JP2007278956A - 高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造工程における液体原料のガス化供給を従来よりも安定に管理可能とし、高品質な被覆燃料粒子を製造できる装置の提供。
【解決手段】 高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、液体原料のガス化供給手段と、流動ガスおよび被覆原料ガスを反応容器底部のガス噴出ノズルへ送る配管とを有し、該ガス供給手段は、原料タンクから配管内へ液体原料を導入する送液機構と、配管内に導入されて流動ガスと合流した液体原料を予め定められたノズル上流位置の配管中で加熱気化して蒸気混合ガスとして反応容器側へ通過させる気化機構と、を備えるものとした。
【選択図】 図１

Description

本発明は、例えば高温ガス炉被覆燃料粒子の製造装置であって、詳しくは、化学蒸着による被覆層形成用の反応容器へ液体原料をガス化して供給するための手段を備えたものに関する。

高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を、熱容量が大きく高温健全性の良好な黒鉛で形成すると共に、ヘリウム等の高温下でも化学的反応の起こらないガス冷却材を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度でヘリウムガスを取り出すことが可能であり、得られる約９００℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等、幅広い分野での熱利用を可能にするものである。

このような高温ガス炉の燃料には、通常、ウランを含む溶液を出発原料として製造した二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径約３５０〜６５０μｍの真球粒子状の燃料核を基本構造とし、この燃料核の外表面に複数の被覆層を形成してなる被覆燃料粒子が用いられる。

この被覆燃料粒子は、例えば第１被覆層にはガス状の核分裂生成物のガス留めとしての機能及び燃料粒子の変形を吸収する緩衝部としての機能を併せ持つものとして密度約１ｇ／ｃｍ^３ の低密度熱分解炭素層を形成し、第２被覆層にはガス状核分裂生成物の保持機能を有するものとして密度約１．８ｇ／ｃｍ^３ の高密度熱分解炭素層を形成し、さらに第３被覆層には固体状核分裂生成物の保持機能を有すると共に被覆層の主要な強度部材として密度約３．２ｇ／ｃｍ^３ 炭化珪素（ＳｉＣ）層を、また第４被覆層には第２被覆層と同様のガス状核分裂生成物の保持機能と共に第３被覆層の保護層として密度約１．８ｇ／ｃｍ^３ の高密度熱分解炭素層を形成した計４層の被覆を施されたものが一般的となっている。

このようにして得られた被覆燃料粒子は、その粒径や真球度がオーバーコート粒子製造条件に大きく影響することから、篩による粒径選別および真球度選別を行った上でオーバーコート工程へ供される。被覆燃料粒子の表面に黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材をコーティングしてなるオーバーコート粒子は、さらに篩による粒径選別等を行った上で、コンパクトプレス工程にて黒鉛母材中に分散させ、中空円筒形や円筒形等の一定形状にプレス成型あるいはモールド成型され、焼結後に燃料コンパクトとなる。

これら燃料コンパクトは黒鉛でできた筒に一定数量入れられ、上下に栓をした燃料棒の形にされる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて炉心を構成している。

従来から、上記のような被覆燃料粒子は、高密度のセラミックス状二酸化ウランからなる球状の燃料核を流動床からなる反応容器内に装荷し、この反応容器内で被覆層となる原料ガスを熱分解させて化学蒸着による被覆層が形成されて製造されている（例えば、特許文献１参照。）。例えば、第１被覆層の低密度炭素層の場合は約１４００℃でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）を熱分解して被覆を施し、第２および第４被覆層の高密度熱分解炭素層の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を熱分解して行う。第３被覆層のSiＣ層の場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ_３ＳｉＣｌ_３）を熱分解して被覆層を形成している。

なお、このような流動床を利用した反応容器へ供給される原料は、アセチレンやプロピレンなどのようにガス原料をそのままで供給できるものだけでなく、メチルトリクロロシランのように液体原料を用いる場合もある。この場合、液体原料をスイープガスとの混合により蒸気ガスにして供給する気化器が用いられている。

この気化器としては、液体原料が収容される原料タンクと液体原料中の所定深さ位置までスイープガスを導入してバブルを放出するノズルとを備えたものがあり、原料タンクの周囲に設置した電熱ヒータ等でタンク内を外側から加熱しつつ液体原料中のスイープガスのバブリングによって液体原料の蒸気をスイープガスのバブル中に取り込んで混合ガスとし、該混合ガスを容器本体の液面上で回収する配管系を介して原料ガスとして反応容器へ供給するものである。このとき、反応容器への配管の途中にガス集合管と呼ばれる高流量の流動用水素ガスとの混合設備が備えられていることもある。

特開平５−２７３３７４号公報

上記のような気化器を用いた従来の液体原料のガス化供給においては、形成される蒸着被覆層の密度や厚さ等の特性が、反応容器内の蒸着温度や混合ガス流量だけでなく、気化器において決定される混合ガス中の原料蒸気ガスの混合比にも繊細に依存するものであるため、均一な膜厚の被覆層を形成するには、原料供給を管理して安定させることが必然である。

しかしながら、実際のメチルトリクロロシラン等の液体原料の供給量は、作業前後のタンク残量によって管理するのが一般的方法であり、経過時間に対する供給量変動等はわかりにくく、均一被覆層の形成のために必要な安定した原料供給状態の確保が困難であるという問題があった。

さらに、上記のような気化器を用いた場合、タンク内では液体原料の蒸発時の気化熱によって液体原料自身の温度が低下してしまい、原料タンクを外側から加熱していても液体原料の温度を一定に維持するのは困難で、液体原料の温度変化によって蒸気量にも変動が生じ、原料ガス供給量の不安定化を招いていた。

本発明の目的は、上記問題点に鑑み、高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造工程における液体原料のガス化供給を従来よりも安定に管理可能とし、高品質な被覆燃料粒子を製造できる装置を提供することにある。

上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置は、二酸化ウラン燃料核を収容した反応容器内に、該容器底部に装着されたガス噴出ノズルのノズル孔を介して流動ガスおよび被覆原料ガスを噴出供給しつつ加熱することにより、燃料核を流動させながら被覆原料ガスの熱分解反応によって燃料核表面を各被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、前記被覆原料ガスの液体原料をガス化供給するための手段と、前記流動ガスおよび被覆原料ガスを前記ノズルへ送る配管とを有し、該ガス化供給手段は、液体原料を収容する原料タンクと、該原料タンクから前記配管内へ液体原料を導入する送液機構と、配管内に導入されて流動ガスと合流した液体原料を予め定められたノズル上流位置の配管中で加熱気化して蒸気混合ガスとして反応容器側へ通過させる気化機構と、を備えているものである。

また、請求項２に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置は、請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、前記気化機構は、前記配管内に配置された加熱部を備えているものである。

また、請求項３に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置は、請求項２に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、前記加熱部は、筒形状を有するものであり、前記送液機構は、該筒形状加熱部の貫通路内に液体原料を滴下させるものである。

本発明による高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置においては、被覆原料ガスの液体原料をガス化供給するためのガス化供給手段が、原料タンクに収容された液体原料を液体のまま送液機構によって流動ガスおよび被覆原料ガスを反応容器へ供給するための配管内へ導入し、配管内で流動ガスと合流した液体原料を気化機構によって予め定められたノズル上流位置の配管中で加熱気化して蒸気混合ガスとして反応容器側へ通過させるものであるため、液体状態の原料を、ノズル上流で連続的にガス化させながら一定した状態で反応容器へ供給でき、そのガス供給量を液体原料の流量で管理することができるため、原料タンク内の液体原料の温度変化にも影響されることなく、従来より安定した液体原料のガス化供給を維持して均一膜厚の被覆層を形成でき、確実に高品質な被覆燃料粒子を製造できるという効果がある。

また、気化機構による加熱は、所定位置の配管内領域を液体原料の沸点程度の温度まで加熱するだけで済むため、従来の原料タンク全体を加熱していた場合に比べて大幅にコストや設備構成の占有空間を低減できる。

本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置は、被覆層形成工程における被覆原料のうちの液体原料をガス化供給するための手段として、液体原料を収容する原料タンクと、流動ガスおよび被覆原料ガスを反応容器へ噴出供給するノズルへ送る配管内へ前記原料タンクから液体原料を導入する送液機構と、配管内に導入されて流動ガスと合流した液体原料を予め定められたノズル上流位置の配管中で加熱気化して蒸気混合ガスとして反応容器側へ通過させる気化機構と、を備えたものである。

したがって、本発明では、第３被覆層形成用の液体原料であるメチルトリクロロシランは、配管中に液体のまま導入でき、その配管中の所定位置を通過することによって気化機構で連続的に加熱気化されて流動ガスと共に反応容器へ一定した状態で送られるため、原料ガス供給量は、液体原料の流量制御によって容易に管理することができる。これにより、安定した連続的なメチルトリクロロシランのガス化供給を維持することができ、均一膜厚の第３被覆層を形成でき、高品質な燃料被覆粒子を得ることができる。

また、本発明における気化機構は、配管中に送られた液体原料が加熱部を通過する間に加熱気化されればよく、加熱部での加熱温度を液体原料の沸点程度とするだけで、原料は加熱部を通過するだけで瞬時に気化できる。例えば、メチルトリクロロシランでは、その沸点である６６℃程度で充分であり、加熱部通過時間における所定流量の液体原料を気化させるだけの熱量で済むため、従来の気化器を用いる場合のような原料タンク全体を加熱する場合に比べて、電力等のコストや設備の占有空間を大幅に低減できる。

加えて、気化ガス量の変動の原因となっていたタンク内の原料温度変化にも影響されることが無くなり、配管内の部分的な温度調整のみで安定した液体原料の加熱気化状態が維持でき、さらなる原料ガスの安定供給が可能となる。

具体的な気化機構としては、電磁誘導加熱機器や、シースヒータなどの電気式加熱機器、また熱媒体流入式のものなど、種々の加熱装置が利用可能である。この加熱部の構成は、配管回りに配置して外側から加熱する方式に限らず、配管内に加熱部を配置する方式としてもよい。配管内に加熱部を配置する場合は、配管自体への熱影響が少なくて済むため、脆化などのスイープガスとの反応問題を回避できてより好ましい。また、配管部材を介さないで配管内を加熱できるため、配管内温度調整が直接的で無駄なく且つより簡便に行える。

また、加熱部の配管内配置の場合は、導入された液体原料が効率よく気化されるように加熱部材に接することなく加熱面付近を通過できるような形状、配置が望まれる。例えば、一対の板状加熱部を対向配置してその板間を液体原料が通過できるようにする構成や、加熱部を筒形状としてその筒内の貫通路内を液体原料が通過できる構成が挙げられるが、加熱部を筒形状とするのが最も加熱効率が良く好ましい。

このように加熱面付近を通過する液体原料は、加熱部が通過流量に応じた加熱領域としての距離分でその沸点程度の温度であれば、加熱部通過時に直ちに気化される。したがって、このように加熱部を配管内に配置する気化機構の場合、送液機構はタンクから導入する液体原料を加熱面付近、筒形状の場合は丁度その貫通路内に液滴として落下させるような滴下手段とすればよい。

例えば、原料タンクからの導入管を供給ポンプを介して配管内に密閉状態で貫通配設し、導入管端部が配管内の筒状加熱部の貫通路上部位置に開口させるよう位置決めし、供給ポンプによって滴下流量を調整すれば、液体原料を一定の流量で加熱部を通過させてガス化させつつ、安定した原料ガス供給を実現することができる。

筒形状の加熱部としては、例えば発熱線をマグネシアを絶縁材として金属管（シース）の中に入れて絞り加工で充填密度を上げて発熱線からの熱を金属表面に伝達し易くしたシースヒータの曲げ加工されたもので例えばスパイラル型のものが円筒形の加熱部として使用できる。また、シースヒータをアルミ青銅等に鋳込んで被加熱物への熱伝達面積を広くするための鋳込みヒータにおいて鋳型を円筒状にするなど、筒状の加熱部を備えた気化機構を得ることができる。

本発明の一実施例による高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置として、液体原料のガス化供給装置（ガス化供給手段）が配管外側に加熱部を配置した気化機構を備えたものである場合を図１の概略構成図に示す。

本実施例の被覆燃料粒子製造装置は、二酸化ウラン燃料核を収容した流動床からなる反応容器（不図示）内へ、その底部に装着されたガス噴出ノズル（不図示）のノズル孔から流動ガスおよび被覆原料ガスを噴出供給し加熱することによって燃料核表面に各被覆原料分子の蒸着層（被覆層）を形成するものである。

反応容器には、ガス噴出ノズルに連通する配管を介して、外部の各原料供給源から順次被覆原料ガスが送られるが、従来と同様に、まず第１被覆層の原料であるアセチレン、また第２被覆層および第４被覆層の原料であるプロピレンはガスの状態で反応容器側へ送られる。これに対して、第３被覆層の原料である液体のメチルトリクロロシランは、ガス化供給装置を介して反応容器へ送られる。

本実施例におけるガス化供給装置１は、図１に示すように、まずメチルトリクロロシランが収容されている原料タンク３と、反応容器へ連通する配管１０へ供給ポンプ４を介して原料タンク３から配管１０内へ液体原料を導入する導入管５とからなる送液機構２、および配管１０の予め定められたノズル上流位置を加熱する加熱部７を配管１０の外周に配置した気化機構６とから主に構成されるものである。

本実施例における送液機構２では、配管１０内には流動ガス（水素ガス）供給源９から送られてくる流動ガスが反応容器のガス噴射ノズルへ向かって流されるものであり、送液機構２の導入管５はその端部が配管１０の中央部に開口するように配管１０を密封貫通しており、流動ガスの流れ方向に沿って液体原料を滴下するものとした。

また本実施例の気化機構６では、導入管端部５ｘの下方の予め定められたノズル上流位置に加熱領域Ｈが形成されるように、例えば電磁誘導加熱方式の加熱部７を配管１０の周囲に配置して配管１０内を外側から加熱する構成とした。したがって、導入管５から滴下された液体原料は、加熱領域Ｈを通過することによて加熱気化され、流動ガスとの混合ガス状態で反応容器へ送られることとなる。従って、加熱部７による配管１０内の加熱は、液体原料の沸点程度でよく、原料がトリメチルクロロシランの場合、沸点６６℃程度の加熱で済む。

このように、本実施例のガス化供給装置１においては、原料ガス供給量は、液体原料の加熱領域Ｈ通過流量、即ち、供給ポンプ４によって決定される導入管５からの液体流量によって決定するものであるため、加熱領域Ｈを液体原料が加熱領域Ｈを通過後には確実に気化されているように液体原料の通過流量に応じた加熱領域としての必要距離に適宜設定しておけば、液体原料の流量管理によって、一定なガス供給量を維持することができる。

実際的な第３被覆層形成工程においては、メチルトリクロロシランの供給は少量であり、液体状態のままの配管１０への導入は液滴状程度となるため、供給ポンプ４は、微量供給が可能なタイプ、例えば一般的に供給量範囲が３．５〜３０００ｍＬ／ｍｉｎとなっている薬液用ポンプの利用が好ましい。

以上の構成を備えた本実施例の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置にて、液体原料としてメチルトリクロロシランによる模擬燃料核粒子への第３被覆層となる炭化珪素層の形成を５バッチ、５０粒子分行ってその膜厚を検討した。この時、供給ポンプ４の設定をメチルトリクロロシラン流量約１０ｍＬ／ｍｉｎに固定し、加熱部領域Ｈを７０℃に加熱して行った。その結果、全５０粒子について炭化珪素層の膜厚は２９．５〜２９．６μｍと非常に均一であった。これは、メチルトリクロロシランの安定したガス化供給が維持できたためである。

なお、図１の気化機構２では、複数個の加熱部７を配管１０の外周に配置する構成を示したが、例えば図２に示すような配管１０を囲うことのできる径でコイルをスパイラル型に曲げ加工してなる加熱部８を備えたものであれば、一機の電磁誘導加熱装置だけで簡便に気化機構２を構成することができる。

また、本装置のガス化供給装置１においては、気化機構２を図１および図２に示すような外側加熱式とする場合に限らず、図３に示すような配管１０内に加熱部１１を配置する内側加熱式を採用しても良い。この場合、例えば円筒状の加熱部１１を備えたシースヒータを用いることができる。円筒状加熱部１１を、丁度、導入管端部５ｘから滴下される液体原料の滴下流路が円筒の中央貫通路と一致するように配置すれば、液状原料の液滴はこの円筒状加熱部１１の貫通路内を通過することによって加熱気化される。

このような内側加熱式の場合、配管１０自体への熱影響が少なくて済むため、脆化などのスイープガスとの反応問題を回避でき、配管の寿命を長期化できる。また、配管部材を介さないで配管内を加熱できるため、配管内温度調整が直接的で無駄なく簡単に行える。

本発明の一実施例による高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置の液体原料のガス化供給装置の概略構成を示す部分模式図である。 図１とは異なる外側加熱式の気化機構を例示する概略構成図である。 内側加熱式の気化機構を備えた場合のガス化供給装置の概略構成図である。

符号の説明

１：ガス化供給装置
２：気化機構
３：液体原料タンク
４：供給ポンプ
５：導入管
５ｘ：導入管端部
６：気化機構
７，８，１１：加熱部
９：流動ガス供給源
１０：配管
１１：円筒状加熱部

Claims (3)

1. 二酸化ウラン燃料核を収容した反応容器内に、該容器底部に装着されたガス噴出ノズルのノズル孔を介して流動ガスおよび被覆原料ガスを噴出供給しつつ加熱することにより、燃料核を流動させながら被覆原料ガスの熱分解反応によって燃料核表面を各被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、
   前記被覆原料ガスの液体原料をガス化供給するための手段と、前記流動ガスおよび被覆原料ガスを前記ノズルへ送る配管とを有し、
   該ガス化供給手段は、液体原料を収容する原料タンクと、該原料タンクから前記配管内へ液体原料を導入する送液機構と、配管内に導入されて流動ガスと合流した液体原料を予め定められたノズル上流位置の配管中で加熱気化して蒸気混合ガスとして反応容器側へ通過させる気化機構と、を備えていることを特徴とする高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置。
2. 前記気化機構は、前記配管内に配置された加熱部を備えていることを特徴とする請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置。
3. 前記加熱部は、筒形状を有するものであり、
   前記送液機構は、該筒形状加熱部の貫通路内に液体原料を滴下させることを特徴とする請求項２に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置。
   

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