JP2857349B2 - ９９Ｍｏ−９９ｍＴｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤およびその製造方法 - Google Patents
９９Ｍｏ−９９ｍＴｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤およびその製造方法Info
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
- C08G79/00—Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing atoms other than silicon, sulfur, nitrogen, oxygen, and carbon with or without the latter elements in the main chain of the macromolecule
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、核医学において、がん
などの核医学診断に99mＴｃを利用するための99Ｍｏ−
99mＴｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤およびその製造方法
に関するものである。
などの核医学診断に99mＴｃを利用するための99Ｍｏ−
99mＴｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤およびその製造方法
に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】99mＴｃは、核医学の分野で最も多く用
いられており、99Ｍｏの娘核種として得られ、大量に製
造されている。例えば日本原子力学会誌の解説（四方英
治、井口明、日本原子力学会誌、ｖｏｌ．２６，Ｎｏ．
８（１９８４年）６６２−６７０）などで示されている
ように、99mＴｃはいろいろな化合物に結合した、いわ
ゆる放射線医薬として人体に投与し、がんなどの核医学
的診断に利用されている。しかし、その普及には、その
核的および化学的特性が優れていることや、それを有効
に利用するための、いわゆる、ジェネレータの開発、さ
らにシンチカメラ等の診断用機器の発達に負うところが
大きい。すなわち99mＴｃは半減期が６．０２時間と短
く、しかも、γ線だけを放出するために、人体に投与し
たときの被爆線量が少なく、また、放射性同位元素を標
識体として人体に投与し、放射線を体外から測定して放
射能の人体内での分布や動態を観察する場合には、対象
とする臓器や病変組織に親和性が大きく、集積しやす
く、また多くの他の物質と結合して安定な標識体をつく
る物質であることが必要で、99mＴｃはその特性に優れ
ているという特長を有している。
いられており、99Ｍｏの娘核種として得られ、大量に製
造されている。例えば日本原子力学会誌の解説（四方英
治、井口明、日本原子力学会誌、ｖｏｌ．２６，Ｎｏ．
８（１９８４年）６６２−６７０）などで示されている
ように、99mＴｃはいろいろな化合物に結合した、いわ
ゆる放射線医薬として人体に投与し、がんなどの核医学
的診断に利用されている。しかし、その普及には、その
核的および化学的特性が優れていることや、それを有効
に利用するための、いわゆる、ジェネレータの開発、さ
らにシンチカメラ等の診断用機器の発達に負うところが
大きい。すなわち99mＴｃは半減期が６．０２時間と短
く、しかも、γ線だけを放出するために、人体に投与し
たときの被爆線量が少なく、また、放射性同位元素を標
識体として人体に投与し、放射線を体外から測定して放
射能の人体内での分布や動態を観察する場合には、対象
とする臓器や病変組織に親和性が大きく、集積しやす
く、また多くの他の物質と結合して安定な標識体をつく
る物質であることが必要で、99mＴｃはその特性に優れ
ているという特長を有している。
【０００３】そこで、99mＴｃを放射性医薬として利用
するために、従来、99mＭｏから99mＴｃを取り出す方法
として、ジェネレータと溶液形の２つの方法が採用され
てきた。ジェネレータは、Ｍｏ吸着剤としてアルミナを
充填したカラムに99ＭｏをＭｏＯ4 2-の形で吸着させ、
鉛の遮蔽体容器に収めた装置で、カラムに滅菌した生理
食塩水を流すだけで、99Ｍｏから生成した99mＴｃのみ
が99mＴｃＯ4 -の形で洗い出されてくるものである。こ
の操作をミルキングといい、99Ｍｏと99mＴｃとは１日
で放射平衡に達するので、99Ｍｏが残っている間は毎日
ミルキングができ、各種のものが製品化されている。一
方、溶液形は、99ＭｏＯ4 2-を含む水溶液から、例えば
メチルエチルケトンのような溶媒で99mＴｃを抽出し、
溶媒を蒸発させて99mＴｃを回収して、各種の標識体の
合成に使用し、合成された標識体の溶液として供給され
るものである。従って、半減期の短い99mＴｃの抽出、
標識体への転換操作が必要ないジェネレータの方が有利
である。
するために、従来、99mＭｏから99mＴｃを取り出す方法
として、ジェネレータと溶液形の２つの方法が採用され
てきた。ジェネレータは、Ｍｏ吸着剤としてアルミナを
充填したカラムに99ＭｏをＭｏＯ4 2-の形で吸着させ、
鉛の遮蔽体容器に収めた装置で、カラムに滅菌した生理
食塩水を流すだけで、99Ｍｏから生成した99mＴｃのみ
が99mＴｃＯ4 -の形で洗い出されてくるものである。こ
の操作をミルキングといい、99Ｍｏと99mＴｃとは１日
で放射平衡に達するので、99Ｍｏが残っている間は毎日
ミルキングができ、各種のものが製品化されている。一
方、溶液形は、99ＭｏＯ4 2-を含む水溶液から、例えば
メチルエチルケトンのような溶媒で99mＴｃを抽出し、
溶媒を蒸発させて99mＴｃを回収して、各種の標識体の
合成に使用し、合成された標識体の溶液として供給され
るものである。従って、半減期の短い99mＴｃの抽出、
標識体への転換操作が必要ないジェネレータの方が有利
である。
【０００４】
【発明が解決しようとしている課題】99mＴｃを利用す
るためには99Ｍｏが必要で、これを大量に製造するため
には、天然のＭｏを原子炉で照射する（ｎ，γ）法と
235Ｕの核分裂生成物から99Ｍｏを取り出す核分裂
（ｎ，ｆ）法がある。（ｎ，γ）法はＭｏの98Ｍｏ
（ｎ，γ）99Ｍｏ反応を利用するもので、工程が簡単
で、取り扱う放射能も99Ｍｏと99mＴｃだけであり、放
射線の遮蔽が楽で、放射性廃棄物が発生しないとういう
大きな利点がある。
るためには99Ｍｏが必要で、これを大量に製造するため
には、天然のＭｏを原子炉で照射する（ｎ，γ）法と
235Ｕの核分裂生成物から99Ｍｏを取り出す核分裂
（ｎ，ｆ）法がある。（ｎ，γ）法はＭｏの98Ｍｏ
（ｎ，γ）99Ｍｏ反応を利用するもので、工程が簡単
で、取り扱う放射能も99Ｍｏと99mＴｃだけであり、放
射線の遮蔽が楽で、放射性廃棄物が発生しないとういう
大きな利点がある。
【０００５】しかしその反面、98Ｍｏの天然存在比が２
４．１％と低く、（ｎ，γ）法で得られたＭｏの比放射
能が２Ｃｉ／ｇ前後と低いので、Ｍｏの吸着能が２ｍｇ
／ｇと低いアルミナを使用して、ジェネレータとして必
要な約５００ｍＣｉの99Ｍｏを確保するためには、アル
ミナが約１３０ｇ必要となる。また仮に１００％の98Ｍ
ｏを用いてもアルミナは約３０ｇ必要となり、実用的で
はない。そのために、核分裂（ｎ，ｆ）法による約１０
5Ｃｉ／ｇという比放射能の高い99Ｍｏを用い、ジェネ
レータの小型軽量化をはかり、扱い易さ、価格、輸送の
問題を解決し製品化されているのが現状である。しか
し、核分裂法では、235Ｕの核分裂反応を利用し、各種
の核分裂生成物から複雑な工程を経て99Ｍｏを取り出さ
ねばならず、また多量の放射性廃棄物ができるという欠
点がある。
４．１％と低く、（ｎ，γ）法で得られたＭｏの比放射
能が２Ｃｉ／ｇ前後と低いので、Ｍｏの吸着能が２ｍｇ
／ｇと低いアルミナを使用して、ジェネレータとして必
要な約５００ｍＣｉの99Ｍｏを確保するためには、アル
ミナが約１３０ｇ必要となる。また仮に１００％の98Ｍ
ｏを用いてもアルミナは約３０ｇ必要となり、実用的で
はない。そのために、核分裂（ｎ，ｆ）法による約１０
5Ｃｉ／ｇという比放射能の高い99Ｍｏを用い、ジェネ
レータの小型軽量化をはかり、扱い易さ、価格、輸送の
問題を解決し製品化されているのが現状である。しか
し、核分裂法では、235Ｕの核分裂反応を利用し、各種
の核分裂生成物から複雑な工程を経て99Ｍｏを取り出さ
ねばならず、また多量の放射性廃棄物ができるという欠
点がある。
【０００６】そこで、（ｎ，γ）法で生成する99Ｍｏを
用い、しかも実用的な大きさのジェネレータを開発する
ための研究が行なわれ、（Ｊ．Ｖ．Ｅｖａｎｓ，Ｐ．
Ｗ．Ｍｏｏｒｅ，ＭＥ．Ｓｈｙｉｎｇ ａｎｄ Ｊ．
Ｍ．Ｓｏｄｅａｕ，Ａｐｐｌ．Ｒａｄｉａｔ．Ｉｓｏ
ｔ，ｖｏｌ．３８，Ｎｏ．１（１９８７）１９−２
３．）いわゆるゲル・ジェネレータが中国で実用化され
ている。この方法によれば、（ｎ，γ）法でＭｏＯ3か
ら製造されたＮａ2 99ＭｏＯ4とＺｒＯＣｌ2あるいはＺ
ｒＯ（ＮＯ3）2を反応させＺｒＯ99ＭｏＯ4・ｘＨ2Ｏゲ
ルを合成し、このゲルを乾燥し、粉砕してカラムに充填
し、ミルキングにより99mＴｃを溶出させることができ
る。
用い、しかも実用的な大きさのジェネレータを開発する
ための研究が行なわれ、（Ｊ．Ｖ．Ｅｖａｎｓ，Ｐ．
Ｗ．Ｍｏｏｒｅ，ＭＥ．Ｓｈｙｉｎｇ ａｎｄ Ｊ．
Ｍ．Ｓｏｄｅａｕ，Ａｐｐｌ．Ｒａｄｉａｔ．Ｉｓｏ
ｔ，ｖｏｌ．３８，Ｎｏ．１（１９８７）１９−２
３．）いわゆるゲル・ジェネレータが中国で実用化され
ている。この方法によれば、（ｎ，γ）法でＭｏＯ3か
ら製造されたＮａ2 99ＭｏＯ4とＺｒＯＣｌ2あるいはＺ
ｒＯ（ＮＯ3）2を反応させＺｒＯ99ＭｏＯ4・ｘＨ2Ｏゲ
ルを合成し、このゲルを乾燥し、粉砕してカラムに充填
し、ミルキングにより99mＴｃを溶出させることができ
る。
【０００７】しかし、この方法では、ゲルの濾過、乾燥
が難しく、またジェネレータとしてＭｏのブレークスル
ーが多い等、解決しなければならない課題が指摘されて
いる。そこで、天然のＭｏから（ｎ，γ）法を利用し
て、実用的なジェネレータを開発するために、Ｍｏ吸着
能の高いＭｏ吸着剤が必要となっている。本発明は、こ
れらの問題を解決し、天然のＭｏから（ｎ，γ）法で得
られる99Ｍｏを使用し、従来の99mＴｃジェネレータと
同じ大きさの実用的なジェネレータを製造するための優
れたＭｏ吸着剤を得ることを目的とする。
が難しく、またジェネレータとしてＭｏのブレークスル
ーが多い等、解決しなければならない課題が指摘されて
いる。そこで、天然のＭｏから（ｎ，γ）法を利用し
て、実用的なジェネレータを開発するために、Ｍｏ吸着
能の高いＭｏ吸着剤が必要となっている。本発明は、こ
れらの問題を解決し、天然のＭｏから（ｎ，γ）法で得
られる99Ｍｏを使用し、従来の99mＴｃジェネレータと
同じ大きさの実用的なジェネレータを製造するための優
れたＭｏ吸着剤を得ることを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明の発明者らは、前
記の目的を達成するため、鋭意研究を行った結果、優れ
たＭｏ吸着能と、Ｔｃ溶離性を有するジルコニウム系無
機高分子を合成することに成功し本発明をなすに至っ
た。すなわち、本発明による99Ｍｏ−99mＴｃジェネレ
ータ用Ｍｏ吸着剤は、式： の繰返し単位から主として成る骨格構造を有し、Ｘはハ
ロゲン、１個から６個までの炭素原子を有するアルコキ
シ基のいずれかで、１０％以上のＸがハロゲンであり、
Ｒは１個から６個までの炭素原子を有するアルキレン、
ポリメチレンあるいは不飽和結合を有する炭素鎖であ
り、繰返し単位（Ｄ）は繰返し単位（Ａ）、（Ｂ）、
（Ｃ）のいずれかに結合し、繰返し単位（Ａ）、
（Ｂ）、（Ｃ）の含有量により分岐構造が制御され、水
に不溶で、Ｍｏを含む水溶液からＭｏのみを吸着し、放
射性同位元素である99Ｍｏから生成する99mＴｃを溶離
することができることを特徴とするものである。
記の目的を達成するため、鋭意研究を行った結果、優れ
たＭｏ吸着能と、Ｔｃ溶離性を有するジルコニウム系無
機高分子を合成することに成功し本発明をなすに至っ
た。すなわち、本発明による99Ｍｏ−99mＴｃジェネレ
ータ用Ｍｏ吸着剤は、式： の繰返し単位から主として成る骨格構造を有し、Ｘはハ
ロゲン、１個から６個までの炭素原子を有するアルコキ
シ基のいずれかで、１０％以上のＸがハロゲンであり、
Ｒは１個から６個までの炭素原子を有するアルキレン、
ポリメチレンあるいは不飽和結合を有する炭素鎖であ
り、繰返し単位（Ｄ）は繰返し単位（Ａ）、（Ｂ）、
（Ｃ）のいずれかに結合し、繰返し単位（Ａ）、
（Ｂ）、（Ｃ）の含有量により分岐構造が制御され、水
に不溶で、Ｍｏを含む水溶液からＭｏのみを吸着し、放
射性同位元素である99Ｍｏから生成する99mＴｃを溶離
することができることを特徴とするものである。
【０００９】さらに、本発明による前記99Ｍｏ−99mＴ
ｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤の製造方法は、ジルコニウ
ムのハロゲン化物、ハロゲン化酸化ジルコニウムの少な
くとも１つと炭素数が１個から６個までのアルコールを
溶媒中または無溶媒で反応させる第一工程と、必要によ
りさらに加水分解あるいは水を配位させる第二工程と、
こうして得られた前駆体を必要により水分を含んだ酸化
性あるいは非酸化性雰囲気中で加熱して架橋せしめるこ
とにより水に不溶とする第三工程とからなることを特徴
とするものである。
ｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤の製造方法は、ジルコニウ
ムのハロゲン化物、ハロゲン化酸化ジルコニウムの少な
くとも１つと炭素数が１個から６個までのアルコールを
溶媒中または無溶媒で反応させる第一工程と、必要によ
りさらに加水分解あるいは水を配位させる第二工程と、
こうして得られた前駆体を必要により水分を含んだ酸化
性あるいは非酸化性雰囲気中で加熱して架橋せしめるこ
とにより水に不溶とする第三工程とからなることを特徴
とするものである。
【００１０】
【作用】本発明による99Ｍｏ−99mＴｃジェネレータ用
Ｍｏ吸着剤の製造方法では、原料であるハロゲン化ジル
コニウムあるいはハロゲン化酸化ジルコニウムとアルコ
ールの反応で生成する前駆体を熱処理することにより、
水に不溶の高分子体を得ることができる。この水に不溶
の高分子体は、ほぼ熱処理温度に対応したＭｏ吸着能を
もたせることができるので、Ｍｏの水溶液からＭｏを吸
着する吸着剤として使用することができる。このように
して合成されたＭｏ吸着剤は、乾燥状態では経時変化を
起こさず、吸着剤１ｇ当たり６０ｍｇ以上、通常２００
ｍｇ以上吸着でき、また99Ｍｏから生成する99mＴｃを
８０％以上溶離できる。このようにして本発明によれ
ば、天然のＭｏおよび１００％98Ｍｏの（ｎ，γ）法に
より得られる99Ｍｏを利用し、99Ｍｏ−99mＴｃジェネ
レータ用Ｍｏ吸着剤を製造することができる。
Ｍｏ吸着剤の製造方法では、原料であるハロゲン化ジル
コニウムあるいはハロゲン化酸化ジルコニウムとアルコ
ールの反応で生成する前駆体を熱処理することにより、
水に不溶の高分子体を得ることができる。この水に不溶
の高分子体は、ほぼ熱処理温度に対応したＭｏ吸着能を
もたせることができるので、Ｍｏの水溶液からＭｏを吸
着する吸着剤として使用することができる。このように
して合成されたＭｏ吸着剤は、乾燥状態では経時変化を
起こさず、吸着剤１ｇ当たり６０ｍｇ以上、通常２００
ｍｇ以上吸着でき、また99Ｍｏから生成する99mＴｃを
８０％以上溶離できる。このようにして本発明によれ
ば、天然のＭｏおよび１００％98Ｍｏの（ｎ，γ）法に
より得られる99Ｍｏを利用し、99Ｍｏ−99mＴｃジェネ
レータ用Ｍｏ吸着剤を製造することができる。
【００１１】
【実施例】次に、本発明の実施例について望ましい実施
態様及び具体例をあげながら詳細に説明する。まず、本
発明による99Ｍｏ−99mＴｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤
の製造方法の実施例について説明する。この製造方法の
第一工程で用いるジルコニウムのハロゲン化物、ハロゲ
ン化酸化ジルコニウムは塩化物が好ましく、特にＺｒＣ
ｌ4が好適である。もう一方の出発原料であるアルコー
ルは炭素数が１個から６個までのアルコールであって、
例えばメタノール、エタノール、イソプロピルアルコー
ル、ブタノールなどの一価アルコール、エチレングリコ
ールなどの二価アルコール、グリセリンやポリビニルア
ルコールなどの多価アルコールなども用いることがで
き、さらにベンジルアルコールやフェノールなども本発
明のＭｏ吸着剤の原料となり得るが、Ｍｏ吸着能が高
く、第三工程の加熱温度で高温が必要となるために99m
Ｔｃの溶離効率が低下することを避けることができる、
炭素数が１個から６個までのアルコールが好適である。
態様及び具体例をあげながら詳細に説明する。まず、本
発明による99Ｍｏ−99mＴｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤
の製造方法の実施例について説明する。この製造方法の
第一工程で用いるジルコニウムのハロゲン化物、ハロゲ
ン化酸化ジルコニウムは塩化物が好ましく、特にＺｒＣ
ｌ4が好適である。もう一方の出発原料であるアルコー
ルは炭素数が１個から６個までのアルコールであって、
例えばメタノール、エタノール、イソプロピルアルコー
ル、ブタノールなどの一価アルコール、エチレングリコ
ールなどの二価アルコール、グリセリンやポリビニルア
ルコールなどの多価アルコールなども用いることがで
き、さらにベンジルアルコールやフェノールなども本発
明のＭｏ吸着剤の原料となり得るが、Ｍｏ吸着能が高
く、第三工程の加熱温度で高温が必要となるために99m
Ｔｃの溶離効率が低下することを避けることができる、
炭素数が１個から６個までのアルコールが好適である。
【００１２】第一工程の反応は無溶媒で進行するが、生
成物が固体となるために反応が不均一となるおそれがあ
る場合には、反応に不活性な溶媒、たとえばテトラヒド
ロフランなどを使用することができ、また、アルコール
を過剰に用いて未反応のアルコールを溶媒として用いる
ことができる。これは、例えばＺｒＣｌ4が過剰のアル
コール、ＲＯＨ、の反応でもＺｒＣｌx（ＯＲ）4-xを生
成し、後述する、Ｍｏ吸着に必要と考えられる塩素が残
るので、未反応アルコールが溶媒として働くことを利用
するものである。第一工程の反応温度は室温でよいが、
未反応アルコールや溶媒を除去するために、１５０℃以
下で加熱してもよい。
成物が固体となるために反応が不均一となるおそれがあ
る場合には、反応に不活性な溶媒、たとえばテトラヒド
ロフランなどを使用することができ、また、アルコール
を過剰に用いて未反応のアルコールを溶媒として用いる
ことができる。これは、例えばＺｒＣｌ4が過剰のアル
コール、ＲＯＨ、の反応でもＺｒＣｌx（ＯＲ）4-xを生
成し、後述する、Ｍｏ吸着に必要と考えられる塩素が残
るので、未反応アルコールが溶媒として働くことを利用
するものである。第一工程の反応温度は室温でよいが、
未反応アルコールや溶媒を除去するために、１５０℃以
下で加熱してもよい。
【００１３】この第一工程のあと、必要によりさらに加
水分解あるいは水を配位させるため少量の水を加える第
二工程を採用することができる。この第二工程は、第一
工程で生成した前駆体中のアルコキシ基を加水分解して
生成した水酸基間の脱水縮合、あるいはジルコニウムに
水を配位させることを利用して、第三工程での前駆体間
の架橋を効果的に行なわせることを目的とするものであ
る。第二工程の反応温度は室温でよいが、加水分解で生
成したアルコールや未反応の水、アルコール、溶媒を除
去する場合にはそれらが蒸留される温度まで加熱され
る。
水分解あるいは水を配位させるため少量の水を加える第
二工程を採用することができる。この第二工程は、第一
工程で生成した前駆体中のアルコキシ基を加水分解して
生成した水酸基間の脱水縮合、あるいはジルコニウムに
水を配位させることを利用して、第三工程での前駆体間
の架橋を効果的に行なわせることを目的とするものであ
る。第二工程の反応温度は室温でよいが、加水分解で生
成したアルコールや未反応の水、アルコール、溶媒を除
去する場合にはそれらが蒸留される温度まで加熱され
る。
【００１４】第三工程は、第一あるいは第二工程で生成
した前駆体を架橋し分子量を増加させる工程であり、空
気中、酸素中などの酸化性雰囲気あるいは窒素やアルゴ
ンなどの非酸化性雰囲気中で加熱して、例えば脱アルコ
ール、脱水、脱炭化水素あるいは酸化により達成され
る。加熱温度は第一工程あるいは第二工程の反応温度以
上で１０００℃以下が好ましいが、Ｍｏ吸着能は原料７
００℃以上では急激に低下し、また、第一工程あるいは
第二工程の反応温度が１５０℃以下である場合、吸着剤
中に水に可溶性成分が残存していることがあるので１５
０℃以上７００℃以下が好適である。また。４００℃以
上の熱処理では場合によっては99Ｍｏから生成する99m
Ｔｃの溶離効率が低くなることがあり、その場合には４
００℃以下で熱処理しなければならない。加熱時間は水
に可溶な成分がなくなればよいので、短ければ短いほど
よいが、一般的に低温では長時間、高温では短時間処理
となる。水分を含んだ雰囲気中では、加水分解により脱
アルコール、脱炭化水素などの熱分解反応が促進され、
熱処理温度を低くすることができ、Ｍｏ吸着能の高い吸
着剤を製造するのに有利である。また第二工程で配位し
た水は雰囲気中の水分よりさらに効果的にはたらく。
した前駆体を架橋し分子量を増加させる工程であり、空
気中、酸素中などの酸化性雰囲気あるいは窒素やアルゴ
ンなどの非酸化性雰囲気中で加熱して、例えば脱アルコ
ール、脱水、脱炭化水素あるいは酸化により達成され
る。加熱温度は第一工程あるいは第二工程の反応温度以
上で１０００℃以下が好ましいが、Ｍｏ吸着能は原料７
００℃以上では急激に低下し、また、第一工程あるいは
第二工程の反応温度が１５０℃以下である場合、吸着剤
中に水に可溶性成分が残存していることがあるので１５
０℃以上７００℃以下が好適である。また。４００℃以
上の熱処理では場合によっては99Ｍｏから生成する99m
Ｔｃの溶離効率が低くなることがあり、その場合には４
００℃以下で熱処理しなければならない。加熱時間は水
に可溶な成分がなくなればよいので、短ければ短いほど
よいが、一般的に低温では長時間、高温では短時間処理
となる。水分を含んだ雰囲気中では、加水分解により脱
アルコール、脱炭化水素などの熱分解反応が促進され、
熱処理温度を低くすることができ、Ｍｏ吸着能の高い吸
着剤を製造するのに有利である。また第二工程で配位し
た水は雰囲気中の水分よりさらに効果的にはたらく。
【００１５】このようにして得られる本発明による99Ｍ
ｏ−99mＴｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤は、式： の繰返し単位から主として成る骨格構造を有する。繰返
し単位（Ｃ）は高分子量化したＭｏ吸着剤分子の末端を
形成する。吸着剤は水に不溶であり、有機溶媒にも不溶
であるので分子量を測定することはできないが、このこ
とから高度に架橋した高分子であり、末端基は非常に少
ない。繰返し単位（Ｂ）が多くなると架橋が発達し高度
に分岐した構造であることを意味し、繰返し単位（Ｄ）
は二価アルコールを用いた場合に全単位の５０％を占め
る場合があるが、通常の一価アルコールを用いた場合に
は、第三工程によってほとんど分解され、Ｚｒに結合す
る酸素原子のみを残すので全単位の１０％以下となる。
繰返し単位（Ａ）と（Ｂ）の比は熱処理温度に依存し、
高温になるほど繰返し単位（Ｂ）の割合が増加する。一
方、繰返し単位（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）の中のＸのハロ
ゲン原子の占める割合は、１０％〜８０％で、第三工程
の処理温度が高くなると減少する。
ｏ−99mＴｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤は、式： の繰返し単位から主として成る骨格構造を有する。繰返
し単位（Ｃ）は高分子量化したＭｏ吸着剤分子の末端を
形成する。吸着剤は水に不溶であり、有機溶媒にも不溶
であるので分子量を測定することはできないが、このこ
とから高度に架橋した高分子であり、末端基は非常に少
ない。繰返し単位（Ｂ）が多くなると架橋が発達し高度
に分岐した構造であることを意味し、繰返し単位（Ｄ）
は二価アルコールを用いた場合に全単位の５０％を占め
る場合があるが、通常の一価アルコールを用いた場合に
は、第三工程によってほとんど分解され、Ｚｒに結合す
る酸素原子のみを残すので全単位の１０％以下となる。
繰返し単位（Ａ）と（Ｂ）の比は熱処理温度に依存し、
高温になるほど繰返し単位（Ｂ）の割合が増加する。一
方、繰返し単位（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）の中のＸのハロ
ゲン原子の占める割合は、１０％〜８０％で、第三工程
の処理温度が高くなると減少する。
【００１６】既に述べた通り、前記のような本発明によ
る99Ｍｏ−99mＴｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤は、原料
であるハロゲン化ジルコニウムあるいはハロゲン化酸化
ジルコニウムとアルコールの反応で生成する前駆体を熱
処理することにより、水に不溶の高分子体とすることが
でき、ほぼ熱処理温度に対応したＭｏ吸着能をもたせる
ことができるので、Ｍｏの水溶液からＭｏを吸着する吸
着剤として使用することができる。合成されたＭｏ吸着
剤は、乾燥状態では経時変化を起こさず、吸着剤１ｇ当
たり６０ｍｇ以上、通常２００ｍｇ以上吸着でき、また
99Ｍｏから生成する99mＴｃを８０％以上溶離できると
いう効果を有し、天然のＭｏおよび１００％98Ｍｏの
（ｎ，γ）法により得られる99Ｍｏを利用したジェネレ
ータの製造を可能にする。
る99Ｍｏ−99mＴｃジェネレータ用Ｍｏ吸着剤は、原料
であるハロゲン化ジルコニウムあるいはハロゲン化酸化
ジルコニウムとアルコールの反応で生成する前駆体を熱
処理することにより、水に不溶の高分子体とすることが
でき、ほぼ熱処理温度に対応したＭｏ吸着能をもたせる
ことができるので、Ｍｏの水溶液からＭｏを吸着する吸
着剤として使用することができる。合成されたＭｏ吸着
剤は、乾燥状態では経時変化を起こさず、吸着剤１ｇ当
たり６０ｍｇ以上、通常２００ｍｇ以上吸着でき、また
99Ｍｏから生成する99mＴｃを８０％以上溶離できると
いう効果を有し、天然のＭｏおよび１００％98Ｍｏの
（ｎ，γ）法により得られる99Ｍｏを利用したジェネレ
ータの製造を可能にする。
【００１７】本発明による99Ｍｏ−99mＴｃジェネレー
タ用Ｍｏ吸着剤が上述の効果を生み出す理由は、ジルコ
ニウム化合物とアルコールの反応で生成した前駆体が熱
処理によってＺｒ原子間の結合を生成することに最大の
原因がある。さらに分岐構造が発達することによって高
分子化し、水に不溶となること、また、前駆体中に多量
に塩素原子を残存した状態で高分子化すること、この残
存した塩素原子が水溶液中で加水分解されて高分子鎖中
のＺｒを陽イオン化するためにＭｏイオンをイオン的に
吸着できることによるためと推察される。これは後述す
る実施例のうちの比較例で示すようにＺｒＣｌ4を加水
分解した後、熱処理して得られた無機物では、これらの
効果がほとんど得られないことからも明かである。
タ用Ｍｏ吸着剤が上述の効果を生み出す理由は、ジルコ
ニウム化合物とアルコールの反応で生成した前駆体が熱
処理によってＺｒ原子間の結合を生成することに最大の
原因がある。さらに分岐構造が発達することによって高
分子化し、水に不溶となること、また、前駆体中に多量
に塩素原子を残存した状態で高分子化すること、この残
存した塩素原子が水溶液中で加水分解されて高分子鎖中
のＺｒを陽イオン化するためにＭｏイオンをイオン的に
吸着できることによるためと推察される。これは後述す
る実施例のうちの比較例で示すようにＺｒＣｌ4を加水
分解した後、熱処理して得られた無機物では、これらの
効果がほとんど得られないことからも明かである。
【００１８】本発明の99Ｍｏ−99mＴｃジェネレータ用
Ｍｏ吸着剤のＭｏ吸着機構は、例えば下式のようにＭｏ
Ｏ4 2-がＺｒに化学結合するものと推考できる。
Ｍｏ吸着剤のＭｏ吸着機構は、例えば下式のようにＭｏ
Ｏ4 2-がＺｒに化学結合するものと推考できる。
【００１９】もちろんこの機構により本発明の効果が制
限を受けるものではなく、他の機構も考えられるが、Ｚ
ｒに化学結合した99Ｍｏが99mＴｃに変換するとＺｒと
の化学結合力が弱い99mＴｃは99mＴｃＯ4 -として溶出し
てくると推定される。
限を受けるものではなく、他の機構も考えられるが、Ｚ
ｒに化学結合した99Ｍｏが99mＴｃに変換するとＺｒと
の化学結合力が弱い99mＴｃは99mＴｃＯ4 -として溶出し
てくると推定される。
【００２０】次に本発明により具体的な実施例について
説明する。５００ｍｌの三つ口フラスコに攪拌機、乾燥
窒素ガス導入管、温度計をセットし、系内を窒素雰囲気
として、ＺｒＣｌ4を４６．６ｇ（０．２ｍｏｌ）に対
して、エタノール、イソプロピルアルコール、ブタノー
ル、エチレングリコール、グリセリン、ポリビニルアル
コールを所定の割合で加え、必要により溶媒を加えて攪
拌しながら室温で反応させた。反応はただちに開始し、
混合物の温度は約５０℃に上昇した後、徐々に低下し
た。その後必要により所定の水を添加し、所定の温度ま
で加熱して、Ｍｏ吸着剤の前駆体を合成した。その後、
大気中、アルゴガス中、酸素ガス中のいずれかで熱処理
し、Ｍｏ吸着剤を合成した。各吸着剤の製造に使用した
アルコールと第一及び第二の工程の条件を表１に、第三
工程の条件を表２に各々示す。また比較例として、表１
及び表２に示すように、ＺｒＣｌ4と水のみから同様の
方法で合成した。
説明する。５００ｍｌの三つ口フラスコに攪拌機、乾燥
窒素ガス導入管、温度計をセットし、系内を窒素雰囲気
として、ＺｒＣｌ4を４６．６ｇ（０．２ｍｏｌ）に対
して、エタノール、イソプロピルアルコール、ブタノー
ル、エチレングリコール、グリセリン、ポリビニルアル
コールを所定の割合で加え、必要により溶媒を加えて攪
拌しながら室温で反応させた。反応はただちに開始し、
混合物の温度は約５０℃に上昇した後、徐々に低下し
た。その後必要により所定の水を添加し、所定の温度ま
で加熱して、Ｍｏ吸着剤の前駆体を合成した。その後、
大気中、アルゴガス中、酸素ガス中のいずれかで熱処理
し、Ｍｏ吸着剤を合成した。各吸着剤の製造に使用した
アルコールと第一及び第二の工程の条件を表１に、第三
工程の条件を表２に各々示す。また比較例として、表１
及び表２に示すように、ＺｒＣｌ4と水のみから同様の
方法で合成した。
【００２１】
【表１】
【００２２】
【表２】
【００２３】合成されたＭｏ吸着剤について（ｎ，γ）
法で得られた比放射能１４．８ｍＣｉ（99Ｍｏ）／ｇ
（Ｍｏ）のモリブデン酸ナトリウム水溶液を用いてＭｏ
を吸着させ、Ｍｏ吸着剤１ｇ当たりのＭｏ吸着量と99m
Ｔｃの溶離効率を測定し、その結果を表２に示した。Ｍ
ｏの吸着は、モリブデン酸ナトリウム水溶液にＭｏ吸着
剤１ｇを混合し、室温あるいは９０℃で飽和吸着量にな
るまで吸着させ、１日放置後放射平衡に達した後ミルキ
ングを生理食塩水で行って、99mＴｃの溶離効率を測定
した。また、前記比較例についても同様にして、Ｍｏ吸
着量と99mＴｃの溶離効率の結果を表２に示した。
法で得られた比放射能１４．８ｍＣｉ（99Ｍｏ）／ｇ
（Ｍｏ）のモリブデン酸ナトリウム水溶液を用いてＭｏ
を吸着させ、Ｍｏ吸着剤１ｇ当たりのＭｏ吸着量と99m
Ｔｃの溶離効率を測定し、その結果を表２に示した。Ｍ
ｏの吸着は、モリブデン酸ナトリウム水溶液にＭｏ吸着
剤１ｇを混合し、室温あるいは９０℃で飽和吸着量にな
るまで吸着させ、１日放置後放射平衡に達した後ミルキ
ングを生理食塩水で行って、99mＴｃの溶離効率を測定
した。また、前記比較例についても同様にして、Ｍｏ吸
着量と99mＴｃの溶離効率の結果を表２に示した。
【００２４】Ｍｏ吸着は室温では約１８時間、９０℃で
は約２時間で飽和した。それぞれの吸着量に差は認めら
れず、いずれの場合もほぼ同じ値を示した。また溶離し
た99 mＴｃは生理食塩水約１０ｍｌによって８０％以上
溶出した。これに対し、比較例として表１と表２に示し
たＺｒＣｌ4と水から得られた無機物はほとんどＭｏ吸
着剤としての性能を示さなかった。本発明で得られたＭ
ｏ吸着剤からの99mＴｃの溶離は２回目以降のミルキン
グでも安定した性能を示し、ジェネレータとして使用で
きることが明らかとなった。
は約２時間で飽和した。それぞれの吸着量に差は認めら
れず、いずれの場合もほぼ同じ値を示した。また溶離し
た99 mＴｃは生理食塩水約１０ｍｌによって８０％以上
溶出した。これに対し、比較例として表１と表２に示し
たＺｒＣｌ4と水から得られた無機物はほとんどＭｏ吸
着剤としての性能を示さなかった。本発明で得られたＭ
ｏ吸着剤からの99mＴｃの溶離は２回目以降のミルキン
グでも安定した性能を示し、ジェネレータとして使用で
きることが明らかとなった。
【００２５】
【発明の効果】以上説明した通り、本発明によれば、天
然のＭｏから（ｎ，γ）法で得られる99Ｍｏを使用し、
従来の99mＴｃジェネレータと同じ大きさの実用的なジ
ェネレータを製造するためのＭｏ吸着剤が得られる。
然のＭｏから（ｎ，γ）法で得られる99Ｍｏを使用し、
従来の99mＴｃジェネレータと同じ大きさの実用的なジ
ェネレータを製造するためのＭｏ吸着剤が得られる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 竹内 剛敏 茨城県水戸市堀町字新田1044番地 株式 会社化研内 (72)発明者 蓼沼 克嘉 茨城県水戸市堀町字新田1044番地 株式 会社化研内 (72)発明者 棚瀬 正和 茨城県那珂郡東海村白方２番４号 日本 原子力研究所東海研究所内 (72)発明者 黒沢 清行 茨城県那珂郡東海村白方２番４号 日本 原子力研究所東海研究所内 (56)参考文献 特開 昭49−113999（ＪＰ，Ａ) 特開 昭54−16096（ＪＰ，Ａ) 特開 昭56−500312（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) B01J 20/00 - 20/34 B01D 59/26 C08G 79/00
Claims (2)
- 【請求項１】 式： の繰返し単位から主として成る骨格構造を有し、Ｘはハ
ロゲン、１個から６個までの炭素原子を有するアルコキ
シ基のいずれかで、１０％以上のＸがハロゲンであり、
Ｒは１個から６個までの炭素原子を有するアルキレン、
ポリメチレンあるいは不飽和結合を有する炭素鎖であ
り、繰返し単位（Ｄ）は繰返し単位（Ａ）、（Ｂ）、
（Ｃ）のいずれかに結合し、繰返し単位（Ａ）、
（Ｂ）、（Ｃ）の含有量により分岐構造が制御され、水
に不溶で、Ｍｏを含む水溶液からＭｏのみを吸着し、放
射性同位元素である99Ｍｏから生成する99mＴｃを溶離
することができることを特徴とする99Ｍｏ−99mＴｃジ
ェネレータ用Ｍｏ吸着剤。 - 【請求項２】 ジルコニウムのハロゲン化物、ハロゲン
化酸化ジルコニウムの少なくとも１つと炭素数が１個か
ら６個までのアルコールを溶媒中または無溶媒で反応さ
せる第一工程と、必要によりさらに加水分解あるいは水
を配位させる第二工程と、こうして得られた前駆体を必
要により水分を含んだ酸化性あるいは非酸化性雰囲気中
で加熱して架橋せしめることにより水に不溶とする第三
工程とからなることを特徴とする99Ｍｏ−99mＴｃジェ
ネレータ用Ｍｏ吸着剤の製造方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
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