JP5427483B2 - 放射性医薬品およびその標識化合物原料としての放射性テクネチウムの濃縮および溶出回収方法、およびシステム - Google Patents

Description

本発明は、放射性医薬品およびその標識化合物原料としての^９９ｍＴｃ（放射性テクネチウム）の濃縮、精製分離および溶出回収方法、およびそのシステムに関する。

Ｔｃは第７族、第５周期に位置する原子番号４３の遷移金属である。同位体の内、^９９ｍＴｃは画像診断に適した短い半減期（６時間）と体外計測に適した弱いエネルギー（１４０ｋｅＶ）のγ線のみを放射し、さらに^９９Ｍｏとの放射平衡を利用したジェネレータ（^９９Ｍｏ^９９ｍＴｃジェネレータ）で生成され得、核医学画像診断に用いられている。^９９ｍＴｃは短半減期のため、通常その親核種の^９９Ｍｏ（半減期６６時間）を得て、^９９Ｍｏから^９９ｍＴｃを得る方法で使われているが、^９９Ｍｏを得る方法としては、まずウランの核分裂法で比放射能の極めて高い^９９Ｍｏを生成させ分離して用いるＦｉｓｓｉｏｎ法（核分裂法）があり、その場合は^９９Ｍｏ吸着体としてアルミナを用いて生理食塩水で溶出させるミルキング操作によって^９９ｍＴｃを得る方法が、実際の製造技術として使われている。一方、^９９Ｍｏを得るための原料にウランを用いず、モリブデン化合物を原料としてそれに含まれる^９８Ｍｏ同位体の（ｎ，γ）反応を利用して^９９Ｍｏを生成する方法があり、この（ｎ，γ）法で生成する^９９ＭｏはＦｉｓｓｉｏｎ法に比べ、^９９Ｍｏの比放射能が約１万分の１と低く、そのため（ｎ，γ）法を実用化するには大量のＭｏ中に含まれる微量の^９９Ｍｏから生成する娘核種としての微量の^９９ｍＴｃを分離し精製回収する必要がある。これまで、（ｎ，γ）法として検討や実用化された方法としてはゾルゲル法、ＭＥＫ法、昇華法が知られている。本件発明者等は別途、（ｎ，γ）法としてのＰＺＣ法を提案した。

特許文献１には、テクネチウムの親核種である放射性モリブデン^９９Ｍｏを原子炉で^９８Ｍｏ（ｎ，γ）反応によって生成される方法、装置が記載されている。

特許文献２には、^９９Ｍｏ−^９９ｍＴｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤が記載されている。そして、このＭｏ吸着剤は高いＭｏ吸着能とＴｃ溶離性を有するジルコニウム系無機高分子によって形成されることが記載され、水に不溶で、Ｍｏ（^９９Ｍｏ含む）を含有する水溶性からＭｏ（^９９Ｍｏ含む）のみを吸着し、放射性同位元素である^９９Ｍｏから生成する^９９ｍＴｃを溶離することが記載されている。更に、この特許文献には、（ｎ，γ）法でＭｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_３を溶解したＮa_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_４とＺｒＯＣｌ_２あるいはＺｒＯ（ＮＯ_３）_２を反応させてＺｒＯ^９９ＭｏＯ_４・ｘＨ_２Ｏのゲルを合成し、このゲルを乾燥し、粉砕してカラムに充填し、ミルキングにより^９９ｍＴｃを溶出させることができることが記載されている。

特許文献３には、使用済核燃料の再処理によって発生する高レベル放射性廃液、使用済核燃料溶解液等のテクネチウムを含む溶液からテクネチウムを吸着分離した活性炭からテクネチウムを溶出することが記載されている。この場合のテクネチウムは、核医学画像診断用に使われる短半減期の^９９ｍＴｃ（テクネチウム９９m）では無く、核廃棄物中に残存して問題となる極めて長い半減期の^９９Ｔｃ（テクネチウム９９：半減期２１万年）を対象としている。

特開２００８−１０２０７８号公報 特開平８−３０９１８２号公報 特開平２−５４７３２号公報

従来法にあっては、性能の安定性や操作が煩雑であったりという難点、あるいは放射線ダメージが生起したり、（ｎ，γ）法特有の大量のＭｏの操作が困難であるなどの問題があり、Ｆｉｓｓｉｏｎ法と同等の実用技術の確立には至っていない。

（ｎ，γ）法で生成した^９９Ｍｏの娘核種の^９９ｍＴｃを放射性医薬品原料として用いるために、放射性モリブデン（^９９Ｍｏ）を含む高濃度Ｍｏ中の極微量の^９９ｍＴｃを^９９Ｍｏの混入無く高い収率で精製回収する必要がある。このため、微量の^９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ中の微量の^９９ｍＴｃを高効率で吸着する吸着材を用いること、さらにその吸着材に吸着した^９９ｍＴｃを高効率で溶出回収するための回収処理が求められる。

従来の技術にあっては、吸着体にＭｏ（^９９Ｍｏ含む）が吸着されている固体状あるいはゲル状のＭｏ（^９９Ｍｏ）吸着体から^９９ｍＴｃを溶出することを行っている。上述した特許文献３には、活性炭によってテクネチウムを吸着分離することが記載され、活性炭がテクネチウムを吸着分離する性能があることを示しているが、その対象としては使用済核燃料の再処理によって発生する強い硝酸酸性の高レベル放射性廃液中に含まれる半減期の長い^９９Ｔｃ（テクネチウム９９）であって医療用に用いられる半減期の短い^９９ｍＴｃ（テクネチウム９９m）のためのものではなく、放射性医薬品原料の生成に際しての極微量の^９９ｍＴｃの高効率精製回収のための手法については記述していない。

本発明は、かかる点に鑑みて^９９ｍＴｃを放射性医薬品原料として用いるために、（ｎ，γ）法によって生成した放射性Ｍｏを用いて、廃液、廃棄物を少なくして、微量の^９９Ｍｏを含む大量のＭｏからの極微量の^９９ｍＴｃをＭｏ（^９９Ｍｏ）コンタミ無く高収率（９５％以上）で精製回収することのできるようにした方法およびシステムを提供することを目的とする。

本発明者等の研究によれば、大量のＭｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_３をアルカリ（ＮａＯＨ）溶解してできるｐＨ中性の高濃度Ｎa_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_４溶液を形成し、その高濃度Ｍｏ溶液中に生成される微量の^９９ｍＴｃを選択的に活性炭に吸着させることができ、活性炭の孔に残留するＭｏ（^９９Ｍｏ含む）を活性炭から脱着して、^９９ｍＴｃを残留させ、残留したこの極微量の^９９ｍＴｃを回収することによって放射性医薬品およびその標識化合物原料として必要とされる濃度の濃縮^９９ｍＴｃを得ることができることが分かった。

本発明は、放射性医薬品およびその標識化合物原料としての^９９ｍＴｃの親核種である放射性モリブデン（^９９Ｍｏ）を含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、^９９Ｍｏから娘核種である^９９ｍＴｃが生成するが、その放射性核種^９９Ｍｏおよび^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液から、
当該Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中の^９９ｍＴｃを選択的に吸着させ、次に活性炭の孔に残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）を脱着剤によってＭｏ（^９９Ｍｏ）の脱着を行い、活性炭に吸着残留した微量の^９９ｍＴｃを活性炭から^９９ｍＴｃの脱着剤・脱着操作による^９９ｍＴｃの脱着処理を行って、^９９ｍＴｃを回収し、
回収した^９９ｍＴｃについてその中に僅かに残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）をアルミナカラム法で除去する二次精製を行い、
^９９ｍＴｃ吸着処理後の高濃度Ｎa_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_４溶液を^９９ｍＴｃが再生成する２４時間後に再度^９９ｍＴｃを回収するため再循環回収すること、
を特徴とする放射性医薬品原料としての^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法を提供する。

本発明は、また、放射性核種^９９Ｍｏを含む高濃度Ｎa_２ＭｏＯ_４溶液を、Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_３をアルカリ溶液で溶解することで形成されるｐＨ中性の高濃度Ｎa_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_４溶液から直接的に^９９ｍＴｃを高濃縮および溶出精製回収する方法を提供する。

本発明は、また、前記^９９ｍＴｃが吸着した活性炭から脱着処理を行って^９９ｍＴｃを回収するに際して、^９９ｍＴｃが吸着した活性炭を希アルカリ溶液で洗浄して活性炭に残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）を洗浄除去し、その後にさらに高濃度アルカリ溶液による^９９ｍＴｃの脱着処理を行うことを特徴とする^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収する方法を提供する。

本発明は、また、前記活性炭を０．０５Ｍ以上のＮａＯＨ溶液で１００°C以上で、５気圧以上にして^９９ｍＴｃ溶出回収することを特徴とする^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法を提供する。

本発明は、また、前記^９９ｍＴｃの脱着処理を行って、^９９ｍＴｃを回収するに際して、^９９ｍＴｃが吸着した活性炭を陰極（カソード）として電気化学処理することを特徴とする^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法を提供する。

本発明は、また、前記^９９ｍＴｃの脱着処理を行って、^９９ｍＴｃを回収するに際して、^９９ｍＴｃが吸着した活性炭を還元剤による還元処理することを特徴とする^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出回収方法を提供する。

以上の高濃度アルカリ、電気化学的方法、還元剤を用いる方法において、それらを組み合わせたことを特徴とする^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法を提供する。そして、この場合に、回収した^９９ｍＴｃの中に僅かに残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）をアルミナカラム法で除去する二次精製を組み合わせることができる。

本発明は、放射性医薬品およびその標識化合物原料としての^９９ｍＴｃの親核種である^９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成するｐＨ中性の高濃度Ｍｏ溶液形成手段、
この高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液について放射平衡状態まで^９９ｍＴｃを生成して^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を生成する高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液形成手段、
生成した当該高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中の微量の^９９ｍＴｃを選択的に吸着させ、^９９ｍＴｃを吸着した活性炭中に残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）をＭｏ脱離剤で洗浄除去する手段、
^９９ｍＴｃを吸着した活性炭中に残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）をＭｏ脱離剤で洗浄除去した活性炭から^９９ｍＴｃ脱着剤による^９９ｍＴｃの脱着処理を行って、^９９ｍＴｃを回収する^９９ｍＴｃ吸着、脱着および回収精製手段、
回収した^９９ｍＴｃの中に僅かに残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）をアルミナカラム法で除去による^９９ｍＴｃ二次精製手段、
^９９ｍＴｃ吸着処理後の高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を再利用するため循環回収し、放射平衡状態まで^９９ｍＴｃを生成して、^９９Ｍｏおよび^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を再び形成する高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液再循環回収手段、
とを備えることを特徴とする放射性医薬品原料としての^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出回収システムを提供する。

本発明は、放射性医薬品およびその標識化合物原料としての^９９ｍＴｃの親核種の^９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液の形成方法として、原子炉で中性子照射された^９９Ｍｏを含むＭｏＯ_３をアルカリ溶液で溶解することで形成されるようにしたｐＨ中性の高濃度Ｍｏ溶液形成手段、
この高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液について^９９Ｍｏの娘核種である^９９ｍＴｃを放射平衡状態まで生成して^９９Ｍｏおよび^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を生成する高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液の形成手段、
^９９ｍＴｃを放射平衡状態まで生成し含む当該高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に^９９ｍＴｃを選択的に吸着させる^９９ｍＴｃ吸着手段、該活性炭に残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤によって脱着するＭｏ（^９９Ｍｏ）脱着手段、
Ｍｏ（^９９Ｍｏ）脱着処理を行った後の^９９ｍＴｃを吸着した活性炭から^９９ｍＴｃ脱着剤による^９９ｍＴｃの脱着処理を行って、^９９ｍＴｃを回収する^９９ｍＴｃ脱着および回収精製手段、
^９９ｍＴｃ脱着回収処理後の高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を再利用するため循環回収し、放射平衡状態まで^９９ｍＴｃを生成して、^９９Ｍｏおよび^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液を再び形成する高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液循環回収手段、
回収した^９９ｍＴｃの中に僅かに残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）をアルミナカラム法で除去による^９９ｍＴｃ二次精製手段、
とを備えることを特徴とする放射性医薬品原料としての^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収システムを提供する。

本発明は、上述のように高濃度Ｍｏ（放射性^９９Ｍｏ含む）溶液を形成し、２４時間程度放置することで^９９Ｍｏから放射平衡状態の^９９ｍＴｃが生成し混在するＮa_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_４溶液状態とし、このようにして形成した^９９ｍＴｃを含むＮa_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_４溶液を活性炭に通液する。これによれば高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中の微量の^９９ｍＴｃのみを活性炭に選択的に吸着させ、活性炭に残存したＭｏ（^９９Ｍｏ）を除去した後^９９ｍＴｃを脱着するので、^９９ｍＴｃ回収のために活性炭性能が充分に発揮され、高濃度Ｍｏ溶液中の微量の^９９ｍＴｃを高収率（９５％以上）で精製回収することができる。また、本発明は、活性炭中に僅かに残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）は^９９ｍＴｃ脱着処理の際^９９ｍＴｃと同時に溶脱してくるが、該^９９ｍＴｃ回収液をアルミナカラムに通液することで、高純度の^９９ｍＴｃを^９９Ｍｏの混入無く精製回収することができる。

本発明の実施例のシステム構成を示す図。 本発明の実施例の処理手段、処理方法の具体例を示す図。 本発明の実施例のプロセスフローを示す図。 ＡＣ（活性炭）吸着カラムのＴｃ動的吸着性能を示す図。 Ｔｃ吸着カラム：Ｍｏ ｗａｓｈｏｕｔ効率を示す図。 Ｔｃ吸着カラムからのＴｃ回収：ａｌｋ−ＰＬＥ効率を示す図。 アルミナカラム性能評価：^９９ｍＴｃ精製回収時の^９９Ｍｏ動的吸着性能を示す図。 アルミナカラム分離における^９９ｍＴｃ収率を示す図。 ^９９Ｍｏ ５００Ｃｉ規模^９９ｍＴｃ取得プロセス（^９９ｍＴｃマスターミルカープロセス）によるプロセス所要時間、物質収支、発生廃棄物量を示す図。

以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明する。以下、ここでは、^９９ｍＴｃをテクネシウムあるいは単にＴｃと、放射性核種^９９Ｍｏを単に^９９Ｍｏと記載する場合がある。

図１は、本発明の実施例である^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出回収システム（以下、本システムといい、このシステムによって実施される方法を本システム方法という）の概念を示す。^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出回収システムは精製分離手段を備えることができる。

図１において、本システム１００は^９９Ｍｏ及び^９９ｍＴｃから放出される放射線を遮蔽するホットセル１内に設置される。本システム１００は、Ｍｏ容器（１）２、Ｍｏ容器（２）３および制御タンク４を備える。複数のＭｏ容器を備えるようにしてもよい。Ｍｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３には前もって原子炉で中性子照射されて^９９Ｍｏが生成し含まれるＭｏＯ_３をアルカリ（ＮａＯＨ）溶液で溶解して生成されるＮａ_２ ^９９ＭｏＯ_４溶液が供給される。すなわち、放射性医薬品原料としての放射性核種^９９Ｍｏを含んだＭｏ溶液がＭｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３に供給される。^９９ＭｏＯ_３がアルカリ溶液で溶解されると、図に示すようにｐＨ中性のＮａ_２ ^９９ＭｏＯ_４溶液が形成される。

この例は、後述する図３に対応する。生成に際して、放射性^９９Ｍｏを含むＭｏ溶液は例えば２L中に５００gのＭｏを含む高い濃度のＭｏ溶液とされる。以下、この溶液を高濃度Ｍｏ溶液という。ここで、高濃度とは、例えば１回５００Ci程度の必要量の^９９ｍＴｃを得るために、前述の２L中に５００gのＭｏを含む高濃度Ｍｏ溶液が必要となるための濃度ということである。

Ｍｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３の底部には、それぞれ三方弁５、６を備えた配管７、８が設けてあり、Ｍｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３は３方弁５、６および配管７、８更に他の配管９、１０を介して制御タンク４の底部に接続されている。配管７、８の終端に３方弁１３が備えられる。制御タンク４は液面調整機構としての機能を備える。制御タンク４の底部は、さらに配管１４、配管１４に設けた３方弁１５を介してＴｃ濃縮精製回収系１６の一端（図では上面）に接続される。このＴｃ濃縮精製回収系１６は後述するように、活性炭を内蔵した吸着カラムを備える。

Ｔｃ濃縮精製回収系１６の他端（図では下端）には、配管１７およびこれに設けられた３方弁１８が設けられ、配管７および配管８の終端に設けた３方弁１３に接続される。Ｍｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３で、高濃度Ｍｏ溶液中で^９９Ｍｏの娘核種である^９９ｍＴｃが生成されて、放射性核種^９９Ｍｏおよび^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液が形成される。^９９Ｍｏを含む新しい高濃度Ｍｏ溶液は交互に、例えば隔週毎にいずれかのＭｏ容器（１）２およびＭｏ容器（２）３に入れ替え供給される。

弱いエネルギーのγ線（放射線）を放出するテクネチウム９９（^９９ｍＴｃ）はＳＰＥＣＴのような医学診断に使用されるが、半減期が６時間であるため１日で１６分の１にまでその放射能量は減少してしまう。これを補うために^９９ｍＴｃの親核種である^９９Ｍｏを保有して、そのベータ・マイナス崩壊を起こして生まれる^９９ｍＴｃを分離・利用する。このように親核種と娘核種の放射平衡関係を利用して娘核種を得る方法がミルキングと呼ばれる。

ここでは、このように親核種と娘核種の放射平衡関係を利用して娘核種を得る方法をミルキングと称する。また、このミルキングを行うことをミルキング処理と称し、娘核種を含む溶液をミルキング溶液と称する。従って、ここで^９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液とは、上述のように、放射平衡関係を利用して必要量の^９９ｍＴｃを得るための^９９Ｍｏを含む溶液ということである。

高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液は、配管７ならびに配管８、三方弁１３、配管１７を介してＴｃ濃縮精製回収系１６の下部から活性炭カラムを内蔵するＴｃ濃縮精製回収系１６へ導入される。Ｔｃ濃縮精製回収系１６は、吸着カラムを備え、吸着カラムに活性炭が内蔵されているので、この活性炭に必要量の^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を通液することによって、^９９ｍＴｃを選択的に吸着させることができる。この工程で^９９ｍＴｃの精製、濃縮がなされる。ここで、高濃度Ｍｏ溶液中のＭｏ量（ここでは、５００g）に対する^９９Ｍｏ量と^９９ｍＴｃ量との関係を示せば次のようである。

^９９Ｍｏの半減期：６５．９４ｈ，^９９ｍＴｃの半減期：６．０１ｈ
５００Ｃｉ^９９Ｍｏ量＝１．０４ｍｇ（５００ｇＭｏに対し１／５０万）
５００Ｃｉ^９９ｍＴｃ量＝０．０９５ｍｇ（５００ｇＭｏに対し１／５００万）
^９９Ｍｏ ５×１０^４Ｂｑ以下の場合、５００ｇＭｏに対し６×１０^−１５以下
^９９ｍＴｃ ６×１０^４Ｂｑ以下の場合、５００ｇＭｏに対し６×１０^−１６以下
このように、高濃度Ｍｏ溶液に極わずかに^９９ｍＴｃが存在する場合にあっても活性炭によって吸着させることができる。

Ｔｃ濃縮精製回収系１６で吸着されない^９９Ｍｏを含む大量のＭｏは、三方弁１５および配管１４を介して、制御タンク４に、更にはＭｏ容器（１）２あるいはＭｏ容器（２）３のいずれかに戻される。このようにして、片方のＭｏ溶液が例えば延べ２週間程、２４時間おきに毎日^９９ｍＴｃ吸着工程が実施され、^９９ｍＴｃが回収されたＭｏ溶液は元のＭｏ容器（２あるいは３のいずれか）に戻される。この工程の後、Ｔｃ濃縮精製回収系１６に吸着回収された^９９ｍＴｃは脱着工程へと移行される。

このように、放射性核種^９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を、原子炉で中性子照射したＭｏ化合物（ＭｏＯ_３）を直接的にアルカリ溶液で溶解することで^９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、複数のＭｏ容器に供給し、これらの複数のＭｏ容器に貯められた高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を交互に前記活性炭を収納する吸着カラムに通液してＴｃを吸着濃縮し、しかる後に溶出精製回収することを行う。

三方弁１８には配管２０、三方弁２１を介して外部の供給系２２が接続され、この供給系２２からはＴｃ濃縮精製回収系１６（活性炭カラム）に残存するＭｏ（^９９Ｍｏ）の脱着のための洗浄液およびＴｃ溶出液他が供給され、これらの溶液はＴｃ濃縮精製回収系１６に導入される。

まず、脱着工程において^９９Ｍｏ脱着剤が供給系２２から導入され、Ｍｏ（^９９Ｍｏ）が脱着され、この溶液は洗浄廃液３２に導入される。次いで、Ｍｏ（^９９Ｍｏ）脱着工程が止められ、Ｔｃ脱着剤が供給系２２から導入され、活性炭に吸着されたＴｃが脱着されるＴｃ脱着工程へと移行する。

Ｔｃ濃縮精製回収系１６は、三方弁１５を介して、配管２３、これに設けた３方弁２４を介して液性調整系２５に接続されている。脱着したＴｃは脱着剤と共に液性調整系２５に導入される。この液性調整系で液性調整用試薬３４が加えられ、液性調整され、更に配管２６を介して２次精製系２７に、更に配管２８を介してＴｃ回収装置２９に接続され、^９９ｍＴｃ溶出液として回収される。

このシステム１００には、図１に示すように、^９９Ｍｏ使用後廃液系３０、３１および洗浄廃液系３２が設けられ、各系統は制御系３３によって適宜制御されるようになっている。

図２は、図１に示される本法システムを用いた処理によってＴｃを精製回収する方法および手段を示す。図２において、本実施例の^９９ｍＴｃの高濃縮、精製分離および溶出回収システムは、（ｎ，γ）^９９Ｍｏ形成手段４１、高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液形成手段４２，Ｔｃ生成処理手段４３，４４，^９９ｍＴｃの吸着，溶出精製回収手段４９，^９９ｍＴｃの液性調整二次精製手段５０、^９９ｍＴｃの取得手段５１および高濃度Ｍｏ溶液の再循環手段５２から構成される。

^９９ｍＴｃを利用するためには^９９Ｍｏが必要で、これを大量に製造するために、Ｍｏペレット形成手段４１を用い、天然のＭｏを原子炉で照射する（ｎ，γ）法によって（ｎ，γ）^９９Ｍｏを形成する。本実施例では（ｎ，γ）法によって形成された、例えばペレットが用いられる。粉末であってもよい。高濃度Ｍｏ溶液形成手段４２によって、アルカリ溶液を投入し、このように形成した^９９Ｍｏが生成したＭｏペレットを直接的にアルカリ溶液で溶解する。アルカリはＮａＯＨを使用することができる。Ｔｃ生成処理手段４３，４４を用いてＴｃの生成を行う。このＴｃの生成に当っては、システム１（４３）およびシステム２（４４）を用いる。これらのシステム（１）、システム（２）は図１におけるＭｏ容器（１）２、Ｍｏ容器（２）３に対応する。

原子炉で中性子照射されたＭｏペレットをＮａＯＨ溶液で溶解すると高濃度のＮａ_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_４溶液が形成される。高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を用いて、^９９Ｍｏの娘核種である^９９ｍＴｃが生成され、放射性核種^９９Ｍｏおよび^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を形成する。このように、この方式によれば、原子炉で照射したＭｏＯ_３ターゲットをアルカリ（ＮａＯＨ溶液）で溶解してできるＮａ_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_４溶液を、毎週１回システム１とシステム２（それぞれ前週分および今週分）に交互に入れ、その両方のＭｏ（^９９Ｍｏ）溶液を交互にＴｃ濃縮生成回収系１６（図１）を構成する^９９ｍＴｃの吸着、溶出精製回収手段４９に導入し、Ｔｃ吸着カラム５３へ通液する。

吸着カラム５３は活性炭５４を内蔵する。活性炭５４を内蔵するＴｃ吸着カラム５３によって^９９ｍＴｃ吸着手段が構成される。このようにして活性炭５４に高濃度Ｎａ_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_４溶液を通液し、両方のシステム１，２のいずれかのあるいは両方の高濃度Ｎａ_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_４溶液中の^９９ｍＴｃを吸着させる。活性炭５４は、^９９ｍＴｃを選択的に吸着する。このように、微量の^９９ｍＴｃが交互に吸着され、これに伴って、吸着される^９９ｍＴｃの量は増加する。この活性炭吸着法を用いることによって、後段の脱着法と組み合わせて、^９９ｍＴｃ濃度を高濃度Ｎａ_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_４溶液中の^９９ｍＴｃ濃度に比べて、例えば４０倍以上濃縮することができ、放射性医薬品原料として適切な濃度の^９９ｍＴｃ濃縮がなされる。なお、本発明によれば、任意の濃縮率で^９９ｍＴｃを濃縮することが可能である。

活性炭５４に吸着したＴｃをＴｃ脱着剤を用いて脱着するＴｃ脱着剤としては本例の場合、高濃度アルカリ溶液が使用される。次に^９９ｍＴｃ回収手段によって^９９ｍＴｃを吸着した活性炭から脱着剤による^９９ｍＴｃの脱着処理を行って、^９９ｍＴｃを回収する。これらの手段によって^９９ｍＴｃ吸着、溶出による脱着および精製回収が構成されることになる。

^９９ｍＴｃが吸着回収された高濃度Ｎａ_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_４溶液は、高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液の循環手段５２によって、システム１あるいはシステム２に戻され、高濃度Ｎａ_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_４溶液として回収され、再使用される。

活性炭に吸着された一部のＭｏ（^９９Ｍｏ）は、Ｍｏ（^９９Ｍｏ）洗浄工程によってＭｏ（^９９Ｍｏ）が活性炭から除去される。

回収されたＴｃは^９９ｍＴｃの液性調整二次精製手段５０によって液性が調整された後、アルミナカラム法によって残留^９９Ｍｏが除去されることによって、二次精製され、^９９ｍＴｃ取得手段５１によって取得、回収される。

前述のように、高濃度Ｍｏ溶液循環手段５２によって、^９９ｍＴｃ吸着後の高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を再利用するためシステム１，２に循環する。すなわち、高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液はシステム１あるいはシステム２に戻されて再使用され、これらのシステムで^９９ｍＴｃ生成処理がなされ、新たに^９９ｍＴｃを生成させることになる。このように、高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液は循環、再使用される。

このようにして、高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を用いる^９９Ｍｏ溶液型Ｔｃマスターミルカーとしての^９９ｍＴｃの高濃縮、精製分離および溶出回収システムおよび回収方法が構成され、生理食塩水ベースの濃縮^９９ｍＴｃ溶液を得る。この液は放射性医薬品原料として医療診断に用いられる。

図３は、^９９ｍＴｃの高濃縮、精製分離および溶出回収プロセスを示す。
図３において、このプロセスは、Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_３の形成Ｓ１，Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶解工程Ｓ２、^９９ｍＴｃ生成処理工程Ｓ３、^９９ｍＴｃの活性炭への吸着精製工程Ｓ４、水ならびにＮａＯＨ０．０１Ｍの弱アルカリによるＭｏ除去工程Ｓ５、^９９ｍＴｃ溶出回収工程Ｓ６、^９９ｍＴｃ液性調整工程Ｓ７、アルミナカラム法を用い、残留Ｍｏ（^９９Ｍｏ）を洗浄除去して^９９ｍＴｃを回収精製する^９９ｍＴｃの精製工程Ｓ８および高濃度、高純度^９９ｍＴｃの取得工程Ｓ９から構成される。

全体の操作としては、（１）照射済Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_３ペレットの溶解→（２）Ｎａ_２Ｍｏ（^９９Ｍｏ）Ｏ_２溶液形成→（３）Ｔｃ吸着回収（^９９Ｍｏ原液としての高濃度Ｍｏ溶液は全量回収（元のタンクに戻し２４時間後再使用）→（４）活性炭に付着して残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）の洗浄除去→（５）Ｔｃ溶出精製回収→（６）Ｔｃ回収液のｐＨとＮａＣｌ濃度調整→（７）アルミナカラム法によるＴｃの二次精製（最終精製）→（８）Ｔｃ回収溶液の取得（Ｔｃ≧１Ｃｉ／ｍＬ、生理食塩水ベース、ｐＨ中性、^９９Ｍｏ含まず）となる。
以上の８段階のプロセスから構成される。

活性炭を用いて高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中の^９９ｍＴｃを高濃縮吸着した後、活性炭に吸着した^９９ｍＴｃの溶出回収方法として、その活性炭を希アルカリ溶液で洗浄することで残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）を洗浄除去し、さらに高濃度アルカリ溶液で処理して^９９ｍＴｃを効率良く溶出精製回収することで、高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中の^９９ｍＴｃの高濃縮・精製分離・溶出回収を行うことができる。

活性炭を用いて高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中の^９９ｍＴｃを高濃縮吸着した後、活性炭に吸着した^９９ｍＴｃの溶出回収方法として、その活性炭を希アルカリ溶液で洗浄することで残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）を洗浄除去し、さらに高濃度アルカリ溶液で処理して^９９ｍＴｃを効率良く溶出回収する方法として、該活性炭を０．０５Ｍ以上のＮａＯＨ溶液で１００℃以上で１０気圧以上にして^９９ｍＴｃの溶出回収率を向上することで、高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中の^９９ｍＴｃの高濃縮・精製分離・溶出回収を行うことができる。

活性炭を用いて高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中の^９９ｍＴｃを高濃縮吸着した後、活性炭に吸着した^９９ｍＴｃの溶出回収方法として、活性炭を陰極（カソード）として電気化学的に^９９ｍＴｃの溶出回収を行うことで、高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中の^９９ｍＴｃを選択的に高濃縮・精製分離・溶出回収することができる。

活性炭を用いて高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中の^９９ｍＴｃを高濃縮吸着した後の^９９ｍＴｃの溶出回収方法として、^９９ｍＴｃの溶出液である還元剤であるヒドラジンやチオシアン酸溶液などの還元剤によれば、前記した加熱や加圧することなく^９９ｍＴｃの溶出回収が可能で、活性炭に吸着した^９９ｍＴｃを溶出回収することができる。

なお、Ｔｃミルキング時間としては、全工程で４ｈ／バッチで、Ｔｃ濃度１Ｃｉ／ｍＬ以上で１００〜１５０ｍＬ程度の生理食塩水中に回収可能である。

図４〜図９に実験結果を示す。
図４は、ＡＣ（活性炭）吸着カラムのＴｃ動的吸着性能を示す。図に示すように、ＳＶ（空筒速度：１１４〜２７３ｈ^−１）が変動してもＴｃ吸着ゾーンが同等である。ＡＣ（５ｇ）カラム層中の^９９Ｍｏ溶液の通過時間は４．４〜１１秒（流速：０．５〜１．３ｃｍ／ｓ）で高濃度Ｍｏ溶液中の^９９ｍＴｃが９８％以上の効率で吸着回収される。

図５は、Ｔｃ濃縮精製回収系１６のＭｏ ｗａｓｈｏｕｔ効率を示す。この図からＭｏ ｗａｓｈｏｕｔ処理してもＴｃ吸着ゾーンの移動がないことが判る。活性炭に残留したＭｏ（^９９Ｍｏ）を洗浄除去処理しても一旦吸着した^９９ｍＴｃはそのまま残留する。

図６は、Ｔｃ吸着カラムからのＴｃ回収操作であるアルカリ性加圧溶液抽出処理（ａｌｋ−ＰＬＥ）した場合の^９９Ｔｃ溶出効率を示す。この図から、ａｌｋ−ＰＬＥ処理によって活性炭カラムに吸着した^９９ｍＴｃの吸着ゾーンが移動することが判る。このａｌｋ−ＰＬＥ処理によるＡＣ吸着Ｔｃ回収率は９８〜９９％である。

図７は、アルミナカラム性能評価としての^９９ｍＴｃ精製回収時の^９９Ｍｏ動的吸着性能を示す。この図から、ＳＶ（３０〜６０ｈ^−１）が変動しても^９９Ｍｏ吸着ゾーンは変化しないためアルミナカラム中に^９９Ｍｏが捕捉された状態で、^９９Ｔｃを１００％溶出精製回収でき、高純度の^９９ｍＴｃを得る。

図８は、アルミナカラム分離における^９９Ｔｃ収率を示す。アルミナカラムによるＴｃ精製回収率は１００％である。

図９は、^９９Ｍｏ５００Ｃｉ規模でのプロセスにおける物質収支を示す。
^９９Ｍｏ溶液型Ｔｃマスターミルカーとしての本システムは、固体状やゲル状の^９９Ｍｏ吸着保持体を用いないため、^９９Ｍｏ吸着保持体の放射線ダメージによる吸着材構成元素（例えば、Ｚｒ）の溶脱混入がなく、しかも^９９ｍＴｃが^９９Ｍｏ溶液中に溶解している状態のため^９９Ｍｏ吸着保持体からの^９９ｍＴｃミルキング効率に対する懸念が不要である。本システムで使用する活性炭は、前工程で生成した高濃度Ｍｏ溶液中の^９９Ｍｏを吸着すること無く、しかも選択的に^９９ｍＴｃを高効率で吸着することができる。さらに、活性炭に吸着したＴｃを溶出させ、生理食塩水ベースの^９９ｍＴｃ溶液とするため、放射性医薬品原料として最適な状態で使用可能となる。また、本発明の高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液からの微量^９９ｍＴｃの選択的高濃縮・精製分離・溶出回収のプロセスでは、^９９ｍＴｃが吸着した活性炭から高濃度アルカリを用いて^９９ｍＴｃを回収する場合は、全プロセスにおいて^９９ｍＴｃは過テクネチウム酸（^９９ｍＴｃＯ_４）の形態を維持する。なお、ＭｏＯ_３の^９８Ｍｏ（ｎ，γ）反応の際、^９９Ｍｏ製造のための中性子照射ターゲットＭｏＯ_３に含まれるＭｏ同位体の^９２Ｍｏ、^９５Ｍｏ、^９６Ｍｏそれぞれの（ｎ，p）反応によって放射性ニオブである^９２mNb、^９５Nb、^９６Nbが生成し、Ｍｏ（^９９Ｍｏ）中に放射化生成不純物として混在し高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中に混入してくるが、高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中の^９９ｍＴｃを活性炭カラムで吸着回収する際、これらの放射性ニオブは活性炭に吸着しない。そのため、目的とする^９９ｍＴｃ回収液中には混入しない。

^９９Ｍｏ溶液型^９９ｍＴｃマスターミルカーとしての本システムは、^９９Ｍｏ吸着保持体を用いないために薬事申請上も有利で低コストであり、また^９９ｍＴｃ回収に伴う放射性の廃液や固体廃棄物の発生量が少ない利点がある。しかも高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中の微量の^９９ｍＴｃを^９９Ｍｏの混入無く高効率（９５％以上）で精製回収することが可能である。

本実施例の^９９Ｍｏ溶液法によれば、現行のＦｉｓｓｉｏｎ−^９９Ｍｏアルミナカラム法での^９９ｍＴｃ溶出回収と同等の^９９ｍＴｃ製品（^９９ｍＴｃ濃度・液量）を（ｎ，γ）^９９Ｍｏ溶液から安定的に得ることが可能になり、^９９ｍＴｃマスターミルカーとして製造ラインで使用できる技術が確立される。

１…、ホットセル、２…Ｍｏ容器（１）、３…Ｍｏ容器（２）、４…制御タンク、１６…Ｔｃ濃縮精製回収系、２２…洗浄液およびＴｃ溶出液の供給系、２７…２次精製系、２９…Ｔｃ回収装置、３３…制御系、４１…（ｎ，γ）^９９Ｍｏ形成手段、４２…高濃度Ｍｏ溶液形成手段、４３…システム（１）によるＴｃ生成処理手段、４４…システム（２）によるＴｃ生成処理手段、４９…^９９ｍＴｃの吸着および溶出精製回収手段、５０…^９９ｍＴｃ液性調整・二次精製手段、５１…^９９ｍＴｃの取得手段、５２…高濃度Ｍｏ溶液の再循環手段、５３…吸着カラム、５４…活性炭、１００…^９９ｍＴｃの高濃度，精製分離および溶出回収システム（^９９ｍＴｃの高濃度および溶出回収システム）。

Claims (9)

1. 放射性医薬品原料としての放射性核種^９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、^９９Ｍｏの娘核種である^９９ｍＴｃを生成して放射性核種^９９Ｍｏおよび^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を形成し、
   形成した当該高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を、活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液中の^９９ｍＴｃを選択的に吸着させ、 ^９９ｍ Ｔｃを選択的に吸着させた後の高濃度Ｍｏ（ ^９９ Ｍｏ）を再循環系に導出させ、活性炭に残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤によって脱着除去を行い、活性炭に残留した微量の^９９ｍＴｃを活性炭から脱着剤による^９９ｍＴｃの脱着処理を行って、^９９ｍＴｃを回収し、
   回収した^９９ｍＴｃ中に僅かに残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）をアルミナカラム法によって除去する二次精製を行い、
   ^９９ｍ Ｔｃが吸着処理され、再循環系に導出され、回収された前記高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液から、再び放射平衡状態まで^９９ｍＴｃを生成して、放射性核種^９９Ｍｏおよび^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を再び形成し、形成した当該高濃度Ｍｏ（ ^９９ Ｍｏ）溶液を、再循環して活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該高濃度Ｍｏ（ ^９９ Ｍｏ）溶液中の ^９９ｍ Ｔｃを選択的に吸着させること
   を特徴とする放射性医薬品原料としての^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
2. 請求項１において、放射性核種^９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を、原子炉で中性子照射したＭｏ化合物を直接的にアルカリ溶液で溶解することで^９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成し、複数のＭｏ容器に供給し、これらの複数のＭｏ容器に貯められた高濃度Ｍｏ溶液を交互に前記活性炭を収納する吸着カラムに通液して^９９ｍＴｃを吸着濃縮し、しかる後に溶出精製することを特徴とする^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
3. 請求項１において、前記脱着処理を行って^９９ｍＴｃを回収するに際して、^９９ｍＴｃを吸着する活性炭を希アルカリ溶液で洗浄して活性炭に付着残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）を洗浄除去し、その後にさらに高濃度アルカリ溶液による脱着処理を行うことを特徴とする^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
4. 請求項３において、前記活性炭を０．０５Ｍ以上のＮａＯＨ溶液で１００°C以上で、５気圧以上にして^９９ｍＴｃ溶出回収することを特徴とする^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
5. 請求項１において、前記脱着処理を行って、^９９ｍＴｃを回収するに際して、^９９ｍＴｃを脱着する活性炭を陰極（カソード）として電気化学処理することを特徴とする^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
6. 請求項１において、前記脱着処理を行って、^９９ｍＴｃを回収するに際して、^９９ｍＴｃを吸着する活性炭を還元剤による還元処理することを特徴とする^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
7. 請求項４から６において、^９９ｍＴｃを回収するに際して、高濃度アルカリ溶液による処理、活性炭を陰極（カソード）とする電気化学処理、還元剤による還元処理のいずれかの処理、あるいはこれらを組み合わせての処理を行うことを特徴とする^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収方法。
8. 放射性医薬品原料としての放射性核種^９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液を形成する高濃度Ｍｏ溶液形成手段、
   この高濃度Ｍｏ溶液中に^９９Ｍｏの娘核種である^９９ｍＴｃを生成して放射性核種^９９Ｍｏおよび^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液の形成手段、
   生成した当該高濃度Ｍｏ溶液を、活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該高濃度Ｍｏ溶液中の^９９ｍＴｃを吸着させ、当該高濃度Ｍｏ（ ^９９ Ｍｏ）を再循環系に導出させ、 ^９９ｍＴｃを吸着した活性炭に残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤で洗浄し脱離除去する手段、
   ^９９ｍＴｃを吸着した活性炭に残留するＭｏ（^９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤で洗浄し脱離除去した後^９９ｍＴｃ脱着剤による^９９ｍＴｃの脱着処理を行って、^９９ｍＴｃを回収精製する^９９ｍＴｃ吸着、脱着および回収精製手段、
   ^９９ｍ Ｔｃを選択的に吸着させた後の高濃度Ｍｏ（ ^９９ Ｍｏ）を再循環系に導出された高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を再利用するため回収し、再び放射平衡状態まで^９９ｍＴｃを生成して、放射性核種^９９Ｍｏおよび^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液を再び形成する高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液循環回収手段、を備え、
   形成した当該高濃度Ｍｏ（ ^９９ Ｍｏ）溶液を、再循環して活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該高濃度Ｍｏ（ ^９９ Ｍｏ）溶液中の ^９９ｍ Ｔｃを選択的に吸着させること
   を特徴とする放射性医薬品原料としての^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収システム。
9. 放射性医薬品原料としての放射性核種^９９Ｍｏを含む高濃度Ｍｏ溶液が、大量のＭｏを直接的にアルカリ溶液で溶解することで形成されるようにした高濃度Ｍｏ溶液形成手段、
   この高濃度Ｍｏ溶液について^９９Ｍｏの娘核種である^９９ｍＴｃを放射平衡状態まで生成して放射性核種^９９Ｍｏおよび^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液をする手段、
   生成した当該高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を、活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に^９９ｍＴｃを選択的に吸着させ、当該高濃度Ｍｏ（ ^９９ Ｍｏ）を再循環系に導出させる^９９ｍＴｃ吸着手段、活性炭に残留したＭｏ（^９９Ｍｏ）をＭｏ脱着剤によって洗浄し脱着するＭｏ（^９９Ｍｏ）脱着手段、
   ^９９ｍＴｃを吸着した活性炭から^９９ｍＴｃ脱着剤による^９９ｍＴｃの脱着処理を行って、^９９ｍＴｃを精製回収する^９９ｍＴｃ脱着および精製回収手段、
   ^９９ｍ Ｔｃを選択的に吸着させた後の高濃度Ｍｏ（ ^９９ Ｍｏ）を再循環系に導出された高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液を再利用のため回収し、放射平衡状態まで^９９ｍＴｃを生成して、放射性核種^９９Ｍｏおよび^９９ｍＴｃを含む高濃度Ｍｏ溶液を再び形成する高濃度Ｍｏ（^９９Ｍｏ）溶液循環回収手段、を備え、
   形成した当該高濃度Ｍｏ（ ^９９ Ｍｏ）溶液を、再循環して活性炭を内蔵する吸着カラムへ通液して該活性炭に当該高濃度Ｍｏ（ ^９９ Ｍｏ）溶液中の ^９９ｍ Ｔｃを選択的に吸着させること
   を特徴とする放射性医薬品およびその標識化合物原料としての^９９ｍＴｃの高濃縮および溶出精製回収システム。

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