초의 반감기를 갖는 99Nb; 99Nb로 붕괴하고 1.47초의 반감기를 갖는 99Yr; 및 2.2초의 반감기를 갖고 99Y로 붕괴하는 99Zr을 포함한다. 따라서, 99Tc 발생기를 위하여 99Mo를 생성하기 위하여 타겟트리 결합 분리를 사용하기 위하여, 일 실시예에서, 선택된 방사선 동위 원소는 99Mo의 원하는 생성물로 붕괴하는 원자수 99를 갖는 이러한 직접 생성물의 일부 또는 전부를 포함할 수 있다.
방사선 동위 원소 또는 동위 원소가 선택된 후에, 선택된 방사선 동위 원소(들)가 방사선 조사를 통해 형성될 수 있는 타겟 재료가 식별된다. 이것인 타겟 식별 동작(304)이라 한다. 타겟 식별 동작은 소스의 물리적 특성을 포함하는 전체적인 소스 재료(타겟 및 보조 재료)를 식별하는 것을 포함할 수 있다. 이러한 방식으로, 타겟 식별 동작은 소스 재료 식별 동작이라 할 수 있다. 예를 들어, 99Mo가 원하는 생성물이고 99Mo와 이의 원자수 99의 직접 생성물 어미가 선택된 방사선 동위 원소이면, 하나의 적합한 타겟 재료가, 99Mo가 중성자 충격을 통해 직접 및 간접적으로 획득될 수 있는, 235U의 산화물 또는 순수한 235U 금속과 같은 235U로부터 생성될 수 있다. 많은 방사선 동위 원소가 상이한 화합물들로부터, 예를 들어, 235U 또는 239P로부터 획득될 수 있고, 화합물들의 조합이 타겟 재료로서 선택될 수 있다.
식별된 타겟 재료는 임의의 핵분열 가능한 재료, 핵분열 가능한 재료의 조합 또는 핵반응에 의한 원하는 동위 원소의 생산에 적합한 다른 동위 원소를 포함할 수 있고, 방사선 발생기, 충격 챔버, 리액터의 스펙트럼(열(thermal) 또는 고속(fast)) 및 다른 사용 가능한 장비의 종류에 기초하여 선택될 수 있다. 예를 들어, 타겟은 직접적인 선택된 방사선 동위 원소를 생성하고 그리고/또는 선택된 방사선 동위 원소 생성물을 생성하도록 중성자를 흡수하기 위하여 중성자로 핵분열될 수 있는 임의의 알려진 재료를 포함할 수 있다. 타겟 재료는 우라늄 계열의 재료, 플루토늄 계열의 재료 또는 토륨 계열의 재료를 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 예를 들어, 타겟 재료는 235U를 포함할 수 있다. 다른 경우에, 타겟 재료는 239P를 포함할 수 있다. 또한, 타겟 재료는 제조에 따라 직접 핵분열성일 필요가 없고, 대신에 중성자 흡수를 통해 핵분열성 재료로 변환될 수 있는 핵연료 친물질(fertile material)이거나 이를 포함할 수 있다는 것이 인식되어야 한다. 예를 들어, 타겟은 중성자 흡수를 통해 선택된 생성물로 성장되고 그리고/또는 선택된 방사선 동위 원소 생성물을 생성하기 위하여 성장되어 그 다음 핵분열될 수 있는 임의의 알려진 핵연료 친물질을 포함할 수 있다. 핵분열 가능한 재료는 저에너지 열 중성자 또는 고에너지 중성자에 노출될 때 핵분열을 겪을 수 있는 임의의 핵종을 포함한다. 더하여, 본 개시의 목적으로, 핵분열 가능한 재료는 임의의 핵분열성 재료, 임의의 핵연료 친물질 또는 핵분열성 재료와 핵연료 친물질의 조합을 포함한다.
식별된 타겟 재료는 핵연료 친물질성이나 핵분열성이 아닐 수 있다. 예를 들어, 232Th가 중성자에 노출되어 동위 원소 225Ac 또는 227Ac를 산출할 수 있는 타겟 재료로서 사용될 수 있다. 동위 원소 226Ra는, 양성자에 노출될 때 역시 225Ac를 생성할 수 있는 다른 예이다. 또 다른 예는, 고속 중성자(즉, 1 keV 이상의 운동 에너지) 방사선에 노출될 때 153Sm을 산출하는 타겟 재료로서 153Eu를 이용하는 것이다. 추가의 예는 감마선에 노출될 때 13NH3을 생성하도록 광핵 반응(photonuclear)을 겪을 수 있는 타겟 재료로서 14NH3을 이용하는 것을 포함한다.
타겟 재료는 실질적으로 순수한 금속 타겟 재료, 금속 합금 타겟 재료 또는 중간 금속 타겟 재료와 같지만 이에 한정되지 않는 하나 이상의 금속 타겟 재료를 포함할 수 있다. 예를 들어, 순수한 금속 타겟 재료는, 233U, 235U, 239Pu 및/또는 232Th를 포함하지만 이에 한정되지 않는다. 다른 예에서, 금속 합금 타겟 재료는, 우라늄-지르코늄, 우라늄-플루토늄-지르코늄, 우라늄-지르코늄-수산화물, 토륨-알루미늄 또는 우라늄-알루미늄을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 추가의 예로서, 중간 금속 타겟 재료는, UFe2 또는 UNi2를 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 타겟 내에 포함하기 위한 적합한 금속 타겟 재료의 상술한 리스트가 비소진적이며 단순한 예로서가 아닌 제한으로서 해석되어서는 안 된다는 것이 인식되어야 한다.
다른 실시예에서, 소스의 타겟 재료는, 산화물 타겟 재료, 질화물 타겟 재료 또는 탄화물 타겟 재료와 같지만 이에 한정되지 않는 하나 이상의 세라믹 타겟 재료를 포함할 수 있다. 예를 들어, 산화물 기반 핵 재료는, 이산화 우라늄(UO2), 이산화 플루토늄(PuO2) 또는 이산화 토륨(ThO2)을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 더하여, 산화물 기반 타겟 재료는 PuO2와 열화되거나(depleted) 자연적인 UO2의 혼합물과 같지만 이에 한정되지 않는 혼합된 산화물 타겟 재료를 포함할 수 있다. 다른 예에서, 질화물 기반 타겟 재료는, 우라늄-질화물 또는 플루토늄-질화물을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 추가의 예로서, 탄화물 기반 타겟 재료는 우라늄 탄화물을 포함할 수 있지만 이에 한정되지 않는다. 타겟 재료 내에 포함하기 위한 적합한 세라믹 타겟 재료의 상술한 리스트가 단순한 예시로서가 아닌 제한으로서 해석되어서는 안 된다는 것이 인식되어야 한다.
일 실시예에서, 타겟 재료 식별 동작(304)은 소스 재료를 위한 완전한 화합물 또는 화합물의 조합의 결정을 포함한다. 위에서 설명된 핵분열 가능한 재료에 더하여, 소스 재료가 또한 방사선 비활성 재료, 중성자 감속 재료 또는 중성자 반사 재료와 같지만 이에 한정되지 않는 핵분열 가능하지 않은 재료의 일부를 포함할 수 있다는 것이 인식되어야 한다. 이러한 핵분열 가능하지 않은 재료는 세기(strength), 형태, 구조 또는 핵분열 가능한 재료만을 이용하여 용이하게 성취될 수 없는 타겟의 다른 특성을 추가하기 위하여 제공될 수 있다.
또한, 타겟트리 결합 분리 방법(도시되지 않음)의 대안적인 일 실시예에서, 타겟 식별 동작(304)이 방사선 동위 원소 선택에 선행할 수 있다는 것이 주목되어야 한다. 본 실시예는, 타겟 재료가 제공되고 대체 가능하지 않은 상황에서 발생할 수 있다. 본 실시예에서, 타겟 재료의 소유자는 타겟 재료를 단순히 폐기하는 대신에 또는 그 이전에 타겟 재료로부터 일부 귀중한 방사선 동위 원소를 추출하기 위하여 제공된 타겟 재료에서 타겟트리 결합 분리를 이용하기 원할 수 있다.
주어진 고체의 선택된 타겟 재료를 위하여, 선택된 방사선 동위 원소(들)의 리코일 거리(recoil distance)가 리코일 거리 판단 동작(306)에서 판단될 수 있다. 핵분열성 재료의 원자를 방사선 동위 원소 원자로 변환하는 핵 반응이 발생할 때, 운동 에너지가 방사선 동위 원소 원자로 전해진다. 전해진 운동 에너지의 양은 다른 것들 중에서도, 중성자의 초기 운동 에너지와, 핵분열성 원자의 원자 질량과, 직접 생성물 방사선 동위 원소의 원자 질량에 기초하여 변동한다. 이 운동 에너지는 선택된 방사선 동위 원소(들)가 반동하게(recoil), 즉 소스 재료에서의 핵반응을 겪는 핵분열성 원자의 초기 위치에 상대적으로 이동하게 한다. 리코일 거리라는 용어는 특정 방사선 동위 원소가 전해진 운동 에너지에 기초하여 이동하는 것으로 기대되는 평균 거리 또는 거리 범위를 말한다. 많은 핵 반응이 양호하게 특징화되었기 때문에, 운동 에너지 및/또는 리코일 거리는 종종 핵 화학적 성질과 중성자 발생기의 많은 주어진 조합에 대하여 계산될 수 있거나 경험적으로 판단될 수 있다. 예를 들어, 이산화 우라늄에서의 핵분열 생성물의 리코일 거리는 일반적으로 S.G. Prussin 등의 "Release of fission products (Xe, I, Te, Cs, Mo, and Tc) from polycrystalline U02," Journal of Nuclear Materials, Vol. 154, Issue 1 pp. 25-37 (1988)에서 설명되며, 토륨 금속에서의 핵분열 생성물의 리코일은 일반적으로 C.H. Fox Jr. 등의 "The diffusion of fission products in thorium metal," Journal of Nuclear Materials, Vol. 62, Issue 1 pp. 17-25 (1976)에서 설명되고, 우라늄-플루토늄 혼합 산화물 연료에서의 기체 및 고체 핵분열 생성물의 이송은 L.C. Michels 등의 "In-pile migration of fission product inclusions in mixed-oxide fuels," Journal of Applied Physics, Vol. 44, Issue 3 pp. 1003-1008 (1973)에서 설명된다. 이러한 참고 문헌들은 당해 기술 분야에서의 통상의 기술자가 특정 시스템을 위하여 선택된 방사선 동위 원소의 리코일을 예측할 수 있게 한다.
리코일 거리 판단 동작(306)은 선택된 타겟 재료 내의 선택된 방사선 동위 원소에 대하여 기대되는 리코일 거리를 계산하거나, 예측하거나, 아니면 식별하는 것을 말한다. 일 실시예에서, 리코일 거리 판단 동작(306)은 타겟 재료의 밀도, 중성자 발생기의 상세 및 시스템 설계의 다른 양태를 고려한다. 리코일 거리는 이전 실험으로부터 경험적으로 판단될 수 있거나, 직접 동위 원소 생성물의 원자수와 같은 관여된 재료 및 원자의 알려진 특성을 이용하여 예측될 수 있다. 재료 내의 임의의 입자의 범위는, 입자의 운동 에너지와 재료 내의 범위 사이의 관계인 저지능(stopping power)으로 발견될 수 있다. 방사선 동위 원소 생성물의 생산을 위하여, 에너지는 핵분열 또는 알파 붕괴에서와 같은 붕괴 루트 또는 고속 중성자 또는 가속 입자 충돌에서와 같은 핵 반응으로부터의 리코일에 기인하는 것일 수 있다. 생성물 동위 원소의 에너지는 이의 생산 루트에 기초하여 판단될 필요가 있을 것이다. 다수의 루트가 알려져 있으며, 에너지를 갖는 입자가 재료를 통해 이동할 수 있는 거리를 평가하기 위하여 데이터가 사용 가능하다. 베테-블락(Bethe-Bloch) 공식은 예가 MeVcm2g-1인 단위 질량당 에너지 거리의 제곱의 단위로 재료를 통해 이동하는 입자의 에너지 손실을 제공한다. 저지능과 범위 표는 연속 감속 근사를 포함하는 생산된 동위 원소의 리코일 거리를 평가하기 위하여 데이터를 제공할 수 있는 많은 레퍼런스로부터, 예를 들어, 국제 원자력 기구(International Atomic Energy Agency)와 미국 국립 표준 기술국(National Institute of Standards and Technology)로부터 입수 가능하다. 범위 및 저지능에 대한 단위는 베테-블록 공식 또는 gcm-2와 같은 면적당 질량으로의 범위와 동일할 수 있다. 또한, 재료 내의 이온에 대한 범위 및 저지능을 제공하는 프로그램이 사용 가능할 수 있다(예를 들어, Dr. James F. Ziegler로부터 입수 가능한 SRIM 소프트웨어 패키지 참조). 범위 또는 저지능이 획득되면, 입자가 재료 내에서 이동하는 거리가 재료 밀도 및 입자 에너지를 이용하여 예측될 수 있다. 특정 생성물 또는 핵종에 대한 데이터가 발견될 수 없으면, 에너지 손실, 속도 및 전하 사이의 관계가 사용될 수 있다.
그 다음, 선택된 타겟 및 소스 재료의 특정 조합에 대하여, 방사선 동위 원소가 벌크 고체 또는 비다공성(non-porous) 소스에서 발생하는 것보다 추출 재료에서 더 용이하게 사용 가능하도록 반응 후에 소스 재료 내에 분포된 방사선 동위 원소를 우선적으로 제공하는 소스를 설계하고 생성하기 위하여, 리코일 거리가 소스 제조 동작(308)에서 사용된다. 구체적으로는, 다공성 소스 재료(예를 들어, 폼(foam), 입자 및 이와 유사한 것과 같은)의 고체 부분, 즉 기공 벽(pore wall)은 선택된 방사선 동위 원소 생성물의 리코일 거리에 실질적으로 유사하게 크기 설정될 수 있다. 이 방식으로, 선택된 생성물의 기대되는 리코일은 소스로부터의 생성물의 추출(예를 들어, 타겟의 용해 없는 생성물의 용해 및 추출)을 개선하기 위하여 소스 재료의 사용 가능한 표면 근처에서의 생성물의 배치를 개선하는데 사용될 수 있다. '사용 가능한 표면'이라는 용어는 추출 재료가 생성물을 획득할 수 있는 고체 소스 재료의 표면 상의 또는 그 근처의 위치를 설명하는데 사용된다. 폼이나 다른 다공성 구조(예를 들어, 제조된 기공)로서 형성된 소스 재료와 같은 경우에, 기공을 형성하는 소스 재료의 구조(예를 들어, 기공의 벽)은 선택된 방사성 생성물의 리코일 거리에 실질적으로 유사한 두께를 가지도록 선택되고 형성될 수 있다. 입자와 같은 경우에, 입자 크기의 절반 또는 입자 반지름은 선택된 방사선 동위 원소의 리코일 거리에 실질적으로 유사하게 크기 설정될 수 있다. 다른 예에서, 추출 재료가 액체인 일 실시예에서, 소스 재료의 사용 가능한 표면은 타겟 재료의 물리적 특성을 변경할 필요 없이 분리 프로세스 동안 액체가 액세스할 수 있는 표면이다. 일부 경우에, 사용 가능한 표면은 소스 재료의 표면 상에 물리적으로 있지 않고 예를 들어 확산을 통해 추출 재료가 생성물 원자를 여전히 획득할 수 있는 액세스 가능한 표면에 충분히 가까운 위치를 포함할 수 있다. 따라서, 타겟트리 결합 분리는 선택된 방사선 동위 원소를 생산하여 동시에 분리 동작에서 그 방사선 동위 원소를 더 쉽게 회수 가능하게 만드는데 사용되는 핵반응으로부터의 리코일을 이용한다.
소스 제조 동작(308)에서, 선택된 소스 재료는 선택된 방사선 동위 원소의 리코일 거리에 기초하여 소스 내로 형성된다. 예를 들어, 일 실시예에서, 소스 재료는 고체 알갱이 내로 형성되고, 알갱이의 크기는 원하는 방사선 동위 원소의 리코일 거리에 기초하여 선택된다. 추가적인 예로서, 99Mo가 선택된 방사선 동위 원소(원하는 생성물인 99mTc로의 기대되는 붕괴를 가짐)이고 선택된 타겟이 235U의 산화물일 때, 일 실시예에서, 소스 재료는 99Mo 생성물의 리코일 거리의 2배(2x) 이하이고 리코일 거리의 10%보다 더 큰 평균 입자 크기(예를 들어, 지름 또는 평균 폭)를 갖는 알갱이를 포함한다. 다른 실시예에서, 평균 입자 크기는 99Mo 생성물의 리코일 거리의 ±50% 이내가 되도록(0.5 - 1.5x) 선택될 수 있고, 또 다른 실시예에서, 평균 입자 크기는 99Mo 생성물의 리코일 거리의 절반의 ±50% 이내가 되도록(0.25 - 0.75x) 선택될 수 있다. 다른 실시예에서, 평균 입자 크기는 리코일 거리의 2배의 ±50% 이내가 되도록(선택된 방사선 동위 원소의 리코일 거리의 1 - 3x) 선택될 수 있다. 각각 상이한 리코일 거리를 갖는 2 이상의 선택된 방사선 동위 원소가 있는 상황에서, 크기 설정을 위하여 사용되는 리코일 거리는 선택된 방사선 동위 원소, 선택된 방사선 동위 원소의 일부 또는 전부의 리코일 거리의 평균 또는 선택된 방사선 동위 원소의 기대되는 수율에 기초하는 가중 평균 중 어느 하나 이상으로부터 선택될 수 있다.
대안적인 일 실시예에서, 20 마이크로미터 미만의 알갱이 크기가 사용될 수 있다. 또 다른 실시예에서, 대략 0.1 내지 10 마이크로미터 사이의 입자 크기가 사용될 수 있다. 일반적으로 핵분열 생성물은 UO2에서 대략 10 미크론의 리코일 범위를 가진다.
고체 소스 실시예에 대하여, 소스 재료의 알갱이의 다공성 고체로의 처리는 타겟 재료의 알갱이를 소결하는 것, 밀링(milling)하는 것, 시빙(sieving)하는 것, 3D 인쇄하는 것, 결정화하는 것, 침전시키는 것 또는 가열하는 것 중 하나 이상을 포함하는 임의의 적합한 처리 기술을 포함할 수 있다. 고체 소스는 오픈 셀 폼, 개방 격자, 개방 프레임워크, 세라믹, 직물, 박막, 단층(monolayer), 스폰지, 나노케이지 또는 나노크리스탈과 같은 임의의 높은 표면적 형태를 취할 수 있다.
또한, 핵 반응은 선택적 분리를 위하여 사용될 수 있는 화학적 변화를 포함할 수 있다. 이러한 유도된 화학적 변화는 고온 원자 화학이라 하고, 문헌에서 설명된다. 고온 원자 화학에서, 핵 반응은 타겟에 비하여 반응 생성물의 화학적 형태를 변경한다. 타겟과 반응 생성물 및 타겟의 형태 사이의 화학적 성질에서의 차이는 타겟 파괴 없이 반응 생성물의 분리를 허용한다. 일례로서, 타겟은 높은 산화 상태의 화합물일 수 있다. 중성자와의 반응에 따라, 새로운 동위 원소가 환원을 겪고, 타겟과 동일한 요소이지만, 타겟과 상이한 화학적 특성을 가진다. 타겟 형태는 타겟을 용해할 필요 없이 더 낮은 산화 상태로 생성물의 분리를 허용한다. 타겟, 소스 재료 및 소스 제조 동작(308)의 실시예에 관한 추가 상세가 아래에서 도 5를 참조하여 논의된다.
소스 제조 동작(308)은 소스 재료를 위한 적합한 컨테이너를 선택하고, 생성하고 그리고/또는 제공하는 것을 더 포함할 수 있다. 예를 들어, 중성자가 사용되는 방사선의 형태인 일 실시예에서, 컨테이너는, 중성자가 컨테이너를 통과할 수 있도록 중성자 투과성 재료로 이루어질 수 있다. 컨테이너는 임의의 적합한 형상 및 형태로 있을 수 있고, 추출 재료의 용이한 도입 및/또는 제거를 가능하게 하기 위하여 하나 이상의 밸브가 제공될 수 있다.
도 3에 도시된 실시예에서, 소스 또는 소스들이 생성된 후에, 소스는 방사선 조사 동작(310)에서 일부 방사선 조사 기간 동안 중성자에 노출된다. 동작(310)은 소스(들)를, 예를 들어, 전술한 바와 같은 컨베이어 벨트에 의해, 안전한 방사선 조사를 위하여 방사선 조사 설비/장비로 소스(들)를 운반하는 것을 포함할 수 있다. 방사선 조사 동작(310)에서, 소스 재료는 중성자에 노출되고, 이에 의해 소스 재료의 적어도 일부 원자가 선택된 방사선 동위 원소의 원자를 형성하기 위하여 핵 분열 또는 중성자 캡처를 겪게 한다. 이것은 도 11을 참조하여 논의된 바와 같이 감소된 양의 반응되지 않은 타겟 내에서 일부 양의 선택된 방사선 동위 원소를 포함하는 방사선 조사된 소스 재료를 제공한다. 또한, 핵분열 반응으로부터의 리코일 때문에, 선택된 방사선 동위 원소의 새로 생성된 원자의 적어도 일부는 소스 재료 내에서 남아 있는 반응되지 않은 타겟에 비하여 리코일 거리를 이동한다. 전술한 바와 같이, 선택된 방사선 동위 원소 생성물의 리코일은 방사선 동위 원소 생성물을 소스 재료의 사용 가능한 표면에 더 가깝게 만드는 것과 같은 것으로 방사선 동위 원소가 추출 재료에 더 사용 가능하게 만들 수 있고, 이는 추출 재료의 추출을 개선할 수 있다.
조사 기간 후에, 소스 재료로부터 원하는 생성물 또는 생성물들의 원자를 추출하는 분리 동작(312)이 수행된다. 전술한 바와 같이, 원하는 생성물은 선택된 방사선 동위 원소, 원하는 방사선 동위 원소의 붕괴 딸 또는 99Mo의 경우에서와 같이 이 양자일 수 있다. 이 동작(312)은 전술한 바와 같이, 예를 들어, 컨베이어 시스템에 의해 분리 설비/장비로 소스(들)를 운반하는 것을 포함할 수 있다. 또한, 동작(312)은 붕괴를 위한 시간이 발생하게 하기 위하여 분리 전에 저장 또는 유지 기간을 도입하는 것을 포함할 수 있다. 분리 동작(312)의 일 실시예에서, 소스 재료 내의 타겟은 소스 재료에서 남아 있는 타겟을 실질적으로 용해하지 않으면서 소스로부터 원하는 생성물을 우선적으로 추출하는 용제와 같은 추출 재료에 노출된다. 분리 기술의 실시예는 특히 도 1 및 7을 참조하여 본 개시 내용에서 다른 곳에서 더 논의된다. 일 실시예에서, 남아 있는 반응되지 않은 소스 재료는 추출제와 화학적으로 반응하지 않거나 그에 의해 영향을 받지 않는다. 구체적으로는, 타겟으로부터 원하는 생성물의 일부를 회수하기 위하여 타겟을 용해시킬 필요가 없다. 따라서, 타겟은 실질적으로 용해되지 않고 이의 물리적 페이즈가 분리 동작(312)에 의해 변경되지 않는다. 예를 들어, 일 실시예에서, 타겟은 고체 페이즈로 있고, 방사선 조사와 분리 동작 전체에 걸쳐 고체 페이즈를 유지한다.
소스가 컨테이너를 포함하는 실시예에서, 소스 재료는 분리 동작(312) 동안 컨테이너로부터 제거될 수 있거나 제거되지 않을 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 소스는 중성자 투과성 컨테이너 내의 소스 재료의 느슨하거나 빽빽한 개별의 느슨한 알갱이를 포함할 수 있고, 알갱이 크기는 전술한 바와 같이 생산될 선택된 방사선 동위 원소의 리코일 거리에 기초한다. 소스 재료 알갱이는 컨테이너로부터 알갱이를 제거하지 않고 연속하는 방사선 조사 및 추출 동작에 반복적으로 노출될 수 있다. 본 실시예에서, 기체 또는 액체 용제가 컨테이너를 통해 흐르게 될 수 있거나, 또는 컨테이너가 용제로 채워지거나 부분적으로 채워져서 일부 접촉 기간 동안 컨테이너에 남겨지고 그 기간 후에 이제 선택된 방사선 동위 원소의 적어도 일부를 포함하는 추출 재료가 제거될 수 있다.
다른 일 실시예에서, 개별 알갱이가 리코일 거리에 기초하는 일부 크기 요건을 충족하는 대신에, 소스는 타겟의 고체 덩어리를 포함할 수 있다. 아래에서 더욱 상세히 설명하는 바와 같이, 이러한 고체 타겟은 더 큰 소스 재료 덩어리를 형성하기 위하여 개별 알갱이(리코일 거리에 관하여 위에서 설명된 것과 유사하게 맞추어질 수 있는)를 함께 소결하거나 아니면 부착함으로써 만들어질 수 있다. 이러한 더 큰 덩어리는 다공성 덩어리로의 용제의 통과를 가능하게 하기 위하여 다공성일 수 있고, 이에 의해 생성된 방사선 동위 원소와의 접촉을 용이하게 한다.
분리 동작(312)은 후속 방사선 조사를 위하여 준비하기 위한 타겟의 재생을 더 포함할 수 있다. 이것은 후속 방사선 조사 이전에 소스 재료로부터 추출 재료를 제거하기 위한 하나 이상의 세척 동작을 포함할 수 있다.
분리 동작(312) 후에, 동일한 소스가 더 많은 선택된 방사선 동위 원소를 형성하기 위하여 다시 방사선 조사될 수 있어, 소스 내의 타겟 재료의 임의의 나머지 덩어리를 실질적으로 용해하거나, 이의 페이즈를 변경하거나 또는 이를 제거하지 않으면서 방사선 조사 및 분리 동작(310, 312)가 여러 번 반복되게 한다. 위에서 논의된 바와 같이, 이것은 핵분열 가능한 재료가 단일 중성자 노출로 가능할 수 있는 원하는 생성물 효율적으로 변환될 수 있게 한다.
방법(300)은 상업적 사용에 적합한 최종 생성물 또는 최종 형태로 추출된 방사선 동위 원소 생성물을 변환하는 최종 청리 동작(314)을 더 포함한다. 최종 처리 동작(314)은 추출 재료로부터 방사선 동위 원소를 분리하는 것을 포함할 수 있으며, 또한 방사선 동위 원소를 정제하기 위한 추가 프로세스를 포함할 수 있다. 방사선 동위 원소는 그 다음 산업적 시약 또는 공급 원료로서의 운반 및 사용에 적합한 최종 형태로 추가 처리될 수 있다.
일 실시예에서, 최종 처리 동작(314)은 방사선 동위 원소를 딸 동위 원소 발생기로 포함하는 것을 포함한다. 예를 들어, 방법(300)은, 몇 가지 예를 들자면, 방사선 동위 원소 227Ac로부터 형성되는 223Ra 발생기, 68Ge로부터 형성되는 68Ga 발생기, 99Mo로부터 형성되는 99mTc 발생기 및 82Sr로부터 형성되는 82Rb 발생기를 제조하는데 사용될 수 있다. 딸 동위 원소 발생기 및 어미 방사선 동위 원소로부터 딸 동위 원소 발생기를 제조하는 방법은 당해 기술 분야에 알려져 있다. 임의의 적합한 방법이 사용될 수 있다.
예를 들어, 99mTc 발생기는 몰리브덴산염 MoO4 2-의 형태로 99Mo로부터 형성될 수 있다. 발생기를 형성하기 위하여, 99Mo 몰리브덴산염이 산성 알루미나(Al2O3) 기질로 흡수되고 차폐된 컬럼 내에 배치된다. 99Mo 원자가 붕괴할 때, 이는 99mTc 과테크니튬산 TcO4 -를 형성하고, 이는 이의 단일 전하 때문에 알루미나에 덜 타이트하게 결합된다. 고정화된 99Mo의 컬럼을 통해 보통의 식염수를 붓는 것은 수성 99mTc를 용리시켜, 균형을 잡아주는 양이온으로서의 나트륨을 갖는 99mTc 과테크니튬산을 함유하는 식염수를 제공한다.
일 실시예에서, 최종 처리 동작(314)은 자동화되거나 반자동화된 프로세스일 수 있다. 도 2를 참조하여 설명된 바와 같이, 일 실시예에서, 타겟트리 결합 분리는 추출 용액으로부터 방사선 동위 원소를 분리하고, 방사선 동위 원소를 딸 발생기(컬럼 크로마토그래피에 적합한 기질에 바인딩된 99Mo와 같은)에서의 사용에 필요한 발생기 재료로 개질하고, 자동화되거나 반자동화된 프로세서에서 재료를 발생기 몸체로 패키징하기 위하여 필요한 장비를 포함할 수 있다.
컨테이너
도 4는 적합한 컨테이너의 일례를 도시한다. 컨테이너(400)는 내부 캐비티를 형성하는 원통형 몸체(402)와, 결합될 때 캐비티를 밀폐하는 상부 또는 리드(lid)부(404)와, 소스 재료를 수용하는 내부 챔버(414)를 형성하는 하부(406)를 포함한다. 상부(404) 및 하부(406) 중 하나 또는 양자는 소스 재료가 컨테이너(400) 내로 삽입되거나 그로부터 제거될 수 있게 하도록 몸체(402)에 제거 가능하게 부착될 수 있다. 이것은, 예를 들어, 리드부 상에 그리고 원통형 몸체 내에(도시되지 않음) 있는 대응하는 나사산 부분과 같은 임의의 알려진 시스템에 의해 성취될 수 있다. 이 대신에, 컨테이너(400)는 단일 구성일 수 있고, 소스 재료는 밀폐 가능한 액세스 포트(도시되지 않음)를 통해 또는 컨테이너의 구성 동안 충전된다. 도시된 실시예에서, 상부(404)에서의 제1 밸브(408)(일부 예에서 출력 밸브일 수 있다)와 하부(406)에서의 제2 밸브(일부 예에서 입력 밸브일 수 있다)인 2개의 유체 흐름 밸브(408, 410)가 제공된다. 또 다른 실시예에서, 예를 들어, 가스가 탈출하는 것을 허용하거나 또는 밸브 또는 액세스 포트를 통해 추출 재료가 컨테이너 내로 주입되게 하는 대신에 컨테이너가 추출 재료 내에 잠기게 허용하기 위하여, 컨테이너는 리드가 결합될 때 완전히 밀폐되지 않을 수 있다. 밸브(408, 410)가 각각 컨테이너(400)의 상부 및 하부에 도시되지만, 당해 업계의 통상의 기술자는 밸브(408, 410)가 임의의 적합한 위치 및/또는 배향으로 위치될 수 있고, 컨테이너의 대향하는 측에 반드시 배치될 필요는 없다는 것을 인식할 것이다. 이 대신에, 하나의 밸브(408) 또는 추가 밸브(도시되지 않음)가 추출 재료 및/또는 컨테이너의 입력, 출력, 리던던시 및/또는 안전 조치를 위하여 사용될 수 있다.
컨테이너는 소스 재료 챔버 외부 및 내부 모두에서 임의의 형상을 가질 수 있다. 임의의 개수, 종류 및 구성의 액세스 포트, 밸브, 족쇄(shackle), 커넥터, 접촉점 또는 다른 보조 컴포넌트가 원하는 바에 따라 사용될 수 있다. 예를 들어, 도시된 실시예에서, 컨테이너가 유동층 또는 충전층 리액터로서 용이하게 사용될 수 있도록, 확산기(412)가 제공된다. 본 실시예에서, 확산기는 소스 재료(미립자 물질과 같은)가 통과하는 것이 방지되거나 감소되도록 하는 크기의 구멍을 갖는 천공 플레이트의 형태로 있을 수 있다. 그러나, 하부 밸브(410)로부터 도입된 용제는 확산기(412)를 용이하게 통과하며, 이는 소스 재료와의 접촉을 허용한다. 그러나, 이것은 컨테이너에 제공될 수 있는 보조 컴포넌트의 일례이다. 예를 들어, 추가 확산기, 매니폴드, 용제 흐름을 균일하게 분배하기 위한 배플(baffle), 소스 재료 챔버/캐비티(414)의 비원통형 내부 형상, 흐름을 지향시키기 위한 배플 등과 같은 추가의 보조 컴포넌트를 갖는 많은 상이한 유동층 리액터 설계가 컨테이너 내로 포함될 수 있다.
중성자가 타겟트리 결합 분리에 사용되는 방사선인 일 실시예에서, 컨테이너는 위에서 논의된 바와 같이 중성자 투과성일 수 있다. 적합한 중성자 투과성 컨테이너 재료의 예들은 알루미늄, 지르코늄 및 몰리브덴과 이들의 합금 및 스테인리스 스틸 합금을 포함한다. 컨테이너의 일부 또는 전부는 이러한 중성자 투과성 재료의 하나 이상으로 이루어질 수 있다.
컨테이너는 사용될 소스 재료의 물리적 형태의 삽입 및 제거를 용이하게 하기 위한 개구부를 갖도록 만들어질 수 있다. 예를 들어, 하나 이상의 큰 소스 재료 덩어리가 위에서 논의된 바와 같이 사용될 때, 컨테이너는 덩어리의 삽입 및 제거를 허용하는 상대적으로 큰 개구부를 제공받을 수 있다. 이것은 소스 재료가 소비된 후에 컨테이너가 재사용될 수 있게 할 것이다. 이 대신에, 컨테이너는 소스 재료가 컨테이너와 함께 폐기되는 의도로 소스 재료 주위로 구성될 수 있고, 타겟이 충분이 소비되면 컨테이너로부터 소스 재료를 제거하기 위한 대비가 이루어지지 않으며, 이는 폐기물 및/또는 폐기물 처리를 감소시킬 수 있다.
소스 제조, 리코일 이동, 표면 처리 개선
도 5는 방사선 동위 원소 소스를 제조하는 방법의 일 실시예를 더욱 상세히 도시한다. 이와 같이, 방법(500)은 도 3을 참조하여 위에서 논의된 소스 제조 동작(308)의 일 실시예를 나타낸다. 도 5에 도시된 실시예에서, 타겟 재료는, 토륨, 우라늄 또는 플루토늄 산화물과 같은, 핵분열성 재료 또는 핵연료 친물질(fertile material)을 포함한다. 다양한 실시예에서, 타겟트리 결합 분리에서의 타겟은, 많은 가능한 예가 아래에서 제공되지만, 임의의 적합한 방법을 이용하여 제조될 수 있는 산화물을 포함할 수 있다. 적합한 타겟 특성을 갖는 우라늄 산화물과 플루토늄 산화물이 준비되고 특징화되었다. 악티니드 염이 용액 내에 용해되고 침전되어 고체를 형성한다.
고체 소스를 이용하는 실시예를 위하여, 더 높은 표면적 형태가 생성물의 더 나은 회수를 가질 것이지만, 임의의 형태가 사용될 수 있다. 적합한 높은 표면적 형태는, 느슨하거나 소결된 입자 또는 파우더; 오픈 셀 폼; 3D 인쇄되거나, 밀링되거나 또는 결정화된 개방된 격자 또는 개방된 프레임워크; 직물; 박막 및 단층; 스폰지; 세라믹; 나노케이지; 및 나노크리스탈의 다공성 소스를 포함한다. 바람직하게는, 고체 소스는 BET(Brunauer, Emmett and Teller) 분석에 의해 측정된 10 m2/g보다 더 큰 면적을 가질 것이다.
액체 소스를 사용하는 실시예에 대하여, 타겟 재료는 콜로이드 현탁액에서와 같은 액체에서 현탁된 고체 입자와 같은 고체일 수 있다.
도 5에 도시된 실시예에서, 방법(500)은, 동작(502)을 제공하는데 있어서, 시작 재료로서 용액 내의 핵분열 가능한 재료의 용해된 염으로 시작한다. 일 실시예에서, 시작 재료는 정제수에서 적합한 핵분열 가능한 재료의 염화물 또는 질산염을 용해하고 혼합함으로써 형성될 수 있다. 실시예에서, 핵분열 가능한 재료의 제공된 용해된 염은 산성 용액, 염기성 용액, 수성 용액 및 알코올 용액과 같은 용액 내에 있을 수 있다.
다음으로, 수산화 나트륨, 수산화 암모늄 및/또는 옥살산과 같은 침전물이 침전물 추가 동작(504)에서 용액 내로 혼합된다. 용액은 침전이 발생하는데 적합한 상태로 유지되고, 핵분열 가능한 재료의 산화물인 침전물이 수집 동작(506)에서 수집된다. 침전에서의 변형예는 수산화 암모늄, 과산화물, 탄산염 또는 수산염의 추가를 포함할 수 있다. 침전은 산화물을 포함하는 토륨, 우라늄 및 플루토늄을 생산하는데 사용되었으며, 다른 금속 산화물 형성에 적합하다. 현재 알려져 있거나 장래에 개발될 핵분열 가능한 재료 산화물을 침전시키기 위한 임의의 적합한 방법이 사용될 수 있다.
그 다음, 침전된 산화물은 알갱이 형성 동작(508)에서 알갱이로 형성된다. 이것은 파우더 및/또는 펠렛 및/또는 타겟의 임의의 다른 적합한 형태를 형성하기 위하여 침전된 산화물을 밀링하거나, 하소하거나(calcining), 소결하는 것을 포함할 수 있다. 예를 들어, 알갱이 형성 동작(508)의 일 실시예에서, 침전물은 수집 후에 아세톤과 정제수로 세척되고, 밀링되고, 90℃에서 건조될 수 있다. 건조된 침전물은 다시 밀링되고 재건조된다. 이는 다시 밀링되고 그리고/또는 그 다음 1시간 동안 750℃까지 하소될 수 있다. 하소된 파우더는 밀링될 수 있고, 그 다음, 추가로 또는 대신에 소결되기 전에 적합한 시간(일부 경우에 대략 2분일 수 있다) 동안 (선택된 방사선 동위 원소의 리코일 거리와 같은 소스 재료의 원하는 특성에 기초하여 판단된 바와 같이 임의의 적합한 크기를 갖는) 펠렛으로 냉각 압축된다. 일 실시예에서, 소결은 1500℃에서 4시간 동안 아르곤과 4% 수소의 혼합물 하에 있을 수 있다.
일 실시예에서, 알갱이 형성 동작(508)은 알갱이의 입자 크기 분포를 보장하고 그리고/또는 알갱이가 리코일 거리와 같은 일부 임계 크기 미만의 입자 크기를 갖는 것을 보장하기 위한 크기 설정 동작을 포함할 수 있다. 원하는 결과를 획득하기 위한 알갱이의 크기 설정은 당해 기술 분야에서 알려져 있으며, 기계적 스크리닝, 여과 및 분류, 전기 영동(electrophoresis)과 정전 침전과 같은 전기적 방법 및 부유와 같은 알갱이의 크기를 설정하는 임의의 적합한 방법이 사용될 수 있다. 예를 들어, 실시예에 따라, 알갱이 크기 설정을 위한 적합한 장치는, 체(sieve); 기체 또는 액체 수비(elutriation) 컬럼; 고정 스크린; 그리즐리(grizzlies); 선회 스크린(gyrating screen); 진동 스크린; 원심 분리형 체(sifter); 케이크 필터; 분류기 및 십자 흐름 필터를 포함할 수 있다. 일부 실시예에서, 침전물이 형성되고 크기 설정된 후에, 생성물의 하소(calcination)는 소결에 적합한 화합물을 산출한다. 소결 시간, 온도, 분위기 및 산화물 준비는 당해 기술 분야에서 알려진 바와 같은 적합한 타겟 특성을 생산하기 위하여 가변될 수 있다.
실시예에서, 도 3을 참조하여 위에서 열거된 크기에 더하여, 타겟의 알갱이는 10,000 nm(10 마이크로미터) 이하, 또는 이 대신에 1,000 nm 미만, 100 nm 미만, 50 nm 미만, 10 nm 미만, 5 nm 미만 또는 2 nm 미만의 최대 알갱이 크기를 갖도록 크기 설정될 수 있다. 또한, 1 nm 내지 10 mm 범위의 입자 크기를 갖는 알갱이는 핵반응, 핵분열, 알파 붕괴 또는 베타 붕괴로부터의 리코일에 기초하여 특히 유용한 것으로 기대된다.
일 실시예에서, 방법(500)은 도 3에 도시된 타겟트리 결합 분리를 이용하여 원하는 생성물을 선택적으로 생성하기 위한 방법의 동작들의 일부를 포함하도록 고려될 수 있다. 예를 들어, 소스 제조 방법(500)의 일 실시예에서, 도 3을 참조하여 설명된 선택된 방사선 동위 원소 동작(302), 타겟 식별 동작(304) 및 리코일 거리 판단 동작(306)이 방법(500)에 포함될 수 있다.
도시된 실시예에서, 방법(500)은 알갱이가 소스 재료 내로 형성되는 소스 형성 동작(510)을 포함한다. 이 동작(510)은 선택적이며 느슨한 알갱이가 소스 재료의 형태로서 사용되는 실시예에는 필요하지 않다. 이것은, 알갱이를 펠렛화하는 것, 알갱이로부터 세라믹을 만드는 것 그리고/또는 알갱이가 포함되는 고체 매트릭스를 만드는 것과 같은, 소스 재료 내로 포함될 고체 덩어리 내로 알갱이를 결합하는 것을 포함할 수 있다.
세라믹의 준비에 있어서 나노 입자의 사용은 타겟트리 결합 분리를 위한 소스로서 바람직한 특성을 갖는 재료를 산출할 수 있다. 나노 입자라는 용어는 100 나노미터 미만의 알갱이 크기를 갖는 알갱이를 말한다. 통상적으로 생산된 세라믹에 비하여, 나노 입자로부터 형성된 세라믹(나노 입자 계열의 세라믹)은 더 큰 경도와 더 높은 항복 강도를 가진다. 핵분열 가능한 재료의 나노 입자는, 예를 들어, 위에서 설명된 침전 방법에 의해 생산될 수 있다.
나노 입자 및 나노 입자 합성 루트로부터 유도된 세라믹 특성은 4가 악티니드로부터 다공성 타겟 재료를 생성하는데 유용할 것이라는 점이 기대된다. 악티니드(예를 들어, U, Th 및/또는 Pu) 세라믹을 생성하기 위한 다음의 방법이 제안된다. 먼저, 선택된 입자 크기를 갖는 4가 악티니드의 나노 입자가 불활성 분위기에서 생성된다. 입자는 그 다음, 예를 들어, 1150℃와 같은, 예를 들어, 1,00 내지 1,500℃의 온도에서 소결된다. 불활성 분위기는 악티니드 금속의 산화를 방지하기 위하여 이 프로세스 전체에 걸쳐 유지될 것이다. 예를 들어, 아르곤, 네온, 헬륨, 질소 또는 임의의 적합한 불활성 기체 혼합물이 사용될 수 있다. 본 방법이 악티니드에 대한 대용물로서 지르코니아 나노 입자에 적용될 때, 2시간의 가열 후에, 이론적인 93.5%의 밀도가 밝혀졌다. 40시간의 가열로 밀도가 97.5%로 증가하였고, 60시간에서 99%에 도달하였다. 평균 알갱이 크기는 1150℃에서 60시간의 가열 후에 120 nm인 것으로 밝혀졌다. 악티니드 나노 입자가 동일하거나 유사한 특성을 가질 것이고 타겟트리 결합 분리 소스에서의 사용에 적합할 것이라는 점이 기대된다.
또한, 악티니드 산화물 나노 입자가 세라믹 필름 및 멤브레인을 생산하는데 사용될 수 있고 이러한 악티노드 산화물 나노 입자가 타겟트리 결합 분리를 위한 바람직한 입자를 가질 것이라는 점이 기대된다. 악티니드 산화물 세라믹을 생성하기 위한 다음의 방법이 제안된다. 먼저, 악티니드 산화물 나노 입자가 생성된다. 일 실시예에서, 이것은 염기성 용액으로부터 악티니드 산화물을 침전시키는 것으로 수행될 수 있다. 대안적인 일 실시예에서, 악티니드 산화물 입자는 산성 질소 용액에 악티니드 옥시카보네이트를 용해함으로써 합성될 수 있고, 나노 크기의 중합체 옥시 수산화물 입자의 형성을 촉진하여야 하는 다핵 악티니드 양이온의 가수 분해 및 응축이 이에 이어진다. 대용물로서 지르콘에 인가될 때, 이에 따라 생산된 지르코니아 입자가 3 내지 6 nm 범위에서 발견되었다.
또한, 악티니드 산화물 나노 입자의 생성은 다양한 기술을 통해 향상될 수 있다. 일 실시예에서, 알코올이 또한 악티니드 산화물 나노 입자를 생성하기 위한 용제로서 사용될 수 있다. 알코올 용제는 더 빠른 입자 형성 속도를 유도할 수 있고, 알코올 용액에서 수산화물 종의 낮은 용해성 때문에 서브 마이크로미터의 미소 구체를 생산하였다. 또 다른 실시예에서, 침전 페이즈에서 폴리에틸렌이민 및 2,3-디하이드로벤조익 산을 추가하는 것은 적합한 입자 크기 분포를 갖는 입자를 생산할 수 있다. 또 다른 실시예에서, 옥살레이트 침전이 적합한 입자 크기 내의 나노 입자를 제공할 수 있다.
열수성(hydrothermal) 기술이 타겟트리 결합 분리에서 소스 재료를 위한 적합한 형태일 수 있는 악티니드 산화물 나노 입자의 합성에 적합할 수 있다. 요소(urea)가 열수성 조건에 의해 생산된 나노 입자의 합성에 사용될 수 있다. 이 기술을 위한 일반적인 방법은 압력 용기에서 100℃ 이상의 온도로 염기성 상태 하에서의 악티니드 침전이다. 단사 정계 나노 결정 핵형성 및 성장이 강제된 가수 분해에 의해 생성된 파우더로부터 1200℃에서 발생하는 것으로 기대된다. 이에 따라 생산된 입자는 그 다음 위에서 설명된 바와 같이 세라믹으로 소결될 수 있다.
또 다른 실시예에서, 근임계 물이 악티니드 나노 크리스탈라인 재료를 형성하기 위하여 사용될 수 있다. 악티니드의 수성 혼합물은 근임계 상태로 있게 되고, 악티니드 산화물 입자를 생성하기 위하여 충격파가 노즐 캐비테이션(cavitation)에 의해 생성된다. 근임계 물은 혼합된 산화 세륨(ceria)-지르코니아 나노 크리스탈라인 재료를 형성하기 위하여 세륨과 지르코늄을 빠르게 가수 분해하고 이어서 탈수하도록 보여졌다. 노즐 캐비테이션에 의해 생산된 충격파는 TiO2 및 ZrO2의 나노 크기 입자를 제공하였다.
또 다른 실시예에서, 에멀션 연소 방법이 악티니드 산화물 입자를 생성하는데 사용될 수 있다. 본 실시예에서, 수성 페이즈에서의 악티니드 이온은 제2의 연소 가능한 페이즈로 혼합되어 에멀션을 형성한다. 그 다음 에멀션은 연소될 수 있고, 악티니드 이온이 빠르게 산화되는 결과를 제공할 것이다. 에멀션 연소 방법에서, 연소 가능한 용액 내의 지르코늄 이온은 연소에 따라 빠르게 산화되었다. 본 방법은 중공의 얇은 벽 형태의 서브 마이크로미터 크기를 생산하였다.
다양한 실시예에서, 타겟트리 결합 분리에서의 소스는 금속 유기 프레임워크(metal-organic framework("MOF"))를 포함할 수 있다. MOF는 금속 이온을 유기 리간드와 연결시키는 것으로부터 형성된 배위(coordination) 고체를 포함한다. 높은 표면적의 화합물은 방사선 동위 원소의 결합 생산 및 분리에 적합한 소스를 만들 수 있다. 란탄 계열 MOF는 악티니드 MOF보다 더 상세히 검사되었다. 악티니드 계열 MOF의 대부분은 우라닐 양이온에 기초한다. 리간드와 합성 상태의 조합을 변경하는 것은 많은 수의 고체 상태 화합물을 생성하였다. 분자 템플레이트가 우라닐 MOF에 적용되었다.
다양한 실시예에서, 타겟트리 결합 분리에서의 소스 재료는 단층 및 집합체를 포함할 수 있다. 유기 용제에서의 악티니드의 광화학적 환원이 4가 우라늄 인산염의 입자와 같은 악티니드 단층 및 집합체를 생산하는데 사용되었다. 생산물 형태는 원하는 알갱이 크기 또는 알갱이가 아닌 프레임워크에 대한 특징 길이를 성취하기 위하여 처리를 통해 가변될 수 있다. 하나의 단층 예에서, 우라늄 단층이 트리부틸 인산염 유기 페이즈에서의 펄스형 레이저의 우라닐과의 상호 작용을 통해 형성된다. 단층은 명백하게 상이한 색상으로서 제공되고, 유기 페이즈로부터 분리될 수 있다. 집합체는 메탄올을 이용한 처리에 따라 발생한다. 우라늄 생성물 특성은 광환원 파라미터와 단층 처리를 커플링하는 것을 통해 튜닝될 수 있다.
다양한 실시예에서, 타겟트리 결합 분리 내의 타겟은 우라늄 금속을 포함할 수 있다. 특정의 방사선 동위 원소 생산을 위하여, 컨테이너를 이용하거나 컨테이너 없이, 높은 표면적의 우라늄 금속 재료가 준비될 수 있고, 타겟으로서 사용될 수 있다. 일 실시예에서, 우라늄 금속 잉곳이 아크 용융을 통해 우라늄 금속 알갱이 형성을 위한 시작 형태로서 사용될 수 있다. 아크 용융 파라미터는 선택된 방사선 동위 원소의 리코일 거리에 기초하여 선택된 알갱이 크기와 같은 바람직한 특성을 갖는 금속 입자를 생산하도록 조정될 수 있다. 우라늄 금속은 또한 수소화-탈수소화 프로세스를 통해 높은 표면적 구조를 형성할 수 있다.
일 실시예에서, 크롤(Kroll) 프로세스가 악티니드 4염화물로부터 다공성 악티니드 금속 스폰지 형태로 높은 표면적 구조를 생산하도록 변형될 수 있다. 크롤 프로세스는 액체 마그네슘 또는 나트륨에 의한 우라늄 염화물의 환원을 포함한다. 전기 화학 환원은 또한 바람직한 타겟 특성을 가질 수 있는 우라늄 금속을 산출할 수 있다.
형성 동작(510) 후에, 소스 재료는 패키징 동작(512)에서 컨테이너 내에 배치될 수 있다. 핵분열 가능한 재료의 컨테이너 내로의 패키징은 위에서 논의되었다. 컨테이너는 도 4를 참조하여 위에서 상세히 논의되었다.
알갱이의 대안적인 특징화
도 6a 내지 6c는 특징 지름을 갖는 구형(spherical) 입자로서의 알갱이의 통상적인 근사화보다는 알갱이 크기를 특징화하는 더욱 상세한 수단을 도시한다. 하나 이상의 알갱이(104)의 적어도 하나의 차원을 따르는 특징 길이(106)는 소스 재료(100)의 하나 이상의 알갱이(104)의 모든 차원을 따르는 특징 길이(106)를 포함할 수 있다. 예를 들어, 소스 재료(100)의 알갱이(104)는 "a"로 표시된 "높이"와, "b"로 표시된 "폭"과 유사한 크기를 갖도록 제작될 수 있다. 따라서, 인자들(예를 들어, 응력 또는 열경사)에도 불구하고, 생성에 따른 리코일을 받는 방사선 생성물은 알갱이 내에서 모든 방향을 따라 알갱이의 내부(110)로부터 알갱이의 경계(112)로 효율적으로 확산할 수 있다. 이 상황에서, 알갱이 구조는 소스 재료(100)의 알갱이(106)의 "알갱이 크기(106)"에 의해 특징화될 수 있다. "알갱이 크기"는 알갱이가 하나 이상의 알갱이(104)의 내부(110)로부터 하나 이상의 알갱이(104) 사이의 경계(112)로의 적합한 확산을 허용하기에 충분히 작도록 선택될 수 있다.
도 6b에 도시된 바와 같이, 하나 이상의 알갱이(104)의 적어도 하나의 차원을 따르는 특징 길이(106)는 하나 이상의 알갱이(104)의 선택된 차원을 따르는 특징 길이(106)를 포함할 수 있다. 예를 들어, 도 6b에 도시된 바와 같이, 소스 재료(100) 내의 알갱이(104)는 알갱이(104)의 주어진 차원을 따라 선택된 특징 길이(106)를 갖도록 제작될 수 있다. 예를 들어, 신장된 알갱이 구조를 갖는 알갱이(104)에서, 알갱이는 도 6b에서 차원 "a"로 도시된 알갱이(104)의 "얇은" 차원을 따르는 선택된 특성 길이를 가질 수 있다. 다른 경우에, 신장된 알갱이 구조를 갖는 알갱이(104)에서, 알갱이(104)는 도 6b에서 차원 "b"로 도시된 알갱이(104)의 "두꺼운" 차원을 따르는 선택된 특성 길이를 가질 수 있다. 알갱이(104)가 하나 이상의 알갱이(104)의 내부(110)로부터 하나 이상의 알갱이(104)의 경계(112)로의 리코일 때문에 적합한 확산에 필요한 거리보다 더 작은 적어도 하나의 특성 길이(106)를 가질 필요가 있다는 것이 인식되어야 한다. 그러나, 알갱이(104)의 모든 차원이 하나 이상의 알갱이(104)의 내부(110)로부터 하나 이상의 알갱이(104)의 경계(112)로의 핵분열 생성물(108)의 적합한 확산을 위하여 필요한 거리 이하인 특성 길이(106)를 가질 수 있다는 것이 더 인식된다.
도 6c에 도시된 바와 같이, 하나 이상의 알갱이(104)의 적어도 하나의 차원을 따르는 특징 길이(106)는 선택된 방향(134)을 따르는 특징 길이(106)를 포함할 수 있다. 예를 들어, 소스 재료(100) 내의 알갱이(106)는 소스 재료(100)의 주어진 방향을 따라 선택된 특성 길이(106)를 갖도록 제작될 수 있다. 예를 들어, 신장된 알갱이 구조를 갖는 알갱이(104)는 핵연료 내에서 선택된 방향(134)을 따라 선택된 특성 길이(106)를 가질 수 있다. 알갱이 내부(110)로부터 알갱이 경계(112)로의 리코일 때문에 방사선 생성물의 적합한 이동에 필요한 길이보다 작은 선택된 방향(134)을 따르는 특성 길이(106)를 갖도록 알갱이 구조를 제작하는 것은 알갱이 내부(110)로부터 방사선 동위 원소 생성물과 같은 핵분열 생성물을 운반하기 위한 하나 이상의 효율적 수단을 제공할 수 있다는 것이 인식되어야 한다.
다른 실시예에서, 하나 이상의 알갱이(104)는, 알갱이 내부(110)로부터 알갱이 경계(112)로의 열 전달을 최대화하도록 선택된 하나 이상의 알갱이의 차원을 따르는 특징 길이(106)를 가질 수 있다. 예를 들어, 하나 이상의 알갱이(104)는 도 6c에서 "a"로 도시된 이의 좁은 차원이 소스 재료(100) 내의 열경사(136)에 실질적으로 평행하게 정렬되도록 배향될 수 있다. 이러한 배열은 알갱이 내부(110)로부터 알갱이 경계로의 열 전달에 도움을 주며, 알갱이 내부(110)로부터 이의 알갱이 경계(112)로의 핵분열 생성물(108)의 확산에 도움을 준다. 다른 예(도시되지 않음)로서, 소스 재료(100)를 활용하여 제조된 원통형 펠렛에서, 소스 재료(100)의 알갱이(104)는 원통형 펠렛의 반경 방향 열경사에 실질적으로 수직인 좁은 차원을 가지도록 배열될 수 있다(즉, 평균적으로 재료의 알갱이가 배열될 수 있다). 도 6c, 6b 및 6a에서의 예시는 복수의 알갱이(106)의 단순화된 개념적 예시를 나타내며 현실적으로 개략적인 것으로 이해되어서는 안 된다는 것이 이해되어야 한다. 또한, 도 6a에서 대칭 알갱이 구조와 도 6b 및 6c에 도시된 변형되고 신장된 알갱이 구조를 개발하기 위하여, 다양한 재료 처리 기술(예를 들어, 냉각 작업 및/또는 어닐링, 압축 또는 압출(extrusion))이 구현될 수 있다는 것이 당해 기술 분야에서 통상의 기술자에 의해 인식되어야 한다. 다양한 재료 처리 기술이 여기에서 더 논의된다.
다른 실시예에서, 소스 재료(100)의 알갱이(104)는 핵분열 제품의 적합한 확산에 필요한 선택된 거리 이하의 적어도 하나의 차원을 따르는 평균 특징 길이(106)를 가질 수 있다. 예를 들어, 소스 재료(100)의 알갱이(106)는 핵연료의 알갱이(104)의 선택된 차원 또는 방향을 따라 평균 특징 길이를 가질 수 있다. 알갱이(104)의 내부(110)로부터 알갱이(104)의 알갱이 경계(112)로의 핵분열 생성물의 적합한 확산을 제공할 최대 평균 입자 크기가 존재할 수 있다는 것이 인식된다.
다른 실시예에서, 소스 재료의 알갱이(104)는 특징 길이의 선택된 통계적 분포를 가질 수 있다. 예를 들어, 소스 재료(100)의 알갱이(104)는 선택된 길이 아래의 알갱이 크기를 갖는 알갱이의 선택된 퍼센티지를 갖는 알갱이 크기 분포를 가질 수 있다. 예를 들어, 소스 재료(100)는 알갱이의 75%가 5㎛ 이하의 알갱이 크기를 가지며 3㎛의 평균 알갱이 크기를 갖도록 알갱이 크기 분포를 가질 수 있다. 다른 실시예에서, 소스 재료(100)의 알갱이(104)는 특징 길이의 다수의 통계적 분포를 가질 수 있다. 예를 들어, 소스 재료(100)는 알갱이의 25%가 10㎛ 이하의 알갱이 크기를 가지며, 알갱이의 25%가 5㎛ 이하의 알갱이 크기(106)를 가지며, 알갱이의 10%가 1㎛ 아래에 있도록 알갱이 크기(106) 분포를 가질 수 있다. 다른 경우에, 소스 재료(100)는 알갱이의 25%가 10㎛ 이하의 알갱이 크기(106)를 가지며, 알갱이의 25%가 50㎛ 이상의 알갱이 크기를 갖도록 알갱이 크기(106) 분포를 가질 수 있다. 다른 경우에, 소스 재료(100)는 알갱이의 25%가 1㎛ 내지 5㎛ 사이의 알갱이 크기를 가지며, 알갱이의 50%가 5㎛ 내지 10㎛ 사이의 알갱이 크기를 가지며, 알갱이의 25%가 10㎛보다 큰 알갱이 크기(106)를 갖도록 알갱이 크기 분포를 가질 수 있다. 출원인의 공동 계류 중이고, 본 명세서에 참조로서 편입되는, 발명의 명칭이 Nuclear Fuel and Method of Fabricating the Sames인, 2011년 4월 8일 출원된 미국 특허 출원 제13/066,253호는 타겟트리 결합 분리에서의 사용에 적합한 타겟 재료를 형성하는데 사용될 수 있는 핵연료 제조에 대한 실시예들을 포함한다.
액체 소스
소스의 다양한 다른 실시예에 관하여, 액체 소스 재료가 채용될 수 있으며, 방사성 동위 원소를 제공하기 위하여 연속 분리와 결합될 수 있다. 위에서 언급된 바와 같이, 타겟 파괴는 분리를 통한 타겟의 페이즈 변경(예를 들어, 고체 또는 다른 페이즈 보조 재료 또는 액체 페이즈 소스 재료에서 고체 타겟의 현탁이 있거나 없는 액체 타겟)을 제한함으로써 감소될 수 있다. 본 실시예에서, 액체 소스는 용융된 염 또는 용액 페이즈일 수 있다. 액체 소스는 방사선 조사 위치를 통해 흐를 수 있거나, 방사선 조사를 통해 통과되는 컨테이너에 포함될 수 있다. 액체 소스로부터 생산된 결과에 따른 방사선 핵종은 고체 소스에 대하여 설명된 바와 같은 조건과 자동화 절차를 이용하여 타겟으로부터 분리되고, 격리되고, 정제될 수 있다. 이러한 분리는 액체-액체 추출 프로세스, 액체-기체 추출 프로세스, 전기 화학 프로세스 또는 이 대신에 방사선 조사된 액체 소스를 액체 페이즈로부터 원하는 생성물(들)을 제거하도록 조정된 고체 재료 위로 통과시키는 것과 같은 액체-고체 추출 프로세스를 이용할 수 있다. 예를 들어, 액체-액체 추출 실시예에서, 소정의 조건 하에서, 타겟은 충분한 접속 시간 후에 액체 소스 재료로부터 액체 추출 재료의 분리를 용이하게 하기 위하여 추출 재료에 혼합되지 않거나 아니면 그로부터 분리 가능할 수 있다. 액체 소스 실시예는 타겟 재사용 및 폐기물 감소로부터 유사한 이점을 가질 수 있지만, 소스 구성 및 흐름은 고체 재료의 소스보다 추가적인 고려 사항을 수반할 수 있다.
염 기반 연료로부터 핵분열 생성물을 제거하고 연료를 리액터로 다시 재활용하기 위한 액체 연료 재활용 시스템은 금속 연료에 대하여 개발된 프로세스와 화학적으로 유사할 수 있다. 초임계 CO2 분리는, 특히, sCO2에서 자체로 불용성인 염의 특성을 이용한다. 디케톤과 같은 추출제(extractant)가 여기에서 설명된 바와 같이 선택 금속을 sCO2 페이즈로 유도하는데 사용될 수 있다. 물리적으로, 액체 연료 재활용 시스템은 sCO2 시스템에서의 누설 동안 리액터 용기의 가압을 방지하도록 만들어질 수 있다. 또한, 액체 상태에 있는 염은 디케톤을 해리하거나 열화시키기에 충분히 높은 온도에 있을 수 있다. 이러한 장애를 모두 방지하기 위하여, 액체 연료 재활용 시스템은 용융된 염이 리액터 용기 외부로 펌핑되고 sCO2를 포함하는 용기 내로 주입되도록 설계될 수 있다. sCO2 시스템은 용융된 염을 고체화하기에 충분히 낮은 온도로 유지될 수 있어, 높은 표면적의 고체를 제공한다. sCO2가 충분히 낮은 온도에 유지될 수 있다면, 베타 디케톤 또는 다른 적합한 추출제(들)가 염 주입 동안 sCO2와 함께 혼합될 수 있어, 해리를 방지한다.
이 대신에 추출제는 염 주입에 이어지는 일괄식(batch-wise) 방식으로 추출 용기 내로 주입될 수 있다. 다른 경우에, 결과는 sCO2 디케톤 용액 내에서 용매화된 (선택된) 금속-복합체의 염 용액이다. 염 용액은 그 다음 용융된 염 연료에서 타겟의 실질적인 파괴 없이 염 용액으로부터 금속 복합체(생성물)를 제거하도록 온도 또는 압력이 조정되는 보조 시스템으로 펌핑될 수 있다. 또한, 금속 복합체는, 가열, 냉각 또는 이 양자를 통해 CO2를 가스 상태(임계점 아래)로 강하시키지 않으면서, 염 용액으로부터 제거 가능할 가능성이 있다. 열은 sCO2 용액 내에서 개별 가스 페이스가 발생하도록 금속 복합체를 휘발시키는데 사용될 수 있다. sCO2는 이 대신에 이의 용해도가 통상적으로 온도 및 압력에서의 변화에 따라 상당히 변화하는 임계점 근처 및 위에서 냉각되거나 가열될 수 있어, 열동역학적 상태에서의 변화 때문에 용액의 밖으로 강제되는 개별의 액체-금속 복합체 페이즈를 제공한다. 이 페이즈는, 추출 시스템으로부터 중간 또는 장기간 저장을 위하여 설계된 시스템으로, 예를 들어 펌핑을 통해, 운반될 수 있다. 금속 복합체 또는 다른 생성물을 분리하는데 추가로 가열이 사용되는지 냉각이 사용되는지 관계없이, 궁극적으로 추가의 가열이 디케톤을 열적으로 분해하기 위하여 사용될 수 있어, 금속 핵분열 생성물(들)을 남긴다.
소스로부터의 방사선 동위 원소(들)의 분리
위에서 설명된 하나 이상의 분리 동작에서의 사용에 적합한 실시예가 이제 더욱 상세히 설명될 것이다. 위에서 논의된 바와 같이, 소스로부터의 원하는 생성물(들)의 분리에 대한 실시예들은 임의의 타겟을 실질적으로 제거하거나, 또는 타겟이 용해될 필요성이 있거나 아니면 타겟의 페이즈 또는 물리적 형태에서의 변경을 필요로 하지 않으면서, 소스 재료로부터 선택된 방사선 동위 원소 생성물을 우선적으로 추출하는 추출 재료로 소스 재료의 적어도 일부를 노출시키는 것을 포함할 수 있다. 이것은 재생 또는 분리 후 처리를 조금 갖거나 가지지 않고 타겟이 후속 중성자 충격에서 재사용될 수 있게 한다.
일 실시예에서, 분리 프로세스는 일반적으로 고체 페이즈 소스 재료로부터 중성자 충격에 의해 생성된 원하는 생성물(들)의 우선적 분리를 포함한다. 분리는 추출 재료로서 용제를 이용하여 소스 재료 또는 소스 재료 내의 타겟의 용해 없이 수행된다. 위에서 언급된 바와 같이, 타겟트리 결합 분리는 분리 동작에서 원하는 생성물이 더욱 용이하게 회수 가능하게 하도록 타겟 핵 및 타겟 재료를 선택적으로 맞추어 생산하는데 사용되는 핵반응으로부터의 리코일을 이용한다. 리코일에 추가로 그리고/또는 그 대신에, 원하는 생성물(들)의 우선적 분리를 성취하기 위하여, 타겟과 생성물 핵 사이의 화학적 차이가 선택되고, 맞추어지고 그리고/또는 사용될 수 있다. 추출 재료로부터 추출된 방사선 동위 원소 생성물을 제거하고, 이어지는 단계에서 원하는 생성물을 더 정제하기 위하여, 추가 단계들이 바람직할 수 있다. 추가적인 정제는, 컬럼 크로마토그래피, 침전, 전기 화학, 이온 교환, 수착(sorption), 여과 및 용제 추출을 포함하는, 당해 기술 분야에서 알려진 임의의 하나 이상의 적합한 기술을 활용할 수 있다.
소스 재료 조성, 특성 및/또는 형태에 기초하여, 다양한 실시예에서, 핵반응은 생성물 핵을 소스로부터 분리할 수 있거나, 소스 재료의 사용 가능한 표면 근처나 그 상에서 생성물 핵을 물리적으로 이동시킬 수 있어, 추출 재료로 더 액세스 가능하게 하거나, 또는 분리를 성취하기 위하여 활용될 수 있는 화학적 변화를 유도할 수 있다. 적합한 추출 재료는 추출 생성물 및 타겟에서의 차이를 사용하기 위하여 분리 프로세스에서 선택되고, 형성되고, 도입되고 그리고/또는 활성화될 수 있고, 추출 생성물은 중성자 충격의 직접적인 (선택된) 생성물이거나 선택된 방사선 동위 원소의 간접적인 (붕괴 딸) 생성물이다. 원하는 생성물은 고체, 액체 또는 기체 페이즈에서의 이의 화학적 형태의 거동 때문에 분리를 잘 받아들인다. 추가로, 화학적 프로세스는 소스를 눈에 띄게 용해시키지 않거나 또는 타겟의 용해를 적어도 실질적으로 감소시키지 않으며, 이에 의해 타겟을 추가 방사선 조사를 위하여 개선되는 상태로 타겟을 남겨 둔다.
다양한 분리 처리 옵션이 사용 가능하다. 다양한 실시예에서, 타겟은 방사선 조사 발생기로부터 제거되어 처리될 수 있다. 처리는, 화학, 전기 화학, 열, 여과, 압력, 유동층 및 기체 페이즈 방법을 포함하는 임의의 적합한 프로세스의 임의의 단독 및/또는 조합을 이용할 수 있다. 용액 페이즈는 수성 페이즈, 유기 페이즈, 이온 페이즈, 용융 염, 현탁액 및 초임계 유체를 포함하는 하나 이상의 페이즈를 포함할 수 있다. 가스 페이즈의 화학적 조성은 또한 기체의 조성, 온도, 유량 속도, 압력 등에서 변동될 수 있다.
예시적인 분리 프로세스 및 방법은, 추출, 액체 크로마토그래피, 기체 크로마토그래피, 모세관 크로마토그래피, 결정화, 침전, 여과, 증류, 분별 증류, 전기 영동, 모세관 전기 영동, 자기 분리, 증발, 부유, 구름 점(cloud point), 미셀(micellar), 응집, 전기 화학적 방법, 휘발 및 승화를 포함하는 그룹 중 하나 이상의 요소를 포함할 수 있다. 분리 프로세스는 소스의 컨테이너 내에서 수행될 수 있어, 이에 의해 방사선 조사 컨테이너로부터 타겟을 제거하는 것을 배제한다. 이 대신에, 컨테이너가 없다면, 소스 재료는 화학 리액터 또는 다른 컨테이너 내부에 배치되고 있을 수 있고, 그 다음 분리가 완료된 후에 후속 방사선 재조사를 위하여 제거될 수 있다. 원한다면, 분리 프로세스는 Chemspeed Technologies, Skalar, Human Diagnostics, Randox 또는 임의의 다른 적합한 자동화된 화학 시스템에 의해 생산되는 것과 같이, 자동화된 화학 시스템을 활용할 수 있다.
도 7은 타겟트리 결합 분리와 함께 사용하기에 적합한 일반적인 분리 방법의 일 실시예를 도시한다. 방법(700)은 원하는 생성물의 적어도 일부가 소스 재료의 전체에 걸쳐 분포되도록 이전에 방사선 조사된 소스 재료로부터 원하는 생성물 또는 생성물들을 획득한다. 도시된 실시예에서, 소스 재료는 동작(702)에서 제공된다.
선택 동작(704)에서, 소스 재료를 실질적으로 용해하지 않으면서 소스 재료로부터 원하는 생성물 또는 생성물들을 제거하는 추출 재료가 제거될 원하는 생성물 및 소스 재료의 특성에 기초하여 선택되고 준비된다. 예를 들어, 일 실시예에서, 추출 재료는 원하는 생성물을 용해시키지만 소스 재료 내의 핵분열 가능한 재료를 용해시키지 않는 용제일 수 있다. 또 다른 실시예에서, 추출 재료는 원하는 생성물에 바인딩될 것이지만(이에 의해 추출 재료에 관하여 용해 가능하게 된다) 핵분열 가능한 재료에 바인딩되지 않을, 리간드와 같은, 추출제를 포함하는 용제일 수 있다. 다수의 원하는 생성물이 있다면, 하나의 추출제가 적합할 수 있거나, 또는 이 대신에, 여러 추출제가 선택될 수 있다. 이러한 리간드는 접촉 동작의 온도 및 압력 조건 하에서 용제 내에 용해 가능하여야 한다.
또 다른 실시예에서, 그리고 아래에서 더욱 상세히 논의되는 바와 같이, 용제는 sCO2일 수 있고, 선택된 리간드 또는 리간드들은 방사선 동위 원소를 갖는 이산화탄소가 용해 가능한 킬레이트 화합물을 형성한다. 역시, 이러한 리간드는 접촉 동작의 온도 및 압력 조건 하에서 용제 내에 용해 가능하여야 한다. 예를 들어, sCO2를 이용한 제거를 위하여, 리간드 농도는 0.5 몰/리터까지일 수 있고, 온도 및 접촉 시간은 변동될 수 있다. 그러나, 충분한 제거는 30분 이하의 접촉 시간으로, 1 atm에서 220℃ 아래의 온도에서 발생하도록 기대된다. 가능한 리간드의 예는, 플루오르화 β-디케톤 및 트리알킬 인산염, 또는 플루오르화 β-디케톤 및 트리알킬포스핀 산화물을 포함한다. 추가의 예는 디티오카르바메이트, 티오카르바존, β-디케톤 및 크라운 에테르를 포함한다. 질산염, 황산염, 티오시네이트, 시안산염 및 다른 유사한 화합물을 포함하는 무기 리간드가 또한 사용될 수 있다. 리간드에는 원하는 생성물을 바인딩 및 제거하는 리간드 능력을 향상시키도록 선택된 하나 이상의 작용기가 제공될 수 있다. 이러한 작용기는 히드록실, 카르보닐, 디케톤, 알데히드, 할로포밀, 카보네이트 에스테르, 카복실레이트, 에스테르, 에테르, 퍼옥시, 아민, 카르복사미드, 이미드, 이민, 질산염, 시안산염, 티올, 황화물, 술피닐, 솔포닐, 티오시안산염, 이소티오시안산염, 인산염 및 포스포노기를 포함한다.
다음으로, 일부 경우에 추출 재료를 소스 재료에 추가하는 것을 포함할 수 있는 접촉 동작(706)에서, 소스 재료가 추출 재료에 노출된다. 다양한 동작이, 역시 관여된 컴포넌트의 특성에 따라, 추출 재료와 소스 재료 사이의 접촉을 향상시키기 위하여 다양한 동작이 수행될 수 있다. 예를 들어, 소스 재료가 고체이면, 접촉 동작(706)은 상주 시간 동안 소스 재료를 액체 추출 재료와 접촉시키는 것을 포함할 수 있다. 그 결과 추출 재료와 방사선 동위 원소 액체 혼합물이 원하는 방사선 동위 원소 생성물이 소스 재료로부터 용해됨에 따라 형성된다. 이 대신에, 소스 재료가 액체이면, 접촉 동작(706)은 상주 시간 동안 소스 재료를 혼합되지 않는 액체 추출 재료와 접촉시키는 것을 포함할 수 있다. 이것은 벌크 재료의 제1 페이즈와 용해된 원하는 생성물을 갖는 추출 재료의 제2 페이즈를 포함하는 2 페이즈 액체 혼합물을 제공한다.
접촉 동작(706)은 또한 분리를 돕는 다른 동작을 포함할 수 있다. 예를 들어, 일 실시예에서, 접촉 동작(706)은 상주 시간의 적어도 일부 동안 소스 재료 및 추출 재료의 하나 또는 모두를 교반하는 것을 포함한다. 또 다른 실시예에서, 접촉 동작(706)은 상주 시간의 적어도 일부 동안 소스 재료 및 추출 재료의 하나 또는 모두의 온도를 변경하는 것을 포함한다. 그리고, 또 다른 실시예에서, 접촉 동작(706)은 상주 시간의 적어도 일부 동안 소스 재료 및 추출 재료의 하나 또는 모두의 압력을 변경하는 것을 포함한다.
소스 재료가 컨테이너 내에 저장되는 고체 알갱이 형태로 있는 또 다른 실시예에서, 접촉 동작(706)은 컨테이너 내로 소정 양의 추출 재료를 컨테이너 내로 삽입하고 일부 미리 정해진 상주 시간 동안 추출 재료를 컨테이너에 유지하는 것을 포함한다.
선택된 상주 시간 후에, 이제 용해된 원하는 방사선 동위 원소 생성물 또는 생성물들을 포함하는 추출 재료가 제거 동작(708)에서 소스 재료와의 접촉으로부터 제거된다. 이것은 소스 재료로부터 액체 추출 재료를 간단히 빼내는 것을 포함할 수 있거나, 또는 추출 재료를 제거하기 위하여 원심력, 가열, 냉각, 가압 또는 감압과 같은 능동 처리를 필요로 할 수 있다.
그 다음, 원하는 생성물 또는 생성물들은, 실질적으로 도 3의 최종 처리 동작(314)을 참조하여 위에서 설명된 바와 같이, 분리 동작(710)에서 추출 재료로부터 분리되어 최종 생성물로 변환될 수 있다.
휘발 기반 분리
추출 프로세스의 다양한 실시예에서, 방사선 조사된 소스로부터 원하는 생성물을 격리하는데 사용될 수 있는 빠른 휘발 기반 분리를 포함할 수 있다는 것이 이해될 것이다. 휘발 기반 분리 실시예는 휘발성 금속 화합물을 생산하기 위하여 할로겐화물(F-, Cl-, Br-, I-), 카르보닐기(CO) 및 헥사플루로아세틸아세토네이트(hexafluoroacetylacetonate("hfac"))(도 9)와 같은 디케톤 계열 리간드의 형성을 사용할 수 있다. 핵재료를 이용한 휘발성 불소의 형성은 알려져 있다. 또한, 염소 처리(chlorination)가 검토되었으며, 불소의 거동과 유사한 것으로 밝혀졌다. 존재하는 차이가 사용될 수 있거나 튜닝 가능한 분리를 위한 다른 할로겐화물로 연장될 수 있다. 이것은 ZrI4로부터 순수한 Zr을 획득하기 위한 Van Arkel 프로세서에서 용이하게 수행될 수 있다. 카르보닐기가 휘발성 Ni 종을 형성하기 위하여 Mond 프로세스에서 사용된다. 핵분열 생성물 Mo, Tc, Ru 및 Rh가 또한 카르보닐기 종을 형성하고, Mo(CO)6는 휘발성 생성물의 주요 예이다. hfac 복합체는 다양한 요소에 대하여 휘발성인 것으로 알려져 있다. 이것은 방사선 핵종의 빠르고 선택적인 분리를 제공할 수 있다.
할로겐화물, 카르보닐기 또는 hfac 복합체의 형성은 휘발성에서의 차이에 기초하여 시작 재료로부터 다양한 요소의 분리를 위하여 사용될 수 있다. 휘발성 종의 특정 형성을 목표로 하는 것은 빠르고 선택적일 수 있는 분리를 획득할 수 있다. 추가적인 이점은 휘발성 복합체가 금속 기상 증착 전구체로서 사용될 수 있다는 것이다. 따라서, 생성물의 순수한 샘플이 반응 혼합물에서 형성된 휘발성 복합체로부터 직접 획득된다, 방사선 조사의 생성물 또는 생성물의 붕괴가 생성물 생성을 위하여 추가 처리를 필요로 할 수 있다는 것이 주목된다(예를 들어, 생성물 전구체는 소스의 방사선 조사의 결과이다).
일 실시예에서, Mond 프로세스를 이용하여, 이전 방사선 조사의 결과로서 소스 재료의 알갱이 전체에 걸쳐 분포된 99Mo를 갖는 과립 형태의 방사선 조사된 UO2 함유 소스 재료가 0.5 내지 5 atm의 압력과 50 내지 60℃의 온도에 유지되는 용기, 컨테이너 또는 챔버 내에서 일산화탄소에 노출될 수 있다. Mond 프로세서에 따르면, 이것은 99Mo의 적어도 일부를 99Mo(CO)6로 변환할 것이다. 상대적으로 더 많은 99Mo(CO)6가 노출 시간을 연장함으로써, 그리고 일산화탄소 가스의 소스 재료의 표면과의 더 나은 접촉을 제공하기 위하여 소스 재료를 교반하는 것과 같은 다른 방법에 의해 생성될 수 있다. 99Mo(CO)6의 끓는점(대략 156℃)는 UO2의 녹는점(대략 2,865℃)보다 실질적으로 더 작다. 따라서, 일산화탄소 접촉 동작 후의 소스 재료의 온도를 99Mo(CO)6의 끓는 점 위의 온도로 상승시키는 것으로 휘발이 용이하게 성취될 수 있다. 또한, 99Mo(CO)6가 제거된 후에 온도를 UO2의 녹는점 아래에 유지함으로써, 소스 재료는 영향을 받지 않고 후속 방사선 조사 동작에 대하여 준비가 된다.
다른 더욱 일반화된 실시예에서, 이전의 방사선 조사의 결과로서 소스 재료 전체에 걸쳐 분포된 원하는 생성물을 갖는 소정한 양의 방사선 조사된 소스 재료는 원하는 생성물이 원하는 생성물의 휘발성 화합물을 형성하게 하지만 타겟 재료를 변경시키지 않는 조건 하에서, 용기, 컨테이너 또는 챔버 내의 F-, Cl-, Br-, I-, CO 또는 디케톤 계열 리간드에 노출될 수 있다. 상대적으로 더욱 휘발성인 원하는 생성물은 노출 시간을 연장함으로써, 그리고 일산화탄소 가스의 소스 재료의 표면과의 더 나은 접촉을 제공하기 위하여 소스 재료를 교반하는 것과 같은 다른 방법에 의해 생성될 수 있다. 이어서, 원하는 생성물 화합물의 끓는점이 타겟 재료의 녹는점 미만인 한, 온도를 상승시킴으로써 휘발이 용이하게 성취될 수 있다. 남아 있는 소스 재료는 영향을 받지 않고 후속 방사선 조사 동작에 대하여 준비가 된다.
초임계 이산화탄소 분리
위에서 언급된 바와 같이, 타겟트리 결합 분리에서 사용하기에 적합한 다른 분리 기술은 초임계 이산화탄소이다. 또한, 여기에서 설명된 sCO2 추출은 타겟트리 결합 분리 소스로부터 원하는 생성물을 제거하는 것에 더하여 핵연료로부터 핵분열 생성물을 제거하는데 사용하기에 적합할 수 있다. 초임계 CO2는 수성 및 고체 용액 모두로부터 금속 또는 준금속(metalloid)에서의 추출에 대하여 검토되었다. 따라서, 다양한 이온성 액체(IL(ionic liquid))와 결합된 sCO2가 용액으로부터 금속 이온을 추출하기 위한 리간드로서 활용될 수 있다. 유사한 방법이 오염된 종이, 직물 또는 심지어 토양과 같은 고체 재료로부터 금속 또는 준금속을 추출하는데 사용될 수 있다. sCO2 용액을 이용하는 종래의 방사선 조사된 핵분열 가능한 재료 재활용 기술은 방사선 조사된 재료의 용액으로의 용해를 필요로 한다. 여기에서 설명된 sCO2 분리 기술을 이용하면, 용해를 필요로 하지 않는 방식으로 sCO2로 사용된 연료 소스 재료(용융 염 리액터를 위하여 고려된 핵연료를 포함)를 처리하는 것이 가능할 수 있다. 일례로서, TWR(traveling wave reactor)와 같은 증식 연소 리액터(breed and burn reactor)로부터의 금속 연료가 U 금속을 용해하지 않고 선택된 핵분열 생성물을 제거하는(기생 흡수를 위하여 높은 단면을 가짐) sCO2 시스템으로 처리될 수 있다. sCO2 시스템은 이러한 요소들 및 이들의 대응하는 동위 원소들을 선택적으로 제거할 능력을 가질 수 있다. IL에 용해 가능한 요소의 목록이 표 2에 도시된다.
| 요소 | 부분 흡수 | 요소 | 부분흡수 |
| Pd | 2.38% | Ru101 | 1.18% |
| Ru | 1.95% | Rd105 | 1.13% |
| Sm | 1.25% | Tc99 | 1.02% |
| Mo | 1.21% | Rh103 | 1.02% |
| Cs | 1.16% | Pd46 | 0.73% |
| Tc | 1.02% | Cs133 | 0.73% |
| Rh | 1.02% | Mo97 | 0.45% |
| ND | 0.85% | Sm149 | 0.43% |
| Xe | 0.41% | Ru102 | 0.41% |
| Eu | 0.30% | Mo95 | 0.41% |
IL에 대하여, sCO2는 IL 내로 우라늄을 도입하는 수단으로서 유용할 수 있다. 다른 경우에, IL 내로의 산화물의 직접적인 용해를 가지는 것이 적합할 수 있다. 악티니드, 란탄족 및 전이 금속과 같은 핵 폐기물 처리에 대한 관심 대상 금속은, sCO2에서 매우 용해성 있는 플루오르화 β-디케톤을 화학적으로 이용하여 특징화되었다. 추출은 추출제로서 적합한 킬레이트 시약을 이용함으로써 달성될 수 있다. 예를 들어, 90%보다 더 큰 효율을 갖는 La 및 Eu 추출이 트리부틸 인산염(tributylphosphate(TBP))과 결합된 플루오르화 디케톤을 이용하여 보여졌다. 이 프로세스에서, 실온 이온성 액체, 비스(트리플루오로메틸술포닐)-이미드를 갖는 이미다졸륨 기반 1-부틸-3메틸리미다졸륨(BMIM)(CF3S02)2N-으로 적절히 설명되는 Tf2N-로서 알려져 있음)가 CO2의 용해도를 높이는 복합 시약의 능력 때문에 복합 시약으로서 사용되었다. 이러한 방식으로, 다른 이온성 액체 및 금속 킬레이트 시약(추출 시약)을 이용한 유사한 프로세스가 표 3에 요약된다. Eu와 La는 모두 TBP를 이용하지 않고 트리-플루오로아세톤(tri-fluoroacetone(TTA))을 이용할 때를 제외한 모든 시스템으로 추출되었다. 후자는 Eu를 분리하지(추출하지) 않고 La만을 추출하였다.
예를 들어, sCO2를 이용한 제거를 위하여, 리간드 농도는 0.5 몰/리터까지 될 수 있고, 온도 및 접촉 시간은 변동될 수 있다. 그러나, 충분한 제거는 30분 이하의 접촉 시간으로, 1 atm에서 220℃ 아래의 온도에서 발생하도록 기대된다. 표 3에서 수행된 추출은 50℃에서 1시간 동안 150 atm에 추출제/sCO2 혼합물로 수행되었다. 추출은 sCO2 분리가 핵연료, 핵 폐기물 재료 및 타겟트리 결합 분리 소스를 포함하는 방사선 조사된 소스 재료에서의 사용에 적합하여야 한다는 것을 보여준다. 또한, 추출은 β-디케톤이 우라늄과 같은 핵분열 가능한 종이 있을 때 산화물 또는 금속과 선택적으로 바인딩되는데 사용될 수 있다는 것을 보여준다. 이 정보에 기초하여, 그 기원에 관계없이 핵분열 가능한 재료를 실질적으로 용해하지 않으면서 β-디케톤이 방사선 동위 원소 산화물 또는 금속과 선택적으로 바인딩되는데 사용될 수 있다는 것이 기대된다.
| Eu3+ | La3+ | |
| HRA(TBP 없음) | 90.5 | 90.4 |
| HRA(TBP 있음) | 99.9 | 92.6 |
| TTA(TBP 없음) | - | 87.1 |
| TTA(TBP 있음) | 95.5 | 90.5 |
| HFA=헥사플루오로마세틸아세톤, TTA=4,4,4-트리플루오로-1(2-티에닐)-1.3-부탄디오네 | ||
가능한 리간드의 추가적인 예는 디티오카르바메이트, 티오카르바존, β-디케톤 및 크라운 에테르를 포함한다. 질산염, 황산염, 티오시네이트, 시안산염 및 다른 유사한 화합물을 포함하는 무기 리간드가 또한 사용될 수 있다. 리간드에는 원하는 생성물을 바인딩 및 제거하는 리간드 능력을 향상시키도록 선택된 하나 이상의 작용기가 제공될 수 있다. 이러한 작용기는 히드록실, 카르보닐, 디케톤, 알데히드, 할로포밀, 카보네이트 에스테르, 카복실레이트, 에스테르, 에테르, 퍼옥시, 아민, 카르복사미드, 이미드, 이민, 질산염, 시안산염, 티올, 황화물, 술피닐, 솔포닐, 티오시안산염, 이소티오시안산염, 인산염 및 포스포노기를 포함한다.
일반적으로, CO2 용매화에 대한 장애물은 CO2의 낮은 용해력(solvent power)(비극성)이다. 금속 및 금속 킬레이트 화합물은 4 내지 5 cal/cm3 범위의 CO2 용해도 파라미터를 갖는 sCO2에서 낮은 용해도를 갖는다. 이것은 플루오르에테르, 플루오르아킬레이트, 플루오르알킬, 실리콘 및 소정의 포스파젠과 같은 친CO2성 작용기를 첨가함으로써 극복될 수 있다. 플루오르화 베타-디케톤이(트리부틸 인산염을 이용하거나 이용하지 않음) 다양한 금속을 추출하기 위하여 종래 기술에서 입증되었다. 비스(트리플루오로에틸) 디티오카바메이트는 비플루오르화 상대물보다 더 높은 용해도를 보인다; 플루오르화에 대한 10-4 몰/L 대 비플루오르화에 대한 10-6 내지 10-7 몰/L. 다른 예로서, 디에틸디티오카바메이트(diethyldithiocarbamate(DDC))는 비스(트리플루오로에틸) 디티오카바메이트(bis(trifluoroethyl) diethyldithiocarbamate(FDDC))보다 100 atm에서 sCO2 내에서 3 내지 800배 덜 용해성이 있다. sCO2 밀도 변화가 압력에 대하여 거의 선형이기 때문에, 용해도도 증가하는 압력에 따른 용해도 증가에 따라 거의 선형으로 변화한다.
란탄족, 악티니드, 구리, 비소 및 안티몬(및 방사선 조사된 소스의 다른 생성물)은 대략 10-4 mol/L CO2의 농도를 가질 수 있다. 물과 토양 추출은 용액에서 금속에 대한 킬레이트 화합물의 1000 내지 10000 몰 비로 종래 기술에서 입증되었다.
대규모 프로세스에서, CO2의 초임계 상태로의 재압축이나 고압 CO2의 안정적인 공급을 필요로 할 수 있기 때문에, sCO2를 가스 페이즈로 전이시키고 경제적인 상태를 유지하는 것은, 고압축성 유체의 고압 용액을 가두는 것에 고유한 안전 위험은 말 할 필요도 없이, 비실용적일 수 있다. 또한, 배출 기체 CO2는, 이산화탄소 기체에 잠재적으로 남아 있는 일부 잔류 방사성 재료 또는 붕괴 생성물 때문에, 추가 오염 제거 또는 폐기를 할 수 있는 컨테이너 내에 수집될 필요가 있을 수 있다.
일부 종래 기술은 sCO2로부터 방사선 동위 원소의 분리의 일부로서 sCO2의 기화(gasification)를 필요로 하지 않는 '역 추출(back extraction)' 프로세스를 가진다. 이러한 종류의 프로세스에서, 금속 또는 준금속 종은 금속 또는 준금속 킬레이트 화합물을 형성하기 위하여 초임계 유체를 이용함으로써 고체 또는 액체 용액으로부터 제거된다. 초임계 유체는 약간의 페센티지의 H2O 또는 MeOH와 같은 용제 개질제를 통상적으로 함유할 것이다. 그 다음, 금속 또는 준금속은, 바람직하게는 할로겐화된 산성 용액을 이용하여 sCO2 용액으로부터 역 추출된다. 다른 (수성) 용액으로 역 추출됨으로써, sCO2의 감압이 방지된다. 남은 것은 용이하게 재사용될 수 있는 sCO2와 선택된 방사선 동위 원소를 지니는 다른 용액이다. 반자동화된 일괄 처리 시스템에서 재가압의 추가된 단계 없이 sCO2를 재활용하는 것이 비용적으로 이점이 있더라도, 이것은 자동화된 시스템 및 연속 처리에 특히 유익할 것이다. 역 추출은 방사선 동위 원소를 갖는 리간드를 제거할 수 있거나, 또는 제거하지 않을 수 있다. 일 실시예에서, 새로운 리간드가 추출 재료로서 재사용될 수 있기 전에 sCO2에 첨가될 필요가 있을 수 있다. IL이 또한 역 추출 프로세스를 위하여 사용될 수 있다는 것이 주목되어야 한다.
도 10은 방사선 조사된 핵분열 가능한 소스 재료로부터 제1 방사선 동위 원소 생성물을 추출하는 방법의 일 실시예를 도시한다. 방법(1000)은 제공 동작(1002)에 의해 예시되는 방사선 조사된 핵분열 가능한 소스 재료로 시작한다. 방사선 조사된 핵분열 가능한 타겟 재료는 원하는 방사선 동위 원소 생성물에 더하여 복수의 방사선 동위 원소를 포함할 수 있다. 원하는 방사선 동위 원소 생성물의 예들은 99Mo, 238U, 1311, 51Cr, 225Ra 및 225Ac를 포함한다.
원하는 방사선 동위 원소 생성물 또는 생성물과 타겟 재료의 특성에 기초하여, 리간드가 리간드 선택 동작(1006)에서 선택된다. 일 실시예에서, 초임계 이산화탄소(sCO2)에서 용해 가능하고, 원하는 생성물을 갖는 킬레이트 화합물을 형성하고, 타겟 재료를 갖는 킬레이트 화합물을 형성하지 않는 리간드가 선택된다. 예를 들어, 일 실시예에서, 원하는 방사선 동위 원소 생성물은 99Mo이고, 방사선 조사된 타겟 재료는 235U이고, 리간드는 몰리브덴과 복합체를 형성하는 것으로 알려져 있다. 다른 적합한 리간드의 예는 위에 제공된다.
다음으로, 추출 재료 준비 동작(1006)에서, 식별된 리간드가 sCO2 내로 용해되어 sCO2-리간드 용액을 형성한다. 선택된 리간드가 sCO2에 특별히 용해 가능하지 않으면, 이 동작(1006)은 또한, 예를 들어 플루오르에테르, 플루오르아킬레이트, 플루오르알킬, 실리콘 및 소정의 포스파젠과 같은 친CO2성 작용기를 첨가함으로써, 리간드를 더욱 용해 가능하게 하도록 개질하는 것을 포함할 수 있다. 일 실시예에서, 리간드는 플루오르화 β-디케톤 및 트리알킬 인산염, 또는 플루오르화 β-디케톤 및 트리알킬포스핀 산화물일 수 있다. 다른 실시예에서, 리간드는 디티오카르바메이트, 티오카르바존, β-디케톤 및 크라운 에테르를 포함으로부터 선택될 수 있다.
그 다음, 접촉 동작(1008)에서, sCO2-리간드 용액은 접촉 시간 동안 방사선 조사된 소스 재료와 접촉하여 배치된다. 선택된 리간드가 원하는 생성물과 복합체를 형성하기 때문에, 접촉 동작(1008)의 결과는 sCO2-방사선 동위 원소 복합 용액이다. 일 실시예에서, 방사선 조사된 소스 재료는 컨테이너 내에 있고, 접촉 동작(1008)은 컨테이너를 통해 sCO2-리간도 용액을 통과시키는 것을 포함한다.
또한, 접촉 동작(1008)은 sCO2-리간드 추출 재료로의 방사선 동위 원소 생성물의 대량 운반을 향상시키기 위하여 추가 동작을 수행하는 것을 포함할 수 있다. 예를 들어, 방사선 조사된 소스 재료가 컨테이너 내의 느슨하거나 느슨하게 패킹된 알갱이의 형태로 있으면, 접촉 동작(1008)은 컨테이너를 통해 sCO2-리간드 추출 용액을 통과시키는 것을 포함하여, 알갱이 층을 통과하게 용액을 강제함으로써 컨테이너를 본질적으로 충전층 리액터로서 이용한다. 또 다른 실시예에서, sCO2-리간드 용액은, 컨테이너 내의 복수의 알갱이를 유동화하기에 충분한 유량 속도로 컨테이너를 통해 통과될 수 있어, 사실상 컨테이너를 유동층 리액터로서 이용한다. 또 다른 실시예에서, 방사선 조사된 핵분열 가능한 소스 재료는 액체 형태로 있을 수 있으며, 접촉은 핵분열 가능한 재료/sCO2-리간드 용액 혼합물을 교반하는 것을 포함한다.
그 다음, 접촉 시간 후에, sCO2-방사선 동위 원소 복합체 추출 용액은 제거 동작(1010)에서 방사선 조사된 소스 재료로부터 분리된다. 이 동작에서, 실질적으로 모든 방사선 조사된 핵분열 가능한 타겟 재료가 이의 원래의 물리적인 형태, 예를 들어, 파우더 또는 세라믹으로 함께 유지하도록, 핵분열 가능한 타겟 재료가 sCO2-방사선 동위 원소 복합체 추출 재료와 함께 제거되는 것을 방지하는데 주의가 기울여져야 한다. 독자는 완벽한 시스템은 가능하지 않으며, 일부 미소량의 방사선 조사된 재료가 추출 재료와 함께 제거될 수 있다는 것을 이해할 것이다. 그러나, 방사선 조사된 재료의 원래 양의 중량으로 1% 미만이나, 0.1%, 0.01% 또는 0.001% 미만이 sCO2-방사선 동위 원소 복합 용액과 함께 제거되는 시스템이 용이하게 성취 가능하여야 한다.
다음으로, 분리 동작(1012)에서 원하는 생성물 및/또는 원하는 생성물의 추가 붕괴 딸 생성물이 sCO2로부터 제거된다. 이것은 sCO2의 역 추출에 의한 것일 수 있거나, 또는 sCO2를 임계치 이하로 감소시키는 것을 포함한다. 이것은 리간드-생성물 복합체를 제거하는 것을 포함할 수 있거나, 또는 이 대신에, 생성물만을 제거하는 것을 포함할 수 있다. 일 실시예에서, sCO2 리간드 용액을 감압하거나 재가압하지 않으면서 재사용에 적합한 분리 동작(1012)으로부터 sCO2-리간드 용액이 또한 생성되는 후 추출이 사용된다. 일 실시예에서, 이것은 sCO2-생성물 복합 용액을 산성 용액에 접촉시키는 것으로 성취될 수 있으며, 이에 의해 산성-생성물 용액과 재생된 sCO2-리간드 용액을 생성한다.
소비된 연료의 개선을 위한 초임계 이산화탄소 분리
배기 핀(vented pin) 구성 및/또는 진행파 리액터(traveling wave reactor)에 적합한 금속 연료를 포함하는 금속 연료는 통상적으로 배기된 페리틱 마르텐시틱(ferritic martensitic) 스테인리스 스틸 클래딩 내에 포함된 고온 연소를 할 수 있는 금속 연료를 포함한다. 수명의 마지막에, 연료는 일반적으로 금속 형태 연료의 고다공성 매트릭스와 연소 사이클 동안 연료로부터 침전된 고체 핵분열 생성물을 갖는다.
도 8은 sCO2를 이용한 핵연료의 개선을 위한 방법의 일 실시예를 도시한다. 방사선 조사 이후의 연료의 개선(reformation)은 일반적으로 내부에 포함된 핵연료 어셈블리 또는 연료 핀의 개질 없이 핵분열 생성물, 란탄족 또는 악티니드 제거 처리를 위한 전체 연료 어셈블리의 처리를 허용하도록 설계될 수 있다. 컨테이너 동작(802)에서, 타겟트리 결합 분리를 이용한 밀폐된 용기의 예를 이용하여, 이전에 연소된 핵연료 어셈블리 소스 재료는 밀봉 가능한 압력 용기 내로 배치될 수 있다.
그 다음, 용기는 가압된 sCO2 및 하나 이상의 추출제(디케톤 또는 임의의 다른 적절한 시약제)로 채워져 동작(804)에서 IL 또는 수성 성분의 부재 하에 추출 재료를 생성한다. 핵분열 가스 배출을 위한 기존의 연료 어셈블리에서의 배기구(vent)의 존재와 초임계 유체의 성질을 때문에, sCO2-추출제 용액은 연료 핀과 다공성 연료의 매트릭스를 채우기 위해 작용할 것이다 (즉, 초임계 유체는 이것이 내부에 포함되는 부피를 채울 낮은 표면 장력의 점성 유체와 같은 거동을 보인다). 추출 재료는, 우라늄 금속 매트릭스가 영향을 받지 않으면서, 타겟이 되는 핵분열 생성물(또는 원하는 경우에 그리고 적절한 리간드가 선택된 경우에, 다른 재료)을 용매화하기 시작할 것이다. 핵분열 생성물은 전체 시스템의 농도가 평형을 향하는 경향을 가지도록 연료 소스 재료로부터 확산하기 시작할 것이다.
다음으로, 용해된 핵분열 생성물을 함유하는 추출 재료는 추출 재료 제거 동작(806)에서 압력 용기로부터 천천히 방출될 수 있다. 새롭고 깨끗한 추출 재료는 제거 동작(806) 동안 압력 용기에 첨가되거나 첨가되지 않을 수 있다. 교반, 가열 및/또는 연속된 가압 및 감압이 용매화 속도를 향상시키기 위해 시스템에 적용될 수 있다. 예를 들어, 시스템은 7.5MPa보다 더 큰 압력에서 동작할 수 있으며(51℃에서의 임계점에 근사한다), 다공성 연료 안팎으로의 추출 재료의 '펌핑'을 향상시키기 위해 +/-0.1MPa만큼 진동될 수 있다.
시스템으로부터 제거되고, 사용된 연료로부터 제거된 요소 및 동위 원소를 함유하는 추출 재료는 수집 동작(808)에서 다른 용기로 향하게 된다.
분리 용기에서, 추출 물질 내의 sCO2는 임계점 아래로 될 수 있고, 동작(810)에서 기체 페이즈로 변환될 수 있다. 임계점 아래로 CO2를 감소시킴으로써, 추출제 및 핵분열 생성물이 CO2로부터 분리되고 용기 내에서 액체로서 수집된다.
다음으로, 휘발 동작(812)이 수집된 액체 페이즈 추출제 및 핵분열 생성물 혼합물에 대하여 수행될 수 있고, 추출제는 이의 휘발 온도보다 높아지고 증기 페이즈로 변환되어, 선택된 요소 또는 동위 원소를 남긴다. 이것은 초임계 동작(810)과 동일한 분리 용기에서 수행될 수 있거나, 추출제-핵분열 생성물 액체 혼합물이 이 동작을 위해 다른 용기로 이동될 수 있다
이 스킴의 변형예가 적합한 바에 따라 사용될 수 있다. 예를 들어, 선택된 추출제 및 액체 CO2가 불용성이면, 용액을 이산화탄소의 액상점(liquidus point) 아래로 낮추는 것이 바람직할 수 있다. 다른 대체예는 초임계 용액의 온도를 추출제의 휘발점(volatilization point)(예를 들어, 100℃ 내지 200℃ 초과) 위로 또는 분해 온도(예를 들어, 200℃ 내지 300℃ 초과) 위로 상승시키는 것일 수 있다. 양 경우에, 추출제가 손실되면, 금속이 sCO2로부터 실질적으로 또는 부분적으로 침전될 수 있다. 추출제 증기 또는 분해 생성물의 제거는, 기체 페이즈 분리에 의해, 또는, 위에서와 같이, CO2를 액체 페이즈로 변환함으로써 달성될 수 있다. 또한, 용액은 제1 초임계 상태에서 제2 초임계 상태로 온도 또는 압력을 변경할 수 있으며, 제2 상태는 제1 상태의 용해도보다 낮은 추출 용제의 용해도를 가진다. 이 프로세스에 의해, 추출 용제의 전부 또는 일부가 초임계 상태를 벗어나지 않으면서 회수될 수 있다.
핵분열 생성물을 연료 어셈블리로부터 제거하는 것은, 다수의 sCO2 용액 처리로 90% 미만이 제거될 수 있는 것으로 타겟이 된 핵분열 생성물의 90% 미만이 제거될 수 있기 때문에, 연료 어셈블리의 처분 가능성(disposability)을 상당히 향상시킬 수 있다. 일부 경우에, 핵분열 생성물의 제거를 증가시키기 위하여, 반복된 처리 또는 각각이 상이한 추출 재료를 이용한 다수의 상이한 처리와 같은 다수의 사이클을 적용하는 것이 유익할 수 있다. 예를 들어, 일부 경우에, 2번의 처리가 액세스 가능한 핵분열 생성물의 99% 제거를 제공하고, 3번이 99.9% 제거를 제공하는 등이 될 수 있다. 임의의 적합한 인자가, 처리의 횟수 및/또는 종류를 판단하는데 사용될 수 있고, sCO2 용액이 통과할 수 없는 고체 연료 매트릭스 내부에 용해되거나 고착된 핵분열 생성물에 기초할 수 있다. 그러나, 연료 매트릭스 밖으로 그리고 용액 내로 액체 용해 가능한 금속의 확산을 허용할 수 있는 온도 및 기간에서 동작하는 것이 가능할 수 있다는 것이 주목되어야 한다. 이것은 소비된 연료 어셈블리의 단기간 열부하를 낮추고, 어셈블리를 다루고 운송하는 위험을 감소시키고, 장기간 폐기에 더욱 적합하게 만들 수 있다.
소비된 연료 폐기에 대한 대안은, 핵분열 생성물이 전술한 것과 같이 타겟트리 결합 분리 방법에서 소스로서 제거되는 경우에 연료 어셈블리를 재사용하는 것일 수 있다. 연료 어셈블리는 이를 위한 타겟트리 결합 분리 설비로 운반될 수 있거나 소비된 연료를 생성한 동일한 설비에서 처리될 수 있다. 연료 어셈블리는 개질 없이 소스로서 사용될 수 있거나, 타겟트리 결합 분리 설비에 관심 대상인 방사선 동위 원소 생성물을 위한 적합한 크기의 알갱이로 소비된 연료를 변환하는 것과 같은 것으로 타겟트리 결합 분리 효과를 개선하기 위하여 처리될 수 있다.
예를 들어, 일 실시예에서, 설비는 TWR와 같은 증식 연소형 리액터이다. 본 실시예에서, 핵분열 생성물이 제거될 수 있고, 그 다음, 열-기계 처리가 용제화를 위하여 사용되는 압력 용기 내에서 수행된다. 열-기계 처리는 연속 리액터 내 사용을 위하여 구조적 재료를 개질한다. 처리를 향상시키기 위하여, 핵분열 생성물이 제거된 후에, 용기 및 수용된 어셈블리는 상당히 더 높은 온도(연료 녹는점을 초과하게 될 수 있다)와 압력(수 십 MPa)을 가지게 될 수 있다.
타겟트리 결합 분리를 이용하는 시스템은 sCO2 프로세스와 같은 분리 프로세스를 연료 관리 또는 방사선 조사 동안 주기적으로 핵분열 생성물을 제거하기 위한 '셔플링(shuffling)' 사이클에 포함함으로써 수명의 마지막 전에 핵분열 생성물을 제거할 수 있다(리액터의 동작). 예를 들어, 일부 TWR 연료 재공급 시스템은 용기 밖으로 어셈블리를 상승시키기 위하여 밀봉된 인클로저(enclosure)를 포함한다. 이러한 시스템에서, 기존의 인클로저는 또한 어셈블리 붕괴 열을 관리하기 위한 냉각 능력을 포함한다. 이러한 시스템은, 격납 용기 내에서, 핵분열 생성물이 최소 시스템 수정으로 제거될 수 있도록 더욱 강력해질 수 있다. 이것은 sCO2 추출이 셔플링 동작의 통합된 부분으로서 수행될 수 있게 한다. 이러한 시스템은 sCO2의 높은 밀도 때문에 큰 용기 및 배관을 필요로 하지 않을 것이다. 10-4kg 금속/kg 용액보다 더 큰 농도가 가능하다. 수명의 마지막에, 각각의 어셈블리는 대략 50kg의 최대량의 핵분열 생성물을 포함한다. 용액 밀도는 대략 1000kg/m3이다. 따라서, 단지 5m3의 sCO2 용액이 일부 경우에 단일 어셈블리에서 모든 핵분열 생성물을 수용하기 위하여 요구될 수 있다. 더 빈번한 간격으로 어셈블리를 처리하는 것은 이 최대 부피를 분명하게 감소시킬 것이다. 또한, CO2가 핵분열 생성물로부터 분리되어 시스템 내로 다시 들어가게 될 수 있기 때문에, 저장소가 추가로 감소될 수 있다.
방사선 조사된 재료 재처리
도 12는 타겟트리 결합 분리를 이용하여 원하는 방사선 동위 원소를 선택적으로 생성하기 위한 방법의 대안적인 실시예를 도시한다. 도 12의 방법은 방사선 조사된 타겟 재료가 시작 재료로서 제공되고, 따라서 원하는 생성물이 선택될 수 있는 옵션을 제한한다는 점에서 도 3의 방법과는 다르다. 이것은, 예를 들어, 다량의 소비된 핵연료가 사용 가능하고 소비된 연료로부터 일부 가치를 회수하기 위하여 타겟트리 결합 분리를 이용하는 것이 바람직할 때 발생할 수 있다. 이러한 예는 토륨 연료 사이클로부터의 폐기 생성물인 223U로부터의 223Ra의 생산을 포함한다.
방법(1200)은 타겟트리 결합 분리에서 사용될 타겟 및 보조 재료 모두의 일부 양을 포함할 수 있는 소정의 양의 방사선 조사된 소스 재료의 공급으로 동작(1201)에서 시작한다. 초기 소스 재료는 소비된 핵연료, 일부 양의 핵분열 가능한 재료를 포함하는 핵 폐기물 또는 일부 다른 재료일 수 있으며, 전술한 바와 같은 임의의 타겟 재료를 포함할 수 있다.
그 다음 특징화 동작(1202)에서 초기 소스 재료는 재료 내에 어떤 방사선 동위 원소가 있는지 판단하기 위하여 특징화된다. 초기 소스 재료는 추가 처리 및/또는 소스 재료로의 이의 포함 없이 타겟트리 결합 분리에 적합할 수 있거나 적합하지 않을 수 있다. 따라서, 특징화 동작(1202)은 또한 초기 재료의 형태가 임의의 특정 방사선 동위 원소의 분리를 향상시키기 위하여 수정될 수 있는지 판단한다.
그 다음, 도 3을 참조하여 위에서 논의된 것과 유사한 선택 동작(1204)이 수행된다. 그러나, 이 동작(1204)에서, 초기 소스 재료가 알려져 있기 때문에, 선택될 수 있는 방사선 동위 원소의 범위는 초기 재료로부터 획득될 수 있는 것으로 제한된다. 일 실시예에서, 2 이상의 방사선 동위 원소가 선택될 수 있다.
이미 언급된 바와 같이, 일부 바람직한 방사선 동위 원소는 방사선 조사 동작의 직접 생성물이 아닐 수 있다. 그러한 상황에서, 선택 동작(1204)은 붕괴 사슬의 선택 또는 붕괴 사슬에서 임의의 방사선 동위 원소의 선택으로서 동등하게 고려될 수 있다.
그 다음, 재료 처리 동작(1206)이 수행될 수 있다. 초기 소스 재료는 하나 이상의 소스로 처리된다. 방사선 재조사가 발생하여야 하는 일 실시예에서, 이 처리는, 도 3을 참조하여 설명된 바와 같이, 선택된 방사선 동위 원소의 리코일 거리에 기초하여 수행될 수 있다. 처리 동작(1206)은 컨테이너 내에 초기 소스 재료를 배치하는 것처럼 간단할 수 있다. 다른 실시예에서, 초기 소스 재료는 소스 재료의 형태를 분리 동작에 더욱 적합하게 만들도록 물리적으로 그리고/또는 화학적으로 처리될 수 있다. 예를 들어, 초기 재료는 선택된 입자 크기를 갖는 미립자를 생성하도록 파쇄되어 체로 걸러질 수 있다. 위에서 언급된 바와 같이, 초기 소스 재료가 방사선 재조사되어야 한다면, 이 크기 설정은 선택된 방사선 동위 원소의 리코일 거리에 기초하여 수행될 수 있다. 이러한 처리는, 여기에서 설명된 바와 같이, 미립자를 세라믹으로 소결하는 것을 더 포함할 수 있다. 타겟, 소스 재료 및 처리 동작(1206)에 관한 추가 상세는 아래에서 도 5를 참조하여 논의된다.
처리 동작(1206)은 소스 재료에 적합한 컨테이너를 선택하고, 형성하고 그리고/또는 제공하는 것을 더 포함할 수 있다. 중성자를 이용한 방사선 재조사가 발생할 일 실시예에서, 컨테이너는 중성자 투과성 재료로 이루어질 수 있어, 중성자는 컨테이너를 통과할 수 있다. 방사선 재조사가 발생하지 않는다면, 중성자 흡수 재료의 컨테이너가 선택될 수 있다. 컨테이너는 임의의 적합한 형상 및 형태로 있을 수 있으며, 추출 재료의 용이한 도입 및/또는 제거를 가능하게 하기 위하여 하나 이상의 밸브를 제공받을 수 있다.
소스 도는 소스들이 생성된 후에, 분리 동작(1208)이 수행되어, 소스 재료로부터 원하는 생성물 또는 생성물들의 원자를 추출한다. 위에서 언급된 바와 같이, 원하는 생성물은 선택된 방사선 동위 원소, 선택된 방사선 동위 원소의 붕괴 딸, 또는 99Mo의 경우에서와 같이 그 모두일 수 있다. 이 동작(1208)은, 예를 들어, 위에서 설명된 바와 같이 컨베이어 시스템에 의해, 소스(들)를 분리 설비/장비로 운반하는 것을 포함할 수 있다. 분리 동작(1208)의 일 실시예에서, 소스 재료는 남아 있는 타겟을 소스 재료에 실질적으로 용해시키지 않으면서 소스로부터 원하는 생성물을 우선적으로 추출하는 용제와 같은 추출 재료에 노출된다. 예를 들어, 일 실시예에서, 소스는 고체 페이즈에 있고, 방사선 조사 및 분리 동작 전체에 걸쳐 고체 페이즈 상태를 유지한다.
도 12에 도시된 실시예에서, 선택적인 방사선 재조사 동작(1210)이 수행될 수 있다. 그 동작에서, 소스는 방사선 조사 동작(1210)에서 일부 방사선 조사 기간 동안 중성자에 노출된다. 이 동작(1210)은, 예를 들어, 위에서 설명된 바와 같이 컨베이어 벨트에 의해, 안전한 방사선 조사를 위하여 소스(들)를 방사선 조사 설비/장비로 운반하는 것을 포함할 수 있다. 방사선 조사 동작(1210)에서, 소스 재료는 중성자에 노출되고, 이에 의해 소스 재료의 적어도 일부 원자가 선택된 방사선 동위 원소의 원자를 생성하기 위하여 핵분열 또는 중성자 캡처를 겪게 한다. 이것은 도 11을 참조하여 논의된 바와 같이 감소된 양의 반응되지 않은 타겟 내에 선택된 방사선 동위 원소의 일부 양을 포함하는 방사선 재조사된 소스 재료를 제공한다. 또한, 핵분열 반응으로부터의 리코일 때문에, 선택된 방사선 동위 원소의 새로 형성된 원자의 적어도 일부는 소스 재료 내에서 남아 있는 반응되지 않은 타겟에 관하여 리코일 거리를 이동한다. 위에서 설명된 바와 같이, 선택된 방사선 동위 원소 생성물의 리코일은, 예를 들어, 방사선 동위 원소 생성물을 소스 재료의 사용 가능한 표면에 더 가깝게 함으로써, 그 방사선 동위 원소를 추출 재료가 사용 가능하게 할 수 있고, 이는 그 다음 추출 재료에 의한 추출을 개선할 수 있다.
소스가 컨테이너를 포함하는 실시예에서, 소스 재료는 분리 동작(1208) 동안 컨테이너로부터 제거될 수 있거나 제거되지 않을 수 있다. 분리 동작(1208)은 후속 방사선 조사를 위하여 준비하기 위해 타겟의 재생을 더 포함할 수 있다. 이것은 후속 방사선 조사 전에 소스 재료로부터 추출 재료를 제거하기 위한 하나 이상의 세척 동작을 포함할 수 있다.
분리 동작(1208) 후에, 선택된 방사선 동위 원소를 더 많이 생성하기 위하여 동일한 소스가 방사선 재조사될 수 있어, 소스 내에서 많은 남아 있는 타겟 재료의 어떠한 것도 실질적으로 용해하거나, 변화시키거나 제거하지 않으면서(핵분열 반응의 결과는 제외하고) 방사선 조사 및 분리 동작(1210, 1208)이 반복될 수 있게 한다. 위에서 언급한 바와 같이, 이것은 단일 중성자 노출로 가능할 수 있는 것보다 더 효율적으로 핵분열 가능한 물질을 원하는 생성물로 변환할 수 있게 한다. 방법 (1200)은 추출된 방사성 동위 원소 생성물을, 도 3을 참조하여 설명된 바와 같이, 상업적 용도에 적합한 최종 생성물 또는 최종 형태로 변환하는 최종 처리 동작(1214)을 더 포함한다. 일 실시예에서, 최종 처리 동작(1214)은 위에서 설명된 바와 같은 딸 동위 원소 발생기에 방사성 동위 원소를 포함시키는 것을 포함한다.
여기에서 설명된 시스템 및 방법이 언급된 목적 및 이점뿐만 아니라 그 안에 내재된 것을 획득하기에 적합하다는 것이 명백할 것이다. 당해 기술 분야에서의 통상의 기술자는 본 명세서 내의 방법 및 시스템이 많은 방식으로 구현될 수 있고 전술한 예시적인 실시예 및 예에 의해 제한되지 않는다는 것을 인식할 것이다. 이 점에서, 여기에 설명된 상이한 실시예의 임의의 개수의 특징은 하나의 단일 실시예로 결합될 수 있으며, 여기에서 설명된 특징의 전부보다 더 적거나 더 많은 것을 갖는 대안적인 실시예가 가능하다.
본 개시의 목적을 위해 다양한 실시예가 설명되었지만, 여기에서 설명된 기술의 범위 내에 있는 다양한 변경 및 수정이 이루어질 수 있다. 예를 들어, 타겟트리 결합 분리는 고체 핵 폐기물로 이루어진 소스로부터 유해 물질 또는 다른 핵 오염물을 포함하는 핵분열 생성물을 제거하도록 조정될 수 있다. 당해 기술 분야에서의 통상의 기술자에게 용이하게 제안될 수 있고 첨부된 청구범위에 정의된 바와 같이 본 개시 내용의 사상 내에 포함되는 많은 다른 변경이 이루어질 수 있다.
Claims (16)
- 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법으로서,
제1 질량의 우라늄 입자를 포함하는 소스를 제공하는 단계 - 상기 우라늄 입자는 상기 우라늄 입자 내의 99Mo의 리코일 거리의 10%부터 200%까지의 평균 입자 크기를 가짐 -;
상기 소스를 중성자 투과성 컨테이너에 넣는(enclosing) 단계;
상기 소스를 중성자에 노출시키는 단계에 의해, 상기 소스 내의 상기 제1 질량의 우라늄 입자를 상기 제1 질량보다 적은 제2 질량의 우라늄 입자로 감소시키고, 상기 99Mo 방사선 동위 원소의 적어도 일부 원자를 생성하는 단계; 및
상기 소스를 중성자에 노출시키는 단계 후에, 상기 소스로부터 우라늄 입자를 제거하지 않고 상기 소스로부터 상기 99Mo 방사선 동위 원소의 원자의 적어도 일부를 제거하는 단계를 포함하고,
상기 제거하는 단계는,
상기 99Mo 방사선 동위 원소를 용해시키도록 선택된 추출 재료를 상기 컨테이너를 통해 통과시키는 단계에 의해, 상기 우라늄 입자를 상기 추출 재료와 접촉시키는 단계를 더 포함하고,
상기 추출 재료는 상기 99Mo 방사선 동위 원소를 용해시키고 상기 우라늄을 용해시키지 않는 리간드를 포함하는 초임계 이산화탄소인,
99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제1항에 있어서,
상기 제거하는 단계는, 상기 소스에서 상기 제2 질량의 우라늄 입자로부터 상기 우라늄의 0.01% 미만을 제거하는 것인, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제1항에 있어서,
상기 제거하는 단계는, 상기 소스에서 상기 제2 질량의 우라늄 입자로부터 상기 우라늄의 0.1% 미만을 제거하는 것인, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제1항에 있어서,
상기 제공하는 단계는, 우라늄 산화물 또는 우라늄 금속을 포함하는 입자로부터 적어도 부분적으로 이루어진 소스를 제공하는 단계를 더 포함하는 것인, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제1항에 있어서,
상기 소스를 노출시키는 단계는, 상기 소스를 넣은 상기 컨테이너를 중성자에 노출시키는 단계를 더 포함하는 것인, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제1항에 있어서,
상기 소스 내의 상기 우라늄의 페이즈를 변경시키지 않고 상기 99Mo 방사선 동위 원소의 원자를 용해시키는 추출 재료를 선택하는 단계를 더 포함하는, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제1항에 있어서,
상기 99Mo 방사선 동위 원소의 원자가 우라늄의 원자보다 더 용해성이 있는 추출 재료를 선택하는 단계를 더 포함하는, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제6항에 있어서,
선택된 상기 추출 재료에 기초하여 상기 소스의 형태를 판단하는 단계를 더 포함하는, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제1항에 있어서,
소스와 추출 재료의 조합을 선택하는 단계를 더 포함하고, 상기 조합은 상기 소스에서 우라늄을 용해시키지 않고 99Mo 방사선 동위 원소가 중성자에 대한 노출 후에 상기 소스로부터 제거되게 하는 것인, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제1항에 있어서,
상기 리간드는 8-하이드록시퀴놀린, α-벤조인옥심, 디소듐 4,5-디히드록시-1,3-벤젠디술폰산염, 인산염 화합물 및 디케톤 화합물로부터 선택되는 것인, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제1항에 있어서,
상기 리간드는 히드록실, 카르보닐, 디케톤, 알데히드, 할로포밀, 카보네이트 에스테르, 카복실레이트, 에스테르, 에테르, 퍼옥시, 아민, 카르복사미드, 이미드, 이민, 질산염, 시안산염, 티올, 황화물, 술피닐, 술포닐, 티오시안산염, 이소티오시안산염, 인산염 및 포스포노기로부터 선택된 하나 이상의 작용기를 갖는 것인, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제5항에 있어서,
상기 우라늄을 상기 컨테이너로부터 제거하지 않고, 상기 컨테이너에서 상기 노출시키는 단계 및 상기 제거하는 단계를 반복하는 단계를 더 포함하는, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제11항에 있어서,
상기 추출 재료로부터 상기 99Mo 방사선 동위 원소를 제거하는 단계를 더 포함하는, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제1항에 있어서,
상기 제거하는 단계 후에, 동일한 상기 소스에 상기 노출시키는 단계를 반복하는 단계를 더 포함하는, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제1항에 있어서,
상기 99Mo 방사선 동위 원소 외에, 상기 노출시키는 단계 동안 생성된 일정 양의 하나 이상의 다른 핵분열 생성물을 제거하는 단계를 더 포함하는, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법. - 제1항에 있어서,
상기 우라늄 입자는 우라늄을 포함하는 재료의 느슨한 알갱이(loose grains)인, 99Mo 방사선 동위 원소를 제조하는 방법.
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