JP4790257B2 - 高温ガス炉用成型燃料の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、高温ガス炉用燃料コンパクトの如き成型燃料を製造する方法に関し、特に高い生産性で成型燃料を製造することができる方法に関するものである。

高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温で健全性を維持する黒鉛で構成し、炉心を冷却するために、高温下でも化学反応が起こることがないヘリウムガスを冷却ガスとして用いているので、固有の安全性が高く、約９００℃の高い出口温度のヘリウムガスを回収して、この高温熱を発電、水素製造、化学プラント等の広い分野で利用することができる。

この高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径が約３５０乃至６５０ミクロンの燃料核の周囲に炭素又は炭化珪素等のセラミックス層を被覆して形成された被覆燃料粒子を基本構造としている。

高温ガス炉に一般的に用いられる被覆燃料粒子は、４層の被覆層を有している。第一層は、密度が約１ｇ／ｃｍ３の低密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能と燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能とを併せ持っている。第二層は、密度が約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能を有する。第三層は、密度が約３．２ｇ／ｃｍ３の炭化珪素（ＳｉＣ）の被覆であり、これは、固体ＦＰの保持機能を有すると共に、被覆の主要な補強部材としての機能を有する。最後に、第四層は、第二層と同様に、密度が約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能と第三層の保護層としての機能を有する。

一般的な被覆燃料粒子は、約５００乃至１０００ミクロンの直径を有する。この被覆燃料粒子は、黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状の成型燃料、例えば燃料コンパクトの形態に成型加工され、この燃料コンパクトの一定数量を黒鉛筒に入れ、上下を栓で密封して燃料棒とされる。この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に差し込まれて高温ガス炉の燃料となる。多数個の六角柱型黒鉛ブロックをハニカム配列に多段に重ねて炉心を構成している。

高温ガス炉の燃料は、一般的には、次のようにして製造される。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶かして硝酸ウラニル原液とし、この硝酸ウラニル原液に純水、添加剤を添加し攪拌して滴下原液を作る。添加剤は、滴下された硝酸ウラニル原液の滴液が落下中にそれ自体の表面張力で真球状になるようにするために添加される。このような添加剤としては、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、例えば、ポリビニールアルコール樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズ等を使用することができる。このように調製された滴下原液は、所定の温度に冷却されて粘度が調整された後、細径の滴下ノズルを振動させる等の方法を用いてアンモニア水中に滴下される。

滴液は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間でアンモニアガスを吹き付けて表面をゲル化させることによって着水時の変形が防止される。硝酸ウラニルは、アンモニア水中でアンモニアと充分に反応させ、重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。この粒子は、大気中で焙焼され三酸化ウラン粒子となり、更に還元焼結されて高密度のセラミック二酸化ウランの燃料核となる。

燃料核の粒径や真球度は、被覆燃料粒子の製造条件に大きく影響するため、燃料核は、篩による粒径選別や真球度選別を行った後、被覆工程にリリースされる。

この燃料核は、流動床に装荷され、この流動床内に供給される反応ガス（被覆ガス）が熱分解されて燃料核の上に被覆が施される。第一層の低密度熱分解炭素は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解して被覆される。第二層及び第四層の高密度熱分解炭素は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解して被覆される。第三層のＳｉＣは、約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解して被覆される。このように4層の被覆が施されて被覆粒子燃料が得られる。

被覆燃料粒子の粒径や真球度は、オーバーコート粒子の製造条件に大きく影響することから、被覆燃料粒子は、篩による粒径選別や真球度選別を行った上でオーバーコート工程にリリースされる。

オーバーコート粒子は、被覆燃料粒子の表面に黒鉛粉末、粘結剤等から成る黒鉛マトリックス材を被覆して形成される。

オーバーコート粒子の粒径は、燃料コンパクトの製造条件に大きく影響することから、オーバーコート粒子は、篩による粒径選別を行った上でコンパクトプレス工程にリリースされる。

燃料コンパクトは、オーバーコート粒子をプレス金型内で中空円筒形又は円筒形にプレス成型して形成される。このようにして得られた燃料コンパクトは、黒鉛マトリックス材中に含まれる粘結剤を除去するために予備焼成され、更に黒鉛マトリック材を炭素化するために焼成される。

品質の良好な燃料コンパクトを得るために、オーバーコート粒子内の被覆燃料粒子に負荷を与えないように、オーバーコート粒子をプレス成型することが要求されるが、このために、オーバーコート粒子の表面にある黒鉛マトリックス材を軟化させることが望ましい。

従来技術では、オーバーコート粒子の黒鉛マトリックス材を軟化するために、オーバーコート粒子を金型内に投入した後、プレス作業を行う前に、金型を加熱し、その後プレス成型していた。金型が１３０乃至２５０℃まで加熱された後、約２０分間加圧保持してプレス成型し、冷却後、燃料コンパクトを金型から取り出していた。

燃料コンパクトに含まれるウラン量は、燃料としての性能上の基本的要件であり、また燃料コンパクトに含まれる黒鉛マトリックス材の量は、燃料コンパクトの熱伝導等の性能上での重要な要件であり、従ってこれらの要件を左右するオーバーコート粒子の金型への投入量は、燃料コンパクト毎に厳密に制御することが要求される。

また、オーバーコート粒子のプレス成型時に、プレスの温度は、オーバーコート粒子中の黒鉛マトリックス材の軟化を適正にしてプレス時に被覆燃料粒子に負荷がかからないようにして燃料コンパクトの品質を低下することがないようにするためである。

しかし、この従来技術では、金型が目標の温度に達するまでの時間や取り出し前の冷却に要する時間が長くなってプレス成型に長い時間を要し、生産性が低い欠点があった。

沢和弘 外４名 「将来型高温ガス炉用燃料コンパクトの開発」，動力・エネルギー技術の最前線'96 第５回動力・エネルギー技術シンポジウム講演論文集，日本，社団法人日本機械学会，１９９６年１１月，第１１２−１１５頁

本発明が解決しようとする課題は、品質の高い成型燃料を高い生産性で得ることができる高温ガス炉用成型燃料の製造方法を提供することにある。

本発明に係る高温ガス炉用成型燃料の製造方法は下記の課題解決手段を特徴とする。すなわち、本発明に係る高温ガス炉用成型燃料の製造方法は、
粘結剤と共に黒鉛粉末で被覆燃料粒子の表面を被覆してオーバーコート粒子を形成した後、そのオーバーコート粒子を加熱状態のプレス金型でプレスして成型燃料を形成する高温ガス炉用成型燃料の製造方法において、
オーバーコート粒子の予熱工程とオーバーコート粒子の温間プレス工程とを備えていること、および、
オーバーコート粒子の予熱工程として、オーバーコート粒子をプレス金型内に投入する前に、そのオーバーコート粒子を予熱すること、および、
オーバーコート粒子の温間プレス工程として、予熱直後のオーバーコート粒子をプレス金型内に投入し、そのプレス金型内でオーバーコート粒子を加熱かつプレスして成型燃料を形成すること、および、
オーバーコート粒子の温間プレス工程においては、予熱直後のオーバーコート粒子をプレス金型内に投入したことで可能となった温間プレス温度の低下可能分や温間プレス時間の短縮可能分に応じて、温間プレス温度を低下させるとともに温間プレス時間を短縮すること
を特徴とする。

本発明に係る高温ガス炉用成型燃料の製造方法については、上記の課題解決手段において、オーバーコート粒子の予熱温度を６０乃至１００℃とし、オーバーコート粒子の予熱時間を２０乃至４５分とするのが好ましい。

本発明に係る高温ガス炉用成型燃料の製造方法については、また、上記の課題解決手段において、１００乃至１５０℃の温間プレス温度と１乃至１５分の温間プレス時間でオーバーコート粒子を温間プレス成型するのが好ましい。

このように、オーバーコート粒子は、プレス金型に投入する前に予熱すると、黒鉛マトリックス材が軟化した状態でプレス成型されるので被覆燃料粒子に負荷がかからないから、被覆燃料粒子に悪影響を与えることがない。

特に、この予熱がオーバーコート粒子の金型への投入直前に行われると、オーバーコート粒子の温度管理を精密に行うことができるため、温間プレスの温度を低下させることができるので、製品の取り出しを短時間で行うことができる上に、オーバーコート粒子はプレス前に既に予熱され、軟化されているので、プレス時間も短縮することができ、従って成型燃料を効率よく製造することができる。

また、オーバーコート粒子は、複数の処理材料毎に順次連続的に予熱することができるので、長い予熱時間と短いプレス時間との組み合わせに拘らず、これらの作業を連続的に行うことができ、従って予熱処理があっても成型燃料を効率よく製造することができる。

本発明の実施の形態を図面を参照して詳細に述べると、図１は、本発明に係わる高温ガス炉用成型燃料の一例として燃料コンパクトの製造方法を工程順に示し、本発明の方法は、通常のように、先ず、図２に示すように被覆燃料粒子の表面に黒鉛粉末を粘結剤と共に被覆して形成されたオーバーコート粒子１を計量カップ１２の如き計量容器で計量する工程（図１のＳ１参照）と、このようにして計量された所定量のオーバーコート粒子１を計量カップ１２から予熱容器１４に移し、この予熱容器１４を予熱炉１６に入れてオーバーコート粒子１を予熱する工程(図１のＳ２及び図３参照)と、このようにして予熱されたオーバーコート粒子１を予熱炉１６から取り出された後直ちにプレス金型１８（図４参照）に投入する工程(図１のＳ３参照)と、このプレス金型１８を加熱しながらプレスして燃料コンパクト２を形成する工程（図１のＳ４参照）と、プレス金型１８から燃料コンパクト２(図４参照)を取り出す工程（図１のＳ５参照）とを備えている。

本発明の方法において、予熱容器１４は、図３に示すように、コンベヤ２０によって搬送されながら予熱炉１６を通過するのが好ましく、この予熱炉１６内でオーバーコート粒子１を予熱する予熱温度は、粘結剤がフェノール樹脂からなっている場合には、６０乃至１００℃とするのが好ましく、またその予熱時間（予熱容器１４が予熱炉１６内を通過する時間）は、２０乃至４５分が好ましい。なお、オーバーコート粒子の予熱は、予熱容器１４に収納してコンベヤ２０によって予熱炉１６内を搬送する以外に、ムービングビームを照射して予熱する等の他の適宜の手段で行うことができる。

このように、オーバーコート粒子１を予熱すると、オーバーコート粒子１は、既に軟化しているので、後にオーバーコート粒子１がプレス金型内でプレス成型される際に、被覆燃料粒子に過度の負荷がかかることがなく、品質の良好な燃料コンパクトを製造することができる。予熱温度を１００℃以下としたのは、これを超えると、プレス成型前に、粘結剤であるフェノール樹脂が硬化し始めるため、プレス時に被覆燃料粒子１に却って負荷がかかるためである。

プレス成型工程は、プレス金型１８を加熱してオーバーコート粒子１を温間プレスするが、オーバーコート粒子１は予熱によって既に軟化しているので、この温間プレスのプレス温度は、従来の温間プレスの温度(１３０乃至２５０℃)よりも充分に低い１００乃至１５０℃で充分であり、またオーバーコート粒子１が既に軟化しているので、従来のプレス時間（約２０分）も充分に短い１乃至１５分程度に短縮することができる。

粘結剤がフェノール樹脂である場合、予熱時間が２０乃至４５分であるのに対してプレス時間が１乃至１５分と短いが、予熱時間は、予熱炉１６をコンベヤ２０で通過する時間であるので、最初の予熱容器１４が予熱炉に導入された後、次の予熱容器１４は、プレス時間とその前後の処理時間（投入時間と取出時間）との合計時間の時間間隔をあけて順次予熱炉１６に導入することによって予熱作業とプレス作業とを連続的に行うことができる。

なお、上記実施の形態では、成型燃料として燃料コンパクトを例にしたが、成型燃料は、これに限定されることはなく、例えば、高温ガス炉用の球形燃料の製造にも本発明を適用することができる。

このように、本発明によれば、オーバーコート粒子は、プレス金型に投入する前に予熱されるので、黒鉛マトリックス材が軟化した状態でプレス成型され、成型時に負荷がかかることがなく、燃料の品質が低下することがない。

また、オーバーコート粒子の予熱の温度管理は精密に行うことができるので、温間プレスの温度を低下して製品の取り出しを短時間で行うことができ、その上オーバーコート粒子はプレス前に既に予熱され、軟化されているのでプレス時間も短縮することができ、従って成型燃料を効率よく製造することができる。

更に、オーバーコート粒子は、複数の処理材料を所定の間隔をあけて予熱炉に順次導入して連続的に予熱することができるので、長い予熱時間と短いプレス時間との組み合わせに拘らず、これらの作業を連続的に行うことができる。

本発明によれば、プレス温度及びプレス時間を短縮して品質のよい成型燃料を得ることができるので、高温ガス炉用の成型燃料の製造に有益に利用することができる。

本発明方法における工程のブロック図である。 本発明方法で用いられる計量カップの概略断面図である。 本発明方法におけるオーバーコート粒子予熱状態を示した概略図である。 本発明方法においてプレス金型とこのプレス金型から取り出された燃料コンパクトとを示した図である。

１ オーバーコート粒子
２ 燃料コンパクト（成型燃料）
１２ 計量カップ
１４ 予熱容器
１６ 予熱炉
１８ プレス金型
２０ コンベヤ

Claims (3)

1. 粘結剤と共に黒鉛粉末で被覆燃料粒子の表面を被覆してオーバーコート粒子を形成した後、そのオーバーコート粒子を加熱状態のプレス金型でプレスして成型燃料を形成する高温ガス炉用成型燃料の製造方法において、
   オーバーコート粒子の予熱工程とオーバーコート粒子の温間プレス工程とを備えていること、および、
   オーバーコート粒子の予熱工程として、オーバーコート粒子をプレス金型内に投入する前に、そのオーバーコート粒子を予熱すること、および、
   オーバーコート粒子の温間プレス工程として、予熱直後のオーバーコート粒子をプレス金型内に投入し、そのプレス金型内でオーバーコート粒子を加熱かつプレスして成型燃料を形成すること、および、
   オーバーコート粒子の温間プレス工程においては、予熱直後のオーバーコート粒子をプレス金型内に投入したことで可能となった温間プレス温度の低下可能分や温間プレス時間の短縮可能分に応じて、温間プレス温度を低下させるとともに温間プレス時間を短縮すること
   を特徴とする高温ガス炉用成型燃料の製造方法。
2. オーバーコート粒子の予熱温度を６０乃至１００℃とし、オーバーコート粒子の予熱時間を２０乃至４５分とする請求項１に記載された高温ガス炉用成型燃料の製造方法。
3. １００乃至１５０℃の温間プレス温度と１乃至１５分の温間プレス時間でオーバーコート粒子を温間プレス成型する請求項１または２に記載された高温ガス炉用成型燃料の製造方法。

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