JP4450762B2 - 高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置のガス導入ノズル - Google Patents

Description

本発明は、例えば高温ガス炉の装荷燃料を構成する被覆燃料粒子の製造装置に関するものであり、詳しくは、被覆層形成のための流動床内の反応容器へガスを導入するためのノズルに関するものである。

高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温健全性の良好な黒鉛で形成し、ヘリウム等の高温下でも化学的反応の起こらないガス冷却材を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度のヘリウムガスを取り出すことの可能な原子炉であり、得られる約９００℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等幅広い分野での熱利用を可能にするものである。

このような高温ガス炉の燃料は、通常、ウランを含む溶液を出発原料として製造した二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径約３５０〜６５０μｍの燃料核を基本構造とし、この燃料核の外表面に複数の被覆層を形成してなる被覆燃料粒子を用いたものである。

高温ガス炉では、例えば、第１被覆層として密度約１g/cm^３ の低密度熱分解炭素層を形成し、第２被覆層として密度約１．８g/cm^３ の高密度熱分解炭素層を形成し、さらに第３被覆層として密度約３．２g/cm^３ 炭化珪素（SiＣ）層を、また第４被覆層として密度約１．８g/cm^３ の高密度熱分解炭素層を形成した計４層の被覆を施されたものが一般的となっている。

第１被覆層は、ガス状の核分裂生成物のガス留めとしての機能及び燃料核の変形を吸収する緩衝部としての機能を併せ持つものである。また第２被覆層はガス状核分裂生成物の保持機能を有し、第３被覆層は固体状核分裂生成物の保持機能を有すると共に、被覆層の主要な強度部材である。第４被覆層は、第２被覆層と同様のガス状核分裂生成物の保持機能と共に第３被覆層の保護層としての機能も持っている。

上記のような被覆燃料粒子の一般的なものは直径約５００〜１０００μｍである。被覆燃料子は黒鉛母材中に分散させ一定形状の燃料コンパクトの形に成型加工され、さらに黒鉛でできた筒にコンパクトを一定数量入れ、上下に栓をした燃料棒の形にされる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて炉心を構成している。

一般的な被覆燃料粒子となる被覆前の燃料核は次のような工程で製造されており、大量形成が可能な方法として振動滴下によるゲル状の粒子を得る外部ゲル化法が多く用いられている。即ち、まず酸化ウランの粉末を硝酸に溶かし硝酸ウラニル原液とし、この硝酸ウラニル原液に純水、添加剤を加え撹拌することにより滴下原液とする。添加剤は、滴下された硝酸ウラニルの液滴が落下中に自身の表面張力により真球状になるようにする増粘剤であると同時にアンモニウムとの接触により原液をゲル化せしめるために添加されるものであり、例えばポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下でゲル化する性質を持つ樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。

以上のように調製された滴下原液は所定の温度に冷却され粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水溶液中に滴下される。アンモニア水溶液中へ液滴となって入った原液は、硝酸ウラニルがアンモニアと十分に反応させられると同時に前記添加剤がゲル化され、重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＵ）を含むゲル状の粒子となる。得られたＡＤＵゲル粒子は、大気中で焙焼され、水分および添加剤が除去されて三酸化ウラン粒子となり、さらに還元・焼結されることにより高密度のセラミックス状二酸化ウランからなる球状の燃料核となる。

この燃料核を用いた被覆燃料粒子の製造は、流動床からなる反応装置を用いて行われている。例えば、燃料核を流動床の反応容器内に投入し、ガス導入管を介して反応容器の底部に設けられたガス導入ノズルから被覆原料ガスを噴出させて燃料核を流動させながら被覆原料ガスの熱分解により、原料分子を燃料核の表面に蒸着させることによって被覆層を形成する方法が挙げられる（例えば、特許文献１参照。）。

例えば、第１被覆層の低密度炭素層の場合は約１４００℃でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）を熱分解して被覆を施し、第２および第４被覆層の高密度熱分解炭素層の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を熱分解して行う。第３被覆層のSiＣ層の場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ_３SiCl_３）を熱分解して被覆する。一般的な燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに中空円筒形または円筒形にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる。

特開平５−２７３３７４号公報

上記の如き従来の反応装置においては、一般にシングルノズルと呼ばれるガス導入ノズルが使用されている。被覆原料ガスは一つのガス流入口からこのガス導入ノズル内に入り、その一つのノズル開口から反応容器内に導入される。従って、被覆ガスの流入は外側になるに従って弱くなり、均一な燃料核の流動が困難であった。

これは生産効率を上げるため、１回の処理量（バッチサイズ）を増加させる場合に特に問題になってくる。バッチサイズを増加させるには、一般に粒子を装荷する反応容器の径を大きくする。反応管の径が大きくなるほどシングルノズルでは反応管の外側で流動し難いまたは流動しない粒子が多くなり、バッチ内で燃料核に均一な被覆を施すことはより困難になっていく。

このような問題を解決するための方法として、例えば、一つのガス流入口から複数のガス導入経路を分岐させ、反応容器底面に形成された複数のノズル開口から反応容器内にガスを供給する構成が考えられる。しかしながらこの場合、各ノズル開口の位置やガス導入経路の傾斜角度によって決定するガス噴射角度等の条件を適宜設定しなければ、より均一なガス供給状態を得ることは難しい。

本発明の目的は、上記問題点に鑑み、ガス導入経路やノズル開口等の設計を最適化させて従来よりも反応容器内への被覆原料ガスの供給が安定且つ均一で、高品質の被覆燃料粒子が製造できる高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置用ガス導入ノズルを提供することにある。

上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置用ガス導入ノズルは、二酸化ウラン燃料核を収容した反応容器内に被覆原料ガスを噴出供給して燃料核を流動させながら加熱することにより被覆原料ガスの熱分解反応によって燃料核の表面を被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置用ガス導入ノズルにおいて、前記反応容器の底部に嵌合されて反応容器底面中央部の少なくとも一部を構成する皿状ノズル本体と、該皿状ノズル本体を貫通して容器底面上に開口するガス導入経路と、前記反応容器底部に嵌合状態にあるノズル本体の裏面側で反応容器外の被覆原料ガス供給源から反応容器まで延びるガス供給配管の端部に連通して前記ガス導入経路へ被覆原料ガスを供給する円筒状のガス流入口と、を備え、前記ガス導入経路は、一つのガス流入口から複数に分岐し、反応容器底面上の中心軸周りの第１と第２の同心円上にそれぞれ等角度間隔位置に開口するものであり、前記反応容器の内径Ｄに対して、第１の同心円の直径ｒｓ、第１の同心円上に開口するガス導入経路の数Ｎｓ、該ガス導入経路の内径ｄｓ、第２の同心円の直径ｒｍと、第２の同心円上に開口するガス導入経路の数Ｎｍ、該ガス導入経路の内径ｄｍが、０．１５≦ｒｍ／Ｄ≦０．２２、及びｒｓ／Ｄ≦０．０８、及びＮｓ×ｄｓ^２ ／（Ｎｓ×ｄｓ^２＋Ｎｍ×ｄｍ^２ ）＜１／３、の三条件を同時に満たすものである。

また、請求項２に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置用ガス導入ノズルは、請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置用ガス導入ノズルにおいて、前記第２の同心円上に開口する複数のガス導入経路は、前記容器底面中心軸に対して、ガス導入経路中心線の延長線が前記反応容器の内壁に交わった点の高さ位置が該反応容器内に装填された燃料核の上面高さ以上となる傾斜角度を有するものである。

本発明においては、反応容器の底部に嵌合されて容器底面中央部の少なくとも一部を構成する皿状ノズル本体を貫通して容器底面上に開口するガス導入経路が一つの円筒状ガス流入口から複数に分岐してそれぞれ反応容器底面上の所定の分散位置に開口するものであり、このノズル開口の位置やガス導入経路の傾斜角度を最適化させたものであるため、本発明のガス導入ノズルによれば、従来のシングルノズルに比べて、被覆原料ガスの反応容器内への供給が全体的に均一となり、燃料核の流動だけでなく燃料核表面に形成される被覆層も均一となり、得られる被覆燃料粒子も高品質で均一なものになるという効果がある。

本発明は、二酸化ウラン燃料核を収容した反応容器内に被覆原料ガスを噴出供給して燃料核を流動させながら加熱することにより被覆原料ガスの熱分解反応よって燃料核の表面を被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置用ガス導入ノズルが、反応容器の底部に嵌合されて容器底面中央部の少なくとも一部を構成する皿状ノズル本体を有するものであり、この皿状ノズル本体を貫通して容器底面上に開口するガス導入経路が、前記嵌合状態にあるノズル本体の裏面側で反応容器外の被覆原料ガス供給源から反応容器まで延びるガス供給配管の端部に連通する一つの円筒状ガス流入口から複数に分岐して容器底面上の予め定められた分散位置に開口するものである。

即ち、前記複数のガス導入経路は、一つのガス流入口から複数に分岐し、容器底面上の中心軸周りの第１と第２の同心円周上にそれぞれ等角度間隔位置に開口するものであって、反応容器の内径Ｄに対して、第１の同心円の直径ｒｓ、第１の同心円上に開口（第１のノズル開口）するガス導入経路（以下、第１のガス導入経路と記す）の数Ｎｓ、第１のガス導入経路の内径ｄｓと、第２の同心円の直径ｒｍ、第２の同心円上に開口（第２のノズル開口）するガス導入経路（以下、第２のガス導入経路と記す）の数Ｎｍ、第２のガス導入経路の内径ｄｍが、以下の式（１）〜式（３）に示す三条件を同時に満たすものである。

０．１５≦ｒｍ／Ｄ≦０．２２ ・・・式（１）
ｒｓ／Ｄ≦０．０８ ・・・式（２）
Ｎｓ×ｄｓ^２ ／（Ｎｓ×ｄｓ^２＋Ｎｍ×ｄｍ^２）＜１／３ ・・・式（３）

上記式のとおり、第１のノズル開口は、反応容器底面の中心軸寄りに位置するものであり、第２のノズル開口は、第１のノズル開口より外周寄りに位置するものであるが、上記式（１）〜（３）を満たす位置において、第２のノズル開口から噴射される被覆原料ガスは、主に燃料核を流動させると共に被覆層の形成を行い、第１のノズル開口から噴射される被覆原料ガスは、主に反応容器底面の中央部付近の燃料核を吹き上げて第２のノズル開口付近へ供給する。

従って、本発明のガス導入ノズルは、上記三条件を同時に満たすように、反応容器底面上の第１の同心円上および第２の同心円上にそれぞれ等角度間隔で配置された複数個のノズル開口から被覆原料ガスが噴出されるため、従来のシングルノズルに比べて被覆原料ガスの反応容器内への供給は全体的に均一となるので、燃料核の流動が均一になるだけでなく、形成される被覆層も均一となり、品質が良好で均一な被覆燃料粒子を得ることができる。

なお、第２のノズル開口の反応容器底面中心軸に対する位置を決定する第２の同心円の直径ｒｍが式（１）を満たすことなくｒｍ／Ｄ＜０．１５であると、第２のノズル開口は反応容器底面の中心寄りに集まりすぎてしまうため、従来のシングルノズルによる場合と同様に被覆原料ガスの流れは反応容器外周側になるに従って弱くなり、均一な燃料核の流動が困難になってしまう。また一方０．２２＜ｒｍ／Ｄであると、第２のノズル開口が反応容器外周側に寄り過ぎた位置となってしまい、外周寄り領域の燃料核の流動は良好ではあるが反応容器中央領域の流動が悪くなってしまう。

また、第１のノズル開口の反応容器底面中心軸に対する位置を決定する第１の同心円の直径ｒｓが式（２）を満たすことなく０．０８＜ｒｓ／Ｄであると、反応容器底面の中央部付近にある燃料核を外側の第２のノズル開口付近へ良好に流動させることができなくなる。

さらに、第１のガス導入経路の内径の総面積が第１と第２のガス導入経路を合わせた内径の総面積の１／３以上であると、中央部領域におけるガスの吹き出しが強くなりすぎて従来のシングルノズルによる場合と同様に被覆原料ガスの流れが外周側ほど弱くなって均一な燃料核の流動が困難になってしまう。

以上のような第１および第２のガス導入経路の内径やノズル開口の位置は互いに相関関係にあるものであり、高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において反応容器内に被覆原料ガスを安定且つ均一に供給できると共に、燃料核の均一な流動を確保するためには、上記式（１）〜（３）を同時に満たすことが必要である。

また本発明において、第２のガス導入経路を、反応容器底面中心軸に対して、ガス導入経路中心線の延長線が反応容器の内壁に交わった点の高さ位置が該反応容器内に装填された燃料核の上面高さ以上となる傾斜角度となるように設定することによって、反応容器内に装填された１バッチサイズの燃料核全体に対して均一に被覆層を形成することができる。逆に第２のガス導入経路の傾斜角度が前記延長線と反応容器内壁とが交わった点の高さ位置が前記燃料核の上面高さより低いと、この高さ位置より上方にある燃料核が良好に流動されず、燃料核全体に対して均一に被覆層を形成することができない。全ての被覆層、例えば第１から第４被覆層の形成が最後まで均一に行われるためには、この条件を全ての被覆層形成工程において最後まで満たされなければならない。

本発明の一実施例として、上記式（１）〜式（３）を満たす以下の設計を有するガス導入ノズルを備えた反応容器を用いて燃料核に第１被覆層から第４被覆層までの形成を行った場合を示す。図１は、本実施例によるガス導入ノズルの概略構成図であり図１（ａ）は皿状ノズル本体からなる反応容器底面を上方から見た平面図であり、図１（ｂ）は本反応容器１０の概略側断面図である。

本実施例のガス導入ノズル１は、円形の皿状ノズル本体２とその裏面に装置外の被覆原料ガス供給源（不図示）から延びるガス供給配管（不図示）の端部側と連通する円筒状のガス流入口３とから主に構成されるものであり、皿状ノズル本体２は、中心軸Ｘが反応容器１０と同軸となるように容器本体６の下部に固定され、反応容器１０の底部を構成するものである。

この皿状ノズル本体２には、該本体を貫通する複数のガス導入経路（４ａ，５ａ）が円筒状のガス流入口３の中心軸位置から外周方向へ放射状に分岐するように形成されており、容器底面上の第１の同心円Ａ上と第２の同心円Ｂ上でそれぞれ開口している。これら第１の同心円Ａ上に位置するノズル開口４ｂおよび第２の同心円Ｂ上に位置するノズル開口５ｂは、それぞれの同心円上で等角度間隔で配置され、同じ同心円上のノズル開口は同一の開口面積および同一のガス導入経路を有するものである。

本実施例では、中心軸Ｘ寄りの第１の同心円Ａの直径ｒｓ＝１２ｍｍ、第１のガス導入経路４ａの直径ｄｓ＝３ｍｍ、第１のノズル開口４ｂの数Ｎｓ＝４個、また、外周寄りの第２の同心円Ｂの直径ｒｍ＝４０ｍｍ、第２のガス導入経路５ａの直径ｄｍ＝５ｍｍ、第２のノズル開口５ｂの数Ｎｍ＝４個、反応容器本体６の内径Ｄ＝２００ｍｍ、とした。

このとき、式（１）は０．１５≦ｒｍ／Ｄ＝０．２００≦０．２２となり、式（２）はｒｓ／Ｄ＝０．０６≦０．０８となり、式（３）はＮｓ×ｄｓ^２ ／（Ｎｓ×ｄｓ^２ ＋Ｎｍ×ｄｍ^２ ）＝０．２６５＜１／３となり、いずれも式（１）〜式（３）の条件は満たされている。

さらに本実施例では、第２のガス導入経路４ａの中心軸Ｘに対する傾斜角度α＝３０度、反応容器１０内に１バッチサイズ分の燃料核７を装填した場合の上面高さＨ１＝約８０ｍｍ、第２のガス導入路５ａの中心線の延長線Ｙが反応容器本体６の内壁に交わった点の高さＨ２＝１００ｍｍ、とし、これは（反応容器内に装填された燃料核上面高さＨ１）≦（第２のガス導入路の中心線の延長線が反応容器内壁に交わった点の高さＨ２）という条件を満たすものであり、この条件は燃料核への各被覆層形成工程において満たされるものとする。

以上の如き構成の反応容器を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、平均直径０．６ｍｍの二酸化ウラン燃料核を１バッチサイズ３．４ｋｇで第１被覆層から第４被覆層までの被覆層形成工程を経て目標外径０．９２ｍｍの被覆燃料粒子を製造した。

まず、１バッチサイズ分の燃料核７を反応容器１０内に装填し、容器内温度約１４００℃にてアセチレンガスをガス導入ノズル１を介して反応容器１０内へ供給して低密度炭素層からなる第１被覆層を形成した後、約１４００℃でプロピレンを供給して高密度熱分解炭素層からなる第２被覆層を形成した。次いで、約１６００℃でメチルトリクロロシランを供給してSiＣ層からなる第３被覆層を形成し、最後に約１４００℃でプロピレンを供給して高密度熱分解炭素層からなる第４被覆層を形成した。

得られた被覆燃料粒子の平均粒径は０．９３ｍｍであり、各被覆層の厚さは、第１被覆層０．０６ｍｍ、第２被覆層０．０３ｍｍ、第３被覆層０．０３ｍｍ、第４被覆層０．０４５ｍｍであり、第１〜第４のいずれの被覆層も非常に均一な厚さで形成されていた。これは、本実施例のガス導入ノズル１において、第１のガス導入経路４ａ、ノズル開口４ｂおよび第２のガス導入経路５ａ、ノズル開口５ｂの設計を、上記式（１）〜式（３）の三条件を満たすものとすることで、反応容器１０内への被覆原料ガスの供給が安定且つ均一に行えたためである。

本発明の一実施例によるガス導入ノズルを備えた反応容器の概略構成図であり、（ａ）は皿状ノズル本体からなる反応容器底面を上方から見た平面図であり、（ｂ）は本反応容器の概略側断面図である。

符号の説明

１：ガス導入ノズル
２：皿状ノズル本体
３：ガス流入口
Ｘ：反応容器および皿状ノズル本体中心軸
Ａ：第１の同心円
ｒｓ：第１の同心円直径
Ｂ：第２の同心円
ｒｍ：第２の同心円直径
４ａ：第１のガス導入経路
４ｂ：第１のノズル開口
ｄｓ：第１のガス導入経路内径
５ａ：第２のガス導入経路
５ｂ：第２のノズル開口
ｄｍ：第２のガス導入経路内径
Ｙ：第２のガス導入経路の中心線の延長線
６：反応容器本体
７：燃料核
１０：反応容器
Ｄ：反応容器内径

Claims (2)

1. 二酸化ウラン燃料核を収容した反応容器内に被覆原料ガスを噴出供給して燃料核を流動させながら加熱することにより被覆原料ガスの熱分解反応によって燃料核の表面を被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置用ガス導入ノズルにおいて、
   前記反応容器の底部に嵌合されて反応容器底面中央部の少なくとも一部を構成する皿状ノズル本体と、該皿状ノズル本体を貫通して反応容器底面上に開口するガス導入経路と、前記反応容器底部に嵌合状態にあるノズル本体の裏面側で反応容器外の被覆原料ガス供給源から反応容器まで延びるガス供給配管の端部に連通して前記ガス導入経路へ被覆原料ガスを供給する円筒状のガス流入口と、を備え、
   前記ガス導入経路は、一つのガス流入口から複数に分岐し、反応容器底面上の中心軸周りの第１と第２の同心円上にそれぞれ等角度間隔位置に開口するものであり、
   前記反応容器の内径Ｄに対して、第１の同心円の直径ｒｓ、第１の同心円上に開口するガス導入経路の数Ｎｓ、該ガス導入経路の内径ｄｓ、第２の同心円の直径ｒｍと、第２の同心円上に開口するガス導入経路の数Ｎｍ、該ガス導入経路の内径ｄｍが、０．１５≦ｒｍ／Ｄ≦０．２２、及びｒｓ／Ｄ≦０．０８、及びＮｓ×ｄｓ^２ ／（Ｎｓ×ｄｓ^２＋Ｎｍ×ｄｍ^２ ）＜１／３、の三条件を同時に満たすことを特徴とする高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置用ガス導入ノズル。
2. 前記第２の同心円上に開口する複数のガス導入経路は、前記反応容器底面中心軸に対して、ガス導入経路中心線の延長線が前記反応容器の内壁に交わった点の高さ位置が該反応容器内に装填された燃料核の上面高さ以上となる傾斜角度を有することを特徴とする請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置用ガス導入ノズル。
   

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