JP2005308522A - 高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 従来よりも反応管の交換や清掃等のメンテナンスにおける作業性に優れ、製造工程全体の効率向上を可能とする高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の提供。
【解決手段】 内部に複数個のセラミックス状二酸化ウランからなる燃料粒子を収容して、該燃料粒子を流動状態としながら原料ガスの熱分解による前記燃料粒子の表面への蒸着被覆を行うための被覆反応領域を内部に形成する反応管を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、前記反応管を、互いに分離可能な複数段の管部材が一本の管状に連結されてなるものとし、これら互いに連結される管部材同士の端部間には密閉状態を形成する連結機構を設けた。
【選択図】 図１

Description

本発明は例えば、高温ガス炉の装荷燃料を構成する被覆燃料粒子用の製造方法に関するものである。

高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を、熱容量が大きく高温健全性の良好な黒鉛で形成すると共に、ヘリウム等の高温下でも化学的反応の起こらないガス冷却材を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度でヘリウムガスを取り出すことが可能であり、得られる約９００℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等、幅広い分野での熱利用を可能にするものである。

このような高温ガス炉の燃料は、通常、ウランを含む溶液を出発原料として製造した二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径約３５０〜６５０μｍの燃料粒子を基本構造とし、この燃料粒子の外表面に複数の被覆層を形成してなる被覆燃料粒子を用いたものである。

この被覆燃料粒子としては、第１被覆層として密度約１g/cm^３ の低密度熱分解炭素層を形成し、第２被覆層として密度約１．８g/cm^３ の高密度熱分解炭素層を形成し、さらに第３被覆層として密度約３．２g/cm^３ 炭化珪素（SiＣ）層を、また第４被覆層として密度約１．８g/cm^３ の高密度熱分解炭素層を形成した計４層の被覆を施されたものが一般的となっている。

第１被覆層は、ガス状の核分裂生成物のガス留めとしての機能及び燃料粒子の変形を吸収する緩衝部としての機能を併せ持つものである。また第２被覆層はガス状核分裂生成物の保持機能を有し、第３被覆層は固体状核分裂生成物の保持機能を有すると共に、被覆層の主要な強度部材である。第４被覆層は、第２被覆層と同様のガス状核分裂生成物の保持機能と共に第３被覆層の保護層としての機能も持っている。

上記のような被覆燃料粒子の一般的なものは直径約５００〜１０００μｍである。被覆燃料子は黒鉛母材中に分散させ一定形状の燃料コンパクトの形に成型加工され、さらに黒鉛でできた筒にコンパクトを一定数量入れ、上下に栓をした燃料棒の形にされる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて炉心を構成している。

一般的な被覆燃料粒子となる被覆前の燃料粒子は次のような工程で製造されている。即ち、まず酸化ウランの粉末を硝酸に溶かし硝酸ウラニル原液とし、この硝酸ウラニル原液に純水、添加剤を加え撹拌することにより滴下原液とする。添加剤は、滴下された硝酸ウラニルの液滴が落下中に自身の表面張力により真球状になるようにする増粘剤であると同時にアンモニウムとの接触により原液をゲル化せしめるために添加されるものであり、例えばポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下でゲル化する性質を持つ樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。

以上のように調製された滴下原液は所定の温度に冷却され粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水溶液中に滴下される。アンモニア水溶液中へ液滴となって入った原液は、硝酸ウラニルがアンモニアと十分に反応させられると同時に前記添加剤がゲル化され、重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＵ）を含むゲル状の粒子となる。得られたＡＤＵゲル粒子は、大気中で焙焼され、水分および添加剤が除去されて三酸化ウラン粒子となり、さらに還元・焼結されることにより高密度のセラミックス状二酸化ウランからなる球状の燃料粒子となる。

このようにして得られた燃料粒子は、流動床の反応管に装荷され、この反応管内で被覆層となる原料ガスを熱分解させることによって被覆が施されている（例えば、特許文献１参照。）。即ち、第１被覆層の低密度炭素層の場合は約１４００℃でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）を熱分解して被覆を施し、第２および第４被覆層の高密度熱分解炭素層の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を熱分解して行う。第３被覆層のSiＣ層の場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（CH_３SiCl_３）を熱分解して被覆する。

一般的な燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材と共に中空円筒形または円筒形にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる。

特開平５−２７３３７４号公報

上記のような燃料粒子の被覆層形成のために流動床の反応管を用いた製造装置では、同一反応管において第１被覆層形成から第４被覆層形成まで連続的に行っているが、一度に処理できる粒子数に限りがあるため、多量の被覆燃料粒子の製造においては、この連続被覆工程を繰り返し行う。しかし、被覆燃料粒子の高品質を保持するために、各連続被覆工程の反応開始前毎に反応管の交換や反応管内の清掃、管内に付着している煤やSiＣの回収等のメンテナンスが必要である。

しかしながら、このような反応管は、内部で燃料粒子を流動させるのに必要な流動床領域分の高さを持つ長尺形状であるため、反応管交換や反応管内清掃等のメンテナンスの作業性が非常に悪いものであり、次の連続被覆工程を開始するまでに手間取り、被覆燃料粒子の製造工程全体の効率を低下せしめる原因となっている。

本発明の目的は、上記問題点に鑑み、反応管の交換や清掃等のメンテナンスにおける作業性に優れ、製造工程全体の効率向上を可能とする高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置を提供することにある。

上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、内部に複数個のセラミックス状二酸化ウランからなる燃料粒子を収容して、該燃料粒子を流動状態としながら原料ガスの熱分解による前記燃料粒子の表面への蒸着被覆を行うための被覆反応領域を内部に形成する反応管を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、前記反応管は、互いに分離可能な複数段の管部材が一本の管状に連結されてなるものであり、これら互いに連結される管部材同士の端部間には密閉状態を形成する連結機構が設けられているものである。

また、請求項２に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、前記連結機構が、一方の管部材の端部外周面に形成された雄ねじ加工部と、他方の管部材の端部内周面に形成され、前記雄ねじ加工部と螺合する雌ねじ加工部とを有するものである。

本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置においては、流動床としての反応管が、複数段の管部材に分離できるものであるため、反応管の交換や反応管内の清掃等のメンテナンスが、それぞれ各管部材に分離された状態で行うことができるため、一本の長尺形状の反応管でのメンテナンスの場合に比べて格段に取り扱いが容易となり、作業性が向上するという効果がある。

本発明による高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置においては、セラミックス状二酸化ウランからなる燃料粒子を収容して、該燃料粒子を流動状態としながら原料ガスの熱分解によって燃料粒子の表面へ蒸着被覆を行うための流動床としての反応管を、互いに分離可能に連結される複数段の管部材で構成するものとしたため、反応管の交換や反応管内の清掃等のメンテナンスの際には、反応管を複数段の管部材に分離状態で扱えるため、作業性が向上し、例えば第１被覆層から第４被覆層までの形成を続けて行う一連の連続被覆工程を繰り返して多量の被覆燃料粒子を製造する場合に、各連続被覆工程毎のメンテナンス作業が簡便となり、作業工程全体の効率が向上する。

また、通常反応管は最下部において、燃料粒子の流動のためのガスの噴射などが行われており粒子流動状態の使用が重ねられるに伴って最も劣化が早く現れる部分であるが、本発明における反応管においては、この最下部を含む管部材のみを交換するなど、各段毎にその劣化に応じて部分的な交換ができるため、部分的な劣化でも反応管全体を交換していた従来の場合に比べて経済性の向上と廃棄物の低減を図ることができる。また、反応管の製作においても、一本の大型管を製作する場合によりもそれぞれ分離されて小型化された管部材を製作する方が容易となり、より良い寸法精度で反応管を製作できる。

さらに、被覆層形成を行う際には、各管部材を互いに連結して一本の管状に組み立てて反応管を構成して用いるが、互いに連結される管部材同士の端部間の連結機構で反応管の密閉状態が得られものとすれば、管部材同士の間でのガスの抜けや燃料粒子の付着等が無く、被覆層形成のための熱分解反応と装置の安全性に何ら問題はない。

このような連結機構としては、良好な反応管密閉状態が得られるものであれば良いが、分離および連結作業が容易に且つ短時間で完了できるものが好ましい。例えば、一方の管部材の端部外周面に形成された雄ねじ加工部と、他方の管部材の端部内周面に形成された雌ねじ加工部とを互いに螺合して連結する機構が簡便なものとして挙げられる。

なお、本発明における反応管の分離段数は、実際の被覆工程に必要な反応管の大きさや重さ等の設計に応じて作業性の良い段数を適宜選択すれば良い。また、各管部材の高さ寸法も、各管部材の重さ等の設計に応じて作業性の良い寸法を選択すればよい。

本発明の一実施例として、互いに分離可能に連結される三段の管部材からなる反応管を図１に示す。図１は、本実施例による反応管の概略構成図であり、（ａ）は分離状態をしめる縦断面図（ｂ）は連結状態を示す縦断面図である。

本実施例における反応管１０は、第１の管部材１と第２の管部材３と第３の管部材６の三部材から構成されるものである。また、これら管部材（１，３，６）の連結機構として、互いに螺合する雄ねじ加工と雌ねじ加工とを設けた。

即ち、図１（ａ）に示すように、反応管１０の最下部となる第３の管部材６の上端部外周面には雄ねじ加工部７を形成し、その上に配置される第２の管部材３の下端部内周面に前記雄ねじ加工部７と螺合する雌ねじ加工部５を形成した。さらにこの第２の管部材３の上端部内周面に雌ねじ加工部４を形成し、反応管１０の最上部となる第１の管部材１の下端部外周面に前記雌ねじ加工部４に螺合する雄ねじ加工部２を形成した。

従って、それぞれ対応する雄ねじ加工部（２，７）と雌ねじ加工部（４，５）同士を螺合させれば、図１（ｂ）に示すように第１の管部材１と第２の管部材３と第３の管部材６とを密着性良く組み合わせて一本の管状に密閉状態で連結し、反応管１０を構成することができる。

上記の３段の管部材（１，３，６）の組合せ状態で直径約２００ｍｍ、高さ約１０００ｍｍとなる反応管１０を、第３の管部材６から第２の管部材３、第１の管部材１と順次連結しながら被覆燃料粒子製造装置に装着し、以下の工程に従って二酸化ウラン燃料粒子への４種の被覆層形成を行った。反応管１０は、該製造装置への装着状態において反応管１０内へ原料流動ガスを供給するガス噴出ノズルの噴出口を備えた底面が形成され、加熱手段によって原料の熱分解に必要な所定温度に加熱される。

まず、反応管１０内に平均直径０．６ｍｍの二酸化ウラン燃料粒子を約３．８ｋｇ投入して約１４００℃の加熱条件下でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）ガスを噴出供給し、低密度炭素による第１被覆層を形成した。続いて、約１４５０℃の加熱条件下でプロピレン（Ｃ_２Ｈ_６）を噴出供給して高密度熱分解炭素による第２被覆層を形成した。次に、約１６５０℃の加熱条件下でメチルトリクロロシラン（ＣＨ_２SiCl_２）を噴出供給してSiＣ層からなる第３被覆層を形成し、最後に約１４００℃の加熱条件下でプロピレン（Ｃ_２Ｈ_６）を噴出供給して高密度熱分解炭素による第４被覆層を形成した。

これらの連続被覆工程において、反応管１０の連結部からのガス抜けもなく、一連の工程は良好に進行し、得られた被覆燃料粒子は、平均直径０．９３ｍｍ、各層の厚さが第１被覆層０．０６ｍｍ、第２被覆層０．０３ｍｍ、第３被覆層０．０３ｍｍ、第４被覆層０．０４５ｍｍで、図２の写真で示すように非常に均一に粒径の揃ったものであった。
該連続被覆工程終了後の、反応管１０の取り外しは、各管部材（１，３，６）を連結部の螺合を解除して分離させながら簡単に且つ短時間で完了し、各雄ねじ加工部（２，７）と雌ねじ加工部（４，５）からなる連結部分に被覆燃料粒子の付着もなく、清掃も容易に行えて、再度の被覆燃料粒子製造装置への装着も組立ながら簡便に行うことができた。

なお、以上の実施例では、連結機構として雄ねじと雌ねじとの螺合を利用したが、本発明においては、管部材同士を密着性良く分離可能に連結できるものであれば良く、特に限定するものではないが、分離、連結作業がより簡便に済むものが望ましい。

本発明の一実施例による高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の反応管の概略構成図であり、（ａ）は分離状態の縦断面図、（ｂ）は連結状態の縦断面図である。 本実施例の反応管を用いて得られた被覆燃料粒子の外観を示す写真である。

符号の説明

１：第１の管部材
３：第２の管部材
６：第３の管部材
２，７：雄ねじ加工部
４，５：雌ねじ加工部

Claims (2)

1. 内部に複数個のセラミックス状二酸化ウランからなる燃料粒子を収容して、該燃料粒子を流動状態としながら原料ガスの熱分解による前記燃料粒子の表面への蒸着被覆を行うための被覆反応領域を内部に形成する反応管を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、
   前記反応管は、互いに分離可能な複数段の管部材が一本の管状に連結されてなるものであり、
   これら互いに連結される管部材同士の端部間には密閉状態を形成する連結機構が設けられていること特徴とする高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
2. 前記連結機構が、一方の管部材の端部外周面に形成された雄ねじ加工部と、他方の管部材の端部内周面に形成され、前記雄ねじ加工部と螺合する雌ねじ加工部とを有することを特徴とする請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。