JP4417871B2 - 高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置 - Google Patents

Description

本発明は、高温ガス炉用燃料の製造装置に関し、二酸化ウランなどウランの化合物から成る燃料核に多重の被覆層を形成して被覆燃料粒子とする流動床反応装置を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、被覆層の特性に大きな影響を与える被覆温度の炉内分布が、繰り返し製造していても変化することなく一定であり、連続生産に適したものである。

高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温健全性が良好な黒鉛で構成すると共に、冷却ガスとして高温下でも化学反応が起こらないヘリウムガス（Ｈｅガス）等を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度のＨｅガスを取り出すことが可能であり、約９００℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等、幅広い分野での熱利用を可能にするものである。

高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径３５０〜６５０μｍの燃料核の周囲に４層の被覆を施したものである。４層の被覆の内、第１層は密度約１ｇ／ｃｍ^３ の低密度熱分解炭素で、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を併せ持つものである。第２層は密度約１．８ｇ／ｃｍ^３ の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保持機能を有する。第３層は密度約３．２ｇ／ｃｍ^３ の炭化珪素（以下、ＳｉＣと称す）で固体ＦＰの保持機能を有するとともに、被覆層の主要な強度部材である。第４層は、第２層と同様の密度約１．８ｇ／ｃｍ^３ の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保持機能とともに第３層の保護層としての機能も持っている。

一般的な被覆燃料粒子の直径は５００〜１０００μｍである。この被覆燃料粒子は黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状を持つ燃料コンパクトに成型加工される。更に、燃料コンパクトは黒鉛でできた筒に一定数量入れられ、上下に栓をして燃料棒となる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、高温ガス炉の燃料となる。また、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて高温ガス炉の炉心を構成している。

このような高温ガス炉の燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶解し、硝酸ウラニル原液とする。この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を加えて撹拌することにより滴下原液とする。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニルの液滴が落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される。増粘剤としては、例えばポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。

上記のように調整された滴下原液は所定の温度に冷却され粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水中に滴下される。液滴は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間においてアンモニアガスを吹きつけて表面をゲル化させることにより、着水時の変形が防止される。アンモニア水中で硝酸ウラニルはアンモニアと充分に反応して、重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。

重ウラン酸アンモニウム粒子は、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となり、更に、還元・焼結されることにより高密度のセラミックス状二酸化ウランからなる燃料核となる。

この燃料核を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。第１層の低密度炭素の場合は約１４００℃でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）を熱分解する。第２，４層の高密度熱分解炭素の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を熱分解する。第３層のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ_３ＳｉＣｌ_３）を熱分解する。

前述の被覆ガスを使用して各被覆層を形成させる際には、被覆層を各粒子に均一に付けるため別のガスを用いて粒子を反応管内で充分に流動させた状態で行う。これが、被覆燃料粒子の製造装置を「流動床」と呼ぶ所以である。粒子を流動させるためのガスとしては、第１、２及び４層を被覆する場合は不活性ガスの一つであるアルゴンガスを、そして第３層を被覆する際には水素ガス又は水素ガス＋不活性ガスの一つであるアルゴンガスが一般的に使用されている。

また、燃料コンパクトは、黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材を被覆燃料粒子の表面にコーティングし、中空円筒形又は円筒形にプレス成型またはモールド成型した後、グリーンコンパクト内にバインダーとして含まれるフェノール樹脂を炭化させるために熱処理を実施し、さらにコンパクト内に含まれるガス成分を除去することを目的とした熱処理を実施して得られる（例えば、特許文献１参照）。

図２は従来の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の構成を示す説明図である。高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は図２に示すように、二酸化ウランから成る燃料核２２を流動床反応管２５の上部窓（図示せず）から入れて、流動ガス入口２６よりガス導入ノズル２４及びガス噴出ノズル２３を通して被覆ガスと流動ガスとを流すことにより被覆を施す流動床反応管２５と、この反応管２５の外周に配設され燃料核を加熱する黒鉛製のヒーター２１と、同じく黒鉛製でヒーター２１のさらに外周に配設される断熱材２８とを備える。被覆ガスや流動ガスは廃ガス排出口２７から炉外へ出され、被覆された被覆燃料粒子は流動ガス入口２６から取り出される。
特開２０００−２８４０８４号公報

ガス噴出ノズル２３を移動させることにより被覆燃料粒子を流動床の下部側から取り出すために、ガス噴出ノズル２３と反応管２５は、機械的に固定されていないのが一般的である。このため、被覆ガスや流動ガスはガス噴出ノズル２３と反応管２５の隙間から漏れ、装置本体２９内部のヒーター２１や断熱材２８の周りに充満することになる。

第１，２，４層の被覆時には問題ないが、第３層の被覆時には、流動ガスである水素ガスが漏れると、約１６００℃に加熱されているため、ヒーター２１や断熱材２８の材料である黒鉛と水素とが反応し、炭化水素が発生する。炭化水素が発生するということはヒーター２１や断熱材２８の材料である黒鉛が減少することになるため、ヒーター２１の場合は抵抗値が変わり、その結果、発生熱量が変わってしまう。

また、断熱材２８の場合は、黒鉛が減少した部分から熱が逃げやすくなって断熱性能が低下する。結果として、被覆層の特性に大きな影響を与える被覆温度の炉内分布が変化してしまうことになる。よって、連続して生産する場合には、バッチ毎に製造条件が変わってしまうことになるため、高温ガス炉燃料の核分裂性物質の閉じ込め作用上、非常に重要な被覆層の品質が安定しなくなってしまうという重大な問題点が生じる。

本発明は、連続的に生産する場合も、炉内の温度分布を安定させ、高温ガス炉燃料の核分裂性物質閉じこめ作用において重要な役割を持っている被覆層の品質を安定させることを可能にする高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置を得ることを目的とする。

請求項１に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、被覆ガス又は／及び流動ガスを加熱環境下で流動させて二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に複数層の被覆層を形成する流動床反応管と、この流動床反応管を加熱する黒鉛ヒーターと、前記流動床反応管内に被覆ガス又は／及び流動ガスを流動させるガス噴出ノズルとを備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、
前記流動床反応管とガス噴出ノズルとは隙間が形成され、
前記流動床反応管の外側領域に不活性なガスを導入する管と、
前記流動床反応管の外側領域の不活性なガス圧力を前記流動床反応管の内圧と同等以上に制御する制御手段とを備え、
前記制御手段が、流動床反応管内の外側領域に導入する不活性なガスの圧力値を被覆層毎に制御するものであることを特徴とするものである。

請求項２に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項１に記載の流動床反応管の外側領域に導入する不活性なガスがアルゴンを代表とする不活性ガスであることを特徴とするものである。

請求項３に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項１に記載の流動床反応管の外側領域に導入する不活性なガスが窒素ガスであることを特徴とするものである。

本発明は、連続的に生産する場合も、炉内の温度分布を安定させ、高温ガス炉燃料の核分裂性物質閉じこめ作用において重要な役割を持っている被覆層の品質を安定させることを可能にする高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置を得ることができるという効果がある。

本発明においては、被覆ガス又は／及び流動ガスを加熱環境下で流動させて二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に複数層の被覆層を形成する流動床反応管と、この流動床反応管を加熱する黒鉛ヒーターとを備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、
前記流動床反応管の外側領域に不活性なガスを導入する不活性ガス導入管と、
前記流動床反応管の外側領域の不活性なガス圧力を前記流動床反応管の内圧と同等以上に制御する制御手段とを備えたものである。これにより、連続的に生産する場合も、炉内の温度分布を安定させ、高温ガス炉燃料の核分裂性物質閉じこめ作用において重要な役割を持っている被覆層の品質を安定させることができる。

即ち、本発明は、流動床反応管の外側領域をアルゴンガス等の不活性ガス又は窒素ガスで加圧して、反応管内部の圧力よりも高くすることにより、ガス噴出ノズルと反応管との隙間から被覆ガスや流動ガスの漏れを防ぐことが可能になり、ヒーターや断熱材の材料である黒鉛と水素とが反応して黒鉛が減少してしまうことを防ぐことが可能になる。

更に、ヒーターや断熱材の減少が発生しないので、連続的に生産する場合も、炉内の温度分布は変化することなく安定しているので、高温ガス炉燃料の核分裂性物質の閉じこめ作用上、非常に重要な役割を持っている被覆層の品質を安定させることが可能になる。

本発明での流動床反応管の外側領域に導入する不活性なガスとしては、アルゴン、ネオン、ヘリウム等の希ガスや窒素ガス等のような他の元素と反応し難いガスを用いる。より好ましくは、流動ガスとして用いられているアルゴンガスが好適である。

本発明での制御手段は、不活性なガス圧力を流動床反応管の内圧よりも高く制御されれば、反応管内のガスが管外へ漏れ難くなるが、流動床反応管の外側領域に導入する不活性なガスの圧力が管内の圧力よりも高いと逆に不活性なガスが反応管内部に侵入して、被覆ガスと流動ガス（不活性なガスを含む）との比率を変化させるおそれがある。そのため、より好ましくは、不活性なガス圧力の制御は、流動床反応管の内圧と同等か、若干高く制御される。

また、燃料核の複数層の被覆層について、各々の被覆層を形成するためには、各々の被覆層に応じ、被覆ガスと流動ガスとの流量が異なるため、反応管内部の圧力が被覆層によって異なる。そこで、好ましい態様としては、制御手段が、流動床反応管内の外側領域に導入する不活性なガスの圧力値を被覆層に応じて制御するものである。

図１は本発明の一実施例の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の構成を示す説明図である。図１に示す通り、高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、二酸化ウランから成る燃料核１２を流動床反応管１５の上部窓（図示せず）から入れて、流動ガス入口１６よりガス導入ノズル１４及びガス噴出ノズル１３を通して被覆ガスと流動ガスとを流すことにより被覆を施す流動床反応管１５と、この反応管１５の外周に配設され燃料核を加熱する黒鉛製のヒーター１１と、同じく黒鉛製でヒーター１１のさらに外周に配設される断熱材１８とを備える。被覆ガスや流動ガスは廃ガス排出口１７から炉外へ出され、被覆された被覆燃料粒子は流動ガス入口１６から取り出される。

高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の大きさはφ約７００ｍｍ×Ｈ約２２００ｍｍとし、流動床反応管の大きさはφ約２００ｍｍ×Ｈ約１０００ｍｍとした。

被覆燃料粒子の製造は、平均直径０．６ｍｍの二酸化ウラン燃料核１２を約３ｋｇ流動床反応管１５内に入れ、約１４００℃でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）ガスを流入して第１層の低密度炭素を被覆した。その後、約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を流入して第２層の高密度熱分解炭素を被覆した。次に、約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ_３ＳｉＣｌ_３）を流入して第３層のＳｉＣ層を被覆した。最後に、約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を流入して第４層の高密度熱分解炭素を被覆した。

第１層〜第４層までの被覆を行う際、装置本体１９と反応管１５との間のヒーター１１及び断熱材１８が存在する領域を不活性ガス導入管１０を用いてアルゴンガスで加圧する。これにより、被覆作業を繰り返し実施しても、ヒーター１１及び断熱材１８に炭化水素が発生した事による劣化は見られず、安定した品質の被覆燃料粒子を得ることができた。尚、不活性ガス導入管１０はアルゴンガスボンベ９と導通する導通管８を備え、その導通管８の途中に装置本体１９内部の圧力を所定値に制御する制御装置７を備えている。この制御装置７は、第１層〜第４層まで予め設定された圧力値に制御するようになっている。

被覆時の反応管内の圧力は、第３被覆時が最も高いため、反応管の外側の圧力は第３被覆時の反応管内の圧力よりも若干高い０．２ＭＰａ（ゲージ圧）とした。尚、本数値は第３層の被覆条件であるが、流量や温度に依存するものであり、被覆条件に応じて反応管の外側の圧力が内側の圧力と比較して同等以上であればよい。また、本実施例では被覆中反応管の外側の圧力を０．２ＭＰａ（ゲージ圧）で一定としたが、被覆層毎に変えてもよい。

以上のように、第３層の被覆層を形成する際に流動ガスである水素ガスが、ガス噴出ノズル１３と反応管１５の隙間から漏れることを防ぐことができるため、ヒーター１１や断熱材１８の材料である黒鉛と水素が反応し、黒鉛が減少してしまうことを防ぐことが可能になる。ヒーター１１や断熱材１８の減少が発生しないので、連続的に生産する場合も、炉内の温度分布は変化することなく安定しているので、高温ガス炉燃料の核分裂性物質閉じこめ作用上、非常に重要な役割を持っている被覆層の品質を安定させることが可能になる。

本発明の一実施例の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の構成を示す説明図である。 従来の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の構成を示す説明図である。

符号の説明

７…制御装置、
８…導通管、
９…アルゴンガスボンベ、
１０…不活性ガス導入管、
１１…ヒーター、
１２…燃料核、
１３…ガス噴出ノズル、
１４…ガス導入ノズル、
１５…流動床反応管、
１６…流動ガス入口、
１７…廃ガス排出口、
１８…断熱材、
１９…装置本体、

Claims (3)

1. 被覆ガス又は／及び流動ガスを加熱環境下で流動させて二酸化ウランを焼結した燃料核の表面に複数層の被覆層を形成する流動床反応管と、この流動床反応管を加熱する黒鉛ヒーターと、前記流動床反応管内に被覆ガス又は／及び流動ガスを流動させるガス噴出ノズルとを備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、
   前記流動床反応管とガス噴出ノズルとは隙間が形成され、
   前記流動床反応管の外側領域に不活性なガスを導入する管と、
   前記流動床反応管の外側領域の不活性なガス圧力を前記流動床反応管の内圧と同等以上に制御する制御手段とを備え、
   前記制御手段が、流動床反応管内の外側領域に導入する不活性なガスの圧力値を被覆層毎に制御するものであることを特徴とする被覆燃料粒子の製造装置。
2. 前記流動床反応管内の外側領域に導入する不活性なガスがアルゴンを代表とする不活性ガスであることを特徴とする請求項１に記載の被覆燃料粒子の製造装置。
3. 前記流動床反応管内の外側領域に導入する不活性なガスが窒素ガスであることを特徴とする請求項１に記載の被覆燃料粒子の製造装置。

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