KR101573570B1 - 방사성핵종의 제조방법 - Google Patents

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게어트 코르넬리스 크리즈거
즈보니미르 이비카 콜라르
얀 리즌 제에바아르트
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더 사우스 아프리칸 뉴클리어 에너지 코퍼레이션 리미티드
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Abstract

본 발명은 방사성핵종의 제조 방법에 관한 것이다. 본 방법에 따라, 하나이상의 표적 핵종 물질을 포함하는 표적 매질이 중성자 조사로 조사 구역 내에서 조사된다. 방사성핵종이 조사 결과로써 표적 핵종 물질 내에서 형성되고, 형성된 방사성핵종의 적어도 일부가 표적 핵종 물질로부터 배출된다. 배출된 방사성핵종은 그후 결정학적 레벨에서 빈 케이지 구조를 갖지 않는 탄소 기재 반도 포획 물질 내에서 포획 및 수집된다.

Description

방사성핵종의 제조방법{METHOD OF PRODUCING RADIONUCLIDES}
본 발명은 방사성핵종의 제조에 관한 것이다. 특히, 본 발명은 질라드-챌머(Szilard-Chalmer) 원리에 따라 제조되고 높은 특이 활성(specific activity)을 갖는 방사성핵종에 관한 것이다. 따라서, 본 발명은 이러한 방사성핵종의 제조 방법을 제공하며, 또한 그 방법에 의해 제조된 방사성핵종에 관한 것까지 연장된다. 본 발명은 또한 방사성핵종 제조 설비(production arrangement)를 제공한다.
환자의 암 치료에서 합병증의 일반적인 원인은 암의 전이, 특히 뼈에서의 암의 전이이다. 전이는 유방 또는 전립선과 같은 신체의 최초의 위치에서 뼈와 같은 다른 기관으로 국부화하여 암이 확산되는 상태이다. 통증 및 불편은 일반적인 증상이며 전이성 골암의 부작용이고, 보통 최초의 위치에서 암의 개별적인 치료 또는 처치를 쓸모없게 만들며, 이는 종종 환자에게 치명적인 암을 초래한다. 전이성 골 질환으로부터 나오는 뼈 통증의 완화는 일반적으로 또한 방사성 동위원소 치료 (RIT)로 알려진, 방사성핵종 치료(RNT)에 의해 수행된다. RNT, 또는 RIT는 암이 확산하는 뼈와 같은 표적 부위에 방사선 원을 투약하고, 그에 의해 표적 부위를 조사하고 그 부위에서 암 종양 증식을 함유하는 것을 포함한다. 이것은 원발성 암(primary cancer)의 개별 처치를 보강 및 보충하도록 할 수 있다. 특히, 뼈 전이의 처치에서, 방사선에 민감한 골수의 노출을 감소시키고 제한 또는 최소의 방사선량으로 높은 항종양 효과를 얻어 신체의 나머지 부분에서의 방사선 노출을 각기 감소시키도록, 단기 방출의 방사선 원 및 높은 비활성(specific activity)이 요구된다.
준안정의(metastable) 방사성핵종을 포함하는 높은 비활성 방사성핵종은, 표적 핵종 물질을 포함하는 적합한 표적 매질을 입사 중성자가 표적 핵종 물질 내의 표적핵과 반응하여 또한 (n,　γ)로써 표시되는 중성자(n) 흡수-감마선(γ) 방출 핵 반응이 수행되도록 중성자 조사로 조사함으로써 제조될 수 있다는 것은 본 발명의 분야에서 공지되어 있다. 결과의 표적 매질 내의 준안정의 방사성핵종은 γ-방출로부터 높은 반도 에너지(recoil energy)를 얻으며 최초의 표적 격자, 즉 표적 핵종 물질로부터 배출되거나 또는 반도(recoil)된다. 이들 배출된 방사성핵종은 그후 표적 매질과 매우 근접하게 제공된 반도 포획 물질 또는 매질(recoil capture material or medium, RCM)내에 포획 및 트랩되며, 배출된 방사성핵종은 따라서 표적 핵종 물질 내의 비활성 또는 콜드 표적 핵으로부터 분리된다. 배출된 준안정의 방사성핵종은 따라서 반도 포획 물질 내의 콜드 핵에 비하여 농축 또는 강화된다. 이 방법은 일반적으로 질라드-챌머 원리로 불리워진다. 반도 핵은 그후 반도 포획 물질로부터 회수된다.
본 발명은 질라드-챌머 원리를 사용하여 높은 비활성(specific activity) 및 단기(short range) 방사선 방출을 갖는 방사성핵종의 실행가능한 제조 방법을 제공하고자 한다.
따라서, 본 발명에 따라,
조사 구역 내에서, 하나 이상의 표적 핵종 물질을 포함하는 표적 매질을 중성자 조사로 조사함으로써, 표적 핵종 물질 내에서 방사성핵종을 형성하도록 야기하며, 형성된 방사성핵종의 적어도 일부는 표적 핵종 물질로부터 배출되고; 및
결정학적 레벨에서 빈 케이지(empty cage) 구조를 갖지 않는 탄소 기재 반도 포획 물질 내에서 배출된 방사성핵종을 포획 및 수집하는 것을 포함하는,
방사성핵종의 제조 방법이 제공된다.
본 발명은 질라드-챌머 원리를 사용하여 높은 비활성 및 단기(short range) 방사선 방출을 갖는 방사성핵종의 실행가능한 제조 방법을 제공한다.
표적 핵종 물질은 순수 금속 및 금속 화합물로 이루어진 군으로부터 선택될 수 있다. 바람직하게는, 표적 핵종 물질은 금속 산화물, 금속염, 또는 유기 금속 화합물을 포함하는 금속 화합물을 포함할 수 있다. 표적 핵종 물질의 금속은 특히 비금속 원소인 비소(As), 셀레늄(Se), 브롬(Br), 크립톤(Kr), 텔루륨(Te), 요오드(I) 및 제논(Xe)은 제외하고, 원소 양자가 포함된 원자 번호 21의 스칸듐(Sc)에서 원자 번호 83의 비스무트(Bi)까지의 원소 주기율표의 금속 원소의 군으로부터 선택될 수 있다. 바람직하게는, 금속은 주석(Sn)일 수 있다. 이 경우, 표적 핵종 물질은 전형적으로 원소 주석 또는 주석 금속, 뿐만 아니라 산화주석(II)(SnO) 및 이산화주석(IV)(SnO2)을 포함하는 주석의 산화물로부터 선택될 수 있다. 표적 핵종 물질은 대신에 염화주석(II)(SnCl2), 염화주석(IV)(SnCl4), 황산주석(II)(SnSO4), 및 질산주석(II)(Sn(NO3)2)을 포함하는 주석의 염으로부터 선택될 수 있다. 표적 핵종 물질은 대신에 테트라페닐 주석, 주석(IV)-프탈로시아닌 산화물, 주석(II)-프탈로시아닌, 및 주석(II)-2,3-나프탈로시아닌을 포함하는 주석의 유기 금속 화합물로 부터 더 선택될 수 있다.
탄소 기재 반도 포획 물질은 무정형 탄소, 탄소 동소체, 및 그의 혼합물로 부터 선택될 수 있다. 특히 더, 반도 포획 물질은 등방성 무정형 탄소; 흑연, 그래핀, 탄소 나노폼(nanofoam), 카본 블랙, 챠콜, 활성탄 및 유리상 탄소와 같은 탄소 동소체; 또는 그의 혼합물로부터 선택될 수 있다. 상기 명시된 바와 같은 등방성 무정형 탄소 및 탄소 동소체는 결정학적 레벨에서, 중성자 조사에 노출될 때 방사선에 의하여 용이하게 변형되는 소위 빈 케이지 구조를 갖지 않음을 특징으로 한다.
표적 핵종 물질 및 반도 포획 물질은 양자가 약 50nm 이하의 평균 입자 크기를 각기 전형적으로 갖는 미세하게 분할된 미립자 형태일 수 있다. 바람직하게는, 표적 핵종 물질은 가능한 작은 크기로 수득될 수 있는 평균 입자 크기를 가질 수 있으며, 일반적으로 약 50nm 내지 약 10μm 정도이다.
상기 기술된 바와 같이 표적 핵종 물질 및 반도 포획 물질 양자가 미립자 형태일 때, 그 방법은 표적 핵종 물질 및 반도 포획 물질의 혼합을 포함할 수 있다. 이러한 실시양태에서, 반도 포획 물질은 또한 중성자 조사가 일어나는 동안 조사 구역 내에 존재할 것이며, 따라서 표적 매질은 표적 핵종 물질 및 반도 포획 물질 양자를 포함한다는 것은 인식되어야 할 것이다. 표적 핵종 물질 및 반도 포획 물질이 혼합될 경우 그 비는 통상적인 실험 및 최적화로 결정될 수 있음이 예상된다. 그러나, 편의상, 표적 핵종 물질 및 반도 포획 물질은 1:1 중량비로 혼합될 수 있다.
표적 매질의 조사는 중성자 원으로부터 중성자 선속(neutron flux)의 경로에 표적 매질을 놓는 것을 포함할 수 있다. 본 발명의 한 실시양태에서, 중성자원은 핵 반응기 내부에서 일어나는 핵 분열 반응의 핵 분열 생성물 일 수 있다. 이 방법은 핵 분열 생성물로부터의 중성자 선속이 충분히 높고 및 표적 핵종 물질과의 원하는 반응과 양립될 수 있는 범위 내의 운동 에너지를 갖는 핵 반응기와 관련된 위치에 표적 매질을 놓는 것을 포함할 수 있다. 대안적으로, 중성자원은 가속기 기재(accelerator-based) 중성자원일 수 있다. 이러한 원의 예는 미국 테네시주 오크 리지의 오크 리지 국립 연구소(Oak Ridge National Laboratory)의 파쇄 중성자원 (Spallation Neutron Source(SNS))이다.
방법은 반도 포획 물질로부터 포획된 방사성핵종을 회수하는 것을 포함할 수 있다.
바람직하게는, 반도 포획 물질로부터 포획된 방사성핵종을 회수하는 것은 반도 포획 물질을 희석된 및/또는 농축 산 추출 용매로 처리하여 반도 포획 물질 현탁액을 형성하고, 반도 포획 물질로부터 포획된 방사성핵종을 화학적으로 추출 또는 침출하여 방사성핵종-농축된 추출 용매를 수득하는 것을 포함한다. 따라서, 반도 포획 물질은 묽은 산 또는 농축산으로 처리될 수 있거나 또는, 대안적으로, 예컨대 2-단계 처리의 형태로, 서로 개별적으로 묽은 산 및 농축 산으로 처리될 수 있다.
특히 추출 용매가 묽은 산일 때, 반도 포획 물질로부터 포획된 방사성핵종의 회수는 묽은 산 내에서 포획된 방사성핵종의 용해에 의해 반도 포획 물질로부터 포획된 방사성핵종을 용리하는 것을 포함할 수 있다. 산은 염산 및 아스코르브산으로부터 선택될 수 있다. 산은 또한 질산, 황산, 플루오르황산, 인산, 시트르산, 옥살산, 아세트산, 및 멜드럼의 산(Meldrum's acid)을 포함하는 기타 광산 또는 유기산으로부터 선택될 수 있다. 산도 또한 상술한 2 이상의 산의 조합을 포함할 수 있다는 것도 인식될 것이다. 바람직하게는, 산은 0.01 mol dm-3 내지 10 mol dm-3정도, 전형적으로 약 0.5 mol dm-3의 농도로 희석될 수 있다.
방법은 바람직하게는 방사상 핵종 생성물의 반감기를 초과하지 않는 연장된 기간 동안 반도 포획 물질 현탁액을 인큐베이팅하는 것을 포함할 수 있다. 이러한 반도 포획 물질의 인큐베이션은 반도 포획 물질로부터 용리액(elutrate) 또는 침출액까지의 포획된 방사성핵종의 더 최적인 회수를 허용할 수 있는 것으로 예상된다. "더 최적인 회수(more optimal recovery)"에 의해 용리액 내의 전체 주석 함량에 대한 농축 계수로의 전환 및 그의 감마 활성으로 측정된 바의 포획된 방사성핵종의 원하는 수율의 조달을 의미한다. 대안적으로, 방법은 온도, 산성 및 산 강도와 같은 적당한 반응 조건을 선택함에 의해, 및/또는 주변 현탁액으로의 포획된 방사성핵종의 제거를 용이하게 하기 위한 자외선 처리를 사용함에 의해 용리의 속도를 증진시키는 것을 포함할 수 있다. 이러한 반응 조건은 통상의 실험에 의해 결정될 수 있을것이다.
방법은 추출된 방사성핵종 원자의 시기 상조의 가수분해를 방지하기 위해 반도 포획 물질 현탁액의 pH를 충분히 낮게 유지하는 것을 포함할 수 있다. pH의 유지는 선택적으로 현탁액에 묽은 산 용액을 선택적으로 첨가하는 것을 포함할 수 있다.
추출 용매가 농축산을 포함할 때, 산은 전형적으로 상기 나타낸 것보다 더 부식성인 산일 수 있다. 이 방법은 그후 이러한 산 내에서 반도 포획 물질을 용해시키거나(dissolving) 또는 스트리핑(stripping) 하는 것을 포함할 수 있다. 이러한 더 부식성인 산은 농축 질산 및 염산, 크롬산, 플루오르화 수소산, 또는 이들 산의 조합의 1:3 부피 혼합물인 왕수를 포함할 수 있다.
방법은, 산 추출 용매로 반도 포획 물질을 처리함으로써 반도 포획 물질로부터 방사성핵종을 회수할 때, 원심 분리, 와류 분리 및/또는 여과에 의하여 반도 포획 물질로부터 방사성핵종-농축된 추출 용매를 회수 또는 분리하는 것을 더 포함할 수 있다.
대안적으로, 반도 포획 물질로부터 포획된 방사성핵종의 회수는 알칼리 추출 용매로 반도 포획 물질을 처리하는 것을 포함할 수 있다. 바람직하게는, 알칼리는 수산화 나트륨일 수 있다. 이 경우, 방사성핵종은 전형적으로 방사성핵종 금속 수산화물의 형태로 추출될 수 있다. 방법은 그후 전형적으로 원심 분리, 와류 분리 및/또는 여과에 의하여 반도 포획 물질로부터 회수된 방사성핵종 금속 수산화물을 회수 또는 분리하는 것을 포함할 수 있다.
대신에, 반도 포획 물질로부터 포획된 방사성핵종의 회수는 산소 내에서 반도 포획 물질의 연소를 포함할 수 있다.
표적 매질이 상술한 바와 같은 반도 포획 물질 및 표적 핵종 물질의 혼합물을 포함할 때, 적어도 일부의 표적 핵종 물질은 또한 여기에서 상술한 방식, 예컨대, 반도 포획 물질 현탁액 내의 반도 포획 물질로부터 포획된 방사성핵종이 회수될 때 존재할 수 있다는 것도 인식될 것이다. 그러므로, 방법은, 필요하다면, 반도 포획 물질로부터 방사성핵종을 회수하기 전 표적 핵종 물질로부터 반도 포획 물질을 분리하는 것을 포함할 수 있다. 이러한 분리는 액체-액체 추출 공정에 의해, 전형적으로 액체-액체 추출 용매로써 유기 액체 및 수성 액체를 사용하여 성취될 수 있다. 바람직하게는, 유기 액체는 테트라브로모에탄(TBE) 및 톨루엔으로부터 선택된다. 수성 액체는 전형적으로 물일 것이다. 반도 포획 물질 현탁액 내에 함유된 표적 핵종 물질의 적어도 일부는 전형적으로 수성상에서 회수될 수 있다. 방법은 RCM-함유 유기상으로부터 그것을 분리하기 위하여 표적 핵종 물질-함유 수성상을 고정화하는 것을 더 포함할 수 있다. 전형적으로, 수성상의 고정화는 반도 포획 물질 현탁액에 임의의 적당한 천연 점토 또는 합성 균열 충전제를 첨가함으로써 수성상을 흡수하여 성취될 수 있다. 점토는 물에 노출되었을 때 광범위하게 팽윤하는 높은 물 흡수 능력을 갖는 점토로부터 선택될 수 있다. 이러한 점토는 표적 핵종 물질이 침강할 수 있기 전에 수성상을 충전, 즉, 고정화할 것이 예상된다. 바람직하게는, 점토는 몬모릴로나이트 점토, 예컨대 벤토나이트 점토, Ca-벤토나이트 점토, 애터펄자이트, MD-벤토나이트 및 에카본드(Eccabond)-N/벤토나이트로부터 선택될 수 있다.
본 발명은 본 발명의 방법에 의해 제조될 때 방사성핵종으로 확대된다.
본 발명의 또 다른 양상에 따라, 하기를 포함하는 방사성핵종 제조 설비가 제공된다:
하나 이상의 표적 핵종 물질을 포함하는 표적 매질이 제공되는 조사 구역;
조사 구역 내에서 표적 매질과 중성자 조사 관계를 제공하는 중성자 조사 원; 및
표적 핵종 물질로부터 배출된 방사성핵종을 포획하기 위해 배열된, 결정학적 레벨에서 빈 케이지 구조를 갖지 않는 탄소 기재 반도 포획 물질.
표적 핵종 물질 및 반도 포획 물질은 상술한 것과 같은 것 일 수 있다. 중성자 조사원도 또한 상술한 것과 같은 것 일 수 있다.
본 발명은 하기 비제한적인 실시예를 참고로 하여 지금부터 더 상세히 기술될 것이다.
실시예에서, 주석(Sn)은 특히 특정 암의 처치에서 그의 선호도 때문에 및 활성화된 준안정의(m) 주석-117 (117 mSn)이 통상의 감마 탐지기를 사용하여 그의 이상 160keV 감마 방출로 인해 용이하게 감지될 수 있기 때문에 표적 핵종 물질을 위한 금속으로 써 선택되어 왔다. 따라서, 주석의 경우, 높은 비활성 117 mSn이 하기(n,　γ) 핵 반응에 따라 주석-116 (116Sn)을 함유하는 표적 매질의 중성자 조사에 의해 제조된다:
116Sn(n, γ)117 mSn (1)
이에 의해, 결과의 방사성 117 mSn 핵은 γ-방출로부터 높은 반도 에너지를 얻으며,이와 같이 하여 117 mSn 원자는 표적 핵종 물질의 최초의 격자로부터 배출되거나 반도된다.
모든 시약은 분석용 등급이었으며 독일 다름스타트의 Merck KGaA 및 독일 슈타인하임인의 Sigma-Aldrich Chemie GmbH로부터 수득되었다.
실시예 1:
표적 매질은 표적 핵종 물질로서 평균 입자 크기 10미크론 분말을 갖는 분말 형태의 >99　%의 순수 SnO 및 나노-분말 형태의 SnO2, 그리고 반도 포획 물질로서 나노-분말 형태의 >99　% 순수 탄소 또는 흑연 분말의 조합으로부터 선택되었다.
아스코르브산 및 염산(HCl)의 용액은 조사 후, 즉, 116Sn(n,　γ)117 mSn 반응(1) 후, 탄소 또는 흑연 반도 포획 물질로부터 반도된 117 mSn 원자를 추출하기 위해 0.50mol dm-3의 농도에서 각기 제조되었다.
표적 매질은 반도 포획 물질로써 50mg의 탄소 나노-분말 또는 흑연 분말과 혼합된 50mg(0.37mmol) SnO, 또는 50mg(0.33mmol) SnO2의 조합을 포함하는, 표 1에서 나타낸 바와 같이 제조되었다.
제조된 표적 매질은 그후 폴리에틸렌 캡슐에 밀봉하였다. 표적 핵종 물질 및 반도 포획 물질의 각 조합의 두 표적이 제조되었다: 하나는 0.50mol dm-3 HCl 용액을 사용하여 추출될 것이고, 및 다른 하나는 0.50mol dm-3 아스코르브산 용액으로 추출될 것이다.
표적 매질은 네덜란드 델프트의 델프트 공과 대학교(TU Delft)의 Reactor Institute의 핵 반응기에서 조사하기 위해 제조되었다. 그후 표적 매질은 10시간 동안 조사하고 5일간 차가어지도록 방치하였는데, 이는 안전한 취급을 위해 및 단수명 오염 물질로부터 오계수(false counts)를 감소시키기 위하여, 샘플 온도를 낮추거나 또는 낮은 방사선 레벨로 붕괴하도록 허용하기 위함이었다.
반도된 117 mSn 방사성핵종은 미리 제조된 HCl 및 아스코르브산 용액으로 탄소 또는 흑연 매질로부터 추출되었다. 각 10　ml 부피의 각각의 산 용액은, 개방된 폴리에틸렌 캡슐을 포함하는 조사된 표적 매질에 각기 첨가되어, 산성 용액 중에 표적 핵종 물질 및 포획 매질을 포함하는 표적 매질의 각각의 현탁액을 형성한다. 각 현탁액의 2ml의 샘플은, 전체 표적 수율을 분석하기 위해 또는 용해된 미반응 산화물의 백그라운드를 농축 계수를 위한 참조로서 분석하기 위하여 즉시 취하였고, 그후 체적은 상응하는 산성 용액 2ml 으로 보충하고 실온에서 각기 0.25시간, 0.5시간, 1시간, 5시간, 48시간, 및 7일 동안 인큐베이터에 방치하였다.
하기 표 1에서 나타낸 바와 같이 각각의 시간 간격에서, 2ml의 샘플 현탁액을 0.22μm 필터를 통해 여과로 추출하였다. 반도 포획 물질로부터 산성 용액으로 용해 또는 침출된 Sn117m 이온은 상기 기술된 바의 용액 중에 유지되었으며 추가의 침출을 위해 2ml 추가 용액(top-up solution)으로 캡슐로 다시 플러시되기 위해, 필터 뒤에서 본질적으로 잔존하는 미반응, 또는 미반도된, 안정한 주석-산화물 표적 핵종 물질 및 반도 포획 물질과 함께 여과액 내에서 수집되었다. 따라서, 여과액은 용해된 미반응 주석 산화물에 대하여 농축된 방사성 117 mSn 방사성핵종의 농축물을 함유한다. 하기 표 1에서 확인된 바와 같이 7일의 인큐베이션 기간 후 취하여진 샘플은 1시간 동안 초음파 배쓰 내에서 반도 포획 물질 현탁액을 넣은 후 취하였다. 60분 샘플까지 현탁액은 다시 채워 10ml의 고정 부피가 유지되도록 하였고 15분 간격으로 와류 혼합시켰다.
개별 시험 세트에서, 표적 매질은 3중으로 제조되어 초음파 처리에 의해 수득된 결과를 재현하였다. 이들은 1 시간의 초음파 노출 전 및 후 취한 샘플에서 48시간 동안 인큐베이트 하였다. 두번째 세트의 샘플은 시행 7일에 취하였다. 2ml 샘플 내의 117 mSn 활성은 그후 γ-분광법에 의해 결정하였고 충격의 끝(end of bombardment (EOB))으로 돌아가 산출되었다. 이들은 델프트 공과 대학교의 Radiation, Radionuclides & Reactors 학과에서 중성자 활성화 분석기 (Instrumental Neutron Activation Analysis(INAA)) 시설로 분석하였다. 비활성 및 농축 계수를 결정하기 위해, 전체 주석 농도를 189.926nm의 적절한 주석 파장에서 유도 결합 플라즈마-광 방출 분광법(Inductively Coupled Plasma-Optical Emission Spectroscopy (ICP-OES))으로 측정하였다.
본 발명의 이러한 실시양태의 방법은 흑연 뿐만 아니라 0.50mol dm-3 HCl 용액 내에서, 각기 2.53MBqmmol-1 및 0.07%의 비활성 및 수율로 SnO2에 대하여 34의 농축 계수(표1에 나타낸 바와 같이)를 성취한 무정형 탄소 반도 포획 매질 양자에서 성공적으로 117 mSn을 농축하였다. 다른 한편으로는, SnO은 아마도 사용된 산 매질 내의 미조사된 표적 SnO의 비교적 용이한 용해로 인하여, 낮은 비활성을 얻었다.
산성 용액은 여과로 사실상 분리할 수 없는 반도된 주석 및 표적 주석 산화물(들)을 만들 수 있는, 특히 SnO2(즉 Sn4 +)에 대하여, 반도 주석 이온의 가수분해 및 그들의 궁극적인 침전의 기회를 최소화하는, 반도 포획 물질로부터 방사성핵종의 추출을 위한 낮은 pH 조건을 유지하기 위하여 사용되었다. 아스코르브산 및 HCl 양자는 강한 환원제이며 유사하게 가수분해를 유도할 수 있는 용해된 117 mSn의 산화를 최소화한다. 약산(pH 2)인 아스코르브산은 HCl (pH 0.4) 보다 덜 반응성이다. 이것은 높은 비활성을 성취하기 위해 유익한 것으로 간주 되는 데, 그 이유는 강 HCl이 또한 용이하게 미조사된 표적 산화물을 용해하며, HCl 중에서 SnO2보다 약 1000 배 더 가용성이었으며(표2와 비교된 표 1), 그 효과는 SnO에 대하여 더욱더 현저하기 때문이다.
표 1에, 분석된 샘플의 결과가 HCl과의 추출에 대하여 주어지며, 하기 표 2는 아스코르브산과의 추출에 대하여 동일한 것이 표시된다. SnO2에 대하여, 용해된 주석의 양은 일반적으로 인큐베이션 약 3일까지 일정하다. 그러나, SnO는 시간이 흐름에 따라 더 불안정해졌으며 용해된 주석이 적당히 증가하는 것으로 나타났다. 유기산인 아스코르브산은 장점이 있는데, 그 이유는 적당한 무극성, 소수성 효과로 인하여 탄소 또는 흑연 입자가 용액 내에 현탁 또는 분산되도록 허용하며, 이에 따라 산과의 접촉을 위한 큰 면적을 허용하여 효과적으로 반도 활성을 얻기 때문이다. 더욱이, 아스코르브산은 착화제로 작용하는 것으로 보고되어 있으며, 이것은, 여과에 의한 분리를 허용하고 주석의 가수분해를 최소화하도록 함으로써, 추출된 117mSn 이온과 결합할 수 있고 이들을 용액 내에 보유할 수 있다.
추가의 대조 실험은 HCl 및 아스코르브산에 대하여 미조사된(콜드) SnO2 및 SnO를 사용한 추출 절차를 반복하여 산에 용해하는 산화물의 정도를 결정하였으며(표3) - 용해된 주석 함량은 ICP-OES로 측정하였다. 이들 시험은 각각의 산과 주석 산화물의 반응성을 입증하기 위하여 제공되었다.
추출의 효과 및 성공은 공정의 각 단계에서 성취된 농축 계수에 의하여 모니터 되었다. 이것은 (각 시점에서) 샘플의 117 mSn 비활성 및 초기 전체 표적 수율의 비로써 산출되었다. 초기 전체 표적 수율은 SnO2 및 SnO 에 대하여 각기, 0.11 ±0.02MBq mmol-1 및 0.10±0.02 MBq mmol-1이었다. 표 1 및 표 2는 측정된 117 mSn 활성 (MBq ml-1) - γ-분광법으로 결정 - 및 주석 농도 (mmol dm-3) - ICP-OES로 측정의 비로써 산출된 바로, 선택된 각격(15, 30 및 60분, 5 및 48시간)에서 성취된 비활성 (MBq mmol-1)의 동향을 나타낸다. 후속하는 조사로 117 mSn이 용해되어 2 내지 34의 농축계수를 얻었다.
일반적으로 말해, HCl 및 아스코르브산 양자 용액은 117 mSn 추출에 효과적이었다. 그러나, 더 반응성인 산화 주석, SnO, 및 더 강산 용액, HCl은 각기 높은 수율을 생성하는 것처럼 보인다, 그렇지만 그들의 비활성 및 농축 계수는 낮다. 그 결과, SnO2가 더 잘 수행되며, 한편 표 2에서 감지할 수 없는 117 mSn 활성에 의해 관측된 바와 같이, 아스코르브산과의 추출은 무익한 것으로 입증되었다. 34의 농축 계수 및 0.07% 수율은 탄소의 존재하에- 0.50 mol dm-3 HCl로 처리 후 성취되었다(표 1).
각기 48시간 및 7일의 인큐베이션 후, 1시간 동안의 초음파 처리는 비활성에 대하여 중요한 효과를 갖지 않았으며, 따라서 농축 계수는 실질적으로 변하지 않았다. 대조로써, 이 연구 동안 다른 동위 원소, 즉 113Sn, 113 mSn, 125Sn 및 125 mSn도 또한 모니터 되었으며 그들의 농축 계수는 117 mSn과 유사하였다. 이들은 동일한 (n, γ) 반응으로 생성되고 특히 이들의 즉발 γ-선의 에너지가 유사하기 때문에 이것은 예측되었다.
가장 우수한 추출 매질은 아마 아스코르브산 및 HCl의 조합인 것으로 예상되는 데, 그 이유는 HCl이 용해에서 더 양호한 반도 활성이 있는 반면, 아스코르브산은 117 mSn과 동시에 착물화하고, 용액 내에서 그것을 유지하며 원하지 않는 가수분해 및 침전을 방지하면서 반도 포획 물질과의 더 큰 표면적을 허용하기 때문이다. 또한, 최적화는 유리 전극 전위차 측정법을 사용한 예컨대, 종 분화 연구에 의해 각각의 이상 농도 및 조합이 필요시 될 것이다. 명백히, 긴 조사 시간은 또한 수율 및/또는 농축 계수를 증진시킬 것이다.
실시예 2:
또 다른 본 발명의 실시예에서, 산과의 추출 전에 산화물로부터 반도 포획 물질을 분리 및 단리 하기 위한 옵션을 살필 것이다. 이의 목적은 "콜드"(미 조사된) 주석의 존재를 최소화하는 것이며, 이것은 비활성을 낮출 수 있고 또한 허위 양성(false positive)을 생성할 수 있는, 흡수로부터 산 추출물/여과액으로의 조사되었지만 미반도된 [117 mSn]SnO 또는 [117 mSn]SnO2 도 방지할 수 있다. 이러한 방법의 하나는 후 조사된 물질이 각기 물 및 테트라브로모에탄 (TBE) 또는 톨루엔에 첨가되는 초기 유기/수성 액체-액체 추출을 포함한다. 유기 용매의 선택은 유기 및 수성상의 바람직한 배향에 의존한다.
TBE 및 물 (각 산화물 하의 제1 컬럼, 표 4)을 사용한 분리에서, 주석-산화물은 상위 수성층 내에서 현탁되어 잔존하며 반면 탄소 또는 흑연은 하위 유기층 내에서 분포된다. 탄소 및 흑연은 그 자체로 용매 내에서 용해되지 않지만, 반도 포획 매질 및 주석 산화물의 상이한 극성으로 인하여 성취된다. 유기 및 수성상, 뿐만 아니라 기구(즉, 유리 제품(glassware) 및 주사기)의 117 mSn 활성 분포는 카핀텍(Capintec) 이온화 챔버에서 측정되었으며 결과는 표4에서 볼 수 있다. 세심한 취급이 필요하지만, 상당히 양호한 분리가 성취되었다. 그러나, 궁극적으로 산화물은 수성-유기 계면에서, 즉, 상위 수성층의 바닥에서 정착되며, 이것은 표4의 TBE 컬럼에서 알 수 있는 바와 같이, 상의 분리동안 초과량의 경우, 그대신 TBE상으로 추출하게 되었다.
톨루엔이 TBE 대신에 사용될 경우, 유기 및 수성상은 반전된다, 즉 톨루엔 층이 상위이다. 이렇게 하여 유기상을 떠나 (하위) 수성층의 하위에서 주석-산화물의 정착화는 흑연 또는 탄소와의 산화물의 수집 기회를 효과적으로 최소화하는, 더 효율적인 추출을 만든다 (각 산화물 하의 톨루엔 컬럼, 표4). 분리는 양호했고 취급이 덜 필요했다. 더욱이, 유기상 내에 존재하는 주석 산화물을 갖는 위험이 줄어들었다. 그러나, 톨루엔의 박막은 약간의 흑연이 함유된 물 성분의 표면 부근에서 발생하였고, 용이하게 분리되지 않았다.
이 실시예 하의 시험에서 반도 활성은 반도 포획 매질로부터 추출되지 않았으며, 반면 이것은 단지 이들 단계의 실행 가능성을 입증하는 것으로 써 제공되었다. 반도 포획 매질로부터 반도 117 mSn 이온의 조기 추출을 방지하기 위해 산 또는 완충액이 아닌 물을 추출에 사용하였으며, 이것은 그후 수성 상으로 끝날 수 있다. 발명자가 액체-액체 추출 방법이 번거롭고 초과량에 민감한 것이라는 것을 알아내었지만, 단계의 개선은 그것이 효과적인 공정 단계가 될 수 있음을 입증할 수 있다.
더욱이, 수율이 중요한 것은 아니지만(각기 2.2% 및 2.6%), 목적은 높은 비의 생성물 핵종의 질량 또는 체적당 방사능 (Bq 또는 Ci)으로 완전히 성취될 것이다. 수율은 추가의 실험 및 최적화에 의해 궁극적으로 개선될 수 있다.
실시예 3:
추가의 실시예에서, 실시예 2에서 개요를 서술한 상분리 옵션은 추가의 공정을 위해 유기층에 대하여 디켄트 또는 세척 제거를 허용하도록 하는 산화물을 함유하는 수성상의 점토를 사용한 고정화 및 반도 117 mSn의 추출을 포함하여 확장된다.
이들 실험에서 5 점토 및 통상의 가구 균열 충전제는 고형화/고정화 제로 간주되며, 즉: (1) 벤토나이트-MD/0104/인바이론먼트(Environment); (2) Ca-벤토나이트/칼슘100#/0106/1-06-10-12-03; (3) 애터펄자이트; (4)MD-벤토나이트/0101; (5) 에카본드-N(Eccabond-N)/벤토나이트; 및 (6)알콜린(Alcolin) 내부 균열 충전제 (폴리필라(Polyfilla))이고, 모두 남아프리카 공화국 오렌지 자유주의 코피스(G & W Base & Industrial Minerals, Germiston, 1428, 가우텡주, 남아프리카 공화국,)로 부터 수득되고, 가구 균열 충전제 (폴리필라)는 임의의 지역 철물점에서 수득될 수 있다. 이들은 수성상이 각각의 점토로 포화될때 까지 실시예 2의 두 추출 혼합물에 차례차례 주의하여 첨가되었다. 약 1g의 점토가 1 ml의 물에 대하여 필요하다. 균열 충전제를 포함하는 모든 점토는 유기층에서 분산되지 않으며: 톨루엔의 경우 이들은 하부의 물과 궁극적으로 반응하는데 방해가 되지 않도록 똑바로 내려간다. TBE에 대하여, 유기상으로의 침입 없이 상부 수성층 내에 점토가 분산되어 잔존한다. 수성층에서의 침전 제거 없이 물과 서서히 반응하는 것으로, 점토 1, 4 및 5는 반응 전체에 걸쳐 유사하게 수행된다. 대신에, 이들 점토는 물 표면 또는 메니스커스에 근접하여 반응된다. 이것은 미반응된 물의 일부가 첨가되는 새로운 점토가 도달되지 않는 점토 하부에서 트랩되는 것을 초래한다. 점토 2 및 3은 느리게 반응한다, 그러나, 이들은 물 층에서 궁극적으로 침강되고 모든 물과의 양호한 접촉 및 반응을 허용한다. 균열 충전제에 대하여 동일한 것이 관측되었다. 혼합물의 교반은 균열 충전제의 침전을 약간 촉진한다. 궁극적으로, 모든 점토는 팽윤되지만, 균열 충전제는 그렇지 않다. 점토 2 및 3은 가장 유리한 행위를 나타내며 또한 톨루엔과의 사용에 대하여 가장 우수한 것이다. 균열 충전제도 특히 TBE와 잘 행동한다. 그러나, 점토의 경우, 톨루엔은 점토 도입 후 15분 내에 디켄트 되어야하며, 반면 -톨루엔 또는 TBE와 함께 - 균열 충전제는 분리 전에 밤새 방치하여야 하고, 더욱이 그후 그의 경화는 단지 보통이다. 톨루엔과의 모든 경우, 점토 및 균열 충전제는 톨루엔을 통해 내려감에 따라 약간의 탄소를 트랩한다. 균열 충전제의 충분한 경화를 촉진하기 위해 Na2SO4를 1:1 질량비로 첨가하였고 이렇게 하여 Na2SO4 는 균열 충전제의 건조 및 경화를 가능하게 하기 위해 과량의 물을 흡수한다. 그러나, 단지 약간의 개선만이 성취되었다.
반대 접근도 또한 가능하다, 즉, 유기 용매를 대체할 용융 파라핀 왁스를 사용한 반도 포획 매질의 고정화 또는 고형화/캡슐화이다. 그러나, 이것은 왁스의 부적절한 경화를 방지하기 위하여 고온에서 조작할 필요가 있다.
대안적인 분리 수단은 요동 장치(shaking device)에서 분말의 건조 밀도 분리에 의한 것일 수 있다.
일단 반도 포획 물질이 산화물로부터 성공적으로 분리될 수 있다면 상술한 바의 산 침출에 의해, 또는 산소 내에서 탄소-기재 물질의 연소에 의해 반도 활성은 단리 또는 추출되어 [117 mSn]SnO2 또는 [117 mSn]SnO 및 이산화탄소 기체를 얻는 것으로 예상된다.
실시예 1-3에서 사용된 특정 방법은 사용된 표적 핵종 물질의 형태가 탄력이 있으며 가혹한 방사선 조건 및 방사선 조사 후 워크-업(work-up) 및 단리의 평이함 양자에 대하여 바람직하기 때문에, 생산의 관점에서 바람직한 경로를 제공하는 것으로 여겨진다.
식별용 방사성 동위 원소인 주석 II 및 IV, 즉 [117 mSn]-Sn(II) 및 [117 mSn]-Sn(IV)은 RNT에 의한 뼈 통증의 완화를 위한 유망한 방사성 의약품의 구성성분으로써 제안되어 왔다. 방사성핵종 117 mSn은 붕괴시 전환 전자를 방출하며 조직 내에서 약 0.2mm 내지 0.3mm의 짧은 범위를 갖는 것으로 보고되었으며, 이것은 방사선에 민감한 골수의 노출로 인하여 골암의 처치에 이상적인 117 mSn을 제공하는 것이고, 따라서 117 mSn의 방사 독성이 제한된다. 방사성 의약품으로 써 그의 매력은, 예컨대 종양 위치의 적용에서 우수한 진단 상 방사성핵종을 또한 만드는, 약 86%의 붕괴 사건에서 방출된 159 keV 감마에 의해 더 향상된다.
상기 실시예에서 설명된 바와 같이, 주석이 바람직한 표적 핵종으로써 선택될 때, 산화물 SnO 및 SnO2는 표적 핵종 물질을 형성하는 바람직한 분자이다. 출원인은 주석 산화물이 다른 주석 화합물보다 장기 조사 동안 방사선 손상에 대해 더 내성이 있다는 것을 알아내었다. 출원인은 이들 주석 산화물이 일반적으로 조사 후 포획된 방사성핵종의 회수에 사용된 추출 용매에 대하여 화학적으로 비활성인 것을 더 알아내었다. 이들 주석 산화물은 또한 각기 1080℃ 및 1127℃의 융점을 갖는 열적으로 안정한 것이며, 이것은 산화물이 노출되는 반응 조건에서 특히 유리하다.
SnO 및 SnO2와 유사하게, 표적 핵종 물질로써, 출원인은 또한 반도 포획 물질로써의 탄소 및 흑연이 가혹한 화학 처리에 견딜 수 있으며 묽은 산에 비활성인 것을 알아내었다. 출원인은 반도된 117 mSn 원자/이온이 적당히 안정하게 반도 포획 물질에 느순하게 결합 된다는 것을 알아내었다. 가혹한 화학 처리에 대한 탄소 및 흑연의 강건함 및 묽은 산 내의 비활성의 조합된 특징은 묽은 산 내의 RCM의 용해에 의해 반도 포획 물질로부터 용리되거나 또는 침출될 원자/이온에 대하여 허용한다. 반도 포획 물질로 써, 탄소 및 흑연은 또한, 1014 cm-2s-1의 여과되지 않은 중성자 선속에서 2시간 내의 고온열 중성자 조사에 의해 손상될 수 있는 C60 풀러린과는 대조적으로, 더 큰 중성자 선속 및 노출 기간에 대한 노출에 대하여 강건함을 갖는다. 흑연은 탄소 원자가 축합 육각 고리의 평판에 공유 결합된 탄소의 동소체이다. 그 판은 약한 반데르 발스의 힘에 의해 느순하게 포개져 있으며 서로 잡고있다. 반대로, 탄소는 무정형이며, 흑연과는 달리, 원자의 결정 배열이 전혀 없다. 발명자들은 이론에 구속됨이 없이 반도 117 mSn 원자/이온이 탄소 또는 흑연 격자 내에서 개재되게 되고, 이들은 나중에 화학적 및/또는 물리적 수단에 의해, 예컨대, 산소 내에서 탄소 RCM의 연소에 의해 CO2 기체의 방출과 함께 농축된 [117 mSn]주석-산화물을 유리함에 의해 추출된다는 것을 예상하였다.
출원인은 출원시에 알려진 방사성핵종의 제조에 대한 상업적으로 사용된 기술이 충격의 끝 (EOB)에서 25Cig-1(~88MBq mmol-1) 만큼 높은 비활성이 보고된 117mSn 방사성핵종을 얻고 및 Curative Technologies Corporation (CTC)과 같은 공급자로부터 수득될 수 있음을 인지하였다. 이러한 크기의 비활성은 예컨대, 러시아 디미트로프그라드의 Reactor Institute of Atomic Reactors (RIAR)에서 높은 선속 SM-3 반응기 중 약 35일 동안 117Sn으로 92% 까지 농축된 주석 금속의 비탄성 중성자 산란 조사에 의해, 즉 117Sn　(n,　n')117 mSn 반응에 의해 성취될 수 있다. 대안적으로, 117 mSn은 상술한 (n,　γ) 중성자 포획 반응, 116Sn　(n,　γ)　117 mSn에 의해, 고온 열 중성자 조사에 의해 제조될 수 있지만, 이 반응에 대한 중성자 포획 단면(0.14 바안)에 관한 반응 속도는 통상의 방법에 의해 비용 효과적으로 높은 비활성을 갖는 117 mSn을 생성하기에는 너무 느리다.
상술한 (n,　γ) 반응에서, 그러나, 결과의 핵은 중성자 포획 상에 즉발 γ-선 방출의 결과로 써 반도 운동 에너지를 획득하며, 이것은 표준 열 반응에 의해 성취된 활성화 에너지보다 상당히 높으며 (화학 결합 에너지는 전형적으로 1-5eV 범위이며, 반도로 인한 핵에 의해 획득된 반도 에너지는 일반적으로 잘 10 MeV를 초과한다.), 한편 동시에 원자는, 상기에서 역시 기술된 바와 같이, 반도된 원자의 화학 결합 또는 원자가가 낮은 상태로 감소하도록, 화학적으로 변형된다. 이것은 결합 차를 근거로 한 화학 추출을 허용한다. 또한, "반도 폭축(recoil implosion)"의 현상을 적용함으로써, 반도 방사성 원자가 빈 풀러린 (C60 또는 C80) 케이지의 내부에 주입되거나 또는 포획되며, 캐리어가 없는 방사성 화학제는 예컨대, 177Lu@C60 및 153Sm@C80와 같은 메탈로풀러린을 제조할 수 있으며, 여기에서 루테튬-177 (177Lu) 및 사마륨-153 (153Sm)은 각기 C60- 및 C80-풀러린 케이지 내에서 트랩 된다. 상술한 것은 질라드-챌머 원리를 근거로 한 공정의 전형적인 예이다.
빈 케이지 구조로써 풀러린 및 동일한 이유의 버키볼은 본 발명의 기술에서 RCM으로써 이상적이지만, 이 방식의 결점은, 이러한 탄소 구조가 단지 순수한 열 중성자의 반응기 선속에서의 조사는 견딜 수 있지만 고온열 중성자에서 노출 2시간 내에 방사선 손상에 의해 변형된다는 것이다.
본 발명에서, "빈 케이지" 구조가 없는 무정형 탄소 및 흑연과 같은 탄소 기재 물질의 사용은, 이들 탄소 기재 매트릭스가 방사선에 대하여 덜 손상되는 경향이 있으므로, 116Sn과의 (n,　γ)-반응으로부터 117 mSn 반도 원자를 포획하기 위한 반도 포획 매질로써 제안된다. 따라서, 비교적 낮은 비용 및 최소 폐기 물질로 높은 비활성 반도 117 mSn을 성취하는 문제가 구체적으로 다루어진다.
천연 SnO2 및 SnO 함유 표적에 대한 0.50 mol dm-3 HCl 중의 다양한 인큐베이션 시간에서 ICP OES에 의해 측정된 추출 샘플당 전체 주석 농도, 각각에 대한 117 mSn의 비활성 및 추출 수율
표적 매질 시간(시) 117 m Sn 활성 (Bq ml -1 ) 용해된 Sn
(μ mol dm -3 ) 		비활성( specific activity )
( MBq mmol -1 ) 		농축 계수 수율 (%)
SnO 2 /탄소
0.25 6.73 5.11 1.32 18 0.05
0.5 6.49 4.26 1.53 21 0.05
1 8.6 3.40 2.53 34 0.07
5 11.7 5.11 2.29 31 0.09
48 11.8±0.9 6.2±1.3 1.9±0.4 17.5±3.9 0.061±0.002
7일 7.4±0.7 4.5±1.3 1.7±0.3 15.6±4.5 0.038±0.004
SnO 2 /흑연
0.25 10.9 5.96 1.83 22 0.08
0.5 13.5 6.81 1.98 23 0.09
1 14.7 7.66 1.92 23 0.1
5 17.4 7.66 2.27 27 0.12
48 16.0±2.8 9.1±1.0 1.8±0.3 16.5±1.7 0.09±0.01
7일 9.1±2.3 4.5±1.0 2.1±0.8 20±7 0.05±0.01
SnO /탄소
0.25 3410 20800 0.16 2 19.55
0.5 2500 17400 0.14 2 14.41
1 2070 14500 0.14 2 11.93
5 1650 11350 0.15 2 9.51
48 3280±250 10100±900 0.33±0.05 3.1±0.4 15.6±0.3
7일 380±150 3300±1400 0.12±0.02 1.11±0.19 1.9±0.9
SnO /흑연
0.25 3260 19400 0.17 2 21.95
0.5 3010 17800 0.17 2 20.27
1 2510 15300 0.16 2 16.9
5 2140 13000 0.17 2 14.41
48 3870±470 8400±2800 0.50±0.16 4.5±1.8 16.5±0.3
7일 2900±350 20500±1300 0.14±0.02 1.24±0.09 12.4±0.3
천연 SnO2 및 SnO 함유 표적에 대한 0.50mol dm-3 아스코르브산 용액 중의 다양한 인큐베이션 시간에서 ICP OES에 의해 측정된 추출 샘플당 전체 주석 농도, 각각에 대한 117 mSn의 비활성 및 추출 수율(여기에서 γ-분광법 결과는 검출 한계 아래이며 (1.8 Bq/샘플(g)), 비활성 및 농축 계수는 산출할 수 없었으며 표에서 대시(-)로 나타냈다)
시간 (시) 117 m Sn 활성 (Bq ml -1 ) 용해된 Sn
(μ mol dm -3 ) 		비활성( specific activity ) (MBq mmol -1 ) 농축 계수 수율 (%)
SnO 2 /탄소
0.25 < 1.8 1.85
0.5 < 1.8 1.58
1 < 1.8 1.48
5 < 1.8 1.21
48 3.7±1.3 3.1±0.3 1.2±0.6 11±7 0.019±0.010
7일 3.0±0.7 2.4±0.4 1.14±0.10 10±4 0.015±0.008
SnO 2 /흑연
0.25 < 1.8 1.58
0.5 < 1.8 1.67
1 < 1.8 1.67
5 < 1.8 1.39
48 3.9±0.7 3.1±0.5 1.27±0.14 14±4 0.03±0.01
7일 4.1±1.9 2.72±0.14 1.54±0.20 22.2±0.8 0.035±0.030
SnO /탄소
0.25 < 1.8 5.38
0.5 < 1.8 6.30
1 < 1.8 7.88
5 4.82 32.4 0.15 5 0.09
48 580±80 5400±900 0.108±0.008 0.99±0.21 2.6±0.3
7일 2170±190 20000±900 0.108±0.005 1.00±0.21 9.7±2.5
SnO /흑연
0.25 1.82 27.6 0.066 1 0.02
0.5 2.19 21.0 0.11 2 0.02
1 2.83 21.7 0.13 3 0.03
5 3.08 23.6 0.13 3 0.03
48 530±400 2900±500 0.17±0.11 1.9±1.2 2.3±1.2
7일 1770±90 17400±700 0.102±0.003 1.19±0.28 9±3
실온에서 3일까지 0.50 mol dm-3 HCl 또는 0.50 mol dm-3 아스코르브산 용액 중의 SnO2 및 SnO의 용해
주석 산화물 용액 (0.50 mol dm -3 ) 시간 (시) 용해된 Sn (μ mol dm -3 )
SnO 2 HCl 0.25 3.40
0.5 2.55
1 4.25
5 6.81
48 7.66
3 일 16.2
　
SnO 2 아스코르브산 0.25 2.69
0.5 2.50
1 2.32
5 2.32
48 2.13
3 일 2.32
　
SnO HCl 0.25 8380
0.5 21010
1 20700
5 18780
48 17230
3 일 11060
　
SnO 아스코르브산 0.25 6.02
0.5 9.45
1 13.2
5 17.5
48 19.3
3 일 21.3
　
탄소 기재 반도 포획 매질, 탄소 또는 흑연으로부터 주석 산화물의 분리를 위한 액체-액체 추출 기술 이후의 유기 및 수성 상 내에 존재하는 117 mSn 활성의 백분율(%)
액체상 SnO SnO 2
TBE 톨루엔 TBE 톨루엔
수성 34.1 97.8 22.9 93.9
용매 57.6 2.2 50.6 2.6
유리제품 8.2 26.5 3.5

Claims (16)

  1. 방사성핵종의 제조 방법으로서,
    조사 구역 내에서, 하나 이상의 표적 핵종 물질을 포함하는 표적 매질을 중성자 조사로 조사함으로써, 표적 핵종 물질 내에 방사성핵종을 형성하도록 야기하며, 형성된 방사성핵종의 적어도 일부는 표적 핵종 물질로부터 배출되는 단계;
    무정형 탄소, 탄소 동소체 및 그의 혼합물로부터 선택되는 반도 포획 물질(recoil capture material) 내에 배출된 방사성핵종을 포획 및 수집하는 단계로서, 무정형 탄소 및 탄소 동소체는 결정학적 레벨에서 빈 케이지(empty cage) 구조를 갖지 않으며, 이로써 배출된 방사성핵종은 콜드 핵(cold nuclei)에 비하여 반도 포획 물질 내에서 농축 또는 강화되는 단계; 및
    반도 포획 물질로부터 포획된 방사성핵종을 회수하는 단계를 포함하는, 방사성핵종의 제조 방법.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 표적 핵종 물질이 순수 금속 및 금속 화합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 것인 방법.
  3. 청구항 2에 있어서, 상기 표적 핵종 물질의 금속이, 비금속 원소인 비소, 셀레늄, 브롬, 크립톤, 텔루륨, 요오드 및 제논은 제외하고, 원소 양자가 포함된 원자 번호 21의 스칸듐에서 원자 번호 83의 비스무트까지의 원소 주기율표의 금속 원소의 군으로부터 선택되는 것인 방법.
  4. 청구항 3에 있어서, 표적 핵종 물질의 금속이 주석인 방법.
  5. 삭제
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 표적 핵종 물질 및 반도 포획 물질 둘 다가, 미세하게 분할된 미립자 형태이고, 각각이 50nm 이하의 평균 입자 크기를 갖는 것인 방법.
  7. 청구항 6에 있어서, 상기 방법이 표적 핵종 물질 및 반도 포획 물질을 혼합하는 단계를 포함하고, 이에 따라 표적 매질은 표적 핵종 물질 및 반도 포획 물질 양자를 포함하는 것인 방법.
  8. 청구항 1에 있어서, 상기 표적 매질의 조사가 중성자 원으로부터의 중성자 선속(neutron flux)의 경로에 표적 매질을 놓는 것을 포함하는 것인 방법.
  9. 청구항 1에 있어서, 반도 포획 물질로부터 포획된 방사성핵종을 회수하는 단계가, 반도 포획 물질을 희석된 산성 추출 용매(acidic extraction solvent) 및 농축된 산성 추출 용매 중 하나 이상으로 처리하여 반도 포획 물질 현탁액을 형성하고, 반도 포획 물질로부터 포획된 방사성핵종을 화학적으로 추출 또는 침출(leaching)하여 방사성핵종-농축된 추출 용매를 수득하는 단계를 포함하는 것인 방법.
  10. 청구항 9에 있어서, 상기 방법이 포획된 방사성핵종의 반감기를 초과하지 않는 기간 동안 반도 포획 물질 현탁액을 인큐베이팅하는 것을 포함하는 것인 방법.
  11. 청구항 9에 있어서, 상기 방법이 원심 분리, 와류 분리(vortex separation) 및 여과 중 하나 이상에 의하여 반도 포획 물질로부터 방사성핵종-농축된 추출 용매를 회수 또는 분리하는 단계를 포함하는 것인 방법.
  12. 청구항 1에 있어서, 상기 방법이 반도 포획 물질을 알칼리성 추출 용매(alkaline extraction solvent)로 처리하여 반도 포획 물질로부터 포획된 방사성핵종을 회수하는 단계를 포함하는 방법.
  13. 청구항 1에 있어서, 상기 방법이 산소 내에서 반도 포획 물질을 연소하여 반도 포획 물질로부터 포획된 방사성핵종을 회수하는 단계를 포함하는 방법.
  14. 청구항 9에 있어서, 표적 매질이 반도 포획 물질 및 표적 핵종 물질의 혼합물을 포함하며, 상기 방법이 반도 포획 물질로부터 방사성핵종을 회수하기 전에 표적 핵종 물질로부터 반도 포획 물질을 분리하는 것을 포함하는 방법.
  15. 청구항 14에 있어서, 표적 핵종 물질로부터의 반도 포획 물질의 분리가 액체-액체 추출 용매로서 수성 액체 및 유기 액체를 사용한, 액체-액체 추출에 의해 성취되는 방법.
  16. 삭제
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