CN107112054A - 核材料处理 - Google Patents

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Abstract

本公开内容描述了用于使用超临界流体诸如超临界二氧化碳处理核燃料的系统和方法。公开了向超临界流体添加多种配体，其中可以选择一种或更多种配体以选择性地从核燃料中除去一种或更多种裂变产物。核燃料可以在核反应堆内处理，或可以在处理前从反应堆中除去。本公开内容还提出了用于在例如熔盐快堆、行波反应堆和容器化熔盐反应堆中用超临界流体进行液体核燃料处理的方法和系统。

Description

核材料处理
相关申请
本申请作为PCT国际申请于2015年12月28日提交，并要求2014年12月29日提交的第62/097,235号、2014年12月31日提交的第62/098,984号和2015年9月30日提交的第62/234,889号的美国临时申请的权益，所述申请通过引用并入本文。
本申请还涉及于2015年12月23日提交的标题为“Targetry CoupledSeparations”的美国专利申请第________号[代理人案号14-001-UT1-US-INN]，该专利申请关于其公开和教导的所有内容通过引用专门并入本文。
简介
核反应堆的几种可选择的设计已成为调查对象。其中两种是熔盐反应堆和行波反应堆。
在熔盐反应堆中，将诸如铀或钍的放射性燃料溶解在氟化物盐或氯化物盐中以形成被称为“燃料盐”的溶液。在正常条件下的燃料盐是稳定的固体材料，但当加热到高于约500℃时，它成为液体。在熔盐反应堆中，液体燃料盐既用作热源又用作有助于从反应堆中除去热量的传热流体。燃料盐的管被设置在反应堆堆芯中，如果易裂变材料的浓度足够高，则可产生持续的裂变反应，导致燃料盐的温度升高。在一种设计中，然后可以将加热的燃料盐泵送通过热交换器以将热量传递到不同的传热流体(例如水或另一种熔盐)。在可选择的设计中，第二传热流体可以围绕加热的燃料盐的固定管流动。在任一设计中，然后第二传热流体直接或间接地被使用以产生用于有益用途的功率(power)。熔盐反应堆被认为比一些其他设计更安全，因为在发生事故的情况下，燃料盐将返回到安全状态的固体。该设备可以在接近大气压力下、采用在环境温度下返回固体形式的冷却剂来操作。此特征简化了该设备，并实现了安全系统，该安全系统不需要外部电功率来安全关闭，从而确保了对于公众更高的安全性。
在有时也被称为核裂变爆燃波反应堆(nuclear fission deflagration wavereactor)或核-燃烧-波反应堆(nuclear-burning-wave reactor)的行波反应堆(TWR)中，主要的反应堆部件是填充有液体钠冷却剂的反应堆容器和反应堆堆芯。将反应堆堆芯浸没在反应堆容器中的钠池中。堆芯的中心是几根浓缩铀(U-235)棒，其被贫化铀(U-238)棒包围。U-235充当点火剂(igniter)，反冲式启动(kick start)行波反应-行进穿过铀棒的、缓慢移动的裂变平行波的链式反应。这些平行波在堆芯的中心开始，这缓慢消耗燃料并在堆芯中产生热量。钠冷却剂用于从堆芯中除去热量。安全壳围绕反应堆容器以防止在不太可能的从反应堆容器泄漏的情况下钠冷却剂的损失。泵使主钠冷却剂(primary sodiumcoolant)在反应堆堆芯和位于池中的中间热交换器之间循环。这些热交换器在热交换器的另一侧具有非放射性的中间钠冷却剂。加热的中间冷却剂循环到蒸汽发生器，蒸汽发生器产生蒸汽以驱动发电机的涡轮机。
理论上，TWR不需要燃料再处理，使用贫化铀或天然铀作为其主要燃料，在启动时只需要少量的浓缩铀，并且决不需要再加燃料。此堆芯的寿命取决于铀的初始装料的大小和反应堆操作期间实现的燃料燃耗。
核材料处理
本公开内容描述了用于使用超临界流体诸如超临界二氧化碳处理核燃料的系统和方法。公开了向超临界流体添加多种配体，其中可以选择一种或更多种配体以选择性地从核燃料中除去一种或更多种裂变产物。核燃料可以在核反应堆内处理，或可以在处理前从反应堆中除去。本公开内容还提出了用于在例如熔盐快堆、行波反应堆和容器化熔盐反应堆中用超临界流体进行液体核燃料处理的方法和系统。
本公开内容的一个方面是核裂变反应堆，其包括容纳一些燃料盐的反应堆堆芯，所述燃料盐包含至少一些可裂变材料。反应堆适于在燃料盐中产生链式反应，从而在燃料盐中产生热量和裂变产物。提供至少一个热交换器以将热量从燃料盐传递到冷却剂，并且还提供将冷却剂中的热量转换成功率的发电单元。反应堆还被提供有超临界流体分离系统，该超临界流体分离系统适于从燃料盐中除去至少一定量的裂变产物。在非原位处理实施方案中，超临界流体分离系统包括：使燃料盐与超临界流体接触的超临界流体接触容器；使燃料盐在反应堆堆芯和超临界流体接触容器之间循环的燃料盐转移单元；流体连接到超临界流体接触容器的超临界流体源；以及控制燃料盐在反应堆堆芯和超临界流体接触容器之间的转移并控制超临界流体从超临界燃料源转移通过超临界流体接触容器的控制器。超临界流体可以包含至少一种配体，当配体接触燃料盐中的至少一种裂变产物时，所述配体将所述至少一种裂变产物溶解到超临界流体中。超临界流体分离系统还可以包括分离容器，分离容器流体连接到接触容器，以接收从接触容器流出的超临界流体和裂变产物的混合物并将至少一定量的裂变产物与超临界流体分开。在实施方案中，超临界流体是含有溶解至少一种裂变产物的配体的超临界二氧化碳。
当将燃料盐从反应堆堆芯转移到接触容器或从接触容器转移到反应堆堆芯时，燃料盐转移单元取决于实施方案可以或可以不将燃料盐保持在熔融状态。同样地，燃料盐在接触容器中时与超临界流体接触期间可以或可以不保持在熔融状态。当燃料盐转移单元在将燃料盐从反应堆堆芯转移到接触容器时将燃料盐保持在熔融状态时，接触容器可以包括熔融燃料盐注入器(injector)和接触容器环境控制系统。控制器还可以以下述的方式操作注入器和环境控制系统：使熔融燃料盐在注入到接触容器中后凝固成燃料盐颗粒。燃料盐转移单元还可以在固体燃料盐颗粒接触超临界流体之后从接触容器中除去所述颗粒。然后，燃料盐转移单元可以将燃料盐颗粒熔化成熔融状态，然后将熔融燃料盐返回到反应堆堆芯。可选择地，转移单元可以将固体燃料盐颗粒返回到反应堆堆芯。在实施方案中，燃料盐注入器可以包括一个或更多个喷嘴，所述一个或更多个喷嘴适于将熔融燃料盐分散成容纳在接触容器中的超临界流体内的液滴喷雾(spray of drops)，其中接触容器通过环境控制系统被保持在导致所分散的熔融燃料盐固化成燃料盐颗粒的温度和压力下。在实施方案中，接触容器环境控制系统可以包括以下中的一个或更多个：压力传感器；温度传感器；加热器；热交换器；控制熔融燃料盐进入接触容器的流量的燃料盐注入阀；控制超临界流体进入接触容器的流量的超临界流体注入阀；以及控制超临界流体流出接触容器的流量的超临界流体提取阀。
本公开内容的另一方面是核裂变反应堆，其具有适于使超临界流体穿过燃料盐容器的超临界流体提取系统。核裂变反应堆包括：一个或更多个燃料盐容器，其包括容纳一定数量的燃料盐的第一燃料盐容器，所述一定数量的燃料盐包含至少一些可裂变材料；反应堆堆芯，其适于至少容纳第一燃料盐容器，并且适于在燃料盐中产生链式反应，从而在燃料盐中产生热量；至少一个热交换器，其适于将热量从燃料盐传递到冷却剂；和超临界流体提取系统。超临界流体提取系统还包括：超临界流体源，其与第一燃料盐容器是可流体连接的，当连接时，所述超临界流体源能够将超临界流体递送到第一燃料盐容器中；分离容器，其与第一燃料盐容器是可流体连接的，所述分离容器接收来自第一燃料盐容器的超临界流体；以及控制器，其控制超临界流体从所述源通过第一燃料盐容器转移到分离容器中。核裂变反应堆还可以包括容器转移单元，所述容器转移单元将燃料盐容器在反应堆堆芯和分离系统之间转移。分离系统可以进一步适于当燃料盐容器在反应堆堆芯中时使超临界流体穿过燃料盐容器。
在实施方案中，超临界流体是含有溶解至少一种裂变产物的配体的超临界二氧化碳。配体可以选自铜铁试剂、氯苯胺酸(chloroanillic acid)、β-二酮、N-苯甲酰基-N-苯基羟胺、α-二氧肟(α-dioximines)、二氨基联苯胺、卟啉化合物诸如卟吩、8-羟基喹啉、亚硝基萘酚类、亚硝基苯酚类、乙二胺四乙酸、二苯卡巴肼、二苯卡巴腙、偶氮氧化偶氮BN(Azoazoxy BN)、二乙基二硫代氨基甲酸钠、双硫腙、铋试剂II(bismuthiol II)、硫代噻吩甲酰基三氟丙酮、硫代喔星(thioxine)、硫代次膦酸、硫化膦、硫代磷酸(phosphorothioicacid)和磷酸三丁酯。
本公开内容的又另一方面是包括超临界流体分离系统的行波反应堆。行波反应堆包括：反应堆堆芯，其容纳具有至少一个燃料细棒的第一燃料组件，该至少一个燃料细棒含有裂变产物和包含至少一些可裂变材料的燃料材料；容纳主钠冷却剂的反应堆容器，其中反应堆堆芯在反应堆容器内并与主钠冷却剂接触；组件倒换系统(assembly shufflingsystem)，其适于将第一燃料组件从反应堆堆芯内的第一位置移动到反应堆堆芯内的第二位置；以及超临界流体分离系统，其从在第一燃料组件中的燃料材料中除去裂变产物。超临界流体分离系统还可以包括：与第一燃料组件可流体连接的超临界流体源，其将超临界流体递送到第一燃料组件中；与第一燃料组件可流体连接的分离容器，其接收来自第一燃料组件的超临界流体；以及控制器，其控制超临界流体从所述源通过第一燃料组件转移到分离容器中。超临界流体源可以与第一燃料组件中的至少一个细棒是可流体连接的，并且可以将超临界流体递送到所述至少一个细棒中。超临界流体分离系统还可以包括与第一燃料组件中的至少一个细棒是可流体连接的分离容器，其接收来自在第一燃料组件中的至少一个细棒的超临界流体；以及控制器，其控制超临界流体从所述源通过第一燃料组件的至少一个细棒转移进入分离容器中。组件倒换系统可以适于从反应堆堆芯中除去第一组件，并且超临界流体分离系统可以当第一组件在反应堆堆芯外部时从第一组件中除去裂变产物。在可选择的实施方案中，组件倒换系统可以进一步适于在将第一组件移动到第二位置之前将第一组件从第一位置移动到反应堆堆芯内的中间位置，并且超临界流体分离系统可以当第一组件在反应堆堆芯内的中间位置时从第一组件中除去裂变产物。在又另一个实施方案中，超临界流体分离系统可以当第一组件在反应堆堆芯内的第一位置时从第一组件中除去裂变产物。
行波反应堆可以包括接收来自超临界流体分离系统的裂变产物的裂变产物处理系统。行波反应堆还可以包括在行波反应堆的操作期间监测燃料材料的扩张(expansion)的膨胀监测装置(swelling monitoring device)，并且控制器可以基于燃料材料的扩张来控制超临界流体的转移。行波反应堆还可以包括监测冷却剂中的裂变产物的浓度的冷却剂监测装置，并且控制器可以基于冷却剂中的裂变产物的浓度来控制超临界流体的转移。超临界流体分离系统可以进一步适于从主钠冷却剂中除去裂变产物。行波反应堆还可以包括适于将第一燃料组件保持在氩气中的转移容器，并且超临界流体分离系统可以进一步适于从已经暴露于第一燃料组件的氩气中除去裂变产物。行波反应堆还可以包括冷却剂清洁系统，所述冷却剂清洁系统包括从主钠冷却剂除去裂变产物的吸收器(absorber)，并且超临界流体分离系统可以适于从吸收器中除去裂变产物。
在实施方案中，超临界流体是含有溶解至少一种裂变产物的配体的超临界二氧化碳。配体可以选自铜铁试剂、氯苯胺酸、β-二酮、N-苯甲酰基-N-苯基羟胺、α-二氧肟、二氨基联苯胺、卟啉化合物诸如卟吩、8-羟基喹啉、亚硝基萘酚类、亚硝基苯酚类、乙二胺四乙酸、二苯卡巴肼、二苯卡巴腙、偶氮氧化偶氮BN、二乙基二硫代氨基甲酸钠、双硫腙、铋试剂II、硫代噻吩甲酰基三氟丙酮、硫代喔星、硫代次膦酸、硫化膦、硫代磷酸和磷酸三丁酯。
本公开内容的又另一方面是操作核裂变反应堆的方法。在这方面，该方法包括：用含可裂变材料的初始燃料对反应堆堆芯进行装料；在反应堆堆芯中维持第一链式反应持续一段时间，从而产生部分反应的燃料，所述部分反应的燃料含有比在初始燃料中少的可裂变材料以及比在初始燃料中多的至少一些量的裂变产物；使部分反应的燃料中的至少一些与含有与至少一种裂变产物形成金属络合物的至少一种配体的超临界流体接触，从而产生超临界流体和裂变产物的混合物、以及含有比在部分反应的燃料中较低量的裂变产物的再生燃料；使超临界流体和裂变产物的混合物中的至少一些与再生燃料分离；在再生燃料中引发第二链反应；并且从超临界流体和裂变产物的混合物中提取裂变产物中的至少一些。在该方法中，接触可以在不将部分反应的燃料中的至少一些从反应堆堆芯中除去的情况下在所述部分反应的燃料中的至少一些上进行。在该方法中，所述接触操作可以在不中断反应堆堆芯中的第一链反应的情况下进行。该方法还可以包括：在不中断第一链式反应的情况下从反应堆堆芯中除去部分反应的燃料中的至少一些；在从反应堆堆芯中除去所述部分反应的燃料中的至少一些之后进行所述接触操作；并使再生燃料返回到反应堆堆芯。该方法可以包括在不中断第一链式反应的情况下使再生燃料返回到反应堆。
在该方法中，核裂变反应堆可以是行波反应堆，并且该方法还可以包括：用包含含有可裂变材料的初始燃料的多个细棒对反应堆堆芯进行装料；在反应堆堆芯的增殖-燃烧区域(breed-burn region)中维持第一链反应持续一段时间，从而产生含有部分反应的燃料的至少一个细棒；将含有部分反应的燃料的至少一个细棒移动到反应堆内的不同位置；并且在移动操作期间或之后，通过使含有至少一种配体的超临界流体穿过至少一个细棒来接触至少一个细棒中的部分反应的燃料，以获得含有再生燃料的至少一个细棒。移动操作可以是细棒倒换操作的一部分。在该方法中，可以通过将含有再生燃料的至少一个细棒置于反应堆堆芯的增殖-燃烧区域中的位置来实现在再生燃料中引发第二链式反应。
在该方法中，核裂变反应堆可以是熔盐反应堆，并且接触操作可以在不将部分反应的熔盐燃料从反应堆堆芯中除去的情况下在所述部分反应的熔盐燃料上进行。该方法还可以包括：在不中断第一链式反应的情况下从反应堆堆芯中除去部分反应的熔盐燃料中的至少一些；在从反应堆堆芯中除去所述部分反应的熔盐燃料中的至少一些之后进行接触操作；并使再生熔盐燃料返回到反应堆堆芯。该方法还可以包括在不中断第一链式反应的情况下使再生熔盐燃料返回到反应堆。
通过以下详述的阅读和相关附图的综述，表征本文描述的系统和方法的这些和多种其他特征以及优点将是明显的。另外的特征在以下描述中阐明，并且部分从描述中将是明显的，或者可以通过该技术的实践来得知。该技术的益处和特征将通过书面说明书及其权利要求书以及附图中特别指出的结构来实现和获得。
应理解，前述一般性描述和以下详述都是解释性的，并且意图提供如所要求权利的本发明的进一步的解释。
附图简述
构成本申请的一部分的以下附图示出了所描述的技术，并且不意味着以任何方式限制如所要求权利的本发明的范围，该范围应以所附权利要求为依据。
图1图示了根据本公开内容的一个或更多个实施方案的熔盐快谱核反应堆(molten salt fast spectrum nuclear reactor)的简化示意图。
图2A和图2B图示了根据本公开内容的一个或更多个实施方案的具有设置在反应堆的一个或更多个内表面上的保护层的熔盐快谱核反应堆的简化示意图。
图3图示了使用熔融氯化物快堆用于从核反应发电的核电站的实施方案。
图4图示了熔盐核反应堆的简化示意图的另一个实施方案。
图5是示例性超临界流体处理系统的实施方案的方框流程图。
图6是用于用超临界流体处理系统处理燃料盐反应堆的方法的实施方案。
图7是与示例性超临界流体处理部件一起使用的示例性燃料盐反应堆的方框流程图。
图8是与示例性超临界流体处理部件一起使用的示例性容器化(containerized)燃料盐反应堆的方框流程图。
图9是与图5的示例性超临界流体处理部件一起使用的示例性行波反应堆的方框流程图。
图10是用于用超临界流体分离来操作反应堆的方法的实施方案。
详述
本公开内容描述了用于使用超临界流体诸如超临界二氧化碳处理核燃料的系统和方法。公开了向超临界流体添加多种配体，其中可以选择一种或更多种配体以选择性地从核燃料中除去一种或更多种裂变产物。核燃料可以在核反应堆内处理，或可以在处理前从反应堆中除去。本公开内容还提出了用于在例如熔盐快堆、行波反应堆和容器化熔盐反应堆中用超临界流体进行液体核燃料处理的方法和系统。
如本文所用，可裂变材料包括当暴露于低能热中子或高能中子时能够经历裂变的任何核素。此外，为了本公开内容的目的，可裂变材料包括任何易裂变材料、任何增殖性材料(fertile material)或易裂变材料与增殖性材料的组合。如本文所用，直接裂变产物是在易裂变原子的裂变之后留下的原子。如本文所用，间接裂变产物是由直接裂变产物的放射性衰变产生的衰变子体、衰变第三代子体等。然而，在任何给定的时间点，一些量的特定种类的裂变产物化合物(诸如99Mo)将是直接产物，并且剩余量将是间接产物，因为可存在多个在起作用的衰变链。如本文所用，燃料盐可以包括目标材料(可经历裂变的材料)以及辅助材料(包括燃料中的辐射后的裂变产物(post-radiation fission product)和不易裂变盐)。
所公开的处理系统和方法可以与熔盐反应堆设计和相关系统一起使用，其中熔盐包括熔融氟化物燃料盐、熔融氯化物燃料盐、UClxFy种类的燃料盐以及溴化物燃料盐。设想了铀和其他可裂变元素的二元氯化物燃料盐(binary chloride fuel salt)、三元氯化物燃料盐和四元氯化物燃料盐。本公开内容还提供了用于制造这类燃料盐、用于产生减少反应堆部件的腐蚀的盐、以及用于产生不适用于武器应用的燃料盐的盐的方法和系统。
准金属是兼具金属和非金属性质的元素，并且包括砷、硒和碲。金属是在溶液中形成阳离子并产生与水形成氢氧化物而不形成酸的氧化物的元素。金属包括碱金属、碱土金属、过渡金属、贵金属(包括贵重金属金、铂和银)、稀有金属、稀土金属(镧系元素)、锕系元素(包括超铀金属(transuranic metal))、轻金属、重金属、合成金属(synthetic metal)和放射性金属。本文给出了用于提取镧系元素和锕系元素(由填充其4f和5f轨道而统称为f族元素)的提取方法的特定实例。f-族元素通常由核裂变反应产生，并且锕系元素是放射性的。过渡金属通常在许多工业生产过程和产品诸如矿物生产或飞灰中被使用或生产。
用于所公开的实施方案的合适的流体和/或超临界流体包括二氧化碳、氮气、一氧化二氮、甲烷、乙烯、丙烷和丙烯。(参见表I)二氧化碳由于其中等的化学常数(TC＝31℃，PC＝73大气压)及其惰性(即它是非爆炸性的和对于提取甚至在超临界条件下进行的提取是彻底安全的)是亚临界和超临界流体提取的特别合适的流体。二氧化碳还是丰富可用的并且相对便宜的。高于二氧化碳的临界温度和压力的几乎任何条件对于制备可用于实施如本文所述的提取过程的超临界二氧化碳流体溶剂都是可接受的。
列于表I中的流体可以单独地或组合地被用作混合流体或超临界流体溶剂。
表I-选择的超临界流体的物理参数*
*数据来自Matheson Gas Data Book(1980)和CRC Handbook of Chemistry andPhysics(CRC Press.Boca Raton.Florida 1984)。
**Tr＝1.03
此外，可以向包括超临界流体的流体中添加改性溶剂(也称为提取剂)以改善其溶剂特性。目前，有用的改性溶剂包括水、有机溶剂诸如低沸点至中沸点的醇和酯，特别是低级烷基醇和酯，诸如甲醇、乙醇、乙酸乙酯等；和磷酸酯，特别是低级烷基磷酸酯，诸如磷酸三丁酯。更具体地，但不是限制，改性剂通常以在按重量计约0.1％与20.0％之间的比例加入流体中。设想用于本文的提取剂可以在所公开的操作条件下不是超临界流体。这样的提取剂可以简单地溶解在包括超临界流体溶剂的流体溶剂中以改善溶剂性质。
在一个实施方案中，在将超临界流体进料到提取容器之前，以所述比例将所选择的提取剂与超临界流体组合。可选择地，将没有提取剂的超临界流体进料到提取容器中。然后将提取剂引入提取容器中，并且从而与超临界流体组合。
提取剂还包括螯合剂。可用于使金属和准金属在超临界流体中增溶的螯合剂列于表II中。螯合剂的列表并不详尽并且仅供说明。也可以使用现在已知的或以后发现的、可用于形成金属和准金属螯合物的许多其他螯合剂。
表II-常用的金属螯合剂
供氧螯合剂(Oxygen Donating Chelating Agent)
铜铁试剂
氯苯胺酸和相关试剂
β-二酮和相关试剂
N-苯甲酰基-N-苯基羟胺和相关试剂
大环化合物
供氮螯合剂
α-二氧肟
二氨基联苯胺和相关试剂
卟啉类和相关试剂
供氧和氮的螯合剂
8-羟基喹啉
亚硝基萘酚类和亚硝基苯酚类
EDTA和其他络合试剂(complexionate)
二苯卡巴肼和二苯卡巴腙
偶氮氧化偶氮BN
供硫或磷的螯合剂
二乙基二硫代氨基甲酸钠和相关试剂
双硫腙和相关试剂
铋试剂II
硫代噻吩甲酰基三氟丙酮
硫代喔星
硫代次膦酸
硫化膦
硫代磷酸
磷酸三丁酯和相关试剂
在更详细地讨论用超临界流体处理燃料盐之前，将讨论各种核反应堆的一般部件的简要讨论。图1-7大体上描述了操作熔盐核反应堆、行波反应堆和容器化的熔盐反应堆的系统和方法。例如，图1-3描绘了用于在快谱增殖-和-燃烧模式下操作的熔盐核反应堆100的多个实施方案。这些仅是提供讨论用超临界流体处理燃料盐的上下文的实例，并且读者应该理解，潜在地任何熔融燃料核反应堆都可以适于使用下面描述的燃料实施方案。尽管如下所述多种氟化物盐可以在熔盐核反应堆中使用，但是基于氟化物的燃料盐通常显示出显著低于本公开内容中描述的基于氯化物和基于氯化物-氟化物的燃料盐可达到的重金属浓度的重金属浓度。
图1图示了根据本公开内容的一个或更多个实施方案的熔盐快谱核反应堆100的简化示意图。在一个实施方案中，反应堆100包括反应堆堆芯部分102。反应堆堆芯部分102(其也可以称为“反应堆容器”)包括燃料输入部104和燃料输出部106。燃料输入部104和燃料输出部106被布置成使得在操作期间建立熔融燃料盐108流动通过反应堆堆芯部分102。例如，燃料输入部104和/或燃料输出部106可以分别由用作收缩喷嘴和发散喷嘴的锥形部分组成。关于这一点，熔融燃料108从输入部104通过反应堆堆芯部分102的体积被流动地输送到反应堆堆芯部分102的输出部106。尽管图1用箭头示出了流体燃料流动，应当理解，但流动方向可以针对不同的反应堆和设备构造视情况而定进行修改。具体地，图1示出了流体燃料108从中心堆芯区域中的“底部”流动到“顶部”，并且可选择的设备可以产生和/或维持流体燃料108从中心堆芯区域中的顶部向底部流动。
反应堆堆芯部分108可以采取适合于在反应堆堆芯部分102内的熔融燃料盐108内建立临界状态的任何形状。通过非限制性实例的方式，反应堆100可以包括但不限于长形的堆芯部分，如图1所示。此外，反应堆堆芯部分108可以采取任何横截面形状。通过非限制性实例的方式，反应堆堆芯部分108可以具有但不必需具有圆形横截面、椭圆形横截面或多边形横截面。
反应堆堆芯部分102的尺寸被选择成使得当流动通过反应堆堆芯部分102时在熔融燃料盐108内达到临界状态。临界状态是指其中核燃料维持裂变链式反应的操作状态，即燃料中中子的产生速率至少等于中子被消耗(或失去)的速率。例如，在长形的堆芯部分的情况下，长形的堆芯部分的长度和横截面积被选择成以便在反应堆堆芯部分102内建立临界状态。值得注意的是，建立临界状态所需的具体尺寸至少是反应堆100内含有的易裂变材料、增殖性材料和/或载体盐(carrier salt)的类型的函数。熔融燃料核反应堆的原理在Leblanc的2008年5月9日提交的美国专利申请号12/118,118中描述，该专利申请以其整体并入本文。
反应堆堆芯部分102由适用于熔盐核反应堆的任何材料形成。例如，反应堆堆芯部分102的主体部分可以由一种或更多种钼合金、一种或更多种锆合金(例如，ZIRCALOYTM)、一种或更多种铌合金、一种或更多种铌合金、一种或更多种镍合金(例如HASTELLOYTM N)或高温铁素体钢、马氏体钢或不锈钢等形成，但不必需由其形成。还值得注意的是，内表面可以用一种或更多种另外的材料涂覆、电镀或装衬里(lined)，以提供对腐蚀和/或辐射损伤的抵抗力，如本文进一步另外详细讨论的。
在所示的实施方案中，反应堆100包括主冷却剂系统110，该主冷却剂系统110从反应堆堆芯102获取热量，并且经由热交换器119将该热量传递到二次冷却剂系统120中的二次冷却剂126。在图1所示的实施方案中，熔融燃料盐108用作主冷却剂118。通过以下来实现冷却：以将反应堆堆芯102的温度维持在其运行范围内所需的速率使由正在进行的链式反应加热的熔融燃料盐108从反应堆堆芯102流出，并使较冷的熔融燃料盐108流入反应堆堆芯102。在该实施方案中，主冷却剂系统110被适配和定尺寸成在反应堆堆芯102外部时将熔融燃料盐108保持在亚临界状态。
主冷却剂系统110可以包括由管道114形成的一个或更多个主冷却剂环路112。主冷却剂系统110可以包括本领域已知的适于在熔融燃料盐环境中实现的任何主冷却剂系统布置。主冷却剂系统110可以使燃料108循环通过一个或更多个主冷却剂环路112的一个或更多个管道114和/或流体转移组件，以便将由反应堆堆芯部分102产生的热量传递到下游的热驱动发电装置和系统。为了简单起见，图1中描绘了单个主冷却剂环路112。然而，本文认识到，主冷却剂系统110可以包括多个并行的主冷却剂环路(例如，2-5个并行环路)，每个主冷却剂环路运载熔融燃料盐库存的选定的一部分通过主冷却剂回路。
在可选择的实施方案(其实例在图2A中示出)中，主冷却剂系统110可以被构造成使得主冷却剂118(不同于熔融燃料盐108)进入反应堆堆芯部分(例如，主容器)。在该实施方案中，燃料盐108不离开反应堆堆芯部分或主容器，而是主冷却剂118流入反应堆堆芯102以将堆芯的温度维持在期望的范围内。值得注意的是，在该实施方案中，反应堆100可以在反应堆堆芯部分102或主容器中包括另外的热交换器(未示出)。在该实施方案中，二次冷却剂系统120可以是任选的；可以从主冷却剂系统110直接获得有用功。在该实施方案中，主冷却剂可以是具有合适熔点的氯化物盐。例如，该盐可以是氯化钠和氯化镁的混合物。
在图1所示的实施方案中，主冷却剂系统110包括一个或更多个泵116。例如，一个或更多个泵116可以流体地联接到主冷却剂系统110，使得一个或更多个泵116驱动主冷却剂118(在此情况下为熔融燃料108)通过主冷却剂/反应堆堆芯部分回路。一个或更多个泵116可以包括本领域中已知的任何冷却剂/燃料泵。例如，一个或更多个流体泵116可以包括但不限于一个或更多个流体地联接到主冷却剂环路112的机械泵。通过另一实例的方式，一个或更多个流体泵116可以包括但不限于流体连接到主冷却剂环路112的一个或更多个电磁(EM)泵。
图1还图示了反应堆100包括经由一个或更多个热交换器119热联接到主冷却剂系统110的二次冷却剂系统120。二次冷却剂系统120可以包括由管道124形成的一个或更多个二次冷却剂环路122。二次冷却剂系统120可以包括本领域已知的适于在熔融燃料盐环境中实现的任何二次冷却剂系统布置。二次冷却剂系统120可以使二次冷却剂126循环通过一个或更多个二次冷却剂环路122的一个或更多个管124和/或流体转移组件，以便将由反应堆堆芯部分102产生的并经由主热交换器119接收的热量传递到下游的热驱动发电装置和系统。为了简单起见，图1中描绘了单个二次冷却剂环路124。然而，本文认识到，二次冷却剂系统120可以包括多个并行的二次冷却剂环路(例如，2-5个并行环路)，每个二次冷却剂环路运载二次冷却剂的选定的一部分通过二次冷却剂回路。值得注意的是，二次冷却剂可以包括本领域已知的任何二次冷却剂。通过实例的方式，二次冷却剂可以包括但不限于液体钠。
还值得注意的是，尽管图1中未示出，但反应堆100可以包括任何数量的另外的或中间的加热/冷却系统和/或热传递回路。这类另外的加热/冷却系统可以被提供用于除了将反应堆堆芯102维持在其运行温度范围内之外还用于多种目的。例如，可以为反应堆堆芯102和主冷却剂系统110提供三次加热系统，以允许含有固化的燃料盐的冷反应堆被加热到其中盐是熔融的且可流动的运行温度。
如所示的，也可以在主冷却剂环路112中使用其他辅助部件127。这类辅助部件127可以包括一个或更多个过滤器或脱出箱(drop out box)，用于除去在操作期间从主冷却剂118沉淀的颗粒。为了从主冷却剂118中除去不需要的液体，辅助部件127可以包括任何合适的液体-液体提取系统，诸如一个或更多个顺流或逆流混合器/沉降器级(mixer/settlerstage)、离子交换技术或气体吸收系统。为了除气，辅助部件127可以包括任何合适的气体-液体提取技术，诸如闪蒸室、蒸馏系统或气体剥离器(gas stripper)。辅助部件127的一些另外的实施方案在下面更详细地讨论。
本文中值得注意的是，反应堆100中各种金属盐例如金属氯化物盐的利用随着时间的推移可能导致腐蚀和/或辐射降解。可以采取多种措施以便减轻腐蚀和/或辐射降解对反应堆100的与燃料盐或其辐射直接或间接接触的各种朝向盐的部件(例如，反应堆堆芯部分102、主冷却剂管道114、热交换器119等)的完整性的影响。
在一个实施方案中，燃料流动通过反应堆100的一个或更多个部件的速度被限制为选择的燃料盐速度。例如，一个或更多个泵116可以驱动熔融燃料108以选择的燃料盐速度通过反应堆100的主冷却剂环路112。值得注意的是，在一些情况下，低于一定水平的流速可能对包括增殖过程(breeding process)和反应堆控制的反应堆性能有不利影响。通过非限制性实例的方式，在较低速度限制的情况下，主环路112(和主冷却剂系统110的其他部分)中的总燃料盐库存可能超过所需水平，因为主环路112的相应管道的横截面积随着流速降低而变大(scale upward)，以维持足够的通过主环路112的体积流量。因此，非常低的速度限制(例如，1m/s)导致燃料盐的大的堆芯外体积(out-of-core volume)，并且可能负面地影响反应堆100的增殖过程和反应堆控制。此外，高于一定水平的流速可能由于主环路112和/或反应堆堆芯部分102的内表面的侵蚀(erosion)和/或腐蚀(corrosion)而不利地影响反应堆性能和寿命。因此，合适的运行燃料盐速度可以提供在最小化侵蚀/腐蚀所需的速度限制与管理堆芯外燃料盐库存所需的速度限制之间的平衡。例如，在熔融氯化物燃料盐的情况下，可以将燃料盐速度控制在2-20m/s，例如但不限于7m/s。
图2A和2B图示了根据本公开内容的一个或更多个实施方案的具有设置在反应堆100的一个或更多个内表面上的保护层128的熔盐快谱核反应堆100的简化示意图。
在一个实施方案中，保护层128设置在面向反应堆100的燃料盐108的反应堆100的一个或更多个表面上。保护层128可以提供对反应堆100的一个或更多个面向反应堆盐的表面的腐蚀和/或辐射降解的抵抗力。为了本公开内容的目的，对腐蚀和/或辐射降解有抵抗力的材料被理解为显示出比反应堆100的下面的裸表面优越的对腐蚀和/或辐射降解的抵抗力的任何材料。
保护层128可以包括本领域已知的适于为反应堆的内表面提供对相应的核燃料盐具有腐蚀和/或辐射抵抗力的任何材料。因此，保护层128的材料可以根据所使用的盐108而变化。在一个实施方案中，保护层128包括一种或更多种高熔点金属。例如，保护层128可以包括但不限于铌、钼、钽、钨或铼中的一种或更多种。在另一个实施方案中，保护层128包括一种或更多种耐火合金。例如，保护层128可以包括但不限于钼合金(例如钛-锆-钼(TZM)合金)、钨合金、钽、铌或铼中的一种或更多种。在另一个实施方案中，保护层128包括一种或更多种镍合金。在另一个实施方案中，保护层128包括碳化物，例如但不限于碳化硅。
在实施方案中，通过用所选择的保护材料电镀反应堆100的一个或更多个部分(例如，管道114或主环路112)的内表面而形成保护层128。在另一个实施方案中，保护层128包括设置在反应堆100的一个或更多个部分的内表面上的一个或更多个所选择的保护材料的涂层。在又另一个实施方案中，多个部件的疏松材料(bulk material)可以用以上所述的保护材料中的一种或更多种来形成。例如，主冷却剂环路112的管道114可以包括但不限于TZM管道。
在一个实施方案中，如图2A所示，反应堆堆芯部分102的内部的面向盐的表面包括保护层128。例如，反应堆堆芯部分102的容器可以由钢或锆合金形成，其中耐火合金或镍合金镀层设置在反应堆堆芯部分102的内部的面向盐的表面上以形成保护层128。例如，反应堆堆芯部分102可以包括但不限于具有约5-7mm厚度的钼基保护层128，并且反应堆堆芯部分102的容器具有约9-11cm厚度的壁厚。
类似地，如图2B所示，主冷却剂环路112的管道114的面向盐的表面(其可以是管道或其他部件的内部和/或外部表面)包括保护层128。例如，耐火合金或镍合金镀层可以设置在主冷却剂环路112的管道114的面向盐的表面上以形成保护层128。
图3图示了使用熔融燃料盐(在该情况下为熔融氯化物快堆(MCFR))用于从核反应发电的核电站的实施方案。对于发电厂应用，由MCFR产生的热量将通过功率转换硬件被转换为电功率。在所示的实施方案中，使用朗肯循环功率转换硬件(Rankine cycle powerconversion hardware)，以水(蒸汽)作为工作流体。朗肯循环装置的转换效率在很大程度上取决于进入涡轮机的蒸汽的温度(和压力)，其中较高的温度与较高的效率相关联。性能与蒸汽的压力以及温度相结合，并且最高效率的朗肯循环装置使用超临界蒸汽和超超临界蒸汽。尽管为了说明的目的使用了朗肯循环蒸汽涡轮机，但是基于其他循环的热力发动机也是可行的，诸如基于布雷登循环(Brayton cycle)的闭式循环燃气轮机(closed-cyclegas turbine)(例如，空气、氦气或CO2)。
功率转换系统包括与功率转换系统工作流体接触的所有系统。在所图示的蒸汽朗肯循环装置的情况下，其包括蒸汽发生器152、涡轮机系统154、包括一个或更多个水循环泵156和冷却塔158的水循环环路162、发电设备160和控制系统162。此外，图示了用于储存新燃料盐的燃料储存系统166和用于接收和安全地包含使用过的燃料盐的反应产物储存系统168。如图3所示，功率转换系统从主冷却剂开始，所述主冷却剂通过热交换器(例如蒸汽发生器152)将热量传递给功率循环工作流体(power cycle working fluid)。
功率转换系统从反应堆100接收热功率，并将该热量转换成机械功率然后转换成电功率。该分析专门集中于使用常规蒸汽朗肯循环硬件进行功率转换。所分析的构造具有作为涡轮机系统154所简单图示的三种涡轮机，高压涡轮机(HPT)、中压涡轮机(IPT)和低压涡轮机(LPT)。
图3中的模型被简化，由于其仅示出发电厂的主要部件。在所使用的模型中，HPT接收来自“主蒸汽”发生系统的蒸汽，该蒸汽通过携带来自反应堆的热能的主冷却流体被加热。来自HPT的废气被送到再热蒸汽发生系统(reheat steam generation system)，其中主冷却流体将热量传递到来自HPT的废气，并且该加热的蒸汽被进料到IPT。将来自IPT的废气直接进料到LPT以提取额外的焓。经常有多个并行的涡轮机，特别是对于LPT。在所使用的模型中，有两个LPT，其被用于最终的扩张步骤。在该模型中，所有涡轮机都在共同的轴上并且直接联接到发电机160。LPT的出口流到冷凝器，所述冷凝器将蒸汽冷却至接近环境温度。对于该分析，假设LPT是从大的水体如大型湖泊或河流接收热量的直流式冷凝器(once-through condenser)。在冷凝器后，水被泵送并送出通过若干给水加热器。给水加热器通过与从涡轮机上的各个点提取的蒸汽的混合来预热给水。然后将来自给水加热器的预热的流体进料到蒸汽发生器，在蒸汽发生器中将预热的流体加热到用于主涡轮机的温度。
图4图示了熔盐核反应堆200的简化示意图的另一实施方案。反应堆200是池式反应堆(pool-type reactor)，其中在一些实例中，燃料盐108可以例如通过管道流过池。在其他实例中，燃料盐108在池内循环，但是被包含在堆芯中并且决不从堆芯中被移出。
在图4中所示的实例中，燃料盐被包含在管204中，管204位于封闭的反应堆容器(closed reactor vessel)206中的冷却剂202的池210的中心。包含核燃料108的一个或更多个管204可以在机械方面上被处理为单元，并被称为“燃料组件”。反应堆容器206的顶部可以填充有某种惰性气体218，例如氩气。燃料管204以类似于轻水反应堆中的常规固体燃料阵列的阵列被布置。冷却剂202将热量从池210的中心传递到位于池210的边缘的热交换器208。在所示的实施方案中，池210内的冷却剂202的循环(由虚线箭头212图示)可以是自然的或由叶轮或其他机械装置(未示出)引起的，使热量对流远离燃料管204以被热交换器208除去。
热交换器208将热量从池210传递到二次冷却剂系统214。在实施方案中，二次冷却剂是在热交换器中煮沸的水，并且所得到的蒸汽216被用于驱动涡轮机(未示出)以产生功率。
可以如图4中所示的在反应堆容器内部和/或在反应堆容器外部围绕燃料管的阵列提供一组任选的反射器模块(reflector module)232，以提高反应堆的效率。可以提供任选的安全棒(shutdown rod)，以在需要时维持反应堆亚临界。
在其用浓缩(～12％235U)燃料最初启动后，MCFR可以不需要对浓缩的易裂变材料的持续进料。反而，MCFR可以被进料贫化铀或天然铀以及其他增殖性材料。在正常操作期间，建模表明反应堆的反应性缓慢地增加(breed up)。为了抵消这种反应性的增加，少量的完全混合的燃料盐可以被除去，并用增殖性进料盐代替。实际上，增殖性材料的添加是降低反应性的控制棒(control rod)。
可以收集使用过的MCFR燃料，而不是去处置，直到有足够的量来启动新的反应堆。这样的子体反应堆(daughter reactor)含有化学上相同的燃料盐，因此能够在没有任何新的浓缩的情况下被启动。通过将使用过的燃料全部转移到子体设备用作用于该设备的初始燃料，一系列MCFR的产生可显著减少锕系元素的使用，并将绝大多数放射性废物延迟至系列扩建(fleet build-out)的结束。为了最终处置含锕系元素的燃料盐，以前的工作发现该盐本身可以在不经化学转化的情况下而被包装成合适的废物形式。
在实施方案中，图4中的反应堆200作为行波反应堆(TWR)运行。这样的行波反应堆在以Roderick A.Hyde等人的名义于2006年11月28日提交的标题为“Automated NuclearPower Reactor For Long-Term Operation”的美国专利申请序列号11/605,943中被更详细地公开，该申请被转让给本申请的受让人，其整个公开内容由此通过引用被并入。
在操作中，TWR中的燃料可保持为固体，这类固体燃料由于其圆柱形状而经常被称为燃料细棒204。在该实施方案中，细棒204可以呈材料的实心圆柱体的形式，其可以是或可以不是多孔的，并且可以被或可以不被封闭在管中。在可选择的实施方案中，燃料呈由管204松散地包装和容纳的颗粒材料的形式，因此在该实施方案中的燃料细棒204包括颗粒燃料和管204。
在TWR的实施方案中，具有一个或更多个细棒的燃料组件可以在操作期间被移动，以将燃烧前沿(burnfront)保持在细棒的阵列内的静态位置。例如，当在中心位置处的特定组件中的燃料增殖然后裂变达到其不再有助于反应堆的整体临界性的点时，该组件可以被移动到管的边缘位置并且用新的组件代替。以这种方式，行进的燃烧前沿可以保持在反应堆内的静态位置，根据需要，耗尽的组件被来自反应堆内的新的组件代替以维持临界性。
上文的简介中一般性地描述了TWR。在实施方案中，TWR 200具有浸没在反应堆容器206中的大的钠池202中的圆柱形反应堆堆芯。在实施方案中，反应堆容器和燃料组件在侧面和下方完全被不具有任何穿透部件(penetrating component)的连续的安全壳(未示出)包围，使得在钠冷却剂从反应堆容器泄漏的情况下，可以不会将冷却剂释放到环境中，除非反应堆容器和安全壳都被破坏。
在操作中，泵使主钠冷却剂202在池内循环，使得其朝向冷却剂池的表面向上通过反应堆堆芯。在所示的实施方案中，使中间热交换器浸没在反应堆堆芯上方的冷却剂池中。通过中间热交换器，热量从正在池中循环的主钠冷却剂传递到中间钠冷却系统。加热的中间钠冷却剂循环到蒸汽发生器(未示出)，蒸汽发生器产生蒸汽以驱动涡轮机和发电机。在其中主钠冷却剂可暴露于裂变产物的实施方案中，该设计防止放射性材料作为冷却和发电过程的一部分从反应堆容器中除去。使用与安全壳接合以完全封闭反应堆堆芯和反应堆容器的上方的钢制穹顶(upper steel dome)(未显示)来使反应堆安全壳完整。
在反应堆关闭期间，设备电力负荷由输电网提供，并且由冷却剂泵上的小型电动机提供衰变热排出，所述冷却剂泵将降低的流量递送通过热输送系统。在电网不可用的情况下，则使用两个专门的安全等级衰变热排出系统来排出衰变热：反应堆容器空气冷却系统(Reactor Vessel Air Cooling System)(RVACS)和辅助冷却系统(ACS)，其不需要电功率而完全通过自然循环来操作。
在实施方案中，TWR 200可以具有由六边形形状的燃料细棒束或组件组成的圆柱形几何形状。该组件含有浓缩铀和贫化铀金属合金燃料细棒的组合。在实施方案中，燃料细棒被包覆在铁素体-马氏体钢管中。
在堆芯的中心是被贫化铀(238U)的细棒或组件包围的含有浓缩铀(235U)的一些细棒或细棒的组件。235U充当点火剂，反冲式启动行波反应-行进穿过铀棒的、缓慢移动的裂变平行波的链式反应。这些平行波在堆芯的中心开始，这缓慢消耗燃料并在堆芯中产生热量。在操作中，链式反应在堆芯中产生不会移动穿过固定的堆芯材料的增殖-燃烧区域。反而，增殖和燃烧的“驻”波通过将堆芯材料周期性移动进和移动出堆芯的中心周围的增殖-燃烧区域来建立。燃料组件的这种移动被称为“燃料倒换”。
在该实施方案中，使用金属燃料，因为它利用高的重金属负载和优异的中子经济，这允许在TWR中有效的增殖和燃烧过程。铀金属可以与5％至8％的锆形成合金以在辐照期间在尺寸上稳定合金以及抑制覆层的低温共熔损伤和腐蚀损伤。钠热结合(sodiumthermal bond)可以用于填充存在于铀合金燃料和覆层管内壁之间的空隙，以允许燃料膨胀且以提供有效的热转移，这保持燃料温度是低的。各个燃料细棒可以具有从约0.8mm直径至约1.6mm直径的细线，该细线围绕覆层管的周边螺旋缠绕，以提供冷却剂空间以及各个细棒在六边形燃料组件壳体(其还充当冷却剂导管)内的机械分离。覆层、绕线(wire wrap)和壳体可以由铁素体-马氏体钢制成，以利用其优异的辐照性能。
用超临界流体处理
将以超临界二氧化碳(sCO2)作为超临界流体来讨论图5-10中示出的实施方案。然而，也可以使用各种其他超临界流体，诸如上文讨论的那些超临界流体，并且以下实施方案的应用决不限于sCO2的应用。
已经检查了超临界二氧化碳(sCO2)用于从水溶液和固溶体中提取金属和准金属。因此，与各种离子液体(IL)组合的sCO2可用作配体以从溶液中提取金属离子。可以使用类似的方法从固体材料诸如受污染的纸、织物或甚至土壤中提取金属或准金属。疏松材料的提取需要材料为离子形式，例如溶液中的铀酰离子、镧系离子或锕系离子。因此，使用sCO2溶液的当前的疏松可裂变材料回收技术需要将疏松材料溶解在溶液中。可能的是以不需要溶解的方式用sCO2来处理使用过的燃料(包括考虑用于熔盐反应堆的核燃料)。作为实例，来自增殖和燃烧反应堆诸如TWR的金属燃料可以用sCO2系统处理，该sCO2系统不溶解U金属，但是确实除去所选择的裂变产物(具有高横截面用于寄生吸收)。sCO2系统可以能够选择性地除去这些元素及其相应的同位素。可溶于IL中的元素的列表在表III中示出。
表III
在TWR乏燃料中存在的所选择的元素和IL溶解度。
对于IL，sCO2可用作将铀引入IL的手段。在其他情况下，将氧化物直接溶解到IL中可以是合适的。
已经使用在sCO2中高度可溶的氟化β-二酮化学表征了核废物处理所关注的金属，诸如锕系元素、镧系元素和过渡金属。提取可以通过使用合适的螯合剂作为提取剂来完成。例如，已经证明了使用与磷酸三丁酯(TBP)组合的氟化二酮的La和Eu提取具有大于90％的有效性。在这个过程中，室温离子液体，基于咪唑鎓盐的1-丁基-3-甲基咪唑鎓盐(BMIM)，连同双(三氟甲基磺酰基)-酰亚胺(也称为Tf2N-，其被适当地描述为(CF3SO2)2N-)，被用作络合剂，因为该络合剂溶解CO2的能力。以这种方式，开发了满水/RTIL/sCO2系统。进行了使用其他离子液体和金属螯合剂(提取剂)的类似过程，并总结于表IV中。注意，除了使用没有TBP的噻吩甲酰三氟丙酮(TTA)之外，使用所有系统都提取Eu和La二者。没有TBP的噻吩甲酰三氟丙酮(TTA)只提取La而不分离(提取)Eu。
对目标材料使用sCO2分离和/或在核燃料的后处理期间，β-二酮可以被用于在铀物质的存在下与氧化物或金属选择性地结合。在150大气压下在50℃下，使用提取剂/sCO2混合物进行表IV中进行的提取持续1小时。基于该信息，预期β-二酮可以被用于与放射性同位素氧化物或金属选择性地结合，而基本上不溶解可裂变材料。
表IV
采用不同的β-二酮(含或不含TBP)从BMIMTf2N中的EUIII和LaIII的提取度(％)。
一般来说，二氧化碳溶剂化的障碍是二氧化碳(非极性)的低溶解本领。金属和金属螯合物在sCO2中具有低溶解度，其中CO2溶解度参数在4-5cal/cm3范围内。这可以通过添加亲CO2的官能团诸如氟代醚、氟代丙烯酸酯、氟代烷基、硅酮和某些磷腈来克服。在目前的技术中已经证明了氟化β-二酮(含和不含磷酸三丁酯)提取多种金属。双(三氟乙基)二硫代氨基甲酸酯比非氟化的对应物展示更高的溶解度；氟化的为10-4mol/L对比非氟化的为10-6至10-7mol/L。作为另一个实例，二乙基二硫代氨基甲酸酯(DDC)在100大气压下在sCO2中的溶解度可以比双(三氟乙基)二硫代氨基甲酸酯(FDDC)低3-800倍。由于sCO2密度变化与压力几乎成线性关系，溶解度也几乎成线性改变，其中溶解度随着压力的增加而增加。镧系元素、锕系元素、铜、砷和锑(和被辐照的靶标的其他产物)可以具有大约10-4mol/L CO2的浓度。在目前的技术中已经证明了水和土壤提取具有在溶液中的的螯合物与金属的1000-10000摩尔比。
用于从盐基燃料中除去裂变产物的系统可以与为金属燃料开发的方法在化学上相似。这是因为盐本身不溶于sCO2。提取剂诸如二酮可用于将选择的金属拉入如上所述的sCO2相中。实际上，可以建造清洁系统以在sCO2清洁系统的泄漏期间避免反应堆容器的加压。此外，处于其液态的盐可能处于足够高以离解(dissociate)二酮的温度。为了避免这两种障碍，可以设计一种系统，使得熔盐被泵送到反应堆容器的外部并注入含有sCO2的容器中。sCO2系统可以保持在足够低以固化熔盐的温度，导致高表面积的固体。如果sCO2可以保持在足够低的温度下，则可以在盐注入期间将β-二酮或其他合适的分离剂与sCO2共混，避免离解。
可选择地，分离剂可以在盐注入之后以分批方式注入系统。在任一种情况下，结果是溶剂化在sCO2二酮溶液中的(选择的)金属络合物的溶液。然后将溶液泵送到二次系统，其中温度或压力被调节以从溶液中除去金属络合物(产物)，而不对目标熔盐燃料产生实质影响。再次，可能的是，通过加热、冷却或两者，金属络合物是从目标溶液中可除去的，而不会将CO2降至气态(低于临界点)。热量可以用于使金属络合物挥发，使得在sCO2溶液内出现分开的气相。可选择地，sCO2可以被冷却或加热到临界点附近和高于临界点，此时其溶解度通常随着温度和压力的变化而显著变化，导致由于热力学条件的变化而被迫使离开溶液的分开的液态金属络合物相。然后可以将该相例如通过泵送的方式从提取系统转移到被设计用于暂时储存或长期储存的系统。不论进一步的加热或冷却被用于分离金属络合物还是其他产物，最终进一步的加热可被用于热分解二酮，留下金属裂变产物。
图5是示例性超临界流体处理系统500的实施方案的方框流程图。示例性系统500包括反应堆502和超临界流体处理部件504，所述超临界流体处理部件504包括流体储存器506、超临界流体容器508、超临界流体控件510、提取剂储存器512、接触容器514、分离单元516、转移单元518和再处理/废物520。辅助部件，诸如泵、阀、传感器等，未示出。其他实施方案可以包括更多或更少的部件。
反应堆502是核燃料反应堆。例如，反应堆502是燃料盐反应堆、容器化燃料盐反应堆或行波反应堆，正如在上文中描述了这些反应堆、其内容物和操作方法。在其他实例中，反应堆502可以是不同类型的反应堆。
超临界流体分离部件504使超临界流体与被辐照的核燃料和/或反应堆502接触。一般地，超临界流体具有以下性质：所述性质能够允许从目标材料诸如铀中选择性地分离所产生的放射性核素和/或能够从反应堆502中的设备或与反应堆502相关的设备中除去含有裂变产物的残余物。超临界流体保持气体和液体二者的性质。它们可以具有类似气体的粘性和在气体与液体之间的扩散性质。超临界流体可以有效地渗透固体材料。由于其独特的物理化学性质，多种超临界流体可被用于材料处理和化学反应。上面讨论了超临界流体的实例及其一些性质。
流体CO2被储存在流体储存器506中。在那里，流体CO2被储存在使得二氧化碳处于非超临界状态的温度和压力下。流体储存器506可以是与sCO2容器508流体连通的气体储器(gas reservoir)。然而，如下文参照分离单元516所述，经济性和其他因素可能决定了sCO2不被转变成气相，在这种情况下，分离部件504不包括流体储存器506。
sCO2容器508被加压并且具有使得CO2处于超临界形式的温度。例如，sCO2容器508在高于32℃的温度和大于73大气压的压力下操作。
系统500中使用的超临界流体可以与特定的提取剂组合以选择性地除去或分离放射性核素。这些提取剂被储存在提取剂储存器512中并与sCO2混合。上文讨论了示例性提取剂，诸如，例如，铜铁试剂、氯苯胺酸、β-二酮、N-苯甲酰基-N-苯基羟胺、α-二氧肟、二氨基联苯胺、卟啉诸如卟吩、8-羟基喹啉、亚硝基萘酚类、亚硝基苯酚类、乙二胺四乙酸、二苯卡巴肼、二苯卡巴腙、偶氮氧化偶氮BN、二乙基二硫代氨基甲酸钠、双硫腙、铋试剂II、硫代噻吩甲酰基三氟丙酮、硫代喔星、硫代次膦酸、硫化膦、硫代磷酸和磷酸三丁酯。在一些实施方案中，sCO2在不与任何提取剂混合的情况下被使用。
如图5所示，在超临界流体容器508内、在超临界流体控件510处、或在sCO2接触核燃料之前的某一点处，提取剂与sCO2混合。例如，使sCO2穿过含有提取剂的柱，以将提取剂溶解到sCO2流中。如果所选择的提取剂在sCO2中不是特别可溶的，则该操作还可以包括改性提取剂以使其更可溶，例如通过将亲CO2的官能团诸如氟代醚、氟代丙烯酸酯、氟代烷基、硅酮和某些磷腈加入到所选择的配体。在实施方案中，提取剂可以是氟化β-二酮和磷酸三烷基酯，或氟化β-二酮和三烷基氧化膦。在另一个实施方案中，配体可以选自二硫代氨基甲酸酯、硫卡巴腙类、β-二酮和冠醚。
将来自反应堆502的sCO2和被辐照的核燃料引入接触容器514。在实施方案中，将sCO2直接引入反应堆502。核燃料包括多种放射性同位素和放射性核素，诸如，例如99Mo、238U、131I、51Cr、225Ra和225Ac。
在实施方案中，被辐照的核燃料经由燃料盐注入器被注入到接触容器514中。燃料盐注入器包括一个或更多个喷嘴，其将熔融燃料盐分散成喷雾、薄雾或微滴的雾。接触容器514可以作为分批或连续过程或二者的组合来操作。
此外，接触容器514可以包括环境控制系统。环境控制系统能够监测和调节接触容器514内的温度和压力，以及sCO2和核燃料的流量(flow rate)。在实施方案中，环境控制系统包括压力传感器、温度传感器、加热器诸如加热套、和热交换器。环境控制系统还可以包括：燃料盐注入器，从而控制核燃料进入接触容器的流量；以及控制超临界流体进入接触容器514的流量的超临界流体注入阀。在实施方案中，环境控制系统可以将接触容器514维持在引起分散的熔融燃料盐固化成燃料盐颗粒的温度和压力。
环境控制系统还可以调节超临界流体和核燃料流出接触容器514。例如，由环境控制系统控制的一个或更多个提取阀可以调节超临界流体流出接触容器514的流量。在实施方案中，流出接触容器的流体流是sCO2和核燃料的组合。在其他实施方案中，核燃料以一个流离开接触容器514(并被按路线发送到转移单元518)，并且sCO2被按路线发送到分离单元516。
在与核燃料和/或反应堆502部件接触之后，sCO2将具有溶解在其中的一种或更多种裂变产物。分离单元516将sCO2与螯合物和/或废物分离，并且在实施方案中，与核材料分离。sCO2离开分离单元516并被按路线发送回流体储存器506或超临界流体容器508。核材料离开分离单元516并被按路线发送到转移单元518，并且螯合物和/或废物离开分离单元516并被按路线发送到再处理/废物520。
经济地在分离单元516中将sCO2转变为气相可能是不切实际的，因为该转变需要将CO2再压缩至超临界状态或稳定地供应高压CO2。另外，存在对于限制高度可压缩的流体的高压溶液所固有的潜在安全风险。此外，由于一些残留的放射性材料或衰变产物可能保留在二氧化碳气体中，排气CO2将需要被收集在能够进一步净化或处置的容器中。
在实施方案中，分离单元516包括“反提取”过程，其不需要sCO2的气化，作为放射性同位素与sCO2的分离的一部分。在这类方法中，通过使用超临界流体以形成金属或准金属螯合物，从固体或液体溶液中除去金属或准金属物质。超临界流体通常将含有溶剂提取剂，诸如百分之几的H2O或MeOH。然后通过使用酸性溶液从sCO2溶液中反提取金属或准金属，所述酸性溶液中的一种可被卤化。通过反提取到另一(水)溶液，避免了sCO2的减压。剩下的是被按路线发送到再处理/废物520的含所选择的放射性同位素的其他溶液，以及可以通过将其按路线发送到超临界流体容器508容易地再利用的sCO2。
使用反提取过程在自动化系统中和在连续处理中可以是有利的，但即使在半自动化的、分批处理系统中，再循环sCO2而没有增加的复压(repressurization)步骤的能力将是成本有利的。反提取可以，或可以不，除去具有放射性同位素的提取剂。在实施方案中，新的提取剂可能需要被加入到sCO2中，然后其能够作为提取化合物被再次使用。应当注意的是，IL也可以用于反提取过程。
可选择地，在分离单元516中，从接触容器514中除去的含有从使用过的燃料中除去的sCO2、元素和同位素的溶液可以被带到低于临界点并转化为气相。这种转化留下提取剂配体和分离的元素或同位素。然后可以将提取剂带到高于其挥发温度并转化成蒸汽相，留下所选择的元素或同位素。可以视情况而定使用该方案的变化。例如，如果所选择的提取剂和液体CO2是不溶的，则将溶液降低到低于二氧化碳的液相点(liquidus point)可以是优选的。
另一个替代方案是在分离单元516中，将超临界溶液的温度升高到高于提取剂的挥发点(例如大于100℃至200℃)或升高到高于分解温度(例如大于200℃至300℃)。在任一情况下，一旦提取剂失去，金属就可能基本上或部分地从sCO2中沉淀。提取剂蒸汽或分解产物的除去可以通过气相分离或如上所述通过将CO2转化为液相来完成。此外，溶液可以将温度或压力从超临界条件改变到第二超临界条件，该第二条件具有的提取剂的溶解度低于第一条件的溶解度。通过该方法，可以在不离开超临界状态的情况下回收全部或部分提取剂。
目前的技术使用sCO2离子液体方法从水溶液中除去镧系元素和锕系元素二者，并且已经提出了一些目前的修改版本。一个这样的方法称为super-DIREX，它是“超临界直接提取”的缩写。由于重金属(U、Pu、Np、Am和Cm)被直接从覆盖溶解的柱(column coveringthe dissolution)中的乏燃料粉末中提取，所以super-DIREX方法被预期将最小化再处理的成本。一个实验声称如果采用sCO2方法，废物流体积减少高达30％。然而，其他工作也引用了其他关键问题，例如抵消了TBP-HNO3溶液的酸度和14C的积聚。
金属燃料，包括适用于开口型细棒构造(vented pin configuration)和/或行波反应堆的那些金属燃料，通常包括能够高度燃耗的金属燃料，其包含在开口型铁素体马氏体不锈钢覆层中。在寿命终止时，燃料通常具有金属形式的燃料和在燃烧循环期间从燃料中沉淀的固体裂变产物的高度多孔的基质(matrix)。
转移单元518是使液体核燃料在反应堆502和接触容器514之间循环的任选的部件。转移单元518可以包括一个或更多个泵、阀、传感器和流量计。另外，转移单元518可以包括用于容纳核材料并升高核材料的温度和/或压力的容纳容器(holding vessel)。
如所示的，转移单元518将核材料引导回反应堆502。可选择地，一些或全部核材料可以被引导到废物处理。另一个替代方案是，在类似于或不同于反应堆502的另一设施中，一旦在接触容器514和/或分离单元516中除去了裂变产物，则再次使用核材料。例如，反应堆502是诸如TWR的增殖和燃烧型反应堆。可能可行的是，除去裂变产物并且然后在用于溶剂化的接触容器514和/或分离单元516中进行热-机械处理以便改变结构材料用于继续在反应堆中使用。一旦裂变产物被除去，可以使核材料达到显著更高的温度(其可能被使得超过燃料熔点)和压力(约10MPa(10's of MPa's))。
再处理/废物系统520包括一个或更多个处理装置(processes)和/或储存设施。如所示的，提取剂诸如螯合物和配体，以及裂变产物，被按路线发送到再处理/废物系统520。通过一个或更多个处理装置，配体可以与裂变产物分离。在一些情况下，分离的配体可以在系统500中再次使用。
图6是用于用超临界流体处理系统处理燃料盐反应堆的方法600的实施方案。示例性的方法600包括产生超临界流体(操作602)，将提取剂引入超临界流体(操作604)，使一定体积的超临界流体与熔融燃料盐接触(操作606)，将超临界流体与燃料盐分离(操作608)，将接触的燃料盐引导至反应堆堆芯(操作610)，并将裂变产物与超临界流体分离(操作612)。参考图5示出和描述的超临界流体处理系统504、以及参考图1-5上文描述的任一反应堆，可以用于执行示例性的方法600。其他实施方案可以包括更多或更少的操作。
示例性的方法600开始于在流体中产生超临界流体，提供操作602。如上所讨论的，超临界流体可以是可以使用已知技术产生的超临界二氧化碳(sCO2)。一旦产生超临界流体，就将提取剂引入超临界流体中，使得配体在提取剂添加操作中溶解到超临界流体中。如上所讨论的，提取剂添加操作可以包括改性或制备所选择的提取剂，用于有效地与所选择的超临界流体一起使用。
接下来，在接触操作606中，使一定体积的被辐照的熔融燃料盐与一定体积的超临界流体接触。这种接触可以发生在反应堆堆芯中或单独的接触容器中，如参考图5以上所述的。
在接触期间，超临界流体从被辐照的燃料盐中除去一种或更多种类型的裂变产物。超临界流体中的提取剂与一种或更多种裂变产物形成络合物，产生sCO2-放射性同位素络合物溶液。
然后在分离操作608中将超临界流体与燃料盐分离。在实施方案中，在燃料返回操作610中，接触的燃料盐被引导返回到反应堆堆芯。如以上参考图5所讨论的，在将燃料盐再引入反应堆堆芯之前，可能需要增加燃料盐的温度和压力。
在分离操作612中，分离的超临界流体还经历一个或更多个分离过程，以从裂变产物中提取超临界流体。上文参考图5讨论了用于这种分离的技术和条件。
图7是与示例性超临界流体处理部件504一起使用的示例性燃料盐反应堆100的方框流程图。上文参考至少图1至图3示出并描述了示例性燃料盐反应堆100。上文参照图5还示出并描述了示例性超临界流体处理部件。其他实施方案可以包括更多或更少的部件。
在所示的实施方案中，将熔融燃料盐从反应堆100进料到接触容器514中。燃料盐经由转移单元518返回到反应堆100，并且包含在溶液中的螯合物的超临界流体被送到分离单元516用于另外的处理。
可选择地，在反应堆操作期间将超临界流体直接进料到反应堆100中。在另一个实施方案中，在反应堆关闭期间将超临界流体进料到反应堆100中，其中存在很少至没有燃料盐。
图8是与示例性超临界流体处理部件504一起使用的示例性容器化燃料盐反应堆400的方框流程图。上文参照至少图1至图4示出并描述了示例性燃料盐反应堆400。上文参照图5还示出并描述了示例性超临界流体处理部件。其他实施方案可以包括更多或更少的部件。
反应堆400包括一个或更多个燃料盐容器490，每个燃料盐容器490容纳包含至少一些可裂变材料的燃料盐。容器490可以是储存容器，或者，可选择地可以是在反应堆内使用的容器，诸如燃料管或组件。
在所示的实施方案中，超临界流体被引导到一个或更多个燃料容器490中。容器490可以位于反应堆堆芯中，或者可以被除去用于处理。处理后，容器490可以返回到反应堆堆芯或被储存。容器490可以容纳可以是熔融的或固体的燃料盐，或者可以容纳另外的核燃料，诸如松散的颗粒燃料或多孔的基质燃料，如参照上文TWR描述的。超临界流体进入燃料容器490的流量由超临界流体控件510调节。在燃料容器490内，超临界流体接触燃料。如上文所讨论的，一种或更多种裂变产物在该接触期间通过溶解被超临界流体提取。然后，超临界流体离开燃料容器490并被引导到分离单元516。在实施方案中，超临界流体从燃料容器490流出的流量由与传感器和阀连通的控制器调节。
在实施方案中，超临界流体被用于制备燃料容器490，以便关闭。从燃料容器490中除去裂变产物可以大大提高燃料容器490的可处置性，因为使用sCO2处理可以除去>90％的目标裂变产物，并且可以用多次sCO2溶液处理除去甚至更多的目标裂变产物。在一些情况下，可以有利的是，应用多个循环诸如重复的处理或多次不同的处理以增加裂变产物的除去。例如，在一些情况下，两次处理可以给出99％的可及的裂变产物的除去。三次处理会给出99.9％等等。
任何适当的因素可以被用于确定加工处理的次数和/或类型，并且可以基于溶解或粘附在其中sCO2溶液不能渗入的固体燃料基质中的裂变产物。然而，应当注意，可以可能的是，在允许溶液可溶性金属从疏松燃料基质中扩散出并进入溶液的温度和时间尺度下进行操作。这可以降低乏燃料组件的短期热负荷，减少操作和输送组件的危险，并使其更适合长期处置。
图9是与图5的示例性超临界流体处理部件一起使用的示例性TWR 900的方框流程图。上文参照至少图4示出并描述了示例性TWR 900。上文参照图5还示出并描述了示例性超临界流体处理部件。其他实施方案可以包括更多或更少的部件。
TWR 900包括反应堆堆芯和容纳主钠冷却剂的反应堆容器。反应堆堆芯被浸没有主钠冷却剂。TWR 900还包括反应堆堆芯中的至少一个组件904，所述组件904包括含有可裂变材料和裂变产物的一个或更多个固体燃料细棒。此外，TWR 900包括组件倒换系统，其被构造成在反应堆堆芯内的各个位置之间移动组件。
如所示的，超临界流体可以在接触容器514中接触来自TWR 900的核燃料，在接触容器514中核燃料被引导离开反应堆堆芯。可选择地，当倒换系统已经临时从反应堆堆芯中移除组件时，超临界流体可与组件接触。仍然另一个替代方案是超临界流体可以在反应堆堆芯内直接接触核燃料。
超临界流体控件510可以控制超临界流体向TWR 900转移进入燃料组件904和/或接触容器514。该控件可以是基于核燃料的扩张和/或基于在TWR 900中使用的冷却剂中裂变产物的浓度。
在实施方案中，TWR 900包括被构造成将燃料组件904保持在氩气中的转移容器。超临界流体控件510可以引导超临界流体接触被保持在氩气中的燃料组件904，图9中未示出。在那里，超临界流体可以从暴露于燃料组件904的氩气中除去裂变产物。超临界流体，现在是与裂变产物的混合物，被返回到分离单元516，如上文所讨论的。
在实施方案中，TWR 900包括包括吸收器902的冷却剂清洁系统。吸收器，例如填充床或吸附膜，从在TWR 900中使用的主钠冷却剂中除去裂变产物。超临界流体控件510可以将超临界流体引导到吸收器902以溶解裂变产物并从吸收器902中除去裂变产物。超临界流体，现在是与裂变产物的混合物，被返回到分离单元516，如上文所讨论的。
使用超临界流体处理的系统可以在寿命终止之前通过以下来除去裂变产物：将分离工艺(例如sCO2工艺)并入燃料管理或“倒换”循环中以在辐照(反应堆的操作)期间周期性地除去裂变产物。例如，TWR再加燃料系统可以并入用于将组件升高出冷却剂池的密封外壳。TWR安全外壳可以被提供有足够的冷却能力以在组件904在冷却剂池外部时在处理过程期间管理组件衰变热。在可选择的实施方案中，系统可以被设计为围绕堆芯的边缘的一个或更多个组件位置是处理位置，其中组件可以被连接到处理系统504。可以使系统更加坚固，使得裂变产物可以以最小的系统改变在安全壳中被除去。由于sCO2的高密度，这类系统不需要大的容器和管道。大于10-4kg金属/kg溶液的浓度是可能的。在寿命终止时，每个组件含有最大量的裂变产物，大约50kg。溶液密度约为1000kg/m3。因此，在一些情况下，只需要5m3的sCO2溶液，以在单个组件中包含所有裂变产物。以更频繁的间隔处理组件会明显减少该最大体积。此外，由于CO2可以与裂变产物分离并再次进入系统，因此可以额外减少库存。
图10是用于用超临界流体分离来操作反应堆的方法700的实施方案。示例性方法700包括对反应堆堆芯进行装料(操作702)，维持链式反应(操作704)，使一定体积的反应过的燃料与超临界流体接触(操作706)，在再生燃料中引发链式反应(操作708)，并将裂变产物与超临界流体分离(操作710)。参照图5示出和描述的超临界流体处理系统504、以及上文至少参照图1-3描述的反应堆100，可以用于执行示例性方法700。其他实施方案可以包括更多或更少的操作。
示例性方法700开始于在装料操作702中用核燃料对反应堆堆芯进行装料。装料操作702取决于在示例性方法700中采用的核反应堆的类型而变化。上文描述了对熔盐反应堆、行波反应堆和容器化熔盐反应堆进行装料的实例。
在装料操作702中对反应堆堆芯进行装料之后，在第一裂变操作704中将链式反应保持在临界状态或高于临界状态的反应堆堆芯中。维持链式反应取决于在示例性方法700中采用的核反应堆的类型而变化。
在链式反应开始和维持之后的某一点，一定体积的超临界流体与一定体积的被辐照的核燃料接触。如上文所讨论的，超临界二氧化碳(sCO2)可以被用作超临界流体。超临界流体与核燃料接触取决于所使用的反应堆的具体类型而变化，其中上文讨论了一些实例。
作为实例，并且如上文所讨论的，超临界流体可以在不从反应堆堆芯中除去核燃料的情况下与部分反应的核燃料中的至少一些接触。超临界流体的引入可以在不中断反应堆堆芯内的一个或更多个链式反应的情况下进行。
作为另一个实例，并且如上文所讨论的，部分反应的燃料中的一些可以从反应堆堆芯中被除去，并且然后例如在接触容器中与超临界流体接触。部分反应的燃料的除去可以在不中断反应堆堆芯内的一个或更多个链式反应的情况下进行。在与超临界流体接触之后，部分反应的燃料可以在不中断反应堆堆芯内的一个或更多个链式反应的情况下被返回到反应堆堆芯。
如上文参照TWR所讨论的，核燃料可以被包含在一个或更多个燃料细棒或细棒组件内。在整个操作过程中，细棒可以在反应堆堆芯内移动到不同的位置。在细棒的移动期间或之后，超临界流体可以与细棒内的燃料接触。
在接触操作706中超临界流体和部分反应的核燃料接触之后，在第二裂变操作708中在现在处理的核燃料中引发链式反应。如上文所讨论的，在实施方案中，部分反应的核燃料可以在反应堆内与超临界流体接触。在那些实施方案中，反应堆操作可以像以前一样继续。在其他实施方案中，将部分反应的核燃料引导出反应堆堆芯，并且然后使其与超临界流体接触。在那些实施方案中，部分反应的核燃料可以被再次引导回相同的反应堆堆芯或者被引导到不同的，也许是新起动的，反应堆堆芯。
方法700还包括在分离操作710中将裂变产物与超临界流体分离。至少参照图5讨论用于将裂变产物与超临界流体分离的系统和方法的实施方案。
超临界流体的又另一种可能的应用是乏燃料或先前被辐照的燃料的改良(reformation)。辐照后的燃料的改良通常可以被设计成允许在不改变核燃料组件或核燃料组件中包含的燃料细棒的情况下，处理整个燃料组件用于裂变产物、镧系元素或锕系元素的除去处理。在密封容器和超临界流体处理的一个实例中，先前燃烧的核燃料组件可以被放置到可密封的压力容器中。然后可以用加压的sCO2填充容器，并且加入一种或更多种提取剂(诸如二酮或任何其他合适的剂)以在不存在IL或水性组分的情况下产生提取溶液。由于在现有燃料组件中用于裂变气体排放的排气口的存在和超临界流体的性质，sCO2-提取剂溶液将用于填充燃料细棒和多孔燃料的基质(即，超临界流体表现为填充它们被包含在其内的体积的低表面张力、低粘度的流体)。sCO2溶液将开始溶剂化目标裂变产物(或其他材料，如果需要这样的话，以及选择的合适的配体)，使铀金属基质不受影响。然后，裂变产物将开始扩散出燃料细棒，使得整个系统的浓度趋于均衡。然后可以从压力容器中缓慢地释放含有溶解的金属的溶液。可以将新的、清洁的溶液再次加入到压力容器中。搅拌、加热和/或持续加压和降压可以被应用于系统以提高溶剂化率。例如，该系统可以在大于7.5MPa(在51℃下接近临界点)下操作，并以+/-0.1MPa振荡，以增强“泵送”sCO2溶液进和出多孔燃料。
结论
虽然已经示出和描述了本文所描述的当前主题的特定方面，但是对于本领域技术人员将明显的是，基于本文的教导可以做出变化和修改，而不偏离本文所描述的主题及其更宽的方面，并且因此所附的权利要求在它们的范围内包括所有这样的变化和修改，如在本文所描述的主题的真实精神和范围内的一样。本领域技术人员将理解，一般来说，本文使用的并且特别是在所附权利要求中(例如，所附权利要求的主体)使用的术语通常被认为是“开放的”术语(例如，术语“包括(including)”应被理解为“包括但不限于”，术语“具有”应被理解为“具有至少”，术语“包括(includes)”应被理解为“包括但不限于”，等等)。本领域技术人员还将理解，如果意图得到特定数目的引入的权利要求表述，则这种意图将明确地在权利要求中表述，并且在这样表述不存在时，这样的意图不存在。
例如，作为对理解的帮助，以下所附权利要求可包含引导性短语“至少一个”和“一个或更多个”的使用以引导权利要求表述。然而，这样的短语的使用不应该被解释为意味着权利要求叙述通过不定冠词“一(a)”或“一(an)”的引入将含有这样引入的权利要求叙述的任何具体的权利要求限制为含有仅仅一个这样的叙述的权利要求，即使当同一个权利要求包括引导性的短语“一个或更多个”或“至少一个”和诸如“一(a)”或“一(an)”的不定冠词(例如“一(a)”和/或“一(an)”通常应该被解释为意指“至少一个”或“一个或更多个”)时；这也适用于用于引入权利要求叙述的定冠词的使用。另外，即使特定数量的引导性权利要求表述被清楚地表述，本领域技术人员将认识到，这样的表述通常应该被解释为表示至少该表述数目(例如，没有其他修饰的“两个表述”的单纯表述通常表示至少两个表述，或者两个或更多个表述)。
除非另外指明，否则表达本说明书和权利要求书中所用的成分、性质例如分子量、反应条件等的量的所有数字应当理解为在所有情况下均由术语“约”来修饰。术语“约”不旨在扩大或限制原本可以提供特定值的等同物的程度。此外，除非另有说明，否则术语“约”将清楚地包括“精确地”，这与关于范围和数值数据的讨论一致。本公开内容的上下文中的术语“约”意指紧随术语“约”之后叙述的值的15％内(±15％)的值，包括该范围内的任何数值、等于该范围的上限的值(即+15％)和等于该范围的下限的值(即-15％)。例如，值“100”涵盖85和115之间的任何数值，包括85和115(“100％”除外，其总是具有100％的上限)。
比率、浓度、量和其他数值数据可以以范围格式表述或呈现于本文中。应理解，仅为了方便和简洁起见而使用这种范围格式，并且因此应灵活地解释为不仅包括作为范围的极限值明确叙述的数值，而且包括该范围内涵盖的所有个别数值或子范围，如同每个数值和子范围被明确地叙述。作为说明，“4％至7％”的数值范围应被解释为不仅包括约4％至约7％的明确列举的值，而且还包括指示范围内的单个值和子范围。因此，包括在该数值范围内的是诸如4.5、5.25和6的单个值以及诸如4-5、5-7和5.5-6.5的子范围，等等。此相同的原则适用于仅列举一个数值的范围。此外，无论范围的广度或描述的特征如何，都应适用这种解释。
尽管示出了本发明广泛范围的数字范围和参数为近似值，但是在具体实例中陈述的数值被尽可能精确地报告。然而，任何数值都固有地包含因存在于其相应测试测量中的标准偏差而必然导致的某些误差。
此外，在其中使用类似于“A、B和C等等中的至少一个”的惯例的那些实例中，一般来说，这样的构造在某种意义上是意图的，本领域技术人员将理解这种惯例(例如，“具有A、B和C中的至少一个的系统”将包括但不限于具有单独的A、单独的B、单独的C、A和B一起、A和C一起、B和C一起，和/或A、B和C一起等等的系统)。另外，在使用与“A、B和C等中的至少一个”相似的惯例的那些情况下，一般地，这样的结构在意义上意图是本领域中技术人员在惯例中所理解的意思(例如，“具有A、B或C中的至少一个的系统”可能包括但不限于只具有A、只具有B、只具有C、具有A和B一起、A和C一起、B和C一起、和/或A、B和C一起等的系统)。本领域技术人员将进一步理解，除非上下文另外指示，否则通常表示两个或更多个可选的术语的分离的词语和/或短语无论在说明书、权利要求还是附图中都应该被理解为设想包括术语中的一个、术语中的任一个或两个术语的可能性。例如，短语“A或B”将通常被理解为包括“A”或“B”或“A和B”的可能性。
在一些情况下，一个或更多个部件在本文中可以被称为“被构造成”、“可构造成”、“可操作来/操作来”、“适合/可适合”、“能够”、“可符合/符合”等。本领域技术人员将认识到，除非上下文另有要求，否则这类术语(例如，“被构造成”)通常可以包括活动状态的部件和/或非活动状态的部件和/或备用状态的部件。
关于所附权利要求，本领域技术人员将理解，其中所叙述的操作通常可以按任何顺序来进行。而且，尽管各种操作流程按顺序呈现，但应理解，各种操作可以按除示出的那些顺序之外的其他顺序来进行，或者可以同时进行。这类交替的排序的实例可以包括重叠、交织、中断、重排序、递增、预备、追加、并发、逆序或其他变体排序，除非上下文另外说明。此外，术语如“响应于”、“与......相关”或其他过去时形容词通常不意图排斥这类变体，除非上下文中另外说明。
将清楚的是，本文描述的系统和方法很好地适于实现所提及的目的和优点以及其中固有的目的和优点。本领域技术人员将认识到，本说明书中的方法和系统可以以许多方式实现，并因此不应受前述示例性实施方案和实例的限制。在这点上，本文描述的不同实施方案的任何数量的特征可以组合成一个单独的实施方案，并且具有少于或多于本文描述的所有特征的可选择的实施方案是可能的。
虽然为了本公开内容的目的已经描述了多个实施方案，但是可以进行完全在本文所描述的技术的范围内的多种改变和修改。例如，尽管未明确说明但拉曼光谱可以是但仅是用于在熔盐反应堆操作期间监测燃料盐品质的许多技术之一，并且同样可以使用多个拉曼探针以了解反应堆内不同位置的燃料盐品质的变化。可以进行许多其他变化，这些变化对本领域技术人员容易想到，并且被包涵在本公开内容的精神中并且如所附权利要求中限定的精神中。

Claims (39)

1.一种核裂变反应堆，包括：
反应堆堆芯，其容纳一定量的包含至少一些可裂变材料的燃料盐，并且适于在所述燃料盐中产生链式反应，从而在所述燃料盐中产生热量和裂变产物；
至少一个热交换器，其适于将热量从所述燃料盐传递到冷却剂；
发电单元，其将所述冷却剂中的热量转换为功率；和
超临界流体分离系统，其适于从所述燃料盐中除去至少一些量的裂变产物。
2.如权利要求1所述的核裂变反应堆，其中所述超临界流体分离系统包括：
超临界流体接触容器，其使燃料盐与超临界流体接触；
燃料盐转移单元，其使燃料盐在所述反应堆堆芯和所述超临界流体接触容器之间循环；
超临界流体源，其流体连接到所述超临界流体接触容器，所述超临界流体包含至少一种配体，当所述配体接触至少一种裂变产物时将所述至少一种裂变产物溶解到所述超临界流体中；和
控制器，其控制燃料盐在所述反应堆堆芯和超临界流体接触容器之间的转移，并且控制超临界流体从所述超临界燃料源通过所述超临界流体接触容器的转移。
3.如权利要求2所述的核裂变反应堆，其中当使所述燃料盐在所述反应堆堆芯和所述接触容器之间转移时，所述燃料盐转移单元将所述燃料盐保持在熔融状态。
4.如权利要求3所述的核裂变反应堆，其中所述燃料盐当在与所述超临界流体接触期间在所述接触容器中时保持熔融状态。
5.如权利要求3所述的核裂变反应堆，其中当将所述燃料盐从所述反应堆堆芯转移到所述接触容器时，所述燃料盐转移单元将所述燃料盐保持在熔融状态，并且所述接触容器还包括：
燃料盐注入器；
接触容器环境控制系统；并且
其中所述控制器操作所述注入器和所述环境控制系统，使得所述熔融燃料盐在注入到所述接触容器中后固化成燃料盐颗粒。
6.如权利要求5所述的核裂变反应堆，其中所述燃料盐转移单元在所述颗粒接触所述超临界流体之后从所述接触容器中除去所述燃料盐颗粒。
7.如权利要求6所述的核裂变反应堆，其中所述燃料盐转移单元在将所述熔融燃料盐返回到所述反应堆堆芯之前将所述燃料盐颗粒熔化成熔融燃料。
8.如权利要求5所述的核裂变反应堆，其中所述燃料盐注入器包括：
一个或更多个喷嘴，其适于将所述熔融燃料盐分散成容纳在所述接触容器中的超临界流体内的液滴喷雾，其中所述接触容器通过所述环境控制系统被保持在导致所分散的熔融燃料盐固化成燃料盐颗粒的温度和压力下。
9.如权利要求5所述的核裂变反应堆，其中所述接触容器环境控制系统包括以下中的一个或更多个：
压力传感器；
温度传感器；
加热器；
热交换器；
燃料盐注入阀，其控制所述熔融燃料盐进入所述接触容器的流量；
超临界流体注入阀，其控制超临界流体进入所述接触容器的流量；和
超临界流体提取阀，其控制超临界流体流出所述接触容器的流量。
10.如权利要求2所述的核裂变反应堆，其中从所述接触容器流出的所述超临界流体包含从所述燃料盐中除去的一定量的裂变产物，并且其中所述超临界流体分离系统还包括：
分离容器，其流体连接到所述接触容器，以接收从所述接触容器流出的所述超临界流体并且将所述一定量的裂变产物中的至少一些与所述超临界流体分开。
11.一种核裂变反应堆，包括：
一个或更多个燃料盐容器，其包括容纳一定数量的燃料盐的第一燃料盐容器，所述一定数量的燃料盐包含至少一些可裂变材料；
反应堆堆芯，其适于至少容纳所述第一燃料盐容器，并且适于在所述燃料盐中产生链式反应，从而在所述燃料盐中产生热量；
至少一个热交换器，其适于将热量从所述燃料盐传递到冷却剂；和
超临界流体提取系统，其适于使超临界流体穿过所述第一燃料盐容器，所述超临界流体提取系统包括
超临界流体源，其与所述第一燃料盐容器是可流体连接的，当连接时，所述超临界流体源将所述超临界流体递送到所述第一燃料盐容器中；
分离容器，其与所述第一燃料盐容器是可流体连接的，所述分离容器接收来自所述第一燃料盐容器的所述超临界流体；和
控制器，其控制超临界流体从所述源通过所述第一燃料盐容器转移到所述分离容器中。
12.如权利要求11所述的核裂变反应堆，其中所述超临界流体是含有溶解至少一种裂变产物的配体的超临界二氧化碳。
13.如权利要求12所述的核裂变反应堆，其中所述配体选自铜铁试剂、氯苯胺酸、β-二酮、N-苯甲酰基-N-苯基羟胺、α-二氧肟、二氨基联苯胺、卟啉化合物诸如卟吩、8-羟基喹啉、亚硝基萘酚类、亚硝基苯酚类、乙二胺四乙酸、二苯卡巴肼、二苯卡巴腙、偶氮氧化偶氮BN、二乙基二硫代氨基甲酸钠、双硫腙、铋试剂II、硫代噻吩甲酰基三氟丙酮、硫代喔星、硫代次膦酸、硫化膦、硫代磷酸和磷酸三丁酯。
14.如权利要求11所述的核裂变反应器，还包括：
容器转移单元，其将所述燃料盐容器在所述反应堆堆芯和所述分离系统之间转移。
15.如权利要求11所述的核裂变反应堆，其中所述分离系统适于在所述燃料盐容器处于所述反应堆堆芯中时使所述超临界流体穿过所述燃料盐容器。
16.一种行波反应堆，包括：
反应堆堆芯，其容纳具有至少一个燃料细棒的第一燃料组件，所述至少一个燃料细棒含有裂变产物和包含至少一些可裂变材料的燃料材料；
反应堆容器，其容纳主钠冷却剂，其中所述反应堆堆芯在所述反应堆容器内并且与所述主钠冷却剂接触；
组件倒换系统，其适于将所述第一燃料组件从所述反应堆堆芯内的第一位置移动到所述反应堆堆芯内的第二位置；和
超临界流体分离系统，其从在所述第一燃料组件中的所述燃料材料中除去裂变产物，所述超临界流体分离系统包括：
超临界流体源，其与所述第一燃料组件是可流体连接的，所述超临界流体源将所述超临界流体递送到所述第一燃料组件中；
分离容器，其与所述第一燃料组件是可流体连接的，所述分离容器接收来自所述第一燃料组件的所述超临界流体；和
控制器，其控制超临界流体从所述源通过所述第一燃料组件转移到所述分离容器中。
17.如权利要求16所述的行波反应堆，其中所述超临界流体源与所述第一燃料组件中的至少一个细棒是可流体连接的，并将所述超临界流体递送到所述至少一个细棒中，并且所述超临界流体分离系统还包括：
分离容器，其与所述第一燃料组件中的至少一个细棒是可流体连接的，所述分离容器适于接收来自在所述第一燃料组件中的所述至少一个细棒的所述超临界流体；和
控制器，其控制超临界流体从所述源通过所述第一燃料组件的所述至少一个细棒转移到所述分离容器中。
18.如权利要求16所述的行波反应堆，其中所述组件倒换系统适于从所述反应堆堆芯中除去所述第一组件，并且所述超临界流体分离系统当所述第一组件在所述反应堆堆芯外部时从所述第一组件除去裂变产物。
19.如权利要求16所述的行波反应堆，其中所述组件倒换系统还适于在将所述第一组件移动到所述第二位置之前将所述第一组件从所述第一位置移动到所述反应堆堆芯内的中间位置，并且当所述第一组件位于所述反应堆堆芯内的所述中间位置时，所述超临界流体分离系统从所述第一组件中除去裂变产物。
20.如权利要求16所述的行波反应堆，其中当所述第一组件位于所述反应堆堆芯内的所述第一位置时，所述超临界流体分离系统从所述第一组件中除去裂变产物。
21.如权利要求16所述的行波反应堆，还包括：
裂变产物处理系统，其接收来自所述超临界流体分离系统的裂变产物。
22.如权利要求16所述的行波反应堆，其中所述超临界流体是含有溶解至少一种裂变产物的配体的超临界二氧化碳。
23.如权利要求22所述的行波反应堆，其中所述配体选自铜铁试剂、氯苯胺酸、β-二酮、N-苯甲酰基-N-苯基羟胺、α-二氧肟、二氨基联苯胺、卟啉化合物诸如卟吩、8-羟基喹啉、亚硝基萘酚类、亚硝基苯酚类、乙二胺四乙酸、二苯卡巴肼、二苯卡巴腙、偶氮氧化偶氮BN、二乙基二硫代氨基甲酸钠、双硫腙、铋试剂II、硫代噻吩甲酰基三氟丙酮、硫代喔星、硫代次膦酸、硫化膦、硫代磷酸和磷酸三丁酯。
24.如权利要求16所述的行波反应堆，还包括：
膨胀监测装置，其在所述行波反应堆的操作期间监测所述燃料材料的扩张；并且
其中所述控制器基于所述燃料材料的扩张来控制所述超临界流体的转移。
25.如权利要求16所述的行波反应堆，还包括：
冷却剂监测装置，其监测所述冷却剂中裂变产物的浓度；并且
其中所述控制器基于所述冷却剂中所述裂变产物的浓度来控制所述超临界流体的转移。
26.如权利要求16所述的行波反应堆，其中所述超临界流体分离系统还适用于从所述主钠冷却剂中除去裂变产物。
27.如权利要求16所述的行波反应堆，还包括：
转移容器，其适于将所述第一燃料组件保持在氩气中；并且
其中所述超临界流体分离系统还适于从已经暴露于所述第一燃料组件的氩气中除去裂变产物。
28.如权利要求16所述的行波反应堆，还包括：
冷却剂清洁系统，其包括从所述主钠冷却剂中除去裂变产物的吸收器；并且
其中所述超临界流体分离系统还适于从所述吸收器中除去裂变产物。
29.一种操作核裂变反应堆的方法，包括：
用含有可裂变材料的初始燃料对反应堆堆芯进行装料；
在所述反应堆堆芯中维持第一链式反应持续一段时间，从而产生部分反应的燃料，所述部分反应的燃料含有比在所述初始燃料中少的可裂变材料以及比在所述初始燃料中多的至少一些量的裂变产物；
使所述部分反应的燃料中的至少一些与含有与至少一种裂变产物形成金属络合物的至少一种配体的超临界流体接触，从而产生超临界流体和裂变产物的混合物、以及含有比在所述部分反应的燃料中较低量的裂变产物的再生燃料；
使所述超临界流体和裂变产物的混合物与所述再生燃料分离；
在所述再生燃料中引发第二链式反应；以及
从所述超临界流体和裂变产物的混合物中提取所述裂变产物中的至少一些。
30.如权利要求29所述的方法，其中所述接触是在不将所述部分反应的燃料中的至少一些从所述反应堆堆芯中除去的情况下在所述部分反应的燃料中的至少一些上进行的。
31.如权利要求30所述的方法，其中所述接触是在不中断所述反应堆堆芯中的所述第一链式反应的情况下进行的。
32.如权利要求29所述的方法，还包括：
在不中断所述第一链式反应的情况下从所述反应堆堆芯中除去所述部分反应的燃料中的至少一些；
在从所述反应堆堆芯中除去所述部分反应的燃料中的至少一些之后进行所述接触操作；和
使所述再生燃料返回到所述反应堆堆芯。
33.如权利要求32所述的方法，还包括：
在不中断所述第一链式反应的情况下使所述再生燃料返回到所述反应堆。
34.如权利要求29所述的方法，其中所述核裂变反应堆是行波反应堆，并且所述方法还包括：
用包含含有可裂变材料的所述初始燃料的多个细棒对所述反应堆堆芯装料；
在反应堆堆芯的增殖-燃烧区域内保持所述第一链式反应持续一段时间，从而产生含有部分反应的燃料的至少一个细棒；
将含有部分反应的燃料的所述至少一个细棒移动到所述反应堆内的不同位置；以及
在所述移动操作期间或之后，通过使含有至少一种配体的所述超临界流体穿过所述至少一个细棒来接触所述至少一个细棒中的所述部分反应的燃料，以获得含有再生燃料的至少一个细棒。
35.如权利要求34所述的方法，其中所述移动操作是细棒倒换操作的一部分。
36.如权利要求34的方法，其中通过将含有所述再生燃料的所述至少一个细棒置于所述反应堆堆芯的所述增殖-燃烧区域中的位置来实现在所述再生燃料中引发第二链式反应。
37.如权利要求29所述的方法，其中所述核裂变反应堆是熔盐反应堆，并且其中所述接触是在不将部分反应的熔盐燃料从所述反应堆堆芯中除去的情况下在所述部分反应的熔盐燃料上进行的。
38.如权利要求37所述的方法，还包括：
在不中断所述第一链式反应的情况下从所述反应堆堆芯中除去所述部分反应的熔盐燃料中的至少一些；
在从所述反应堆堆芯中除去所述部分反应的熔盐燃料中的至少一些之后进行所述接触操作；和
使再生的熔盐燃料返回到所述反应堆堆芯。
39.如权利要求38所述的方法，还包括：
在不中断所述第一链式反应的情况下使所述再生的熔盐燃料返回到所述反应堆。
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