JP2002181975A - 燃料ペレットと、その製造方法と、その燃料要素および燃料集合体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】燃焼に伴う核分裂生成ガスの放出を抑制し、燃
焼中のペレットのスエリング量を抑え、ペレットと被覆
管相互作用を抑制する。 【解決手段】核的毒物（Ｇｄ₂Ｏ₃分散相９）または核分
裂性物質と核的毒物との混合物が核分裂性物質中に分散
している焼結ペレット８において、核的毒物以外の添加
物の析出相10を含んでいる。この析出相10は焼結ペレッ
ト８内の結晶粒界に析出しており、Ｓｉ，Ａｌ，ＳｉＯ
₂，Ａｌ₂Ｏ₃から選択された少なくとも一種からなって
いる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、Ｇｄ₂Ｏ₃等の核的
毒物を含有する燃料ペレットと、その製造方法と、その
燃料要素および燃料集合体に関する。

【０００２】

【従来の技術】現在、軽水炉用燃料では中性子吸収材と
してＧｄが利用されており、軽水炉用核燃料の高燃焼度
化に伴ってＧｄの添加濃度が増加する傾向にある。通
常、燃料としてのＵＯ₂にＧｄを添加して焼結したＵＯ₂
燃料ペレットはＵＯ₂粉末とＧｄ₂Ｏ₃粉末とを機械的に
混合し、これを圧粉成形したのち焼結して得られる。以
下、焼結した燃料ペレットを単にペレットと記す。

【０００３】ＵＯ₂とＧｄ₂Ｏ₃との混合酸化物は、ＵＯ₂
と比べ焼結性が低く、同一条件下では、そのペレットの
密度、結晶粒径は共にＵＯ₂ペレットよりも小さくなる
ことが知られている。また、Ｇｄの添加濃度が高い場合
には、焼結中に微細な割れ（マイクロクラック）が容易
に発生することが知られている。

【０００４】結晶粒径が小さいと、核分裂に伴って生成
する核分裂生成ガス（ＦＰガス）の拡散距離が短くな
り、燃焼中のＦＰガス放出およびスエリング量が大きく
なる欠点がある。また、マイクロクラックが存在する
と、ペレットの実効的な熱伝導率を低下させ、ひいては
燃焼中のＦＰガス放出およびスエリング量を増加させ
る。

【０００５】Ｇｄ₂Ｏ₃を添加したＵＯ₂ペレットの結晶
粒径を増大させ、マイクロクラックの発生を防止するた
めには、ＵＯ₂とＧｄ₂Ｏ₃との固溶状態を良くする必要
があると考えられており、従来、均一な組織を有するペ
レット、すなわちＵＯ₂とＧｄ₂Ｏ₃との固溶状態が良い
ペレットを製造する方法が検討されてきた。

【０００６】そのうちの一つとして、共沈法（溶液状態
でＵとＧｄを混合した後、同時に沈殿させて混合粉末を
製造する方法）でＵとＧｄの混合状態が均一な粉末を作
製し、この粉末を使用してペレットを製造する方法があ
る。この方法で製造したペレットは、ＵＯ₂とＧｄ₂Ｏ₃
の固溶状態が極めて良好であり、ペレットの組織も均一
である。

【０００７】しかしながら、この方法は工程が非常に複
雑であるため製造費用が高くなる上、沈殿時に核燃料物
質で汚染された多量の放射性廃液が発生するという欠点
がある。そこで、機械的に混合されたＵＯ₂−Ｇｄ₂Ｏ₃
混合粉末を利用して固溶状態の良いペレットを得る製造
方法（例えば、特開平５−11088号公報、特開平１−193
691号公報、特開平２−242195号公報）が提唱されてい
る。

【０００８】一方、ＵＯ₂にＧｄが固溶すると、Journal
of Nuclear Materialsの第105巻（1982）の201ペー
ジ以降に報告されているように、ＵＯ₂中の不純物濃度
が上昇することによって熱伝導率の低下することが知ら
れている。

【０００９】この熱伝導率の低下は、燃料中心温度の増
大、その結果としてＦＰガス放出およびスエリング量、
ペレット被覆管相互作用（ＰＣＩ）の増大を招く。この
ため、燃料集合体を構成する燃料要素のうち、Ｇｄ₂Ｏ₃
添加ペレットを装填した燃料要素が経験する最大出力
は、通常、ＵＯ₂燃料よりも低めに設計されている。

【００１０】そこで、Ｇｄの固溶を故意に抑えることに
より、ペレットの熱伝導率低下を低減する方法（例えば
特開昭59−90082号公報、特開昭60−231195号公報、特
開平11−287883号公報）が提唱されている。特開昭59−
90082号公報には、ホウ化タングステンで被覆した１μ
ｍ〜20μｍのＧｄ₂Ｏ₃粒子を添加することにより、焼結
中におけるＵＯ₂粒子とＧｄ₂Ｏ₃粒子の接触を避けてＧ
ｄを固溶させない方法が示されている。

【００１１】特開昭60−231195号公報には、１mm以上の
Ｇｄ₂Ｏ₃粒子を添加することにより、焼結中におけるＵ
Ｏ₂粒子とＧｄ₂Ｏ₃粒子の接触面積を少なくしてＧｄの
固溶を抑える方法が示されている。特開平11−287883号
公報では、Ｇｄ₂Ｏ₃単体を添加するのではなく、ＵＯ₂
と類似の結晶構造を有するＵＯ₂−Ｇｄ₂Ｏ₃の固溶体を
添加する方法が示されている。

【００１２】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、特開昭
60−231195号公報の方法では、焼結中にＵＯ₂とＧｄ₂Ｏ
₃との反応を完全に避けることができず、焼結中にＵＯ₂
とＧｄ₂Ｏ₃との反応界面で、体積変化を伴う相変化が起
こり続けるために、界面近傍に気孔やクラックが発生す
る。これらの気孔やクラックは、密度の減少および熱伝
導率の低下ならびにＦＰガスの放出経路の増加を招くこ
とになり、期待した効果が得られない。

【００１３】同様の概念を応用した例が、国際会議（In
ternational Atomic Energy Agency， Technical
Committee Meeting on Advances in Pellet Tech
nology for Improved Performance at High Burn
up，28 Oct．−１Nov．，Tokyo,Japan,Paper No 2-
1）で報告されている。この報告では、Ｇｄ₂Ｏ₃の小球
を熱処理してＵＯ₂粉末に混合し焼結することにより、
Ｇｄ₂Ｏ₃小球分散型ペレットを得ている。

【００１４】しかし、このＧｄ₂Ｏ₃小球分散型ペレット
には、マイクロクラックは観測されなかったが、Ｇｄ₂
Ｏ₃小球の周りに気泡が集まり、一部連結している。こ
のことから、熱伝導率の向上は小さいものと推察され
る。

【００１５】また、特開昭59−90082号公報の方法で
は、工程が複雑で費用が高くなり工業的でない上、ホウ
化タングステンとのＵＯ₂の熱膨張率が異なることなど
により界面近傍にクラックが発生し、熱伝導率の低下を
招くことが予想され、やはり期待した効果が得られな
い。

【００１６】特開平11−287883号公報では、ＵＯ₂に類
似したＵＯ₂−Ｇｄ₂Ｏ₃固溶体を分散相とし、ＵＯ₂ペレ
ット内に分散させることにより、高濃度のＧｄ₂Ｏ₃を含
む領域周辺の割れの発生を抑え、ペレットの熱伝導率を
向上させる方法が開示されている。

【００１７】しかし、上記の方法ではＧｄ₂Ｏ₃粒子以外
の領域、すなわちのＵＯ₂領域については制御すること
ができないため、これらの方法で作製したペレットのＵ
Ｏ₂領域の結晶粒径は10μｍ前後であり、ペレット燃焼
中のＦＰガス放出を抑えるために最低限必要な30μｍに
達していない。

【００１８】本発明はかかる課題を解決するためになさ
れたもので、Ｇｄ₂Ｏ₃等の核的毒物を含有する酸化物焼
結ペレットを提供することにある。さらに詳しくは、前
記ペレット内にＧｄ等の核的毒物のペレット平均濃度よ
りも高い濃度の領域を存在させ、かつ、ＵＯ₂等の核分
裂性物質からなる粉末に核的毒物以外の添加物を添加す
ることにより、ペレット平均の核的毒物濃度が従来と同
一でありながら、核的毒物がペレット内に均一に分布し
ている従来の酸化物ペレットに比べて熱伝導率の低下を
抑え、かつＵＯ₂等の核分裂性物質からなる領域の結晶
粒径を増大させて従来の酸化物ペレットに比べて燃焼に
伴うＦＰガスの放出を抑制できる核的毒物添加のペレッ
トおよびそのペレットの製造方法を提供することにあ
る。

【００１９】また、本発明は前記燃料ペレットと、前記
製造方法により得られた燃料ペレットを被覆管内に装填
し封入した燃料要素およびその燃料要素を多数本結束し
た燃料集合体を提供することにある。

【００２０】

【課題を解決するための手段】請求項１の発明は、核的
毒物、または前記核分裂性物質と前記核的毒物との混合
物が核分裂性物質中に分散して存在している燃料ペレッ
トにおいて、前記核的毒物以外の添加物の析出相を含ん
でいることを特徴とする。

【００２１】この発明によれば、核的毒物以外の添加物
により核分裂性物質からなる領域の焼結が促進されるた
め、核分裂性物質からなる領域の結晶粒径を従来のペレ
ットに比べ増大させることができる。この効果によっ
て、結晶粒径が従来のペレットに比べ燃焼中のペレット
からのＦＰガス放出量が小さくなる。

【００２２】請求項２の発明は、前記核的毒物以外の添
加物は、焼結した燃料ペレット内の結晶粒界に析出して
いることを特徴とする。この発明によれば、核的毒物以
外の添加物をペレット内の結晶粒界に析出させることに
より、ペレット内の結晶粒界のすべりを促進しペレット
のクリープ速度を従来のペレットを用いた燃料に比べて
大きくさせることができる。このことは、燃焼中のペレ
ット−被覆管相互作用（ＰＣＩ）を従来のペレットを用
いた燃料に比べて抑えることができる。

【００２３】また、請求項１の発明において、核的毒物
以外の添加物を、ペレット内の結晶粒界にガラス状また
は結晶性の物質として析出させることもできる。この場
合には、核的毒物以外の添加物をペレット内の結晶粒界
に析出させることにより、ペレット内の結晶粒界のすべ
りを促進し、ペレットのクリープ速度を従来のペレット
に比べて大きくさせることができ、燃焼中のペレット−
被覆管相互作用を従来のペレットを用いた燃料に比べて
抑えることができる。

【００２４】また、この効果については、結晶粒界に析
出している添加物がガラス相である方が良い。加えて、
結晶粒界に析出している添加物の形態がガラス状であれ
ば、そうでない場合に比べ結晶粒界に蓄積されるＦＰガ
スの量が少ないため、燃焼中のペレットのスエリング量
が抑えられるという効果もある。これらの効果は、燃料
の健全性を従来に比べて向上させることができるため、
燃料の高燃焼度化に寄与する。

【００２５】請求項３の発明は、前記核的毒物以外の添
加物は、珪素、アルミニウム、珪素の酸化物、アルミニ
ウムの酸化物、珪素の酸化物またはアルミニウムの酸化
物、珪素の酸化物およびアルミニウムの酸化物から選択
された少なくとも１種からなることを特徴とする。

【００２６】この発明によれば、核的毒物以外の添加物
中に珪素またはアルミニウムを含んでいるために、結晶
粒界に析出している添加物がガラス状になりやすく、そ
のためペレット内の結晶粒界のすべりが促進され、ペレ
ットのクリープ速度が従来のペレットに比べて大きくな
るため、燃焼中のペレット−被覆管相互作用が従来のペ
レットに比べて抑えられる。

【００２７】加えて、結晶粒界に析出している添加物の
形態がガラス状であれば、そうでない場合に比べ結晶粒
界に蓄積されるＦＰガスの量が少ないため、燃焼中のペ
レットのスエリング量が抑えられるという効果もある。
この効果は燃料の健全性を従来の比べて向上させるた
め、燃料の高燃焼度化に寄与する。

【００２８】また、核的毒物以外の添加物が珪素の酸化
物である場合、結晶粒界に析出している添加物がガラス
状になりやすく、そのためペレット内の結晶粒界のすべ
りが促進され、ペレットのクリープ速度が従来のペレッ
トに比べて大きくなるため、燃焼中のペレット−被覆管
相互作用が従来のペレットに比べて抑えられる。

【００２９】加えて、結晶粒界に析出している添加物の
形態がガラス状であれば、そうでない場合に比べて結晶
粒界に蓄積されるＦＰガスの量が少ないため、燃焼中の
ペレットのスエリング量が抑えられるという効果もあ
る。この効果は燃料の健全性を従来に比べて向上させる
ため、燃料の高燃焼度化に寄与する。

【００３０】また、核的毒物以外の添加物としてアルミ
ニウムの酸化物を選ぶことにより、核分裂性物質からな
る領域の焼結が促進されるため、核分裂性物質からなる
領域の結晶粒径を従来のペレットに比べて増大させるこ
とができる。この効果によって、この発明のペレットは
燃焼中のペレットからのＦＰガス放出に関し結晶粒径が
従来のペレットに比べて小さくなる。この効果は燃料の
健全性を従来に比べて向上させるため、燃料の高燃焼度
化に寄与する。

【００３１】また、核的毒物以外の添加物が珪素の酸化
物またはアルミニウムの酸化物を含んでいる場合、結晶
粒界に析出している添加物がガラス状になりやすく、そ
のためペレット内の結晶粒界のすべりが促進され、ペレ
ットのクリープ速度が従来のペレットに比べて大きくな
るため、燃焼中のペレット−被覆管相互作用が従来のペ
レットに比べて抑えられる。また、核的毒物以外の添加
物は焼結温度付近で液相を形成するため、核分裂性物質
からなる領域の結晶粒径を増大させる効果がある。これ
らの効果は燃料の健全性を従来に比べて向上させるた
め、燃料の高燃焼度化に寄与する。

【００３２】また、核的毒物以外の添加物が珪素の酸化
物またはアルミニウムの酸化物からなっている場合、結
晶粒界に析出している添加物がガラス状になりやすく、
そのため、ペレット内の結晶粒界のすべりが促進され、
ペレットのクリープ速度が従来のペレットに比べて大き
くなるため、燃焼中のペレット−被覆管相互作用が従来
のペレットに比べて抑えられる。また、核的毒物以外の
添加物は焼結温度付近で液相を形成するため、核分裂性
物質からなる領域の結晶粒径を増大させる効果がある。

【００３３】また、核的毒物以外の添加物が珪素の酸化
物またはアルミニウムの酸化物からなり、ペレット内の
結晶粒界に析出していることにより、ペレット内の結晶
粒界のすべりが促進され、ペレットのクリープ速度が従
来のペレットに比べて大きくなるため、燃焼中のペレッ
ト−被覆管相互作用が従来のペレットに比べて抑えられ
る。

【００３４】前記添加物が珪素の酸化物およびアルミニ
ウムの酸化物からなる場合、各酸化物の混合比率によっ
てはペレット内での析出形態が結晶性またはガラス状に
なるが、この効果については、結晶粒界に析出している
添加物がガラス相である方が良い。

【００３５】各酸化物の混合比率を適当に選択し、ペレ
ット内の結晶粒界に析出している添加物の形態をガラス
状にすれば、そうでない場合に比べて結晶粒界に蓄積さ
れるＦＰガスの量が少ないため、燃焼中のペレットのス
エリング量が抑えられるという効果もある。さらに、核
的毒物以外の添加物は焼結温度付近で液相を形成するた
め、核分裂性物質からなる領域の結晶粒径を増大させる
効果がある。これらの効果は燃料の健全性を従来に比べ
て向上させるため、燃料の高燃焼度化に寄与する。

【００３６】請求項４の発明は、前記核的毒物以外の添
加物は、珪素およびアルミニウムの酸化物からなり、珪
素およびアルミニウムの酸化物からなり、前記添加物中
の各酸化物をそれぞれ二酸化珪素および三酸化二アルミ
ニウムに換算した場合、二酸化珪素の重量比率が０ない
し100％の範囲にあることを特徴とする。

【００３７】この発明によれば、核的毒物以外の添加物
が珪素の酸化物またはアルミニウムの酸化物からなり、
ペレット内の結晶粒界に析出していることにより、ペレ
ット内の結晶粒界のすべりが促進され、ペレットのクリ
ープ速度が従来のペレットに比べて大きくなるため、燃
焼中のペレット−被覆管相互作用が従来のペレットに比
べて抑えられる。

【００３８】前記添加物が珪素の酸化物およびアルミニ
ウムの酸化物からなる場合、各酸化物の混合比率によっ
てはペレット内での析出形態が結晶性またはガラス状に
なるが、この効果については、結晶粒界に析出している
添加物がガラス相である方が良い。

【００３９】加えて、各酸化物の混合比率を適当に選択
し、ペレット内の結晶粒界に析出している添加物の形態
をガラス状にすれば、そうでない場合に比べて結晶粒界
に蓄積されるＦＰガスの量が少ないため、燃焼中のペレ
ットのスエリング量が抑えられるという効果もある。

【００４０】さらに、核的毒物以外の添加物がこの組成
域にある場合、焼結温度付近で液相を形成するため、核
分裂性物質からなる領域の結晶粒径を増大させる効果が
ある。これらの効果は燃料の健全性を従来に比べて向上
させるため、燃料の高燃焼度化に寄与する。

【００４１】請求項５の発明は、前記核的毒物以外の添
加物の燃料ペレット内における濃度は、重量割合で250
ないし2500ppmの範囲であることを特徴とする。この発
明によれば、核的毒物以外の添加物の濃度を上記範囲に
設定することにより、添加物がペレット内の結晶粒界に
析出することができ、またペレット内に最低限必要とさ
れる核分裂性物質の量を保持することができる。

【００４２】前記添加物がペレット内の結晶粒界に析出
していることにより、ペレット内の結晶粒界のすべりが
促進され、ペレットのクリープ速度が従来のペレットに
比べて大きくなるため、燃焼中のペレット−被覆管相互
作用が従来のペレットに比べて抑えられる。

【００４３】ペレット内の結晶粒界に析出している添加
物の形態がガラス状であれば、そうでない場合に比べて
結晶粒界に蓄積されるＦＰガスの量が少ないため、燃焼
中のペレットのスエリング量が抑えられるという効果も
ある。さらに、核的毒物以外の添加物の濃度がこの範囲
にある場合、焼結温度付近で十分な量の液相を形成する
ため、核分裂性物質からなる領域の結晶粒径を増大させ
る効果がある。これらの効果は燃料の健全性を従来に比
べて向上させるため、燃料の高燃焼度化に寄与する。

【００４４】請求項６の発明は、前記燃料ペレット内に
おける核分裂性物質領域の平均結晶粒径は10ないし60μ
ｍの範囲にあることを特徴とする。この発明によれば、
燃料ペレット内における核分裂性物質領域の平均結晶粒
径が10ないし60μｍの範囲にあることにより、燃焼中の
ペレットからのＦＰガス放出を従来の結晶粒径のペレッ
トに比べて抑えることができる。この効果は燃料の健全
性を従来に比べて向上させるため、燃料の高燃焼度化に
寄与する。

【００４５】請求項７の発明は、前記燃料ペレットの気
孔率が９％から0.5％であることを特徴とする。この発
明によれば、核的毒物または核分裂性物質と核的毒物と
の混合物が分散しているペレットの気孔率が上記範囲に
あれば、ペレット内に最低限必要とされる核分裂性物質
の量を保持しながら、ペレットの熱伝導率を従来のペレ
ットと同等またはそれ以上に保つことができる。この効
果は燃料の健全性を従来に比べて向上させるため、燃料
の高燃焼度化に寄与する。

【００４６】請求項８の発明は、前記燃料ペレット中に
存在する核的毒物または核分裂性物質と核的毒物との混
合物の直径が0.1μｍ以上ペレットの直径または軸方向
長さのうち大きい方の長さを超えない範囲にあることを
特徴とする。

【００４７】この発明によれば、燃料ペレット中に存在
する核的毒物または核分裂性物質と核的毒物との混合物
の直径が上記範囲にある場合、核的毒物または核分裂性
物質と核的毒物との混合物と核的毒物以外の添加物との
反応を抑えることができる。また、核的毒物または核分
裂性物質と核的毒物との混合物が核分裂性物質からなる
領域に固溶しないため、核的毒物の固溶による核分裂性
物質からなる領域の結晶粒径減少を抑えることが可能に
なる。この作用により、燃焼中のペレットからのＦＰガ
ス放出を結晶粒径が従来のペレットに比べて抑えること
ができる。この効果は燃料の健全性を従来に比べて向上
させるため、燃料の高燃焼度化に寄与する。

【００４８】請求項９の発明は、核分裂性物質を含む燃
料ペレットの製造方法において、前記核分裂性物質を含
む粉末に核的毒物以外の添加物および前記核的毒物、ま
たは前記核分裂性物質と前記核的毒物との混合物を添加
して圧粉成形および焼結するか、または前記核分裂性物
質を含む粉末に予め前記核的毒物以外の添加物を添加し
た後、前記核的毒物または前記核分裂性物質と前記核的
毒物との混合物を添加して圧粉成形および焼結すること
を特徴とする。

【００４９】この発明によれば、核分裂性物質を含む核
的毒物以外の添加物を添加することにより、核分裂性物
質からなる領域の焼結を促進させることができるため、
核分裂性物質からなる領域の結晶粒径を従来のペレット
に比べて増大させることができる。

【００５０】また、従来のペレットに比べて燃焼中のペ
レットからのＦＰガス放出量が小さくなるペレットを製
造することができる。このことは従来に比べて健全性を
向上させた燃料要素または燃料集合体を提供できる副次
的な効果がある。

【００５１】さらに、燃料ペレットの製造方法におい
て、核分裂性物質を含む粉末に予め前記核的毒物以外の
添加物を添加した後、核的毒物または核分裂性物質と核
的毒物との混合物を添加して圧粉成形および焼結するこ
とができる。

【００５２】この場合には、核分裂性物質を含む粉末に
核的毒物以外の添加物を予め添加することにより、核分
裂性物質からなる領域の焼結を選択的に促進させること
ができるため、核分裂性物質からなる領域の結晶粒径を
従来のペレットに比べて増大させることができる。これ
により、結晶粒径が従来のペレットに比べて燃焼中のペ
レットからのＦＰガス放出量が小さくなるペレットを製
造することができる。このことは、従来に比べ健全性を
向上させた燃料を提供できる。

【００５３】請求項10の発明は、前記核的毒物以外の添
加物、前記核分裂性物質および前記核的毒物または前記
核分裂性物質と前記核的毒物との混合物の混合粉末を圧
粉成形し、1000℃以上1800℃以下の温度で、かつ−600k
J/mol以上−100kJ/mol以下の酸素ポテンシャルを有する
雰囲気で焼結することを特徴とする。

【００５４】この発明によれば、核分裂性物質を含む粉
末に核的毒物以外の添加物を添加することにより、核分
裂性物質からなる領域の焼結を促進させることができる
ため、核分裂性物質からなる領域の結晶粒径を従来のペ
レットに比べて増大させることができる。また、結晶粒
径が従来のペレットに比べて燃焼中のペレットからのＦ
Ｐガス放出量が小さくなるペレットを製造することがで
き、従来に比べ健全性を向上させた燃料を提供できる。
なお、ニ酸化珪素の蒸発は、焼結雰囲気の酸素ポテンシ
ャルに依存するため、ニ酸化珪素の蒸発を抑える観点か
ら、焼結雰囲気はできるだけ酸化性の方が良い。

【００５５】請求項11の発明は、前記核的毒物、または
前記核分裂性物質と前記核的毒物との混合物の周囲に０
℃以上1000℃以下の温度で分解または蒸発する物質を予
め被覆した後に、前記核的毒物以外の添加物および前記
核分裂性物質からなる粉末と混合し、圧粉成形した後、
焼結することを特徴とする。

【００５６】この発明によれば、添加する核的毒物また
は核分裂性物質と核的毒物との混合物の周囲に０℃以上
1000℃以下の温度で分解または蒸発する物質を予め被覆
することにより、核分裂性物質を含む粉末と核的毒物ま
たは核分裂性物質と核的毒物との混合物との反応を抑え
ながら、かつ核的毒物以外の添加物を添加することによ
り、核分裂性物質からなる領域の焼結を促進させること
ができる。

【００５７】これにより、核分裂性物質からなる領域の
結晶粒径を従来のペレットに比べて増大させることがで
き、結晶粒径が従来のペレットに比べて燃焼中のペレッ
トからのＦＰガス放出量が小さくなるペレットを製造す
ることができる。このことは、従来に比べ健全性を向上
させた燃料を提供できる。

【００５８】請求項12の発明は、燃料ペレットを燃料被
覆管内に装填して密封してなる燃料要素において、前記
燃料ペレットは前記請求項１ないし請求項８記載の燃料
ペレットからなり、この燃料ペレットの少なくとも一部
を、前記燃料被覆管内に装填して封入してなることを特
徴とする。

【００５９】この発明によれば、核分裂性物質からなる
領域の結晶粒径を増大させた請求項１ないし８記載の燃
料ペレットの少なくとも一部を、前記燃料被覆管に装填
して密封することにより、燃料の燃焼に伴いペレットか
ら放出されるＦＰガスの量を、従来の結晶粒径を有する
ペレットのみを被覆管に装填して密封した燃料要素に比
べて抑えることができる。

【００６０】請求項13の発明は、燃料ペレットを燃料被
覆管内に装填して密封してなる燃料要素において、前記
請求項１ないし８記載の燃料ペレットを前記燃料被覆管
の軸方向出力を平均した値を超える部分に装填してなる
ことを特徴とする。

【００６１】この発明によれば、核分裂性物質からなる
領域の結晶粒径を増大させた請求項１ないし８記載の燃
料ペレットを、被覆管、つまり燃料要素の軸方向出力を
平均した値を超える部分に選択的に配置し、前記燃料被
覆管に装填し密封することにより、燃料要素の燃焼に伴
いペレットから放出されるＦＰガスの量を、従来の結晶
粒径を有するペレットのみを装填した燃料要素に比べて
抑えることができる。

【００６２】この発明による燃料要素は、従来の結晶粒
径を有するペレットのみを装填した燃料要素に比べＦＰ
ガス放出量を抑えることができるため、燃料温度に起因
した燃料要素の出力制限を従来に比べて緩和することが
できる。

【００６３】請求項14の発明は、前記請求項１ないし８
記載の燃料ペレットを燃料被覆管内の少なくとも一部に
装填して密封してなる前記請求項12または13記載の燃料
要素を少なくとも一部に含む多数本の燃料要素を上下タ
イプレートに固定して結束してなることを特徴とする。

【００６４】この発明によれば、従来の結晶粒径を有す
るペレットのみを装填した燃料要素に比べてＦＰガス放
出量を抑えることができる燃料要素を多数本結束するた
め、燃料温度に起因した燃料集合体の出力制限を従来に
比べて緩和することができる。このことは、従来に比べ
健全性を向上させた燃料集合体を提供できる。

【００６５】次に、本発明に係るペレットの作用を説明
する。本発明に係る製造方法にしたがってペレットを製
造すると、焼結中に核的毒物以外の添加物が液相を形成
し、液相焼結メカニズムにより核分裂性物質を含む粉末
間の表面反応を促進するため、結晶粒の成長を助長す
る。この結晶粒の成長により、ペレット燃焼中に発生す
るＦＰガスの結晶粒界への拡散距離が増加するため、結
晶粒径の小さい従来のペレットに比べて、本発明のペレ
ットからのＦＰガス放出量が減少する。

【００６６】核的毒物以外の添加物として、珪素の酸化
物およびアルミニウムの酸化物を使用した場合、ペレッ
ト内の核分裂性物質からなる領域の結晶粒径は40ないし
60μｍとなり、無添加のものに比べて４ないし６倍とな
る。この粒径増大効果により、ペレットからのＦＰガス
放出量についてみると、添加物を添加して結晶粒径を増
大させた場合、増大させない場合に比べて約半分にな
る。

【００６７】また、一般にペレットは金属製被覆管に装
填して密封されており（これを燃料要素という）、ペレ
ットの燃焼中にはペレットの熱膨張等によりペレットと
被覆管の間に機械的な相互作用（ＰＣＩ）が働く。燃料
要素の健全性はＰＣＩの程度に左右されるため、ＰＣＩ
を抑えるためには、ペレット中に適当な添加物を加える
ことによりペレット内の結晶粒界にガラス相を析出さ
せ、結晶粒界同士を滑りやすくさせてやれば良い。

【００６８】また、結晶粒界にガラス相を析出させる
と、析出させない場合に比べて、結晶粒界に保持される
ＦＰガスの量を少なくできるため、照射中に起こるペレ
ットの体積膨張（スエリング）を抑えられる。既に述べ
た焼結中に形成された液相は、ペレットの中心部を除き
ペレット燃焼中にはガラスもしくは結晶質の相状態にな
る。

【００６９】この相状態は核的毒物以外の添加物の種類
および組成に依存し、一般に珪素の酸化物やアルミニウ
ムの酸化物およびこれらの混合物や化合物を利用すると
ガラス相になりやすいため、核的毒物以外の添加物とし
てこれらの物質を使用すれば良い。

【００７０】本発明に核的毒物以外の添加物の添加濃度
については、例えば二酸化珪素と三酸化二アルミニウム
の混合物を使用した場合、核分裂性物質からなる領域の
結晶粒径を増大させるためには、重量割合で250ppm以上
必要である。また、2500ppm以上の添加量は、焼結ペレ
ットの密度を低下させる原因となるため適当でない。

【００７１】また、核的毒物以外の添加物の混合方法に
ついては、例えば添加物として二酸化珪素と三酸化二ア
ルミニウムの混合物を使用した場合、例えば核的毒物と
して一般に使用されているＧｄ₂Ｏ₃がペレットの焼結中
にこれらの物質と反応しやすく、核的毒物以外の添加物
と核的毒物を核分裂性物質を含む粉末と同時に混合する
と、核的毒物以外の添加物と核的毒物とが最初に反応し
てしまい、添加物の添加による核分裂性物質を含む領域
の結晶粒径増大効果が打ち消されてしまう。

【００７２】この反応をできるだけ抑えるために、まず
核分裂性物質を含む粉末に核的毒物以外の添加物を混合
し、その後に核的毒物または核分裂性物質と核的毒物と
の混合物を添加して圧粉成形するのが良い。または、核
的毒物または核分裂性物質と核的毒物との混合物からな
る粒子の周囲に、核的毒物以外の添加物との反応を抑え
るような物質を塗布するのも良い。

【００７３】この際、塗布した物質が製品ペレットの焼
結温度まで残存するとペレットの焼結状態に影響が現れ
るため、塗布する物質としては、核分裂性物質を含む粉
末が焼結を終了する温度（一般に1000℃以上）までに分
解して揮発するものが適している。

【００７４】ペレット内に存在する核的毒物または核分
裂性物質と核的毒物との混合物の直径の下限について
は、次のように決められる。通常市販されている核的毒
物粉末の比表面積から求めた粒子直径が約0.1μｍであ
り、この粉末を使用して本発明に係る製造方法で本発明
に係るペレットを製造すると、ペレット内の核分裂性物
質からなる領域にほぼ均一に核的毒物が固溶した。

【００７５】このペレットでは、従来製造されている核
的毒物添加のペレットと何ら変わらず、本発明によって
もたらされる効果はほとんど現れない。すなわち、核的
毒物粉末の粒子直径が0.1μｍという値よりも小さくな
ると本発明の効果は現れない。直径の上限については、
核的毒物または核分裂性物質と核的毒物との混合物の大
きさがペレットの大きさを超えなければ、本発明により
もたらされる効果を得ることができる。

【００７６】

【発明の実施の形態】本発明に係るペレットと、その製
造方法の実施の形態を図１および図２により説明する。 （第１の実施の形態）図１において、符号１で示す立方
晶の結晶構造を有するＧｄ₂Ｏ₃粉末を２ｔ／ｃｍ²の圧
力で成形し、真空中または空気中1450℃で15分間仮焼し
て単斜晶の結晶構造を有するＧｄ₂Ｏ₃焼結ペレットとし
た。このペレットを乳鉢内で粉砕後、さらに超微粉砕機
により湿式で２時間粉砕して単斜晶Ｇｄ₂Ｏ₃粉末２とし
た。

【００７７】この単斜晶Ｇｄ₂Ｏ₃粉末２を約50％ＴＤ
（％ＴＤは、理論密度に対するペレット密度の比）とな
るように圧粉成形後、再び乳鉢内で粉砕し篩い分けによ
り約200μｍの粒径を有するＧｄ₂Ｏ₃粒子３とした。Ｇ
ｄ₂Ｏ₃粒子３の周りにＧｄ₂Ｏ₃の粉末が残っていると、
ペレットの焼結に影響を及ぼすため、篩い分け後のＧｄ
₂Ｏ₃粒子３を洗浄し乾燥させた。

【００７８】一方、ＵＯ₂粉末４に核的毒物以外の添加
物として二酸化珪素（ＳｉＯ₂）および三酸化二アルミ
ニウム（Ａｌ₂Ｏ₃）の混合粉末５を予め250ないし2500p
pm添加した後、この粉末に対し洗浄・乾燥させたＧｄ₂
Ｏ₃粒子３を10ｗｔ％Ｇｄ₂Ｏ₃の添加濃度となるように
秤量し添加して混合した。

【００７９】混合粉末を2.3ｔ／ｃｍ²の圧力でプレス
し、内部にＧｄ₂Ｏ₃粒子３と二酸化珪素（ＳｉＯ₂）お
よび三酸化二アルミニウム（Ａｌ₂Ｏ₃）の混合粉末とを
含む成形密度50％ＴＤの圧粉成形体６を得た。この圧粉
成形体６を露点９℃の40％Ｈ₂−Ｎ₂ガス中、1740℃で４
時間にわたり焼結７し、密度約96％ＴＤの焼結ペレット
（以下、単にペレットと記す）８を製造した。

【００８０】図２は、このようにして製造されたペレッ
ト８の金相を模式的に図示したものである。図中の符号
８はペレットであり、９はペレット内に分散させたＧｄ
₂Ｏ₃粒子３、10は核的毒物以外の添加物の析出相、11は
核的毒物と核的毒物以外の添加物とが反応したと思われ
る核的毒物と核的毒物以外の添加物との反応領域であ
る。

【００８１】核的毒物以外の添加物に関し、添加濃度お
よび添加物の組成を変化させてペレットを製造し、各ペ
レットについて数箇所のペレット横断面金相写真から評
価した。その結果、ＵＯ₂領域の結晶粒径は、核的毒物
以外の添加物を250ppm添加した場合に10μｍ、2500ppm
添加した場合に約60μｍであった。

【００８２】無添加の場合のＵＯ₂領域における結晶粒
径は約10μｍであったことを考慮すると、核的毒物以外
の添加物を250ppmより少ない場合は効果がないと考えら
れる。このことは、核的毒物粒子を添加していない場合
や、核的毒物を均一に混合した場合の粒径変化（例えば
特開平５−11088号公報）では、核的毒物以外の添加物
を250ppm添加しただけでペレット内の結晶粒径増大効果
が現れていることと対照的である。

【００８３】両者の差異については、Ｇｄ₂Ｏ₃粒子の周
囲にはＧｄ₂Ｏ₃と添加したＳｉＯ₂およびＡｌ₂Ｏ₃とが
反応したと思われる反応相が観察されたことから、核的
毒物と核的毒物以外の添加物とが反応することにより核
的毒物以外の添加物による結晶粒径増大効果が小さくな
っているためと考えられる。

【００８４】ちなみに、Ｇｄ₂Ｏ₃粒子の周囲には、熱伝
導率に影響を与えるような大きな割れや空隙は認められ
ず、またペレットの熱伝導率をレーザーフラッシュ法で
測定した結果、本実施の形態によるペレットの熱伝導率
は核的毒物がペレット内に含まれているにもかかわら
ず、ＵＯ₂単体のそれとほぼ同等であった。

【００８５】次に本実施の形態における応用例１から12
と参考例１および２を説明する。 ［応用例１］第１の実施の形態では、核的毒物としてＧ
ｄ₂Ｏ₃単体を使用したが、ペレット内で核的毒物濃度が
局所的に高い組成からなる領域を分散させれば良いの
で、ペレット平均よりも高いＧｄ₂Ｏ₃濃度を有するＵＯ
₂とＧｄ₂Ｏ₃の固溶体を分散させても良い。

【００８６】［応用例２］第１の実施の形態では、核分
裂性物質を含む粉末として二酸化ウランを使用している
が、二酸化ウラン粉末以外の核分裂性物質の粉末、例え
ば二酸化プルトニウム（ＰｕＯ₂）や二酸化トリウム
（ＴｈＯ₂）、それらの混合粉末を用いても本発明と同
様の効果が得られる。

【００８７】［応用例３］第１の実施の形態ではガドリ
ニウム酸化物を特定の物質で被覆していないが、核的毒
物と核的毒物以外の添加物との反応をできるだけ抑えた
方が、核分裂性物質を含む領域の結晶粒径増大に関し有
利である。このため、核的毒物の周囲を特定の物質で被
覆しても良い。このような物質として、無機性化合物、
有機系化合物、金属脂肪酸や脂肪酸、例えばステアリン
酸亜鉛、ラウリン酸、ベヘン酸、イソステアリン酸やア
ミド系化合物を使用しても良い。

【００８８】［応用例４］第１の実施の形態では、核的
毒物としてガドリニウム酸化物の単体を使用したが、核
的毒物からなる粒子と核的毒物以外の添加物と反応させ
難くする物質を、予め核的毒物からなる粒子に添加して
も良い。

【００８９】［応用例５］第１の実施の形態では、核的
毒物粒子を混合前に予め洗浄したが、洗浄しなくても良
い。

【００９０】［応用例６］第１の実施の形態では、核的
毒物粒子の表面状態を制御しなかったが、核的毒物以外
の添加物との反応を抑える観点から、できるだけ表面を
滑らかにしてから他の粉末と混合しても良い。

【００９１】［応用例７］第１の実施の形態では、核的
毒物粒子の形状を制御しなかったが、核的毒物以外の添
加物との反応を抑える観点から、できるだけ球に近い形
状にしてから他の粉末と混合しても良い。

【００９２】［応用例８］第１の実施の形態では、添加
している核的毒物粒子の大きさを約200μｍとしている
が、粒子径がこの値よりも小さくても大きくても良い。
燃料の核的性質を考慮すると粒子径は小さい方が望まし
いが、その分、核的毒物粒子の表面積が増加するため核
的毒物以外の添加物との反応量が増加し、核分裂性物質
からなる領域の結晶粒径増大効果が小さくなる。

【００９３】［応用例９］第１の実施の形態では、添加
している核的毒物粒子を圧粉成形して作製しているが、
核的毒物を予め焼結しても良い。

【００９４】［応用例10］第１の実施の形態では、核的
毒物としてガドリニウム酸化物を使用したが、Ｇｄと化
学的性質が類似しているＥｒやＤｙ等の他の核的毒物で
も第１の実施の形態と同様の効果が得られる。

【００９５】［応用例11］第１の実施の形態では、焼結
時の雰囲気ガスとしてＨ₂Ｏを含んだＨ₂とＮ₂の混合ガ
スを使用したが、焼結挙動は焼結時に固相と平衡になる
雰囲気ガスの酸素ポテンシャルに影響されるので、同様
な酸素ポテンシャルを有する他の雰囲気ガス、例えばＣ
Ｏ−ＣＯ₂混合ガスやＣＯ₂−ＮＨ₃混合ガス等を使用し
ても良い。

【００９６】［応用例12］第１の実施の形態では、核的
毒物以外の添加物として二酸化珪素および三酸化二アル
ミニウムの混合物を使用したが、その他の添加物として
粒径増大効果を有するチタン酸化物やニオブ酸化物、お
よびこれらを含む混合物や化合物を使用しても良い。

【００９７】ただし、チタン酸化物やニオブ酸化物はＵ
Ｏ₂等の核分裂性物質に固溶しやすく、固溶することで
ペレットからのＦＰガス放出量を増加させることが知ら
れており、これらの添加物を使用したペレットは、核分
裂性物質からなる領域の結晶粒径が増大していたとして
も、ＦＰガス放出量低減効果はない。

【００９８】［参考例１］第１の実施の形態では、核的
毒物からなる粒子として単斜晶の構造を有するＧｄ₂Ｏ₃
粒子を使用した。一般に販売されているＧｄ₂Ｏ₃粉末は
立方晶の構造を有しており、この粉末をそのまま使用す
ると、立方晶−単斜晶の相変化に伴う体積減少により、
製品ペレットのＧｄ₂Ｏ₃粒子の周囲に気孔が発生し製品
ペレットの密度が低下した。この減少は、立方晶の構造
を有するＧｄ₂Ｏ₃粉末の特性を変化させた場合、例えば
粉砕して比表面積を増大させた場合でも、その程度は小
さいものの同様に発生した。

【００９９】［参考例２］第１の実施の形態では、核的
毒物をペレット状に圧粉成形し粉砕した粒子を添加し
た。この方法以外に、核的毒物のペレットを1500℃で焼
結し、これを切断して一辺が0.5ないし２mmの核的毒物
焼結粒子を作製し、第１の実施の形態による方法でペレ
ットを製造した。その結果、核的毒物粒子の大きさによ
らず、核的毒物粒子と核分裂性物質からなる領域の界面
に割れが発生した。また、核的毒物の焼結粒子を用いた
場合、核分裂性物質の粉末と焼結時の体積収縮割合が異
なるため、焼結後のペレットは、核的毒物の焼結粒子の
付近を中心として表面に凹凸が顕著に現れた。

【０１００】次に本発明に係る燃料要素の実施の形態を
図３（ａ）により説明する。図３（ａ）に示した燃料要
素12は、例えばジルコニウム基合金からなる長尺円筒状
燃料被覆管13内に複数個の燃料ペレット14が積層して装
填されており、燃料被覆管13の上下両端部は上部端栓15
と下部端栓16で密封されている。

【０１０１】上部端栓15と燃料ペレット14の上端との間
にはプレナムスプリング17が設けられており、プレナム
スプリング17により燃料ペレット14の上下動を防止して
いる。ここで、燃料ペレット14は上記実施の形態によっ
て製造されたものと同様のもので、次のように構成され
ている。

【０１０２】すなわち、図１に示したように立方晶の結
晶構造を有するＧｄ₂Ｏ₃粉末（立方晶）１を２ｔ／ｃｍ
²の圧力で成形し、真空中もしくは空気中1450℃で15分
間仮焼して単斜晶の結晶構造を有するＧｄ₂Ｏ₃焼結ペレ
ットとし、このペレットを乳鉢内で粉砕後、さらに超微
粉砕機にて湿式で２時間粉砕してＧｄ₂Ｏ₃粉末（単斜
晶）２とした。

【０１０３】このＧｄ₂Ｏ₃（単斜晶）粉末２を約50％Ｔ
Ｄ（％ＴＤは、理論密度に対するペレット密度の比）と
なるように圧粉成形後、再び乳鉢内で粉砕し篩い分けに
より約200μｍの粒径を有するＧｄ₂Ｏ₃粒子３を取り出
した。Ｇｄ₂Ｏ₃粒子３の周りにＧｄ₂Ｏ₃の粉末が残って
いると、ペレットの焼結に影響を及ぼすため、篩い分け
後のＧｄ₂Ｏ₃粉末３を洗浄し乾燥させた。

【０１０４】一方、ＵＯ₂粉末４に核的毒物以外の添加
物として二酸化珪素および三酸化二アルミニウムの混合
粉末５を予め250ないし2500ppm添加した後、この粉末に
対し洗浄・乾燥させたＧｄ₂Ｏ₃粒子３を10ｗｔ％Ｇｄ₂
Ｏ₃の添加濃度となるように秤量し添加・混合した。

【０１０５】混合粉末を2.3ｔ／ｃｍ²の圧力でプレス
し、内部にＧｄ₂Ｏ₃粒子３と二酸化珪素（ＳｉＯ₂）お
よび三酸化二アルミニウム（Ａｌ₂Ｏ₃）の混合粉末５と
を含む成形密度50％ＴＤの圧粉成形体６を得た。この圧
粉成形体６を露点９℃の40％Ｈ ₂−Ｎ₂ガス中、1740℃で
４時間焼結７し、密度約96％ＴＤの焼結ペレット８を製
造した。

【０１０６】上記方法により製造されたペレット８を図
３（ａ）に示す燃料ペレット14として、図３（ａ）に示
したようにジルコニウム基合金からなる燃料被覆管13に
装填し、燃料被覆管13の上下両端部を上部端栓15および
下部端栓16により密封して燃料要素12を構成した。

【０１０７】例えば、核的毒物以外の添加物として、珪
素の酸化物およびアルミニウム酸化物の混合物を使用し
た場合、ペレット14内の核分裂性物質からなる領域の結
晶粒径は40ないし60μｍとなり、無添加のものに比べて
４ないし６倍となる。この粒径増大効果により、ペレッ
ト14からのＦＰガス放出量についてみると、添加物を添
加して結晶粒径を増大させた場合、そうでない場合に比
べて約半分になる。これにより、核的毒物以外の添加物
を添加していないペレットを用いた燃料要素に比べて、
その燃焼に伴い発生するＦＰガス放出量を約半分に低減
した燃料要素を提供することができる。なお、上記ペレ
ット14は、燃料被覆管13内の一部または全部に配置する
ことができる。

【０１０８】本発明に係るペレットはＦＰガス放出量が
従来のペレットに比べて抑えられており、ペレットから
のＦＰガス放出はペレット温度に依存していることを考
慮すると、燃料要素12の軸方向で相対的に出力の高い位
置に配置すれば、燃料要素12内のＦＰガス放出量を従来
のペレットを使用した燃料要素に比べて抑えることがで
きる。

【０１０９】次に、本発明に係る燃料集合体の実施の形
態を図３（ｂ）によリ説明する。図３（ｂ）に示した燃
料集合体18は図３（ａ）に示した燃料要素12の上下両端
を上部タイプレート19および下部タイプレート20にスペ
ーサ21を介在して組み込み結束したものである。スペー
サ21は多数本の燃料要素12の間隔を保持するためのもの
である。この燃料集合体18は炉心内に装荷する場合、そ
の外側は角筒状のチャンネルボックス（図示せず）によ
って包囲される。図３（ｂ）中、符号22はチャンネルフ
ァスナで、下部タイプレート20と下部端栓16によって固
定されている。

【０１１０】本実施の形態によれば、図３（ａ）に示す
燃料要素12を多数本スペーサを介在し結束して燃料集合
体18とすることにあり、本発明に係るペレット14を装填
した燃料要素12は、燃料被覆管13内でのＦＰガス放出量
が従来の燃料要素に比べて抑えることができる。

【０１１１】よって、ペレット14からのＦＰガス放出は
ペレット温度に依存していることを考慮すると、燃料集
合体内で相対的に出力の高い位置に選択的に本発明に係
る燃料要素を配置すれば、従来の燃料要素を結束した燃
料集合体に比べて燃料要素内のＦＰガス放出量の抑える
ことができる燃料集合体を提供することができる。

【０１１２】

【発明の効果】本発明の燃料ペレットによれば、核的毒
物以外の添加物により核分裂性物質からなる領域の焼結
が促進されるため、核分裂性物質からなる領域の結晶粒
径を従来のペレットに比べ増大させることができる。こ
のことは結晶粒径が従来のペレットに比べ燃焼中のペレ
ットからのＦＰガス放出量を抑える効果があり、燃料の
健全性を従来に比べ向上させるため、燃料の高燃焼度化
に寄与する。

【０１１３】また、核的毒物以外の添加物をペレット内
の結晶粒界に析出させることにより、ペレット内の結晶
粒界のすべりを促進しペレットのクリープ速度を従来の
ペレットに比べて大きくさせることができる。このこと
は、燃焼中のペレット−被覆管相互作用を従来のペレッ
トを用いた燃料に比べて抑える効果がある。

【０１１４】本発明の燃料ペレットの製造方法によれ
ば、核分裂性物質を含む粉末に核的毒物以外の添加物を
添加することにより、核分裂性物質からなる領域または
この領域の焼結を促進させることができるため、核分裂
性物質からなる領域の結晶粒径を従来のペレットに比べ
増大させることができる。したがって、結晶粒径が従来
のペレットに比べ燃焼中にペレットからのＦＰガス放出
量が小さくなるペレットを製造することができる。この
ことは、従来に比べ健全性を向上させた燃料要素または
燃料集合体を提供できる副次的な効果がある。

【０１１５】本発明の燃料要素によれば、核分裂性物質
からなる領域の結晶粒径を増大させた本発明に係る燃料
ペレットの少なくとも一部を、燃料被覆管に装填して密
封することにより、燃料要素の燃焼に伴いペレットから
放出されるＦＰガスの量を、従来の結晶粒径を有するペ
レットのみを装填して密封した燃料要素に比べて抑える
ことができる。また、燃料温度に起因した燃料要素の出
力制限を従来に比べ緩和することができ、従来に比べ健
全性を向上させた燃料要素を提供できる効果がある。

【０１１６】本発明の燃料集合体によれば、ＦＰガス放
出量を抑えることができる本発明に係る燃料要素を多数
本結束するため、燃料温度に起因した燃料集合体の出力
制限を従来に比べ緩和することができる。このことは、
従来に比べ健全性を向上させた燃料集合体を提供でき
る。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係る燃料ペレットの製造方法の第１の
実施の形態におけるペレット製造工程を示す流れ図。

【図２】本発明に係る燃料ペレットの第１の実施の形態
における顕微鏡で見たペレット金相を示す組織図。

【図３】（ａ）は本発明に係る燃料要素の実施の形態を
説明するための一部断面で示す斜視図、（ｂ）は本発明
に係る燃料集合体の実施の形態を示す斜視図。

【符号の説明】

１…Ｇｄ₂Ｏ₃粉末（立方晶）、２…Ｇｄ₂Ｏ₃粉末（単斜
晶）、３…Ｇｄ₂Ｏ₃粒子、４…ＵＯ₂粉末、５…ＳｉＯ₂
−Ａｌ₂Ｏ₃混合粉末、６…圧粉成形体、７…焼結、８…
焼結ペレット、９…Ｇｄ₂Ｏ₃分散相、10…核的毒物以外
の添加物の析出相、11…核的毒物と核的毒物以外の添加
物との反応領域、12…燃料要素、13…燃料被覆管、14…
燃料ペレット、15…上部端栓、16…下部端栓、17…プレ
ナムスプリング、18…燃料集合体、19…上部タイプレー
ト、20…下部タイプレート、21…スペーサ、22…チャン
ネルファスナ。

フロントページの続き (72)発明者 天谷 政樹 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 平井 睦 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 細川 隆徳 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 梁井 康市 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 大越 由己 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 水谷 千尋 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 大内 敦 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内

Claims (14)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 核的毒物、または核分裂性物質と前記核
   的毒物との混合物が核分裂性物質中に分散して存在して
   いる燃料ペレットにおいて、前記核的毒物以外の添加物
   の析出相を含んでいることを特徴とする燃料ペレット。
2. 【請求項２】 前記核的毒物以外の添加物は、焼結した
   燃料ペレット内の結晶粒界に析出していることを特徴と
   する請求項１記載の燃料ペレット。
3. 【請求項３】 前記核的毒物以外の添加物は、珪素、ア
   ルミニウム、珪素の酸化物、アルミニウムの酸化物、珪
   素の酸化物またはアルミニウムの酸化物、珪素の酸化物
   およびアルミニウムの酸化物から選択された少なくとも
   １種からなることを特徴とする請求項１記載の燃料ペレ
   ット。
4. 【請求項４】 前記核的毒物以外の添加物は、珪素およ
   びアルミニウムの酸化物からなり、珪素およびアルミニ
   ウムの酸化物からなり、前記添加物中の各酸化物をそれ
   ぞれ二酸化珪素および三酸化二アルミニウムに換算した
   場合、二酸化珪素の重量比率が０ないし100％の範囲に
   あることを特徴とする請求項１記載の燃料ペレット。
5. 【請求項５】 前記核的毒物以外の添加物の燃料ペレッ
   ト内における濃度は、重量割合で250ないし2500ppmの範
   囲であることを特徴とする請求項１ないし４記載の燃料
   ペレット。
6. 【請求項６】 前記燃料ペレット内における核分裂性物
   質領域の平均結晶粒径は10ないし60μｍの範囲にあるこ
   とを特徴とする請求項１ないし５記載の燃料ペレット。
7. 【請求項７】 前記燃料ペレットの気孔率が９％から0.
   5％であることを特徴とする請求項１ないし６記載の燃
   料ペレット。
8. 【請求項８】 前記燃料ペレット中に存在する核的毒物
   または核分裂性物質と核的毒物との混合物の直径が0.1
   μｍ以上ペレットの直径または軸方向長さのうち大きい
   方の長さを超えない範囲にあることを特徴とする請求項
   １ないし７記載の燃料ペレット。
9. 【請求項９】 核分裂性物質を含む燃料ペレットの製造
   方法において、前記核分裂性物質を含む粉末に核的毒物
   以外の添加物および前記核的毒物、または前記核分裂性
   物質と前記核的毒物との混合物を添加して圧粉成形およ
   び焼結するか、または前記核分裂性物質を含む粉末に予
   め前記核的毒物以外の添加物を添加した後、前記核的毒
   物または前記核分裂性物質と前記核的毒物との混合物を
   添加して圧粉成形および焼結することを特徴とする燃料
   ペレットの製造方法。
10. 【請求項１０】 前記核的毒物以外の添加物、前記核分
    裂性物質および前記核的毒物または前記核分裂性物質と
    前記核的毒物との混合物の混合粉末を圧粉成形し、1000
    ℃以上1800℃以下の温度で、かつ−600kJ/mol以上−100
    kJ/mol以下の酸素ポテンシャルを有する雰囲気で焼結す
    ることを特徴とする請求項９記載の燃料ペレットの製造
    方法。
11. 【請求項１１】 前記核的毒物、または前記核分裂性物
    質と前記核的毒物との混合物の周囲に０℃以上1000℃以
    下の温度で分解または蒸発する物質を予め被覆した後
    に、前記核的毒物以外の添加物および前記核分裂性物質
    からなる粉末と混合し、圧粉成形した後、焼結すること
    を特徴とする請求項９ないし10記載の燃料ペレットの製
    造方法。
12. 【請求項１２】 燃料ペレットを燃料被覆管内に装填し
    て密封してなる燃料要素において、前記燃料ペレットは
    前記請求項１ないし請求項８記載の燃料ペレットからな
    り、この燃料ペレットの少なくとも一部を、前記燃料被
    覆管内に装填して封入してなることを特徴とする燃料要
    素。
13. 【請求項１３】 燃料ペレットを燃料被覆管内に装填し
    て密封してなる燃料要素において、前記請求項１ないし
    ８記載の燃料ペレットを前記燃料被覆管の軸方向出力を
    平均した値を超える部分に装填してなることを特徴とす
    る燃料要素。
14. 【請求項１４】 前記請求項１ないし８記載の燃料ペレ
    ットを燃料被覆管内の少なくとも一部に装填して密封し
    てなる前記請求項12または13記載の燃料要素を少なくと
    も一部に含む多数本の燃料要素を上下タイプレートに固
    定して結束してなることを特徴とする燃料集合体。