JP2023506209A - 微細な析出物が円周方向に分散した酸化物核燃料焼結体及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
ステップ1:微細な板状型の析出物が円周方向に分散した酸化物核燃料焼結体を製造する方法は、ウラン(U)、プルトニウム(Pu)、ガドリニウム(Gd)及びトリウム(Th)よりなる群から少なくとも1種が添加された酸化物粉末と、焼結添加剤粉末とを混合して混合粉末を製造した。実施例に使用された酸化物粉末は、二酸化ウラン粉末であり、焼結添加剤の添加量は、表1の通りである。
二酸化ウラン粉末と焼結添加剤の化学的組成以外は実施例1と同様にして、前記微細な板状型の析出物が円周方向に分散した酸化物核燃料焼結体を製造した。前記微細な析出物が円周方向に分散した酸化物核燃料焼結体に添加された焼結添加剤の化学的組成は、表1に示す。
商用の原子力発電所で核燃料として使用されている商用の二酸化ウラン焼結体は、現在商用供給されている二酸化ウラン焼結体製造工程を介して製造される二酸化ウラン焼結体を使用した。
焼結添加剤の組成中のアルミニウムを添加しなかった以外は実施例1と同様にして製造した。
本発明の実施例1による微細な板状型の析出物が円周方向に分散した酸化物核燃料の焼結体の微細構造を分析するために、光学顕微鏡及び電子走査顕微鏡を用いて微細構造を分析した。図1及び図2は二酸化モリブデン、二酸化チタン及び金属アルミニウムが添加された焼結体の微細組織を示す。図1及び図2に示すように添加された二酸化モリブデンは、焼結過程中に、二酸化チタンによるUO2焼結体の結晶粒の成長、及び二酸化モリブデンと水素との化学反応により結晶粒界に沿って板状型の金属モリブデンとして析出したことを確認した。特に、板状型の金属モリブデンの析出物配列は、2次元のドーナツ状に均一に分散しており、このような2次元ドーナツ状及び金属モリブデンによる熱伝導度の向上を確保することができた。図3は電子走査顕微鏡(SEM/EDS)及びXRDで分析した微細組織及び析出物の元素を分析したもので、二酸化ウランの結晶粒界に沿って板状型のモリブデンが析出したことを確認した。また、微量の不純物及び結晶構造を分析するための分析装備であるXRDの分析結果、二酸化ウラン基地内の析出物は、添加剤である二酸化モリブデンが全て金属モリブデンとして析出したことを確認した。
本発明の比較例1及び実施例1による微細な板状型の析出物が円周方向に分散した酸化物核燃料の焼結体の析出物の健全性を評価するために、焼結雰囲気による析出物の健全性評価を行った。図4は、酸素分圧がCO2/H2=3%、5%である焼結雰囲気条件で製造された比較例1の二酸化ウランの微細組織内析出物を示した。図4に示すように、酸素分圧が増加するにつれて、モリブデンの析出物が酸化又は揮発するという問題点があった。このような焼結炉の残存酸素と二酸化ウラン中の微量酸素による酸素分圧の増加により析出したモリブデンが再び三酸化モリブデン(MoO3)又は二酸化モリブデン(MoO2)などのモリブデン酸化物に酸化して揮発するからである。したがって、残存酸素による金属モリブデン析出物の酸化を防止するために金属アルミニウムを微量添加し、アルミノテルミー(Aluminothermic)法によって残存酸素を金属アルミニウムと先に反応させて焼結炉内の酸素分圧を著しく低減させることにより、モリブデンの酸化を防止することができる。図5は、実施例1のように微量の金属アルミニウムの添加による析出物の健全性を維持させる試験結果を示すものである。黒色の暗い部分はモリブデン酸化物であり、白色の明るい部分はモリブデンである。図4とは異なり、図5においてモリブデンである白点が多数分布することから、アルミニウムを添加してモリブデンの酸化を防止することができることを確認した。
本発明の実施例1~4及び比較例1による微細な板状型の析出物が円周方向に分散した酸化物核燃料焼結体の高温変形特性を調べるために、次の高温圧縮クリープ試験を行った。前記実施例1~4及び比較例1の組成を有する二酸化ウラン焼結体を製造した後、高温圧縮クリープ試験の試験片を作製した。作製された焼結体試験片は、両端の端面を均一に切削した後、高温圧縮クリープ試験後の試験片変形量を評価するために試料の直径と長さを測定した。高温圧縮クリープ試験は、ドイツのZwick/Roell社の特殊目的で製作された高温クリープ試験専用装備を用いて1450℃の温度及び水素ガス雰囲気中で約20時間、40MPaの圧縮荷重を印加した。高温圧縮クリープ試験は、40MPaの圧縮荷重が印加されるときの時間による変形量はリアルタイムで非接触式レーザーエクステンソメーター(Extensometer)によって測定されて保存される。図6に示すように、本発明の実施例1~4は、比較例1に提示された商用の二酸化ウラン焼結体の高温圧縮クリープ変形量よりも少なくとも5~20倍速い高温圧縮クリープ変形量を確認した。
二酸化ウラン焼結体の熱伝導度は、密度、気孔度、化学当量、温度、及び不純物の濃度などに影響される。熱物性値である熱伝導度は、材料の固有の性質であって、素材の密度、比熱及び熱拡散度の関数で計算され、二酸化ウラン焼結体の熱伝導度は、密度、気孔度、化学当量、温度、及び不純物の濃度などに影響される。二酸化ウランの熱伝導度を評価するためには、レーザーフラッシュ法を用いた熱拡散度を求めなければならない。熱拡散度はNetzsch社製のLFA 427モデルを用いて測定し、密度は浮力法で測定し、比熱値は複合体における比熱計算法を用いて計算し、密度、比熱及び熱拡散度を乗算して温度による熱伝導度を計算した。図7は本発明の実施例1~5と比較例1の焼結体に対する熱伝導度を比較評価して示した。図示の如く、実施例1~5の熱伝導度は、比較例1の熱伝導度に比べて約40~70%程度高い熱伝導度を示した。このような結果は、モリブデン酸化物、モリブデン炭化物、クロム炭化物などが焼結過程で金属モリブデンとして全て板状型に均一析出したとともに、二次元ドーナツ状の分散効果によって熱伝導度が非常に向上したためであると判断される。
Claims (20)
- ウラン(U)、プルトニウム(Pu)、ガドリニウム(Gd)及びトリウム(Th)よりなる群から少なくとも1種が添加された酸化物で製造された核燃料焼結体であって、
前記核燃料焼結体の内部組織は、焼結過程で焼結添加剤から発生した析出物を含み、前記析出物は、円周方向に均一に分散したことを特徴とする、酸化物核燃料焼結体。 - 前記析出物は、ドーナツ状の二次元析出物群集をなすことを特徴とする、請求項1に記載の酸化物核燃料焼結体。
- 前記析出物が結晶粒界に沿って配置されることを特徴とする、請求項1に記載の酸化物核燃料焼結体。
- 前記析出物は、3~30μmの長さ及び1~10μmの厚さを有することを特徴とする、請求項1に記載の酸化物核燃料焼結体。
- 前記焼結添加剤は、酸化銅(I)(CuO)、酸化銅(II)(Cu2O)、クロム炭化物(Cr23C6)、二酸化モリブデン(MoO2)、三酸化モリブデン(MoO3)、炭化モリブデン(Mo2C)、及び二ケイ化モリブデン(MoSi2)よりなる群から選択された少なくとも1種を含むことを特徴とする、請求項1に記載の酸化物核燃料焼結体。
- 前記焼結添加剤は、二酸化チタン(TiO2)をさらに含むことを特徴とする、請求項5に記載の酸化物核燃料焼結体。
- 前記二酸化チタン(TiO2)の含有量は、核燃料焼結体用酸化物に対して0.05~0.70重量%であることを特徴とする、請求項5に記載の酸化物核燃料焼結体。
- 前記焼結添加剤の添加量は、核燃料焼結体用酸化物に対して0.5~10.0重量%であることを特徴とする、請求項1に記載の酸化物核燃料焼結体。
- 金属アルミニウム(Al)粉末をさらに含むことを特徴とする、請求項5に記載の酸化物核燃料焼結体。
- 前記金属アルミニウム粉末は、核燃料焼結体用酸化物に対して0.01~0.10重量%で含まれることを特徴とする、請求項9に記載の酸化物核燃料焼結体。
- 微細な板状型の析出物が円周方向に分散した酸化物核燃料焼結体を製造する方法において、
ウラン(U)、プルトニウム(Pu)、ガドリニウム(Gd)及びトリウム(Th)よりなる群から選択された少なくとも1種を含む酸化物粉末と、焼結添加剤粉末とを混合して混合粉末を製造するステップ(ステップ1)と、
前記混合粉末を予備圧粉及び破砕した後、篩過して顆粒化粉末を製造するステップ(ステップ2)と、
前記顆粒化粉末を300~500MPaの一軸加圧で核燃料成形体に製造するステップ(ステップ3)と、
製造された核燃料成形体を約700~1100℃の焼結温度及び水素含有還元性ガス雰囲気中で一次焼結するステップ(ステップ4)と、
一次焼結の完了後、連続的に1700~1800℃の焼結温度及び水素含有還元性ガス雰囲気中で二次焼結するステップ(ステップ5)と、を含むことを特徴とする、酸化物核燃料焼結体の製造方法。 - 前記焼結添加剤粉末は、酸化銅(I)(CuO)、酸化銅(II)(Cu2O)、クロム炭化物(Cr23C6)、二酸化モリブデン(MoO2)、三酸化モリブデン(MoO3)、炭化モリブデン(Mo2C)、及び二ケイ化モリブデン(MoSi2)よりなる群から選択された少なくとも1種を含むことを特徴とする、請求項11に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法。
- 前記焼結添加剤は、二酸化チタン(TiO2)をさらに含むことを特徴とする、請求項12に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法。
- 添加される二酸化チタン(TiO2)の含有量は、核燃料焼結体用酸化物に対して0.05~0.70重量%であることを特徴とする、請求項13に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法。
- 金属アルミニウム(Al)粉末をさらに添加することを特徴とする、請求項13に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法。
- 前記一次焼結ステップは、1~10℃/minの加熱速度で加熱して300~1100℃の条件で30~120分間焼結して焼結添加剤を液相状態に維持させることを特徴とする、請求項11に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法。
- 前記二次焼結ステップでは、一次焼結ステップの完了後、冷却なしに1~10℃/minの加熱速度にて1700~1800℃の条件で60~240分間焼結して液相状態の焼結添加剤が微細な板状型の析出物として酸化物核燃料焼結体の結晶粒成長と共に円周方向に均質に配置される、請求項11に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法。
- 前記焼結添加剤粉末が酸化銅(I)(CuO)又は酸化銅(II)(Cu2O)である場合、一次焼結ステップ(ステップ4)の焼結温度は300~500℃であり、焼結時間は30~120分であることを特徴とする、請求項16に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法。
- 前記水素含有還元性ガスは、二酸化炭素、窒素、アルゴン及びヘリウムガスよりなる群から選択された少なくとも1種を含むことを特徴とする、請求項11に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法。
- 前記水素含有還元性ガスは、単一の水素ガスからなることを特徴とする、請求項11に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法。
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