JPH11174194A - 原子燃料の再処理方法 - Google Patents
原子燃料の再処理方法Info
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- JPH11174194A JPH11174194A JP34307997A JP34307997A JPH11174194A JP H11174194 A JPH11174194 A JP H11174194A JP 34307997 A JP34307997 A JP 34307997A JP 34307997 A JP34307997 A JP 34307997A JP H11174194 A JPH11174194 A JP H11174194A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 原子燃料の再処理において、反応工程を単純
化し、更に発生廃棄物量を削減する。 【解決手段】 溶解分離容器１に炭酸ガス供給ライン５
から炭酸ガスを供給して内部を３５℃〜１００℃の温度
範囲、７５〜３００気圧の圧力範囲の二酸化炭素雰囲気
に保持し、燃料供給ライン３からの原子燃料並びに供給
ライン７からのトリ−ｎ−ブチルリン酸（ＴＢＰ）及び
硝酸ガスを一緒に反応させ、ウランＵ及びプルトニウム
PuのＴＢＰ錯体を超臨界流体の二酸化炭素に溶解せしめ
て出口ライン１１から回収し、ＴＢＰ錯体を作らない核
分裂生成物と不溶解残渣とを排出ライン１３から排出し
て分離する。
化し、更に発生廃棄物量を削減する。 【解決手段】 溶解分離容器１に炭酸ガス供給ライン５
から炭酸ガスを供給して内部を３５℃〜１００℃の温度
範囲、７５〜３００気圧の圧力範囲の二酸化炭素雰囲気
に保持し、燃料供給ライン３からの原子燃料並びに供給
ライン７からのトリ−ｎ−ブチルリン酸（ＴＢＰ）及び
硝酸ガスを一緒に反応させ、ウランＵ及びプルトニウム
PuのＴＢＰ錯体を超臨界流体の二酸化炭素に溶解せしめ
て出口ライン１１から回収し、ＴＢＰ錯体を作らない核
分裂生成物と不溶解残渣とを排出ライン１３から排出し
て分離する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、酸化ウランを原料
とする原子燃料の再処理方法に関し、特に使用済軽水炉
燃料の再処理方法に関する。
とする原子燃料の再処理方法に関し、特に使用済軽水炉
燃料の再処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】現在、発電用原子炉としては軽水炉が広
く使用されているが、その燃料として一般には二酸化ウ
ランを使用している。このような軽水炉燃料を原子炉に
おいて燃焼させた後の燃料所謂使用済燃料には有用なウ
ランやプルトニウムが含まれているので、これらを分離
回収する再処理が行われている。この再処理の方法とし
てはピュレックス法が知られているが、図２にその主要
工程が示されている。その主たる部分を説明すると次の
通りである。工程Ｉは溶解の準備である。軽水炉燃料
は、酸化ウランペレットを被覆管に詰めた燃料棒を束状
に組み立てた燃料集合体の形をしているが、これを剪断
機により剪断して短い燃料棒片にする。燃料棒片は、両
端が開放された被覆管片（被覆材）とその中の燃料ペレ
ット又はその破砕片（以下単に燃料ペレットという。）
から主として成っている。工程IIは燃料溶解工程であ
り、燃料棒片は溶解槽の中に供給され、加熱された硝酸
と反応し、燃料ペレット中のウラン及び他の含有元素の
酸化物が溶解される。尚、被覆管片は実質上全く反応し
ない。工程IIIは給液調整工程で、溶解槽からの溶解液
の酸性度をｐＨにして約２．５の適性値に調節し、Ｎ2
Ｏ4等を適量添加してプルトニウムを最も抽出されやす
い４価の形にする。
く使用されているが、その燃料として一般には二酸化ウ
ランを使用している。このような軽水炉燃料を原子炉に
おいて燃焼させた後の燃料所謂使用済燃料には有用なウ
ランやプルトニウムが含まれているので、これらを分離
回収する再処理が行われている。この再処理の方法とし
てはピュレックス法が知られているが、図２にその主要
工程が示されている。その主たる部分を説明すると次の
通りである。工程Ｉは溶解の準備である。軽水炉燃料
は、酸化ウランペレットを被覆管に詰めた燃料棒を束状
に組み立てた燃料集合体の形をしているが、これを剪断
機により剪断して短い燃料棒片にする。燃料棒片は、両
端が開放された被覆管片（被覆材）とその中の燃料ペレ
ット又はその破砕片（以下単に燃料ペレットという。）
から主として成っている。工程IIは燃料溶解工程であ
り、燃料棒片は溶解槽の中に供給され、加熱された硝酸
と反応し、燃料ペレット中のウラン及び他の含有元素の
酸化物が溶解される。尚、被覆管片は実質上全く反応し
ない。工程IIIは給液調整工程で、溶解槽からの溶解液
の酸性度をｐＨにして約２．５の適性値に調節し、Ｎ2
Ｏ4等を適量添加してプルトニウムを最も抽出されやす
い４価の形にする。
【０００３】工程IVの一次除染工程では、パラフィン系
水素希釈剤中の３０％ＴＢＰ（トリ−ｎ−ブチルリン
酸）を用いた溶媒抽出により、ウランＵとプルトニウム
Puから９９％以上の核分裂生成物が分離除去される。工
程Ｖの分配工程では、プルトニウムPuに作用するには十
分強いがウランＵに作用するほどには強くない還元剤を
用いて、プルトニウムPuを有機相には溶け難い３価の状
態に還元することにより、プルトニウムPuがウランＵか
ら分離される。工程VIのプルトニウムPu精製工程では、
不純物を含む硝酸プルトニウムは、１乃至それ以上の溶
媒抽出サイクル、或いは更にイオン交換を経て精製され
る。工程VIIの転換工程では、精製された硝酸プルトニ
ウムが、蒸発・乾燥・か焼法や蓚酸塩又は過酸化物とし
て沈殿後か焼する方法の何れかにより、酸化プルトニウ
ムＰuＯ2に転換される。工程VIIIにおいては、工程Ｖに
おいて得られた不純物を含む硝酸ウラニルが、１乃至そ
れ以上の溶媒抽出サイクル処理によって精製される。工
程IXおいては、前述の精製された硝酸ウラニル溶液は、
蒸発・乾燥された後か焼されて三酸化ウランＵＯ3とな
る。尚、工程中で発生したオフガス、廃液等の放射性廃
棄物は図示の要領で処理される。
水素希釈剤中の３０％ＴＢＰ（トリ−ｎ−ブチルリン
酸）を用いた溶媒抽出により、ウランＵとプルトニウム
Puから９９％以上の核分裂生成物が分離除去される。工
程Ｖの分配工程では、プルトニウムPuに作用するには十
分強いがウランＵに作用するほどには強くない還元剤を
用いて、プルトニウムPuを有機相には溶け難い３価の状
態に還元することにより、プルトニウムPuがウランＵか
ら分離される。工程VIのプルトニウムPu精製工程では、
不純物を含む硝酸プルトニウムは、１乃至それ以上の溶
媒抽出サイクル、或いは更にイオン交換を経て精製され
る。工程VIIの転換工程では、精製された硝酸プルトニ
ウムが、蒸発・乾燥・か焼法や蓚酸塩又は過酸化物とし
て沈殿後か焼する方法の何れかにより、酸化プルトニウ
ムＰuＯ2に転換される。工程VIIIにおいては、工程Ｖに
おいて得られた不純物を含む硝酸ウラニルが、１乃至そ
れ以上の溶媒抽出サイクル処理によって精製される。工
程IXおいては、前述の精製された硝酸ウラニル溶液は、
蒸発・乾燥された後か焼されて三酸化ウランＵＯ3とな
る。尚、工程中で発生したオフガス、廃液等の放射性廃
棄物は図示の要領で処理される。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】前述の方法には次のよ
うな問題点がある。即ち、燃料を３Ｎ硝酸液に溶解さ
せ、更に３０％ＴＢＰの溶媒を使用して、ウランＵ、プ
ルトニウムPuと核分裂生成物とを抽出する２段のプロセ
スが必要であり、工程が複雑であった。又、廃溶媒廃棄
物及び廃硝酸廃棄物量も多く、これらは放射性廃棄物で
あるので、その処理及び保管に多大のコストを要してい
た。従って、本発明の課題は、工程がシンプルで廃棄物
発生量の少ない使用済軽水炉燃料の再処理方法を提供す
ることである。
うな問題点がある。即ち、燃料を３Ｎ硝酸液に溶解さ
せ、更に３０％ＴＢＰの溶媒を使用して、ウランＵ、プ
ルトニウムPuと核分裂生成物とを抽出する２段のプロセ
スが必要であり、工程が複雑であった。又、廃溶媒廃棄
物及び廃硝酸廃棄物量も多く、これらは放射性廃棄物で
あるので、その処理及び保管に多大のコストを要してい
た。従って、本発明の課題は、工程がシンプルで廃棄物
発生量の少ない使用済軽水炉燃料の再処理方法を提供す
ることである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】如上の課題を解決するた
め、本発明によれば、３５℃〜１００℃の温度範囲、７
５〜３００気圧の圧力範囲の二酸化炭素雰囲気下で、粉
体化使用済燃料、トリ−ｎ−ブチルリン酸（ＴＢＰ）及
び硝酸を反応させ、ウランＵ及びプルトニウムPuのＴＰ
Ｂ錯体を二酸化炭素に溶解せしめて回収し、ＴＰＢ錯体
を作らない核分裂生成物と不溶解残渣とから分離する。
前述の温度範囲及び圧力範囲では、二酸化炭素は超臨界
流体状態にあり、通常の気体状態に比べ溶解度が大き
い。更に、前記ＴＰＢ錯体を溶解した二酸化炭素を減圧
することにより揮発性ガス及び二酸化炭素をガスとして
一緒に抜き取り、一方室温下でウランＵ及びプルトニウ
ムPuのＴＰＢ錯体に還元剤を含む硝酸水溶液を添加して
プルトニウムPuを還元し、還元プルトニウムPuを水相側
に移行させ、ウランＵを有機相に溶解させて分離する。
更に前述のようにガスの状態とした二酸化炭素即ち炭酸
ガスを循環ラインに流して、伴流粒子、揮発性核分裂生
成物及びセミ揮発性核分裂生成物を除去し、このように
して除染処理された炭酸ガスを循環使用する。
め、本発明によれば、３５℃〜１００℃の温度範囲、７
５〜３００気圧の圧力範囲の二酸化炭素雰囲気下で、粉
体化使用済燃料、トリ−ｎ−ブチルリン酸（ＴＢＰ）及
び硝酸を反応させ、ウランＵ及びプルトニウムPuのＴＰ
Ｂ錯体を二酸化炭素に溶解せしめて回収し、ＴＰＢ錯体
を作らない核分裂生成物と不溶解残渣とから分離する。
前述の温度範囲及び圧力範囲では、二酸化炭素は超臨界
流体状態にあり、通常の気体状態に比べ溶解度が大き
い。更に、前記ＴＰＢ錯体を溶解した二酸化炭素を減圧
することにより揮発性ガス及び二酸化炭素をガスとして
一緒に抜き取り、一方室温下でウランＵ及びプルトニウ
ムPuのＴＰＢ錯体に還元剤を含む硝酸水溶液を添加して
プルトニウムPuを還元し、還元プルトニウムPuを水相側
に移行させ、ウランＵを有機相に溶解させて分離する。
更に前述のようにガスの状態とした二酸化炭素即ち炭酸
ガスを循環ラインに流して、伴流粒子、揮発性核分裂生
成物及びセミ揮発性核分裂生成物を除去し、このように
して除染処理された炭酸ガスを循環使用する。
【０００６】
【発明の実施の形態】次に図面を参照して本発明の実施
形態を説明する。図１は、本発明の方法を実施するため
の再処理システムの流れ図であるが、図において溶解分
離容器１には、粉体化された使用済燃料用の燃料供給ラ
イン３及び炭酸ガス用供給ライン５が連絡している。更
に、溶解分離容器１には、トリ−ｎ−ブチルリン酸（以
下ＴＢＰという。）と硝酸を供給する供給ライン７が接
続されている。そして、溶解分離容器１の外面には加熱
器９が添設され、溶解分離容器１の内部を３５℃〜１０
０℃の温度範囲に保持できるようになっている。更に溶
解分離容器１の上部には出口ライン１１が、下部には排
出ライン１３がそれぞれ接続し、加えて循環ポンプ１５
が循環出口ライン１７及び循環入口ライン１９を介して
溶解分離容器１に連絡し、溶解分離容器１の内部の超臨
界流体を循環し、内圧を７５〜３００気圧の範囲に調整
維持するようになっている。
形態を説明する。図１は、本発明の方法を実施するため
の再処理システムの流れ図であるが、図において溶解分
離容器１には、粉体化された使用済燃料用の燃料供給ラ
イン３及び炭酸ガス用供給ライン５が連絡している。更
に、溶解分離容器１には、トリ−ｎ−ブチルリン酸（以
下ＴＢＰという。）と硝酸を供給する供給ライン７が接
続されている。そして、溶解分離容器１の外面には加熱
器９が添設され、溶解分離容器１の内部を３５℃〜１０
０℃の温度範囲に保持できるようになっている。更に溶
解分離容器１の上部には出口ライン１１が、下部には排
出ライン１３がそれぞれ接続し、加えて循環ポンプ１５
が循環出口ライン１７及び循環入口ライン１９を介して
溶解分離容器１に連絡し、溶解分離容器１の内部の超臨
界流体を循環し、内圧を７５〜３００気圧の範囲に調整
維持するようになっている。
【０００７】溶解分離容器１から延びた出口ライン１１
は、固形分除去フィルタ２１及び減圧装置２３を備え、
更に分離タンク２５に連絡している。分離タンク２５は
撹拌機２７を備えると共に還元剤添加ライン２９と硝酸
水溶液用供給ライン３４が接続している。更に分離タン
ク２５からウラン回収ライン３１、プルトニウム回収ラ
イン３３及び炭酸ガス回収ライン３５が延出している。
その炭酸ガス回収ライン３５には、粒子除去フィルタ３
７及び揮発性核分裂生成物除去装置３９が設けられ、高
圧炭酸ガスタンク４１に連絡している。高圧炭酸ガスタ
ンク４１と溶解分離容器１とを連絡する炭酸ガス供給ラ
イン５には、加圧ポンプ４３が設けられている。
は、固形分除去フィルタ２１及び減圧装置２３を備え、
更に分離タンク２５に連絡している。分離タンク２５は
撹拌機２７を備えると共に還元剤添加ライン２９と硝酸
水溶液用供給ライン３４が接続している。更に分離タン
ク２５からウラン回収ライン３１、プルトニウム回収ラ
イン３３及び炭酸ガス回収ライン３５が延出している。
その炭酸ガス回収ライン３５には、粒子除去フィルタ３
７及び揮発性核分裂生成物除去装置３９が設けられ、高
圧炭酸ガスタンク４１に連絡している。高圧炭酸ガスタ
ンク４１と溶解分離容器１とを連絡する炭酸ガス供給ラ
イン５には、加圧ポンプ４３が設けられている。
【０００８】上述したような再処理システムにおける作
用を説明すると、加圧ポンプ４３により、高圧炭酸ガス
タンク４１から炭酸ガスが供給ライン５を通って溶解分
離容器１に供給される。溶解分離容器１の内部は、加熱
器９等の作用により３５℃〜１００℃の温度範囲、７５
〜３００気圧の圧力範囲に保持される。使用済の燃料集
合体の燃料棒から取り出されて粉体化された燃料（使用
済燃料）は供給ライン３を通り、硝酸とＴＢＰは供給ラ
イン７を通ってそれぞれ溶解分離容器１内に供給され
る。使用済燃料中のウラン、プルトニウムは、硝酸、Ｔ
ＢＰ及び炭酸ガスによりイオン化され、ＴＢＰ錯体とな
って二酸化炭素中に分散する。このようにしてＴＢＰ錯
体を含んだ二酸化炭素の超臨界流体の一部は、出口ライ
ン１１を通って取り出され、伴流した固形異物は除去フ
ィルタ２１により除去される。又、溶解分離容器１内に
おいて、ＴＢＰ錯体に成らなかった核分裂生成物、残渣
等は排出ライン１３を通って定期的に取り出される。
用を説明すると、加圧ポンプ４３により、高圧炭酸ガス
タンク４１から炭酸ガスが供給ライン５を通って溶解分
離容器１に供給される。溶解分離容器１の内部は、加熱
器９等の作用により３５℃〜１００℃の温度範囲、７５
〜３００気圧の圧力範囲に保持される。使用済の燃料集
合体の燃料棒から取り出されて粉体化された燃料（使用
済燃料）は供給ライン３を通り、硝酸とＴＢＰは供給ラ
イン７を通ってそれぞれ溶解分離容器１内に供給され
る。使用済燃料中のウラン、プルトニウムは、硝酸、Ｔ
ＢＰ及び炭酸ガスによりイオン化され、ＴＢＰ錯体とな
って二酸化炭素中に分散する。このようにしてＴＢＰ錯
体を含んだ二酸化炭素の超臨界流体の一部は、出口ライ
ン１１を通って取り出され、伴流した固形異物は除去フ
ィルタ２１により除去される。又、溶解分離容器１内に
おいて、ＴＢＰ錯体に成らなかった核分裂生成物、残渣
等は排出ライン１３を通って定期的に取り出される。
【０００９】固形異物が除去されたＴＢＰ錯体含有超臨
界二酸化炭素は、減圧弁のような減圧装置２３により減
圧されて炭酸ガスとなり分離タンク２５に導入される。
一方、分離タンク２５の下部には、供給ライン３４から
供給された硝酸水溶液が入れられている。減圧により炭
酸ガスから分離されたウラン、プルトニウムのＴＢＰ錯
体は、その硝酸水溶液の中に入り、ヒドロキシルアミン
等の還元剤が加わった硝酸水溶液が還元剤添加ライン２
９から加えられ、撹拌機２７によって撹拌される。この
還元反応により、プルトニウムは有機相に溶け難い３価
の状態になり、水相側に移行する。一方、ウランを溶解
した有機相は液上相部に浮く。このようにして、ウラン
を含む有機相は、ウラン回収ライン３１を通って抜き出
され、プルトニウムを含む水相はプルトニウム回収ライ
ン３３を通って抜き出される。このようにして抜き出さ
れウラン及びプルトニウムを含む溶液は、従来のものと
同様な工程を経て処理され、ウラン及びプルトニウムが
それぞれ回収される。
界二酸化炭素は、減圧弁のような減圧装置２３により減
圧されて炭酸ガスとなり分離タンク２５に導入される。
一方、分離タンク２５の下部には、供給ライン３４から
供給された硝酸水溶液が入れられている。減圧により炭
酸ガスから分離されたウラン、プルトニウムのＴＢＰ錯
体は、その硝酸水溶液の中に入り、ヒドロキシルアミン
等の還元剤が加わった硝酸水溶液が還元剤添加ライン２
９から加えられ、撹拌機２７によって撹拌される。この
還元反応により、プルトニウムは有機相に溶け難い３価
の状態になり、水相側に移行する。一方、ウランを溶解
した有機相は液上相部に浮く。このようにして、ウラン
を含む有機相は、ウラン回収ライン３１を通って抜き出
され、プルトニウムを含む水相はプルトニウム回収ライ
ン３３を通って抜き出される。このようにして抜き出さ
れウラン及びプルトニウムを含む溶液は、従来のものと
同様な工程を経て処理され、ウラン及びプルトニウムが
それぞれ回収される。
【００１０】一方、減圧によって得られた炭酸ガスは炭
酸ガス回収ライン３５を通って抜きだされ、含有されて
いた粒子は、粒子除去フィルタ３７で除去され、ヨウ素
等の揮発性核分裂生成物は、揮発性核分裂生成物除去装
置３９により吸着作用等を利用して除去される。このよ
うにして、精製された炭酸ガスは高圧炭酸ガスタンク４
１に戻り、循環使用される。
酸ガス回収ライン３５を通って抜きだされ、含有されて
いた粒子は、粒子除去フィルタ３７で除去され、ヨウ素
等の揮発性核分裂生成物は、揮発性核分裂生成物除去装
置３９により吸着作用等を利用して除去される。このよ
うにして、精製された炭酸ガスは高圧炭酸ガスタンク４
１に戻り、循環使用される。
【００１１】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
粉体化された使用済燃料を超臨界二酸化炭素、１００％
ＴＢＰ、硝酸とを一緒に一つの容器内で接触反応させ、
ＴＢＰ錯体の形のウラン及びプルトニウムと核分裂生成
物とを分離するので、工程が簡単化される。更に、１０
０％のＴＢＰと純硝酸ガスを使用するので、発生する廃
溶媒廃棄物量及び廃硝酸廃棄物量を大幅に削減すること
ができる。
粉体化された使用済燃料を超臨界二酸化炭素、１００％
ＴＢＰ、硝酸とを一緒に一つの容器内で接触反応させ、
ＴＢＰ錯体の形のウラン及びプルトニウムと核分裂生成
物とを分離するので、工程が簡単化される。更に、１０
０％のＴＢＰと純硝酸ガスを使用するので、発生する廃
溶媒廃棄物量及び廃硝酸廃棄物量を大幅に削減すること
ができる。
【図１】本発明方法を実施するための再処理工程の流れ
図である。
図である。
【図２】従来方法の流れ図である。
１ 溶解分離容器 ３ 燃料供給ライン ５ 炭酸ガス供給ライン ７ 供給ライン ９ 加熱器 １１ 出口ライン １３ 排出ライン １５ 循環ポンプ １７ 循環出口ライン １９ 循環入口ライン ２１ 固形分除去フィルタ ２３ 減圧装置 ２５ 分離タンク ２７ 撹拌機 ２９ 還元剤添加ライン ３１ ウラン回収ライン ３３ プルトニウム回収ライン ３４ 供給ライン ３５ 炭酸ガス回収ライン ３７ 粒子除去装置 ３９ 核分裂生成物除去装置 ４１ 高圧炭酸ガスタンク ４３ 加圧ポンプ
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成１０年２月９日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正内容】
【書類名】 明細書
【発明の名称】 原子燃料の再処理方法
【特許請求の範囲】
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、酸化ウランを原料
とする原子燃料の再処理方法に関する。
とする原子燃料の再処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】現在、発電用原子炉としては軽水炉が広
く使用されているが、その燃料として一般には二酸化ウ
ランを使用している。このような軽水炉燃料を原子炉に
おいて燃焼させた後の燃料所謂使用済燃料には有用なウ
ランやプルトニウムが含まれているので、これらを分離
回収する再処理が行われている。この再処理の方法とし
てはピューレックス法が知られているが、図２にその主
要工程が示されている。その主たる部分を説明すると次
の通りである。工程Ｉは溶解の準備である。軽水炉燃料
は、酸化ウランペレットを被覆管に詰めた燃料棒を束状
に組み立てた燃料集合体の形をしているが、これを剪断
機により剪断して短い燃料棒片にする。燃料棒片は、両
端が開放された被覆管片（被覆材）とその中の燃料ペレ
ット又はその破砕片（以下単に燃料ペレットという。）
から主として成っている。工程IIは燃料溶解工程であ
り、燃料棒片は溶解槽の中に供給され、加熱された硝酸
と反応し、燃料ペレット中のウラン及び他の含有元素の
酸化物が溶解される。尚、被覆管片は実質上全く反応し
ない。工程IIIは給液調整工程で、溶解槽からの溶解液
の酸性度をｐＨにして約２．５の適性値に調節し、Ｎ2
Ｏ4等を適量添加してプルトニウムを最も抽出されやす
い４価の形にする。
く使用されているが、その燃料として一般には二酸化ウ
ランを使用している。このような軽水炉燃料を原子炉に
おいて燃焼させた後の燃料所謂使用済燃料には有用なウ
ランやプルトニウムが含まれているので、これらを分離
回収する再処理が行われている。この再処理の方法とし
てはピューレックス法が知られているが、図２にその主
要工程が示されている。その主たる部分を説明すると次
の通りである。工程Ｉは溶解の準備である。軽水炉燃料
は、酸化ウランペレットを被覆管に詰めた燃料棒を束状
に組み立てた燃料集合体の形をしているが、これを剪断
機により剪断して短い燃料棒片にする。燃料棒片は、両
端が開放された被覆管片（被覆材）とその中の燃料ペレ
ット又はその破砕片（以下単に燃料ペレットという。）
から主として成っている。工程IIは燃料溶解工程であ
り、燃料棒片は溶解槽の中に供給され、加熱された硝酸
と反応し、燃料ペレット中のウラン及び他の含有元素の
酸化物が溶解される。尚、被覆管片は実質上全く反応し
ない。工程IIIは給液調整工程で、溶解槽からの溶解液
の酸性度をｐＨにして約２．５の適性値に調節し、Ｎ2
Ｏ4等を適量添加してプルトニウムを最も抽出されやす
い４価の形にする。
【０００３】工程IVの一次除染工程では、パラフィン系
水素希釈剤中の３０％ＴＢＰ（トリ−ｎ−ブチルリン
酸）を用いた溶媒抽出により、ウランＵとプルトニウム
Puから９９％以上の核分裂生成物が分離除去される。工
程Ｖの分配工程では、プルトニウムPuに作用するには十
分強いがウランＵに作用するほどには強くない還元剤を
用いて、プルトニウムPuを有機相には溶け難い３価の状
態に還元することにより、プルトニウムPuがウランＵか
ら分離される。工程VIのプルトニウムPu精製工程では、
不純物を含む硝酸プルトニウムは、１乃至それ以上の溶
媒抽出サイクル、或いは更にイオン交換を経て精製され
る。工程VIIの転換工程では、精製された硝酸プルトニ
ウムが、蒸発・乾燥・か焼法や蓚酸塩又は過酸化物とし
て沈殿後か焼する方法の何れかにより、酸化プルトニウ
ムＰuＯ2に転換される。工程VIIIにおいては、工程Ｖに
おいて得られた不純物を含む硝酸ウラニルが、１乃至そ
れ以上の溶媒抽出サイクル処理によって精製される。工
程IXおいては、前述の精製された硝酸ウラニル溶液は、
蒸発・乾燥された後か焼されて三酸化ウランＵＯ3とな
る。尚、工程中で発生したオフガス、廃液等の放射性廃
棄物は図示の要領で処理される。
水素希釈剤中の３０％ＴＢＰ（トリ−ｎ−ブチルリン
酸）を用いた溶媒抽出により、ウランＵとプルトニウム
Puから９９％以上の核分裂生成物が分離除去される。工
程Ｖの分配工程では、プルトニウムPuに作用するには十
分強いがウランＵに作用するほどには強くない還元剤を
用いて、プルトニウムPuを有機相には溶け難い３価の状
態に還元することにより、プルトニウムPuがウランＵか
ら分離される。工程VIのプルトニウムPu精製工程では、
不純物を含む硝酸プルトニウムは、１乃至それ以上の溶
媒抽出サイクル、或いは更にイオン交換を経て精製され
る。工程VIIの転換工程では、精製された硝酸プルトニ
ウムが、蒸発・乾燥・か焼法や蓚酸塩又は過酸化物とし
て沈殿後か焼する方法の何れかにより、酸化プルトニウ
ムＰuＯ2に転換される。工程VIIIにおいては、工程Ｖに
おいて得られた不純物を含む硝酸ウラニルが、１乃至そ
れ以上の溶媒抽出サイクル処理によって精製される。工
程IXおいては、前述の精製された硝酸ウラニル溶液は、
蒸発・乾燥された後か焼されて三酸化ウランＵＯ3とな
る。尚、工程中で発生したオフガス、廃液等の放射性廃
棄物は図示の要領で処理される。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】前述の方法には次のよ
うな問題点がある。即ち、燃料を３Ｎ硝酸液に溶解さ
せ、更に３０％ＴＢＰの溶媒を使用して、ウランＵ、プ
ルトニウムPuと核分裂生成物とを抽出する２段のプロセ
スが必要であり、工程が複雑であった。又、廃溶媒廃棄
物及び廃硝酸廃棄物量も多く、これらは放射性廃棄物で
あるので、その処理及び保管に多大のコストを要してい
た。従って、本発明の課題は、工程がシンプルで廃棄物
発生量の少ない原子燃料の再処理方法を提供することで
ある。
うな問題点がある。即ち、燃料を３Ｎ硝酸液に溶解さ
せ、更に３０％ＴＢＰの溶媒を使用して、ウランＵ、プ
ルトニウムPuと核分裂生成物とを抽出する２段のプロセ
スが必要であり、工程が複雑であった。又、廃溶媒廃棄
物及び廃硝酸廃棄物量も多く、これらは放射性廃棄物で
あるので、その処理及び保管に多大のコストを要してい
た。従って、本発明の課題は、工程がシンプルで廃棄物
発生量の少ない原子燃料の再処理方法を提供することで
ある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】如上の課題を解決するた
め、本発明によれば、３５℃〜１００℃の温度範囲、７
５〜３００気圧の圧力範囲の二酸化炭素雰囲気下で、原
子燃料、トリ−ｎ−ブチルリン酸（ＴＢＰ）及び硝酸を
反応させ、ウランＵ及びプルトニウムPuのＴＢＰ錯体を
二酸化炭素に溶解せしめて回収し、ＴＢＰ錯体を作らな
い核分裂生成物と不溶解残渣とから分離する。前述の温
度範囲及び圧力範囲では、二酸化炭素は超臨界流体状態
にあり、通常の気体状態に比べ溶解度が大きい。更に、
前記ＴＢＰ錯体を溶解した二酸化炭素を減圧することに
より揮発性ガス及び二酸化炭素をガスとして一緒に抜き
取り、一方室温下でウランＵ及びプルトニウムPuのＴＢ
Ｐ錯体に還元剤を含む硝酸水溶液を添加してプルトニウ
ムPuを還元し、還元プルトニウムPuを水相側に移行さ
せ、ウランＵを有機相に溶解させて分離する。更に前述
のようにガスの状態とした二酸化炭素即ち炭酸ガスを循
環ラインに流して、伴流粒子、揮発性核分裂生成物及び
セミ揮発性核分裂生成物を除去し、このようにして除染
処理された炭酸ガスを循環使用する。
め、本発明によれば、３５℃〜１００℃の温度範囲、７
５〜３００気圧の圧力範囲の二酸化炭素雰囲気下で、原
子燃料、トリ−ｎ−ブチルリン酸（ＴＢＰ）及び硝酸を
反応させ、ウランＵ及びプルトニウムPuのＴＢＰ錯体を
二酸化炭素に溶解せしめて回収し、ＴＢＰ錯体を作らな
い核分裂生成物と不溶解残渣とから分離する。前述の温
度範囲及び圧力範囲では、二酸化炭素は超臨界流体状態
にあり、通常の気体状態に比べ溶解度が大きい。更に、
前記ＴＢＰ錯体を溶解した二酸化炭素を減圧することに
より揮発性ガス及び二酸化炭素をガスとして一緒に抜き
取り、一方室温下でウランＵ及びプルトニウムPuのＴＢ
Ｐ錯体に還元剤を含む硝酸水溶液を添加してプルトニウ
ムPuを還元し、還元プルトニウムPuを水相側に移行さ
せ、ウランＵを有機相に溶解させて分離する。更に前述
のようにガスの状態とした二酸化炭素即ち炭酸ガスを循
環ラインに流して、伴流粒子、揮発性核分裂生成物及び
セミ揮発性核分裂生成物を除去し、このようにして除染
処理された炭酸ガスを循環使用する。
【０００６】
【発明の実施の形態】次に図面を参照して本発明の実施
形態を説明する。図１は、本発明の方法を実施するため
の再処理システムの流れ図であるが、図において溶解分
離容器１には、粉体化された使用済燃料用の燃料供給ラ
イン３及び炭酸ガス用供給ライン５が連絡している。更
に、溶解分離容器１には、トリ−ｎ−ブチルリン酸（以
下ＴＢＰという。）と硝酸を供給する供給ライン７が接
続されている。そして、溶解分離容器１の外面には加熱
器９が添設され、溶解分離容器１の内部を３５℃〜１０
０℃の温度範囲に保持できるようになっている。更に溶
解分離容器１の上部には出口ライン１１が、下部には排
出ライン１３がそれぞれ接続し、加えて循環ポンプ１５
が循環出口ライン１７及び循環入口ライン１９を介して
溶解分離容器１に連絡し、溶解分離容器１の内部の超臨
界流体を循環し、内圧を７５〜３００気圧の範囲に調整
維持するようになっている。
形態を説明する。図１は、本発明の方法を実施するため
の再処理システムの流れ図であるが、図において溶解分
離容器１には、粉体化された使用済燃料用の燃料供給ラ
イン３及び炭酸ガス用供給ライン５が連絡している。更
に、溶解分離容器１には、トリ−ｎ−ブチルリン酸（以
下ＴＢＰという。）と硝酸を供給する供給ライン７が接
続されている。そして、溶解分離容器１の外面には加熱
器９が添設され、溶解分離容器１の内部を３５℃〜１０
０℃の温度範囲に保持できるようになっている。更に溶
解分離容器１の上部には出口ライン１１が、下部には排
出ライン１３がそれぞれ接続し、加えて循環ポンプ１５
が循環出口ライン１７及び循環入口ライン１９を介して
溶解分離容器１に連絡し、溶解分離容器１の内部の超臨
界流体を循環し、内圧を７５〜３００気圧の範囲に調整
維持するようになっている。
【０００７】溶解分離容器１から延びた出口ライン１１
は、固形分除去フィルタ２１及び減圧装置２３を備え、
更に分離タンク２５に連絡している。分離タンク２５は
撹拌機２７を備えると共に還元剤添加ライン２９と硝酸
水溶液用供給ライン３４が接続している。更に分離タン
ク２５からウラン回収ライン３１、プルトニウム回収ラ
イン３３及び炭酸ガス回収ライン３５が延出している。
その炭酸ガス回収ライン３５には、粒子除去フィルタ３
７及び揮発性核分裂生成物除去装置３９が設けられ、高
圧炭酸ガスタンク４１に連絡している。高圧炭酸ガスタ
ンク４１と溶解分離容器１とを連絡する炭酸ガス供給ラ
イン５には、加圧ポンプ４３が設けられている。
は、固形分除去フィルタ２１及び減圧装置２３を備え、
更に分離タンク２５に連絡している。分離タンク２５は
撹拌機２７を備えると共に還元剤添加ライン２９と硝酸
水溶液用供給ライン３４が接続している。更に分離タン
ク２５からウラン回収ライン３１、プルトニウム回収ラ
イン３３及び炭酸ガス回収ライン３５が延出している。
その炭酸ガス回収ライン３５には、粒子除去フィルタ３
７及び揮発性核分裂生成物除去装置３９が設けられ、高
圧炭酸ガスタンク４１に連絡している。高圧炭酸ガスタ
ンク４１と溶解分離容器１とを連絡する炭酸ガス供給ラ
イン５には、加圧ポンプ４３が設けられている。
【０００８】上述したような再処理システムにおける作
用を説明すると、加圧ポンプ４３により、高圧炭酸ガス
タンク４１から炭酸ガスが供給ライン５を通って溶解分
離容器１に供給される。溶解分離容器１の内部は、加熱
器９等の作用により３５℃〜１００℃の温度範囲、７５
〜３００気圧の圧力範囲に保持される。使用済の燃料集
合体の燃料棒から取り出されて粉体化された燃料（使用
済燃料）は供給ライン３を通り、硝酸とＴＢＰは供給ラ
イン７を通ってそれぞれ溶解分離容器１内に供給され
る。使用済燃料中のウラン、プルトニウムは、硝酸、Ｔ
ＢＰ及び炭酸ガスによりイオン化され、ＴＢＰ錯体とな
って二酸化炭素中に分散する。このようにしてＴＢＰ錯
体を含んだ二酸化炭素の超臨界流体の一部は、出口ライ
ン１１を通って取り出され、伴流した固形異物は除去フ
ィルタ２１により除去される。又、溶解分離容器１内に
おいて、ＴＢＰ錯体に成らなかった核分裂生成物、残渣
等は排出ライン１３を通って定期的に取り出される。
用を説明すると、加圧ポンプ４３により、高圧炭酸ガス
タンク４１から炭酸ガスが供給ライン５を通って溶解分
離容器１に供給される。溶解分離容器１の内部は、加熱
器９等の作用により３５℃〜１００℃の温度範囲、７５
〜３００気圧の圧力範囲に保持される。使用済の燃料集
合体の燃料棒から取り出されて粉体化された燃料（使用
済燃料）は供給ライン３を通り、硝酸とＴＢＰは供給ラ
イン７を通ってそれぞれ溶解分離容器１内に供給され
る。使用済燃料中のウラン、プルトニウムは、硝酸、Ｔ
ＢＰ及び炭酸ガスによりイオン化され、ＴＢＰ錯体とな
って二酸化炭素中に分散する。このようにしてＴＢＰ錯
体を含んだ二酸化炭素の超臨界流体の一部は、出口ライ
ン１１を通って取り出され、伴流した固形異物は除去フ
ィルタ２１により除去される。又、溶解分離容器１内に
おいて、ＴＢＰ錯体に成らなかった核分裂生成物、残渣
等は排出ライン１３を通って定期的に取り出される。
【０００９】固形異物が除去されたＴＢＰ錯体含有超臨
界二酸化炭素は、減圧弁のような減圧装置２３により減
圧されて炭酸ガスとなり分離タンク２５に導入される。
一方、分離タンク２５の下部には、供給ライン３４から
供給された硝酸水溶液が入れられている。減圧により炭
酸ガスから分離されたウラン、プルトニウムのＴＢＰ錯
体は、その硝酸水溶液の中に入り、ヒドロキシルアミン
等の還元剤が加わった硝酸水溶液が還元剤添加ライン２
９から加えられ、撹拌機２７によって撹拌される。この
還元反応により、プルトニウムは有機相に溶け難い３価
の状態になり、水相側に移行する。一方、ウランを溶解
した有機相は液上相部に浮く。このようにして、ウラン
を含む有機相は、ウラン回収ライン３１を通って抜き出
され、プルトニウムを含む水相はプルトニウム回収ライ
ン３３を通って抜き出される。このようにして抜き出さ
れウラン及びプルトニウムを含む溶液は、従来のものと
同様な工程を経て処理され、ウラン及びプルトニウムが
それぞれ回収される。
界二酸化炭素は、減圧弁のような減圧装置２３により減
圧されて炭酸ガスとなり分離タンク２５に導入される。
一方、分離タンク２５の下部には、供給ライン３４から
供給された硝酸水溶液が入れられている。減圧により炭
酸ガスから分離されたウラン、プルトニウムのＴＢＰ錯
体は、その硝酸水溶液の中に入り、ヒドロキシルアミン
等の還元剤が加わった硝酸水溶液が還元剤添加ライン２
９から加えられ、撹拌機２７によって撹拌される。この
還元反応により、プルトニウムは有機相に溶け難い３価
の状態になり、水相側に移行する。一方、ウランを溶解
した有機相は液上相部に浮く。このようにして、ウラン
を含む有機相は、ウラン回収ライン３１を通って抜き出
され、プルトニウムを含む水相はプルトニウム回収ライ
ン３３を通って抜き出される。このようにして抜き出さ
れウラン及びプルトニウムを含む溶液は、従来のものと
同様な工程を経て処理され、ウラン及びプルトニウムが
それぞれ回収される。
【００１０】一方、減圧によって得られた炭酸ガスは炭
酸ガス回収ライン３５を通って抜きだされ、含有されて
いた粒子は、粒子除去フィルタ３７で除去され、ヨウ素
等の揮発性核分裂生成物は、揮発性核分裂生成物除去装
置３９により吸着作用等を利用して除去される。このよ
うにして、精製された炭酸ガスは高圧炭酸ガスタンク４
１に戻り、循環使用される。
酸ガス回収ライン３５を通って抜きだされ、含有されて
いた粒子は、粒子除去フィルタ３７で除去され、ヨウ素
等の揮発性核分裂生成物は、揮発性核分裂生成物除去装
置３９により吸着作用等を利用して除去される。このよ
うにして、精製された炭酸ガスは高圧炭酸ガスタンク４
１に戻り、循環使用される。
【００１１】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
粉体化された使用済燃料を超臨界二酸化炭素、１００％
ＴＢＰ、硝酸とを一緒に一つの容器内で接触反応させ、
ＴＢＰ錯体の形のウラン及びプルトニウムと核分裂生成
物とを分離するので、工程が簡単化される。更に、１０
０％のＴＢＰと純硝酸ガスを使用するので、発生する廃
溶媒廃棄物量及び廃硝酸廃棄物量を大幅に削減すること
ができる。
粉体化された使用済燃料を超臨界二酸化炭素、１００％
ＴＢＰ、硝酸とを一緒に一つの容器内で接触反応させ、
ＴＢＰ錯体の形のウラン及びプルトニウムと核分裂生成
物とを分離するので、工程が簡単化される。更に、１０
０％のＴＢＰと純硝酸ガスを使用するので、発生する廃
溶媒廃棄物量及び廃硝酸廃棄物量を大幅に削減すること
ができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明方法を実施するための再処理工程の流れ
図である。
図である。
【図２】従来方法の流れ図である。
【符号の説明】 １ 溶解分離容器 ３ 燃料供給ライン ５ 炭酸ガス供給ライン ７ 供給ライン ９ 加熱器 １１ 出口ライン １３ 排出ライン １５ 循環ポンプ １７ 循環出口ライン １９ 循環入口ライン ２１ 固形分除去フィルタ ２３ 減圧装置 ２５ 分離タンク ２７ 撹拌機 ２９ 還元剤添加ライン ３１ ウラン回収ライン ３３ プルトニウム回収ライン ３４ 供給ライン ３５ 炭酸ガス回収ライン ３７ 粒子除去装置 ３９ 核分裂生成物除去装置 ４１ 高圧炭酸ガスタンク ４３ 加圧ポンプ
Claims (3)
- 【請求項１】 ３５℃〜１００℃の温度範囲、７５〜３
００気圧の圧力範囲の二酸化炭素雰囲気下で、粉体化使
用済燃料、トリ−ｎ−ブチルリン酸（ＴＢＰ）及び硝酸
を反応させ、ウランＵ及びプルトニウムPuのＴＰＢ錯体
を二酸化炭素に溶解せしめて回収し、ＴＰＢ錯体を作ら
ない核分裂生成物と不溶解残渣とを排出して分離する工
程を有することを特徴とする使用済軽水炉燃料の再処理
方法。 - 【請求項２】 前記二酸化炭素を減圧することにより揮
発性ガス及び二酸化炭素をガスとして一緒に抜き取る工
程、及び室温下で前記ウランＵ及びプルトニウムPuのＴ
ＰＢ錯体に還元剤を含む硝酸水溶液を添加してプルトニ
ウムPuを還元し、還元プルトニウムPuを水相側に移行さ
せ、ウランＵを有機相に溶解させて分離する工程を更に
有することを特徴とする請求項１記載の使用済軽水炉燃
料の再処理方法。 - 【請求項３】 前記二酸化炭素を減圧して炭酸ガスと
し、該炭酸ガスを循環ラインに流して、伴流粒子、揮発
性核分裂生成物及びセミ揮発性核分裂生成物を除去し、
除染処理された炭酸ガスを循環使用する工程を更に含む
ことを特徴とする請求項１又は請求項２記載の使用済軽
水炉燃料の再処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP34307997A JP3524743B2 (ja) | 1997-12-12 | 1997-12-12 | 使用済軽水炉燃料の再処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP34307997A JP3524743B2 (ja) | 1997-12-12 | 1997-12-12 | 使用済軽水炉燃料の再処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11174194A true JPH11174194A (ja) | 1999-07-02 |
| JP3524743B2 JP3524743B2 (ja) | 2004-05-10 |
Family
ID=18358787
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP34307997A Expired - Lifetime JP3524743B2 (ja) | 1997-12-12 | 1997-12-12 | 使用済軽水炉燃料の再処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3524743B2 (ja) |
Cited By (13)
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|---|---|---|---|---|
| JP2002018249A (ja) * | 2000-05-02 | 2002-01-22 | Stork Brabant Bv | 超臨界流体あるいはほぼ臨界に近い流体において微粒子固体を溶解する溶解装置および方法並びに染色装置 |
| JP4860040B2 (ja) * | 1998-06-19 | 2012-01-25 | コミッサリア ア レネルジー アトミーク エ オ ゼネルジ ザルタナテイヴ | プルトニウムまたはプルトニウム合金の溶解方法 |
| JP2012163425A (ja) * | 2011-02-07 | 2012-08-30 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | プルトニウム含有廃液の処理方法及び処理装置 |
| WO2016109442A1 (en) * | 2014-12-29 | 2016-07-07 | Ken Czerwinski | Nuclear materials processing |
| CN107369486A (zh) * | 2017-07-27 | 2017-11-21 | 中国原子能科学研究院 | 一种后处理工艺流程中2af及of料液的调节制备集成系统 |
| US10141079B2 (en) | 2014-12-29 | 2018-11-27 | Terrapower, Llc | Targetry coupled separations |
| KR20200009874A (ko) * | 2018-07-20 | 2020-01-30 | 한국원자력연구원 | 운반기체 순환식 잔류염 및 불순물 제거장치 및 제거방법 |
| US10665356B2 (en) | 2015-09-30 | 2020-05-26 | Terrapower, Llc | Molten fuel nuclear reactor with neutron reflecting coolant |
| US10734122B2 (en) | 2015-09-30 | 2020-08-04 | Terrapower, Llc | Neutron reflector assembly for dynamic spectrum shifting |
| US10867710B2 (en) | 2015-09-30 | 2020-12-15 | Terrapower, Llc | Molten fuel nuclear reactor with neutron reflecting coolant |
| US11728052B2 (en) | 2020-08-17 | 2023-08-15 | Terra Power, Llc | Fast spectrum molten chloride test reactors |
| US11881320B2 (en) | 2019-12-23 | 2024-01-23 | Terrapower, Llc | Molten fuel reactors and orifice ring plates for molten fuel reactors |
| US12002596B2 (en) | 2021-11-23 | 2024-06-04 | Terrapower, Llc | Targetry coupled separations |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104143365B (zh) * | 2014-07-08 | 2017-02-01 | 中国核电工程有限公司 | 一种连续溶解器中含开孔的中子毒物夹层结构 |
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| JPH08220291A (ja) * | 1995-02-16 | 1996-08-30 | Japan Atom Energy Res Inst | 超臨界流体を抽出媒体とするウラン及び希土類元素の逐次分離法 |
| JPH09264995A (ja) * | 1996-03-28 | 1997-10-07 | Japan Atom Energy Res Inst | 超臨界二酸化炭素抽出法による使用済核燃料溶解溶液および高レベル放射性廃液の脱硝法 |
-
1997
- 1997-12-12 JP JP34307997A patent/JP3524743B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (3)
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| WO2016109442A1 (en) * | 2014-12-29 | 2016-07-07 | Ken Czerwinski | Nuclear materials processing |
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| US12002596B2 (en) | 2021-11-23 | 2024-06-04 | Terrapower, Llc | Targetry coupled separations |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3524743B2 (ja) | 2004-05-10 |
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