JP2007147335A

JP2007147335A - ぺブルベッド型燃料及びぺブルベッド型燃料の製造方法

Info

Publication number: JP2007147335A
Application number: JP2005339197A
Authority: JP
Inventors: Toru Izumitani; 徹泉谷
Original assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Current assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Priority date: 2005-11-24
Filing date: 2005-11-24
Publication date: 2007-06-14

Abstract

【課題】被覆燃料粒子および黒鉛粉末を混合し、プレスしてなるコアの位置を確認することができるぺブルベッド型燃料およびぺブルベッド型燃料の製造方法を提供すること。
【解決手段】前記課題を解決するための手段としては、被覆燃料粒子および黒鉛粉末を混合し、プレスしてなるコアと、前記コア外表面に被覆され、Ｘ線透過率が黒鉛とは相違する境界層材料からなる境界層と、前記境界層上に被覆され、黒鉛粉末からなる外郭層とを備えてなることを特徴とするぺブルベッド型燃料である。
【選択図】図１

Description

本発明は、ぺブルベッド型燃料及びぺブルベッド型燃料の製造方法に関し、特に詳しくは、被覆燃料粒子および黒鉛粉末を混合し、プレスしてなるコアの位置を確認することができるぺブルベッド型燃料及びぺブルベッド型燃料の製造方法に関する。

高温ガス炉は、高温ガス炉用燃料を投入する炉心構造を熱容量が大きく、高温健全性の良好な黒鉛で構成している。この高温ガス炉においては、冷却ガスとして高温下でも化学反応の起こらないヘリウムガス等の気体を用いることにより、安全性が高く、出口温度が高い場合でも冷却ガスを取り出すことが可能となっている。そのため、炉心において約９００℃くらいまで上昇しても、発電はもちろん水素製造や化学プラント等、幅広い分野での安全な熱利用を可能にしている。

一方、この高温ガス炉に投入される高温ガス炉用燃料は、一般的に、燃料核と、この燃料核の周囲に被覆された被覆層とを備えて成る。燃料核は、例えば、二酸化ウランをセラミックス状に焼結してなる直径約３５０〜６５０μｍの微小粒子である。

被覆層は、４層構造を有し、燃料核表面側より、第一層、第二層、第三層、及び第四層とを備えて成る。被覆層を構成する被覆粒子の直径は、例えば、約５００〜１０００μｍである。

第一層は、密度が約１ｇ/ｃｍ^３の低密度熱分解炭素からなり、ガス状の核分裂生成物（以下、「ＦＰ」と略す場合がある。）のガス溜めとしての機能及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を有するものである。第二層は、密度が約１．８ｇ/ｃｍ^３の高密度熱分解炭素からなり、ガス状ＦＰの保持する機能を有するものである。

第三層は、密度が約３．２ｇ/ｃｍ^３の炭素珪素（以下、「ＳｉＣ」と略す場合がある。）からなり、固体ＦＰの保持する機能を有するものであり、被覆層の主要な強度材である。第四層は、第二層と同様の密度が約１．８ｇ/ｃｍ^３の高密度熱分解炭素からなり、ガス状ＦＰの保持する機能を有するとともに、第三層の保護層としての機能を有するものである。

以上のような高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かし硝酸ウラニル原液とする。次に、この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を添加し、攪拌して滴下原液とする。調製された滴下原液は、所定の温度に冷却され粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。

このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面をゲル化させるため、アンモニア水溶液表面到達時における変形を防止することができる。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略す場合がある。）となる。

この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元・焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子をふるい分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核粒子を得る。

この燃料核粒子を流動床に装荷し、被覆層を形成するためのガスを熱分解して、燃料核粒子表面に被覆層を形成する。被覆層の第一層の低密度熱分解炭素の場合は、約１３００℃でアセチレンを熱分解する。また、被覆層の第二層、第四層の高密度熱分解炭素である場合は、約１４００℃でプロピレンを熱分解する。さらに、被覆層の第三層がＳｉＣである場合は、約１５００℃でメチルトリクロロシランを熱分解する。

被覆層が形成され、被覆燃料粒子を形成した後、さらにバインダーによって、黒鉛粉末を被覆して、被覆燃料粒子が完成する。この工程をオーバーコート工程と呼ぶ。このオーバーコート工程を経た被覆燃料粒子を中性子減速材となる黒鉛材内に含有させるために、１次プレスを行う。この１次プレスは、被覆燃料粒子および黒鉛粉末を混合した状態で、球状モールド内に充填し、プレスしてなる。１次プレスを終えた被覆燃料粒子は、コア（１次球とも呼ばれる。）となる。

１次プレスを終えた被覆燃料粒子は、炉心構成材内に装荷するために、２次プレスを行う。この２次プレスは、作製されたコアの周囲を、黒鉛粉末が覆う状態で、モールド内に装填し、プレスしてなる。２次プレスを経たコアは、コア外表面上に外郭（シェル）が形成される。２次プレスを経たコアは、１次プレスを経たコアよりも大きな球状を有している。得られた球状粒子を真球度の良好な球状にするために、表面を研削し、その後、予備焼成及び焼成工程を経て、球状粒子は、ぺブルベッド型燃料となる(非特許文献１〜５参照)。

Ｓ．Ｋａｔｏ "ＦａｂｒｉｃａｔｉｏｎｏｆＨＴＴＲＦｉｒｓｔＬｏａｄｉｎｇｆｕｅｌ"，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７（２００１）Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ "ＰｒｅｓｅｎｔｓｔａｔｕｓｏｆｉｎｉｔｉａｌｃｏｒｅｆｕｅｌｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎｆｏｒｔｈｅＨＴＴＲ" ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７）林君夫、"高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価"ＪＡＥＲＩ−Ｍ８９−１６２（１９８９）湊和生、"高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発"ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ９８−０７０（１９９８）長谷川正義、三島良績監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行２２１−２４７頁、日刊工業新聞社

上記したように、ぺブルベッド型燃料の製造方法においては、コア（１次球）と外郭（シェル）となる黒鉛粉末を２次プレス用のモールドに装荷してプレスを行い、ぺブルベッド型燃料を成型している。

一方で、ぺブルベッド型燃料、すなわちウラン燃料は、均一に燃焼することが好ましい。均一に燃焼するためには、（１）コア（１次球）中に、上記した被覆燃料粒子が均一に分散していること、（２）コア（１次球）がぺブルベッド型燃料の中央部分に存在していること、及び（３）外郭（シェル）の厚さが均一であることが必要である。

上記（１）については、コア（１次球）の製造条件によって、適宜設定される。また、上記（２）及び（３）については、２次プレス用のモールドへ装填する黒鉛粉末の量、この黒鉛粉末の装填方法、及びコアの装荷位置等を検討して、製造条件を確定するようになる。

ここで、被覆燃料粒子と共に、コア（１次球）を形成する黒鉛粉末と、外郭（シェル）を形成する黒鉛粉末とは、同じ材料である。したがって、コア（１次球）と、外郭（シェル）との境界が区別できない。

ここで、ぺブルベッド型燃料自体の外観検査及び寸法測定については、目視及びノギス等の測長器によって行っている。しかしながら、上記（１）〜（３）に対応する検査については、Ｘ線検査装置によるＸ線透過像によって確認を行っている。このＸ線透過像においては、被覆燃料粒子を除き、コア（１次球）及び外郭（シェル）が同一材料であるので、コア（１次球）及び外郭（シェル）の区別をつけることができない。そのため、ぺブルベッド型燃料中におけるコア（１次球）の位置を確認することができず、最適な製造条件の確定ができなかった。

最適な製造条件が確定できない状況においては、ぺブルベッド型燃料の生産効率は低くなる。この生産効率を上げるために、ぺブルベッド型燃料中におけるコア（１次球）の位置を確認する手段の確立が、特に要望されている。

本発明は、このような従来の問題点を解消し、被覆燃料粒子および黒鉛粉末を混合し、プレスしてなるコアの位置を確認することができるぺブルベッド型燃料およびぺブルベッド型燃料の製造方法を提供することをその課題とする。

前記課題を解決するための手段として、
請求項１は、被覆燃料粒子および黒鉛粉末を混合し、プレスしてなるコアと、前記コア外表面に被覆され、Ｘ線透過率が黒鉛とは相違する境界層材料からなる境界層と、前記境界層上に被覆され、黒鉛粉末からなる外郭層とを備えてなることを特徴とするぺブルベッド型燃料であり、
請求項２は、被覆燃料粒子および黒鉛粉末を混合し、プレスすることによりコアを作製し、
作製されたコアの表面上に、Ｘ線透過率が黒鉛とは相違する境界層材料を被覆することにより境界層を作製し、
前記境界層が被覆されたコアの周囲を、黒鉛粉末が覆う状態でプレスすることを特徴とするぺブルベッド型燃料の製造方法である。

本発明によれば、Ｘ線透過率が黒鉛とは相違する境界層材料からなる境界層を備えることにより、Ｘ線検査を行う場合に、コア、境界層、及び外郭層を区別することができる。したがって、ぺブルベッド型燃料を破壊することなく、コアの位置を確認することができる。

図１に示されるように、本発明の一実施形態に係る一例としてのぺブルベッド型燃料１は、コア２と、境界層３と、外郭層４とを備えてなる。

コア２は、被覆燃料粒子５および黒鉛粉末６を混合し、プレスしてなる。コア２は、球形状を有する。

図２に示されるように、被覆燃料粒子５は、燃料核７の表面側から、低密度熱分解炭素からなる第一層８、高密度熱分解炭素からなる第二層９、ＳｉＣからなる第三層１０、及び高密度熱分解炭素からなる第四層１１を被覆することにより形成されてなる。被覆燃料粒子５の製造方法は、上記したように公知の製造方法を採用できる。すなわち、二酸化ウランからなる燃料核７の周囲に炭素等からなる第一層８、第二層９、第三層１０、及び第四層１１を被覆する。その後、被覆された粒子をバインダーによって、黒鉛粉末を被覆して、被覆燃料粒子が完成する。なお、被覆燃料粒子５の平均径は、例えば、５００〜１０００μｍである。

黒鉛粉末６は、コア２のマトリックス材として機能する。中性子減速材となるコア２のマトリックス材としての黒鉛材内に被覆燃料粒子５を含有させるために、１次プレスを行う必要がある。この１次プレスは、被覆燃料粒子５および黒鉛粉末６を混合した状態で、球状モールド内に充填し、プレスしてなる。１次プレスを終えた被覆燃料粒子５および黒鉛粉末６は、コア２となる。なお、コア２の平均径は、例えば、５０〜７０ｍｍである。

一方、境界層３は、前記コア２の外表面に被覆される境界層材料からなる。これによれば、Ｘ線透過率が黒鉛とは相違する境界層材料からなる境界層３を備えることにより、Ｘ線検査を行う場合に、コア２、境界層３、及び外郭層４を区別することができる。したがって、ぺブルベッド型燃料１を破壊することなく、コア２の位置を確認することができる。

境界層材料としては、Ｘ線透過率が黒鉛と相違していればよい。境界層材料としては、具体的には、アルミナ、ジルコニア、炭化ケイ素、炭化ジルコニウム、ジルコニウム合金等を挙げることができる。ジルコニウム合金としては、例えば、ジルカロイ、ジルコニウム鉄合金、ジルコニウム銅合金、ジルコニウムアルミ合金、ジルコニウムマグネシウム合金等を挙げることができる。

ここで、境界層材料として、アルミナを使用した場合には、コア２への被覆が容易であり、Ｘ線透過率が黒鉛と大きく異なるので、コア２、境界層３、外郭層４を容易に区別できるぺブルベッド型燃料とすることができる。

さらに、境界層材料として、炭化ケイ素、又は炭化ジルコニウムを使用した場合には、融点が高いので、例えば、２４００℃の高温領域まで、核分裂生成物を封じこめることができるぺブルベッド型燃料とすることができる。

境界層３の厚みは、コア２、境界層３、外郭層４が区別できる厚みであればよく、例えば、１０〜２００μｍ程度である。

境界層３の被覆方法としては、塗布、含浸、及び溶射等を挙げることができる。また、境界層材料が、粉末状である場合には、粒径の小さい境界層材料を被覆した後、その上から、粒径の大きい境界層材料を被覆するようにすることが好ましい。このようにすれば、コア２、境界層３、外郭層４をＸ線透過像においてより一層区別することができる。

外郭層４は、前記境界層３上に被覆され、黒鉛粉末からなる。外郭層４の形成方法としては、例えば、前記境界層３が被覆されたコア２の周囲を、黒鉛粉末が覆う状態でプレスする方法を挙げることができる。具体的には、前記境界層３が被覆されたコア２の周囲を、黒鉛粉末が覆う状態で２次プレス用のモールド内に装填し、プレスしてなる。なお、外郭層４の厚みは、例えば、５〜１０ｍｍである。

外郭層４が形成された球状体を真球度の良好な球状にするために、表面を研削し、その後、予備焼成及び焼成工程を経て、球状体は、ぺブルベッド型燃料１となる。

上記したように、本発明に係るぺブルベッド型燃料１によれば、ぺブルベッド型燃料１を破壊することなく、コア２の位置を確認することができる。その結果、２次プレス用のモールドへ装填する黒鉛粉末の量、この黒鉛粉末の装填方法、及びコアの装荷位置等を検討して、製造条件を確定することができる。

以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に限定されるものでは無い。

（実施例）
上記したように、コアを製造した。次に、このコアに、粒径０．０５μｍのアルミナ粉末をエタノールに溶かしたものを塗布した。さらに、この上に、粒径０．５μｍのアルミナ粉末をエタノールに溶かしたものを塗布した。

エタノールが気化したことを確認した後、境界層が形成されたコアを２次プレス用のモールドへ装填した。そして、境界層が形成されたコアの周囲を覆うように黒鉛粉末をモールド内へ充填した。この状態を図３に示す。

黒鉛粉末をモールド内へ充填後、境界層が形成されたコアに対して、プレスして、外郭層を形成し、ぺブルベッド型燃料を得た。

次に、得られたぺブルベッド型燃料に対して、Ｘ線検査を行った。図４にＸ線写真を示す。このＸ線検査により、ぺブルベッド型燃料内のコアの位置を確認することができた。

図１は、本発明に係るぺブルベッド型燃料を示す概略図である。図２は、本発明における被覆燃料粒子を示す概略図である。図３は、本発明に係るぺブルベッド型燃料の製造時の状態を示す写真である。図４は、本発明の一例であるぺブルベッド型燃料のＸ線写真である。

符号の説明

１ぺブルベッド型燃料
２コア
３境界層
４外郭層
５被覆燃料粒子
６黒鉛粉末
７燃料核
８第一層
９第二層
１０第三層
１１第四層

Claims

被覆燃料粒子および黒鉛粉末を混合し、プレスしてなるコアと、前記コア外表面に被覆され、Ｘ線透過率が黒鉛とは相違する境界層材料からなる境界層と、前記境界層上に被覆され、黒鉛粉末からなる外郭層とを備えてなることを特徴とするぺブルベッド型燃料。
被覆燃料粒子および黒鉛粉末を混合し、プレスすることによりコアを作製し、
作製されたコアの表面上に、Ｘ線透過率が黒鉛とは相違する境界層材料を被覆することにより境界層を作製し、
前記境界層が被覆されたコアの周囲を、黒鉛粉末が覆う状態でプレスすることを特徴とするぺブルベッド型燃料の製造方法。