JPH0680424A

JPH0680424A - ウラニル化合物をａｄｕを経てｕｏ２に転化する方法

Info

Publication number: JPH0680424A
Application number: JP2626091A
Authority: JP
Inventors: Fang Ching-Tsuben; チング−ツベン・ファング; Kuo Mau-Suei; マウ−スエィ・クオ; Tien Jing-Guang; ジィング−グァング・ティエン; Chang C Muu; ムー−チャング・シー
Original assignee: INST OF NUCLEAR ENERG RES; Institute of Nuclear Energy Research
Current assignee: INST OF NUCLEAR ENERG RES; Institute of Nuclear Energy Research
Priority date: 1991-02-20
Filing date: 1991-02-20
Publication date: 1994-03-22
Anticipated expiration: 2010-06-05
Also published as: JPH0751444B2

Abstract

(57)【要約】（修正有）【目的】ウラニル化合物をニウラニル酸アンモニウム
（ＡＤＵ）を経て、ＵＯ₂に転化する方法を提供する。【構成】（ａ）適当な反応器内でＵＦ₆を水蒸気によ
り熱加水分解してＵＯ₂Ｆ₂粉末を作り、（ｂ）ＵＯ₂Ｆ₂
を水に溶解してウラニル化合物の水溶液を形成し、
（ｃ）ＵＯ₂Ｆ₂溶液をアンモニアガス及び／又は水酸化
アンモニウムのガス流対して霧に吹いて湿潤ＡＤＵ粒子
を作り出し、（ｄ）前記ＡＤＵ粒子を乾燥し、そして焼
成してＵＯ₃或いはＵ₃Ｏ₈或いはそれらの混合体にし、
（ｅ）前記焼成した粉末を水素ガス又は水素−蒸気混合
物により還元する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、ウラニル化合物をＡＤ
Ｕを経てＵＯ₂に転化する方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】軽水原子炉(light water reactor) の燃
料の製造のための二酸化ウラニウムは乾式又は湿式転化
法のいずれかの方法に主に基づくＵＦ₆の転化(coversi
on) により作り出される。いくつかの乾式法の経路がこ
れまでに明らかにされたが、これらの経路に伴われる化
学的手順は同様である。ＵＦ₆は通常水蒸気で熱加水分
解されて(pyrohydrolyzed)、ＵＯ₂Ｆ₂粉末が形成さ
れ、このＵＯ₂Ｆ₂粉末は水素─水蒸気混合物により直
接にＵＯ₂に還元されるか、或いは最初に空気中でＵ₃
Ｏ₈に還元され、次いで水素─水蒸気ガスによりＵＯ₂
に還元される。湿式転化法では蒸発されたＵＦ₆が水で
加水分解されて水性ＵＯ₂Ｆ₂−ＨＦ溶液が形成され、
この溶液から二ウラニル酸アンモニウム（ＡＤＵ）又は
炭酸アンモニウムウラニル（ＡＵＣ）がアンモニア水又
は炭酸アンモニウムにより夫々沈澱される。濾過の後、
ＡＤＵ又はＡＵＣはＵＯ₃に焼成され、ＵＯ₃は次いで
水素─水蒸気ガスによりＵＯ₂に還元される。沈澱物の
化学組成に従ってそれはＡＤＵ法又はＡＵＣ法と呼ばれ
る。

【０００３】湿式ＡＤＵ法により作り出されるＵＯ₂粉
末は、造粒(pelletizing) 及び焼結(sintering) に必要
とされる優れた粉末特性を有し、焼結されたペレットに
良好な微小構造を与えることが知られている。ＡＤＵ法
が目下広く使用されているけれども、それは、厄介なこ
とに、幾つかの固有の欠点を有する。例えば、米国特許
３，３９４，９９７号及び３，９９８，９２５号に開示
されている方法等の常用のＡＤＵ法において、ＵＦ₆は
水により加水分解され、１００乃至２００g/lのウラニ
ウムと０．４乃至０．８mol/l のフッ化水素を含む水溶
液が形成される。ＡＤＵがこの溶液から沈澱されると
き、ペーストリーのようなスラリーが得られ、かくして
液状濾液を含む数十リットルのフッ化物が１kgのＵＯ₂
の製造のために生ぜしめられる。これは常用のＡＤＵ法
に液体廃棄物の重大な問題を持ち込む。更にＡＤＵがあ
る種の粘液性のケーキであるので、この方法は複雑な濾
過操作を含む。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】ＡＤＵの形成に関する
一連の研究の後、ＡＤＵが、ウラニル化合物の濃縮溶液
の微細滴がアンモニアガス流中に導かれるのと同時に形
成され、供給材料としてフッ化ウラニルを使用して作り
出されるＵＯ₂のフッ素含有率は５０ppm 以下になるこ
とが見出された。それ故、ウラニル化合物の希釈液から
アンモニア水により沈澱される代わりに、ＡＤＵが、こ
こに開示される新規な方法で、ウラニル化合物の濃縮溶
液の微粒化した滴をアンモニアガス中に導入することに
よって直接に粒子の形で製造される。かくしてフッ化ウ
ラニルをＵＯ₂に転化するときフッ化物含有濾液の発生
が避けられ、濾過の操作は最早必要ではない。従ってこ
の方法はおおいに簡単化される。

【０００５】本発明の目的は、濾液を発生せず、長時間
の濾過を必要としない、ＵＦ₆又はウラニル化合物をＡ
ＤＵを介してＵＯ₂に転化するための方法を提供するこ
とである。この新しい方法に伴われる簡単な方法の変数
のために、固有に作り出されるＵＯ₂粉末は常用の湿式
ＡＤＵ法により作り出されたものよりも品質のずっと高
い一貫性(consitency)を有する。

【０００６】

【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めに、本発明は、(a) 適当な反応器内でＵＦ₆を水蒸気
により熱加水分解してＵＯ₂Ｆ₂粉末を作り、(b) ＵＯ
₂Ｆ₂を水に溶解してウラニル化合物の水溶液を形成
し、(c) ＵＯ₂Ｆ₂溶液をアンモニアガス及び／又は水
酸化アンモニウムのガス流対して霧に吹いて湿潤ＡＤＵ
粒子を作り出し、(d) 前記ＡＤＵ粒子を乾燥し、そして
焼成してＵＯ₃或いはＵ₃Ｏ₈或いはそれらの混合体に
し、(e) 前記焼成した粉末を水素ガス又は水素─蒸気混
合物により還元することを特徴とするＵＦ₆のＵＯ₂へ
の転化方法を提供する。

【０００７】従って、本発明は、また、付加の金属種が
ウラニル化合物の水溶液に混合されるかどうかに係わら
ず第１の段階として水にウラニル化合物を溶解すること
及び前記(c) 乃至(e) の段階を特徴とする、水酸化アン
モニウムと反応してＡＤＵを形成するウラニル化合物、
例えば、硝酸ウラニル、硫酸ウラニル、塩化ウラニルを
ＵＯ₂に転化する方法を提供することである。

【０００８】

【作用】常用の湿式ＡＤＵ法でアンモニア水を用いて希
ウラニル化合物溶液(uranyl solution) からＡＤＵを沈
澱させる代わりに、本発明においては、ＡＤＵは、気体
アンモニア又は水酸化アンモニウム蒸気をかなり濃いウ
ラニル化合物の溶液と反応させることによって製造され
る。基本的に任意のウラニル化合物溶液を本発明によっ
て直接ＡＤＵ粉末を製造するために使用することができ
るが、高いウラニウム濃度のウラニル化合物溶液からの
み泥のようなスラリーよりむしろ分割された湿潤粒子と
してＡＤＵを得ることができる。それでも、通常噴霧乾
燥において行われるように沈澱の前に湿潤ＡＤＵ粒子を
加熱することによってあらゆる場合に直接乾燥ＡＤＵ粒
子を得ることができる。このようにして得られた粒子は
ゆるやかな取り扱い易いもので(easy-easy-handling)且
つ自由に流動するものである。本発明においては濾過操
作を必要とせず、液体濾過物が生じない。ＡＤＵの調製
の結果生ずる唯一の廃液は、ＡＤＵの乾燥時に回収され
る一定量の水の縮合物であり、ウラニウムを含まず、Ｕ
Ｏ₂Ｆ₂粉末の溶解に再利用することができる。

【０００９】本発明を実施するとき、シリンダ内でＵＦ
₆を水浴で加熱して蒸発させる。得られた蒸気を次に管
状反応器(tube reactor)に導入し、この反応器において
前記蒸気を水蒸気で熱加水分解して次の反応を行う。

【００１０】

【化１】ＵＦ₆＋２Ｈ₂Ｏ＝ＵＯ₂Ｆ₂（ＨＦ）_n＋（４−ｎ）ＨＦ（１）

【００１１】ＵＦ₆と水蒸気の流量を、注意深く調節す
ることにより、微細に分割されたＵＯ₂Ｆ₂粉末を反応
器の底部に得、収集する。反応（１）により製造された
ＨＦガスを焼結金属フィルターアセンブリを通した後ア
ルカリスクラッバーで中和するかまたは副生成物として
回収することができる。得られたＵＯ₂Ｆ₂粉末を脱イ
オン水(de-ionized water)に溶解しＵＯ₂Ｆ₂溶液を調
製する。この溶液は次にアトマイザー、例えばスプレー
カラムの頂部に取り付けられた衝突型ノズル(impingeme
nt type nozzle) 又は単一流ノズル(single-fluid nozz
le) 、または複流ノズルまたは超音波ノズル等により微
粒化されて非常に小さな液滴に形成される。カラムの底
部にアンモニアガスが導入され、次に示すようにＵＯ₂
Ｆ₂の液滴と反応せしめられる。

【００１２】

【化２】ＮＨ₃＋Ｈ₂Ｏ＝ＮＨ₄ＯＨ（２）

【００１３】

【化３】ＵＯ₂Ｆ₂（ＨＦ）_n＋(x＋n ＋2)ＮＨ₄ＯＨ＝ＵＯ₃（ＮＨ₃) _xＨ₂Ｏ) _2-x＋(2＋ｎ) ＮＨ₄Ｆ＋(2x −1)Ｈ₂Ｏ（３) （ＡＤＵ）

【００１４】先に説明したように、アンモニアガスが滴
中の水に吸収されてＮＨ₄ＯＨが形成され、次いで反応
（３）に従ってＵＯ₂Ｆ₂と反応してＡＤＵが形成され
る。

【００１５】夫々０，１／３，１／２，及び２／３に等
しい反応式（３）において示されるｘの値によって４つ
の型のＡＤＵ、即ち型I, II, III, 及びIVがあることが
一般に認められている。型Ｉ以外の総てのＡＤＵの型が
供給材料溶液中のＵＯ₂Ｆ₂の濃度、アンモニアガス圧
力、ＵＯ₂Ｆ₂水溶液の滴の大きさ、滞留時間等の操作
条件に依存したモル比で本発明の生成物に含まれる。一
般にアンモニアガスの高い圧力は高級のＡＤＵの形成に
対して好適である。しかし、圧力が高過ぎると、操作上
のトラブルが生ずる。ウラニル化合物の溶液の滴の小さ
な寸法はＡＤＵの形成速度を高め高級のＡＤＵの形成に
対して良好である。しかし、滴の大きさが小さ過ぎると
ＡＤＵがガス流から分離すると言う問題が発生する。付
加の温度が反応速度を高めてＡＤＵの形成を容易にし、
ＡＤＵ生成物から水分を迅速に除去することを達成する
ように加えられる。フッ化ウラニルアンモニウム（ＡＵ
Ｆ）は、非常に高いウラニウム濃度の供給材料溶液が使
用されるとき、或いはアンモニア処理が十分になされな
いときＡＤＵ生成物内に存在する。しかし、ＡＤＵ混合
物中のＡＵＦの存在は、ＡＵＦならびにＡＤＵが焼成時
に分解されて酸化ウラニウムが形成されるので、総ての
ウラニウム種をＵＯ₂に転化することを困難にしない。
それ故、ＡＤＵの形成反応は、発熱反応であり、液体Ｕ
Ｏ₂Ｆ₂滴中の水の部分がＡＤＵの形成中に蒸発され
る。一方水の一部はＡＤＵの構成要素になる。それ故、
５００g ／Ｌ以上または好ましくは６００g ／Ｌ以上の
ウラニウム濃度のＵＯ₂Ｆ₂の供給材料溶液は付加の熱
を加えることなく反応中微細に分割された湿潤ＡＤＵ粒
子を与える。より低い濃度の供給濃度が使用されると
き、得られるＡＤＵ生成物はこれ以上分割されない粒子
でペースト状のものである。しかし、湿潤ＡＤＵ粒子の
流れが、通常噴霧乾燥で行われるやり方で、沈澱の前に
加熱され、自由に流動する乾燥粉末が得られるように水
分が除かれる。操作を簡単にするために３００℃乃至７
５０℃好ましくは４００℃乃至６００℃で乾燥及び焼成
段階において乾燥と焼成を一緒に行うことが好ましい。
この段階で蒸発されたフッ化アンモニウムは温度約１０
５℃でそれを濃縮することによって水蒸気から分離され
る。このようにして回収されたフッ化アンモニウムはウ
ラニウムを含まず、貴重なフッ素源である。水蒸気は凝
縮され、ＵＯ₂Ｆ₂粉末の溶解のために再利用される。
本発明の方法が使用されるとき、ＡＤＵの製造に複雑な
濾過操作が伴われない。

【００１６】窒素ガスの雰囲気の下で生成され、焼成さ
れた生成物は本質的にＵＯ₃であり、次いでそれは還元
炉において５００℃乃至８５０℃、或いは好ましくは５
５０℃乃至６５０℃で水素─水蒸気混合物を用いて還元
される。還元炉において残留フッ素種(fluoro species)
が水蒸気と相互に作用してＨＦが形成され、製品が残さ
れる。このようにして得られたＵＯ₂は低いフッ素含有
率と高い活性と良好な焼結可能性(sinterability) を持
った微細に分割された粉末である。

【００１７】フッ化ウラニル以外に、硝酸ウラニル、塩
化ウラニル、硫酸ウラニル等のその他のウラニル化合物
も本発明の方法によりＡＤＵを製造するために使用する
ことができる。更に、本発明は、ウラニウムを含む混合
金属酸化物、例えば、硝酸ウラニルおよび硝酸ガドリニ
ウムを含む溶液が供給材料溶液として使用されるとき、
ウラニウムとガドリニウムの混合酸化物の製造に適用す
ることができる。

【００１８】

【実施例】次の例は、本発明を示す。それらの例は例示
的のものであり、本発明の範囲を限定するものではな
い。

【００１９】例１８Ａシリンダ中のＵＦ₆を電気的に加熱した攪拌器付き
水浴中に充填した。浴中の温度は９０℃乃至９５℃に自
動的に制御し攪拌して同一にした。前記シリンダ中のＵ
Ｆ₆を溶融し、約３０psig(2.1093kg/cm ゲージ圧) の
最終圧力を与えるように蒸発させた。次いでこの蒸気
を、直径４″(10.16cm) のインコネル管反応器(Inconel
tube reactor)の頂部に質量流量計(mass flowmeter)を
通して導いた。また１０psig(0.7031kg/cmゲージ圧 )の
圧力の水蒸気をＵＦ₆の入口点の近くで且つ入口点より
も下の所の反応器壁側から反応器に導いた。この水蒸気
の流量はニードル型調整弁により調整した。総ての配管
系統並びに管反応器本体を１２５℃の一定温度に維持す
るようにマントルを加熱することにより加熱した。この
ようにして反応器に入る水蒸気を過熱し完全に乾燥し
た。ＵＦ₆蒸気の流量は３００g/時であり、水蒸気の流
量は６０g/時であった。反応器内に形成されたＵＯ₂Ｆ
₂粉末を微細に分割して反応器の底部に沈澱させた。反
応で生成されたフッ化水素を、焼結金属（インコネル(I
nconel) ６００）フィルターアセンブリで濾過し、アル
カリスクラッビング装置(alkali scrubbing system) に
送った。５時間の後ＵＦ₆と水蒸気の供給を終了した。
ＵＦ₆と水蒸気の供給管路を窒素ガスで清浄にし、製造
されたＵＯ₂Ｆ₂を排出した。

【００２０】前記ＵＯ₂Ｆ₂粉末を脱イオン水に溶解し
てウラニウム１１３８g/l を含む、濃度２．２６g/mlの
ＵＯ₂Ｆ₂溶液を得た。この溶液の４リットルをインコ
ネルポット(Inconel pot) に入れ、次いで窒素ガスで７
５psig(5.27325kg/cm ゲージ圧) に与圧された。底部の
管を通して前記ポットからきたＵＯ₂Ｆ₂溶液は、噴霧
カラムの頂部の衝突型ノズルにより非常に小さな液滴を
形成するように微粒化された。前記カラムは使用前にア
ンモニアガスで予め清浄にされた。過剰量のアンモニア
ガスをカラムの底部から同時に連続して供給した。液体
ＵＯ₂Ｆ₂滴は、アンモニアガスに接触するとすぐに褐
黄色のＡＤＵ粒子に変えられた。出口管を通ってカラム
を去る過剰のアンモニアガス及び水蒸気は水スクラッバ
ーに送った。ＵＯ₂Ｆ₂溶液で４分で完全に使い切り、
次いでアンモニアガスの供給をすぐに停止し、カラムを
窒素ガスで清浄にした。カラムの底部トレーに収集され
た生成物は湿っているがばらばらに分割されたグラニュ
ールであり、Ｘ線回折計で確認され、本質的にＡＤＵ、
ＡＵＦ及びフッ化アンモニウムを含むことが見出され
た。濾液は生ぜず濾過の操作も必要とされなかった。

【００２１】前記ＡＤＵ生成物から採取された、含水率
２５．６重量％及びウラニウム含量６８．３４重量％
（乾燥量基準）を有する１６９．５g のサンプルをベッ
ド深さ１cmのインコネルトレー(Inconel tray)に入れ
た。このトレーを電気的に加熱される炉のレトルト内に
置いた。ＡＤＵ混合物を次の段階によりＵＯ₂に変え
た。 (1) ＡＤＵのベッド温度を１４５分後に室温から６００
℃に高め、加熱の最初から３０SCFHの流量で窒素ガスを
導入した。(2)12.79g/分の質量流量の水蒸気及び３０SC
FHの容量流量の水素ガスを温度が６００℃に達するとす
ぐに導入し、次いで温度を９０分間等温に保ち、次に４
０分間後に５４０℃に減少させた。(3) ベッドを50℃に
冷却し、温度が２００℃に低下したとき停止した。(4)
温度を５０℃に等温に保ち、１０％含む窒素ガスを６０
分間導入し、ＵＯ₂粉末を固定させた。次いで炉を止め
て生成物を室温に冷却し、排出した。

【００２２】このように得られたＵＯ₂粉末は９７．５
g あり、回収率は９９．７％であった。この粉末は、良
好な流動性(flowability) と、フッ素含量３２ppm 、Ｏ
／Ｕ比２．０３４、嵩比重２．１５g/ml並びに比表面積
２．２m²/gを有することが分かった。

【００２３】例２ＡＤＵを製造するためのＵＯ₂Ｆ₂溶液中のウラニウム
の濃度が５００g/l であること以外は、例１の手順をを
反復した。このようにして得られたアンモニア処理生成
物は、本質的にＡＤＵ、フッ化アンモニウム、及び少量
のＡＵＦを含むことが分かった。このように得られたＵ
Ｏ₂粉末は、フッ素含量２２ppm 、Ｏ／Ｕ比２．０４
１、嵩比重１．７１g/ml、及び比表面積２．２m ²/gを
有するものであった。

【００２４】例３ (1) ＡＤＵを製造するためのＵＯ₂Ｆ₂溶液中のウラニ
ウム濃度が６３４g/lであり、(2) ＡＤＵ生成物の乾燥
及び焼成を、１３０分間で室温から５５０℃に増加し、
次いで６０分間５５０℃に等温に保つ温度プロフィルで
行い、次いで(3）６０分間５５０℃の一定温度で、次い
で３０分後に５５０℃から５００℃に温度を減少させて
還元を行ったことを除いて例１の手順を繰り返した。製
造されたＵＯ₂粉末はフッ素含量４５ppm 、Ｏ／Ｕ比
２．０４８、嵩比重２．２２g/cm³、及び比表面積３．
７m²/gを有するものであった。

【００２５】例４ウラニウム５０２g/l を含む硝酸ウラニル溶液を脱イオ
ン水に純硝酸ウラニルを溶解して溶解した。(1) 衝突ノ
ズルに代えて溶液を微粒化する超音波アトマイザーを用
い、(2) ＡＤＵの乾燥及び焼成を８５分後に室温から５
００℃に高め、次いで６０分間一定に保つ温度プロフィ
ルで行い、(3) ３５分間で５００℃から６００℃に高め
次いで１００分間等温に温度を保ち、最後に５０分間で
６００℃から５００℃に温度を減少させる温度プロフイ
ルで還元を行うことを除いて硝酸ウラニルをＵＯ₂粉末
に変えるために例１の手順が繰り返された。得られたＵ
Ｏ ₂粉末は自由に流動し、Ｏ／Ｕ比２．１０６、比表面
積４．９m²/g及び嵩比重０．４g/mlを有することが見出
された。例５ウラニウム５０２g/l とガドリニウム３０．１２g/l を
含む溶液を脱イオン水に硝酸ウラニルに溶解し且つ硝酸
溶液に酸化ガドリニウムを溶解し、次いで両溶液をよく
混ぜ合わすことにより調製した。(1) 乾燥─焼成操作を
１００分間で室温から５００℃に高め、次いで６０分間
温度を一定に保つ温度プロフィルで行い、(2) ４５分間
で５００℃から６５０℃に温度を高め次いで１００分間
温度を一定に保ち８０分後に５００℃に下げる温度プロ
フィルで行い、(3) 冷却プロフィルは温度を５００℃か
ら６０℃に１９５分間で下げることからなり、(4) ＵＯ
₂粉末の固定を６０℃で行うことを除いて例４の手順に
従って硝酸ウラニルと硝酸ガドリウムの混合溶液を酸化
ガドリニウム─ウラニウムに変えた。このようにして得
られたＵ−Ｇd 酸化物は酸素／金属モル比２．１８７、
嵩比重０．３２、及び比表面積１０．５ m²/gを有する
ことが分かった。

【００２６】

【発明の効果】以上詳記したとおり、本発明によれば、
ＡＤＵをアンモニアガスを微粒化したウラニル化合物と
反応させることによって直接に粒子の形態で得ることが
できる。また製造中濾過操作を必要としないので、製造
容易であり、ＡＤＵの乾燥時に回収される水はウラニウ
ムを含まずＵＯ₂Ｆ₂粉末の溶解に再利用することがで
きる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者チング−ツベン・ファング台湾，ルング−タン，ミン−チューロード，312レーン，20番 (72)発明者マウ−スエィ・クオ台湾，タイペイ，リー−サンストリート，レーン329，アレィ 12，６番２エフ (72)発明者ジィング−グァング・ティエン台湾，タイペイフシェエン，パン−チァオシティ，グァング−ウーストリート，レーン110，アレィ 10，６−２番 (72)発明者ムー−チャング・シー台湾，ルング−タン，ミン−チューロード，311レーン，７番

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】 (a) 適当な反応器内でガス状ＵＦ₆を水
蒸気により熱加水分解してＵＯ₂Ｆ₂粉末を作り、 (b) 前記ＵＯ₂Ｆ₂粉末を水に溶解してＵＯ₂Ｆ₂の水
溶液を形成し、 (c) ＵＯ₂Ｆ₂溶液をアンモニアガス及び／又は水酸化
アンモニウム蒸気のガス流に対して霧に吹いて湿潤ＡＤ
Ｕ粒子を作り出し、 (d) 前記ＡＤＵ粒子を乾燥し、そして焼成し、 (e) 前記焼成した粉末を水素ガス又は水素─水蒸気混合
物によりＵＯ₂に還元することを特徴とするＵＦ₆をＵ
Ｏ₂に転化する方法。
【請求項２】 (a) ウラニル化合物を水に溶解してウラ
ニル化合物の水溶液を得て、 (b) 前記水溶液をアンモニアガス及び／又は水酸化アン
モニウム蒸気を含むガス流に対して霧に吹いてＡＤＵ粒
子を作り出し、 (c) 前記ＡＤＵ粒子を乾燥し、そして焼成し、 (d) 前記焼成した粉末を水素又は水素─水蒸気混合物に
よりＵＯ₂に還元することを特徴とするウラニル混合物
をＵＯ₂に転化する方法。
【請求項３】付加の金属種が段階(a) でウラニル混合
物の水溶液に混合されることを特徴とする請求項２に記
載の方法。
【請求項４】使用されるフッ化ウラニル溶液が飽和状
態にあることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項５】段階(c) においてＡＤＵの製造のために
使用されるアンモニアガス又は水酸化アンモニウムが、
アンモニアガスを含む単一の成分ガス又はガス混合物で
あることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項６】段階(d) において乾燥及び焼成のために
使用される温度が７５０℃以下であることを特徴とする
請求項１に記載の方法。
【請求項７】段階(e) において使用される還元温度が
８５０℃以下であることを特徴とする請求項１に記載の
方法。
【請求項８】フッ化ウラニル供給材料溶液の温度がそ
の沸点以下であることを特徴する請求項４に記載の方
法。
【請求項９】ＡＤＵの製造に使用される操作温度が２
００℃以下であることを特徴とする請求項５に記載の方
法。
【請求項１０】使用されるアンモニアガス又は水酸化
アンモニウムを含むガス流の圧力が１０atm 以下である
ことを特徴とする請求項９に記載の方法。
【請求項１１】使用されるフッ化ウラニル溶液が飽和
状態にあることを特徴とする請求項２に記載の方法。
【請求項１２】段階(b) においてＡＤＵの製造のため
に使用されるアンモニアガス又は水酸化アンモニウム蒸
気がアンモニアガスを含む単一成分ガス又はガス混合物
であることを特徴とする請求項２に記載の方法。
【請求項１３】段階(c) において乾燥及び焼成のため
に使用される温度が７５０℃以下であることを特徴とす
る請求項２に記載の方法。
【請求項１４】段階(e) において使用される還元温度
が８５０℃以下であることを特徴とする請求項２に記載
の方法。
【請求項１５】フッ化ウラニル供給材料溶液がその沸
点以下であることを特徴とする請求項１１に記載の方
法。
【請求項１６】ＡＤＵの製造に使用される温度が２０
０℃以下であることを特徴とする請求項１２に記載の方
法。
【請求項１７】使用されるアンモニアガス又は水酸化
アンモニウム蒸気を含むガス流の温度が１０atm 以下で
あることを特徴とする請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】混合された金属酸化物中の総金属（Ｕ
＋Ｇd)に対するウラニウムの重量比が０．７以上である
ことを特徴とする請求項３に記載の方法。
【請求項１９】使用される供給材料溶液が飽和状態に
あることを特徴とする請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】段階(b) においてアンモニア処理のた
めに使用されるアンモニアガス又は水酸化アンモニウム
蒸気が、アンモニアガスを含む単一の成分ガス又はガス
混合物であることを特徴とする請求項３に記載の方法。
【請求項２１】段階(c) において乾燥及び焼成のため
に使用される温度が７５０℃以下であることを特徴とす
る請求項３に記載の方法。
【請求項２２】段階(d) において使用される還元温度
が９００℃以下であることを特徴とする請求項３に記載
の方法。
【請求項２３】アンモニウム処理のために使用される
供給材料溶液の温度が、その沸点以下であることを特徴
とする請求項１９に記載の方法。
【請求項２４】アンモニウム処理の操作温度が２００
℃以下であることを特徴とする請求項２０に記載の方
法。
【請求項２５】使用されるアンモニアガス又は水酸化
アンモニウム蒸気を含むガス流の圧力が１０atm 以下で
あることを特徴とする請求項２０に記載の方法。