JP2006046998A - 高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 従来より被覆原料ガスとしてのメチルトリクロロシランの反応容器への供給が安定に行える高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の提供。
【解決手段】 反応容器内に被覆原料ガスを噴出供給して燃料粒子を流動させながら被覆原料ガスの熱分解反応によって燃料粒子の表面を被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、被覆原料ガスを反応容器内へガス流入口を介して導入する反応容器配管と、被覆原料ガスであるメチルトリクロロシランを供給タンクから反応容器配管へ供給するためのメチルトリクロロシラン供給配管とを備え、前記供給タンクのガス流出口を前記ガス流入口より上方位置に設置し、メチルトリクロロシラン供給配管を少なくともガス流出口から反応容器配管との連通部に亘って下向きに配置した。
【選択図】 図１

Description

本発明は、例えば高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置に関し、詳しくは、被覆原料ガスの配管系に関するものである。

高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を、熱容量が大きく高温健全性の良好な黒鉛で形成すると共に、ヘリウム等の高温下でも化学的反応の起こらないガス冷却材を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度でヘリウムガスを取り出すことが可能であり、得られる約９００℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等、幅広い分野での熱利用を可能にするものである。

このような高温ガス炉の燃料には、通常、ウランを含む溶液を出発原料として製造した二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径約３５０〜６５０μｍの燃料粒子を基本構造とし、この燃料粒子の外表面に複数の被覆層を形成してなる被覆燃料粒子を用いたものである。

この被覆燃料粒子は、例えば第１被覆層にはガス状の核分裂生成物のガス留めとしての機能及び燃料粒子の変形を吸収する緩衝部としての機能を併せ持つものとして密度約１g/cm^３ の低密度熱分解炭素層を形成し、第２被覆層にはガス状核分裂生成物の保持機能を有するものとして密度約１．８g/cm^３ の高密度熱分解炭素層を形成し、さらに第３被覆層には固体状核分裂生成物の保持機能を有すると共に被覆層の主要な強度部材として密度約３．２g/cm^３ 炭化珪素（SiＣ）層を、また第４被覆層には第２被覆層と同様のガス状核分裂生成物の保持機能と共に第３被覆層の保護層として密度約１．８g/cm^３ の高密度熱分解炭素層を形成した計４層の被覆を施されたものが一般的となっている。

被覆燃料粒子は、黒鉛母材中に分散させ一定形状の燃料コンパクトの形に成型加工され、さらに黒鉛でできた筒にコンパクトを一定数量入れ、上下に栓をした燃料棒の形にされる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて炉心を構成している。

従来から、上記のような被覆燃料粒子は流動床からなる反応容器を備えた製造装置によって製造されている。これは、高密度のセラミックス状二酸化ウランからなる球状の燃料粒子を反応容器内に装荷し、この反応容器内で被覆層となる原料ガスを熱分解させて化学蒸着による被覆層が形成されるものである（例えば、特許文献１参照。）。例えば、第１被覆層の低密度炭素層の場合は約１４００℃でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）を熱分解して被覆を施し、第２および第４被覆層の高密度熱分解炭素層の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を熱分解して行う。第３被覆層のSiＣ層の場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（CH_３SiCl_３）を熱分解して被覆層を形成している。

なお、このような流動床を利用した被覆燃料粒子製造装置へ供給される原料は、アセチレンやプロピレンなどのようにガス原料をそのままで供給できるものだけでなく、メチルトリクロロシランのように液体原料を用いる場合もある。

この場合、一定温度に保たれたメチルトリクロロシランタンク内に水素ガスを吹き込んでこの水素ガスをキャリアーとしてメチルトリクロロシランが反応容器内へ送られている。このとき、反応容器に連通する配管の途中にガス集合管と呼ばれる高流量の燃料粒子流動用の水素ガスとの混合のための設備を備えていることがある。

特開平５−２７３３７４号公報

しかしながら、従来の被覆燃料粒子製造方法では、タンクから反応管内へメチルトリクロロシランが送られるガス配管は、上下左右に方向を変えながら配置されており、またメチルトリクロロシランは水素ガスより比重が大きいことから、配管が方向を変える箇所や水素ガスが上方に流れる配管の下方部分でメチルトリクロロシランが滞留してしまったり、又供給配管中の圧力損失等の影響で供給ガスの圧力等が不安定になるなどして、メチルトリクロロシランが反応容器内へ安定に供給できないという問題があった。

このような不安定供給は、例えば数リットル／分程度という水素ガス流量が小さいときに起きやすく、ガス集合管が設置されている装置では、そのガス集合管とメチルトリクロロシランタンクとの間の配管で起こり易い。

本発明の目的は、上記問題点に鑑み、従来より被覆原料ガスとしてのメチルトリクロロシランの反応容器への供給が安定に行える配管系を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置を提供することにある。

上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置は、二酸化ウラン燃料粒子を収容した反応容器内に被覆原料ガスを噴出供給して燃料粒子を流動させながら加熱することにより被覆原料ガスの熱分解反応よって燃料粒子の表面を被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、被覆原料ガスを前記反応容器内へガス流入口を介して導入する反応容器配管と、炭化珪素被覆層形成のための被覆原料ガスであるメチルトリクロロシランをメチルトリクロロシラン供給タンクから前記反応容器配管へ供給するためのメチルトリクロロシラン供給配管とを備え、前記メチルトリクロロシラン供給タンクのガス流出口が前記ガス流入口より上方位置に設置され、前記メチルトリクロロシラン供給配管は、少なくとも前記タンクのガス流出口から前記反応容器配管との連通部に亘って下向きに配置されているものである。

また、請求項２に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置は、請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、前記メチルトリクロロシラン供給配管がほぼ鉛直方向に沿って配置されているものである。

さらに、請求項３に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置は、請求項１または請求項２に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造方法において、前記反応容器配管と前記メチルトリクロロシラン供給配管との連通部に、前記燃料粒子流動用の水素ガスを供給するための水素ガス配管が合流するガス集合管を備え、該ガス集合管が、前記メチルトリクロロシラン供給タンクのガス流出口より下方位置であると同時に前記ガス流入口より上方位置に設置されているものである。

本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置においては、メチルトリクロロシラン供給タンクのガス流出口が反応容器内に被覆原料ガスを導入する反応容器配管のガス流入口より上方位置にあり、メチルトリクロロシラン供給配管が前記ガス流出口からガス流入口に亘って下向きに配置されたものであるため、キャリアーである水素ガスより比重が大きくて重力により沈降し易いメチルトリクロロシランは、重力に逆らわない方向である反応容器配管へ向かって滞りなくスムースに送り込まれるので、被覆原料ガスとしてのメチルトリクロロシランの反応容器への供給は従来より安定化するという効果がある。

本発明は、二酸化ウラン燃料粒子を収容した反応容器内に被覆原料ガスを噴出供給して燃料粒子を流動させながら加熱することにより被覆原料ガスの熱分解反応よって燃料粒子の表面を被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、一般的に第３被覆層となる炭化珪素層を形成するための被覆原料ガスとしてのメチルトリクロロシランの反応容器への供給を安定に行うためのものである。

通常、メチルトリクロロシランは液体原料であるため、タンク内に収容したメチルトリクロロシランに対してキャリアーとなる水素ガスを吹き付けてバブリングし、バブルが液体中を浮上する間にバブル中に取り込まれた原料蒸気が被覆原料ガスとして回収されてタンク流出口からメチルトリクロロシラン供給配管を通って反応容器配管へ送られ、この反応容器配管からガス流入口を介して反応容器内へ供給されている。

本発明においては、メチルトリクロロシラン供給タンクのガス流出口が反応容器配管のガス流入口より上方位置に設置され、メチルトリクロロシラン供給配管が少なくとも前記タンクのガス流出口から反応容器配管との連通部に亘って下向きに配置されたものであるため、従来最もメチルトリクロロシランの滞留が起こりやすかったメチルトリクロロシラン供給配管内において、重力により沈降し易いメチルトリクロロシランは上向き流れがない重力に逆らわない下向きのみで反応容器配管へ向かって滞りなくスムースに送り込まれるので、被覆原料ガスとしてのメチルトリクロロシランの反応容器への供給は従来より安定化する。

特に、メチルトリクロロシラン供給タンクを、反応容器配管との連通部の直ぐ上に配置するなどしてメチルトリクロロシラン供給配管をほぼ鉛直方向に沿った配置とすれば、最も効率的にメチルトリクロロシランを反応容器配管へ送り込むことができる。

また、前記連通部には、従来と同様に反応容器内で燃料粒子を流動させるための流動ガスとして高流量の水素ガスを送り込むための水素ガス配管が合流するガス集合管が設けられる場合、前記連通部から反応容器配管へ送り込まれたメチルトリクロロシランは、ここで合流する高流量の水素ガス流により良好にガス流入口まで導入されるため、連通部からガス流入口に亘る反応容器配管内においてはメチルトリクロロシランの滞留は小さく問題ない。

しかし、メチルトリクロロシランの送り込みをよりスムーズなものとして、反応容器内へのさらなる安定供給を図るには、反応容器配管も、この連通部から前記ガス流入口にかけて上向きのない下向きのみの配置とするのが望ましい。この場合、前記ガス集合管を前記ガス流出口より下方位置で且つ前記ガス流入口より上方位置に設置する構成とする。

本発明の一実施例による高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置として、図１に第３被覆層としての炭化珪素層形成のための被覆原料ガスであるメチルトリクロロシランの供給配管系を示す。図１では、他の被覆原料ガス供給配管系の図示は省いた。

本被覆燃料粒子製造装置の反応装置本体１は、例えば二重構造を持ち、装置本体外壁と断熱材で隔てられた内部中央に流動床となる黒鉛製の反応管を備えたものであり、この反応管外表面に配置された黒鉛製の加熱ヒータによって反応管内が被覆反応に必要な被覆原料ガス熱分解のための高温に加熱されるものである。また本体底部には反応管内へ被覆原料ガスを噴出供給するためのガスノズルが底部貫通状態で設けられ、このガスノズルへ反応管配管９からガス流入口２を介して被覆原料ガスが送り込まれる。

反応容器配管９には、その端部に設けられたガス集合管４に被覆層形成用の被覆原料ガスの原料供給源から延びる各配管系の末端が合流しており、各配管系からガス集合管４へ、そして反応容器配管９へと被覆原料ガスが送り込まれる。また、ガス集合管４には、流動ガスである高流量水素ガスを供給するための流動ガス配管８も合流しており、このガス集合管４から被覆原料ガスと流動ガス（水素ガス）とが共に反応容器配管９へ導入される。

従って、反応容器配管９のガス流入口２から反応管内にガスノズルを介して供給される被覆原料ガスは、流動ガスと共に連続的に噴出されることによって反応管内に投入されている被覆対象の燃料粒子をその噴流で吹き上げて流動させるものであり、この流動状態において被覆原料ガスの加熱により熱分解された原料分子が粒子表面に満遍なく蒸着して被覆層が形成される。またその後の廃ガスは装置本体の上部に形成された排出口から排気される。

本実施例は、アセチレンを用いてその熱分解により第１被覆層としての低密度炭素層を形成し、プロピレンを用いてその熱分解により第２および第４被覆層としての高密度熱分解炭素層を形成し、第３被覆層としてのSiＣ層をメチルトリクロロシラン（CH_３SiCl_３）を用いて形成する計４層の被覆燃料粒子の製造に関するものであるが、アセチレン、プロピレンはそのままガス状態で供給されるのに対して、第３被覆層の被覆原料として液体原料であるメチルトリクロロシランは、その供給タンク５内でキャリアー配管６より供給される水素ガスのバブリングによってバブル内に蒸気が取り込まれた混合ガスの形態で供給されるものである。

本実施例では、メチルトリクロロシラン供給タンク５からガス集合管４へメチルトリクロロシランを供給するメチルトリクロロシラン供給配管７のガス流出口７Ｘが、ガス流入口２より上方位置になり、また反応容器配管９との連通部であるガス集合管４との合流部７Ｙに亘ってメチルトリクロロシラン供給配管７がほほ鉛直方向に沿って延びるように、メチルトリクロロシラン供給タンク５をガス集合管４の直上方位置に設置したものである。さらに、ガス集合管４もガス流入口２より上方位置とし、ガス集合管４からガス流入口２までに亘る反応容器配管９を下向きのみの配置とした。

以上のような配管系の配置により、従来はメチルトリクロロシランの滞留が起こりやすかったメチルトリクロロシラン供給配管７では、ガス集合管４に向かってほぼ鉛直下向きのみの流れとなるため、キャリアーである水素ガスより比重が大きくて重力により沈降し易いメチルトリクロロシランは、重力に逆らわない流れで滞りなく非常にスムースに反応容器配管９へ送り込まれるので、被覆原料ガスとしてのメチルトリクロロシランの反応容器への供給は安定したものとなる。

また、ガス集合管４からガス流入口２に亘る反応容器配管９も下向きのみであり、また高流量の水素ガスの流れも加わって、メチルトリクロロシランの反応容器配管９内の流れも圧力損失のほとんど無い非常にスムーズなものとなり、配管全体に亘って滞りなく、被覆原料ガスとしてのメチルトリクロロシランのタンク５から反応装置本体１内の反応容器までの供給が安定に行われる。

以上の構成を備えた本実施例の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、燃料粒子に対してメチルトリクロロシランを原料とする第３被覆層までの形成反応を行い、被覆粒子を製造した。この製造工程５バッチで１００個分の被覆粒子に関して第３被覆層の各平均厚みを測定したところ、全体的に３０．６〜３０．８μｍの範囲に入る非常に均一な被覆層が形成されていた。また得られた被覆粒子は、図２の外観写真で示すとおり、真球度の良いものであった。さらに、第３被覆層の形成反応工程後において配管中にメチルトリクロロシランの残留部は確認されなかった。

本発明の一実施例による高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置の第３被覆層原料のメチルトリクロロシランの供給配管系を示す概略構成図である。 本実施例による高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置で製造した第３被覆層形成粒子の外観を示す写真図である。

符号の説明

１：反応装置本体
２：ガス流入口
４：ガス集合管
５：メチルトリクロロシラン供給タンク
６：キャリアー配管
７：メチルトリクロロシラン供給配管
７Ｘ：ガス流出口
７Ｙ：合流部
８：流動ガス配管
９：反応容器配管

Claims (3)

1. 二酸化ウラン燃料粒子を収容した反応容器内に被覆原料ガスを噴出供給して燃料粒子を流動させながら加熱することにより被覆原料ガスの熱分解反応よって燃料粒子の表面を被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、
   被覆原料ガスを前記反応容器内へガス流入口を介して導入する反応容器配管と、炭化珪素被覆層形成のための被覆原料ガスであるメチルトリクロロシランをメチルトリクロロシラン供給タンクから前記反応容器配管へ供給するためのメチルトリクロロシラン供給配管とを備え、
   前記メチルトリクロロシラン供給タンクのガス流出口が前記ガス流入口より上方位置に設置され、前記メチルトリクロロシラン供給配管は、少なくとも前記タンクのガス流出口から前記反応容器配管との連通部に亘って下向きに配置されていることを特徴とする高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置。
2. 前記メチルトリクロロシラン供給配管がほぼ鉛直方向に沿って配置されていることを特徴とする請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置。
3. 前記反応容器配管と前記メチルトリクロロシラン供給配管との連通部に、前記燃料粒子流動用の水素ガスを供給するための水素ガス配管が合流するガス集合管を備え、
   該ガス集合管が、前記メチルトリクロロロシラン供給タンクのガス流出口より下方位置であると同時に前記ガス流入口より上方位置に設置されていることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置。