RU2654535C1

RU2654535C1 - Способ получения радионуклида никель-63

Info

Publication number: RU2654535C1
Application number: RU2017129007A
Authority: RU
Inventors: Пётр Михайлович Гаврилов; Игорь Александрович Меркулов; Вячеслав Анатольевич Дудукин; Дмитрий Витальевич Друзь; Андрей Викторович Обедин; Борис Николаевич Бараков; Андрей Петрович Козловский
Original assignee: Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (ФГУП "ГХК")
Priority date: 2017-08-14
Filing date: 2017-08-14
Publication date: 2018-05-21
Also published as: EP3671762A1; JP6802902B2; WO2019035736A1; JP2020518784A; EP3671762A4

Abstract

Изобретение относится к способу получения радиоактивного изотопа никель-63, используемого в производстве бета-вольтаических источников тока. Способ включает в себя получение из исходного никеля никелевой мишени, обогащенной по никелю-62 до достижения им содержания 98% и более, облучение мишени в реакторе и обогащение облученного продукта в легкую фракцию. К легкой фракции добавляют исходный никель, обогащенный по изотопу никель-62 до достижения им содержания 98% и более, и используют их для изготовления вторичной никелевой мишени. Оставшуюся тяжелую фракцию переводят в металл и используют для изготовления источников бета-излучения, применяемых в бета-вольтаических источниках тока. После облучения раствор никелевой мишени подвергают радиохимической очистке от меди-65 и гамма-активных изотопов, в частности железа-59 и кобальта-60. Технический результат заключается в наиболее полной загрузке ячейки реактора изотопом никеля-62 и увеличении количества получаемого радионуклида никель-63. 1 з.п. ф-лы, 1 табл.

Description

Изобретение относится к области получения радиоактивных изотопов, а более конкретно к технологии получения радиоактивного изотопа никель-63, в основном для использования в бета-вольтаических источниках тока.

Известен способ получения радионуклида никель-63 для бета-вольтаических источников тока, включающий получение из исходного никеля обогащенной по никелю - 62 никелевой мишени с содержанием никеля-64 более 2%, облучение мишени в реакторе и последующее обогащение облученного продукта по никелю-63 до достижения им содержания 75% и более в обогащенном продукте (см. патент РФ №2 569 543, G21G 1/00).

Известный способ осуществляют в следующей последовательности.

Никель природного изотопного состава в форме тетрафторфосфина никеля - Ni(PF₃)₄ направляют на изотопное обогащение. Процесс обогащения осуществляют по никелю-62, при этом содержание никеля-64 может составлять более 2%. Обогащенный по никелю-62 тетрафторфосфин никеля переводят в металл и направляют на облучение в реакторе. После 2-летнего облучения в мишени происходит накопление никеля-63 за счет захвата нейтронов ядрами атомов никеля - 62. При этом содержание никеля-64 в облучаемой мишени в большей степени уменьшается за счет его выгорания в реакторе при облучении с образованием короткоживущего изотопа никель-65 с периодом полураспада 2, 57 часа, чем его увеличение за счет выгорания образующегося при облучении нейтронами никеля-63. Облученный металлический никель растворяют, проводят его очистку от продуктов распада никеля-65, в частности медь-65, химическими способами, например сорбцией, а затем переводят в тетрафторфосфин никеля и направляют на обогащение. Обогащение облученного продукта по никелю-63 осуществляют до достижения им содержания 75% и более в обогащенном продукте, обеспечивающего сохранение характеристик бета-вольтаических источников тока в течение установленнного для них срока службы.

Получение радионуклида никель-63 в промышленных масштабах возможно при облучении никелевой мишени, установленной в ячейку промышленного реактора вместо тепловыделяющей сборки (ТВС). Например, в ячейке реактора РБМК-1000 можно поместить никель массой, сопоставимой с массой ТВС, составляющей около 200 кг.

Анализ затрат на получение в промышленных масштабах радионуклида никель-63 показал, что стоимость облучения обогащенной по никелю-62 никелевой мишени в течение 2-х лет в энергетическом промышленном реакторе, например в реакторе РБМК-1000, составит практически половину стоимости получения радионуклида никель-63 для компенсации снижения выработки электрической энергии занятой ячейкой реактора. Поэтому обеспечение рентабельного производства радионуклида никель-63 возможно только при максимально возможной загрузке ячейки реактора изотопом никель-62.

К недостаткам известного способа относится то, что при загрузке в реактор на облучение никелевой мишени с содержанием никеля-64 более 2%, объем ячейки реактора используется не эффективно, в результате чего сокращается количество получаемого радионуклида никель-63.

Известен способ получения радионуклида никель-63, включающий получение обогащенной по никелю-62 никелевой мишени с содержанием никеля-64, не превосходящим 2%, облучение мишени в реакторе и последующее обогащение облученного продукта по никелю-63, при котором изотоп никель-64 извлекают из облученного продукта (см. патент РФ №2 313 149, G21G 1/06).

Никель природного изотопного состава в форме тетрафторфосфина никеля - Ni(PF₃)₄ направляют на изотопное обогащение. Процесс обогащения осуществляют так, чтобы содержание никеля-64 было не более 2%. Это ограничение допускает обогащение никеля до 50% и более, но основной изотопной примесью являются более легкие, чем никель-62 изотопы. Обогащенный по никелю-62 тетрафторфосфин никеля переводят в металл и направляют на облучение в реакторе. В известном способе рекомендуется использовать для облучения не высокообогащенный никель, а никель среднего обогащения 50-80%. После 2-летнего облучения накапливается 6,4% никеля-63, а содержание никеля -64 возрастает до 1,5% за счет выгорания никеля-63. Облученный металлический никель переводят в тетрафторфосфин никеля и направляют на обогащение. Обогащение радионуклида никель-63 осуществляют в тяжелую фракцию, и при этом никель-64 извлекается из облученного материала. Обогащенную тяжелую фракцию тетрафосфина никеля переводят в металлическую форму и используют, например, в бета-вольтаических источниках тока. В остающейся легкой фракции содержится никель-60, 61 и 62, остатки никеля-63 и практически нет никеля-64. Этот продукт может быть вновь направлен в реактор на облучение.

Известный способ выбран заявителем в качестве прототипа.

К недостаткам известного способа относится то, что при первичной загрузке в реактор на облучение никеля среднего обогащения и вторичной загрузке остающейся легкой фракции, содержащей более 20% никеля-60 и никеля 61, объем ячейки реактора используется не эффективно, в результате чего сокращается количество получаемого радиоизотопа никель-63 и его производство становится нерентабельным.

Кроме того, извлечение никеля-64 из облученного материала приводит к дополнительным затратам и потерям радионуклида никель-63, часть которого будет отгоняться вместе с извлекаемым никелем-64.

Задачей, на решение которой направлено предлагаемое изобретение, является обеспечение возможности крупномасштабного рентабельного производства радионуклида никель-63, в частности для производства бета-вольтаических источников тока.

Технический результат заключается в наиболее полной загрузке ячейки реактора изотопом никеля-62 и увеличении количества получаемого радионуклида никель-63.

Для получения указанного технического результата в известном способе получения радионуклида никель-63, включающем получение из исходного никеля обогащенной по никелю-62 никелевой мишени, облучение мишени в реакторе, обогащение облученного продукта и возвращение легкой фракции в реактор на облучение, для изготовления первичной никелевой мишени используют исходный никель, обогащенный по никелю-62 до достижения им содержания 98% и более. Обогащение облученного продукта осуществляют в легкую фракцию по никелю-62 до достижения им содержания 98% и более. К никелю легкой фракции добавляют исходный никель, обогащенный по никелю-62 до достижения им содержания 98% и более, и используют их для изготовления вторичной никелевой мишени.

Оставшуюся тяжелую фракцию переводят в металл и используют для изготовления источников бета-излучения, в частности для бета-вольтаических источников тока.

В частном случае применения способа раствор облученной никелевой мишени подвергают радиохимической очистке от меди-65 и гамма-активных изотопов: железа-59, кобальта-60 и других радиоактивных примесей.

Использование для изготовления первичной никелевой мишени исходного никеля, обогащенного по никелю-62 с его содержанием 98% и более, позволяет обеспечить наиболее полную загрузку ячейки реактора изотопом никеля-62 и получить после облучения максимально возможное содержание радионуклида никель-63 в облученной мишени. Кроме того, применение исходного никеля с таким обогащением позволяет при последующем обогащении облученного продукта в легкую фракцию получить в остающейся тяжелой фракции содержание радионуклида никель-63 более 75%.

Обогащение облученного продукта в легкую фракцию по никелю-62 до достижения им содержания 98% и более позволяет провести процесс обогащения на меньшем количестве ступеней разделительного производства по сравнению с обогащением в тяжелую фракцию вследствие высокого содержания никеля-62 в облученном продукте и тем самым сократить затраты на обогащение.

При этом при обогащении облученного продукта в легкую фракцию выводится 92-93% облученного продукта и в ней содержится в основном никель-62, частично не отделенный радионуклид никель-63 и практически отсутствует никель-64.

Оставшаяся тяжелая фракции составляет 7-8% облученного продукта и содержит радионуклид никель-63, никель-64 и частично не отделенный никель-62, причем содержание радионуклида никель-63 в ней составляет более 75%, что и позволяет использовать тяжелую фракцию для изготовления источника бета-излучения без извлечения никеля-64.

Добавление к никелю-62 в легкой фракции исходного никеля, обогащенного по изотопу никель-62 до достижения им содержания 98% и более, и их использование для изготовления вторичной никелевой мишени позволяет увеличить количество изотопа никель-62 для изготовления вторичной мишени и тем самым обеспечить наиболее полную загрузку ячейки реактора изотопом никеля-62 и получить после облучения максимально возможное содержание радионуклида никель-63 в облученной мишени.

Перевод остающейся тяжелой фракции в металл и его использование для изготовления источников бета-излучения, в частности для бета-вольтаических источников тока, позволяет исключить операцию извлечения из тяжелой фракции никеля-64, сократить потери радионуклида никель-63 вместе с извлекаемым никелем-64 и тем самым увеличить количество получаемого радионуклида никель-63.

В случае изготовления вторичной мишени с восстановлением первоначального объема изотопа никеля-62, к остающемуся в легкой фракции никелю-62 необходимо добавить 7-8% исходного никеля, обогащенного по изотопу никель-62 с его содержанием более 98%. В этом случае, во вторичной облученной никелевой мишени содержание никеля-64 будет определяться только его содержанием в добавляемых 7-8% обогащенного исходного никеля и выгоранием никеля-63 при облучении.

При этом после обогащения облученного продукта в остающейся тяжелой фракции содержание радионуклида никель-63 составит уже более 75%.

В случае изготовления вторичной мишени с превышением первоначального объема изотопа никеля-62 за счет добавления к остающемуся в легкой фракции никелю-62 более 8% исходного никеля, обогащенного по никелю-62 с его содержанием 98% и более, в остающейся тяжелой фракции содержание радионуклида никель-63 будет в пределах 75 -85% в зависимости от объема добавляемого исходного никеля, обогащенного по никелю-62.

Проведение после облучения радиохимической очистки никелевой мишени от меди-65 и гамма-активных изотопов: железа-59 и кобальта-60 позволяет повысить радиационную безопасность при проведении дальнейших операций с облученным продуктом и уменьшить количество примесей в конечном продукте

Предлагаемый способ осуществляют в следующей последовательности.

Высокообогащенный по известной технологии по изотопу никель-62 с его содержанием 98% и более металлический никель направляют на облучение в реакторе. При облучении в никелевой мишени происходит накопление радионуклида никель-63 за счет захвата нейтронов ядрами атомов никеля-62. После 2-летнего облучения накапливается 6,4% радионуклида никель-63, а содержание никеля -64 несколько возрастает за счет выгорания радионуклида никель-63 при облучении.

Облученный металлический никель растворяют и подвергают радиохимической очистке от меди-65 и гамма-активных изотопов, в частности железа-59, кобальта-60 и других. После осаждения из раствора облученный никель переводят в тетрафторфосфин никеля и направляют на обогащение.

Обогащение облученного продукта осуществляют по никелю-62 в легкую фракцию до достижения его содержания 98%, при этом в легкую фракцию выводится 92-93% облученного продукта, а в тяжелой фракции остается 7-8% облученного продукта.

В выведенной легкой фракции содержится никель-62, легкие изотопы никеля и частично не отделенный радионуклид никель-63 и практически отсутствует никель-64.

Далее тетрафторфосфин никеля тяжелой фракции переводят в металл и используют в качестве источника бета-излучения, в частности в бета-вольтаических источниках тока, так как содержание радионуклида никель-63 в тяжелой фракции составляет более 75%, что и позволяет использовать ее для изготовления источника бета-излучения без извлечения никеля-64.

Тетрафторфосфин никеля легкой фракции также переводят в металл, добавляют исходный никель, обогащенный по изотопу никель-62 до достижения им содержания 98% и более, и используют их для изготовления вторичной и последующих никелевых мишеней.

Во вторичной и последующих никелевых мишенях содержание изотопа никель-64 будет уменьшаться до величины его содержания в добавляемом обогащенном никеле.

На предприятии начались опытные работы по получению радионуклида никель-63 предлагаемым способом. В настоящее время в исследовательском реакторе АО «Института реакторных материалов» находится на облучении высокообогащенная мишень с указанным в строке 2 таблицы содержанием изотопов никеля. В таблице приведены фактические и расчетные данные реализации предлагаемого способа при применении высокообогащенного по изотопу никель-62 с его содержанием 99,36% исходного никеля.

В строке 3 таблицы приведены расчетные данные АО «Института реакторных материалов» по изотопному составу никелевой мишени после ее облучения. После 2-х летнего облучения в мишени накопится 6,4% радионуклида никель-63, а содержание никеля-64 возрастет за счет выгорания радионуклида никель-63 при облучении. Обогащение облученного продукта по никелю-62 в легкую фракцию до достижения его содержания 99,36% сократит содержание ниекля-62 в оставшейся тяжелой фракции и приведет к повышению содержания в ней радионуклида никель-63 до 86,5%.

Изотопные составы легкой и оставшейся тяжелой фракции приведены в строках 4 и 5 таблицы.

Claims

1. Способ получения радионуклида никель-63, включающий получение из исходного никеля обогащенной по никелю-62 никелевой мишени, облучение мишени в реакторе, обогащение облученного продукта и возвращение легкой фракции в реактор на облучение, отличающийся тем, что для изготовления первичной никелевой мишени используют исходный никель, обогащенный по никелю-62 до достижения им содержания 98% и более, обогащение облученного продукта осуществляют в легкую фракцию по никелю-62 до достижения им содержания 98% и более, к никелю легкой фракции добавляют исходный никель, обогащенный по никелю-62 до достижения им содержания 98% и более, и используют их для изготовления вторичной никелевой мишени, а оставшуюся тяжелую фракцию переводят в металл и используют для изготовления источников бета-излучения для бета-вольтаических источников тока.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что раствор облученной никелевой мишени подвергают радиохимической очистке от меди-65 и гамма-активных изотопов, в частности железа-59 и кобальта-60.