JP4545695B2 - 高温ガス炉用燃料の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、高温ガス炉用燃料コンパクトの如き４つの被覆層を有する被覆燃料粒子から成る成型燃料を製造する方法に関し、特に被覆燃料粒子を均一に分散させることができる成型燃料を高い生産性で製造することができる方法に関するものである。

高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温で健全性を維持する黒鉛で構成し、炉心を冷却するために、高温下でも化学反応が起こることがないヘリウムガスを冷却ガスとして用いているので、固有の安全性が高く、約９００℃の高い出口温度のヘリウムガスを回収して、この高温熱を発電、水素製造、化学プラント等の広い分野で利用することができる。

この高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミック状に焼結した直径が約３５０−６５０ミクロンの燃料核の周囲に炭素又は炭化珪素等のセラミックス層を被覆して形成された被覆燃料粒子を基本構造としている。

高温ガス炉に一般的に用いられる被覆燃料粒子は、４層の被覆層を有している。第一層は、密度が約１ｇ／ｃｍ^３の低密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能と燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能とを併せ持っている。第二層は、密度が約１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能を有する。第三層は、密度が約３．２ｇ／ｃｍ^３の炭化珪素（ＳｉＣ）の被覆であり、これは、固体ＦＰの保持機能を有すると共に、被覆の主要な補強部材としての機能を有する。最後に、第四層は、第二層と同様に、密度が約１．８ｇ／ｃｍ^３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能と第三層の保護層としての機能を有する。

一般的な被覆燃料粒子は、約５００−１０００ミクロンの直径を有する。この被覆燃料粒子は、黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状の成型燃料、例えば燃料コンパクトの形態に成型加工され、この燃料コンパクトの一定数量を黒鉛筒に入れ、上下を栓で密封して燃料棒とされる。この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に差し込まれて高温ガス炉の燃料となる。多数個の六角柱型黒鉛ブロックをハニカム配列に多段に重ねて炉心を構成している。

高温ガス炉の燃料は、一般的には、次のようにして製造される。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶かして硝酸ウラニル原液とし、この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を添加し攪拌して滴下原液を作る。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニル原液の滴液が落下中にそれ自体の表面張力で真球状になるようにするために添加される。このような増粘剤としては、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、例えば、ポリビニールアルコール樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズ等を使用することができる。このように調製された滴下原液は、所定の温度に冷却されて粘度が調整された後、細径の滴下ノズルを振動させる等の方法を用いてアンモニア水中に滴下される。

滴液は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間でアンモニアガスを吹き付けて表面をゲル化させることによって着水時の変形が防止される。硝酸ウラニルは、アンモニア水中でアンモニアと充分に反応させ、重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。この重ウラン酸アンモニウム粒子は、大気中で焙焼され三酸化ウラン粒子となり、更に還元焼結されて高密度のセラミック二酸化ウランの燃料核となる。

燃料核の粒径や真球度は、被覆燃料粒子の製造条件に大きく影響するため、燃料核は、篩による粒径選別や真球度選別を行った後、被覆工程にリリースされる。

この燃料核は、流動床に装荷され、この流動床内に供給される反応ガス（被覆ガス）が熱分解されて燃料核の上に被覆が施される。第一層の低密度熱分解炭素は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）を熱分解して被覆される。第二層及び第四層の高密度熱分解炭素は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を熱分解して被覆される。第三層のＳｉＣは、約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ_３ＳｉＣｌ_３）を熱分解して被覆される。このように4層の被覆が施されて被覆粒子燃料が得られる。

被覆燃料粒子の粒径や真球度は、オーバーコート粒子の製造条件に大きく影響することから、被覆燃料粒子は、篩による粒径選別や真球度選別を行った上でオーバーコート工程にリリースされる。

オーバーコート粒子は、被覆燃料粒子の表面に黒鉛粉末、粘結剤等から成る黒鉛マトリックス材をオーバーコートして形成される。黒鉛マトリックス材のオーバーコートは、成型時の圧力によって被覆燃料粒子が破損するのを防止する作用を有する。

燃料コンパクトは、オーバーコート粒子を黒鉛マトリックス材と共にプレス金型内に装填して中空円筒形又は円筒形に温間にてプレス成型して形成される。このようにして得られた燃料コンパクトは、黒鉛マトリックス材中に含まれる粘結剤を除去するために予備焼成され、更に黒鉛マトリック材の脱ガス黒鉛化のために焼成される。

燃料コンパクトは、被覆燃料粒子とその上の黒鉛マトリックス材（オーバーコート粒子の黒鉛マトリックス材の被覆及びプレス成型時にオーバーコート粒子と共に装填される黒鉛マトリックス材を含む）とを所定の割合で混合させて成型される必要があるが、この場合、燃料コンパクトの原子炉内での燃焼特性を考慮すると、燃焼が局部的に行われるのを防止するために、被覆燃料粒子は燃料コンパクト内に均一に分散されていることが必要である。

被覆燃料粒子と黒鉛マトリックス材との混合割合は、両者の重量を測定して行われるが、燃料コンパクトの一個毎にこれらの重量を測定することは工程の増加を招き、生産性が低下する欠点を有する。

また、被覆燃料粒子と黒鉛マトリックス材とを均一に分散させるには、これらを成型用の型内に装填した後、治具等を使用してこれらを撹拌すればよいが、これも撹拌工程という特別の工程を追加することになるので、同様に生産性が低下する。また、被覆燃料粒子と黒鉛マトリックス材との密度が大きく異なる上に、成型すべき形状が円柱形とか中空円筒形とか複雑であるため、材料を均一に分散することが難しい欠点がある。

高温ガス炉用燃料コンパクトを製造するのに用いられるオーバーコート粒子は、被覆燃料粒子の外側にフェノール樹脂等を内部に均一に含む黒鉛マトリックス粉末をコーティングして作られるが、コーティング後の粒径を均一にすることが難しく、オーバーコート粒子の外径(粒径)が大きくなるほどバラツキが大きくなる欠点があった。即ち、厚くオーバーコートされるほど、更にオーバーコートされ易くなり、このため、オーバーコート粒子の粒径のバラツキが一層拡大する傾向がある。

オーバーコート粒子の粒径にバラツキがあると、燃料コンパクトを形成するために行われる後のプレス成型時に、被覆燃料粒子間の距離がまちまちとなり、被覆燃料粒子間の距離が小さいと被覆燃料粒子間で相互に機械的干渉を引き起こし、従って被覆層が破損し、即ち燃料の破損率が大きくなる欠点があった。

このような欠点を回避するためには、オーバーコート粒子を粒径毎に選別して所定の粒径のオーバーコート粒子を使用することが望まれ、このような粒径の選別には、光学的測定によって選別する方法、粒子の沈降力または粒子に作用する遠心力を利用して選別する方法が考えられるが、いずれも大量選別が難しい上に、設備が大型化し、また特定の粒径を確実に選別することが難しい欠点が予想される。

本発明が解決しようとする課題は、粒径が一定のオーバーコート粒子を容易に選別して被覆燃料粒子が均一に分散された品質の高い燃料を高い生産性で得ることができる高温ガス炉用燃料の製造方法を提供することにある。

本発明の解題解決手段は、
黒鉛粉末と粘結剤とを含む黒鉛マトリックス材で被覆燃料粒子の表面をオーバーコートしてオーバーコート粒子を形成し、かつ、そのオーバーコート粒子をプレス金型でプレスして成型燃料を形成し、さらに、当該成形燃料を予備焼成、焼成して、高温ガス炉用燃料を製造する方法において、
前記オーバーコート粒子を選別粒径の異なる多段の選別工程に順次供給すると共に、最終段の選別工程で選別された所定の粒径を有するオーバーコート粒子をプレス成型すること、および、
最終段よりも前の前記選別工程で選別されたオーバーコート粒子をオーバーコート工程に戻してその表面を黒鉛マトリックス材で再度オーバーコートすると共に、再度オーバーコートされたオーバーコート粒子をその再オーバーコート後の粒径に相応した前記選別工程に再度供給すること、および、
最終段の前記選別工程に至ったオーバーコート粒子のうち、その最終段の選別工程で選別されなかったオーバーコート粒子を回収すること
を特徴とする高温ガス炉用燃料の製造方法
を提供することにある。

本発明の解題解決手段においては、前記多段の選別工程において異なる篩目を有する篩を用いてオーバーコート粒子を選別するのが好ましいが、その他に、光学的測定方法、粒子沈降力測定方法、遠心力測定方法のいずれかを用いてもよいものである。

本発明の解題解決手段において、
最終段よりも前の前記選別工程で選別されたオーバーコート粒子を選別オーバーコート粒子とし、最終段よりも前の前記各選別工程で選別されなかったオーバーコート粒子を非選別オーバーコート粒子とした場合に、
選別オーバーコート粒子の表面を黒鉛マトリックス材で再度オーバーコートし、かつ、再度オーバーコートされた選別オーバーコート粒子を非選別オーバーコート粒子と共に次の選別工程に供給するか、又は、再度オーバーコートされた選別オーバーコート粒子を非選別オーバーコート粒子に引き続いて次の選別工程に供給するようにしてもよく、
あるいは、
最終段よりも前の前記各選別工程で選別されたオーバーコート粒子を選別オーバーコート粒子とした場合に、
選別オーバーコート粒子の表面を黒鉛マトリックス材で再度オーバーコートし、かつ、再度オーバーコートされた選別オーバーコート粒子を、新たな未選別オーバーコート粒子と共に、その再オーバーコート後の粒径に相応した前記選別工程に供給するようにもしてよい。

このように、オーバーコート粒子は、選別粒径が異なる多段の選別工程に順次供給され、最終段の選別工程でのみ選別された所定粒径を有するオーバーコート粒子がプレス成型されるようにすると、燃料内で被覆燃料粒子が均一に分散されることになり、高い品質を有する燃料を得ることができる。

また、最終工程前の選別工程で選別されたオーバーコート粒子は、オーバーコート工程に戻して再度黒鉛マトリックス粉末をオーバーコートした後、非選別オーバーコート粒子と共に又は非選別オーバーコート粒子に引き続いて、次の選別工程に供給するか、相応する選別工程に供給される新たな未選別オーバーコート粒子と共に、相応する選別工程に供給して再度選別すると、最終選別工程に供給されるまで粒径の選別が繰り返されるので、成型すべき所定粒径のオーバーコート粒子を確実に得ることができる。

更に、最終段の選別工程で選別されなかった粒径の大きなオーバーコート粒子は回収されるので、粒子径が大きすぎるオーバーコート粒子が成型燃料に含まれることがなく、同様に被覆燃料粒子の均一分散性を阻害することがない。

本発明の実施の形態を図面を参照して詳細に述べると、図１は、本発明に係わる高温ガス炉用燃料の一例として燃料コンパクトを製造する方法を工程順に示す。本発明の方法は、通常のように、図３に示すように、被覆燃料粒子１の表面に黒鉛粉末と粘結剤とを含む黒鉛マトリックス材２を液体と共に吹き付けて被覆してオーバーコート粒子３を形成し、図４に示すように、このオーバーコート粒子３をプレス金型１０内に装填し、温間プレスして所定形状（例えば中空円筒形）の燃料コンパクト４（図５（Ａ）参照）を成型する。なお、図４において、符号１０Ｌは、金型１０の下型、１０Ｕは、上型、１０Ｒは、中空部を形成するロッドを示す。

本発明の方法では、オーバーコート粒子３をプレス金型１０内に装填する前に、オーバーコート粒子３は、図１に示すように、選別すべき粒径が異なる多段の選別工程に順次供給される。図示の例では、選別は、篩目が異なる４つの篩Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄを介して順次行われ、これらの篩Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄは、次第に篩目が大きくなるように設定され、篩Ａが所定粒径の下限値、最終の篩Ｄが所定の粒径の上限値に相応する網目を有するように設定されている。

第１の選別工程Ｓ１は、オーバーコート粒子３を第１の粒径Ａｄに基づいて選別し、粒径Ａｄより大きいオーバーコート粒子３１Ｌは、篩Ａを通過しないで（選別されないで）そのまま次の選別工程Ｓ２に供給され、粒径Ａｄよりも小さいオーバーコート粒子３１Ｓが篩Ａを通過して選別され、オーバーコート工程に戻されて再び黒鉛マトリックス材がオーバーコートされた後、相応する選別工程Ｓ２に供給される。粒径が大きいオーバーコート粒子３１Ｌは、直ちに選別工程Ｓ２に供給されないで一時的に保留され、粒径が小さいオーバーコート粒子３１Ｓが再びオーバーコートされた後、この再オーバーコートされて粒径が大きくなったオーバーコート粒子３１Ｓと共に選別工程Ｓ２に供給される。

第２の選別工程Ｓ２は、このようにして第１の選別工程Ｓ１から直接又は再オーバーコートされて供給されたオーバーコート粒子３１Ｌ、３１Ｓを第２の粒径Ｂｄ（＞Ａｄ）に基づいて選別し、同様にして粒径Ｂｄより大きいオーバーコート粒子３２Ｌ（非選別オーバーコート粒子）は、一時的に保留された後そのまま次の選別工程Ｓ３に供給され、粒径Ｂｄよりも小さいオーバーコート粒子３２Ｓ（選別オーバーコート粒子）が選別され、オーバーコート工程に戻されて再び黒鉛マトリックス材がオーバーコートされた後、非選別オーバーコート粒子３２Ｌと共に選別工程Ｓ３に供給される。

以下同様にして、第３の選別工程Ｓ３は、第２の選別工程Ｓ２から直接又は再オーバーコートして供給されたオーバーコート粒子３２Ｌ、３２Ｓを第３の粒径Ｃｄ（＞Ｂｄ）に基づいて選別し、粒径Ｃｄより大きいオーバーコート粒子３３Ｌは、一時的に保留された後そのまま次の選別工程Ｓ３に供給され、粒径Ｃｄよりも小さいオーバーコート粒子３３Ｓが選別され、オーバーコート工程に戻されて再び黒鉛マトリックス材がオーバーコートされた後、オーバーコート粒子３３Ｌと共に選別工程Ｓ４に供給される。

最後に、第４の選別工程Ｓ４は、第３の選別工程Ｓ３から直接又はオーバーコートして供給されたオーバーコート粒子３３Ｌ、３３Ｓを第４の粒径Ｄｄ（＞Ｃｄ）に基づいて選別し、粒径Ｄｄより大きい非餞別オーバーコート粒子３４Ｌは、回収され、粒径Ｄｄよりも小さい選別オーバーコート粒子３４Ｓは、図４の燃料コンパクトの成型工程に供給される。

このようにして成型された燃料コンパクトは、黒鉛マトリックス材中に含まれる粘結剤を除去するために予備焼成され、更に黒鉛マトリック材の脱ガス黒鉛化のために焼成されて最終製品である燃料が得られる。

なお、上記の選別工程Ｓ１乃至Ｓ４において、第１の粒径Ａｄは、オーバーコート粒子３の直径下限値であり、第４の粒径Ｄｄは、オーバーコート粒子３の直径上限値であるが、第１乃至第３の選別工程Ｓ１乃至Ｓ３で設定粒径よりも小さい粒径として選別されたオーバーコート粒子３１Ｓ、３２Ｓ及び３３Ｓは、再び黒鉛マトリックスの吹き付けによるオーバーコートが行われるので、オーバーコート粒子３は、高い精度で直径上限値Ｄｄに近付く。

このような選別工程を経て得られたオーバーコート粒子をプレス成型して得られた燃料コンパクト４において、隣り合うオーバーコート粒子３内の被覆燃料粒子１は、図５（Ｂ）に示すように、オーバーコート粒子３のオーバーコート層２によって相互に均一の間隔を保って維持されるので、被覆燃料粒子１は、燃料コンパクト４内で均一に分散されることになる。

図１の方法によって選別されて得られたオーバーコート粒子３のみをプレス成型して約７００００個の燃料コンパクトを原子炉にて照射したところ充分な燃焼特性を発揮することができたことが確認された。

既に述べたように、オーバーコート粒子３は、黒鉛マトリックス材と共に、プレス金型１０内に装填されてプレス成型されるが、このオーバーコート粒子３と共に、プレス金型１０内に装填されるべき黒鉛マトリックス材の全部をオーバーコート粒子３のオーバーコート層として被覆すると（オーバーコート粒子３の粒径を上限値とすると）、プレス金型内にはオーバーコート粒子のみを装填して成型することができるので、オーバーコート粒子の粒径の均一性と相俟って燃料コンパクト内で被覆燃料粒子１と黒鉛マトリックス材全体とが均一に分散され、高い品質の燃料コンパクトを得ることができる。

もちろん、このオーバーコート粒子３と共にプレス金型１０内に装填されるべき黒鉛マトリックス材の一部をオーバーコート粒子３のオーバーコート層として被覆してもよく（オーバーコート粒子３の粒径を上限値と下限値との間としてもよく）、この場合には、プレス金型１０内に、オーバーコート粒子３と残部の黒鉛マトリックス材とを装填してプレス成型するが、オーバーコート粒子とは独立して装填される黒鉛マトリックスの量は、少なくて済むので、被覆燃料粒子１と黒鉛マトリックス材全体との分散の均一性を維持することができる。

なお、上記実施の形態では、最終工程前の各選別工程で選別されたオーバーコート粒子３１Ｓ、３２Ｓ、３３Ｓは、黒鉛粉末がオーバーコートされた後、相応する選別工程で選別されなかったオーバーコート粒子(非選別オーバーコート粒子)３１Ｌ、３２Ｌ、３３Ｌと一緒に次の選別工程に送るようにしているが、非選別オーバーコート粒子)３１Ｌ、３２Ｌ、３３Ｌと一緒ではなく、それに引き続いて次の選別工程に送るようにしてもよい。

本発明の他の実施の形態が図２に示されている。図１の実施の形態では、最終工程前の各選別工程で選別されたオーバーコート粒子３１Ｓ、３２Ｓ、３３Ｓは、オーバーコート工程に戻して再度黒鉛マトリックス粉末をオーバーコートした後、相応する選別工程Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３で選別されなかったオーバーコート粒子３１Ｋ、３２Ｌ、３３Ｌと共に、次の選別工程Ｓ２、Ｓ３、Ｓ４に供給されていたが、図２の実施の形態では、オーバーコート粒子３１Ｓ、３２Ｓ、３３Ｓは、オーバーコート工程に戻されて再度黒鉛マトリックス粉末をオーバーコートした後、相応する選別工程Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３に供給される新たな未選別オーバーコート粒子と共に、相応する選別工程Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３に供給して再度選別される。

この場合、再度の黒鉛マトリックス粉末のオーバーコートによって大部分のオーバーコート粒子は、粒径が大きくなって選別されなくなるオーバーコート粒子３１Ｌ、３２Ｌ、３３Ｌとなるが、再び選別されると、相応する選別工程Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３で選別されなくなるまで同じ動作が繰り返される。このようにして、各工程で選別されたオーバーコート粒子は、最終選別工程に供給されるまで黒鉛マトリックス粉末のオーバーコートと粒径の選別が繰り返されるので、成型すべき所定粒径のオーバーコート粒子を確実に得ることができる。

上記実施の形態では、異なる粒径を選別する４つの選別工程Ｓ１乃至Ｓ４を用いたが、３つの選別工程又は５つ以上の選別工程を用いることもでき、特に、選別工程の数が増えるにつれてオーバーコート粒子の直径が一層均一化されるので望ましい。

オーバーコート粒子３の被覆燃料粒子１上のオーバーコート層の厚みは、被覆燃料粒子１の粒径の１／３から粒径と同じ程度であるので、最終の選別工程で選別されるオーバーコート粒子３の粒径は、被覆燃料粒子１の１．５乃至３倍程度と考えられる。しかし、最終的に選別すべきオーバーコート粒子３の粒径は、成型する燃料コンパクトの製造条件、即ち、燃料コンパクト中に含まれる被覆燃料粒子１の数及び被覆燃料粒子と黒鉛マトリックス材との割合によって変更されるので、特定の値に定められない。

なお、上記実施の形態では、成型燃料が中空円筒形の燃料コンパクトである場合について説明したが、プレス成型されて得られる燃料であれば、燃料コンパクトに限定されることはなく、例えば高温ガス炉用の球形燃料にも本発明を同様にして適用することができる。

このように、オーバーコート粒子は、選別すべき粒径が異なる多段の選別工程にかけて選別されるので、均一のオーバーコート粒子を得ることができ、従ってこれらのオーバーコート粒子をプレス成型すると、被覆燃料粒子が均一に分散された高品質の成型燃料を得ることができることが解る。

また、特に篩による選別工程は、大量の粒径の選別を行うことができるので、均一粒径のオーバーコート粒子を効率よく得ることができる。

特に、プレス金型１０内に装填されるべき黒鉛マトリックス材の全部又は一部をオーバーコート粒子３のオーバーコート層として被覆すると、オーバーコート粒子の粒径の均一性と相俟って燃料コンパクト内で被覆燃料粒子１と黒鉛マトリックス材全体との分散性を一層均一化することができるので有利である。

本発明によれば、均一の粒径を有するオーバーコート粒子をプレス成型して得られる燃料内に被覆燃料粒子を均一に分散することができ、燃焼特性を向上することができる高品質の高温ガス炉用の燃料の製造に有益に利用することができる。

本発明の１つの実施の形態による燃料の製造方法の工程のブロック図である。 本発明の他の実施の形態による燃料の製造方法の工程のブロック図である。 オーバーコート粒子の拡大断面図である。 オーバーコート粒子をプレス成型する状態の断面図である。 燃料コンパクトを示し、同図（Ａ）はその斜視図、同図（Ｂ）はその一部の組織内の被覆燃料粒子の分布状態の拡大断面図である。

符号の説明

１ 被覆燃料粒子
２ 黒鉛マトリックス材
３ オーバーコート粒子
４ 燃料コンパクト（成型燃料）
１０ プレス金型
１０Ｌ 下型
１０Ｕ 上型
１０Ｒ ロッド
３１Ｌ乃至３４Ｌ 粒径の大きいオーバーコート粒子
３１Ｓ乃至３４Ｓ 粒径の小さいオーバーコート粒子
Ｓ１乃至Ｓ４ 選別工程

Claims (4)

1. 黒鉛粉末と粘結剤とを含む黒鉛マトリックス材で被覆燃料粒子の表面をオーバーコートしてオーバーコート粒子を形成し、かつ、そのオーバーコート粒子をプレス金型でプレスして成型燃料を形成し、さらに、当該成形燃料を予備焼成、焼成して、高温ガス炉用燃料を製造する方法において、
   前記オーバーコート粒子を選別粒径の異なる多段の選別工程に順次供給すると共に、最終段の選別工程で選別された所定の粒径を有するオーバーコート粒子をプレス成型すること、および、
   最終段よりも前の前記選別工程で選別されたオーバーコート粒子をオーバーコート工程に戻してその表面を黒鉛マトリックス材で再度オーバーコートすると共に、再度オーバーコートされたオーバーコート粒子をその再オーバーコート後の粒径に相応した前記選別工程に再度供給すること、および、
   最終段の前記選別工程に至ったオーバーコート粒子のうち、その最終段の選別工程で選別されなかったオーバーコート粒子を回収すること
   を特徴とする高温ガス炉用燃料の製造方法。
2. 前記多段の選別工程において異なる篩目を有する篩を用いてオーバーコート粒子を選別する請求項１に記載の高温ガス炉用燃料の製造方法。
3. 最終段よりも前の前記選別工程で選別されたオーバーコート粒子を選別オーバーコート粒子とし、最終段よりも前の前記各選別工程で選別されなかったオーバーコート粒子を非選別オーバーコート粒子とした場合に、選別オーバーコート粒子の表面を黒鉛マトリックス材で再度オーバーコートし、かつ、再度オーバーコートされた選別オーバーコート粒子を非選別オーバーコート粒子と共に次の選別工程に供給するか、又は、再度オーバーコートされた選別オーバーコート粒子を非選別オーバーコート粒子に引き続いて次の選別工程に供給する請求項１又は２に記載の高温ガス炉用燃料の製造方法。
4. 最終段よりも前の前記各選別工程で選別されたオーバーコート粒子を選別オーバーコート粒子とした場合に、選別オーバーコート粒子の表面を黒鉛マトリックス材で再度オーバーコートし、かつ、再度オーバーコートされた選別オーバーコート粒子を、新たな未選別オーバーコート粒子と共に、その再オーバーコート後の粒径に相応した前記選別工程に供給する請求項１又は２に記載の高温ガス炉用燃料の製造方法。

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