CN109313945B - 核燃料盐 - Google Patents
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Abstract
本公开内容描述了可用于某些熔融盐反应堆设计的核燃料盐以及相关的系统和方法。描述了铀以及其他可裂变元素的二元、三元和四元氯化物燃料盐。此外,公开了UClxFy的燃料盐以及溴化物燃料盐。本公开内容还提供了用于制造这样的燃料盐、用于产生减少反应堆部件的腐蚀的盐、以及用于产生不适用于武器应用的燃料盐的方法和系统。
Description
本申请于2017年5月2日作为PCT国际专利申请提交,并要求2016年5月2日提交的美国临时专利申请第62/330,695号的优先权的权益,该申请通过引用据此并入。
引言
与固体燃料相比,在核反应堆中利用熔融燃料(molten fuel)以产生功率提供了明显的优点。例如,与固体燃料反应堆相比,熔融燃料反应堆通常提供更高的功率密度,同时限制在固体燃料的构造中必需的燃料制造工艺。熔融燃料反应堆还可以在给定的反应堆中提供较高水平的燃耗(burn-up),即使在缺少盐清洁的系统中。
已经使用与其他氟化物盐混合的四氟化铀(UF4)开发了适合于在核反应堆中使用的熔融氟化物燃料盐(molten fluoride fuel salt)。例如,基于UF4的燃料盐可以包含LiF、BeF2、ThF4和UF4的混合物。应注意,在基于UF4的燃料盐组合物的这样的家族中,重金属含量可以在从按重量计约40%-45%的范围内并且具有约500℃的熔融温度(meltingtemperature)。
核燃料盐
本公开内容描述了在某些熔融盐反应堆设计中可用作核燃料的氯化物的铀盐的特定的三元实施方案。在母案申请描述了广泛的铀的二元、三元和四元氯化物燃料盐以及其他相关技术的情况下,本公开内容聚焦于被确定特别适合于某些反应堆设计的燃料盐实施方案。
在一个方面中,本公开内容的燃料盐包括UCl3、UCl4、和NaCl的三元燃料盐,所述三元燃料盐具有小于600℃的熔点、从1mol%至50mol%UCl4、大于1.5g/cc的铀密度、以及大于600J/kg-C的比热。燃料盐的实施方案可以具有小于600℃、550℃、500℃、450℃、400℃、或甚至350℃的熔点。燃料盐的实施方案可以具有大于1.5g/cc、1.6g/cc、1.7g/cc、1.8g/cc、1.9g/cc、2g/cc或甚至2.1g/cc的铀密度。燃料盐的实施方案可以具有大于600J/kg-C、700J/kg-C、800J/kg-C、或甚至900J/kg-C的比热。
燃料盐的实施方案还可以具有减少的量的UCl4(相对于17UCl3-71UCl4-12NaCl)。除了上文描述的性质之外,燃料盐的这样的实施方案可以具有小于50mol%UCl4、小于40mol%、30mol%、20mol%、15mol%或甚至小于10mol%UCl4。铀燃料盐的实施方案具有按摩尔分数计从1%UCl4至50%UCl4的UCl4的摩尔分数。燃料盐的实施方案具有按摩尔分数计从1%UCl3至33%UCl3的UCl3的摩尔分数。燃料盐的实施方案具有NaCl的摩尔分数,其中可裂变燃料盐具有按摩尔分数计从40%至66%NaCl。
通过以下详述的阅读和相关附图的综述,表征本文描述的系统和方法的这些和多种其他特征以及优点将是明显的。另外的特征在以下描述中阐明,并且部分地从描述中将是明显的,或者可以通过该技术的实践来获知。该技术的益处和特征将通过书面说明书及其权利要求书以及附图中特别指出的结构来实现和获得。
应理解的是,前述一般的描述和以下详述两者均是解释性的,并且不意图提供如要求保护的本发明的另外的解释。
附图简述
构成本申请的一部分的以下附图图示出了所描述的技术,并且不意味着以任何方式限制如所要求保护的本发明的范围,该范围应基于所附的权利要求。
图1A-图1G总体上描述了用于以快谱增殖和燃烧模式(fast spectrum breed-and-burn mode)操作的熔融盐核反应堆的新颖的实施方案。
图2描述了熔融盐核反应堆的不同构造。
图3图示出了用于产生定制用于特定反应堆的燃料的方法的实施方案。
图4图示出了关于UCl3-UCl4-NaCl燃料盐计算的三元相图。
图5图示出了关于利用66NaCl-34UCl3组成在图1A-图1F中图示的反应堆的较大反应堆芯区段的作为时间的函数建模的k有效。
图6图示出了根据本公开内容的一个或更多个实施方案的表示示例性操作的工艺流程,该示例性操作与给快谱熔融盐核反应堆加燃料有关。
图7图示出了用于主要Cl和Br同位素的(n,γ)捕获横截面(capture crosssection)。
图8图示出了用于17UBr3-71UBr4-12NaBr和19.99%235U富集的溴化物燃料盐实施方案的增殖和燃烧曲线的建模结果。
图9图示出了制造包含UCl4的燃料盐的方法的实施方案。
图10图示出了基于图9的方法制造包含UCl4的燃料盐的协调法的实施方案。
图11图示出了适合于在进行图10的方法中使用的接触容器及其连接部(connection)的示意图。
图12图示出了使用熔融核燃料减少核反应堆中的腐蚀的方法的实施方案。
图13列出了作为熔融盐核反应堆中的面向燃料盐的材料(fuel salt-facingmaterial)的某些潜在适用性的合金。
图14图示出了操作熔融盐核反应堆的方法。
图15图示出了用于产生燃料盐的方法的实施方案,所述燃料盐通过添加一种或更多种放射性同位素而减少了武器应用。
图16图示出了用于使用氯化铵制造UCl4的方法的实施方案。在示出的方法的实施方案中,在铀制备操作中产生固体UO2和NH4Cl的混合物。
图17图示出了用于制造UCl3F的方法的实施方案。
图18图示出了用于制造UCl3F的另一种方法的实施方案。
图19图示出了利用排放罐的用于燃料抛光的抛光系统的实施方案。
图20图示出了废气处理系统例如图19中的废气处理系统的实施方案,该废气处理系统适合于在处理由熔融盐反应堆产生的气态裂变产物中使用。
图21图示出了基于在图19和图20中描述的系统用于抛光燃料盐的方法的实施方案。
图22图示出了用于UCl3-UCl4-NaCl燃料盐的三元相图,该三元相图示出了在制造的燃料盐实施方案的图上的位置。
详述
本公开内容描述了可用于某些熔融盐反应堆设计及相关的系统和方法的核燃料盐的实施方案。描述了铀以及其他可裂变元素的二元、三元和四元氯化物燃料盐。此外,公开了UClxFy的燃料盐以及溴化物燃料盐。本公开内容还提供了用于制造这样的燃料盐、用于产生减少反应堆部件的腐蚀的盐、以及用于产生不适合于武器应用的燃料盐的方法和系统。
本公开内容涉及快谱熔融盐增殖和燃烧核反应堆燃料以及燃料制造、燃料管理和燃料使用的方法。
与熔融盐核裂变反应堆相关的许多历史研究和当前研究聚焦于基于铀的氟盐和基于钍的氟盐。由于两个关键方面,熔融氯化物明显不同于基于氟化物的盐。首先,氯化物可以比氟化物稍微更不温和,特别是如果氯化物富集有37Cl同位素。其次,氯化物在具有合理的熔点的混合物中提供非常高的重金属浓度的可能性。这是允许在快中子谱中利用铀氯化物盐混合物的方面。氟化物盐典型地包含不大于10mol%-12mol%重金属。历史上提出的氟盐混合物典型地包含63mol%-72mol%LiF(富集至99.997%7Li)、16mol%-25mol%BeF2、6.7mol%-11.7mol%ThF4和仅0.3mol%UF4(重金属是按重量计40%-45%)的摩尔浓度。这样的盐在500℃熔融。相比之下,此处提出的氯化物盐的一个实施方案具有17UCl3-71UCl4-12NaCl(按重量计62%重金属)的组成,并且该氯化物盐也在500℃熔融,如在下文更详细地讨论的。
本公开内容的某些燃料实施方案可以提供平衡或准平衡增殖和燃烧行为,而其他实施方案提供非平衡增殖和燃烧行为,而无需再加工燃料盐。这是值得注意的,因为现有的熔融盐反应堆设计在没有化学分离反应堆中的燃料盐的情况下不能实现平衡增殖和燃烧行为,这需要燃料盐的持续化学再加工。例如,本公开内容公开了但不限于熔融氯化物燃料盐,其适合用于显示平衡增殖和燃烧行为、准平衡增殖和燃烧行为和/或非平衡增殖和燃烧行为的快谱反应堆。在实施方案中,可能需要很少再加工或不需要再加工,并且可以使用的很少再加工可以仅是物理再加工(例如,副产物的物理分离,例如通过气体喷射(gassparging)和/或过滤)。本公开内容的熔融燃料盐的各个实施方案可以包括第一铀氯化物盐、第二铀氯化物盐和/或另外的金属氯化物盐的混合物。本公开内容的某些实施方案提供了具有按摩尔分数计高于5%的四氯化铀(UCl4)含量水平的熔融燃料盐,这帮助在熔融燃料盐中确定高重金属含量(例如,按重量计高于61%),同时保持可操作的熔融温度。包括UCl4的实施方案可以通过UCl4和三氯化铀(UCl3)和/或另外的金属氯化物(例如,NaCl)的混合物形成,使得实现合意的重金属含量水平和熔融温度(例如,330℃-800℃)。
由于通过本公开内容的熔融燃料盐可实现的高水平的裂变含量和易于进入熔融燃料盐,合意的是提供关于本公开内容的燃料的非增殖测量。本公开内容的某些实施方案提供了熔融燃料盐,其预加载(pre-load)(即,在启动之前加载)有一种或更多种选定的镧系元素以增加初始盐的活性。此外,除非随后分离,否则镧系元素将充当燃料中的中子毒物,并且因此降低用于武器级别目的的镧系元素加载的燃料的合意性。
熔融盐反应堆
在更详细地讨论燃料盐实施方案之前,适合用于使用燃料盐实施方案的熔融燃料盐反应堆的一般部件的简要讨论将是有帮助的。图1A-图1F总体上描述了用于以快谱增殖和燃烧模式操作的熔融盐核反应堆100的新颖的实施方案。图2描述了熔融盐核反应堆200的不同配置。这些仅仅是实例以提供用于讨论本文描述的燃料实施方案的上下文,并且读者应当理解,可能任何熔融燃料核反应堆可以适于使用下文描述的燃料实施方案。虽然各种氟化物盐可以被用于如下文描述的熔融盐核反应堆中,但基于氟化物的燃料盐典型地表现出以下重金属浓度,该重金属浓度明显低于用本公开内容中描述的基于氯化物的燃料盐和基于氯化物-氟化物的燃料盐可以实现的重金属浓度。
图1A图示出了根据本公开内容的一个或更多个实施方案的熔融盐快谱核反应堆100的简化示意图。在一个实施方案中,反应堆100包括反应堆芯区段102。反应堆芯区段102(其也可以称为“反应堆容器”)包括燃料输入部104和燃料输出部106。燃料输入部104和燃料输出部106被布置成使得在操作期间通过反应堆芯区段102建立熔融燃料盐108的流动。例如,燃料输入部104和/或燃料输出部106可以分别由充当会聚喷嘴(converging nozzle)和发散喷嘴(diverging nozzle)的锥形区段组成。关于这一点,熔融燃料108通过反应堆芯区段102的体积从输入部104被流体地输送到反应堆芯区段102的输出部106。尽管图1A用箭头示出流体燃料流动,但应理解的是,流动的方向可以关于不同的反应堆和设备构造被适当地修改。具体地,图1A示出了流体燃料108从中央芯区域中的“底部”流动至“顶部”,并且可选择的设备可以产生和/或保持流体燃料108从中央芯区域中的顶部朝向底部流动。
反应堆芯区段102可以采取适合于在反应堆芯区段102内的熔融燃料盐108内建立临界性的任何形状。通过非限制性实例的方式,反应堆100可以包括但不限于如在图1A中描绘的长形的芯区段。此外,反应堆芯区段102可以采取任何横截面形状。通过非限制性实例的方式,反应堆芯区段102可以具有但不必需具有圆形横截面、椭圆形横截面或多边形横截面。
反应堆芯区段102的尺寸被选择成使得当流动通过反应堆芯区段102时在熔融燃料盐108内实现临界性。临界性指的是其中核燃料维持裂变链式反应的操作状态,即燃料中中子的产生速率至少等于中子被消耗(或失去)的速率。例如,在长形的芯区段的情况下,长形的芯区段的长度和横截面积被选择成以便在反应堆芯区段102内建立临界性。应注意的是,建立临界性所需的特定尺寸至少是反应堆100内包含的裂变材料、增殖性材料和/或载体盐(carrier salt)的类型的函数。熔融燃料核反应堆的原理在Leblanc的于2008年5月9日提交的美国专利申请第12/118,118号中描述,该专利申请以其整体并入本文。
反应堆芯区段102由适合用于熔融盐核反应堆的任何材料形成。例如,反应堆芯区段102的本体部分(bulk portion)可以由一种或更多种钼合金、一种或更多种锆合金(例如,ZIRCALOYTM)、一种或更多种铌合金、镍、一种或更多种镍合金(例如HASTELLOYTM N)或高温铁素体钢、马氏体钢或不锈钢及类似物形成,但不必需由其形成。还应当注意的是,内表面可以用一种或更多种另外的材料涂覆、电镀或装衬里(lined),以便提供对腐蚀和/或辐射损伤的抗性,如本文进一步另外详细地讨论的。
在示出的实施方案中,反应堆100包括一级冷却剂系统110(primary coolantsystem),该一级冷却剂系统110从反应堆芯102获取热,并且经由热交换器119将该热传递至二级冷却剂系统120(secondary coolant system)中的二级冷却剂126。在图1A中图示的实施方案中,熔融燃料盐108被用作一级冷却剂118。通过以下来实现冷却:使由正在进行的链式反应加热的熔融燃料盐108从反应堆芯102流动,并且使较冷的熔融燃料盐108以将反应堆芯102的温度维持在其操作范围内所需的速率流入反应堆芯102中。在此实施方案中,一级冷却剂系统110适于在反应堆芯102的外部时将熔融燃料盐108保持在亚临界条件(subcritical condition)中。
一级冷却剂系统110可以包括由管道114形成的一个或更多个一级冷却剂环路112。一级冷却剂系统110可以包括本领域已知的适合于在熔融燃料盐环境中实施的任何一级冷却剂系统布置。一级冷却剂系统110可以使燃料108循环通过一个或更多个一级冷却剂环路112的一个或更多个管道114和/或流体转移组件,以便将由反应堆芯区段102产生的热传递至下游的热驱动发电装置和系统。为了简化的目的,在图1A中描绘了单个一级冷却剂环路112。然而,本文认识到,一级冷却剂系统110可以包括多个平行的一级冷却剂环路(例如,2-5个平行环路),每个一级冷却剂环路携带熔融燃料盐库存的选定部分通过一级冷却剂回路。
在可选择的实施方案(在图1G和图2中示出的实例)中,一级冷却剂系统110可以被配置成使得一级冷却剂118(不同于熔融燃料盐108)进入反应堆芯区段102(例如,主容器(main vessel))。在该实施方案中,燃料盐108不离开反应堆芯区段或主容器,而是一级冷却剂118流入到反应堆芯102中以将堆芯的温度维持在期望的范围内。应当注意的是,在该实施方案中,反应堆100可以在反应堆芯区段102或主容器中包括另外的热交换器(未示出)。在该实施方案中,二级冷却剂系统120可以是任选的,可用的热功率可以直接源自一级冷却剂系统110。在该实施方案中,一级冷却剂可以是具有合适熔点的氯化物盐。例如,该盐可以是氯化钠和氯化镁的混合物。
在图1A中示出的实施方案中,一级冷却剂系统110包括一个或更多个泵116。例如,一个或更多个泵116可以流体地耦接至一级冷却剂系统110,使得一个或更多个泵116驱动一级冷却剂118(在这种情况下为熔融燃料108)通过一级冷却剂/反应堆芯区段回路。一个或更多个泵116可以包括本领域中已知的任何冷却剂/燃料泵。例如,一个或更多个流体泵116可以包括但不限于一个或更多个流体地耦接至一级冷却剂环路112的机械泵。通过另一实例的方式,一个或更多个流体泵116可以包括但不限于一个或更多个流体地耦接至一级冷却剂环路112的电磁(EM)泵。
图1A还图示出了反应堆100包括二级冷却剂系统120,所述二级冷却剂系统120经由一个或更多个热交换器119热耦接至一级冷却剂系统110。二级冷却剂系统120可以包括由管道124形成的一个或更多个二级冷却剂环路122。二级冷却剂系统120可以包括本领域中已知的适合于在熔融燃料盐上下文中实施的任何二级冷却剂系统布置。二级冷却剂系统120可以使二级冷却剂126循环通过一个或更多个二级冷却剂环路122的一个或更多个管道124和/或流体转移组件,以便将由反应堆芯区段102产生的并经由一级热交换器119接收的热传递至下游的热驱动发电装置和系统。为了简化的目的,在图1A中描绘了单个二级冷却剂环路122。然而,本文认识到,二级冷却剂系统120可以包括多个平行的二级冷却剂环路(例如,2-5个平行环路),每个二级冷却剂环路携带二级冷却剂的选定部分通过二级冷却剂回路。应当注意的是,二级冷却剂可以包括本领域中已知的任何二级冷却剂。通过实例的方式,二级冷却剂可以包括但不限于液体钠。
还应注意的是,虽然没有在图1A中描绘,但反应堆100可以包括任何数目的另外的或中间的加热系统/冷却系统和/或热转移电路。这样的另外的加热系统/冷却系统可以被提供用于除了将反应堆芯102维持在其操作温度范围内之外的多种目的。例如,可以为反应堆芯102和一级冷却剂系统110提供三元加热系统,以允许包含固化的燃料盐的冷反应堆被加热至其中盐是熔融的且可流动的操作温度。
如图示的,还可以在一级冷却剂环路112中使用其他辅助部件127。这样的辅助部件127可以包括一个或更多个过滤器或脱出箱(drop out box),用于除去在操作期间从一级冷却剂118沉淀的颗粒。为了从一级冷却剂118中除去不需要的液体,辅助部件127可以包括任何合适的液体-液体提取系统,例如一个或更多个并流(co-current)或逆流混合器/沉降器级(mixer/settler stage)、离子交换技术或气体吸收系统。对于气体去除,辅助部件127可以包括任何合适的气体-液体提取技术,例如闪蒸室、蒸馏系统或气体汽提器(gasstripper)。辅助部件127的某些另外的实施方案在下面更详细地讨论。
本文中应当注意的是,在反应堆100中使用各种金属盐例如金属氯化物盐可能随着时间的推移导致腐蚀和/或辐射降解。可以采取多种措施以便减轻腐蚀和/或辐射降解对反应堆100的与燃料盐或其辐射直接或间接接触的各种面向盐的部件(例如,反应堆芯区段102、一级冷却剂管道114、热交换器119及类似物)的完整性的影响。
在一个实施方案中,燃料流动通过反应堆100的一个或更多个部件的速度被限制为选择的燃料盐速度。例如,一个或更多个泵116可以驱动熔融燃料108以选择的燃料盐速度通过反应堆100的一级冷却剂环路112。应当注意的是,在某些情况下,低于一定水平的流速可能对包括增殖过程(breeding process)和反应堆控制的反应堆性能具有不利影响。通过非限制性实例的方式,在较低速度限制的情况下,一级环路112(和一级冷却剂系统110的其他部分)中的总燃料盐库存可能超过合意的水平,因为随着流速降低,一级环路112的对应管道的横截面积向上缩放(scale upward),以便维持通过一级环路112的足够的体积流量。因此,非常低的速度限制(例如,1m/s)导致燃料盐的大的堆芯外体积(out-of-corevolume),并且可能负面地影响反应堆100的增殖过程和反应堆控制。此外,高于一定水平的流速可能由于一级环路112和/或反应堆芯区段102的内表面的侵蚀(erosion)和/或腐蚀(corrosion)而不利地影响反应堆性能和寿命。因此,合适的操作燃料盐速度可以在最小化侵蚀/腐蚀所需的速度限制与管理堆芯外燃料盐库存所需的速度限制之间提供平衡。例如,在熔融氯化物燃料盐的情况下,可以将燃料盐速度控制在从2m/s-20m/s,例如但不限于7m/s。
图1B和图1C图示出了根据本公开内容的一个或更多个实施方案的具有保护层128的熔融盐快谱核反应堆100的简化示意图,所述保护层128布置在反应堆100的一个或更多个内表面上。
在一个实施方案中,保护层128被布置在面向反应堆100的燃料盐108的反应堆100的一个或更多个表面上。保护层128可以提供对反应堆100的一个或更多个面向反应堆盐的表面的腐蚀和/或辐射降解的抗性。为了本公开内容的目的,对腐蚀和/或辐射降解有抗性的材料被理解为显示出比反应堆100的下面的裸表面优越的对腐蚀和/或辐射降解的抗性的任何材料。
保护层128可以包括本领域中已知的任何材料,该材料适合于为反应堆的内表面提供对对应的核燃料盐的腐蚀和/或辐射抗性。因此,保护层128的材料可以取决于所使用的盐108而变化。在一个实施方案中,保护层128包括一种或更多种耐火金属。例如,保护层128可以包括但不限于铌、钼、钽、钨或铼中的一种或更多种。在另一个实施方案中,保护层128包括一种或更多种耐火合金。例如,保护层128可以包括但不限于钼合金(例如钛-锆-钼(TZM)合金)、钨合金、钽、铌或铼中的一种或更多种。在另一个实施方案中,保护层128包括镍和/或一种或更多种镍合金。在另一个实施方案中,保护层128包括碳化物,例如但不限于碳化硅。
在实施方案中,保护层128通过用所选择的保护材料电镀反应堆100的一个或更多个部分(例如,管道114或一级环路112)的内表面来形成。在另一个实施方案中,保护层128包括被布置在反应堆100的一个或更多个部分的内表面上的一个或更多个所选择的保护材料的涂层。在又另一个实施方案中,多个部件的块状材料(bulk material)可以用上文描述的保护材料中的一种或更多种来形成。例如,一级冷却剂环路112的管道114可以包括但不限于TZM管道。
在一个实施方案中,如在图1B中示出的,反应堆芯区段102的内部面向盐的表面包括保护层128。例如,反应堆芯区段102的容器可以由钢或锆合金形成,其中耐火合金、镍、或镍合金镀层被布置在反应堆芯区段102的内部的面向盐的表面上以形成保护层128。例如,反应堆芯区段102可以包括但不限于具有从约5mm-7mm厚度的钼基保护层128,其中反应堆芯区段102的容器具有约9cm-11cm厚的壁厚。
类似地,如在1C中示出的,一级冷却剂环路112的管道114的面向盐的表面(其可以是管道或其他部件的内表面和/或外表面)包括保护层128。例如,耐火合金或镍合金镀层可以被布置在一级冷却剂环路112的管道114的面向盐的表面上以形成保护层128。
图1D图示出了反应堆芯100的反射器组件130的示意图。反射器组件130适合用于将从反应堆芯区段102发射的中子反射回到燃料盐108中。在一个实施方案中,反射器组件130被布置在反应堆芯区段102的外表面处,使得反射器组件130环绕反应堆芯102的至少一部分。在示出的实施方案中,通过反射器组件130反射回到反应堆芯区段102中的中子可以有助于保持反应堆芯区段102中的临界性和/或来自增殖性进料材料的裂变燃料的增殖。通过减少中子的这样的损失,可以减少对于临界性必需的燃料盐的量,因此可以减小反应堆芯102的尺寸。反射器组件130可以由适合于中子反射的本领域已知的任何材料形成。例如,反射器组件可以包括但不限于以下中的一种或更多种:锆、钢、铁、石墨、铍、碳化钨、铅、铅-铋及类似材料。
图1E和图1F图示出了根据本公开内容的一个或更多个实施方案的由多个反射器模块132构建的反射器组件130。应注意的是,在本公开内容的核反应堆100的某些操作温度,多种中子反射材料将液化。例如,铅和铅-铋两者均是提供良好的中子反射特性的材料。然而,铅在约327℃熔融,而铅-铋合金通常具有低于200℃的熔融温度。如本申请中别处提到的,反应堆100可以在从约330℃至800℃的温度范围内操作,该温度范围高于与铅和铅-铋合金相关的熔点。在一个实施方案中,反应堆模块132包括反射器容器以包含选定的中子反射材料133的液相,如在图1E和图1F中所示出的。反应堆模块132可以由本领域中已知的任何材料形成,并且可以基于任何一种或更多种设计功能的考虑因素来选择,所述任何一种或更多种设计功能包括耐温度性、耐腐蚀性、与其他组分和/或燃料的不反应性、耐辐射性、结构支撑(structural support)、重量等等。在某些情况下,一个或更多个反射器容器可以由与容器内部的反射器材料大体上中子半透明的材料形成,和/或一个或更多个反射器容器可以由耐火的材料形成。例如,反射器模块132(例如,反射器容器)可以由一种或更多种耐火合金、一种或更多种镍合金或一种或更多种碳化物或石墨化合物形成。例如,用于形成反射器模块132和/或反射器容器的材料可以包括但不限于以下中的任一种或更多种组分或组合:一种或更多种钼合金(例如,TZM合金)、一种或更多种钨合金、一种或更多种钽合金、一种或更多种铌合金、一种或更多种铼合金、一种或更多种镍合金、碳化硅或石墨化合物以及类似物。反射器模块可以包括(include)(包含(contain)或由以下形成):可以在操作温度存在的一种或更多种慢化化合物(moderating compound)(例如,石墨和/或铅),并且反射器模块可以考虑使较强的慢化剂(moderator)(例如,石墨)和较弱的慢化材料(例如,铅)平衡,并且可以被用于确定总的反射器中子谱。
在一个实施方案中,反射器模块132被定位在反应堆芯区段102的外表面处并且分布跨过反应堆芯区段102的外表面。如在图1E和图1F的实施例中示出的,反射器模块132在方位上被布置成跨过反应堆芯区段102的外表面。每个反射器模块132包含一定体积的中子反射液体(例如,铅、铅-铋或类似物)。在这点上,离散的反射器模块132可以被布置成在反应堆芯区段102中形成连续体积的中子反射液体133。虽然图1E和图1F描绘了反射器模块132的方位布置,但这样的构造不应当被解释为限制性的。本文中应当注意的是,反射器模块132的任何几何布置和数目适合于在本公开内容的反应堆100的上下文中实施。例如,尽管未示出,但反射器模块132的组可以采取堆叠的环构造(stacked-ring configuration),其中每个模块是填充有选定的中子反射液体的环。在这点上,模块132的组可以被堆叠,以便围绕芯区段102形成中子反射体积。体积可以是球形的、圆柱形的,可以是矩形的、六边形的、八边形的、三角形的、五边形的或其他棱柱,或另外是一定体积的任何横截面形状。在实施方案中,反射器将利用镀覆在所有外表面上的12.7mm厚(1/2”-厚)HASTELLOYTM-N或SiC,并且内部容器将具有相同镀层材料的2cm的厚度。应理解的是,反射器模块的形状可以关于芯设计适当地形成,并且可以包括任何合适的形状,包括梯形、矩形、六边形、圆形、椭圆形,并且甚至可以包括不规则形状。
图1G图示出了用于使用熔融氯化物快反应堆(MCFR)从核反应产生功率的核功率设备(nuclear power plant)的实施方案。对于发电厂应用,由MCFR产生的热将通过功率转换硬件被转换为电功率。在示出的实施方案中,使用朗肯循环功率转换硬件(Rankinecycle power conversion hardware),其中以水(蒸汽)作为工作流体。朗肯循环设备的转换效率在很大程度上由进入涡轮机的蒸汽的温度(和压力)来确定,其中较高的温度与较高的效率相关。性能与蒸汽的压力以及温度相关联,并且最高效率的朗肯循环设备使用超临界蒸汽和超超临界蒸汽。
功率转换系统涵盖与功率转换系统工作流体接触的所有系统。在如图示的蒸汽朗肯循环设备的情况下,这包括蒸汽发生器152、涡轮机系统154、包括一个或更多个水循环泵156和冷却塔158的水循环环路162、发电设备160和控制系统162。此外,图示出了用于储存新燃料盐的燃料储存系统166和用于接收和安全地容纳使用过的燃料盐的反应产物储存系统168。如在图1G中图示的,功率转换系统开始于一级冷却剂,通过热交换器(例如,蒸汽发生器152)将热转移至功率循环工作流体。该系统的建模包括一级冷却剂盐环路114和蒸汽发生器152的简化模型,其中对朗肯循环系统部件进行更详细的处理。尽管朗肯循环蒸汽涡轮机被用于建模目的,但基于其他循环的热力发动机也是可行的,例如基于布雷登循环(Brayton cycle)的封闭式循环气体涡轮机(例如,空气、氦气或CO2)。
在建模中使用的功率转换系统的输入来自一级冷却剂传热流体质量流量、供应以及返回的温度和压力。对于600MW、1200MW、1800MW、2400MW和3000MW的不同额定热功率输出水平,评估功率循环成本和性能。对于基线反应堆设计条件,一级冷却剂盐温度在612℃递送至蒸汽发生器152并且在498℃从蒸汽发生器152返回。分析包括在580℃、300巴主要蒸汽条件和600℃、70巴再加热蒸汽条件下的建模操作,尽管较高和较低的温度和压力操作可能影响成本和性能。
分析使用Themoflow,Inc.的软件包STEAMPROTM和THERMOFLEXTM,以提供用于稳态操作的功率循环的成本和性能数据。分析使用用于涡轮机系统154部件的标准热力学模型,其与用于功率循环中的特定部件的专有模型相结合。假设大的水体如河流或湖泊对于排热(heat rejection)是可用的(即,没有冷却塔被建模),尽管如在图1G中图示的,可以利用冷却塔158用于排热。热力学效率和部件参数被保持在由STEAMPROTM和THERMOFLEXTM子模型确定的默认值。对于建模,使用17%UCl3-71%UCl4-12%NaCl的燃料盐和58%NaCl-42%MgCl2的一级冷却剂。燃料盐性质已经作为基于数据曲线拟合的查找表被添加至THERMOFLEXTM。用于燃料盐的数据在以下表1中示出,并且用于一级冷却剂盐的数据在以下表2中示出。
表1-在THERMOFLEXTM计算中使用的燃料盐性质
表2-在THERMOFLEXTM计算中使用的一级冷却剂盐性质
功率转换系统从反应堆100接收热功率,并将该热转换成机械功率并且然后转换成电功率。该分析特定地聚焦于使用常规蒸汽朗肯循环硬件用于功率转换。分析的配置具有三个涡轮机,其中高压涡轮机(HPT)、中压涡轮机(IPT)和低压涡轮机机(LPT),简单地图示为涡轮机系统154。图1G示出了用于第2400MW朗肯循环分析的简化的循环图。图1G中的模型被简化,即其仅示出了功率设备的主要部件。在所使用的模型中,HPT接收来自“主蒸汽”发生系统的蒸汽,该蒸汽通过携带来自反应堆的热能的一级冷却流体被加热。来自HPT的废气被送到再热蒸汽发生系统(reheat steam generation system),其中一级冷却流体将热传递到来自HPT的废气,并且该加热的蒸汽被进料至IPT。将来自IPT的废气直接进料至LPT以提取另外的焓。经常存在多个平行的涡轮机,特别是对于LPT。在使用的模型中,存在两个LPT,其被用于最终的扩展步骤。在该模型中,所有涡轮机都在共同的轴上并且直接耦接至发电机160。LPT的出口流至冷凝器,所述冷凝器将蒸汽冷却至接近环境温度。对于该分析,假设LPT是从大的水体如大型湖泊或河流接收热的直通式冷凝器(once-throughcondenser)。在冷凝器后,水被泵送并送出通过若干给水加热器。给水加热器通过与从涡轮机上的各个点提取的蒸汽的混合来预热给水。然后将来自给水加热器的预热的流体进料至蒸汽发生器,在蒸汽发生器中将预热的流体加热至用于主涡轮机的温度。
分析过程涉及使用STEAMPROTM以指定朗肯循环系统的特性,并且然后将该模型输出至Thermoflex以研究与熔融盐环路的相互作用。STEAMPROTM是用于配置蒸汽涡轮机部件的特制工具,而Thermoflex被认为是具有较多特征和选项的“充分柔性的(fully-flexible)”设计工具。在STEAMPROTM中,设备被定义为具有“黑-盒蒸汽发生器(black-boxsteam generator)”和“直通开放式环路水冷却(once-through open-loop watercooling)”。蒸汽循环被定义为具有电动机驱动的锅炉进料泵的单-再加热冷凝超临界循环。所有涡轮机被指定在3600RPM操作。涡轮机组特性、给水加热器和泵由STEAMPRO的默认参数和选择方法来确定。然后,计算循环并输出至THERMOFLEXTM。STEAMPROTM给出在额定条件用于有效操作所选定的朗肯循环设备的详细的部件布局。
在THERMOFLEXTM中,黑-盒蒸汽发生器被用于主要和再加热蒸汽发生器的熔融盐至蒸汽热交换器(molten-salt-to-steam heat exchanger)替换。简化的燃料盐和一级冷却剂盐环路被包括在模型中。燃料和一级冷却剂盐环路被包括以提供能量源并且没有被详细地建模。THERMOFLEXTM中的建模方法是指定在盐和蒸汽环路中的热交换器的出口条件,并且然后调节蒸汽流量使得输入到燃料盐中的热匹配额定条件。尽管设备的部件布局和性能特性由STEAMPROTM确定,但THERMOFLEXTM将进一步调整(重新定尺寸)部件(例如,涡轮机、泵和热交换器),以实现用于工作流体条件的良好性能。输入到燃料盐环路中的热代表反应堆的热功率。总效率是相对于热功率输入的涡轮机轴功率输出(turbine shaft poweroutput)。净功率是相对于热功率输入的减去泵送和辅助损失的发生器输出功率。
以下表3示出了用于在600MW、1200MW、1800MW、2400MW和3000MW的热功率输入下操作的超临界朗肯循环的性能和成本结果。
表3-在从600MW至3000MW的热功率水平的超临界朗肯操作的性能和总THERMOFLEXTM成本结果
图2图示出了熔融盐核反应堆200的简化示意图的另一个实施方案。反应堆200是池式反应堆(pool-type reactor),其中在某些实例中,燃料盐108可以流动/循环通过该池或在其他情况下例如通过管道来容纳或引导。在图2中示出的实例中,燃料盐被包含在管204中,管204位于封闭的反应堆容器(closed reactor vessel)206中的冷却剂202的池210的中央。反应堆容器206的顶部部分可以填充有某种惰性气体218,例如氩气。燃料管204以类似于轻水反应堆中的常规固体燃料阵列的阵列被布置。冷却剂202将热从池210的中央传递至位于池210的边缘的热交换器208。在示出的实施方案中,池210内的冷却剂202的循环(由虚线箭头212图示)使热对流远离燃料管204以被热交换器208除去,所述循环可以是自然的或由叶轮或其他机械装置(未示出)引起。
热交换器208将热量从池210传递至二级冷却剂系统214。在实施方案中,二级冷却剂是在热交换器中煮沸的水,并且产生的蒸汽216被用于驱动涡轮机(未示出)以产生功率。
任选的一组反射器模块232例如参考图1E和图1F讨论的反射器模块132,可以被设置成在如在图2中示出的反应堆容器中和/或在类似于图1E和图1F的反应堆容器的反应堆容器外部围绕燃料管的阵列,以增加反应堆的效率。当需要时,可以提供任选的停堆棒(shutdown rod)以维持反应堆亚临界。
在其用富集(~12%235U)燃料最初启动后,MCFR可以不需要富集的裂变材料的持续进料。相反,MCFR可以被进料贫化铀或天然铀以及其他增殖性材料。在正常操作期间,建模示出反应堆的反应性缓慢地增加(breed up)。为了抵消这种反应性的增加,少量的完全混合的燃料盐可以被除去,并且用增殖性进料盐替代。实际上,增殖性材料的添加是降低反应性的控制棒(control rod)。
可以收集使用过的MCFR燃料,而不是去处置,直到足够的量可用于启动新的反应堆。这样的子反应堆(daughter reactor)包含化学上相同的燃料盐,并且因此能够在没有任何新的浓缩的情况下被启动。通过将使用过的燃料全部转移到子设备用作用于该设备的初始燃料,一系列MCFR的产生明显地减少锕系元素的使用,并且将绝大多数放射性废物延迟直到系列扩建(fleet build-out)的结束。为了最终处置含锕系元素的燃料盐,先前的工作发现该盐本身可以在没有化学转化的情况下被包装成合适的废物形式。
基于氯化物的燃料盐
核燃料盐通常由E.H.Ottewitte在1982年在洛杉矶的University of California的博士论文“Configuration of a Molten Chloride Fast Reactor on a Thorium FuelCycle to Current Nuclear Fuel Cycle Concerns”描述,该论文通过引用以整体并入本文。铀氯化物化合物还通常由B.R.Harder,G.Long和W.P.Stanaway的“Compatibility andProcessing Problems in the Use of Molten Uranium Chloride-Alkali ChlorideMixtures as Reactor Fuels”,关于核燃料的再加工的研讨会(Symposium onReprocessing of Nuclear Fuels),Iowa State University,405-432,1969年8月讨论,其通过引用以整体并入本文。下文描述的新颖的燃料盐实施方案改进了此工作并且已经通过建模和其他理论研究来开发。
应注意的是,本公开内容的熔融氯化物燃料盐提供在合理的温度在燃料盐108中引入高重金属浓度。通过非限制性实例的方式,本公开内容的氯化物燃料盐中的一种或更多种可以在约500℃的熔融温度的情况下提供按重量计大于61%的重金属浓度。当使用下文描述的燃料盐操作时,熔融燃料盐反应堆的实施方案可以具有从200℃-800℃的可能的标称操作温度。虽然每种不同的燃料将具有略微不同的最优操作温度,但反应堆具有330℃-550℃、350℃-520℃、400℃-510℃以及450℃-500℃的操作温度范围。实现高铀含量水平的能力允许在本公开内容的快中子谱增殖和燃烧反应堆中利用基于铀氯化物的燃料盐混合物。此外,裂变材料可以富集至期望的任何水平例如12.5%235U或19.99%235U或富集至任何其他合适的富集水平。
还应注意的是,本公开内容的熔融氯化物燃料盐在被加热至本文描述的操作温度时具有相对低的蒸气压。虽然每种不同的燃料将具有略微不同的最优操作压力以减少燃料盐的蒸发的量,但预期具有从1个-10个大气压和从2个-5个大气压的操作压力范围的反应堆。
以下讨论呈现熔融氯化物核燃料盐的各个实施方案,所述熔融氯化物核燃料盐具有金属氯化物燃料盐与一种或更多种另外的金属氯化物盐的混合物。例如,熔融氯化物核燃料盐可以包括但不限于第一铀氯化物盐、第二铀氯化物盐和/或另外的金属氯化物盐的混合物。应注意的是,燃料盐108的各种组分的相对量可以被操纵以控制燃料盐的一种或更多种热参数、化学参数或中子参数,包括但不限于熔点、热导率、腐蚀性,锕系元素含量水平、反应性、平衡时的有效中子倍增因子(k有效)及类似参数。例如,裂变铀(例如,235U)在给定的燃料盐混合物中的相对量可以决定对于提供给定的功率密度必需的反应堆芯区段102的尺寸。通过非限制性实例的方式,具有10mol%的235U含量的燃料盐(除了在另外具体地陈述的情况下,用于化学化合物的所有%值将以摩尔%计)可以具有约67立方米(m3)的反应堆芯区段体积并且产生200MW/m3的功率密度,而具有16%的235U含量的燃料盐可以仅需要约11m3的反应堆芯区段体积。这样的关系示出反应堆芯区段102的尺寸(或燃料管204的数目)对所使用的燃料盐108的组成的强烈依赖性。
在一个实施方案中,本公开内容的盐混合物可以被选择成使得燃料盐108的有关的增殖比率大于1(例如,增殖比率=1.000001、1.001等等),这导致长的反应堆寿命,但具有小于可能可实现的增殖性能,所述有关的增殖比率是在核反应期间在反应堆中产生的新的裂变材料与由该反应消耗的裂变材料的比率。在另一个实施方案中,本公开内容的盐混合物可以被选择成使得燃料盐108的有关的增殖比率小于1,这导致在给定的时间段内烧掉富集。应理解的是,特定燃料组成的选择取决于许多不同的竞争因素,包括反应堆设计、标称操作参数(例如,温度和压力)以及尤其是总操作目标(例如,减少富集、反应堆长寿、使另外的裂变材料增殖)。
氯-37改性的氯化物燃料盐
除了使用于产生燃料盐的裂变元素(例如铀和钍)富集之外,本文描述的燃料盐的实施方案还可以被富集成使得在氯化物化合物中的任一种或更多种中的某些量的氯离子包含特定百分比的37Cl。氯具有许多同位素,所述同位素具有多种质量数。在这些同位素中,存在两种稳定的同位素,35Cl(其形成天然存在的氯的76%)和37Cl(天然存在的氯中的24%)。最常见的同位素35Cl是中子慢化剂,即35Cl降低快中子的速度,从而将快中子转变成热中子。同位素35Cl还是强中子吸收剂,并且导致腐蚀性硫和长寿命的放射性36Cl的形成。在另一方面,同位素37Cl对快中子是相对透明的。
本发明技术的一个方面是调节任何含氯化物的化合物的37Cl含量以被用作熔融燃料盐108。如上文讨论的,使用天然存在的氯离子以产生氯化物化合物将导致约76%的氯离子是35Cl并且24%是37Cl。然而,在本文描述的实施方案中,37Cl与总Cl的任何比率可以在任何特定的氯化物燃料盐实施方案中使用,并且在某些情况下可以满足或超过37Cl与总Cl的选定的比率。应理解的是,可以使用任何已知的或待开发的富集技术以确保期望的和/或选定的37Cl比率浓度,所述富集技术包括但不限于离心机、离子交换柱等等。
在实施方案中,所有含氯化物的化合物可以由尽可能纯的37Cl的进料来产生。例如,在实施方案中,基于溴化物的燃料盐化合物可以被产生,使得燃料盐中大于90%、95%、98%、99%或甚至99.9%的氯离子是37Cl。可选择地,基于氯化物的核燃料可以被开发以实现37Cl与燃料中或燃料的不同组分中的其他氯离子的任何目标百分比量或选定的百分比量。例如,对于设计用于热反应的燃料,基于氯化物的燃料盐化合物可以被产生,使得在燃料盐中的小于10%、5%、2%、1%或甚至0.1%的氯离子是35Cl,剩余的是37Cl。对于定制用于快反应的燃料,基于氯化物的燃料盐化合物可以被产生,使得燃料盐中如上文描述的大于10%、25%,30%、35%、40%、45%、50%、55%、60%、65%、70%、75%、80%、85%、90%或更多高达100%的氯离子是37Cl。建模已经指示,MCFR性能在被富集至至少75%37Cl的氯的情况下明显地改进。富集氯的使用降低了中子寄生吸收(neutron parasiticabsorption)和36Cl的产生两者,36Cl是长寿命的激活产物。
图3图示出了用于产生定制用于特定反应堆的燃料的方法的实施方案。35Cl与37Cl的相对量的此调节提供另外的控制燃料盐在快反应或热反应中的反应性的方法。方法300开始于识别操作(identification operation)302。在识别操作302中,确定37Cl与总Cl的期望的比率。为了确定合适的比率,可以考虑因素例如反应堆设计、反应堆的期望的操作参数(例如,温度、压力等等)以及待被用于燃料的基于氯化物的化合物。
例如,燃料识别操作302可以包括选择初始Cl盐,所述初始Cl盐在燃料中具有37Cl与总Cl的第二比率;以及使用初始熔融氯化物燃料盐确定用于反应堆的初始有效中子倍增因子(k有效);将初始有效中子倍增因子与目标有效中子倍增因子比较;以及基于比较操作的结果,计算37Cl与总Cl的下一个比率或最终比率。目标有效中子倍增因子(k有效)可以基于核反应堆的制造商或操作者的期望来识别。这些技术可以被重复和/或适当地调节以确定30237Cl与总Cl的选定的比率。
然后,进行燃料产生操作304。在燃料产生操作304中,通过修改最终燃料中37Cl与总Cl的比率来产生燃料。
在实施方案中,改性的熔融氯化物燃料盐包括不同的氯化物化合物的混合物,所述不同的氯化物化合物包括第一裂变氯化物盐化合物和第一非裂变氯化物盐化合物。在该实施方案中,燃料产生操作304可以包括产生第一裂变氯化物盐化合物和第一非裂变氯化物盐化合物,使得它们分别具有第一裂变氯化物盐化合物或第一非裂变氯化物盐化合物的37Cl与总Cl的不同比率。每种化合物的37Cl与总Cl的比率被调节成使得在使两种(或更多种)化合物组合以形成最终改性的燃料盐混合物之后,基于化合物和其各自的37Cl与总Cl比率的质量平衡,改性的熔融氯化物燃料盐具有37Cl与总Cl的期望的比率。
燃料产生操作304的结果是改性的熔融氯化物燃料盐,其在改性的熔融氯化物燃料盐中具有37Cl与总Cl的第一比率,所述熔融氯化物燃料盐当用于核反应堆中时实现目标有效中子倍增因子。燃料盐被称为“改性的”以认识到最终比率不同于37Cl与总Cl的天然存在的比率。例如,燃料盐可以是33%UCl4、33%UCl3和33%NaCl的混合物,并且为了实现40%37Cl与总Cl的最终改性的燃料盐比率,NaCl可以被富集成具有75%37Cl与总Cl的比率,而天然存在的比率被用于其他两种组分。这导致具有40%37Cl与总Cl的比率的最终改性的UCl4-UCl3-NaCl燃料盐。
前述实施例还示出,为了效率,可以决定的是,仅富集多化合物燃料盐混合物中的一种化合物。例如,如果非裂变氯化物盐被包含在最终燃料盐中,那么大量的高(或低)37Cl与总Cl比率的盐可以被产生并且保持用于稍后在共混燃料中使用。从天然存在的氯中精炼37Cl在本领域中是已知的,并且可以使用任何合适的方法。例如,离心富集法或离子交换柱(IXC)富集法对于所需的数量呈现是可行的且可扩展的。其他方法也是可能的。
在已经产生改性的燃料之后,反应堆被装载有改性的燃料,并且反应堆使用改性的燃料以反应堆操作306来操作。如果在操作期间确定反应性不是最优的,那么新的燃料可以使用方法300来产生以替换现有的燃料或与现有的燃料共混,直到在随后的燃料产生操作和共混操作(未示出)中实现期望的反应性。在又一个实施方案中,方法300可以被用于改变或保持反应堆中随时间的反应性。
如下文更详细地讨论的,含氯化物的燃料盐可以包括UCl4、UCl3、UCl3F、UCl2F2以及UClF3中的一种或更多种,和/或本文描述的任何特定燃料盐实施方案可以如上文描述的被改性。如果使用非裂变氯化物化合物,那么这样的另外的金属氯化物盐可以选自NaCl、MgCl2、CaCl2、BaCl2、KCl、SrCl2、VCl3、CrCl3、TiCl4、ZrCl4、ThCl4、AcCl3、NpCl4、AmCl3、LaCl3、CeCl3、PrCl3和/或NdCl3。
UCl3-UCl4-[X]Cln燃料盐
适合用作核燃料的铀盐的实施方案包括以下盐,所述盐是从0-100%UCl3、0-100%UCl4和0-95%的金属氯化物盐的混合物。因此,这些盐包括100%UCl3燃料盐、100%UCl4燃料盐以及为具有或不具有另外的金属氯化物盐的UCl3和/或UCl4的混合物的燃料盐。基于作为另外的金属氯化物盐的NaCl的结果,具有小于68mol%的NaCl含量的燃料盐基于建模结果被认为是合适的。在另一个实施方案中,适合于用作核燃料的铀盐包括以下盐,所述盐是从0-100%UCl3、0-100%UCl4和0-95%的金属氯化物盐的混合物,该混合物具有低于800℃、700℃、600℃、500℃、400℃或350℃的熔点。对于NaCl实施方案,适合于用作核燃料的铀盐包括以下盐,所述盐是从0-100%UCl3、0-100%UCl4和0-68%的NaCl的混合物,其具有低于800℃、700℃、600℃、500℃、400℃或350℃的成分盐(constituent salt)中的每种的熔点。在又一个实施方案中,燃料盐的NaCl含量可以在12%和68%的NaCl之间变化。
熔融氯化物在两个值得注意的方面明显不同于历史上使用的氟化物。首先,氯化物在慢化中子方面不如氟化物有效。这确保快中子谱,这对于增殖和燃烧操作是必要的。其次,并且更重要的是,氯化物在具有合理的熔点的混合物中提供非常高的重金属浓度的可能性,这对于获得致密的快增殖反应堆设计是重要的。氟化物盐典型地包含不多于10摩尔%-12摩尔%重金属,其中提出的盐混合物典型地包含63摩尔%-72摩尔%LiF(富集至99.997%7Li)、16摩尔%-25摩尔%BeF2、6.7摩尔%-11.7摩尔%ThF4以及仅0.3摩尔%UF4(按重量计,重金属是40%-45%)的摩尔浓度。
图4图示出了关于基于UCl3-UCl4-NaCl燃料盐的热力学模型计算的三元相图。图400示出了用于UCl3-UCl4-NaCl的任何混合物的预期的熔融温度。特别感兴趣的是具有小于500℃的熔点的混合物,该混合物图示在图400的阴影区402中。低共熔点404具有338℃的熔融温度和17UCl3-40.5UCl4-42.5NaCl(即,17mol%UCl3、40.5mol%UCl4和42.5mol%NaCl)的组成。阴影区402指示500℃的熔点包封(melting point envelope)。移动到此包封402的最右侧(far-right)提供实施方案17UCl3-71UCl4-12NaCl,但应当注意,许多可能的组成存在于包封402内,作为具有低于500℃的熔点的燃料盐混合物的实施方案。此外,如果熔融温度限值略微地被扩展到508℃,那么34UCl3-66NaCl的组成提供不含UCl4的选项。同样地,三元图400允许识别用于从800℃和338℃的任何给定的熔点限值的一系列特定的UCl3-UCl4-NaCl燃料盐实施方案。例如,可以容易地识别具有从300℃-550℃、338℃-500℃和338℃-450℃的熔点的三元盐。
混合物的特定的组成可以包括任何配方(所述配方包含UCl4、UCl3或NaCl中的两种或更多种),使得产生的铀含量水平和熔融温度实现期望的水平。通过非限制性实例的方式,特定的组成可以被选择成使得对应的熔融温度落在从330℃和800℃。通过另一个非限制性实例的方式,特定的组成可以被选择成使得总的铀含量水平按重量计为61%或高于61%。除了选择总的铀含量水平之外,还可以确定燃料组成以满足选定量的裂变铀(与增殖性相反)。例如,燃料盐108的特定的组成可以被选择成使得燃料盐108的235U含量低于20%。
作为初始概念发展的一部分,对于多种燃料盐、裂变富集、尺寸和功率,已经完成一系列中子运输和燃烧计算。如将预期的,较高的富集能够实现较小的芯尺寸,但遭受降低的增殖潜能。具有某种形式的裂变产物除去的系统可以达到平衡行为,而其他系统增殖并且然后最终被裂变产物的累积压倒。对于燃料盐选择存在多种选项,每种选项具有益处和风险。以下讨论将识别感兴趣的特定的实施方案,然而以下讨论不将如要求保护的本发明的范围限制于仅仅下文描述的实施方案,而更确切地说是预期从图4中可识别的任何实施方案,以及具有不同于NaCl的不同的金属氯化物的任何实施方案。另外的非裂变金属氯化物的实例包括NaCl、MgCl2、CaCl2、BaCl2、KCl、SrCl2、VCl3、CrCl3、TiCl4、ZrCl4、ThCl4、AcCl3、NpCl4、AmCl3、LaCl3、CeCl3、PrCl3和/或NdCl3。
UCl4燃料盐实施方案
在一个实施方案中,燃料盐108包括UCl4。例如,燃料盐108可以具有按摩尔分数计为5%或高于5%的UCl4含量。在另一个实施方案中,反应堆100的燃料盐108可以包括UCl4、另外的铀氯化物盐和/或另外的金属氯化物盐(例如,载体盐)的混合物,使得混合物的UCl4含量按摩尔分数计是5%或高于5%。在其他实施方案中,混合物的UCl4含量可以按摩尔分数计是0.01%、0.1%、0.5%、1%、2%、3%或4%UCl4或高于0.01%、0.1%、0.5%、1%、2%、3%或4%UCl4。应注意的是,具有按摩尔分数计是5%或高于5%的UCl4含量的燃料盐108可以经历增加的腐蚀性暴露水平。如下文讨论的,多种方法可以被实施以减轻由增加的氯化物含量引起的腐蚀。
在另一个实施方案中,反应堆的燃料盐108可以包括UCl4、另外的铀氯化物盐和/或另外的金属氯化物盐的混合物,使得混合物的铀浓度按重量计是61%或高于61%。
在一个实施方案中,另外的铀氯化物盐包括UCl3,如在下文更详细地描述的。在另一个实施方案中,另外的金属氯化物盐可以包括载体盐、裂变产物氯化物盐、锕系元素氯化物盐和/或镧系元素氯化物盐。通过非限制性实例的方式,另外的金属氯化物盐可以包括但不限于NaCl、MgCl2、CaCl2、BaCl2、KCl、SrCl2、VCl3、CrCl3、TiCl4、ZrCl4、ThCl4、AcCl3、NpCl4、AmCl3、LaCl3、CeCl3、PrCl3和/或NdCl3。
通过非限制性实例的方式,反应堆100的燃料盐108可以包括UCl4和UCl3(没有NaCl)的混合物,使得混合物的组成对应于82UCl4-18UCl3(以摩尔%计)。应注意的是,这样的燃料盐组成具有按重量计约65%的铀含量和545℃的熔融温度。
通过非限制性实例的方式,反应堆100的燃料盐108可以包括UCl4、UCl3和NaCl的混合物,使得混合物的组成对应于17UCl3-71UCl4-12NaCl(以摩尔%计)。应注意的是,这样的燃料盐组成具有按重量计约61%的铀含量和约500℃的熔融温度。
通过非限制性实例的方式,反应堆100的燃料盐108可以包括UCl4和NaCl(没有UCl3)的混合物,使得混合物的组成对应于50UCl4-50NaCl(以摩尔%计)。应注意的是,这样的燃料盐组成将具有约368℃的熔融温度。本文中应注意的是,随着镧系元素和/或钚在燃料盐108内累积,它们可以类似于UCl3作用,因为镧系元素和钚形成三氯化物化合物(如上文讨论的)。在这种情况下,组成的变化可以引起燃料盐108的行为朝向低共熔体的行为转变(如上文讨论的),从而降低组合物的熔点。
通过还另一个实例的方式,纯UCl4可以被用作燃料盐。纯UCl4具有590℃的熔融温度(如在图4中示出的)。
由于66NaCl-34UCl3组成的较低的铀含量,二元盐需要比含UCl4的组合物更大的芯以便实现初始临界性。例如,反应堆芯区段102可能需要比含UCl4的版本的燃料盐108实现初始临界性所需要的体积大3-4倍的体积。
图5图示出了关于利用66NaCl-34UCl3组成在图1A-图1F中图示的反应堆的较大反应堆芯区段的作为时间的函数建模的k有效。曲线502描绘了用于5800MW的功率水平的建模的k有效曲线,并且曲线504描绘了用于3420MW的功率水平的建模的k有效曲线。应注意,曲线502、曲线504两者均被建模以在贫化铀(DU)进料下操作,并且无需特定的镧系元素除去。如在图5中示出的,3420MW的情况(曲线504)在进行亚临界之前可以操作持续接近70年,而5800MW的情况(曲线502)在进行亚临界之前可以操作持续约41年。此外,在图5中示出的模型还预测43%的燃料燃耗,而在操作的年数期间没有任何镧系元素除去。因此,建模示出,基于氯的铀燃料盐在降低现有熔融盐反应堆对富集铀的依赖性以保持临界性方面可能是有效的。
图6图示出了根据本公开内容的一个或更多个实施方案的表示与给快谱熔融盐核反应堆加燃料相关的示例性操作的工艺流程600。尽管图6的操作以图示的顺序呈现,但应当理解,各种操作可以以不同于示出的顺序的顺序来进行,或可以并行地进行。
流程图600的操作602包括提供一定体积的UCl4。通过非限制性实例的方式,选定体积的UCl4可以以大体上纯的形式来提供。通过另一个非限制性实例的方式,选定体积的UCl4可以以UCl4与另一种盐例如但不限于载体盐(例如,NaCl)的混合物的形式来提供。
流程图600的操作604包括提供一定体积的另外的铀氯化物盐或另外的金属氯化物盐中的至少一种。通过非限制性实例的方式,另外的铀氯化物可以包括但不限于UCl3。在一个实施方案中,可以提供选定体积的大体上纯的UCl3。在另一个实施方案中,选定体积的UCl3可以以UCl3与另一种盐例如但不限于载体盐(例如,NaCl)的混合物的形式来提供。通过另一个非限制性实例的方式,另外的金属氯化物包括但不限于一种或更多种NaCl、MgCl2、CaCl2、BaCl2、KCl、SrCl2、VCl3、CrCl3、TiCl4、ZrCl4、ThCl4、AcCl3、NpCl4、AmCl3、LaCl3、CeCl3、PrCl3和/或NdCl3。在一个实施方案中,可以提供选定体积的另外的金属氯化物。在另一个实施方案中,选定体积的另外的金属氯化物可以以金属氯化物与另一种盐例如但不限于载体盐的混合物的形式来提供。
流程图600的操作606包括使所述一定体积的UCl4与所述一定体积的另外的铀氯化物盐或另外的金属氯化物盐中的至少一种混合,以形成具有按摩尔分数计大于5%的UCl4含量的熔融氯化物核燃料盐。通过非限制性实例的方式,在操作602中提供的所述一定体积的UCl4可以与操作604的所述一定体积混合,使得产生的熔融氯化物盐混合物具有按摩尔分数计大于5%的UCl4含量。在这方面,操作602的UCl4的体积和另外的铀氯化物和/或另外的金属氯化物的体积可以被选择成使得产生的熔融氯化物盐混合物具有按摩尔分数计大于5%的UCl4含量。另外或可选择地,操作606包括使所述一定体积的UCl4与所述一定体积的另外的铀氯化物盐和/或另外的金属氯化物盐混合,以形成具有从330℃至800℃的熔融温度的熔融氯化物盐混合物。
在一个实施方案中,操作602和操作604的体积可以被选择并且混合,使得产生的熔融氯化物盐混合物具有(或约)82UCl4-18UCl3的化学组成。在另一个实施方案中,操作602和操作604的体积可以被选择并且混合,使得产生的熔融氯化物盐混合物具有(或约)17UCl3-71UCl4-12NaCl的化学组成。在另一个实施方案中,操作602和操作604的体积可以被选择并且混合,使得产生的熔融氯化物盐混合物具有(或约)50UCl4-50NaCl的化学组成。
流程图600的操作608包括将具有如上文描述的某些量的UCl4的熔融氯化物核燃料盐(例如,混合物的UCl4含量可以按摩尔分数计是0.01%、0.1%、0.5%、1%、2%、3%、4%或5%或高于0.01%、0.1%、0.5%、1%、2%、3%、4%或5%)供应至快谱熔融盐核反应堆的至少反应堆芯区段。在一个实施方案中,操作606的混合物可以通过使所述一定体积的UCl4与所述一定体积的另外的铀氯化物盐或另外的金属氯化物盐中的至少一种在快谱熔融盐核反应堆的内部混合而形成。在一个实施方案中,操作606的混合物可以通过使所述一定体积的UCl4与所述一定体积的另外的铀氯化物盐或另外的金属氯化物盐中的至少一种在快谱熔融盐核反应堆外部的位置例如但不限于混合容器处混合而形成。在这方面,在UCl4与所述一定体积的另外的铀氯化物盐或另外的金属氯化物盐中的至少一种混合之后,熔融氯化物盐混合物可以被加载到反应堆100中。然后,反应堆可以如本文描述的来操作,例如通过引发燃料盐中的裂变并且然后将反应堆芯中的增殖和燃烧行为保持持续某时间段。
在一个实施方案中,另外的金属氯化物(上文讨论的)中的一种或更多种的浓度被选择为处于或低于用于使另外的金属氯化物在核燃料混合物中沉淀的沉淀浓度。例如,裂变产物浓度可以被保持低于一浓度,该浓度与将引起燃料盐108的另一种成分例如Pu从燃料溶液中沉淀出的该裂变产物有关。
再次应注意的是,上文提供的熔融氯化物盐组合物不是对本公开内容的反应堆100或有关方法的限制。而是,提供特定的组合物仅用于说明性目的。应认识到,任何熔融氯化物燃料盐可以在本公开内容的反应堆100中实施。
UCl3燃料盐实施方案
除了包含UCl3与UCl4组合的上文描述的实施方案之外,燃料盐的另外的实施方案还包含UCl3并且缺少任何UCl4含量。这些实施方案及其有关的熔点还在图4上沿着左轴确定。应注意的是,如果UCl4腐蚀问题变得明显并且可以减少对于腐蚀减轻技术(如下文描述的)的需求,那么不含UCl4的燃料混合物可以是特别感兴趣的。通过非限制性实例的方式,反应堆100的燃料盐108可以包括UCl3和NaCl的混合物,使得混合物的组成对应于66NaCl-34UCl3(以摩尔%计)。应注意的是,这样的燃料盐组合物具有约508℃的熔融温度,但相比于含UCl4的组合物(上文描述的)具有降低的铀含量水平。
UCl3燃料盐实施方案还包括纯UCl3,然而,熔点略微高于800℃并且因此该实施方案可能不适合于某些反应堆设计。
混合的氯化物-氟化物燃料盐实施方案
锕系元素的混合的氯化物-氟化物盐,并且特别是铀的混合的氯化物-氟化物盐也可以是用于在熔融盐反应堆中使用的合适的可裂变盐。UCl3F是潜在有用的氯化物-氟化物盐的实施方案。UCl3F具有从410℃-440℃的熔点,这小于纯UCl4的熔点,纯UCl4的熔点是590℃。由于UCl3F盐的分子对称性和化学组成,还预期UCl3F将具有比UCl4更低的挥发性,这使得UCl3F作为低温(例如,小于800℃,或甚至小于550℃)熔融盐反应堆中的燃料盐甚至是更有吸引力的。
基于以上信息、在图4中示出的关于UCl4的计算的三元图以及在UCl3F和UCl4之间的类似性,预期的是,UCl3F可以被用于替换燃料盐混合物中的UCl4中的某些或全部,以获得具有甚至更好的性质(例如,较低的熔点和较低的挥发性)的燃料盐实施方案,同时具有大体上相同的反应性。尽管还没有计算UCl3F、UCl3和NaCl的三元图,但预期用于UCl3F、UCl3和NaCl的三元图在以下位置处示出最小熔点,该位置接近关于盐17UCl3-40.5UCl4-42.5NaCl的图4上的对应的低共熔点404。即,预期的是,用于UCl3F、UCl3和NaCl的这样的图将示出在从15mol%-20mol%UCl3且其余为从35mol%-45mol%NaCl和35mol%-45mol%UCl3F的区域中在降低的熔点方面类似的趋势。考虑到UCl3F通常具有大体上小于UCl4的熔点,预期在燃料盐实施方案中用UCl3F替代UCl4,以导致具有比在图4中观察到的熔点甚至更低熔点的燃料盐。
考虑到此信息,Cl3F燃料盐的铀实施方案包括具有从1mol%-100mol%UCl3F的盐。例如,混合的氯化物-氟化物燃料盐的实施方案包括具有至少5%、10%、15%、20%、25%、30%、35%、40%、45%、50%、55%、60%、65%、70%、75%、80%、85%、90%、95%和99%UCl3F的盐。纯或大体上纯的UCl3F的燃料盐也是可能的,因为熔点在本文所描述的反应堆的操作范围内。在可选择的实施方案中,UCl3F燃料盐可以仅具有可检测的量的UCl3F。虽然认识到检测限可以随技术改进而变化,但是在实施方案中,可检测的量意味着等于或大于0.01mol%。
可以与UCl3F组合以制备燃料盐实施方案的其他盐包括UCl3、NaCl和UCl4。如上文讨论的,UCl3F-UCl3-NaCl的盐是特别预期的,包括具有从15mol%-20mol%UCl3以及其余为从35mol%-45mol%NaCl和35mol%-45mol%UCl3F的实施方案。此外,可以包括本文讨论的任何其他盐,例如ThCl4、铀氟化物盐、非裂变盐以及铀溴化物盐。
除了UCl3F之外,其他混合的锕系元素盐例如UCl2F2和UClF3可以适合于用作熔融反应堆中的燃料盐或燃料盐的成分。钚或钍的混合的氯化物-氟化物盐还可以适合于用作熔融燃料盐。
下文描述用于产生UCl3F、UCl2F2和UClF3的方法的实施方案,包括其中产生UCl3F的实验。
具有改变的37Cl与总Cl的比率的改性的氯化物燃料盐实施方案也是可能的并且可以被用于熔融燃料盐。此外,混合的氯化物氟化物燃料盐实施方案可以包含除了NaCl、例如MgCl2、CaCl2、BaCl2、KCl、SrCl2、VCl3、CrCl3、TiCl4、ZrCl4、ThCl4、AcCl3、NpCl4、AmCl3、LaCl3、CeCl3、PrCl3和/或NdCl3之外或代替NaCl、例如MgCl2、CaCl2、BaCl2、KCl、SrCl2、VCl3、CrCl3、TiCl4、ZrCl4、ThCl4、AcCl3、NpCl4、AmCl3、LaCl3、CeCl3、PrCl3和/或NdCl3的非裂变氯化物化合物。
在使用中,混合的铀氯化物-氟化物盐实施方案将以类似于上文关于氯化物盐实施方案描述的方式使用。例如,产生期望的盐组成,例如从15mol%-20mol%UCl3并且其余为从35mol%-45mol%NaCl和35mol%-45mol%UCl3F。这可以远程地或通过将成分直接添加到反应堆芯中来进行。成分可以以固体或液体形式被添加。在用燃料盐改变反应堆芯之后,然后,反应堆被带到操作条件以开始链式反应,如上文描述的。
钍氯化物燃料盐
在一个实施方案中,燃料盐108可以包含选定量的钍。通过实例的方式,在基于氯化物的核燃料盐的情况下,钍可以以钍氯化物(例如,ThCl4)的形式存在于燃料盐108中。用于制造ThCl4的方法是本领域已知的并且可以使用任何合适的方法。
将ThCl4引入到氯化物-盐系统中已经被示出将系统的熔融温度降低约50℃。因此,基于来自图4的三元盐图的信息,ThCl4实施方案应当具有处于在三元系统中发现的熔点或低于该熔点的熔点,并且应当能够支持增殖和燃烧反应,同时呈熔融状态。例如,基于来自三元图的信息,低于800℃并且甚至低于550℃的熔点应当是可实现的。
利用ThCl4的实施方案是UCl3F-UCl4-UCl3-ThCl4-[X]Cl,其中如上文,[X]Cl是任何另外的非裂变盐。在这些实施方案中,各种氯化物盐中的任一种的摩尔比可以按需要确定以获得期望的熔点。在实施方案中,ThCl4的量从可检测的量的ThCl4和80mol%变化,并且其他组分(即,UCl3F、UCl4、UCl3和[X]Cl)独立地从0%至80%变化。因此,诸如UCl3F-ThCl4-[X]Cl、和UCl3-ThCl4-[X]Cl的实施方案被预期如UCl4-UCl3-ThCl4-NaCl一样。
铀溴化物燃料盐实施方案
除了本文描述的氯化物燃料盐实施方案之外,溴化物燃料盐还可能作为氯化物燃料盐的可选物或备用物。熔融氯化物燃料盐反应堆的特征是,由于非常快的中子谱增殖和燃烧来自增殖性燃料的其自身裂变燃料的能力。这通过使用富集的氯化物盐结合锕系元素原子成为可能。相对于其他材料如水、石墨或氟,氯通常是差的中子慢化剂。对于寄生捕获(废弃中子(wasted neutron)),氯还具有相对低的中子捕获横截面。性能良好的盐成分将产生与锕系元素的强的化学键、在低蒸气压下存在、是高的Z数以能够实现快谱并且具有低的(n,γ)捕获横截面。37Cl是优良的选择,如上文讨论的。然而,基于此分析,溴也可以是合适的。
溴化物盐(UBr3、UBr4)在相同的组中并且将具有与氯化物盐类似的化学性质。溴是比Cl更高Z的材料,所以溴应当慢化中子较少并且导致较快的光谱。溴的化学键应当类似于Cl的化学键。这些特征使其是Cl盐的有吸引力的可选物。UBr4已经报告519℃的熔融温度,低于UCl4的熔融温度,并且因此应当适合用于在本文描述的系统和方法中使用。虽然UBr4的沸点被报告为791℃,在高温下这样的操作可能不是可能的,但这不是对于核反应堆的限制,所述核反应堆被设计成在本文确定的较低范围例如330℃-550℃、338℃-500℃以及338℃-450℃中的某些范围内操作。
图7图示出了关于主要Cl同位素和Br同位素的(n,γ)捕获横截面,其图示出在大部分能谱中,Br的(n,γ)捕获横截面大于Cl。事实上,当相比于79Br(图7的曲线706)和81Br(图7的曲线704)时,37Cl(图7的曲线708)在几乎整个光谱中具有较低的捕获横截面。35Cl(图7的曲线702)还通常低于Br,高于1x10-4MeV。
此外,研究了溴化物盐实际上支持增殖和燃烧反应的合适性。此研究以盐的相同化学组成和基线氯化物盐的富集开始。这些是17UBr3-71UBr4-12NaBr和12.6%235U富集。此燃料盐在标准的1GWth熔融氯化物快反应堆中建模,没有其他变化。产生的系统是亚临界的并且需要增大反应堆芯尺寸或增加富集。导致增殖和燃烧曲线的在模型中将富集增加至19.99%(允许被认为是低富集燃料的最大值)在图8中被示出。反应堆以人为高的k有效开始,燃烧持续几十年,但最终使足够的Pu和少数的锕系元素增殖以再次增大k有效。即使没有将溴化物盐系统优化,但在图8中建模的结果图示,溴化物燃料盐实施方案确实增殖和燃烧,并且熔融溴化物盐反应堆可以操作。因此,含UBr3和/或UBr4的燃料盐是合适的,其中燃料盐以大于19%的水平富集有235U。
存在使性能最大化同时使支持增殖和燃烧反应必需的体积最小化的许多优化可能。首先,可以发现最小的富集以确保增殖和燃烧性能,而无需降低亚临界。其次,反射器的尺寸配置和材料配置可以被用于将光谱定制在最大化增殖的区域内。第三,与上文描述的氯化物实施方案一致,可以研究不同的燃料盐组合(XXUBr3-YYUBr4-ZZNaBr)以找到最优实施方案。
此外,用于盐的一种或更多种组分中的溴化物阴离子可以类似于使用37Cl关于氯化物盐描述的被改性。如在图7中示出的,溴的两种稳定的同位素79Br和81Br具有不同的中子捕获横截面。因此,盐的捕获特性可以通过修改用于溴化物盐中的这些同位素的比率来定制。在实施方案中,所有含溴化物的化合物可以从79Br或81Br的尽可能纯的进料来产生。例如,基于溴化物的燃料盐化合物可以被产生,使得燃料盐中大于90%、95%、98%、99%或甚至99.9%的溴离子是79Br或81Br。可选择地,可以开发基于溴化物的核燃料以在燃料中或在燃料的不同组分中实现79Br或81Br或这两者与其他溴离子的组合的任何目标百分比量或选定的百分比量。例如,在实施方案中,基于溴化物的燃料盐化合物可以被产生,使得燃料盐中小于10%、5%、2%、1%或甚至0.1%的溴离子是81Br,剩余的是79Br。可选择地,基于溴化物的燃料盐化合物可以被产生,使得燃料盐中如上文描述的大于10%、25%,30%、35%、40%、45%、50%、55%、60%、65%、70%、75%、80%、85%、90%或更多高达100%的溴离子是81Br。
铀氯化物燃料制造工艺
UCl4和UCl3的各种制造方法是本领域已知的,并且可以使用任何合适的方法。例如,UCl4可以通过以下化学反应来制造:
UO3+Cl3CCCl=CCl2→UCl4+副产物
同样地,UCl3可以使用以下反应中的任一个来制造:
U+3/2H2→UH3和UH3+3HCl→UCl3+3H2
UCl4+Cs→UCl3+CsCl
使用上文的方法,可以产生任何量的UCl4和UCl3,并且然后共混以形成上文描述的铀氯化物燃料盐实施方案中的任一个。除了上文的方法之外,以下还描述了可以有效地且简单地产生UCl4-UCl3-NaCl实施方案的另一种方法。
合成的盐将经受严格的化学控制以使核材料的腐蚀和沉淀最小化。这些化学控制围绕着消除特别是与铀阳离子有关的氧化物和氢氧化物的形成,该氧化物和氢氧化物全部比其氯化物对应物更稳定。因此,在组分盐被制造之后,它们必须不接触氧化物层、氧或水持续其寿命的持续时间。为了满足此严格要求,人们可以在惰性气氛下在封闭的容器中纯化和加工盐。当需要组分盐被混合时,操作应当在不暴露于空气、水或氧气的情况下进行。储存应当在密封的、无氧化物的、具有惰性气体的正分压的小罐内进行。与同位素富集和高温结合的这些严格纯度行为导致独特的挑战。
虽然存在许多较简单的实验室规模工艺,但提出的是,四步工艺被用于产生高纯度、富集的氯-37和氯化物盐混合物。首先,二氧化铀和碳酸钠应当同时地在低于液态温度在串联地耦接的容器中与氯和一氧化碳气体的受控混合物反应,产生四氯化铀、氯化钠和二氧化碳气体。其次,四氯化铀在低于其液态温度被加热,并且将干燥的氩气缓慢地通过其,有助于其升华并且随后通过加热的管线(line)转移到新鲜的氯化钠的冷却器床中。第三,将硅的装载添加至UCl4-NaCl混合物并且允许在液相中反应,产生四氯化硅,四氯化硅可以从盐中喷射。可以使用其他还原剂替代Si,并且如果需要,其他还原剂将被检查。第四,将盐转移到储存容器中并且在氩气下冷储存。
图9图示出了基于上文概述的工艺制造包含UCl4的燃料盐的方法的实施方案。在示出的实施方案中,该方法以二氧化铀接触操作902开始。在二氧化铀接触操作902中,在允许形成UCl4的温度,使一定体积的UO2与气态氯和一氧化碳接触。在实施方案中,此操作可以通过提供一定量的固体UO2进行。通过提供呈高表面积形式的固体UO2,可以使反应更有效,该高表面积形式允许容易与气体例如粉末、颗粒物或多孔基质接触。接触操作902的结果是,与气体接触的UO2中的至少某些经由碳氯化反应被转化成UCl4:
UO2(s)+2CO(g)+2Cl2(g)=UCl4(s)+2CO2(g)
此反应是独特的,因为它包含还原剂一氧化碳和氧化剂氯化物两者。这两种组分使铀的氧化态从IV振荡到VI,以便满足从更稳定的氧化物产生四氯化铀的热力学。就部分反应而言,反应是非常复杂的。按照顺序,其可以被认为是
UO2(s)+1/2Cl2(g)→UO2Cl;氧化,
UO2Cl+1/2Cl2(g)→UO2Cl2(s);氧化,
UO2Cl2(s)+CO(g)→UOCl2+CO2(g);还原,
UOCl2(s)+1/2Cl2(g)→UOCl3(s);氧化,
UOCl3(s)+1/2Cl2(g)→UOCl4;氧化,
UOCl4+CO(g)→UCl4+CO2(g);还原。
重要的是注意到,在四氯化物之后,预测两个反应
UCl4+1/2Cl2(g)→UCl5;氧化,
UCl5+1/2Cl2(g)→UCl6;氧化。
已知两个氧化反应产生五氯化铀和六氯化铀,但预测这些产物在250℃分解成四氯化铀。为了避免产生五氯化铀和六氯化铀,以及还为了避免四氯化铀的熔融或升华,该反应可以被保持在250℃和400℃的温度之间。
如上文描述的,氯中的某些或全部可以是37Cl,以便在产生的UCl4中或在总的燃料中的Cl中实现目标的37Cl比总Cl,如上文讨论的。取决于期望的比率,可以使用Cl的不同同位素的多种来源来实现期望的37Cl与总Cl比率,例如,纯37Cl的来源、天然Cl的来源、纯35Cl的来源和/或35Cl和37Cl的某些其他共混物。
方法900还包括碳酸钠(Na2CO3)接触操作904。类似于UO2接触操作902,Na2CO3接触操作904包括在允许形成NaCl的温度使一定体积的Na2CO3与气态氯和一氧化碳接触。在实施方案中,此操作可以通过提供一定量的固体Na2CO3进行。通过提供呈高表面积形式的固体Na2CO3,可以使反应更有效,该高表面积形式允许容易与气体例如粉末、颗粒物或多孔基质接触。碳酸钠接触操作904的结果是,与气体接触的Na2CO3中的至少某些被转化成NaCl。再次,如上文描述的,最终NaCl中的Cl富集(例如37Cl富集)的量可以通过控制所使用的氯气中的富集来控制。用于此反应的等式如下:
Na2CO3(s)+CO(g)+Cl2(g)=2NaCl(s)+2CO2(g)
方法900还包括硅接触操作906,其中液体UCl4或气态UCl4与硅金属接触。在实施方案中,硅接触操作906可以控制反应条件以引起一个或更多个特定的UCl4-Si反应发生,借此产生的UCl3的量由使用的Si的量控制,并且提供过量的UCl4。此操作906可以通过提供过量的液体UCl4并且将已知量的硅浸没在液体中直到所有或大体上所有的Si已经反应来进行。硅接触操作906的结果是,与气体接触的UCl4中的至少某些被转化成UCl3。转化成UCl3的UCl4的量与使用的Si的量是化学计量的,因为Si是与UCl4、但不与UCl3高度反应性的。因此,在已知的起始量的UCl4的情况下,UCl4-UCl3的任何期望的混合物可以简单地通过控制放置成与UCl4气体接触的Si的量和UCl4的量来获得。可以在操作906的此实施方案中使用的合适反应的等式如下:
4UCl4(g或l)+Si(s)=4UCl3(g)+SiCl4(g)
四氯化硅在57℃沸腾,四氯化硅在熔融盐温度将容易地蒸发并且被氩气带走。在除去之后,四氯化硅可以被收集或与中和浴反应。天然存在的氧化物层二氧化硅对盐是惰性的并且将作为悬浮液存在或作为沉淀物沉降。其存在将不影响盐的品质。
其他反应也是可能的。例如,硅接触操作906可以涉及在允许从UCl4形成UCl3和SiCl4的温度和压力条件下,使用硅烷(SiH4)或另一种含硅气体例如二氯化硅(SiCl2)。取决于温度和压力条件,在此反应期间,UCl4可以是呈气态形式或固体形式。
在可选择的实施方案中,不同于使用过量的UCl4,硅接触操作906反而可以以过量的Si将已知量的UCl4转化成相同化学计量量的UCl3。因为目标是产生已知量的UCl3并且产生的氯化硅物质是不重要的,所以以过量的Si进行硅接触操作906可以比控制反应条件更简单。
接触操作902、904、906可以使用现在已知的或后来开发的任何合适的接触容器或接触设备进行。例如,在实施方案中,待被接触的固体材料是松散的颗粒物或粉末,并且气态材料在压力下流动或循环通过接触容器(例如,流动到在容器的一端处的阀中以及从在容器的另一端处的阀除去),使得容器临时变成填充床反应堆,或者如果通过容器的流量是充分的,则临时变成流化床反应堆。在这些实施方案中,气体与固体材料的接触在没有从容器式容器(vessel container)中除去固体材料的情况下进行。
方法900还包括使产生的UCl3、UCl4和NaCl混合908以获得期望的燃料盐实施方案。混合908可以在UCl3、UCl4和NaCl独立地是呈气相、液相或固相的同时进行。例如,可以单独地产生合适量的每种化合物,然后单独的化合物可以被加热成熔融状态并且被转移到单个容器中,其中允许该化合物混合和固化。这产生容易运输的固体燃料盐实施方案。如先前提到的,组分可以在反应堆容器内或在反应堆容器的外部混合和/或熔融。
方法900可以作为独立的操作进行或可以以操作的执行被协调的方式进行。例如,相同的氯气气体可以通过连接接触容器用于UO2接触操作902和Na2CO3接触操作。
图10图示出了基于图9的方法制造包含UCl4的燃料盐的协调方法的实施方案。在协调方法1000中,在系统制备操作1002中提供包含固体UO2的第一接触容器、包含固体Na2CO3的第二接触容器以及包含元素Si固体的收集容器。此操作1002还包括提供Cl2和CO以及促使系统的所有组分达到合适的操作条件,例如从200℃-550℃和从1个大气压-5个大气压。在实施方案中,容器可以制备有诸如氩气的惰性气体,填充围绕固体内容物的气体空间。
如上文讨论的,Cl2气体可以具有改变的量的37Cl(即,不同于24%的天然存在的量的37Cl的量)以改变最终燃料盐中Cl含量的中子慢化和吸收。例如,在一个实施方案中,改性的Cl2可以具有小于23%37Cl。在另一个实施方案中,Cl2气体可以具有大于25%37Cl。
图11图示出了适合用于进行图10的方法的接触容器及其连接部的示意图。图11示出了保持固体UO2的第一接触容器1102、具有固体Na2CO3的第二接触容器1104以及包含硅(Si)金属固体的收集容器1106。容器1102、1104、1106被连接成使得气体可以流过第一容器1102并且然后流过第二容器1104。收集容器1106还被连接至第二容器1104,使得收集容器1106可以接收来自第二容器1104的气体或液体中的一种或两种,例如经由重力或在容器1104、1106之间的感应压力差。在可选择的实施方案中,Si可以被添加至第二容器1104或提供在中间接触容器(未示出)中。
Cl2源1108、CO源1110以及惰性气体源1112作为筒被示出,尽管可以使用任何来源。在示出的实施方案中,CO和Cl2仅被连接至第一容器1102,而惰性气体(图示为氩气,尽管可以使用任何惰性气体)被连接至全部三个容器,使得每个容器中的环境可以独立地控制。
未图示出辅助部件例如阀、过滤器、止逆阀、压力和温度传感器、流量监测器和流量控制器、加热和冷却设备、泵以及压缩机,本领域技术人员已经认识到如何实施这些部件以实现本文描述的结果。同样地,配件和进入端口、内部扩散部件和其他元件可以在需要时使用并且在图11上没有具体地确定。
现在回到图10,在系统已经在制备操作1002中被制备之后,Cl2和CO在反应物气体流动操作1004中流过图11的第一容器1102和第二容器1104。这用于使UO2和Na2CO3与Cl2和CO接触,使得在每个容器中分别产生UCl4和NaCl。气体可以流过每个容器1102、1104一次(单程)或再循环持续某时间量。例如,在实施方案中,反应物气体流动操作1004可以进行直到所有UO2已经转化成UCl4,直到所有Na2CO3或两者。可选择地,反应物气体流动操作1004可以仅进行持续固定的时间段,该时间段足以产生与目前产生最终燃料盐所必需的UCl4和NaCl一样多或更多的UCl4和NaCl。
在使气体流过两个容器1102、1104之后,气体可以被收集用于再加工和再利用。特别地,如果使用富集的Cl2气体,那么其可以是有成本效益的以回收尽可能多的Cl气体。可选择地,气体可以被处理和排放到环境中,诸如例如通过使气体穿过氧化铜洗涤器,这将减少CO。
产生的UCl4和NaCl的量将取决于操作条件和气体流过容器1102、1104的时间。因此,操作者可以容易地控制系统1100以获得期望量的每种材料。此外,容器1102、1104的相对尺寸和形状可以被调节,使得对于给定量的UCl4,从单个操作产生特定的相对量的NaCl。这允许系统被配置成产生任何期望的UCl4-NaCl燃料盐以及如下文参考操作1012更详细地讨论的扩展到任何UCl3-UCl4-NaCl燃料盐。
在图11中示出的系统实施方案中,容器串联地连接并且气体首先流过第一容器并且然后流过第二容器。在可选择的实施方案中,气体可以独立地流过每个容器。此可选择的实施方案允许使用不同的Cl2来源(并且因此富集)。
在使气体流过两个容器1102、1104,从而在第一容器1102中产生至少某些UCl4并且在第二容器1104中产生NaCl之后,进行UCl4气化操作1006,其中第一容器1102的温度和/或压力被调节,使得UCl4从固相转化成气相。在实施方案中,转化是通过升华并且UCl4不经过液相。在可选择的实施方案中,温度和压力条件被调节成使得UCl4首先被转化成液体,之后其被煮沸成气体。在实施方案中,气化操作1006可以使升华条件保持持续选定的一定时间段,使得大部分或全部UCl4被转化成气相。
在实施方案中,二氧化铀的碳氯化运行至完成。然而,除了效率目的,反应的程度无关紧要。粉末状二氧化铀和四氯化铀的任何混合物可以经由四氯化铀的高蒸汽压便利地分离。已经发现四氯化铀在如520℃这样低的温度升华。例如在实施方案中,通过将四氯化铀加热至多达520℃(低于其熔点70℃),UCl4应当缓慢地挥发并且容易地从任何未反应的UO2中除去。UCl4气化操作1006可以在冲洗来自第一容器1102的全部或大部分反应物Cl2和CO气体之后进行。
然后,在UCl4转移操作1008中,气态UCl4被转移至第二容器1104。这可以通过任何常规的手段来实现。因为UO2具有比UCl4具有的沸点(791℃)更高的熔点(在1个大气压下,2,865℃),所以任何UO2作为固体保持在第一容器中。然而,可以提供过滤器或脱落部(dropout)以在气体转移期间防止任何颗粒物从第一容器1102中无意地除去。在实施方案中,全部或大体上全部的UCl4在此操作1008期间被转移。可选择地,基于期望的最终燃料盐的期望的量和比率,可以转移已知量的UCl4。实时流量计和气体分析仪可以被用于验证或控制量转移,如本领域已知的。
在选定量的UCl4气体已经被转移至第二容器1104之后,第二容器1104的环境被调节,使得UCl4气体冷凝并且NaCl固体熔融,这促使两者在燃料盐熔融操作1010中成液态。在其中第二容器被保持在1个大气压的压力的实施方案中,此环境对应于从368℃和800℃的温度范围,这取决于UCl4与NaCl的相对量(如在图4的三元图的下轴上示出的)。由于Na2CO3的熔点在1个大气压是851℃,所以环境可以容易地调节至其中UCl4-NaCl混合物变成液体而Na2CO3保持呈固态的点。在实施方案中,例如,氯化钠将被保持在350℃或低于UCl4-NaCl的低共熔点20℃。
在燃料盐熔融操作1010之后,液体UCl4-NaCl中的某些或全部然后在UCl4-NaCl转移操作1012中被转移到收集容器1106中。这可以通过任何常规的手段实现,例如用氩气将第二容器1104加压以替代熔融UCl4-NaCl混合物并且驱动熔融UCl4-NaCl混合物进入收集容器1106中。可选择地,液体可以使用重力简单地倾析到收集容器1106中。再次,护理和专用设备可以被用于防止任何剩余的Na2CO3从第二容器1104中除去。
系统1100还被设计成使得在进入收集容器1106之后,呈液体的UCl4将与在收集容器1106中的Si接触。在实施方案中,条件将被控制,使得Si反应具有上文描述的与UCl4化学计量地反应以形成SiCl4和UCl3的效果。收集容器被保持在操作条件,使得UCl3保持液体,而SiCl4被煮成可以容易地除去的气体。因此,通过控制收集容器1106中Si的量,可以控制产生的UCl3的量。
因为系统1100允许容易地控制最终被转移到收集容器1106中的UCl4和NaCl的相对量,并且还可以容易地控制转化成UCl3的UCl4的量,所以可以使用系统1100和方法1000来制备任何期望的UCl3-UCl4-NaCl混合物。
在UCl4-NaCl转移操作1012之后,可以进行最终收集操作1014。在此操作1014中,SiCl4可以被除去并且被惰性气体替换。燃料盐可以被固化以用于在收集容器1106内容易运输,或者可以被转移到另一个容器(呈液态、固态或气态)中用于储存或运输。
容器1102、1104、1106中的反应的动力学将取决于使用的固体UO2和固体Na2CO3的形式,例如粉末、颗粒物、多孔基质、块(block)等等;以及气体的流量、温度和压力条件;以及接触容器的内部配置,例如它们被配置成通过使用内部挡板、扩散器或其他部件增强与流动气体的接触。虽然可以使用UO2和Na2CO3的任何固体形式,但高表面积形式将增强反应的动力学并且通常是更有效的。同样地,虽然可以使用现在已知的或后来开发的任何类型的容器,但特别适于增强固体-气体接触和液体-气体接触的接触容器设计将比较简单的设计更有效。此外,主动部件例如混合器或搅拌器可以被用于任何容器或所有容器,以在图9或图10的任何操作期间增强接触、气化或混合。
虽然为了本公开内容的目的已经描述了UCl3-UCl4-NaCl燃料盐产生系统1100和产生方法900、1000的各个实施方案,但可以做出多种变化和修改,所述变化和修改完全地在本文描述的技术的范围内。例如,本领域技术人员将认识到,可以对系统1100或方法900、1000做出许多微小的改变,同时仍实现对于最终燃料盐混合物和最终产品的相同的控制。例如,固体硅可以被引入到第二容器1104中,或固体硅可以被保持在第二容器1104和收集容器1106之间的流通室(flow-through chamber)(未示出)中。同样地,第一容器和第二容器可以独立地操作,而不是连续地操作,并且UCl4气体和NaCl液体可以单独地转移到收集容器1106中。可以做出许多其他变化,所述变化将容易地由本领域技术人员想到并且涵盖在本公开内容的精神内且如所附权利要求中限定的。
此外,如果UCl3-NaCl二元混合物是期望的,那么图9或图10的方法可以进一步调整。在该实施方案中,整个UCl4-NaCl混合物可以用氢气喷射持续延长的时间段,引发以下反应:
2UCl4+H2(g)=2UCl3+2HCl(g)。
通过提供过量的H2,全部的UCl4可以被转化成UCl3。
使用氯化铵从UO合成UCl4
图16图示出了用于使用氯化铵制造UCl4的方法的实施方案。在示出的方法1600的实施方案中,在铀制备操作1602中产生固体UO2和NH4Cl的混合物。固体混合物可以使用任何常规的手段来产生,例如用任何合适的设备研磨、压碎或切割,所述任何合适的设备例如球磨机、棒磨机、自磨机、SAG磨机、砾磨机、辊式研磨机、捣磨机等等。
然后,进行第一转化操作1604,其中固体混合物在适合于通过以下反应产生(NH4)2UCl6的条件下暴露于HCl:
UO2(s)+2NH4Cl(s)+4HCl(g)=(NH4)2UCl6·2H2O
在实施方案中,转化操作1604包括加热固体混合物,同时将混合物暴露于在1个大气压在至100℃的封闭环境中的HCl气体,并且保持该温度直到获得充分的转化。取决于该实施方案,温度可以被保持持续至少一小时。然而,为了完全转化,另外的时间可以是合意的,例如保持该温度持续两小时、三小时、四小时或更多个小时。取决于所使用的HCl的浓度,温度可以被保持刚好低于含水HCl的沸点,并且允许通过在封闭环境中提供含水HCl的池来保持HCl气体环境。
用于实现向(NH4)2UCl6的转化的可选择的方法也是可能的,例如在较高的温度使HCl气体穿过窑、移动床、旋风分离器、流化床反应堆或任何其他气体-固体接触技术。发烟HCl(大于40%浓度的含水HCl)还可以被用于产生HCl气体。在又一个实施方案中,混合物可以在导致(NH4)2UCl6的条件下与呈液体形式而不是气态形式的含水HCl接触。
又一个实施方案涉及对于第一转化操作1604、通过使用氯化钙(CaCl2)和含水HCl产生HCl气体。在该实施方案中,HCl气体经由以下反应产生:
CaCl2(s,无水的)+HCl(含水的)=CalCl2·2H2O(s)+HCl(g)
在该实施方案中,第一转化操作1604包括在反应环境中提供无水CaCl2小球(pellet)并且使无水CaCl2与含水HCl接触。在实施方案中,接触可以通过将CaCl2小球放置在HCl的池中来进行。在第一转化操作1604中,可以提供反应堆容器,其可以单独地保持混合物和具有CaCl2小球的HCl的池两者,使得仅HCl气体可以接触混合物。在可选择的实施方案中,液体HCl可以在固体形式CaCl2上方循环或流动。不管接触如何进行,当水从含水HCl中除去以使CaCl2水合时,HCl在液体中的浓度增大,直到HCl气体被释放到环境中。用于产生HCl气体的此方法可以使用较安全且更容易操作的含水HCl浓度作为输入,并且相对于使用HCl气体的其他来源可能是优选的。用于制备HCl的此方法可以适于与本文描述的任何方法一起使用。
此外,具有修改的量的作为阴离子的37Cl同位素的含水HCl和NH4Cl可以被用于从方法1600产生氯化物燃料盐。如上文提及的,通过若干方法,37Cl同位素的分离和收集是可能的。然后,此37Cl可以被用于产生氯化氢,当氯化氢与水组合时,氯化氢将产生改性的含水HCl。存在用于制备氯化氢的许多已知的方法并且可以使用任何合适的方法,包括使Cl2气体与H2气体组合以及使NaCl与H2SO4反应。同样地,改性的NH4Cl还可以使用37Cl的来源从任何已知的方法产生。HCl和NH4Cl两者中的任一者的改性的量可以被控制以在最终燃料盐中实现37Cl与总Cl的任何期望的比率,例如最终盐具有在燃料盐中大于25%的37Cl与总Cl的比率。
在第一转化操作1604之后,进行第二转化1606操作,其中(NH4)2UCl6被保持在适合通过以下反应将其转化成UCl4的条件下:
(NH4)2UCl6=UCl4+2NH4Cl
在实施方案中,第二转化1606包括从HCl环境中除去(NH4)2UCl6·2H2O,将(NH4)2UCl6·2H2O加热至足够用于转化的温度,直到期望量的(NH4)2UCl6已经被转化成UCl4。预期在高于200℃转化,但较高的温度可以加速反应。在实施方案中,(NH4)2UCl6·2H2O可以被加热至高于200℃但低于使(NH4)2UCl6或UCl4熔融的温度的任何温度,例如从200℃-500℃、从250℃-350℃或400℃。可选择的实施方案也是可能的,包括在转化操作1606期间将(NH4)2UCl6加热至引起所产生的UCl4熔融的温度的实施方案。
示出的方法1600的实施方案适合于大量产生UCl4产物。此外,由于UCl3可以经由例如上文描述的还原从UCl4容易地获得,所以方法1600可以容易地用于还简单地通过添加如在图16中示出的任选的还原操作1608来产生大量的UCl3。
进行方法1600的实施方案以验证该方法。在实验中,将2克的UO2和0.44克的NH4Cl(即,10%过量的NH4Cl)一起研磨并且放置在具有含水HCl的反应堆中,使得环境具有过量的HCl气体。反应堆被加热至100℃并且保持在该温度持续四(4)小时。然后,产生的产物被除去并在真空下放置在分解管中并且从80℃加热至400℃。UCl4的产生通过x-射线衍射来验证。
在实验中,使用CaCl2方法产生HCl气体。将UO2和NH4Cl的混合物放置在开顶型玻璃容器(open-topped glass vessel)中,并且将容器放置于在反应堆内。含水HCl的池设置在反应堆的底部中,并且将CaCl2的小球放置成与含水HCl接触。过量的HCl气体通过CaCl2的水合来产生,并且使此气体与容器中的固体混合物反应。
铀氯化物-氟化物燃料制造工艺
图17图示出了用于制造UCl3F的方法的实施方案。方法1700基于以下反应:
3UCl4+UF4=4UCl3F
在示出的实施方案中,方法1700以在前体制备操作1702中制备UCl4的量和UF4的量开始。UCl4和UF4可以通过本文描述的或本领域已知的任何方法来制备。
然后,在组合操作1704中,将固体UCl4和UF4以化学计量的量组合。在示出的实施方案中,使三份UCl4和一份UF4组合。组合操作1704可以在预期用于接下来讨论的混合操作1706的混合器(例如,球磨机)中进行,或者可以在转移至混合器之前在中间容器中进行。
然后,将组合的UCl4和UF4混合持续一段时间以在混合操作1706中获得固体UCl3F混合物。混合操作1706可以使用任何常规的固体混合手段,例如用任何合适的设备研磨、压碎或切割,所述任何合适的设备例如球磨机、棒磨机、自磨机、SAG磨机、砾磨机、辊式研磨机、捣磨机等等。混合可以在或可以不在升高的温度或压力进行。基于混合条件(例如,在高温),混合的时间段可以是固定的时间,该固定的时间选自15分钟至5天,诸如例如四分之一小时、半小时、四分之三小时、一小时、两小时、四小时、六小时、八小时、12小时或24小时。可选择地,混合可以进行持续足够用于完成反应的时间段,该时间段基于实时或现有的测试来确定。
在可选择的实施方案中,混合操作1706可以用呈熔融状态而不是固态的一种或两种铀盐进行。在又一个实施方案中,混合操作可以在反应堆的反应堆芯中进行,使得UCl3F盐在反应堆芯内产生。
操作1702-1706中的任一个和全部还可以在无氧环境中进行,例如通过在氩气或某些其他惰性气体下混合。
进行实验以确证方法1700。如进行的,将700mg的UCl4与193mg的UF4在氩气下在球磨机中混合持续一小时。在一小时混合时间之后,在混合之前的前体的x射线衍射分析和实验的产物指示,前体UCl4或UF4中没有一个存在于最终产物中。基于此,假定反应进行到完成并且最终产物是UCl3F。
注意,方法1700可以适于通过改变前体盐的化学计量量来产生UCl2F2和UClF3。如上文讨论的,这些盐在熔融盐反应堆中还可以具有用于用作核燃料或用作核燃料盐的成分的合适的性质。
图18图示出了用于制造UCl3F的另一种方法的实施方案。该方法1800基于以下反应从UO2产生UCl3F:
2UO2(s)+3NH4Cl(s)+NH4HF2(s)+7HCl(g)=2[NH4]2UCl5F·2H2O(s)
[NH4]2UCl5F·2H2O(s)=2NH4Cl+UCl3F+2H2O
此反应类似于参考图16描述的反应。
在示出的方法1800的实施方案中,在前体制备操作1802中产生固体UO2、NH4Cl和NH4HF2的混合物。固体混合物可以使用任何常规的手段来产生,例如用任何合适的设备研磨、压碎或切割,所述任何合适的设备例如球磨机、棒磨机、自磨机、SAG磨机、砾磨机、辊式研磨机、捣磨机等等。
然后,进行第一转化操作1804,其中固体混合物在适合于通过以下反应产生(NH4)2UCl5F的条件下暴露于HCl:
2UO2(s)+3NH4Cl(s)+NH4HF2(s)+7HCl(g)=2[NH4]2UCl5F·2H2O(s)
在实施方案中,第一转化操作1804包括加热固体混合物,同时将混合物暴露于在1个大气压在至100℃的封闭环境中的过量的HCl气体,以及保持该温度直到获得充分的转化。取决于该实施方案,温度可以被保持持续至少一小时。然而,为了完全转化,另外的时间可以是合意的,例如保持该温度持续两小时、三小时、四小时或更多个小时。取决于使用的HCl的浓度,温度可以被保持刚好低于含水HCl的沸点,并且允许通过在封闭环境中提供含水HCl的池来保持HCl气体环境。
用于实现向(NH4)2UCl5F的转化的可选择的方法也是可能的,例如在较高的温度使HCl气体穿过窑、移动床、旋风分离器、流化床反应堆或任何其他气体-固体接触技术。发烟HCl(大于40%浓度的含水HCl)还可以被用于产生HCl气体。在又一个实施方案中,用于第一转化操作1804的HCl气体可以使用氯化钙(CaCl2)和含水HCl来产生,如先前已经参考图16描述的。
在第一转化操作1804之后,进行第二转化1806操作,其中(NH4)2UCl5F被保持在适合通过以下反应将其转化成UCl3F的条件下:
[NH4]2UCl5F·2H2O(s)=2NH4Cl+UCl3F+2H2O
在实施方案中,第二转化1806包括从HCl环境中除去(NH4)2UCl5F·2H2O,将(NH4)2UCl5F·2H2O加热至足够用于转化的温度,直到期望量的(NH4)2UCl5F已经被转化成UCl3F。预期在高于200℃转化,但较高的温度可以加速反应。在实施方案中,(NH4)2UCl5F·2H2O可以被加热至高于200℃但低于使(NH4)2UCl5F或UCl3F熔融的温度的任何温度,例如从200℃-500℃、从250℃-350℃或400℃。可选择的实施方案也是可能的,包括在第二转化操作1806期间将(NH4)2UCl5F加热至引起所产生的UCl3F熔融的温度的实施方案。
方法1800还可以被用于通过使用具有修改的量的作为阴离子的37Cl同位素的含水HCl和NH4Cl来产生改性的37Cl,如已经在别处讨论的。HCl和NH4Cl两者中的任一者的改性的量可以被控制以在最终燃料盐中实现37Cl与总Cl的任何期望的比率,例如在燃料盐中具有大于25%的37Cl与总Cl的比率的最终盐。
燃料盐实施例
各种燃料盐实施方案在实验室中制造并且被测试以证实图4的三元相图。
制备许多UCl3批次。为典型的制品的一个批次被如下制备。将1.895g的铀金属的样品用己烷洗涤并且用硝酸处理以除去氧化物。将铀金属放置于石英坩埚中,加载到管式炉(tube furnace)中,并且在流动的H2下保持在250℃持续30分钟,产生UH3。UH3被观察为较高表面积的产物,在形态分析上不同于铀金属起始材料。将炉温增加至350℃,将流动的气体切换成HCl,并且保持在该温度持续90分钟,产生UCl3。将气氛变化为H2,并且使炉达到室温。将管式炉保持在H2气氛下并且转移至Ar手套箱。UCl3通过x射线衍射来表征,具有2.47g的总回收质量。
还制备许多UCl4批次。为典型的制品的一个批次被如下制备。将1.50g的UO3样品添加至Schlenk烧瓶并且装载有Ar。在惰性条件下,将六氯丙烯以10倍摩尔过量添加。将烧瓶温度增加至75℃并且保持持续30分钟。将温度增加至约165℃回流并且保持持续3小时。使产物达到室温并且用四氯化碳、甲苯和己烷洗涤。在己烷洗涤之后,将产物干燥并且通过x射线衍射被识别为UCl4。该程序产生1.9g的UCl4。
二元混合物和三元混合物通过将合适量的成分化合物在Mo坩埚中在650℃在Ar气氛下熔融持续2小时来产生。制备66NaCl-34UCl3的样品并且以使用3.761g UCl3和1.239gNaCl的相同的方式来表征。用于71UCl4-17UCl3-12NaCl的典型的批次包含0.6188g的UCl4、0.1331g的UCl3以及0.0158g的NaCl。将三种组分添加至Mo坩埚并且如上文描述的处理。混合的盐产物通过差示扫描量热法来分析。
UCl3F的实施方案使用如上文描述的UCl4和UF4之间的合成反应来产生。在该实验中,将700mg的UCl4与193mg的UF4在氩气下在球磨机中混合持续一小时。在一小时混合时间之后,在混合之前的前体的x射线衍射分析和实验的产物指示,前体UCl4或UF4中没有一个存在于最终产物中。基于此,假定反应进行到完成并且最终产物是UCl3F。
产生以下燃料盐并且其熔点如在表4中示出的来确定。
表4-燃料盐实施方案
燃料盐 | 熔点(℃) |
<![CDATA[71UCl<sub>4</sub>-17UCl<sub>3</sub>-12NaCl]]> | 491-512 |
<![CDATA[66NaCl-34UCl<sub>3</sub>]]> | 508 |
<![CDATA[17UCl<sub>3</sub>-40.5UCl<sub>4</sub>-42.5NaCl]]> | 351 |
<![CDATA[47UCl<sub>4</sub>-53NaCl]]> | 343 |
<![CDATA[UCl<sub>3</sub>F]]> | NA |
燃料改性以减少腐蚀
熔融盐腐蚀的管理可以指示高级材料例如镍合金和钼合金用于面向燃料盐的部件(fuel salt-facing component)例如反射器、PHX以及容器的用途。在某些实施方案中,由于合适的反应堆部件的设计和操作条件,部件可能仅需要使用这些高级材料来包层或涂覆,而在现有ASME规则的情况下,这样的部件的大部分可以由更传统的材料例如不锈钢和其他材料构建。另外,如果部件将被定期地替换,那么不需要提供优异的包层性能或展示完美的涂层。
在实施方案中,将在所有面向燃料盐的表面上结合ASME规则顺应性的基础材料使用相容的耐腐蚀性包层(CRC)。ASME第III部分,Division V“High Temperature Reactors”允许使用CRC。小心选择材料、连接工艺和非破坏性检查允许构建坚固的复合材料金属反应堆外壳,该外壳具有防御腐蚀、辐射损伤以及高温服务的多个层。在该实施方案中,CRC是针对放射性核素的未受控制释放的第一屏障。其包括在压力容器板、管道、一级热交换器管道和管板(tube sheet)上的耐腐蚀性包层并且被设计成用于正压。
在实施方案中,燃料盐适于通过提供一种或更多种氯化物盐防止或减少腐蚀,所述一种或更多种氯化物盐对应于已经通过腐蚀产生的盐。通过提供这样的盐作为另外的、非裂变氯化物盐中的一种(或唯一另外的、非裂变氯化物盐),这将减少或防止面向盐的机械部件的腐蚀。
图12图示出了使用熔融核燃料减少核反应堆中的腐蚀的方法的实施方案。方法1200适合于任何燃料盐阴离子,包括Cl、F或诸如Cl3F、Cl2F、Cl2F2等等的组合。在示出的实施方案中,方法1200开始于识别操作1202,识别操作1202确定哪种材料或哪几种材料将在反应堆中是面向盐的。例如,如上文讨论的,预期的是,镍合金和钼合金可以被用于各种面向盐的部件。
然后,识别操作1202之后是确定所识别的材料中的一种或更多种阳离子,所识别的材料在分析操作1204中最可能腐蚀。分析操作1204可以是纯理论分析,例如基于材料中的每种元素的盐形成的相对自由能的比较。可选择地或此外,分析操作1204可以包括使用不同的代表性盐的腐蚀测试,以便实验性地识别可能的腐蚀化学。
在已经确定一种或更多种阳离子经受盐腐蚀之后,可以专门地对于该反应堆产生燃料盐1206,所述反应堆在核燃料盐中包含由以下组成的腐蚀抑制盐:盐阴离子(例如,在MCFR中的氯化物)和材料阳离子(例如,Mo,如果分析操作1204确定Mo腐蚀是该特定合金的问题)。腐蚀抑制盐的量可以实验性地确定,或者可以基于对于消除腐蚀反应所必需的盐的量来选择,消除腐蚀反应通过使燃料盐中的腐蚀抑制盐的量达到在反应堆的操作条件(压力、温度等等)下实现平衡所必需的量来实现。可选择地,在核燃料中的可以溶解在核燃料中的最大量的腐蚀抑制盐可以添加至核燃料中。
例如,在方法1200的实施方案中,可以在分析操作1204中确定的是,Cr腐蚀将可能发生。作为响应,可以产生耐腐蚀性燃料1206,耐腐蚀性燃料包含至少某些CrCl2。
图13列出了一些潜在适用性的合金。该图列出了合金,每种合金的一种或更多种主要元素(按质量计>1%)以及每种合金的次要元素(按质量计<1%)。
在代表性条件下使用1UCl4-17UCl3-12NaCl和66NaCl-34UCl3燃料盐实施方案两者,对图13中的合金中的某些进行实验。测试的合金包括316SS不锈钢。在这些实验中,将合金的试样插入到一定体积的燃料盐中,并且将条件保持在650℃持续100小时。然后使用能量色散光谱学检查试样。不锈钢的检查示出铬从合金试样的明显消耗以及Fe从合金试样的可测量的消耗。这证实了基于合金中阳离子的相对自由能(参见下文)的理论分析的结果,该理论分析的结果指示,Cr将被Cl盐腐蚀更多,Fe相对较少,并且Ni和Mo甚至更少。
ΔHCrCl2<ΔHCrCl3<ΔHFeCl2<ΔHNiCl2<ΔHMoCl2
响应于此分析,腐蚀抑制盐可以包括用于316SS合金的CrCl2、CrCl3和FeCl3中的一种或更多种。这些腐蚀抑制盐中的某些或全部可以被添加至氯化物燃料盐以减少或消除此合金的腐蚀。
燃料监测
在操作期间,可以监测熔融盐反应堆中的燃料盐。可以进行此监测以便确定何时已经发生充分的增殖,使得燃料中的某些可以被除去并且被新的燃料替换以便保持反应性降低。这样的监测可以采取许多形式,但包括监测指示盐的总品质的分子在熔融盐中的至少一种浓度。响应于监测的结果,例如指示充分的增殖已经发生的结果,可以采取某些行动,例如改变操作参数或用新的燃料盐替换某些燃料盐。
监测可以使用任何类型的现在已知的或后来开发的合适的形态分析方法或设备(包括光谱方法或工具)来进行。例如,在实施方案中,监测使用拉曼光谱学或激光烧蚀法实时地进行。拉曼光谱学提供来自分子振动的信息,该信息可以被用于样品识别和定量。该技术涉及使单色光源(即激光)照射在样品上并且检测散射光。某些量的燃料可以从反应堆芯中例如以侧流除去,并且可以穿过监测单元(monitoring cell),该监测单元包括光谱学可以通过其进行的“窗”。拉曼窗材料的实例是熔合的石英、熔合的二氧化硅、蓝宝石、金刚石以及某些玻璃。激光烧蚀法将化合物激发至高能态。激发的材料可以用质谱仪或光学地来评估以确定元素组成和可能的分子物质。任何材料可以被使用,只要其可以满足反应堆和监测系统的操作参数。在某些实施方案中,用于监测的来自芯的除去的燃料可以是以下测流的全部或一部分:如下文进一步描述的由于燃料抛光/燃料加工所除去的燃料的测流、待被增殖性燃料替换的用于控制目的的侧流和/或上文关于图1A描述的一级冷却剂环路110的侧流。
还可以使用不同于侧流取样配置的其他取样配置。例如,在实施方案中,窗可以设置在反应堆芯中的某处,形态分析设备(例如,拉曼光谱仪或烧蚀系统)可以通过该窗将光传输至燃料或燃料上方的顶部空间(如果有的话)。可选择地,形态分析设备可以是远程仪器,该远程仪器被无线或有线连接至反应堆外部的监测系统并且能够被插入到燃料盐或燃料盐流中,例如通过反应堆芯或管道的壁。在另一个实施方案中,光谱仪可以被包括在热交换器设备中或物理上在反应堆芯内的其他部件中,以便直接地取样燃料盐。在又一个实施方案中,光谱仪或烧蚀系统可以是如参考图1A描述的辅助部件127。
在不是实时的又一个实施方案中,样品可以周期性地从反应堆芯中除去并且分析。然后,这样的样品可以被返回或收集用于以后使用。例如,在实施方案中,某些量的燃料盐按预定计划在操作MCFR时被替换,并且除去的燃料盐通过激光烧蚀、光学方法或用拉曼探针来分析。然后,此分析的结果被用于修改一个或更多个参数,例如修改用于替换燃料盐的计划表。可以调节的其他操作参数的实例包括反应堆芯温度、燃料盐替换品质、替代元件的位置、燃料盐的反应性以及添加剂至反应堆芯的进料速率。
图14图示出了操作熔融盐核反应堆的方法。在示出的实施方案中,方法1400开始于在操作1402中保持核反应堆的反应堆芯中的熔融盐中的增殖和燃烧行为。
在操作期间,熔融盐中的至少某些在实时分析操作1404中被分析。在实施方案中,分析使用形态分析法例如拉曼光谱学或激光烧蚀法进行,以确定分子在熔融盐中的至少一种浓度。可选择地,可以进行形态分析,以确定燃料中的分子的大部分(如果不是全部)和其相对的量允许知道在该位置处的燃料盐的完全或接近完全的化学组成。在又一实施方案中,辐射检测器例如γ检测器可以被用于监测熔融盐的能量或活性,并且可以基于盐的组成和测量结果进行在该位置处的燃料盐的部分或完全的化学组成的确定。
基于产生的燃料盐的化学组成的知识,如果化学组成或特定的浓度超过某个预先确定的阈值,那么可以进行调节操作1406。调节可以包括调节核反应堆的一个或更多个操作参数或进行特定的任务例如燃料替换。
拉曼光谱学仅仅是可以被用于监测燃料盐品质和/或其他安全考量或设计考量例如裂变产物的累积、粘度等等的形态分析技术中的一种。其他技术包括吸收光谱学、激光烧蚀光谱学、激光诱导分解光谱学、红外(IR)光谱学以及电化学以确定不同盐成分(例如,UCl3、UCl4以及NaCl)的相对浓度。如上文讨论的,现在已知的或后来开发的任何技术可以被用于监测。
冷冻塞
熔融燃料盐反应堆的另一方面包括用于不同目的的冷冻材料塞(frozenmaterial plug)的可能的用途。本文被称为冷冻塞的冷冻材料塞是一定体积的材料,其在意图的操作条件下是固体、与燃料盐不反应并且具有充分牢固的实心结构(solidstructure),该结构可以被用于防止燃料盐在反应堆中的移动,但在达到期望的激活温度之后也会熔融以允许与燃料盐混合和允许燃料盐的移动。
冷冻塞可以被用于许多不同的目的并且在某些实施方案中一次用于多个目的。例如,在简单的实施方案中,冷冻塞可以被用于当处于操作温度时防止燃料盐从反应堆芯流出进入贮罐(dump tank)中,但如果反应堆芯温度超过该塞的激活温度则熔融,从而允许燃料盐离开进入贮罐中。这可以通过将贮罐定位在反应堆芯下方来实现,使得燃料盐可以通过重力或通过将反应堆芯和贮罐保持在不同的压力流动,使得在使冷冻塞熔融之后,熔融燃料盐在压力下流动到贮罐中。
在某些情况下,冷冻塞可以在熔融之后在燃料中是可检测的。例如,冷冻塞可以由为中子毒物的某些材料制成,使得如果反应堆芯超过激活温度,那么毒物材料熔融并且随后分布在整个反应堆芯中,从而降低反应性。在该实施方案中,冷冻塞是中子毒物。实现类似的功能,在另一个实施方案中,冷冻塞被用于防止保持在与反应堆芯分离的容器中的一定量的中子毒物与燃料盐混合。在达到激活温度之后,冷冻塞熔融并且将毒物释放到反应堆中。正如贮罐实施方案,毒物的容器可以被定位在反应堆芯上方,使得毒物在重力下流动到反应堆芯中,或可选择地可以在压力下被保持使得迫使毒物进入反应堆芯中。以这种方式,冷冻塞的激活或熔融在反应堆芯的中子反应中是高度可检测的。在另外或可选择的实施方案中,冷冻塞可以容纳或分离一个或更多个元件,该一个或更多个元件是以其他合适的方式可检测的,例如通过燃料监测系统(例如,拉曼光谱学)、反应堆内的其他传感器等等。安全相关的冷冻塞的许多其他配置是可能的。
冷冻塞可以通过提供冷冻塞材料来被动地保持,冷冻塞材料具有被定制成期望的激活温度的合适的熔点。在可选择的实施方案中,冷冻塞可以通过围绕冷冻塞的位置设置主动冷却的部件例如冷却夹套被主动地保持。例如,主动保持的冷冻塞可以被用于允许操作者控制激活(通过控制冷却),或可以被用作在失去外部功率或控制之后激活的安全措施。主动控制还允许使用燃料盐作为冷冻塞,简化了在反应堆的操作中使用冷冻塞。
合适的冷冻塞材料包括在燃料盐中混溶并且具有比反应堆的操作温度更高的合适的熔融温度的盐。在某些情况下,可能合适的是,在冷冻塞和燃料盐之间包括化学屏障以减少塞的无意的溶解的发生。例如,在使用诸如上文描述的那些的三元燃料盐的MCFR的实施方案中,合适的冷冻塞可以是任何氯化物盐,其具有高于三元盐实施方案的熔点的熔点。
为了慢化目的,充当中子毒物的冷冻塞的实施方案包括用35Cl制成的冷冻塞。如上文讨论的,35Cl是中子慢化剂和吸收剂,并且35Cl的盐在溶解于燃料盐中时将降低盐的反应性。适合于在MCFR中使用的其他潜在的冷冻塞包括具有高的吸收横截面的裂变产物例如133Cs、101Ru、103Rh、99Tc以及105Pd的氯化物盐。
在某些实施方案中,冷冻塞材料可以不是燃料盐,或者甚至不是具有与燃料盐相同阴离子的盐。合适的冷冻塞材料包括具有以下熔融温度的那些材料,该熔融温度以用于动作发生并且可能不与燃料盐负面地反应的安全熔点为目标。具有较高熔融温度的改性燃料盐仅仅是其的一个实例。因此,冷冻塞可能可以由任何材料制成。
在又一个实施方案中,冷冻塞材料可以是中子反射性材料,使得在达到激活温度之后,反射性冷冻塞熔融并且提供较少的中子反射,从而改变反应堆的总反应性。在该实施方案中,冷冻塞还可以在熔融之后暴露、释放或露出中子毒物。例如,反射性冷冻塞可以覆盖中子吸收剂,并且因此作为反射器部件操作,该反射器部件在达到激活温度之后自毁。
持续的燃料抛光
在实施方案中,在正常操作期间,MCFR燃料盐仅接收不同于用新鲜的燃料盐周期性替换一定量的核燃料盐的次要处理。在某些情况下,除去的裂变燃料将被增殖性燃料盐替换。用于燃料抛光的某些可能的次要处理包括裂变产物例如贵金属的机械过滤以及稀有气体的最小除去。在实施方案中,处理包括除去在持续的核反应期间产生的稀有气体。这样的气体将包括Kr、Xe和Ar的各种同位素。这些气体可以通过喷射燃料盐来除去。喷射还将具有除去可能产生的任何其他气态挥发性裂变产物的效果。
在实施方案中,裂变材料在MCFR燃料循环的任何部分中不分离。而是,增殖的钚在操作中与增殖性铀混合并且产生包括镧系元素的裂变产物,所述裂变产物在化学上是类似的并且预期在燃料盐实施方案中是可溶性的。以这种方式,由于在MCFR中的镧系元素将不需要被除去,所以相对于现有氯化物熔融盐反应堆的典型的燃料加工,燃料抛光可以在MCFR中被简化。
燃料抛光还可以包括机械过滤,以除去可能由持续的核反应和/或流体流动和移动部件的操作产生的任何沉淀物。过滤和喷射两者均可以通过常规的手段来进行,包括上文参考图1A呈现的那些。
燃料抛光还可以包括机械过滤,以除去可能由持续的核反应和/或流体流动和移动部件的操作产生的任何沉淀物。过滤和喷射两者均可以通过常规的手段来进行,包括上文参考图1A呈现的那些。
图19图示出了利用排放罐1904的用于燃料抛光的抛光系统的实施方案。在实施方案中,系统1900被设计成除去大部分的,如果不是全部的不溶性裂变产物、腐蚀产物以及具有改变超过设计规格的燃料盐化学计量的潜能的其他化合物。系统1900还可以在正常和偏离设计操作下将燃料盐清洁成可接受的规格。在图示的系统1900中,气相污染物可以演化成反应堆芯上方的空隙空间。这些污染物可能包含裂变产物、稀有气体、UCl4等等。废气系统包括用于安全地处理此废气流并且回收UCl4的设备。系统1900包括耗散热、收集和储存/处置稳定且长寿命的气体、回收UCl4以及再压缩/再循环惰性气体的设备。系统1900还可以具有降低腐蚀元素例如氧和硫的浓度的能力。此外,系统1900可以除去溶解的稀有气体,例如135Xe。
在示出的实施方案中,该系统包括若干不同的单元操作以有助于清除燃料盐。这些单元操作包括:过滤不溶性裂变产物;氦气气泡产生以在重新插入反应堆芯中之前帮助从燃料盐中除去稀有气体裂变产物;在重新插入反应堆芯中之前,将来自熔融盐的氦气气泡/稀有气体脱气;使脱气的氦气气泡/稀有气体穿过长延迟化学阱系统(long delaychemical trap system),其中同位素将衰减至无关紧要的水平;以及再循环氦气。在实施方案中,来自反应堆系统的任何排出气体将被排出至此系统1900。这些气体将穿过洗涤器,其中洗涤器将与冷却的燃料盐接触以除去气体流中的任何UCl4。
在示出的实施方案中,排放罐1904被定位于一水平处,该水平低于反应堆芯1902中的燃料盐水平1912,以允许来自反应堆芯1902的熔融燃料盐在重力下流动到排放罐1904中,用于抛光。燃料1906可以通过重力流动或虹吸从反应堆芯中的一个或更多个位置中除去。气体在反应堆芯顶部空间1920和排放罐顶部空间1921之间的转移可以被控制,以保持排放罐1904中的燃料盐的期望的水平1916。在实施方案中,为了保存反应堆芯的完整性,汲取管(dip tube)1910从反应堆芯1902的顶部到燃料盐1906内的一深度设置,从该深度除去是期望的。流速可以通过阀或通过选择排放管道直径和反应堆芯1902与排放罐1904之间的压力差来控制。
处理系统1900可以以连续方式或分批方式来操作。该系统可以被定尺寸以处理任何期望的吞吐量(throughput),诸如例如系统中总燃料盐1906的每分钟1%或每分钟0.1%。在实施方案中,排放罐1904可以被保持在与反应堆芯相同的操作温度和压力。在可选择的实施方案中,排放罐和燃料盐的经处理的侧流可以被保持在不同条件下,所述条件被选择以改进燃料盐的处理或处理特性。例如,在实施方案中,排放罐1904中的燃料盐1906可以被保持在从800℃-900℃例如850℃的温度。用于温度控制的加热器交换器1908在排放罐1904中图示,然而可以使用任何合适的技术,例如围绕排放罐的加热夹套。在又一个实施方案中,反应堆芯1902和排放罐1904的相对操作条件可以允许处理发生,而不主动地加热排放罐1904,在这种情况下,罐1904可以仅被绝缘而不是主动地加热。
在某些实施方案中,阀的数目可以被减少或消除以减少所需要的维护的量。例如,在实施方案中,系统以分批方式来操作并且阀被消除。通过相对于反应堆芯1902调节排放罐1904中的压力,例如通过将气体泵送到排放罐1904中或通过相对于反应堆芯1902中的燃料盐水平1912物理地提升/降低排放罐1904,将排放罐1904从反应堆芯1902中填充并且排放回到反应堆芯1902中。在可选择的实施方案中,可以提供一个或更多个泵1914例如由Flowserve Corporation的VTPTM变速熔融盐泵,以将经处理的燃料盐1906转移回到反应堆芯1902。在实施方案中,将不合意的是,在返回管线中具有水平控制阀,因此盐1906在排放罐1904中的水平1916可以由泵1914的速度来控制。水平1916可以通过非侵入式核水平检测器(non-intrusive nuclear level detector)、通过排放罐中的热电偶或通过任何合适的水平传感技术来测量。
系统1900包括可以从排放罐1904接收燃料盐的三个不同的燃料盐处理部件:脱气系统1924,其包括氦气接触器1926和分离容器1928;过滤系统,其图示为过滤器1930;以及UCl4冷凝器1932。在图示的实施方案中,脱气系统1924和过滤系统1930被串联地连接,使得离开脱气系统的燃料盐流过过滤系统并且UCl4冷凝器1932是平行处理部件。然而,在可选择的实施方案中,三个部件可以被串联地或平行地以任何配置连接。每个部件1924、1930、1932将在下文更详细地讨论。
在图示的脱气系统1924中,来自排放罐1904的燃料盐1906被转移到充当氦气接触器1926的脱气容器中,其中氦气将在强烈搅动的存在下添加。在实施方案中,旋转脱气机可以被用作氦气接触器1926。作为接触的结果,135Xe和其他稀有气体从燃料盐1906扩散至氦气气体。氦气气体,现在是与135Xe和其他稀有气体的He混合物,将直接地或间接地通过首先按规定路线通过排放罐1904中的顶部空间1921,从燃料盐1906分离并且排出至废气处理系统1922。来自氦气接触器1926的燃料盐1906例如经由通过重力的溢流或通过泵送被转移至分离容器1928,以提供更多的停留时间用于使氦气从燃料盐1906中分离。在实施方案中,氦气接触器1926和分离容器1928被定位于比排放罐更高的高度(elevation)以提供使燃料盐通过分离罐(separation tank)从氦气接触器中“溢流”并且在没有第二泵的情况下“溢流”至过滤器1930所必需的压降。还可以使用其中可以使用泵送转移或压差转移的可选择的实施方案。在又一个实施方案中,可以省略分离容器1928,有利于较大的氦气接触器1926或一系列平行的接触器1926,接触器1926独立地且可选择地以分批模式操作以提供充分的氦气接触和分离时间。
在示出的实施方案中,脱气系统1924可以连续地操作,使得保持燃料盐恒定地流动通过两个容器1926、1928并且从每个容器1926、1928的底部流出。重力流动和从底部排出每个容器的益处是为了避免固体在任一容器的底部中的累积。累积的固体将是将必须被除去和处置的放射性废物。分离容器1928排放到过滤器系统1930中,这在将燃料盐1906返回到排放罐1904之前除去任何颗粒物。
在实施方案中,某些处理化学品可以在其引入到脱气系统1924或过滤器系统1930或两者中之前被添加至燃料盐。这样的处理化学品的目的将是化学地改性燃料盐中的污染物,以便通过脱气系统1924或过滤器系统1930更有效地除去污染物。例如,注射液体NaAlCl4可以帮助氧化物除去。
在可选择的实施方案中,脱气系统1924可以并入到反应堆芯1902中。在该实施方案中,氦气气体被递送到反应堆芯1902中。虽然某些气体将离开燃料盐并且收集在顶部空间1920中,在该顶部空间1920中,所述某些气体可以通过如上文描述的废气系统1922除去和处理(在穿过或不穿过排放罐1904的情况下),但某些氦气将在循环泵中引起气穴(caviation)。在该实施方案中,氦气可以从泵中收集,并且同样地通过如上文描述的废气系统1922除去和处理。
在实施方案中,过滤器系统1930可以直接地连接至排放罐1904的顶部。可以使用任何合适类型的过滤器。例如,在实施方案中,过滤系统可以包括支撑在过滤器容器1930内部的许多单独的管式过滤器元件的管板(tube sheet)。在实施方案中,过滤器元件将不在运行中被清洁。固体将随时间累积在过滤器材料表面上,直到过滤器容器1930停止使用并且过滤器元件作为废物丢弃或再生。基于系统1900的设计吞吐量,过滤器容器1930可以被定尺寸用于任何期望的标称寿命。
在实施方案中,过滤器元件由烧结的钼粉末或纤维制成以减少腐蚀。过滤器系统的初始压降将是非常低的。过滤器元件可以“倒置地”安装,即其中管板在容器1930的底部处,并且过滤器元件在管板上方竖直地向上延伸,使得容器将连续地排放到罐1904中。过滤器入口可以被定位成尽可能接近管板,以使熔融盐在过滤器容器中的滞留量(holdup)最小化。当颗粒物累积在过滤器表面上并且压降增加时,液面将在过滤器容器中上升。
UCl4冷凝器1932被设计成使气态UCl4冷凝并且将其返回至排放罐1906。在图示的实施方案中,UCl4冷凝器1932被连接,使得其接收并且处理来自过滤器系统1930和排放罐1904的气体。在可选择的实施方案中,UCl4冷凝器1932可以被连接至来自其他部件例如反应堆芯1902的其他气体流。
在实施方案中,冷凝器1932是使用来自排放罐1904的冷却的燃料盐1906作为冷却剂的逆流接触热交换器。纯UCl4的熔点是590℃并且沸点是791℃,所以来自排放罐1904的燃料盐1906的一部分可以使用任何常规的热交换器例如图示的壳管式热交换器1934被冷却至低于UCl4的沸点例如700℃,并且流过与排出气体逆流的镍结构化的或钼结构化的填料。冷凝器1932可以是含随机的镍和/或钼的填充元件的填充柱。这将使排出气体中的任何UCl4冷凝。因为交换器是接触容器,所以冷凝的UCl4将与冷却的燃料盐组合并且返回到排放罐1904。冷凝器1932的气态输出可以在递送至废气处理系统1922之前被冷却。
如在图19中示出的,来自排放罐1904的排出流可以被转移至反应堆芯1902、脱气系统1924或作为冷却剂被转移至UCl4冷凝器1932。这些流可以通过阀(未示出)来主动地控制,或者限制孔(restricting orifice)可以被放置在各种管线中以平衡燃料盐流并且避免对阀的要求。这些限制孔的尺寸将取决于管道的实际路线和随后的液压计算。
废气处理系统1922接收裂变产物气体并且将它们保持持续充分的时间以允许某些放射性同位素衰减。在示出的实施方案中,排出气体1918从在反应堆芯1902中的燃料盐水平1912上方的空隙空间1920中除去并且流动到排放罐1904中。从排放罐1904离开的气流将直接地或如在图19中示出的间接地经由UCl4冷凝器1932流过废气处理系统1922。此外,在图示的实施方案中,废气处理系统1922直接从脱气系统1924接收气体。在实施方案中,气体通过包括反应堆芯1902、排放罐1904以及废气处理系统1922的整个系统的流量通过位于废气处理系统1922的出口处的阀和仪器来控制,在出口处温度是冷的并且几乎不存在辐射。该实施方案避免在反应堆和排放罐之间对于压缩机/鼓风机的需求。预期的是,氚的总收率将通过废气系统1922流出。
图20图示出了废气处理系统2000例如如在图19中的废气处理系统1922的实施方案,该废气处理系统2000适合于在处理由熔融盐反应堆产生的气态裂变产物中使用。该系统被设计成接收载气例如氦气中的气态裂变产物,尽管其他气体是可能的。在示出的实施方案中,通过废气处理系统2000的流主要由两个再循环环路组成,短延迟滞留环路(shortdelay holdup loop)2002和长延迟滞留环路(long delay holdup loop)2004。
待被处理的入口气体可以在进入如在图20中示出的再循环环路之前首先通过冷却器2006和过滤器2008冷却和过滤。在实施方案中,过滤器2008被设计成除去可能在气体中的任何气载颗粒物(gas borne particulate)、金属、盐或裂变产物。基于熔融盐化学,过滤的入口气体的主要成分将是Kr、Xe和氚。
短延迟滞留环路2002包括容纳活性炭的一个或更多个容器。在示出的实施方案中,短延迟滞留环路2002具有三个平行的活性炭容器2006,每个被标称地定尺寸为处理预期的Xe加载量的50%。在实施方案中,短延迟滞留环路2002是被设计成将接收的气体保持持续足以允许135Xe衰减至小于入口浓度的5%的时间段的滞留环路。此时间段可以通过监测135Xe的入口浓度和出口浓度来主动地控制和确定,或者环路2002可以基于135Xe的半衰期诸如例如从45小时至49小时或从40小时至60小时被设计有固定的停留时间。
活性炭容器2006可以保持在屏蔽的外壳中或者可以是单独地屏蔽的容器以减弱逃逸系统2000的任何辐射。还可以提供容器冷却系统2008例如容器2006被浸没在其中的水或其他热转移流体的热浴,以减轻衰减热。在实施方案中,来自容器2006的废热可以被用于产生低压蒸汽,由此从冷却系统2008中回收能量。
离开短延迟滞留环路2002的气体可以被转移至长延迟滞留环路2004、可以被转移至载气回收系统或两者。在示出的实施方案中,离开短延迟滞留环路2002的气体被分成两个流,一个流通向长延迟滞留环路2004,并且另一个流通向氦气回收系统2010。在实施方案中,大于短延迟滞留环路2002的总流出量的50%(例如,70%-90%)的某些气体流在进入在载气压缩机2018的入口处的缓冲罐2016之前穿过一个或更多个化学阱2012和辐射警报2014。氦气被压缩,并且然后被储存在储料器罐(accumulator tank)2020中。在实施方案中,来自该储料器罐2020的氦气被计量并且例如通过被进料到脱气系统1924中再循环以用作新的载气。
未被载气回收系统2010处理的来自短延迟滞留环路2002的任何出口气体将被转移至长延迟滞留环路2004。长延迟滞留环路2004被设计成将Kr和Xe保持足够长,以用于放射性同位素浓度降低至可接受的排放阈值。在实施方案中,类似于短延迟滞留环路2002,长延迟滞留环路2004包括容纳活性炭的一个或更多个容器。在示出的实施方案中,长延迟滞留环路2004具有三个平行的活性炭容器2006,每个被标称地定尺寸成将预期的Xe加载量的50%处理持续特定的时间段,在此情况下是90天,但该时间段可以是从50天-150天,取决于期望的排放阈值。活性炭容器2006可以保持在屏蔽的外壳中或者可以是单独地屏蔽的容器以减弱逃逸系统2000的任何辐射。还可以提供容器冷却系统2008,如上文描述的。
离开长期Xe滞留系统,气体可以通过预热器2022被转移,所述预热器2022使气体温度升高至800℃或更高。然后,气体可以穿过其中氚被空气氧化的催化剂容器2024。然后,如示出的,气体流过水冷却的后冷却器2026或后冷却器2026的组,所述后冷却器2026或后冷却器2026的组降低温度以减少最终的炭充填的吸收器2028上的热加载。在实施方案中,吸收器2028被设计成在-20℃操作。氚、Kr和Xe被保持在炭上,而氦气穿过床。在离开冷藏吸收器之后,氦气被压缩并且可以再循环至反应堆吹扫系统,用于泵密封等。在示出的实施方案中,存在三个冷藏吸收器2028,其被定尺寸用于预期加载量的50%,其中三个冷藏吸收器中的两个始终在运行中。在任何给定的时间,停用吸收器(out-of-service)2028将通过用电加热吸收器并且使小的加热的氦气流在相反方向上流过吸收器来再生。包含Kr、Xe和3H2O的此再生的气体流将流入液氮冷却的接收器筒2030中,用于永久储存。
图21图示出了基于在图19和图20中描述的系统用于抛光燃料盐的方法的实施方案。在示出的实施方案中,方法2100开始于在转移操作2102中将辐照的燃料盐从操作反应堆芯1902转移至排放罐1904。
然后,燃料盐在脱气操作2104中脱气,其中载气例如氦气与辐照的燃料盐接触,从而从燃料盐中除去气态裂变产物。在实施方案中,脱气操作2104可以包括使燃料盐与载气在接触容器中接触,然后将燃料盐转移至第二容器持续某停留时间,以允许另外的时间用于分离发生。此操作2014产生载体/裂变产物气体混合物和脱气的燃料盐,该脱气的燃料盐相对于辐照的燃料盐具有减少量的气态裂变产物。
在脱气操作2104之后,脱气的燃料盐可以在过滤操作2106中过滤。在过滤操作2106的实施方案中,脱气的燃料盐在重力下穿过过滤器1930,并且过滤的燃料盐流出物排放到排放罐1904中。如假定的,在操作温度燃料盐中的任何固体是某种形式的污染物(裂变产物固体、腐蚀产物或某些其他污染物),任何过滤的固体是不需要的并且在此操作2106中被除去和处置。
抛光方法2100还包括在载气处理和回收操作2108中处理通过脱气操作2104产生的载体/裂变产物气体混合物。此操作2108包括从该系统中收集载气/裂变产物混合物并且将该混合物转移至废气处理系统,例如上文描述的系统1922。载气处理和回收操作2108可以包括将载气/裂变产物混合物储存持续第一时间段,然后通过使载气穿过分离器、碳过滤器、离子交换器或其他化学阱从混合物中回收载气,所述化学阱从载气中除去Kr和Xe并且另外充分地清洁载气以允许该载气被再利用。
抛光方法2100还可以包括收集从燃料盐中蒸发的气态UCl4以及在UCl4冷凝操作2110中将该气态UCl4再冷凝。回收的UCl4冷凝物通过将其溶解到燃料盐流中并且将流返回到排放罐或反应堆芯而返回到燃料盐,所述流可以被认为是高浓度UCl4燃料盐。
方法2100包括将经过滤的脱气的燃料盐返回至反应堆芯2112。在用于图19中的系统1900的实施方案中,方法2100对取自反应堆芯1902的侧流连续地操作。在该实施方案中,排放罐1904连续地接收来自反应堆芯1902的辐照的燃料盐和来自过滤系统1930的过滤的燃料盐两者。此外,具有冷凝UCl4的燃料盐也从UCl4冷凝器接收。同时,来自排放罐的抛光的燃料盐被转移至反应堆芯。在可选择的实施方案中,上文描述的方法2100的操作可以作为连续工艺或分批工艺同时地进行。此外,各种操作可以作为连续工艺或分批工艺连续地进行。
燃料盐后加工
除了本文描述的燃料盐成分之外,从操作反应堆中除去的燃料盐将包含裂变产物。虽然某些裂变产物可以通过喷射、沉降或示差沉淀(differential precipitation)容易地除去,但其他的裂变产物特别是如上文描述的镧系元素可能难以除去。注意,这样的使用的燃料盐纯化在氯化物燃料盐的快谱中可能不是必需的,因为所使用的燃料盐可以适合‘按原样’用作用于另一种熔融盐反应堆的启动材料。然而,如果纯化是期望的,那么可以使用裂变产物除去系统。
除去系统可以被配置成从核燃料盐中除去一种或更多种镧系元素。裂变产物除去系统可以包括一个或更多个等离子体质量过滤器。通过非限制性实例的方式,一个或更多个等离子体质量过滤器可以包括阿基米德型等离子体质量过滤器。阿基米德型等离子体质量过滤器的使用由R.Freeman等人描述在“Archimedes Plasma Mass Filter”,AIPConf.Proc.694,403(2003)中,其通过引用以整体并入本文。
在另一个实施方案中,阿基米德过滤器设备(AFP)可以用于从一个或更多个反应堆除去来自燃料盐的一种或更多种镧系元素。在一个实施方案中,AFP可以包括两个等离子体质量过滤器。通过非限制性实例的方式,两个等离子体质量过滤器中的每个能够每天加工约一吨的燃料盐。在另一个实施方案中,第一等离子体过滤器被调节以便将重元素从燃料盐中分离出来,其中第二过滤器被调节以从裂变产物中分离盐成分。在此配置中,AFP可以支持一队约100个-200个熔融盐核反应堆(例如,熔融氯化物盐快反应堆)。在另一个实施方案中,该队可以在分批型工艺中利用阿基米德型过滤。通过非限制性实例的方式,在分批型工艺中,每个反应堆可以每隔1年-3年将其盐的一部分(例如,10%-20%)发送至AFP。此外,盐可以返回至原始反应堆,与来自另一个反应堆的盐交换;或被原始反应堆中的贫化铀加载的盐替换。镧系元素清洁的盐可以被用于启动另外的熔融盐核反应堆,而不需要如上文描述的持续的富集。
应注意,本公开内容的反应堆100不限于仅为了说明性目的提供的上文描述的阿基米德型过滤器。本文应认识到,本公开内容的反应堆100的分离要求可以明显小于在阿基米德型系统的上下文中典型地使用的系统。例如,本公开内容的反应堆100可以仅仅需要约0.99或0.9的所需要的分离效率。同样地,明显简化的等离子体质量过滤器设计可以在本公开内容的反应堆100的上下文中使用。
在另一个实施方案中,裂变产物除去系统包括明显较小的等离子体质量过滤器,其能够每天清洁30kg-50kg的盐。通过非限制性实例的方式,小的旁路流(bypass flow)(~10-8的流)可以被发送至过滤器用于清洁,并且立即发送回到芯,而不需要场外运输(off-site transport)。本文应注意,虽然小的等离子体质量过滤器可能失去某些规模经济性,但它们是负担得起的并且明显地比已经富集在裂变材料中的新鲜燃料的购置更便宜。
抗增殖技术
由于熔融核燃料盐可以从反应堆100中除去,所以合意的是为本公开内容的熔融燃料盐108提供防增殖保护。在一个实施方案中,熔融燃料盐108被预加载或最初用一种或更多种材料例如镧系元素或其他元素产生,所述一种或更多种材料可能难以与燃料盐分离,但改进增殖抗性并且在熔融燃料盐108中用作中子吸收剂。如果燃料盐在其用作熔融盐反应堆中的核燃料之前被拦截,那么这减小燃料盐用于武器应用的能力,但由于其快谱大体上不影响MCFR的临界性。镧系元素的添加还使得燃料盐处理更危险,从而还降低了其用于武器应用的吸引力。
确定材料用于武器用途的吸引力的一种方法被称为品质因数(Figure of Merit)(FOM)。FOM是考虑材料(或更多种材料)的质量、其剂量以及其衰减热的计算。用于FOM的一个等式如下:
其中M是化合物的金属组分的以kg计的裸露临界质量(即,不包括氧化物、氯化物、其他阴离子等等的重量贡献),h是以W/kg计的热含量或衰减热,并且D是以拉德/小时计的在离表面1m处的0.2*M的剂量。为了非增殖目的,<1.0的FOM被认为是对于武器目的没有吸引力的。因此,在实施方案中,镧系元素被添加到燃料盐中至获得<1.0的FOM所必需的程度。
在一个实施方案中,当被预加载到基于熔融氯化物的燃料中时,一种或更多种预加载的镧系元素起形成一种或更多种镧系元素三氯化物的作用。应注意的是,这些化合物在至少化学意义上类似于存在于熔融燃料中的PuCl3(例如,Pu-239在富集期间形成并且可以形成PuCl3)。一种或更多种镧系元素三氯化物的存在使得PuCl3不太可用于武器应用。
在熔融燃料盐108中镧系元素三氯化物的存在减少了熔融燃料盐108中存在的Pu的可用性,如果试图应用化学工艺以从熔融燃料盐的其余部分中分离Pu。在这个意义上,镧系元素在某种形式的化学分离期间与Pu“并驾齐驱”。此特征提供至少三个益处。首先,镧系元素引起最终Pu样品变得更具放射性,这使得该最终Pu样品更加难以处理、屏蔽等等。第二,镧系元素增加Pu样品中的热产生,再次使得Pu更加难以处理、屏蔽等等,因为它可以达到高于Pu熔点的温度。第三,镧系元素的存在改变材料的临界质量,使得给定的Pu样品中的反应过程远远没有无镧系元素的样品有效。同样地,在镧系元素加载的Pu样品的情况下,对于武器装置目的,将需要更多的Pu材料,这使得武器用途更加困难和笨拙。
另外,从混合物中化学地分离的铀不适合用于武器应用,因为它是低富集铀(LEU)。
应注意的是,虽然在核反应堆100的操作期间,某些镧系元素可以作为裂变产物在燃料盐108中形成,但本文预期的是,在启动反应堆100之前并且因此在产生任何大量的钚之前,本实施方案的镧系元素被预加载到核燃料盐108中。在操作已经开始之后,燃料盐将自然变得较不适用于武器应用,因为镧系元素裂变产物由于链反应而产生和积聚。
在一个实施方案中,在启动反应堆100之前,一种或更多种镧系元素被预加载到熔融燃料盐108中。在一个实施方案中,在反应堆100达到选定的反应性阈值之前,一种或更多种镧系元素被预加载到熔融燃料盐108中。通过非限制性实例的方式,在反应堆100达到临界性或亚临界阈值之前,一种或更多种镧系元素被预加载到熔融燃料盐108中。
在另一个实施方案中,在反应堆内产生选定阈值的钚(例如Pu-239)(例如,通过在铀-钚增殖和燃烧操作中铀的富集产生)之前,一种或更多种镧系元素被预加载到熔融燃料盐108中。通过非限制性实例的方式,在反应堆内产生选定量的钚之前,一种或更多种镧系元素被预加载到熔融燃料盐108中。例如,在反应堆100内产生8kg的钚之前,一种或更多种镧系元素被预加载到熔融燃料盐108中。在另一种情况下,在反应堆100内产生4kg的钚之前,一种或更多种镧系元素被预加载到熔融燃料盐108中。在又另一种情况下,在反应堆100内产生2kg的钚(等等)之前,一种或更多种镧系元素被预加载到熔融燃料盐108中。应注意的是,以上钚质量不是对本实施方案的限制并且仅为了说明性目的而提供,因为任何钚阈值可以在本实施方案的上下文中来实施。
在另一个实施方案中,一种或更多种镧系元素可以与熔融燃料盐108混合,使得产生的镧系元素加载的燃料盐具有按重量计从0.1%至10%的镧系元素浓度。在另一个实施方案中,一种或更多种镧系元素可以与熔融燃料盐108混合,使得产生的镧系元素加载的燃料盐具有从4%至8%的镧系元素浓度。在又一个实施方案中,所选择的一种或更多种镧系元素可以以这样的比例与熔融燃料盐108混合,该比例实现<1.0的阈值FOM,诸如例如小于0.99、0.98、0.97、0.96或0.95的FOM阈值。在某些实施方案中,小于0.95的FOM阈值可以是期望的,例如小于0.9或0.8。
在一个实施方案中,一种或更多种镧系元素可以包括La、Ce、Pr或Nd中的一种或更多种。在另一个实施方案中,在基于氯化物的熔融核燃料盐108的情况下,一种或更多种镧系元素可以通过使熔融燃料盐108与一种或更多种镧系元素氯化物混合而被混合到熔融核燃料盐108中。通过实例的方式,一种或更多种镧系元素氯化物可以包括LaCl3、CeCl3、PrCl3或NdCl3中的一种或更多种。在另一个实施方案中,在基于氯化物的熔融核燃料盐108的情况下,一种或更多种镧系元素(或一种或更多种镧系元素氯化物)可以通过使熔融燃料盐108与加载有一种或更多种镧系元素或镧系元素氯化物的一种或更多种载体盐(例如,NaCl)混合而被混合到熔融核燃料盐108中。
在另一个实施方案中,熔融核燃料盐和至少一种镧系元素的混合物形成在快谱熔融盐核反应堆外部。通过非限制性实例的方式,熔融核燃料盐108和一种或更多种镧系元素的混合物可以通过以下来形成:使一定体积的熔融核燃料盐108(在加载到反应堆100之前)和一种或更多种镧系元素(或镧系元素氯化物)在反应堆100的反应堆芯区段102外部的单独的混合站中混合或在启动之后的预先确定的时间段之后当预计量的Pu被建模成在芯中增殖时混合。
在另一个实施方案中,熔融核燃料盐和至少一种镧系元素的混合物形成在快谱熔融盐核反应堆内部。通过非限制性实例的方式,熔融核燃料盐108和一种或更多种镧系元素的混合物可以通过在启动反应堆100之前使一定体积的一种或更多种镧系元素(或镧系元素氯化物)混合到包含在一级回路(例如,反应堆芯区段102、一级冷却剂系统110及类似物)中的熔融核燃料盐108中来形成。
图15图示出了根据本公开内容的一个或更多个实施方案的表示与用预加载有一种或更多种镧系元素的核燃料给快谱熔融盐核反应堆加燃料有关的示例性操作的工艺流程1500的实施方案。在图15中,讨论和解释可以关于图1A-图1F的上文描述的实施例和/或关于其他实施例和上下文来提供。应当理解,操作流程可以在许多其他环境和上下文中、和/或在图1A-图1F的修改版本中执行。另外,尽管图15的操作以图示的顺序呈现,但应当理解,各种操作可以以不同于图示的顺序的其他顺序来进行,或可以同时进行。
在操作1502中,工艺1500包括提供熔融核燃料盐。通过非限制性实例的方式,可以提供选定体积的熔融核燃料盐。例如,熔融核燃料盐可以包括但不限于在整个本公开内容中描述的任何基于氯化物的燃料盐。在另一种情况下,熔融核燃料盐可以包括但不限于在整个本公开内容中描述的任何基于氟化物的燃料盐。
在操作1504中,工艺1500包括提供至少一种镧系元素。通过非限制性实例的方式,提供一种或更多种镧系元素,例如但不限于La、Ce、Pr或Nd中的一种或更多种。在一个实施方案中,一种或更多种镧系元素以镧系元素盐的形式被提供。例如,一种或更多种镧系元素可以以与操作1502的熔融核燃料盐化学上相容的镧系元素盐的形式被提供。例如,在基于氯化物的熔融核燃料盐的情况下,一种或更多种镧系元素可以以一种或更多种镧系元素盐的形式被提供,所述镧系元素盐例如但不限于LaCl3、CeCl3、PrCl3或NdCl3。在另一个实施方案中,选定体积的一种或更多种镧系元素(或一种或更多种镧系元素盐)可以以一种或更多种镧系元素(或一种或更多种镧系元素盐)与另外的盐的混合物的形式被提供,所述另外的盐例如但不限于与操作1502的熔融核燃料盐相容的载体盐。
在操作1506中,工艺1500包括使熔融核燃料盐与至少一种镧系元素混合,以在启动快谱熔融盐核反应堆之前或在确定量的Pu已经增殖之后形成镧系元素加载的熔融核燃料盐。在一个实施方案中,使在操作1502中提供的所述一定体积的熔融燃料盐与操作1504的一种或更多种镧系元素(或一种或更多种镧系元素盐)混合,使得产生的熔融盐混合物具有按重量计从0.1%-10%的镧系元素含量水平。通过非限制性实例的方式,在操作1502中提供的所述一定体积的熔融燃料盐可以与操作1504的一种或更多种镧系元素(或一种或更多种镧系元素盐)混合,但不是需要与其混合,使得产生的熔融盐混合物具有按重量计从4%-8%的镧系元素含量水平。
在操作1508中,工艺1500包括将镧系元素加载的熔融核燃料盐供应至快谱熔融盐核反应堆的至少反应堆芯区段。在一个实施方案中,操作1506的混合物可以通过使所述一定体积的熔融燃料盐与一种或更多种镧系元素(或一种或更多种镧系元素盐)在快谱熔融盐核反应堆100内部混合而形成。在一个实例中,镧系元素可以被添加到反应堆芯内的熔融燃料盐中。在另一个实施方案中,操作1506的混合物可以通过使所述一定体积的熔融燃料盐与一种或更多种镧系元素(或一种或更多种镧系元素盐)在快谱熔融盐核反应堆100外部混合而形成,例如但不限于混合容器。在这方面,在熔融燃料盐与一种或更多种镧系元素(或一种或更多种镧系元素盐)的混合物之后,镧系元素加载的盐混合物可以被加载到反应堆100中。
如上文讨论的,方法1500的目标是使得燃料盐对于用作用于武器开发的原料是较不吸引人的。方法1500的实施方案的方面是,剂量即来自镧系元素加载的燃料盐的辐射暴露被增加。添加的镧系元素的量可以基于目标剂量来确定。例如,能源部和其他监管机关已经公布了被称为“自我保护限值”的推荐阈值,在该阈值处或超过该阈值,该机关认为材料对于武器用途不再是有吸引力的。一个这样的吸引力措施可以是以下剂量,该剂量可以被制成如此高,以至于接受者被暴露于如此多的辐射,以至于由于由暴露引起的损害防止接受者完成预期的任务。一个这样的剂量限值是100拉德/小时(拉德/h),另一个是500拉德/h并且第三个是1,000拉德/h,全部在一米的距离处测量。然而,如10,000拉德/h一样高的限值已经被提出并且可以使用。方法1500的实施方案可以适于提供具有任何期望的剂量的燃料盐。
另一个这样的吸引力措施是FOM,如上文描述的。如所描述的,基于该措施,人为地修改成具有小于1.0的FOM的初始燃料盐被认为对于武器用途无吸引力。在实施方案中,所选择的一种或更多种镧系元素可以以这样的比例与熔融燃料盐108混合,该比例实现<1.0的阈值FOM。在可选择的实施方案中,可以选择小于0.99、0.98、0.97、0.96或0.95的更严格的FOM阈值,并且可以添加镧系元素或改变FOM等式的裸露临界质量M、热含量h以及剂量D、因数以实现期望的阈值的其他成分。在某些实施方案中,小于0.95的FOM阈值可以是期望的,例如小于0.9或0.8。
使用的镧系元素可以是任何镧系元素,然而,特别高的剂量和长寿命的镧系元素同位素是最合适的。除了镧系元素之外,可以使用其他元素的放射性同位素来增加燃料盐的剂量。这些包括铯-137和碘-121。
钚氯化物燃料盐
在一个实施方案中,燃料盐108可以包含选定量的钚。通过实例的方式,在基于氯化物的核燃料盐的情况下,钚可以以钚三氯化物(例如,PuCl3)的形式存在于燃料盐108中。用于制造PuCl3的方法是本领域已知的并且可以使用任何合适的方法。
已经示出PuCl3与铀氯化物盐是相容的。利用PuCl3的实施方案是UCl4-UCl3-PuCl3-[X]Cl,其中如上文,[X]Cl是任何另外的非裂变盐。在这些实施方案中,各种氯化物盐中的任一种的摩尔比可以按需要确定以获得期望的熔点。在实施方案中,PuCl3的量从可检测的量的PuCl3至80mol%变化,并且其他组分(即,UCl4、UCl3和[X]Cl)独立地从0%至80%变化。因此,诸如UCl3-PuCl3-[X]Cl、和UCl4-PuCl3-[X]Cl的实施方案被预期如UCl4-UCl3-PuCl3-NaCl一样。
铀燃料盐实施方案
上文公开的燃料盐的17UCl3-71UCl4-12NaCl实施方案代表具有用于燃料盐的最高铀密度的三元铀氯化物盐的实施方案,所述燃料盐具有500℃或更低的熔点。因此,该盐实施方案适合用于那些情形和反应堆,对于所述情形和反应堆使燃料中的铀的量最大化并且从而使总临界盐体积最小化是唯一的目标。
然而,临界盐体积大小不是熔融盐反应堆中的唯一成本动因。燃料的其他特性还影响总反应堆成本,包括燃料盐的热性质,例如体积热容量和热导率(它们影响所需的热交换器和管道的尺寸、冷却剂和燃料盐通过系统的速度、以及在任何给定时间的被冷却的反应堆芯外部的燃料盐的体积)、燃料盐的腐蚀性(其影响反应堆的面向盐的部件所需的材料的成本)以及盐中UCl4的量(由于UCl4的相对高的蒸气压,这意味着更高的UCl4燃料盐在盐上方的顶部空间中将具有较大的UCl4浓度,需要更昂贵的设备和材料用于处理废气)。
已经确定的是,在某些熔融盐反应堆设计中,具有相对较低铀密度但具有较高热导率和较高比热的燃料盐的实施方案可以比高铀含量的燃料盐更有成本效益。潜在地比17UCl3-71UCl4-12NaCl实施方案更有成本效益的燃料盐实施方案是UCl3-UCl4-NaCl的三元实施方案,所述三元实施方案具有小于600℃的熔点;大于1.5g/cc的铀密度;以及大于600J/kg-C的比热。燃料盐的实施方案可以具有小于600℃、550℃、500℃、450℃、400℃、或甚至350℃的熔点。燃料盐的实施方案可以具有大于1.5g/cc、1.6g/cc、1.7g/cc、1.8g/cc、1.9g/cc、2g/cc或甚至2.1g/cc的铀密度。燃料盐的实施方案可以具有大于600J/kg-C、700J/kg-C、800J/kg-C、或甚至900J/kg-C的比热。
燃料盐的实施方案还可以具有减少的量的UCl4(相对于17UCl3-71UCl4-12NaCl),以便比17UCl3-71UCl4-12NaCl更易还原(reducing)且更小腐蚀性。减小的腐蚀性燃料盐允许可能更便宜的部件,因为部件更易于制造并且面向盐的材料(例如镍包层,而不是钼包层)更便宜。铀燃料盐的实施方案具有按摩尔分数计从1%UCl4至50%UCl4的UCl4的摩尔分数。燃料盐的较少腐蚀性实施方案可以具有小于50mol%UCl4、小于40mol%、30mol%、20mol%、15mol%或甚至小于10mol%UCl4。例如,预期具有按摩尔分数计从2%至30%UCl4、按摩尔分数计从5%至20%UCl4和按摩尔分数计从8%至12%UCl4的燃料盐。在某些实施方案中,较少腐蚀性的铀燃料盐实施方案可以仅具有痕量(小于1%)但可测量的量的UCl4。
燃料盐的实施方案具有按摩尔分数计从1%UCl3至33%UCl3的UCl3的摩尔分数。燃料盐的实施方案具有NaCl的摩尔分数,其中可裂变燃料盐具有按摩尔分数计从40%至66%NaCl。
基于热计算,如上文描述的燃料盐实施方案的实例是30UCl3-10UCl4-60NaCl。以下表5说明了在650℃在30UCl3-10UCl4-60NaCl燃料盐和17UCl3-71UCl4-12NaCl的高铀密度实施方案之间的计算的材料性质的差异。以下表6说明了30UCl3-10UCl4-60NaCl实施方案燃料盐相对于17UCl3-71UCl4-12NaCl燃料盐如何改进标称地定尺寸的(2500W)代表性熔融盐反应堆的性能。
表5-热性质燃料盐实施方案的比较
表6-热性质燃料盐实施方案的比较
如通过以上表格示出的,由于改进的热传递性质,利用燃料盐的实施方案的熔融盐反应堆可以在较低的燃料流量操作,从而允许利用两个小泵。利用具有按摩尔分数计从40%至66%NaCl的燃料盐的实施方案的熔融盐反应堆将需要相对较大的芯以具有铀和/或功率产生能力的可比较的质量,这与更铀致密的实施方案相反。然而,利用具有按摩尔分数计从40%至66%NaCl的燃料盐的某些实施方案的熔融盐反应堆被计算以需要更低的总体积的燃料盐来操作,因为在反应堆外部将需要更少的燃料盐用于冷却目的。即使燃料盐实施方案在铀方面是较不致密的,这也如此。因为燃料盐非常昂贵,所以操作反应堆的燃料的总量的此减少是明显的成本节约。燃料盐实施方案的另外的益处是芯中的较强的自然循环、由于减小的体积流量而减小的泵尺寸、由于易于制造和较便宜的材料而更便宜的部件以及由于减少的辐射损害而减少的维护成本。
燃料盐的实例在实验室中被制造。在实验中,将0.12272g的UCl3、0.04792g的UCl4和0.04089g的NaCl合并以形成0.21153g的30.143mol%UCl3-10.671mol%UCl4-59.186mol%NaCl。使用热重和差示扫描量热法分析(TGA-DSC)来分析此化合物的31.31g样品,所述热重和差示扫描量热法分析使用Netzch STA 449 F3 Jupiter同时热分析仪(Netzch STA 449 F3 Jupiter simultaneous thermal analyzer)。TGA-DSC分析确定样品的熔点是505.6℃。
图22标绘制造的燃料盐在图4的三元图上的位置。用于制造的实施方案的图4的计算识别熔点为508℃。如上文提及的,实验室分析指示测量的熔点是505.6℃。
结论
虽然已经示出和描述了本文描述的当前主题的特定方面,但是对于本领域技术人员将明显的是,基于本文的教导可以做出变化和修改,而不偏离本文描述的主题及其更宽的方面,并且因此所附的权利要求在它们的范围内涵盖所有这样的变化和修改,如在本文所描述的主题的真实精神和范围内的一样。本领域技术人员将理解,通常,本文使用的术语,并且尤其是在所附的权利要求(例如,所附的权利要求的主体)中所使用的术语,通常意指“开放式的”术语(例如,术语“包括(including)”应被理解为“包括但不限于”,术语“具有”应被理解为“至少具有”,术语“包括(includes)”应被理解为“包括但不限于”等)。本领域技术人员还将理解,如果意图得到特定数目的引入的权利要求表述,则这样的意图将明确地在权利要求中表述,并且在不存在这样的表述的情况下,这样的意图不存在。
例如,作为对理解的帮助,以下所附的权利要求可以包含引导性措辞“至少一个”和“一个或更多个”的使用以引入权利要求表述。然而,这样的措辞的使用不应当被解释为暗示通过不定冠词“一(a)”或“一(an)”引入权利要求表述将包含这样引入的权利要求表述的任何特定的权利要求限制为包含仅仅一个这样的表述的权利要求,即使当同一个权利要求包括引导性的短语“一个或更多个”或“至少一个”和诸如“一(a)”或“一(an)”的不定冠词(例如“一(a)”和/或“一(an)”典型地应该被解释为意指“至少一个”或“一个或更多个”)时;对于用于引入权利要求表述的定冠词的使用也是如此。另外,即使特定数量的引入的权利要求表述被清楚地表述,本领域技术人员将认识到,这样的表述典型地应该被解释为意指至少该表述的数目(例如,没有其他修饰的“两个表述”的纯表述典型地意指至少两个表述,或者两个或更多个表述)。
除非另外指明,否则本说明书和权利要求书中使用的表达成分的量、性质例如分子量、反应条件等的所有数字应当理解为在所有情况下均由术语“约”修饰。术语“约”不意图扩展或限制可以以其他方式提供特定值的等同物的程度。此外,除非另有说明,否则术语“约”将明确地包括“精确地”,这与关于范围和数值数据的讨论一致。本公开内容的上下文中的术语“约”意指紧随术语“约”之后叙述的值的15%内(±15%)的值,包括该范围内的任何数值、等于该范围的上限的值(即+15%)和等于该范围的下限的值(即-15%)。例如,值“100”涵盖在85和115之间的任何数值,包括85和115(“100%”除外,其总是具有100%的上限)。
浓度、量和其他数值数据可以在本文中以范围格式表达或呈现。应理解,这样的范围格式仅为了方便和简洁起见而使用,并且因此应该被灵活地解释为不仅包括被明确地叙述为范围的限值的数值,而且还包括该范围内涵盖的所有单独的数值或子范围,如同每个数值和子范围被明确地叙述。作为说明,“4%至7%”的数值范围应当被解释为不仅包括约4%至约7%的明确列举的值,而且还包括指示范围内的单独的值和子范围。因此,包括在该数值范围内的是诸如4.5、5.25和6的单独的值以及诸如从4-5、从5-7和从5.5-6.5的子范围,等等。此相同的原则适用于仅列举一个数值的范围。此外,无论范围的广度或描述的特征如何,这种解释都应该适用。
尽管阐述本发明的广泛范围的数字范围和参数为近似值,但是在具体实例中阐述的数值被尽可能精确地报告。然而,任何数值都固有地包含由在其各自测试测量中发现的标准偏差而必然导致的某些误差。
另外,在其中使用与“A、B和C等中的至少一个”类似的惯例的那些情况下,通常,这样的结构在意义上意图是本领域中技术人员在惯例中所理解的结构(例如,“具有A、B和C中的至少一个的系统”可能包括但不限于只具有A、只具有B、只具有C、具有A和B一起、A和C一起、B和C一起、和/或A、B和C一起等的系统)。在其中使用与“A、B和C等中的至少一个”相似的惯例的那些情况下,通常,这样的结构在意义上意图是本领域中技术人员在惯例中所理解的结构(例如,“具有A、B或C中的至少一个的系统”可能包括但不限于只具有A、只具有B、只具有C、具有A和B一起、A和C一起、B和C一起、和/或A、B和C一起等的系统)。本领域技术人员还将理解,除非上下文另外指示,否则典型地呈现两个或更多个可选的术语的析取语和/或短语无论在说明书、权利要求还是附图中都应该被理解为设想包括术语中的一个、术语中的任一个或两个术语的可能性。例如,短语“A或B”将通常被理解为包括“A”或“B”或“A和B”的可能性。
在某些情况下,一个或更多个部件在本文中可以被称为“被配置成”、“可配置成”、“可操作/操作成”、“适于/可适于”、“能够”、“可符合/符合”等。本领域技术人员将认识到,除非上下文另有要求,否则这些术语(例如,“配置成”)通常可以涵盖活动状态部件和/或非活动状态部件和/或备用状态部件。
关于所附的权利要求,本领域技术人员应理解,其中所叙述的操作通常可以按任何顺序来进行。而且,尽管各种操作流程按顺序呈现,但应理解,各种操作可以按除示出的那些顺序之外的其他顺序来进行,或者可以同时进行。这样的交替的排序的实例可以包括重叠、交错、中断、重新排序、递增、预备、补充、同时、反向或其他变体排序,除非上下文另外说明。此外,诸如“响应于”、“与……相关”或其他过去时态的形容词的术语通常并不意图排除这样的变型,除非上下文另外指示。
将清楚的是,本文描述的系统和方法很好地适于实现所提及的目的和优点以及其中固有的目的和优点。本领域技术人员将认识到,本说明书中的方法和系统可以以许多方式实现,并且因此不应受前述示例性实施方案和实例的限制。在这点上,本文描述的不同实施方案的任何数量的特征可以组合成一个单独的实施方案,并且具有少于或多于本文描述的所有特征的可选择的实施方案是可能的。
虽然为了本公开内容的目的已经描述了多个实施方案,但是可以进行完全在本文所描述的技术的范围内的多种改变和修改。例如,尽管没有明确说明但拉曼光谱可以是但仅是用于在熔融盐反应堆操作期间监测燃料盐品质的许多技术之一,并且同样可以使用多个拉曼探针以了解反应堆内不同位置的燃料盐品质的变化。可以做出许多其他变化,所述变化将容易由本领域技术人员想到并且涵盖在本公开内容的精神内且如所附权利要求中限定的。
本发明还涉及以下项目:
1).一种用于从核反应产生功率的核反应堆设施,所述反应堆设施包括:
反应堆芯,所述反应堆芯包含可裂变铀氯化物燃料盐,所述可裂变铀氯化物燃料盐包含按摩尔分数计从1%至50%UCl4并且具有小于600℃的熔点;以及
热交换器,所述热交换器适于将热从所述燃料盐转移至冷却剂。
2).如项目1)所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐中UCl3的摩尔分数是按摩尔分数计从1%至33%UCl3。
3).如项目1)所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐具有按摩尔分数计从40%至66%NaCl。
4).如项目1)所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐是30%UCl3、10%UCl4、60%NaCl。
5).如项目1)所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐是30%UCl3、11%UCl4、59%NaCl。
6).如项目1)所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐具有大于600J/kg-C的热容。
7).如项目1)所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐的熔点是从338℃至550℃。
8).如项目1)所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐是氯化物盐的混合物,其中所述氯化物盐中的氯离子具有37Cl与总Cl的第一比率,所述第一比率不同于天然存在的37Cl与总Cl的比率。
9).如项目8)所述的核反应堆,其中所述氯化物盐的混合物中的所述氯离子中的25%或更多是37Cl。
10).如项目1)所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐是UCl4和以下中的一种或更多种的混合物:UCl3、UCl3F、UCl2F2、UClF3、PuCl3、ThCl4、NaCl、MgCl2、CaCl2、BaCl2、KCl、SrCl2、VCl3、CrCl3、TiCl4、ZrCl4、ThCl4、AcCl3、NpCl4、AmCl3、LaCl3、CeCl3、PrCl3和/或NdCl3。
11).如项目1)所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐是UCl4和至少一种镧系元素的混合物,所述可裂变燃料盐具有小于1.0的品质因数。
12).如项目1)所述的核反应堆,其中所述反应堆的面向燃料盐的部件设置有镍或镍合金的包层。
13).如项目1)所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐中UCl4的摩尔分数是按摩尔分数计从2%至30%UCl4。
14).如项目1)所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐中UCl4的摩尔分数是按摩尔分数计从5%至20%UCl4。
15).如项目1)所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐中UCl4的摩尔分数是按摩尔分数计从8%至12%UCl4。
16).一种可裂变铀燃料盐,包含:
按摩尔分数计至少1%UCl4;
其中所述可裂变燃料盐具有小于600℃的熔点。
Claims (15)
1.一种用于从核反应产生功率的核反应堆,所述核反应堆包括:
反应堆芯,所述反应堆芯包含可裂变铀氯化物燃料盐,所述可裂变铀氯化物燃料盐包含按摩尔分数计从1%至50%UCl4和按摩尔分数计从40%至66%NaCl并且具有小于600℃的熔点;以及
热交换器,所述热交换器适于将热从所述可裂变铀氯化物燃料盐转移至冷却剂。
2.如权利要求1所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐中UCl3的摩尔分数是按摩尔分数计从1%至33%UCl3。
3.如权利要求1所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐是30%UCl3、10%UCl4、60%NaCl。
4.如权利要求1所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐是30%UCl3、11%UCl4、59%NaCl。
5.如权利要求1所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐具有大于600J/kg-C的热容。
6.如权利要求1所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐的熔点是从338℃至550℃。
7.如权利要求1所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐是氯化物盐的混合物,其中所述氯化物盐中的氯离子具有37Cl与总Cl的第一比率,所述第一比率不同于天然存在的37Cl与总Cl的比率。
8.如权利要求7所述的核反应堆,其中所述氯化物盐的混合物中的所述氯离子中的25%或更多是37Cl。
9.如权利要求1所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐是UCl4、NaCl和以下中的一种或更多种的混合物:UCl3、UCl3F、UCl2F2、UClF3、PuCl3、ThCl4、MgCl2、CaCl2、BaCl2、KCl、SrCl2、VCl3、CrCl3、TiCl4、ZrCl4、ThCl4、AcCl3、NpCl4、AmCl3、LaCl3、CeCl3、PrCl3和/或NdCl3。
10.如权利要求1所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐是UCl4和至少一种镧系元素的混合物,所述可裂变铀氯化物燃料盐具有小于1.0的品质因数。
11.如权利要求1所述的核反应堆,其中所述核反应堆的面向燃料盐的部件设置有镍或镍合金的包层。
12.如权利要求1所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐中UCl4的摩尔分数是按摩尔分数计从2%至30%UCl4。
13.如权利要求1所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐中UCl4的摩尔分数是按摩尔分数计从5%至20%UCl4。
14.如权利要求1所述的核反应堆,其中所述可裂变铀氯化物燃料盐中UCl4的摩尔分数是按摩尔分数计从8%至12%UCl4。
15.一种可裂变铀氯化物燃料盐,包含:
按摩尔分数计至少1%UCl4;
按摩尔分数计从40%至66%NaCl;并且
其中所述可裂变铀氯化物燃料盐具有小于600℃的熔点。
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