JPH1026684A - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents

核燃料ペレットの製造方法

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JPH1026684A
JPH1026684A JP8180293A JP18029396A JPH1026684A JP H1026684 A JPH1026684 A JP H1026684A JP 8180293 A JP8180293 A JP 8180293A JP 18029396 A JP18029396 A JP 18029396A JP H1026684 A JPH1026684 A JP H1026684A
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nuclear fuel
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powder
high thermal
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Mutsumi Hirai
睦 平井
Ryoichi Yuda
良一 油田
Yasuichi Yanai
康市 梁井
Masaki Amaya
政樹 天谷
Chihiro Mizutani
千尋 水谷
Hiroshi Masuda
宏 増田
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Toshiba Corp
Nippon Nuclear Fuel Development Co Ltd
Hitachi Ltd
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Toshiba Corp
Nippon Nuclear Fuel Development Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】高熱伝導特性を高燃焼度まで持続することがで
きる核燃料ペレットを提供し、さらにかかる核燃料ペレ
ットを装荷することによって高燃焼度まで安全に使用す
ることができる核燃料要素を提供すること。 【解決手段】核分裂性物質を含む酸化物燃料原料粉末を
圧粉成型した後焼結する核燃料ペレットの製造方法にお
いて、酸化物燃料原料粉末として凝集粒を保つ強固な凝
集粒子を有するもの、例えば造粒したものを使用し、こ
れに高熱伝導率物質および連続結晶粒界析出相形成物質
を添加混合することによって、高熱伝導率物質を結晶粒
界に選択的に析出させ、高熱伝導特性を高燃焼度まで持
続させることを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明はウラン、プルトニウ
ム、トリウム等の核分裂性物質のうちの少なくとも一つ
を含む酸化物燃料ペレットの製造方法、それにより製造
された酸化物燃料ペレットおよびかかる酸化物燃料ペレ
ットを装荷した燃料要素に関する。
【0002】
【従来の技術】核燃料分野において、酸化物燃料は、化
学的安定性、核分裂物質含有量、耐放射線損傷等、多く
の特性に優れているため、商用軽水炉において広く利用
されている。しかしながら、酸化物燃料は、熱伝導率が
金属燃料、窒化物燃料、炭化物燃料に比べて低く、燃料
温度が上昇しやすいという欠点があった。この欠点を改
善する方法として、ペレット内に高熱伝導物質を存在さ
せ、ペレットの有効熱伝導率を増加させる方法が報告さ
れている。例えば、モリブデン、タングステン等の金属
物質粉末と核分裂性物質を含む原料酸化物粉末を混合
し、圧粉成型後、焼結してペレット内に金属繊維を分散
させたペレットが報告されている(特開昭53−161
98)。また、BeO等の高熱伝導酸化物を添加し、同
様にしてペレット内に高熱伝導物質を分散させたペレッ
トが報告されている(特開平4−335188)。さら
に、高熱伝導物質とアルミナシリケート等を同時に添加
して高熱伝導でかつ結晶粒径を大きくして気体状核分裂
生成物の放出を抑制することを狙ったペレットが報告さ
れている(特開平5−19084)。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】しかしながらこのよう
な高熱伝導物質を添加したペレットでは、添加した高熱
伝導物質のうちの多くの部分はペレット結晶粒内に析出
し、これが気泡の生成核となって、高燃焼度下ではペレ
ットの熱伝導率向上に寄与しないことがわかった。
【0004】本発明はかかる問題に対処してなされたも
ので、高熱伝導特性を高燃焼度まで持続することができ
る核燃料ペレットを提供し、さらにかかる核燃料ペレッ
トを装荷することによって高燃焼度まで安全に使用する
ことができる核燃料要素を提供することを目的とする。
【0005】
【課題を解決するための手段】本発明はかかる目的を達
成するためになされたもので、高熱伝導物質をペレット
の結晶粒界に選択的に析出させることによって、これを
達成した。本発明はかかる核燃料ペレットに関し、また
それを製造する方法に関し、さらにかかる核燃料ペレッ
トを装荷した核燃料要素に関するものである。
【0006】すなわち、本発明は、核分裂性物質を含む
酸化物燃料原料粉末を圧粉成型した後焼結する核燃料ペ
レットの製造方法において、酸化物燃料原料粉末が凝集
粒を保つ強固な凝集粒子を有するものであり、かかる酸
化物燃料原料粉末に高熱伝導率物質および連続結晶粒界
析出相形成物質が添加混合されていることを特徴とす
る。
【0007】また、本発明は、高熱伝導率物質を添加し
た酸化物核燃料ペレットにおいて、高熱伝導率物質の少
なくとも50%が結晶粒界に選択的に析出していること
を特徴とする。
【0008】さらに本発明は、核燃料物質を含む酸化物
燃料ペレットを装荷した核燃料要素において、ペレット
の平均線出力密度が約200W/cm以上を経験する軸
方向位置に、上記酸化物核燃料ペレットが用いられてい
ることを特徴とする。
【0009】本発明では、凝集粒を保つ強固な凝集粒子
を有する酸化物燃料原料粉末に高熱伝導率物質および連
続結晶粒界析出相形成物質を添加混合して圧粉成型、焼
結することによって、高熱伝導率物質が結晶粒界に選択
的に析出する。すなわち、本発明の製造方法にしたがっ
てペレットを製造すると、より焼結・粒成長しやすい造
粒部分には高熱伝導率物質が入らない圧粉成型体が得ら
れ、この圧粉成型体の焼結が進むと高熱伝導率物質が結
晶粒界に選択的に析出するようになる。高熱伝導率物質
の結晶粒界における析出率はその全析出量の50%以上
になる。このようなペレットは以下のような効果があ
る。
【0010】従来のように結晶粒内に高熱伝導率物質が
ある場合には、高燃焼度下では高熱伝導率物質の周辺に
気体状核分裂生成物が集積し、高熱電導性物質とマトリ
ックスとの接合性が失われて熱伝導率の向上は望めない
が、高熱電導性物質が結晶粒界に選択的に析出すると、
しかも結晶粒界に連続析出相として析出すると、高熱電
導性物質のまわりに到達した気体状核分裂生成物はペレ
ット外へ放出されるため、高熱電導性物質とマトリック
スとの接合性が確保され、高燃焼度下でも熱伝導率向上
効果が生ずる。
【0011】凝集粒を保つ強固な凝集粒子を有する酸化
物燃料原料粉末は、粉末混合工程において壊れない程度
に強固な凝集粒子をもっていればよく、例えば、原料粉
末を造粒したものが挙げられる。その造粒の方法も、圧
粉して粉砕する方法、回転させながら凝集させて造粒す
る方法、微細な粉末を空中に滞留させながら凝集させる
方法等種々の方法がある。また、造粒以外にも、原料粉
末の作成時に強固な凝集粒子をもつようにした粉末も挙
げられる。
【0012】高熱伝導物質としては、モリブデン、タン
グステン、タンタル、ルテニウム、ロジウム、パラジウ
ム、レニウム、イリジウム、白金、銀、ジルコニウム、
ニッケル等の金属材料や、ベリリウム酸化物、アルミニ
ウム酸化物等の高熱伝導率酸化物、二珪化モリブデン等
の高熱伝導率化合物が用いられる。
【0013】また、連続結晶粒界析出相形成物質は高熱
伝導物質と核燃料酸化物との傾斜機能材となり、これを
添加することにより、高熱伝導物質と核燃料酸化物との
接合性をさらに向上することができる。連続結晶粒界析
出相形成物質としては、例えばアルミニウムおよび珪素
のうちの少なくとも一つを含み、焼結温度以下で共晶点
を有する物質を用いることができる。連続結晶粒界析出
層形成物質は造粒前あるいは造粒後のいずれかに添加す
ればよい。
【0014】
【発明の実施の形態】本発明の実施形態を以下に説明す
る。図1は本発明の一実施例である核燃料ペレットの製
造方法のフローチャートを示すものである。まず、ウラ
ン酸化物粉末を5.2t/cm2 で圧粉した後、破砕し
て約106μm以下の粒状体とする。これに高熱伝導率
物質として粒子径約0.7μmのモリブデン粉末(M
o)を約3体積%と、アルミナとシリカの混合物250
ppm(アルミナとシリカの混合割合は重量で4:6)
を添加混合し、圧粉成型する。これを水素気流中で約5
50℃まで加熱して十分還元させた後、1750℃で焼
結した。
【0015】図2は本発明で得られたペレットの金相写
真の概要である。図2中、1はUO2 の結晶粒、2はア
ルミナシリケートの結晶粒界析出相、3は高熱伝導率物
質である。このペレットは、平均結晶粒径約30μm、
密度約96〜97%TD、モリブデンの粒界析出率(全
析出量に対する粒界析出量の割合)は80%以上であっ
た。このペレットの熱伝導率の燃焼度変化の計算例の模
式図を従来のUO2 ペレットと比較して図3に示す。図
3に示すように、本ペレットの熱伝導率4は従来のUO
2 ペレットの熱伝導率5に比べて約10%向上し、燃焼
が進んでも効果が持続している。
【0016】なお、上記実施例では核分裂性物質を含む
原料粉末としてウラン酸化物を用いたが、プルトニウム
酸化物粉末、トリウム酸化物粉末、あるいはこれらの混
合粉末、ガドリニアを含む粉末を用いても同様の効果が
得られる。
【0017】また、高熱伝導率物質としてモリブデンを
用いたが、他にタングステン、タンタル、ルテニウム、
ロジウム、パラジウム、レニウム、イリジウム、白金、
銀、ジルコニウム、ニッケル等の金属材料や、ベリリウ
ム酸化物、アルミニウム酸化物等の高熱伝導率酸化物、
二珪化モリブデン等の高熱伝導率化合物を用いてもよ
い。
【0018】また、結晶粒界析出相形成物質として、重
量割合が4:6のアルミナとシリカの混合粉末を用いた
が、重量割合が1:9から9:1までの同混合粉末を用
いてもよいし、化合物であるアルミナシリケート粉末を
用いてもよい。さらに、アルミナおよびシリカの少なく
とも一つを含む粉末あるいは化合物と酸化カルシウム、
ナトリウム、バリウム等の少なくとも一つを含む粉末ま
たはそれとの化合物等、アルミニウムおよび珪素の少な
くとも一つを含み焼結温度以下で共晶点を有する物質を
用いてもよい。
【0019】また、上記実施例では結晶粒界析出相形成
物質として用いたアルミナとシリカの混合粉末を核燃料
粉末造粒後に添加したが、粉末造粒前に添加しても同等
の効果が得られる。また、高熱伝導率物質と結晶粒界析
出相形成物質を混合した混合粉末を核燃料粉末造粒後に
添加してもよい。
【0020】また、上記実施例では、加湿水素気流中で
約1750℃で焼結を行ったが、酸素ポテンシャルが約
−250kJ/mol以下の雰囲気中で約1600℃〜
1800℃で焼結を行ってもよい。さらに、高活性原料
粉末を用いれば、より低温、低酸素ポテンシャルにおい
ても同等の結果を得ることができる。
【0021】また、上記実施例では、原料ウラン酸化物
粉末を造粒することにより強固な凝集粒子を有する粉末
を得たが、原料粉末として強固な凝集粒子を有するもの
を用いるか、または他の手法により強固な凝集粒子ある
いは焼結終了時の結晶粒径程度の大きさの粒度をもつ粉
末を用いることもできる。
【0022】このように製造した本発明のペレットを従
来の核燃料棒のペレットと置き換えることにより、気体
状核分裂生成物の放出を抑制してペレットと被覆管の相
互作用を阻止することができる。特に、高燃焼度化にと
もない従来のペレットにおける気体状核分裂生成物の放
出温度よりも著しく高温になると予想される領域、例え
ばペレットの平均出力が約200W/cmを越える領域
では、本発明のペレットを用いれば効率よく上記の効果
が得られる。さらに、ガドリニア添加燃料や混合酸化物
燃料のように熱伝導率が低い燃料に用いると、さらに効
果的である。
【0023】本発明のペレットはこのような効果を有す
るので、そのペレット配置もこの効果が十分発揮できる
位置を選べば効果的である。例えば、ペレットの平均線
出力密度が約200W/cm以上を経験する軸方向位置
に本発明のペレットを用いるとよい。
【0024】本発明のペレットを適正位置に配置すれ
ば、核燃料棒のプレナム体積を現行の1/2から3/4
まで減少させることができる。これにより、現行と同一
長さの燃料棒においては、核燃料物質インベントリーを
増加させることができる。また、現行と同一の核燃料物
質インベントリーを持つ燃料棒においては、燃料棒全長
を短くすることができる。また、本発明の燃料ペレット
を用い、従来と同等の燃料寸法仕様を用いれば、約10
%の出力を増加することが可能である。
【0025】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の燃料ペレ
ットは有効熱伝導率が高く、かつそれが高燃焼度まで持
続するので、高燃焼度まで気体状核分裂生成物の燃料棒
内自由空間への放出を低減させることができる。したが
って、燃料棒内圧の増加を抑制すると共に、ペレットの
熱膨張を抑制するので、ペレットと被覆管との相互作用
を低減することができる。したがって、本発明のペレッ
トを用いれば、核燃料資源を高燃焼度までより安全にか
つ有効に活用することが可能となり、使用済み燃料の量
も削減することができる。その結果、使用済み燃料の保
管場所の縮小や廃棄物量の低減も実現することができ
る。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の核燃料ペレットの製造方法の一実施例
を示すフローチャート。
【図2】本発明で得られた核燃料ペレットの金相写真の
概要を示す図。
【図3】本発明で得られた核燃料ペレットの熱伝導率の
燃焼度変化を示す図。
【図4】本発明の核燃料要素の一例を示す断面図。
【図5】本発明の核燃料要素の他の一例を示す断面図。
【符号の説明】
1…ウラン酸化物マトリックス、2…粒界析出相、3…
高熱電導率物質、4…本発明の核燃料ペレットの熱伝導
率、5…従来の核燃料ペレットの熱伝導率、6…核燃料
要素、7…本発明の核燃料ペレット、8…被覆管、9…
上部端栓、10…下部端栓、11…プレナムスプリン
グ、12…従来の核燃料ペレット。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 油田 良一 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 梁井 康市 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 天谷 政樹 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 水谷 千尋 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内 (72)発明者 増田 宏 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日 本核燃料開発株式会社内

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 核分裂性物質を含む酸化物燃料原料粉末
    を圧粉成型した後焼結する核燃料ペレットの製造方法に
    おいて、酸化物燃料原料粉末が凝集粒を保つ強固な凝集
    粒子を有するものであり、かかる酸化物燃料原料粉末に
    高熱伝導率物質および連続結晶粒界析出相形成物質が添
    加混合されていることを特徴とする核燃料ペレットの製
    造方法。
  2. 【請求項2】 核分裂性物質を含む酸化物燃料原料粉末
    またはこれに連続結晶粒界析出相形成物質を混合した混
    合粉末を造粒した後、高熱伝導率物質または高熱伝導率
    物質に連続結晶粒界析出相形成物質を混合した混合物を
    添加混合する請求項1記載の核燃料ペレットの製造方
    法。
  3. 【請求項3】 高熱伝導率物質として、モリブデン、タ
    ングステン、タンタル、ルテニウム、ロジウム、パラジ
    ウム、レニウム、イリジウム、白金、銀、ジルコニウ
    ム、ニッケル等の金属材料や、ベリリウム酸化物、アル
    ミニウム酸化物等の高熱伝導率酸化物、二珪化モリブデ
    ン等の高熱伝導率化合物を用いる請求項1または2記載
    の核燃料ペレットの製造方法。
  4. 【請求項4】 連続結晶粒界析出相形成物質としてアル
    ミニウムおよび珪素のうちの少なくとも一つを含み、焼
    結温度以下で共晶点を有する物質を用いる請求項1また
    は2記載の核燃料ペレットの製造方法。
  5. 【請求項5】 高熱伝導率物質を添加した酸化物核燃料
    ペレットにおいて、高熱伝導率物質の少なくとも50%
    が結晶粒界に選択的に析出していることを特徴とする酸
    化物核燃料ペレット。
  6. 【請求項6】 結晶粒径が20μm以上である請求項5
    記載の酸化物核燃料ペレット。
  7. 【請求項7】 高熱伝導率物質が、モリブデン、タング
    ステン、タンタル、ルテニウム、ロジウム、パラジウ
    ム、レニウム、イリジウム、白金、銀、ジルコニウム、
    ニッケル等の金属材料や、ベリリウム酸化物、アルミニ
    ウム酸化物等の高熱伝導率酸化物、二珪化モリブデン等
    の高熱伝導率化合物である請求項5または6記載の酸化
    物核燃料ペレット。
  8. 【請求項8】 連続結晶粒界析出相形成物質としてアル
    ミニウムおよび珪素のうちの少なくとも一つを含み、焼
    結温度以下で共晶点を有する物質を添加した請求項5〜
    7記載の酸化物核燃料ペレット。
  9. 【請求項9】 核燃料物質を含む酸化物燃料ペレットを
    装荷した核燃料要素において、ペレットの平均線出力密
    度が約200W/cm以上を経験する軸方向位置に、請
    求項5記載の酸化物核燃料ペレットが用いられているこ
    とを特徴とする核燃料要素。
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