KR101001202B1 - Ｍｎ 및 Ａｌ 화합물 첨가제를 함유한 이산화우라늄 핵연료소결체 및 이의 제조 방법 - Google Patents

Ｍｎ 및 Ａｌ 화합물 첨가제를 함유한 이산화우라늄 핵연료소결체 및 이의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명의 일 측면에 따르면, 이산화우라늄(UO2) 핵연료 소결체에 있어서, Mn-화합물과 Al-화합물로 구성된 첨가제 분말을 UO2계 분말에 첨가하여 제조된 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체가 제공된다.
우라늄 산화물, 핵연료

Description

Ｍｎ 및 Ａｌ 화합물 첨가제를 함유한 이산화우라늄 핵연료 소결체 및 이의 제조 방법{Uranium dioxide nuclear fuel containing Mn and Al compounds as additives and method of manufacturing the same}
본 발명은 핵연료용 UO2 소결체 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 첨가제를 함유한 결정립 크기가 크고 크리프 변형 속도가 빠른 UO2 핵연료 소결체 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
핵연료는 원자로에 사용되는 중요한 요소 중의 하나이며, 핵분열 연쇄반응을 유지시켜 에너지를 발생시킨다. 이러한 핵연료는, 사용되는 동안 핵연료를 둘러싼 피복관과의 기계적 건전성을 유지하고 핵분열 생성물 등이 가능한 한 외부로 유출되지 않도록 제조되어야 한다. 핵연료로 사용되는 UO2 소결체는 피복관(예컨대, 지르코늄 합금 피복관)에 장입되어 밀봉된 형태로 사용된다. 이러한 UO2 소결체는, 통 상 UO2 분말을 원료분말로 하여 성형체(green pellet)를 만들고, 이 성형체를 수소 기체 분위기와 1600℃~1800℃의 온도에서 2~8 시간 동안 유지하여 소결시킴으로써 제조된다. 이러한 공정을 통해 제조된 UO2 소결체는 밀도가 95 %TD 정도이고 결정립 크기는 6~10㎛의 범위에 있다.
최근에는 핵연료의 경제성을 높이고 사용후 핵연료의 양을 줄이기 위해 핵연료를 오랫동안 연소시키는 고연소도 핵연료를 개발하고 있으며, 연소도가 높아지면 핵연료에 의한 제논(Xe), 크립톤(Kr)과 같은 핵분열 기체의 발생량이 많아진다. 이러한 증가된 핵분열 기체는 결국에는 피복관에 작용하는 응력을 증가시키게 되고, 결과적으로 핵연료의 안정성을 저해시키는 요소가 된다. 따라서, 이러한 문제점을 해결하기 위해서는 핵분열에 의하여 발생되는 핵분열 기체를 가능한 한 소결체 밖으로 적게 방출하게 하여야 한다.
연소 중에 발생되는 핵분열 기체가 소결체 밖으로 방출되는 과정은 다음과 같이 알려져 있다. 핵분열 기체는 결정립내에서 생성되어 확산을 통하여 결정립계(grain boundary)로 이동하고, 결정립계에 기포로 존재하다가 일정량에 도달하면 입계를 따라서 기포터널이 형성되고, 이 터널을 통하여 소결체 밖으로 방출된다. 따라서 소결체의 결정립 크기가 커지면 핵분열 기체가 결정립계에 도달하는 거리가 길어지기 때문에 핵분열 기체가 소결체 안에 더욱 오랫동안 잔류하고, 결과적으로 핵분열 기체의 방출량을 감소시킬 수 있게 된다. 따라서 고연소도용 핵연료 소결체는 결정립 크기를 증가시키는 것이 요구된다. 핵연료 소결체 제조공정에서 소결체의 결정립크기를 증가시키기 위하여 다양한 첨가제 원소들이 사용될 수 있다. 이러한 첨가제 원소로는 Al, Cr, Ti, Nb 등이 알려져있다. 이들 첨가제들은 소결체 내 우라늄 양이온에 대한 무게비로 수 ppm에서 수천 ppm 정도 첨가되어 사용되며, 첨가제의 종류에 따라 첨가량은 다르다.
UO2 소결체의 핵연료는 지르코늄 합금 피복관에 장입되어 원자로에서 연소되는데, 연소 중에 핵연료 피복관은 안쪽으로 변형되고 소결체는 중성자 조사에 의한 부풀림 현상(swelling) 현상으로 바깥쪽으로 팽창하기 때문에 소결체와 피복관은 서로 접촉하면서 응력이 발생하게 된다. 이러한 핵연료와 피복관의 상호 작용을 PCI(Pellet-Clad Interaction)이라 하며 이 상호작용이 지속되면 결과적으로 피복관이 파손될 수 있다. 연소 중에 피복관이 파손되면 방사성을 띤 물질이 피복관 밖으로 유출되고, 이에 따라 원자로의 안정성이 위협받는다.
특히, 초고연소도용 핵연료의 경우, 높은 출력이나 잦은 천이 운전 등의 극한 상황에서 운전될 가능성이 높아진다. 짧은 시간 동안 출력이 증가하면 핵연료 소결체의 온도가 증가하여 열팽창에 의해 피복관에 압력을 가하게 되고 높은 연소도에서 짧은 시간동안 큰 응력이 피복관에 가해질 경우 피복관의 파손이 우려된다. 따라서 출력 변화에 의한 핵연료 소결체의 열팽창에 의해 피복관에 인가되는 압력을 효과적으로 줄이기 위해서는, 초기 변형량과 크리프(creep) 변형 속도가 큰 소결체를 개발하여 PCI 특성을 향상시키는 것이 필요하다.
본 발명의 일 과제는 상술된 기술의 문제를 해결하기 위한 것으로서, 종래 UO2 소결체에 비하여 결정립 크기가 크고 이와 동시에 크리프 변형 속도도 빠른 UO2 핵연료 소결체를 제공하는 것이다.
또한 본 발명의 다른 과제는, 핵연료 소결체의 결정립 크기를 크게 함과 동시에 핵연료 소결체의 크리프 변형 속도도 증가시키는 UO2 핵연료 소결체의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 이산화우라늄(UO2) 핵연료 소결체에 있어서, Mn-화합물과 Al-화합물로 구성된 첨가제 분말을 UO2계 분말에 첨가하여 제조된 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체가 제공된다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 Mn-화합물과 Al-화합물로 구성된 첨가제 분말은 Mn/Al의 중량 조성비가 1~100의 범위이고, 상기 UO2계 분말에 첨가되는 첨가량은 상기 UO2계 분말을 기준으로 (Mn+Al)/U의 중량 비율이 50~3000 ㎍/g인 범위일 수 있다.
상기 Mn-화합물 및 Al-화합물은 산화물, 질화물, 스테아레이트, 클로라이드, 하이드록사이드로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나일 수 있다. 특히, 상기 Mn-화합물 및 Al-화합물은 각각 MnO 및 Al2O3일 수 있다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 UO2계 분말은 UO2 분말일 수 있다. 다른 대안으로서, 상기 UO2계 분말은 UO2 분말에 추가로 PuO2 분말, Gd2O3 분말, ThO2 분말, Er2O3 분말 중 하나 이상이 혼합된 분말일 수 있다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, Mn-화합물과 Al-화합물로 구성된 첨가제 분말을 UO2계 분말과 혼합하여 혼합 분말을 제조하는 단계; 상기 혼합 분말을 압축 성형하여 성형체를 제조하는 단계; 상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 1600~1800℃에서 소결하는 단계를 포함한다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 혼합 분말의 제조시 (Mn+Al)/U의 중량 비율이 50~3000 ㎍/g이 되도록 계량된 상기 첨가제 분말과 상기 UO2계 분말로 혼합 조성하되, 상기 첨가제는 첨가제 중 Mn/Al의 중량비가 1~100인 것을 사용할 수 있다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 혼합 분말 제조 단계에서 첨가되는 첨가제 분말 내의 상기 Mn-화합물 및 Al-화합물은 산화물, 질화물, 스테아레이트, 클로라이드, 하이드록사이드로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나일 수 있다. 특히, 상기 Mn-화합물 및 Al-화합물은 각각 MnO 및 Al2O3일 수 있다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 소결 단계에서, 상기 환원성 기체 분위기는 수소함유 기체의 분위기일 수 있다. 특히, 상기 수소함유 기체는 이산화탄소, 수증기, 불활성 기체로 이루어진 그룹으로부터 선택된 적어도 하나와 수소기체를 혼합한 수소 함유 혼합기체이거나 수소기체일 수 있다.
상기 혼합 분말 제조 단계에서, 상기 UO2계 분말은 UO2 분말이거나, UO2 분말에 추가로 PuO2 분말, Gd2O3 분말, ThO2 분말, Er2O3 분말 중의 하나 이상이 혼합된 분말일 수 있다.
본 발명에 따르면, Mn-화합물 및 Al-화합물의 첨가제를 함유한 핵연료 소결체는 결정립 크기가 커서 핵분열 생성물의 방출을 억제할 수 있고 크리프 변형량이 크기 때문에, 핵분열 생성물에 의해 피복관에 작용하는 응력을 감소시킬 수 있고, 소결체 팽창에 의해 피복관에 인가하는 압력을 효과적으로 감소시킬 수 있다. 결과 적으로 핵연료의 안정성을 높이고 피복관의 파손을 방지하며 원자로를 안정적으로 운전하는데 실질적으로 기여하게 된다. 특히 고연소도에서 핵연료 봉의 파손을 감소시킴으로써, 핵연료를 비롯한 원자로 전체의 안정성을 높일 수 있게 된다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시형태를 설명한다. 그러나, 본 발명의 실시형태는 본 발명을 예시한 것으로서 여러가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시형태로 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 실시형태는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다.
도 1은 본 발명의 실시형태에 따른 핵연료 소결체의 제조 방법을 설명하기 위한 개략적인 공정 순서도이다. 도 1을 참조하면, 핵연료 소결체 제조 공정은, 먼저 Mn-화합물과 Al-화합물을 혼합하여 첨가제 화합물(첨가제 분말)을 마련하는 단계로 시작된다. 특히, 본 실시형태에서는, 첨가제를 구성하는 Mn-화합물과 Al-화합물로서, MnO과 Al2O3를 사용한다. 첨가제 제조를 위해 혼합되는 분말 화합물의 조성은 도 2에 도시된 MnO-Al2O3 상태도(I.H Jung et al., METALLURGICAL AND MATERIALS TRANSACTIONS B, 35B(2004) p.259-268, 참고)를 이용하여 선택될 수 있다.
도 2에 도시된 상태도에 따르면, Mn-화합물과 Al-화합물의 혼합 분말의 조성 변화에 따라 융용 온도가 변화하며, Mn/Al의 중량비가 1~100 사이의 조성을 갖는 혼합 분말의 경우, 공정 반응을 통해 약 1800℃ 이하의 온도에서 용융이 일어난다. 통상적으로 사용되는 상용 UO2 소결체를 제조하는 최고 소결온도가 1800℃ 부근이므로, 소결 동안 공정 반응에 의해 공정 액상이 형성되는(즉, 1800℃ 이하의 온도에서 용융이 일어나는) 조성의 분말을 혼합하여 첨가제 화합물을 구성한다.
이어, 다음 단계에서는 상기 첨가제 분말을 UO2계 모분말에 혼합하여 첨가제-UO2계 모분말의 혼합 분말을 마련한다. 이 때 혼합되는 첨가제의 양은 UO2계 분말 기준으로 (첨가분말 중 양이온)/(U계 양이온), 즉 (Mn+Al)/U가 50~3000㎍/g 범위인 것이 바람직하다. 이 혼합 공정은 핵연료 제조시 통상적으로 사용하는 회전 혼합기 또는 나우타(Nauta) 혼합기를 이용하여 수행될 수 있다. UO2계 모분말로는, UO2 분말을 사용하거나, UO2 분말에 추가로 PuO2 분말, Gd2O3 분말, ThO2 분말, Er2O3 분말 중 하나 이상이 혼합된 분말을 사용할 수 있다.
미량의 첨가제를 모분말(UO2계 분말)에 건식 혼합하는 경우, 일정량의 매개분말을 이용하여 첨가제를 매개분말에 혼합한 후에 이를 모분말에 첨가하고 혼합함 으로써 혼합성을 높일 수 있다. UO2 핵연료의 경우에는, 이러한 매개분말로서 UO2 분말 혹은 U3O8 분말을 사용할 수 있다.
다음 단계에서는, 상기 첨가제 분말과 UO2계 모분말의 혼합 분말을 압축 성형하여 성형체를 형성한다. 그 후, 상기 성형체를 환원성 기체 분위기(예컨데, 수소함유 기체 분위기) 하에서 1600~1800℃의 온도에서 소결하여 핵연료 소결체를 제조한다.
예를 들어, 앞서 얻어진 '첨가제 분말과 UO2계 모분말의 혼합 분말'을 성형 몰드(mold)에 주입하고 3~5 ton/cm2의 압력으로 성형하여 원하는 실린더 형상과 같은 성형체를 제조할 수 있다. 이어서, 환원성 기체 분위기로 1600~1800℃의 온도 범위에서 1~12시간 유지하여 상기 성형체를 소결할 수 있다. 환원성 기체 분위기로는, 수소기체가 사용되거나, 이산화탄소, 일산화탄소, 수증기, 질소, 불활성 기체 중의 하나 이상을 수소기체와 혼합한 기체가 사용될 수 있다.
상술한 소결체 제조 방법에 따르면, 소결 온도 부근에서 첨가제(Mn-화합물 및 Al-화합물로 된 첨가제)의 용융이 일어나서 결정립계를 통한 물질이동 속도를 빠르게 증가시킨다. 소결 중 매우 빠른 물질 이동에 의해 소결체의 결정립 크기는 크게 증가한다. 또한 상술한 제조 방법에 의해 제조된 소결체는, 원자로 천이 운전 조건 혹은 이와 유사한 환경에서 크리프 변형 속도와 변형량이 크게 증가하게 된다(도 5 참조). 따라서, 핵연료 연소시 핵 분열 생성물의 방출을 크게 억제하고 소결체 부피 팽창을 효과적으로 억제하여 고연소도에서도 핵연료의 안정성을 확보할 수 있다.
상술한 도 1의 실시형태에서는, UO2계 분말에 첨가되는 Mn-화합물 및 Al-화합물의 첨가제로 MnO-Al2O3 혼합 분말과 같은 산화물을 사용하고 있으나, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다. 다른 방안으로서 질화물, 스테아레이트, 클로라이드, 하이드록사이드 중에서 선택된 하나 이상의 Mn-화합물 및 Al-화합물을 첨가제 구성 성분으로 사용할 수도 있다.
이하, 구체적인 실시예(example)와 비교예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 이하에서 설명하는 실시예는 본 발명을 예시한 것으로서, 본 발명이 이 실시예에 한정되는 것은 아님은 분명하다.
(실시예)
MnO와 Al2O3의 혼합분말을 제조하기 위한 조성으로 90몰%MnO-10몰%Al2O3의 조성을 선택하여 혼합분말을 만들었다. 조성비율에 맞추어 MnO분말과 Al2O3 분말을 혼합한 후 알코올과 지르코니아 볼을 함께 넣어 습식분쇄 혼합을 24시간 수행하였다. 이 분쇄 혼합된 분말을 건조시켰다. 상기와 같은 조성으로 혼합 분쇄하여 건조된 MnO-Al2O3 첨가제를 UO2 분말에 (Mn+Al)/U의 중량비가 1000㎍/g 이 되도록 첨가하였다. UO2 분말과 상기 첨가제를 회전 혼합기(tumbling mixer)에서 2시간 혼합한 후, 3ton/cm2의 압력으로 압축성형하여 원추형 성형체(green pellet)을 제조하고, 이 성형체를 소결하여 소결체를 제조하였다. 소결은 1730℃의 온도와 H2 가스 분위기에서 4시간 소결하였다.
상기와 같이 제조된 소결체는 아르키메데스법을 이용하여 밀도를 측정하였으며, 밀도 측정 후 소결체 단면을 경면연마하여 기공조직을 관찰하였으며, 열에칭을 하여 결정립 조직을 관찰하였다. 소결체의 결정립 크기는 직선 교차법으로 측정하였다. 도 3은 상기한 실시예의 공정으로 제조된 소결체의 결정립 조직 사진을 보여준다. 소결체의 결정립 크기는 40㎛로서 아래에서 설명할 비교예의 소결체 크기인 8㎛에 비해 약 5배 이상 큰 것이다(도 3 및 도 4 참조).
(비교예)
실시예와의 비교를 위해서, 첨가제를 첨가하지 않은 순수 UO2 소결체를 실시예와 동일한 제조공정으로 제조하였다. 도 4는 순수 UO2 소결체의 결정립 조직을 광학 현미경으로 관찰한 사진이다. 첨가제 없이 제조된 순수 UO2 소결체의 결정립 크기는 약 8㎛로 측정되었다.
(크리프 실험)
상기 실시예와 비교예의 공정으로 제조된 소결체들을 압축 크리프 시험 장치에 장전하고 1450℃까지 승온한 후 이 온도에서 압축응력을 60 MPa로 가하였다. 일정한 압축 응력하에서 소결체의 시간에 따른 압축 크리프 변형량을 측정하였다. 도 5는 실시예와 비교예의 소결체에 대해 크리프 실험을 수행한 결과를 함께 나타낸 시간-스트레인(변형량) 그래프이다. 도 5에 도시된 바와 같이, 실시예에 의해 제조된 MnO-Al2O3 첨가 UO2 소결체는 비교예에 의해 제조된 순수 UO2 소결체의 약 2.5배 이상 빠르게 변형이 일어남을 확인할 수 있다. 소결체의 크리프 변형 속도가 빠르면 피복관에 응력을 가하기 전에 소결체 자체가 먼저 변형되어 피복관 파손을 줄일 수 있다. 따라서, 본 발명의 공정을 이용하여 제조된 실시예의 소결체는 소결체 팽창시 피복관에 작용하는 응력을 효과적으로 감소시킬 수 있음을 확인할 수 있다. 그러나, 종래의 순수 UO2 소결체는 크리프 변형 속도가 느려서 피복관의 파손을 일으킬 위험이 높다.
본 발명은 상술한 실시형태 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니며, 첨부된 청구범위에 의해 한정하고자 한다. 따라서, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 형태의 치환, 변형 및 변경이 가능할 것이며, 이 또한 본 발명의 범위에 속한다고 할 것이다.
도 1은 본 발명의 실시형태에 따른 핵연료 소결체 제조 방법을 설명하기 위한 개략적인 공정 순서도이다.
도 2는 MnO-Al2O3 상태도를 나타내는 그래프이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따라 제조된, MnO-Al2O3 첨가제를 첨가한 핵연료 소결체의 결정립 조직을 나타낸 광학 현미경 사진이다.
도 4는 비교예에 따라 제조된, 순수 UO2 소결체의 결정립 조직을 나타낸 광학 현미경 사진이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따라 MnO-Al2O3 첨가제를 첨가한 핵연료 소결체와 비교예에 따른 순수 UO2 소결체의 크리프 실험 결과를 나타내는 그래프이다.

Claims (15)

  1. 이산화우라늄 핵연료 소결체에 있어서, Mn-화합물과 Al-화합물로 구성된 첨가제 분말을 UO2계 분말에 첨가하여 제조되는 것으로서, 상기 Mn-화합물과 Al-화합물로 구성된 첨가제 분말은 Mn/Al의 중량 조성비가 1~100의 범위이고, 상기 UO2계 분말에 첨가되는 첨가량은 상기 UO2계 분말을 기준으로 (Mn+Al)/U의 중량 비율이 50~3000 ㎍/g인 범위인 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 Mn-화합물 및 Al-화합물은 산화물, 질화물, 스테아레이트, 클로라이드, 하이드록사이드로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 Mn-화합물 및 Al-화합물은 각각 MnO 및 Al2O3인 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 UO2계 분말은 UO2 분말인 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 UO2계 분말은 UO2 분말에 추가로 PuO2 분말, Gd2O3 분말, ThO2 분말, Er2O3 분말 중 하나 이상이 혼합된 분말인 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체.
  7. 이산화우라늄 핵연료 소결체를 제조하는 방법에 있어서,
    Mn/Al의 중량 조성비가 1~100의 범위인 Mn-화합물과 Al-화합물로 구성된 첨가제 분말을 UO2계 분말이 UO2계 분말을 기준으로 (Mn+Al)/U의 중량 비율이 50~3000㎍/g인 범위가 되도록 혼합하여 혼합 분말을 제조하는 단계;
    상기 혼합 분말을 압축 성형하여 성형체를 제조하는 단계;
    상기 성형체를 환원성 기체 분위기에서 1600~1800℃에서 소결하는 단계;를 포함하는 핵연료 소결체 제조 방법.
  8. 삭제
  9. 제7항에 있어서,
    상기 첨가제 분말 내의 상기 Mn-화합물 및 Al-화합물은 산화물, 질화물, 스테아레이트, 클로라이드, 하이드록사이드로 구성된 그룹으로부터 선택된 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체 제조 방법.
  10. 제7항에 있어서,
    상기 Mn-화합물 및 Al-화합물은 각각 MnO 및 Al2O3인 것을 특징으로 하는 핵 연료 소결체 제조 방법.
  11. 제7항에 있어서,
    상기 소결 단계에서, 상기 환원성 기체 분위기는 수소함유 기체의 분위기인 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체 제조 방법.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 수소함유 기체는 이산화탄소, 수증기, 불활성 기체로 이루어진 그룹으로부터 선택된 적어도 하나와 수소기체를 혼합한 수소 함유 혼합기체인 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체 제조 방법.
  13. 제11항에 있어서,
    상기 수소함유 기체는 수소기체인 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체 제조 방법.
  14. 제7항에 있어서,
    상기 혼합 분말 제조 단계에서, 상기 UO2계 분말은 UO2 분말인 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체 제조 방법.
  15. 제7항에 있어서,
    상기 혼합 분말 제조 단계에서, 상기 UO2계 분말은 UO2 분말에 추가로 PuO2 분말, Gd2O3 분말, ThO2 분말, Er2O3 분말 중의 하나 이상이 혼합된 분말인 것을 특징으로 하는 핵연료 소결체 제조 방법.
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