JP2007010472A - 高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造方法及び装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 均一な厚みのオーバーコート層を有するオーバーコート粒子を高い作業効率で製造すること。
【解決手段】 オーバーコート粒子４の一半部の外表面に相応する型窪２０Ｃを有するダイス２０の型窪２０Ｃに黒鉛マトリックス１Ｌを充填し、オーバーコートされるべき被覆燃料粒子２の一半部の外表面に相応する雄型３１Ｍを有する第１のパンチ３１をダイス２０の型窪２０Ｃに挿入し加圧してオーバーコート層３の一半部３Ｌを形成し、次いでこのオーバーコート層３の一半部３Ｌに被覆燃料粒子２を載せて黒鉛マトリックス１Ｕを充填し、オーバーコート粒子４の他半部の外表面に相応する雌型３２Ｆを有する第２のパンチ３２をダイス２０に挿入し加圧してオーバーコート層３の他半部３Ｕを形成することによってオーバーコート粒子４を圧縮成形する。
【選択図】 図３

Description

本発明は、高温ガス炉燃料を製造する過程で被覆燃料粒子の表面に黒鉛粉末を付着させてオーバーコートするオーバーコート粒子を製造する方法及び装置に関するものである。

高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく良好な高温健全性を有する黒鉛で構成し、また高温下でも化学的反応が起こることがないヘリウムガス等を冷却ガスとして用いることによって、固有の安全性が高く約９００℃の高い出口温度のヘリウムガスを取り出すことができ、このヘリウムガスの高温熱は、発電や水素製造や化学プラント等の幅広い分野で利用することができる。

この高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミック状に焼結した直径が約３５０〜６５０ミクロンの燃料核（微小粒子）の周囲に４層の被覆を施して形成されている。第一層は、密度が約１ｇ／ｃｍ^３の低密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能と燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能とを併せ持っている。第二層は、密度が約１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能を有する。第三層は、密度が約３．２ｇ／ｃｍ^３の炭化珪素（ＳｉＣ）の被覆であり、これは、固体ＦＰの保持機能を有すると共に、被覆燃料粒子の主要な補強部材としての機能を有する。最後に、第四層は、第二層と同様に、密度が約１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能と第三層の保護層としての機能を有する。

一般的な被覆燃料粒子は、約５００〜１０００ミクロンの直径を有する。この被覆燃料粒子は、黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状の燃料コンパクトの形態に成型加工され、この燃料コンパクトの一定数量を黒鉛筒に入れ、上下を栓で閉じて燃料棒とされる。この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に差し込まれて高温ガス炉の燃料となる。多数個の六角柱型黒鉛ブロックをハニカム配列に多段に重ねて炉心を構成している。

高温ガス炉の燃料は、一般的には、次のようにして製造される。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶かして硝酸ウラニル原液とし、この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を添加し攪拌して滴下原液を作る。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニル原液の滴液が落下中にそれ自体の表面張力で真球状になるように作用する。このような増粘剤としては、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、例えば、ポリビニールアルコール樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズ等を使用することができる。このように調製された滴下原液は、所定の温度に冷却されて粘度が調整された後、細径の滴下ノズルを振動させる等の方法を用いてアンモニア水中に滴下される。

滴液は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間でアンモニアガスを吹き付けて表面をゲル化させることによって着水時の変形が防止される。硝酸ウラニルは、アンモニア水中でアンモニアと充分に反応させ、重ウラン酸アンモニウムの粒子(以下ＡＤＵ粒子と称する)となる。このＡＤＵ粒子は、乾燥後、大気中で焙焼され三酸化ウラン粒子となり、更に還元焼結されて高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子なる。この粒子は、篩分けして所定の粒径の燃料核(微小粒子)とされる。

この燃料核は、流動床に装荷され、この流動床内に供給される反応ガス（被覆ガス）が熱分解されて燃料核の上に被覆が施される。第一層の低密度熱分解炭素は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）を熱分解して被覆される。第二層及び第四層の高密度熱分解炭素は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を熱分解して被覆される。第三層のＳｉＣは、約１６００℃でメチルトリクロロシラン(ＭＴＳ)（ＣＨ_３ＳｉＣｌ_３）を熱分解して被覆される。このように４層の被覆が施されて粒子を篩い分けして所定粒径の被覆燃料粒子が得られる。

燃料コンパクトは、この被覆燃料粒子を黒鉛マトリックス中に分散した状態で加圧成型して製造されるが、この場合、被覆燃料粒子を黒鉛マトリックスに分散するために、黒鉛マトリックスをオーバーコートしてオーバーコート粒子とし(図１のＳ１参照)、このオーバーコート粒子をコンパクト成形金型内で加圧成型してグリーンコンパクトを製造している（図１のＳ２及び３参照）。このグリーンコンパクトは、その後、予備焼成して黒鉛マトリックス中の粘結剤を除去し、最後に、これを焼成して燃料コンパクトを完成している。

従来技術では、被覆燃料粒子にオーバーコートするために、被覆燃料粒子の表面をアルコールで湿らせた状態で、この被覆燃料粒子に黒鉛粉末と粘結剤とから成る黒鉛マトリックスを散布して付着させ、これを乾燥し、篩い分けして所定粒径のオーバーコート粒子を製造していた。更に具体的に述べると、皿型造粒機の皿型（パン型）容器内に被覆燃料粒子を装填し、この容器を回転することによって被覆燃料粒子を転動させながらアルコールを吹き付けてその表面を湿らせ、容器内に黒鉛マトリックスを上から散布していた。

しかし、この方法は、次のような欠点を有していた。
・ 被覆燃料粒子の直径の相違又は容器内面の表面粗さによって粒子の転動状態が変化する上に、すべての被覆燃料粒子の表面に均一にアルコールを吹き付けたり黒鉛マトリックスを散布したりすることが難しく、従ってすべての被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックスを均一に付着させることが困難であった。
・ このため、被覆燃料粒子に黒鉛マトリックスの付着状態を定期的に確認しながらアルコールの吹き付け量や黒鉛マトリックスの散布量を調整しなければならないので、作業性が低い欠点があった。
・ また、容器から被覆燃料粒子を定期的に取り出して篩い分けし、黒鉛マトリックスの付着量が不足している被覆燃料粒子を再度容器に投入して黒鉛マトリックスを再付着させる必要がある。
・ 被覆燃料粒子を転動させながら黒鉛マトリックスを付着させると、黒煙マトリックスが付着した位置に黒鉛マトリックスが更に厚く付着してオーバーコート粒子の真球度が悪化する傾向がある。
・ 皿型(パン型)の容器は、高濃縮燃料、例えば、濃縮度が１０％を越す燃料を製造する場合に、未臨界状態を保つために、容器に投入する質量を制限する必要があり、このため製造効率を高くすることができない。
・ 黒鉛マトリックスの付着量は、コンパクトに含まれる被覆燃料粒子の数によって増減することが必要であるが、上記のアルコールの付着−黒鉛マトリックスの散布という工程で黒鉛マトリックスを付着させる方法では大量の黒鉛マトリックスを付着させるのに多大の処理時間を必要とする欠点があった。
・ 上記の（１）乃至（４）に関連して、容器の回転速度、アルコールの吹き付け量、黒鉛マトリックスの散布量等の製造条件は、作業者の技量に頼っており、従って作業に熟練を必要とする。

本発明が解決しようとする１つの課題は、高い作業効率でまた熟練を必要とすることなく、被覆燃料粒子に黒鉛マトリックスを付着して高い品質のオーバーコート粒子を製造することができる高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造方法を提供することにある。

本発明が解決しようとする他の課題は、高い作業効率でまた熟練を必要とすることなく、被覆燃料粒子に黒鉛マトリックスを付着して高い品質のオーバーコート粒子を製造することができる高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造装置を提供することにある。

本発明の第１の課題解決手段は、オーバーコートすべき被覆燃料粒子の外表面に黒鉛マトリックスをダイス内で圧縮成形してオーバーコート層を形成することを特徴とする高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造方法を提供することにある。

本発明の第１の課題解決手段において、被覆燃料粒子の各半部毎に被覆燃料粒子の外表面にオーバーコート層を形成することが好ましく、この場合、被覆燃料粒子の各半部毎に異なるパンチを用いて各半部のオーバーコート層を形成する。

本発明の第２の課題解決手段は、オーバーコート粒子の一半部の外表面に相応する型窪を有するダイスの型窪に黒鉛マトリックスを充填し、オーバーコートされるべき被覆燃料粒子の一半部の外表面に相応する雄型を有する第１のパンチをダイスの型窪に挿入し加圧してオーバーコート層の一半部を形成し、次いでこのオーバーコート層の一半部に被覆燃料粒子を載せて黒鉛マトリックスを充填し、オーバーコート粒子の他半部の外表面に相応する雌型を有する第２のパンチをダイスに挿入し加圧してオーバーコート層の他半部を形成することを特徴とする高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造方法を提供することにある。

本発明の第３の課題解決手段は、オーバーコート粒子の一半部の外表面に相応する型窪を有するダイスと、オーバーコートされるべき被覆燃料粒子の一半部の外表面に相応する雄型を有しダイスの型窪に充填される黒鉛マトリックスを加圧してオーバーコート層一半部を形成する第１のパンチと、オーバーコート粒子の他半部の外表面に相応する雌型を有しオーバーコート層の一半部に載せられた被覆燃料粒子の上に充填される黒鉛マトリックスを加圧してオーバーコート層の他半部を形成する第２のパンチとを備えたことを特徴とする高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造装置を提供することにある。

本発明の第３の課題解決手段において、ダイスの型窪内に黒鉛マトリックスを供給する黒鉛マトリックス供給手段と、ダイス内に被覆燃料粒子を供給する被覆燃料粒子供給手段と、第１と第２のパンチを保持しこれらの第１及び第２のパンチがダイスに整列するように移動し加圧するパンチ保持駆動手段と、ダイスの型窪が空の時と第１のパンチによって形成されたオーバーコート層の一半部に被覆燃料粒子が装填された後とに黒鉛マトリックスをダイスに充填するように黒鉛マトリックス供給手段を駆動し、またオーバーコート層の一半部が形成された後にオーバーコートの一半部に１個ずつ被覆燃料粒子を装填するように被覆燃料粒子供給手段を駆動し、且つダイスの空の型窪に黒鉛マトリックスが充填された後に第１のパンチをダイス内に挿入して加圧し、被覆燃料粒子の上に黒鉛マトリックスが充填された後に第２のパンチをダイス内に挿入して加圧するように黒鉛マトリックス供給手段と被覆燃料粒子供給手段とパンチ保持駆動手段とを所定の順序で駆動する制御手段とを備えているのが好ましい。

本発明は、上記のように、容器内で被覆燃料粒子を転動させることなく、被覆燃料粒子をダイス内で固定したままでその外表面に黒鉛マトリックスをダイス内で圧縮成形してオーバーコート層を形成するので、被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックスを均一に付着させることができる。

従って、従来技術のように、オーバーコート粒子の定期的確認やアルコール吹き付け量や黒鉛マトリックスの散布量の調整を必要とすることがなく、工程管理が容易となり、またオーバーコート粒子の篩い分けや黒鉛マトリックスの付着作業への再投入も必要とすることがなく、生産性を向上することができる。

また、作業上被覆燃料粒子の質量の制限を受けることがないので、１０％以上の高濃縮度の燃料を製造する場合でも未臨界状態に保つことができ、更に、オーバーコート層の厚みに応じて処理時間が異なることがなく、短時間で任意の厚さのオーバーコート層を得ることができる。

従来技術のような容器の回転速度、アルコールの吹き付け量、黒鉛マトリックスの散布量の如き面倒な調整を必要とする製造条件を有しないので、熟練を必要とすることなく、安定した作業を行うことができる。

本発明の実施の形態を図面を参照して詳細に述べると、図２は、本発明に係わる高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造方法を実施するのに好適な製造装置１０を示し、この製造装置１０は、所望のオーバーコート粒子４(図３（Ｈ）参照)の一半部（下半部）の外表面に相応する型窪２０Ｃを有するダイス２０と、オーバーコートされるべき被覆燃料粒子２（図３（Ｄ）参照）の一半部（下半部）の外表面に相応する雄型３１Ｍを有しダイス２０の型窪２０Ｃに充填される黒鉛マトリックス１Ｌを加圧してオーバーコート層３の一半部３Ｌ（図３（Ｈ）参照）を形成する第１のパンチ３１と、オーバーコート粒子４の他半部（上半部）の外表面に相応する雌型３２Ｆを有しオーバーコート層３の一半部３Ｌに載せられた被覆燃料粒子２の上に充填される黒鉛マトリックス１Ｕを加圧してオーバーコート層３の他半部３Ｕ（図３（Ｈ）参照）を形成する第２のパンチ３２とを備えている。

図示の形態では、本発明の製造装置１０は、ダイス２０の型窪２０Ｃ内に黒鉛マトリックス１Ｌ、１Ｕ（図３（Ａ）（Ｈ）参照）を供給する黒鉛マトリックス供給手段４０と、ダイス２０内に被覆燃料粒子２を供給する被覆燃料粒子供給手段５０と、第１と第２のパンチ３１、３２を保持しこれらの第１及び第２のパンチ３１、３２がダイス２０に整列するように移動し加圧するパンチ保持駆動手段６０と、黒鉛マトリックス供給手段４０と被覆燃料粒子供給手段５０とパンチ保持駆動手段６０とを所定の順序で駆動する制御手段７０とを備えている。なお、被覆燃料粒子供給手段５０は、ストッパー５２を進退して被覆燃料粒子２を１個づつ供給するようにしている。

制御手段７０は、ダイス２０の型窪２０Ｃが空の時と第１のパンチ３１によって形成されたオーバーコート層３の一半部３Ｌに被覆燃料粒子２が装填された後とに黒鉛マトリックス１Ｌ、１Ｕをダイス２０にそれぞれ充填するように黒鉛マトリックス供給手段４０を駆動し、オーバーコート層３の一半部３Ｌが形成された後にオーバーコート層３の一半部３Ｌに１個ずつ被覆燃料粒子２を装填するように被覆燃料粒子供給手段５０を駆動し、また、ダイス２０の空の型窪２０Ｃに黒鉛マトリックス１Ｌが充填された後に第１のパンチ３１をダイス２０内に挿入して加圧し、被覆燃料粒子２の上に黒鉛マトリックス１Ｕが充填された後に第２のパンチ３２をダイス２０内に挿入して加圧するようにパンチ保持駆動手段６０を制御する。この制御の詳細については、本発明の方法の工程と共に以下に順に説明する。

本発明の高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造方法を図３を参照して述べると、先ず、黒鉛マトリックス供給手段４０を駆動してダイス２０の型窪２０Ｃに所定量の黒鉛マトリックス１Ｌを充填した後（図３（Ａ）参照）、パンチ保持駆動手段６０を駆動して第１のパンチ３１をダイス２０の型窪２０Ｃに挿入し（図３（Ｂ）参照）、黒鉛マトリックス１Ｌを加圧圧縮した後パンチ３１を引き上げてオーバーコート層３の一半部(下半部)３Ｌを形成する（図３（Ｃ）参照）。

次いで、被覆燃料粒子供給手段５０を駆動してオーバーコート層３の一半部３Ｌに１つの被覆燃料粒子２を載せ（図３（Ｄ）参照）、黒鉛マトリックス供給手段４０を駆動して被覆燃料粒子２の上にて黒鉛マトリックス１Ｕを充填する（図３（Ｅ）参照）。その後、パンチ保持駆動手段６０を駆動して第２のパンチ３２をダイス２０に挿入して加圧圧縮し（図３（Ｆ）参照）、その後パンチ３２を引き上げてオーバーコート層３の他半部（上半部）３Ｕを形成してオーバーコート粒子４を完成する（図３（Ｇ）参照）。

ダイス２０からオーバーコート粒子４を取り出し、上記と同様の工程を繰り返す。図示の例では、１組の装置１０が示されているに過ぎないが、複数組の装置１０を用意し、これらの装置を同期して又は同期させることなく運転して多数のオーバーコート粒子を製造することができる。

なお、図示していないが、ダイス２０からオーバーコート粒子４を取り出すために、ダイス２０の底部を可動式としてもよいし、ダイス２０を分割方式としてもよく、このようにすると、図２の装置を組み合わせて全工程を自動化することができるので有利である。

本発明の一実施例を図４を参照して述べると、ダイス２０は、平面直径が１．５ｍｍで型窪２０Ｃの直径が１．５ｍｍであり、第１のパンチ３１は、平面直径が１．５ｍｍで半球状の雄型３１Ｍの直径が０．９ｍｍであり、また第２のパンチ３２は、平面直径１．５ｍｍで半球状の雌型３２Ｆの直径が１．５ｍｍであり、これらのダイス２０、パンチ３１、３２を用いて直径が０．９ｍｍの被覆燃料粒子２から直径が１．５ｍｍの均一な厚みのオーバーコート層を有するオーバーコート粒子４を製造した。

この実施例において、図３（Ａ）乃至（Ｇ）の各工程に２秒掛かり、また図３（Ｈ）の取り出し工程に５秒掛かり、１つのオーバーコート粒子を製造するのに約３０秒掛かった。従って１バッチ（約５ｋｇ）の１１２０個のオーバーコート粒子を製造するのに約５６０分掛かることになるが、３組の装置を併用すると、約１９０分で済むことになる。従来のアルコール付着−黒鉛マトリックス散布方式によって同じ寸法の１１２０個のオーバーコート粒子を製造するのに約２００〜２５０分掛かっていたので、処理時間は若干少なくて済むことが解る。しかし、本実施例によって製造されたオーバーコート粒子は、均一な厚みのオーバーコート層を有するオーバーコート粒子を得ることができ、従って高い品質の製品を短時間で得ることができることが解る。

本発明によれば、被覆燃料粒子にアルコールの付着―黒鉛マトリックスの散布による方式ではなく、ダイス内で被覆燃料粒子の周りに黒鉛マトリックスを圧縮成形する方式でオーバーコート粒子を製造するので、均一な厚みのオーバーコート層を有する高い品質のオーバーコート粒子を効率よく製造することができ、産業上の利用性が向上する。

燃料コンパクトの製造工程を示すブロック図である。 本発明のオーバーコート粒子の製造装置の概略系統図である。 本発明のオーバーコート粒子の製造方法を工程順に示す断面図である。 本発明のオーバーコート粒子の製造方法に用いられる装置の主要部の寸法を示す図である。

符号の説明

１Ｌ、１Ｕ 黒鉛マトリックス
２ 被覆燃料粒子
３Ｌ、３Ｕ オーバーコート層の半部
４ オーバーコート粒子
１０ 燃料コンパクトの製造装置
２０ ダイス
２０Ｃ 型窪
３１ 第１のパンチ
３１Ｍ 雄型
３２ 第２のパンチ
３２Ｆ 雌型
４０ 黒鉛マトリックス供給手段
５０ 被覆燃料粒子供給手段
５２ ストッパー
６０ パンチ保持駆動手段
７０ 制御手段

Claims (6)

1. オーバーコートすべき被覆燃料粒子の外表面に黒鉛マトリックスをダイス内で圧縮成形してオーバーコート層を形成することを特徴とする高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造方法。
2. 請求項１に記載の高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造方法であって、前記被覆燃料粒子の各半部毎に前記被覆燃料粒子の外表面に前記オーバーコート層を形成することを特徴とする高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造方法。
3. 請求項２に記載の高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造方法であって、前記被覆燃料粒子の各半部毎に異なるパンチを用いて各半部のオーバーコート層を形成することを特徴とする高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造方法。
4. オーバーコート粒子の一半部の外表面に相応する型窪を有するダイスの前記型窪に黒鉛マトリックスを充填し、オーバーコートされるべき被覆燃料粒子の一半部の外表面に相応する雄型を有する第１のパンチを前記ダイスの型窪に挿入し加圧してオーバーコート層の一半部を形成し、次いで前記オーバーコート層の一半部に前記被覆燃料粒子を載せて黒鉛マトリックスを充填し、オーバーコート粒子の他半部の外表面に相応する雌型を有する第２のパンチを前記ダイスに挿入し加圧してオーバーコート層の他半部を形成することを特徴とする高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造方法。
5. オーバーコート粒子の一半部の外表面に相応する型窪を有するダイスと、オーバーコートされるべき被覆燃料粒子の一半部の外表面に相応する雄型を有し前記ダイスの型窪に充填される黒鉛マトリックスを加圧してオーバーコート層の一半部を形成する第１のパンチと、前記オーバーコート粒子の他半部の外表面に相応する雌型を有し前記オーバーコート層の一半部に載せられた被覆燃料粒子の上に充填される黒鉛マトリックスを加圧してオーバーコート層の他半部を形成する第２のパンチとを備えたことを特徴とする高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造装置。
6. 請求項５に記載の高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造装置であって、前記ダイスの型窪内に黒鉛マトリックスを供給する黒鉛マトリックス供給手段と、前記ダイス内に被覆燃料粒子を供給する被覆燃料粒子供給手段と、前記第１と第２のパンチを保持し前記第１及び第２のパンチが前記ダイスに整列するように移動し加圧するパンチ保持駆動手段と、前記ダイスの型窪が空の時と前記第１のパンチによって形成されたオーバーコート層の一半部に被覆燃料粒子が装填された後とに黒鉛マトリックスを前記ダイスに充填するように前記黒鉛マトリックス供給手段を駆動し、また前記オーバーコート層の一半部が形成された後に前記オーバーコートの一半部に１個ずつ被覆燃料粒子を装填するように前記被覆燃料粒子供給手段を駆動し、且つ前記ダイスの空の型窪に前記黒鉛マトリックスが充填された後に前記第１のパンチを前記ダイス内に挿入して加圧し、前記被覆燃料粒子の上に前記黒鉛マトリックスが充填された後に前記第２のパンチを前記ダイス内に挿入して加圧するように前記黒鉛マトリックス供給手段と被覆燃料粒子供給手段とパンチ保持駆動手段とを所定の順序で駆動する制御手段とを備えていることを特徴とする高温ガス炉燃料用オーバーコート粒子の製造装置。
   
   
   
   
   
   
   
   
   

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