JP6952151B2 - 99Mo放射性同位体を製造する方法 - Google Patents
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Description
化学物質の照射および照射された化合物からの物質の分離は、放射性同位体の生産、核燃料の処理、および基本的な科学的調査を含むある範囲の技術的応用を有する。例えば、以下のものは、医学的応用を持つそれらを含むいくつかの有用な放射性同位体を記載する表である。放射性同位体のうちのいくつかは、前駆核分裂性物質から直接生成され、他のものは、他の放射性同位体の崩壊生成物である。
現在の公知の技術を用いると、照射の初期開始物質の大多数が無反応であり、そして、しばしば、照射生成物が化学的に分離可能になるように溶解させなければならない。大過剰の無反応の開始物質から極小量の照射生成物を分離するにはしばしば、溶解の後に複数の精製経路が必要になる。もし、残っている開始物質で核反応から追加の生成物を形成するような場合には、残っている開始物質は、溶解の後に、次の照射に適した形へと再形成されなければならない。これは、追加の処理ステップを要し、しばしば、潜在的な生成物のロスと追加の廃棄物の生成とを伴う。しかしながら、溶解して残っている開始物質が、追加の生産のために再形成されなければ、残っている物質は、潜在的に使用可能な(および有用な)物質のロスと追加の処分コストとの両方を示して、処分されなければならない。同位体として希少または濃縮な物質については、これは大きな費用となりうる。
以下の図面は、この出願の部分を形成し、記載された技術の図解であり、いかなる方法でも、特許請求された本発明の範囲を限定することを意図するものではなく、本発明の範囲は、ここに添付された請求項に基づく。
図1は、ある量のターゲット物質から放射性同位体のような照射生成物をくり返し生成する目標設定結合分離の実施形態をハイレベルで示す。示された方法10では、ある量のターゲット物質が、所望の照射生成物を生成する照射動作12で照射される。照射動作12の後には、照射後のターゲット物質の量を実質的に減少させることなく所望の生成物がターゲット物質から除去される分離動作13が続く。(以下により詳しく議論する通り、「実質的」との言葉は、ときには、どの分離技術も完全でなくて実際に少量または極小(de minimis)量のターゲット物質が分離動作14中に除去されうることを読者に気づかせるために、分離動作14の後に照射された物体の中に残っているターゲット物質の量を参照するときに用いられる。)所望の生成物は、ターゲット物質からの除去の後に、次の処理および用途へと付されてもよい。例えば、一つの実施形態において、ターゲット物質は、多孔性の固体の物体に組み込まれ、そして、生成物については溶解させるけれども、残っている照射後のターゲット物質については、溶解も物体からの除去も、もししたとしても実質的にはしないような、液体溶媒を用いて生成物が除去される。照射動作12および分離動作14は、その後、残っているターゲット物質についてくり返される。方法10は、任意の回数だけくり返されてもよく、また、理想的なシステムでは、ターゲット物質が完全に消費されるまでくり返されてもよい。しかしながら、現実的には、数回くり返した後、別のサイクルでターゲット物質を再利用するよりも、ターゲット物質を処分したほうが経済的であろうと推定される。より詳細な多くの実施形態が可能であり、そのいくつかを以下に議論するが、図1は、さらなる議論のために便利な基準点を提供するために、また、以下により詳細に議論する概念と用語とを導入するために、簡素化された実施形態として示されたものである。
接触させることは、そのコンテナからターゲット物質を実質的に除去することなく、またある場合には、コンテナから、所望の生成物以外のいずれのソース物質をも除去することなく、実行される。
図4は、適したコンテナの例を示す。コンテナ400は、内部穴を規定する円筒本体402、噛み合うと穴を密封する最上部または蓋部404、および、ソース物質を含む内部室414を規定する底406を含む。最上部404と底406との一方または両方は、取り外し可能に本体402に接着されて、ソース物質がコンテナ400に挿入またはそこから除去されるのを可能にするようになっていてもよい。これは、例えば蓋部の上および円筒本体の中(図示せず)の、対応するネジ部のように、任意の公知のシステムによって達成されてもよい。あるいは、コンテナ400は単一の構造物として、ソース物質は、密封可能なアクセスポート(図示せず)を通してまたはコンテナの建造中に装填されてもよい。示した実施形態では、2つの流体流バルブ408、410が提供され、最上部404の第1バルブ408(ある例では出力値であってもよい)、および、底406の第2バルブ408(ある例では入力値であってもよい)である。さらに他の実施形態において、コンテナは、最上部が噛み合うときに、完全には密封されなくてもよく、例えば、気体が逃げるのを可能にし、または、バルブまたはアクセスポートを通してコンテナに抽出物質を注入するよりもむしろ抽出物質にコンテナが浸されるのを可能にしてもよい。バルブ408、410は、コンテナ400の最上部と底にそれぞれ示されているが、バルブ408、410は任意の適切な位置および/または方向に位置することができ、コンテナの対向する側に位置される必要は必ずしもないことを当業者は認識するだろう。あるいは、抽出物質および/またはコンテナの入力、出力、冗長性、および/または安全対策のうちのいずれのものに対しても、1つのバルブ408または追加のバルブ(図示せず)が用いられてもよい。
図5は、放射性同位体生成ソースを製造する方法の実施形態をより詳細に示す。したがって、方法500は、図3を参照して上述のソース製造動作308の実施形態を示す。図5に示した実施形態では、ターゲット物質は、トリウム、ウランまたはプルトニウムの酸化物のように、核分裂性核種物質または燃料親物質酸化物を含む。可能性のある多くの例が以下に提供されているが、種々の実施形態において、目標設定結合分離のターゲットは、任意の適切な方法を用いて製造されてもよい酸化物を含んでもよい。適したターゲット特性を有するウラン酸化物とプルトニウム酸化物が調製されて特性評価されている。アクチニド塩は、溶液に溶解して沈殿されて固体を形成するようにしてもよい。
図6Aないし図6Cは、固有の直径を有する球状の粒子のような粒子の典型的な近似よりも詳細な、粒子サイズを特性評価する手段を示す。1つ以上の粒子の少なくとも1つの寸法に沿った固有の長さ106は、ソース物質100の1つ以上の粒子104の全ての寸法に沿った固有の長さ106を含んでもよい。例えば、ソース物質100の粒子104は、「a」によって表される「高さ」と、「b」によって表される「幅」とが、類似のサイズであるように設計されてもよい。したがって、要因(例えば圧力または熱の勾配)にもかかわらず、生成時の反跳に付される放射線生成物は、粒子内部110から粒子境界112へ、粒子内の全ての方向に沿って、効率的に拡散してもよい。これと関連して、粒子の構造は、ソース物質100の粒子106の「粒子サイズ」によって特性評価されてもよい。「粒子サイズ」は、粒子が十分小さいために、1つ以上の粒子104の内部110から1つ以上の粒子の間の境界112へと、十分拡散することを可能にするように、選択されてもよい。
ソースの他の種々の実施形態に関し、液体のソース物質を用いることができ、放射性同位体を提供するための連続分離と結合させることができる。上で述べた通り、分離によるターゲット(例えば、固体のまたは他の相の補助物質を有するまたは有さない液体ソース、または、液体相のソース物質中の固体ソースの懸濁液)の相変化を制限することによって、ターゲット破壊を減少させることができる。この実施形態では、液体ソースは、溶融した塩または溶液相とすることができる。液体ソースは、照射位置を通って流れることができ、または、照射位置を通るコンテナに含まれてもよい。その結果液体ソースから生産される放射性核種は、固体ソースについて述べたような条件および自動化処理を用いて、ターゲットから、分離され、単離され、精製されることができる。このような分離は、液体−液体抽出処理、液体−気体抽出処理、電気化学抽出処理、または、照射された液体ソースを、所望の生成物を液体相から除去するのに適合した固体物質に通すような液体固体抽出処理を用いてもよい。例えば、液体−液体抽出の実施形態において、ある条件下では、十分な接触時間の後に液体ソース物質からの液体抽出物質の分離を促進するために、ターゲットは、抽出物質に不混和性であってもよく、または、抽出物質から分離可能であってもよい。液体ソースの実施形態は、ターゲットの再利用と廃棄物の減少とからの類似の利益を有しうるが、ソースの構成と流れは、固体物質のソースよりも追加の検討材料を必要としうる。
上述の分離動作のうちの1つ以上についての使用に適した実施形態を以下により詳細に述べる。上述の通り、所望の生成物のソースからの分離の実施形態は、ターゲットのうちのいずれをも実質的に除去することなく、また、ターゲットの相または物理的形にてターゲットが溶解したり変化を要したりすることなく、選択された放射性同位体生成物をソース物質から優先的に抽出する抽出物質に、ソース物質のうちの少なくともいくつかを、曝露することを含んでもよい。これは、ターゲットが、再生処理や分離後処理をほとんどまたは全く持たない、次の中性子衝撃にて再利用されることを可能にする。
種々の実施形態において、抽出処理は、照射されたソースから所望の生成物を単離するのに用いることができる、迅速な、揮発性準拠分離を含んでもよい。揮発性準拠分離の実施形態は、揮発性金属化合物を生産するために、ハロゲン化物(F−、Cl−、Br−、I−)、カルボニル(CO)、および、ヘキサフルオロアセチルアセトネート(hexafluoroacetylacetonate)(「hfac」)のような、ジケトン準拠のリガンドの形成を利用することができる。核物質との揮発フッ化物の形成は公知である。塩素化も試験され、フッ化物の性質と類似していることがわかった。調整可能な分離のために、既存の差異を利用でき、他のハロゲン化物へと拡張できる。これは、ZrI4から純粋なZrを得るためのVan Arkel処理において容易に実行される。揮発性のNi種を形成するためのMond処理において、カルボニルが用いられる。核分裂生成物のMo、Tc、RuおよびRhもカルボニル種を形成し、Mo(CO)6は、揮発性生成物の主要な例である。hfac錯体は、ある範囲の元素に対して揮発性であることが知られている。これは、放射性核種の迅速で選択的な分離を提供することができる。
上述の通り、目標設定結合分離での使用に適した他の分離技術は、超臨界二酸化炭素である。ここで述べるsCO2抽出は、目標設定結合分離ソースから所望の生成物を除去することに加えて、核燃料から核分裂生成物を除去する用途にも適しうる。水性溶液および固体溶液の両方から金属および准金属の抽出について超臨界CO2を試験した。したがって、種々のイオン液体(ILs)と組み合わせられたsCO2が、溶液から金属イオンを抽出するためのリガンドとして用いられることができる。汚染された紙、織物、または土壌でさえそうであるが、固体物質から金属または准金属を抽出するのに、類似の方法も用いられてもよい。sCO2溶液を用いる現行の照射された核分裂性物質リサイクル技術は、照射された物質を溶液に溶解すことを要する。ここに記載のsCO2分離技術を用いれば、溶解を要しないやり方でsCO2を用いて、(溶融塩原子炉のために考慮された核燃料を含めて、)使用済み燃料のソース物質を処理することが可能になりうる。一例として、進行波原子炉(TWR)のような増殖燃焼原子炉からの金属燃料は、U金属を溶解しないが選択された核分裂生成物を除去するようなsCO2システムで処理されることができる。sCO2システムは、これらの元素とそれらの対応する同位体とを選択的に除去することができうる。ILsに可溶性の元素のリストを表2に示す。
金属質燃料は、ベント形ピン構成および/または進行波原子炉に適切な金属燃料を含めて、典型的には、通気されて、フェライトマルテンサイトステンレス鋼外装材の内部に含まれて、高い燃焼度が可能な金属燃料を含む。寿命の最後には、燃料は、一般的に、金属質形燃料と、燃焼サイクルの間に燃料から沈殿した固体の核分裂生成物との、非常に多孔性のマトリクスを有する。
図12は、目標設定結合分離を用いる所望の放射性同位体を選択的に生成する方法の代替の実施形態を示す。図12の方法は、照射されたターゲット物質が開始物質として提供され、それゆえその所望の生成物が選択されうるようなオプションを制限することが図3の方法と異なる。これは、例えば、ある量の消費された核燃料が利用可能であって、消費された燃料からいくらかの値を回収するために目標設定結合分離を用いることが所望であるときに、発生しうる。このような例は、トリウム燃料サイクルからの廃棄生成物である223Uから223Raの生産を含む。
放射性同位体生成システムであって、
1つ以上のコンテナであって、第1のコンテナを含み、上記第1のコンテナは、少なくとも1つのターゲット物質を含むソース物質を含んでいる、コンテナと、
放射線生成器と、
上記放射線生成器から放射線を受ける放射線衝撃室であって、上記放射線衝撃室は、1つ以上の上記コンテナを保持するとともに受けた上記放射線に曝露させるのに適合しており、それによって、上記放射線に対するターゲット物質の曝露の直接の生成物である少なくともいくつかの第1の放射性同位体を生成する、放射線衝撃室と、
上記第1のコンテナまで抽出物質を転送させるのに適合した挿入部材であって、それによって、上記第1のコンテナ内のソース物質を上記抽出物質と接触させ、上記抽出物質は、上記ターゲット物質を溶解させることなく、第1の放射性同位体、第1の放射性同位体の娘核種である第2の放射性同位体、または、第1の放射性同位体および第2の放射性同位体の両方、のうちの1つ以上を溶解させるように選択される、挿入部材と、
上記ターゲット物質を上記第1のコンテナから除去することなく、溶解した放射性同位体とともに抽出物質を上記第1のコンテナから除去するように適合された抽出部材と、
を含むことを特徴とするシステム。
上記ターゲット物質が核分裂性物質であり、上記放射線生成器が中性子生成器であることを特徴とする態様1に記載のシステム。
上記ソース物質は、核分裂性の上記ターゲット物質の直接の放射性同位体生成物の反跳距離に基づいた細孔壁幅を有する多孔性の形を有することを特徴とする態様2に記載のシステム。
溶解した放射性同位体とともに抽出物質を上記第1のコンテナから受けて、上記抽出物質から、少なくとも1種の放射性同位体のうちのいくらかを回収する回収部材を含むことを特徴とする態様1に記載のシステム。
コンテナを、上記放射線衝撃室から、上記挿入部材または上記抽出部材の一方または両方と相互作用するための別の位置へ、物理的に移動させるように適合された運搬システムを含むことを特徴とする態様1に記載のシステム。
上記運搬システムは、コンテナを、上記放射線衝撃室から上記別の位置へ、また、上記別の位置から上記放射線衝撃室へ、くり返し移動させるように適合されていることを特徴とする態様5に記載のシステム。
上記運搬システムは、複数のコンテナを、上記放射線衝撃室から上記別の位置へ、物理的に移動させるように適合されていることを特徴とする態様5に記載のシステム。
上記ターゲット物質は、ウランの核分裂生成物としての99Moの平均反跳距離より小さい平均粒子サイズを有する酸化ウランまたは金属ウランを含む粒子を含んでいることを特徴とする態様2に記載のシステム。
上記抽出物質は、第1の放射性同位体、第1の放射性同位体の娘核種である第2の放射性同位体、または、第1の放射性同位体および第2の放射性同位体の両方、のうちの1つ以上を優先的に溶解させる超臨界流体および水性流体から選択されることを特徴とする態様1に記載のシステム。
上記抽出物質は、第1の放射性同位体、第1の放射性同位体の娘核種である第2の放射性同位体、または、第1の放射性同位体および第2の放射性同位体の両方、のうちの1つ以上を優先的に溶解させるリガンドを含む超臨界二酸化炭素であることを特徴とする態様9に記載のシステム。
上記システムは、上記システムが、上記第1のコンテナを放射線に曝露させ、上記抽出物質を上記第1のコンテナに転送し、溶解した放射性同位体とともに抽出物質を上記第1のコンテナから除去する、放射性同位体生成サイクルを、自動的に実行することを特徴とする態様1に記載のシステム。
上記システムは、上記第1のコンテナにおいて、上記放射性同位体生成サイクルを自動的にくり返すことを特徴とする態様11に記載のシステム。
上記システムは、上記第1のコンテナを含め、複数のコンテナを処理し、それによって、上記複数のコンテナのそれぞれが放射線に曝露されることを特徴とする態様12に記載のシステム。
上記ターゲット物質は、粉末、塩、布、泡、または、液体中のコロイド懸濁液の形で、1つ以上の酸化ウランまたは金属ウランを含むことを特徴とする態様2に記載のシステム。
上記ソース物質は、ラジウム、または、ベリリウムに電気メッキされたラジウムを含むことを特徴とする態様2に記載のシステム。
上記放射性同位体の少なくとも1種は、227Ac、213Bi、131Cs、133Cs、11C、51Cr、57Co、60Co、64Cu、67Cu、165Dy、169Er、18F、67Ga、68Ga、68Ge、198Au、166Ho、111In、123I、124I、125I、131I、192Ir、59Fe、81mKr、212Pb、177Lu、99Mo、13N、15O、103Pd、32P、238Pu、42K、227Ra、223Ra、186Re、188Re、81Rb、82Rb、101Ru、103Ru、153Sm、75Se、24Na、82Sr、89Sr、99mTcおよび201Tlのうちの1つ以上から選択されることを特徴とする態様1に記載のシステム。
上記放射線生成器は、Pu−Beソース、252Cfソース、シールド管放射線生成器、高密度プラズマ焦点装置、ピンチ装置、慣性静電制限装置、核分裂炉および加速度破砕装置のうちの1つ以上から選択されることを特徴とする態様1に記載のシステム。
放射性同位体を選択的に製造する方法であって、
放射性同位体を選択するステップと、
選択された放射性同位体がターゲット物質から核分裂生成物として生成可能であるようなターゲット物質を確認するステップと、
上記ターゲット物質における選択された放射性同位体の反跳距離を決定するステップと、
選択された放射性同位体の反跳距離に基づいた粒子サイズを有するターゲット物質の複数の粒子を生成するステップと、
ターゲット物質の上記粒子を中性子に曝露させ、それによって、ターゲット物質のうちの少なくともいくつかの原子に核分裂を行わせて、選択された放射性同位体の原子を生成し、また、選択された放射性同位体の新規に生成された原子のうちの少なくともいくつかを、上記ターゲット物質に相対的に、反跳距離だけ移動させるステップと、
選択された放射性同位体の原子をターゲット物質から抽出するステップと、
を含むことを特徴とする方法。
曝露動作と抽出動作は、ターゲット物質の相を変化させずに実行されることを特徴とする態様18に記載の方法。
ターゲット物質の複数の粒子について、曝露動作と抽出動作とをくり返すステップを含むことを特徴とする態様18に記載の方法。
ターゲット物質の複数の粒子は、中性子的に透明なコンテナの中に含まれており、
上記方法は、
ターゲット物質の複数の粒子をコンテナから除去せずに、ターゲット物質の、同じ複数の粒子について、曝露動作と抽出動作とをくり返し実行するステップを含むことを特徴とする態様18に記載の方法。
上記粒子は、20ミクロンより小さい粒子サイズを有する酸化ウランまたは金属ウランの粒子であることを特徴とする態様18に記載の方法。
上記粒子は、およそ0.001ないし10ミクロンの粒子サイズを有する酸化ウランまたは金属ウランの粒子であることを特徴とする態様22に記載の方法。
複数の上記粒子ののうちの少なくともいくつかは、反跳距離と等しいまたはそれより小さい少なくとも1つの寸法に沿って固有の長さを有することを特徴とする態様18に記載の方法。
抽出動作は、
選択された放射性同位体をターゲット物質から優先的に抽出する溶媒に、ターゲット物質の粒子のうちの少なくともいくつかを曝露させるステップを含むことを特徴とする態様18に記載の方法。
曝露動作の前に、ターゲット物質の粒子を、固体の多孔性ソースへと処理するステップを含むことを特徴とする態様18に記載の方法。
処理するステップは、
ターゲット物質の粒子を、開放セル泡、開放格子、開放枠組み、セラミック、薄膜、単層、スポンジ、ナノ籠またはナノ結晶へと処理するステップを含むことを特徴とする態様26に記載の方法。
処理するステップは、
ターゲット物質の粒子を、Brunauer,EmmettおよびTeller(BET)分析によって測定されたときに10m2/gより大きい表面積を有する固体の多孔性ソースへと処理するステップを含むことを特徴とする態様26に記載の方法。
処理するステップは、
ターゲット物質の粒子を、焼結、製粉、篩いがけ、3D印刷、結晶化、沈殿または加熱するステップのうちの1つ以上を含むことを特徴とする態様26に記載の方法。
99Mo放射性同位体を製造する方法であって、
第1の質量のウランを含むソースを提供するステップであって、上記ソースは、上記ソースの利用可能な表面から、選択された距離以内に、ウラン原子の大部分があるような形である、ステップと、
上記ソースを中性子に曝露させ、それによって、上記ソースにおける第1の質量のウランを、第1の質量より少ない第2の質量のウランにまで減少させ、また、99Mo放射性同位体のうちの少なくともいくつかの原子を生成し、それによって、また、99Mo放射性同位体の新規に生成された原子のうちの少なくともいくつかを、上記ソースの利用可能な表面のほうへ移動させる、ステップと、
上記ソースを中性子に曝露させた後に、上記ソースにおける第2の質量のウランからウランを実質的に除去することなく、99Mo放射性同位体の原子のうちの少なくともいくつかを上記ソースから除去するステップと、
を含むことを特徴とする方法。
除去動作は、上記ソースにおける第2の質量のウランから、0.01%より少ないウランを除去することを特徴とする態様30に記載の方法。
除去動作は、上記ソースにおける第2の質量のウランから、0.1%より少ないウランを除去することを特徴とする態様30に記載の方法。
提供動作は、
少なくとも部分的に、酸化ウランまたは金属ウランを含む粒子から作られたソースを提供するステップを含むことを特徴とする態様30に記載の方法。
上記ソースを中性子的に透明なコンテナに入れるステップを含むことを特徴とする態様30に記載の方法。
上記ソースを曝露させるステップは、
上記ソースを入れたコンテナを中性子に曝露させるステップを含み、
99Mo放射性同位体の原子のうちの少なくともいくつかを除去するステップは、
99Mo放射性同位体の原子のうちの少なくともいくつかを上記コンテナから除去するステップを含むことを特徴とする態様30に記載の方法。
上記ソースにおけるウランの相を変化させずに、99Mo放射性同位体の原子を溶解させる抽出物質を選択するステップを含むことを特徴とする態様30に記載の方法。
ウランの原子よりも99Mo放射性同位体の原子のほうが可溶性が高いような抽出物質を選択するステップを含むことを特徴とする態様30に記載の方法。
選択された抽出物質に基づいて上記ソースの形を決定するステップを含むことを特徴とする態様30に記載の方法。
ソースと抽出物質との組み合わせを選択するステップであって、上記組み合わせは、上記ソースに実質的に影響を及ぼすことなく、中性子への曝露の後に、上記ソースから99Mo放射性同位体を除去することを可能にする、ステップを含むことを特徴とする態様30に記載の方法。
除去動作は、
99Mo放射性同位体を溶解させるために選択された抽出物質をコンテナに通し、それによって、上記ソースの利用可能な表面を抽出物質に接触させるステップを含むことを特徴とする態様34に記載の方法。
抽出物質は、超臨界流体および水性流体から選択されることを特徴とする態様40に記載の方法。
抽出物質は、99Mo放射性同位体を溶解させるリガンドを含む超臨界二酸化炭素であることを特徴とする態様40に記載の方法。
リガンドは、8−ヒドロキシキノリン、α−ベンゾインオキシム、4,5−ジヒドロキシ−1,3−ベンゼン 二スルホン酸二ナトリウム、燐酸塩化合物およびジケトン化合物から選択されることを特徴とする態様42に記載の方法。
リガンドは、ヒドロキシル、カルボニル、ジケトン、アルデヒド、ハロホルミル、炭酸エステル、カルボン酸塩、エステル、エーテル、ペルオキシ、アミン、カルボキサミド、イミド、イミン、硝酸塩、シアン酸塩、チオール、スルフィド、スルフィニル、スルホニル、チオシアン酸塩、イソチオシアン酸塩、燐酸塩、ホスホノ基から選択される1つ以上の官能基を有することを特徴とする態様42に記載の方法。
上記コンテナからウランを除去することなく、コンテナで抽出動作および除去動作をくり返し実行するステップを含むことを特徴とする態様35に記載の方法。
上記抽出物質から99Mo放射性同位体を除去するステップを含むことを特徴とする態様40に記載の方法。
除去動作の後に、同じソースで抽出動作をくり返すステップを含むことを特徴とする態様30に記載の方法。
99Mo放射性同位体に加えて、抽出動作中に生成された、ある量の、1つ以上の他の核分裂生成物を除去するステップを含むことを特徴とする態様30に記載の方法。
放射性同位体を選択的に製造する方法であって、
中性子的に透明なコンテナに固体の核分裂性物質を含むソースを受けるステップであって、上記ソースは、上記固体の核分裂性物質の放射性同位体生成物の反跳距離に実質的に類似の幅を有する細孔壁を持つ多孔性の形を有する、ステップと、
上記ソースを中性子に曝露させ、それによって、上記固体の核分裂性物質の少なくともいくつかの原子を、核分裂によって放射性同位体の原子に変換し、それによって、上記ソースが、放射性同位体と、変換されなかった固体の核分裂性物質とを含むようにする、ステップと、
上記核分裂性物質に相対的に放射性同位体を優先的に溶解させる抽出物質を選択するステップと、
上記抽出物質をコンテナに注入し、それによって、ソース物質を抽出物質に接触させるステップと、
滞留時間の後に、上記コンテナから抽出物質を除去し、それによって、少なくともいくつかの溶解した放射性同位体を上記コンテナから除去し、その一方で、変換されなかった固体の核分裂性物質の実質的に全てを、コンテナに残すステップと、
抽出物質を除去した後に、ソース物質を中性子に再曝露させ、それによって、変換されなかった固体の核分裂性物質のうちの少なくともいくつかの原子を、核分裂によって放射性同位体の原子に変換するステップと、
を含むことを特徴とする方法。
ターゲットを中性子に再曝露させた後に、ターゲットにて注入動作および除去動作をくり返すステップを含むことを特徴とする態様49に記載の方法。
溶解した放射性同位体を抽出物質から分離するステップと、
その溶解した放射性同位体を娘同位体生成器に組み込むステップと、
を含むことを特徴とする態様50に記載の方法。
上記娘同位体生成器から娘同位体を周期的に引き出すステップを含むことを特徴とする態様51に記載の方法。
コンテナから抽出物質を除去した後に、少なくとも第1の所定の期間が経過するまで待つステップであって、上記所定の期間は放射性同位体の半減期に基づいている、ステップを含むことを特徴とする態様49に記載の方法。
第1の指定された放射性同位体生成ターゲットを製造する方法であって、
溶液における核分裂性物質の溶解塩を提供するステップであって、上記核分裂性物質は、中性子に曝露すると第1の指定された放射性同位体を生成することが可能であり、また、第1の指定された放射性同位体は、上記核分裂性物質に対応した反跳距離を有する、ステップと、
上記溶液から上記核分裂性物質の酸化物を沈殿させるステップと、
沈殿した酸化物から、第1の指定された放射性同位体の反跳距離に基づいた粒子サイズを有する粒子を、選択的に形成するステップと、
を含むことを特徴とする方法。
沈殿させるステップは、
沈殿物を上記溶液に混合するステップを含むことを特徴とする態様54に記載の方法。
第1の指定された放射性同位体に基づいて核分裂性物質を選択するステップを含むことを特徴とする態様54に記載の方法。
選択された核分裂性物質に基づいて第1の指定された放射性同位体の反跳距離を決定するステップを含むことを特徴とする態様56に記載の方法。
形成するステップは、
10マイクロメートルと等しいまたはそれより小さい粒子サイズを有する粒子を形成するステップを含むことを特徴とする態様54に記載の方法。
形成するステップは、
1マイクロメートルと等しいまたはそれより小さい粒子サイズを有する粒子を形成するステップを含むことを特徴とする態様58に記載の方法。
形成するステップは、
100ナノメートルと等しいまたはそれより小さい粒子サイズを有する粒子を形成するステップを含むことを特徴とする態様58に記載の方法。
形成するステップは、
10ナノメートルと等しいまたはそれより小さい粒子サイズを有する粒子を形成するステップを含むことを特徴とする態様58に記載の方法。
形成するステップは、
沈殿した酸化物を、製粉、乾燥、濾過、洗浄、焼成または焼結するステップを含むことを特徴とする態様54に記載の方法。
沈殿した酸化物の粒子をコンテナに詰めるステップを含むことを特徴とする態様54に記載の方法。
コンテナへの溶媒の注入を可能にするのに適合した第1のバルブと、コンテナから溶媒の抽出を可能にするのに適合した第2のバルブと、を有するコンテナに、沈殿した酸化物の粒子を詰めるステップを含むことを特徴とする態様63に記載の方法。
沈殿した酸化物の粒子を、中性子的に透明なコンテナに詰めるステップを含むことを特徴とする態様64に記載の方法。
コンテナにより規定された穴に粒子を配置するステップと、
コンテナを密封し、それによって、穴に粒子を捕捉するステップと、
を含むことを特徴とする態様64に記載の方法。
沈殿した酸化物の粒子からセラミックを合成するステップを含むことを特徴とする態様54に記載の方法。
提供動作は、酸性溶液、塩基性溶液、水溶液およびアルコール溶液のうちの1つ以上から選択される溶液に、核分裂性物質の溶解塩を提供するステップを含むことを特徴とする態様54に記載の方法。
放射性同位体生成ターゲットであって、
中性子への長期の曝露による放射性同位体と、反跳距離に対応した放射性同位体とを生成することが可能なターゲット物質であって、
上記ターゲット物質は、放射性同位体の反跳距離に基づいて選択された固有の距離を有することを特徴とするターゲット。
上記放射性同位体は、ターゲット物質の核分裂の直接の核分裂生成物であることを特徴とする態様69に記載のターゲット。
複数の粒子を含む中性子的に透明なコンテナを含むことを特徴とする態様69に記載のターゲット。
コンテナは、流体の注入と抽出とを可能にする入力バルブと出力バルブとを有することを特徴とする態様71に記載のターゲット。
コンテナは、本体部と、噛み合わされるとコンテナ内にターゲット物質を入れる少なくとも1つの取り外し可能な蓋部と、を含むことを特徴とする態様71に記載のターゲット。
コンテナは、アルミニウム、アルミニウム合金、ジルコニウム、ジルコニウム合金、モリブデン、モリブデン合金およびステンレス鋼のうちの1つ以上から作られていることを特徴とする態様71に記載のターゲット。
ターゲット物質は、コンテナにゆるく詰められたターゲット物質の複数の粒子を含み、固有の距離は、放射性同位体の反跳距離に基づいて選択された粒子サイズであることを特徴とする態様71に記載のターゲット。
ターゲット物質は、セラミックへと形成されたターゲット物質の複数の粒子を含むことを特徴とする態様69に記載のターゲット。
ターゲット物質は、有機金属枠組みへと形成されたまたは有機金属枠組みに接着された、ターゲット物質の複数の粒子を含むことを特徴とする態様69に記載のターゲット。
ターゲット物質は、酸化ウランまたは金属ウランのうちの1つ以上を含むことを特徴とする態様69に記載のターゲット。
ターゲット物質は、ゆるい粉末、布、泡または液体中のコロイド懸濁液へと形成されたターゲット物質の複数の粒子を含むことを特徴とする態様69に記載のターゲット。
ターゲット物質は、ラジウム、または、ベリリウムに電気メッキされたラジウムを含むことを特徴とする態様69に記載のターゲット。
ターゲット物質は、アクチニド単層の粒子を含むことを特徴とする態様69に記載のターゲット。
アクチニド単層は、ウランの単層であることを特徴とする態様81に記載のターゲット。
ターゲット物質は、大きい表面積の金属ウランの粒子を含むことを特徴とする態様69に記載のターゲット。
大きい表面積の金属ウランの構造は、Kroll処理を用いて生成されることを特徴とする態様83に記載のターゲット。
第1の放射性同位体を含む複数の放射性同位体を含む照射された核分裂性物質から第1の放射性同位体を抽出する方法であって、
超臨界二酸化炭素(sCO2)に可溶性であり、第1の放射性同位体とともにキレートを形成し、核分裂性物質とともにキレートを形成しない、リガンドを選択するステップと、
確認されたリガンドをsCO2に溶解させて、sCO2−リガンド溶液を形成するステップと、
照射された核分裂性物質を、接触時間の間、sCO2−リガンド溶液に接触させ、それによって、sCO2−放射性同位体錯体溶液を生成するステップと、
sCO2−放射性同位体錯体溶液を、照射された核分裂性物質から分離するステップと、
sCO2−放射性同位体錯体溶液を、照射された核分裂性物質から分離した後に、sCO2−放射性同位体錯体溶液から放射性同位体を除去するステップと、
を含むことを特徴とする方法。
sCO2−放射性同位体錯体溶液から放射性同位体を除去するステップは、
sCO2−放射性同位体錯体溶液から放射性同位体錯体を除去するステップを含むことを特徴とする態様85に記載の方法。
除去動作は、sCO2−リガンド溶液を減圧および再加圧することなく、再利用に適したsCO2−放射性同位体錯体を生成することを特徴とする態様85に記載の方法。
除去動作は、sCO2−放射性同位体錯体溶液を酸性溶液に接触させ、それによって、酸−放射性同位体溶液と、再生されたsCO2−リガンド溶液とを生成することによって、再利用に適したsCO2−放射性同位体錯体を生成することを特徴とする態様85に記載の方法。
照射された核分裂性物質はコンテナに入れられ、
曝露動作は、
コンテナから核分裂性物質を実質的に少しも除去することなく、sCO2−リガンド溶液をコンテナに通すステップを含むことを特徴とする態様85に記載の方法。
コンテナが、充填層反応装置であることを特徴とする態様89に記載の方法。
照射された核分裂性物質は、ゆるい粒子の形であり、
曝露動作は、
コンテナ内に複数の粒子を流動化するのに十分な流速で、sCO2−リガンド溶液をコンテナに通すステップを含むことを特徴とする態様89に記載の方法。
照射された核分裂性物質は液体であることを特徴とする態様85に記載の方法。
放射性同位体は99Moであり、核分裂性物質は235Uであり、リガンドは、ヒドロキシル、カルボニル、ジケトン、アルデヒド、ハロホルミル、炭酸エステル、カルボン酸塩、エステル、エーテル、ペルオキシ、アミン、カルボキサミド、イミド、イミン、硝酸塩、シアン酸塩、チオール、スルフィド、スルフィニル、スルホニル、チオシアン酸塩、イソチオシアン酸塩、燐酸塩、ホスホノ基から選択される1つ以上の官能基を有することを特徴とする態様85に記載の方法。
リガンドは、フッ素化β−ジケトンおよび燐酸トリアルキル、または、フッ素化β−ジケトンおよびトリアルキルホスフィン酸化物から選択されることを特徴とする態様85に記載の方法。
リガンドは、ジチオカルバメート、チオカルバゾン、β−ジケトンおよびクラウンエーテルから選択されることを特徴とする態様85に記載の方法。
リガンドは、ヒドロキシル、カルボニル、ジケトン、アルデヒド、ハロホルミル、炭酸エステル、カルボン酸塩、エステル、エーテル、ペルオキシ、アミン、カルボキサミド、イミド、イミン、硝酸塩、シアン酸塩、チオール、スルフィド、スルフィニル、スルホニル、チオシアン酸塩、イソチオシアン酸塩、燐酸塩、ホスホノ基から選択される1つ以上の官能基を有することを特徴とする態様85に記載の方法。
放射性同位体は、227Ac、213Bi、131Cs、133Cs、11C、51Cr、57Co、60Co、64Cu、67Cu、165Dy、169Er、18F、67Ga、68Ga、68Ge、198Au、166Ho、111In、123I、124I、125I、131I、192Ir、59Fe、81mKr、212Pb、177Lu、99Mo、13N、15O、103Pd、32P、238Pu、42K、227Ra、223Ra、186Re、188Re、81Rb、82Rb、101Ru、103Ru、153Sm、75Se、24Na、82Sr、89Sr、99mTcおよび201Tlのうちの1つ以上から選択されることを特徴とする態様85に記載の方法。
バルク物質から放射性同位体を得る方法であって、バルク物質は少なくとも放射性同位体と核分裂性物質とから構成され、上記方法は、
核分裂性物質を実質的に溶解させることなく、バルク物質から放射性同位体を除去するステップと、
滞留時間の間、バルク物質を抽出物質に接触させ、それによって、抽出物質と放射性同位体との混合物を生成するステップと、
滞留時間の後、抽出物質と放射性同位体との混合物を除去するステップと、
抽出物質から放射性同位体を分離するステップと、
を含むことを特徴とする方法。
バルク物質は固体であり、
バルク物質を接触させるステップは、
滞留時間の間、バルク物質を液体抽出物質に接触させ、それによって、抽出物質と放射性同位体との液体混合物を生成するステップを含むことを特徴とする態様98に記載の方法。
バルク物質は液体であり、
バルク物質を接触させるステップは、
滞留時間の間、バルク物質を液体抽出物質に接触させ、それによって、バルク物質とは不混和性の、抽出物質と放射性同位体との液体混合物を生成するステップを含むことを特徴とする態様98に記載の方法。
接触動作は、
滞留時間の少なくとも一部分の間、バルク物質と抽出物質とのうちの一方または両方を撹拌するステップ、
滞留時間の少なくとも一部分の間、バルク物質と抽出物質とのうちの一方または両方の温度を変化させるステップ、
滞留時間の少なくとも一部分の間、バルク物質と抽出物質とのうちの一方または両方の圧力を変化させるステップ、
のうちの1つ以上を含むことを特徴とする態様98に記載の方法。
バルク物質は、コンテナに格納された固体の粒子の形であり、
接触動作は、
ある量の抽出物質をコンテナに挿入するステップと、
滞留時間の間、抽出物質をコンテナに保持するステップと、
を含むことを特徴とする態様98に記載の方法。
抽出物質は、抽出剤と溶媒とを含むことを特徴とする態様98に記載の方法。
抽出剤は、接触動作の温度と圧力の条件下で溶媒に可溶性の液体であることを特徴とする態様103に記載の方法。
溶媒はsCO2であることを特徴とする態様104に記載の方法。
リガンドは、放射性同位体とともに、二酸化炭素に可溶性のキレートを形成することを特徴とする態様104に記載の方法。
リガンドは、β−ジケトンおよび燐酸トリアルキル、または、β−ジケトンおよびトリアルキルホスフィン酸化物から選択されることを特徴とする態様104に記載の方法。
リガンドは、ジチオカルバメート、チオカルバゾン、β−ジケトンおよびクラウンエーテルから選択されることを特徴とする態様104に記載の方法。
リガンドは、ヒドロキシル、カルボニル、ジケトン、アルデヒド、ハロホルミル、炭酸エステル、カルボン酸塩、エステル、エーテル、ペルオキシ、アミン、カルボキサミド、イミド、イミン、硝酸塩、シアン酸塩、チオール、スルフィド、スルフィニル、スルホニル、チオシアン酸塩、イソチオシアン酸塩、燐酸塩、ホスホノ基から選択される1つ以上の官能基を有することを特徴とする態様98に記載の方法。
Claims (15)
- 99Mo放射性同位体を製造する方法であって、
第1の質量のウラン粒子を含むソースを提供するステップであって、上記ウラン粒子は、上記ウラン粒子における99Moの反跳距離の10%ないし200%の平均粒子サイズを有する、ステップと、
上記ソースを中性子的に透明なコンテナに入れるステップと、
上記ソースを中性子に曝露させ、それによって、上記ソースにおける第1の質量のウラン粒子を、第1の質量より少ない第2の質量のウラン粒子にまで減少させ、また、99Mo放射性同位体のうちの少なくともいくつかの原子を生成する、ステップと、
上記ソースを中性子に曝露させた後に、上記ソースから上記ウラン粒子を除去することなく、99Mo放射性同位体の原子のうちの少なくともいくつかを上記ソースから除去するステップと、
を含み、
除去動作は、
99Mo放射性同位体を溶解させるために選択された抽出物質をコンテナに通し、それによって、上記ウラン粒子を抽出物質に接触させるステップを含み、
抽出物質は、99Mo放射性同位体を溶解させるとともにウランを溶解させないリガンドを含む超臨界二酸化炭素である
ことを特徴とする方法。 - 99 Mo放射性同位体を製造する方法であって、
第1の質量のウラン粒子を含むソースを提供するステップであって、上記ウラン粒子は、上記ウラン粒子における 99 Moの反跳距離の10%ないし200%の平均粒子サイズを有する、ステップと、
上記ソースを中性子的に透明なコンテナに入れるステップと、
上記ソースを中性子に曝露させ、それによって、上記ソースにおける第1の質量のウラン粒子を、第1の質量より少ない第2の質量のウラン粒子にまで減少させ、また、 99 Mo放射性同位体のうちの少なくともいくつかの原子を生成する、ステップと、
上記ソースを中性子に曝露させた後に、上記ソースにおける第2の質量のウラン粒子から、0.1%より少ないウランを除去し、 99 Mo放射性同位体の原子のうちの少なくともいくつかを上記ソースから除去するステップと、
を含み、
除去動作は、
99 Mo放射性同位体を溶解させるために選択された抽出物質をコンテナに通し、それによって、上記ウラン粒子を抽出物質に接触させるステップを含み、
抽出物質は、 99 Mo放射性同位体を溶解させるとともにウランを溶解させないリガンドを含む超臨界二酸化炭素であることを特徴とする方法。 - 除去動作は、上記ソースにおける第2の質量のウラン粒子から、0.01%より少ないウランを除去することを特徴とする請求項2に記載の方法。
- 提供動作は、
ソースの少なくとも部分が酸化ウランまたは金属ウランを含む粒子から作られているようなソースを提供するステップを含むことを特徴とする請求項1または2に記載の方法。 - 上記ソースを曝露させるステップは、
上記ソースを入れたコンテナを中性子に曝露させるステップを含むことを特徴とする請求項1または2に記載の方法。 - 上記ソースにおけるウランの相を変化させずに、99Mo放射性同位体の原子を溶解させる抽出物質を選択するステップを含むことを特徴とする請求項1または2に記載の方法。
- ウランの原子よりも99Mo放射性同位体の原子のほうが可溶性が高いような抽出物質を選択するステップを含むことを特徴とする請求項1または2に記載の方法。
- 選択された抽出物質に基づいて上記ソースの形を決定するステップを含むことを特徴とする請求項6に記載の方法。
- ソースと抽出物質との組み合わせを選択するステップであって、上記組み合わせは、上記ソースにおいてウランを溶解させることなく、中性子への曝露の後に、上記ソースから99Mo放射性同位体を除去することを可能にする、ステップを含むことを特徴とする請求項1または2に記載の方法。
- リガンドは、8−ヒドロキシキノリン、α−ベンゾインオキシム、4,5−ジヒドロキシ−1,3−ベンゼン 二スルホン酸二ナトリウム、燐酸塩化合物およびジケトン化合物から選択されることを特徴とする請求項1または2に記載の方法。
- リガンドは、ヒドロキシル、カルボニル、ジケトン、アルデヒド、ハロホルミル、炭酸エステル、カルボン酸塩、エステル、エーテル、ペルオキシ、アミン、カルボキサミド、イミド、イミン、硝酸塩、シアン酸塩、チオール、スルフィド、スルフィニル、スルホニル、チオシアン酸塩、イソチオシアン酸塩、燐酸塩、ホスホノ基から選択される1つ以上の官能基を有することを特徴とする請求項1または2に記載の方法。
- 上記コンテナからウランを除去することなく、コンテナで抽出動作および除去動作をくり返し実行するステップを含むことを特徴とする請求項5に記載の方法。
- 上記抽出物質から99Mo放射性同位体を除去するステップを含むことを特徴とする請求項11に記載の方法。
- 除去動作の後に、同じソースで抽出動作をくり返すステップを含むことを特徴とする請求項1または2に記載の方法。
- 99Mo放射性同位体に加えて、抽出動作中に生成された、ある量の、1つ以上の他の核分裂生成物を除去するステップを含むことを特徴とする請求項1または2に記載の方法。
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