JP2840319B2 - 核燃料ペレットの製造方法 - Google Patents
核燃料ペレットの製造方法Info
- Publication number
- JP2840319B2 JP2840319B2 JP1240097A JP24009789A JP2840319B2 JP 2840319 B2 JP2840319 B2 JP 2840319B2 JP 1240097 A JP1240097 A JP 1240097A JP 24009789 A JP24009789 A JP 24009789A JP 2840319 B2 JP2840319 B2 JP 2840319B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- nuclear fuel
- oxide
- powder
- eutectic
- fuel pellets
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、燃焼に伴って発生する核分裂生成物の放出
が少なく、かつ優れたクリープ特性を有する核燃料ペレ
ットの製造方法に関する。
が少なく、かつ優れたクリープ特性を有する核燃料ペレ
ットの製造方法に関する。
［従来の技術］ 発電用原子炉の多くには現在、二酸化ウランを主成分
とする核燃料ペレットをジルカロイ製の被覆管に密封し
た構造の核燃料要素が用いられている。この核燃料ペレ
ットは二酸化ウラン粉末を主原料とし、これに必要に応
じて酸化ガドリニウムや酸化プルトニウムの粉末が加え
られ、圧粉成型された後、通常、水素気流中において16
00〜1800℃の温度で焼結することによって製造される。
とする核燃料ペレットをジルカロイ製の被覆管に密封し
た構造の核燃料要素が用いられている。この核燃料ペレ
ットは二酸化ウラン粉末を主原料とし、これに必要に応
じて酸化ガドリニウムや酸化プルトニウムの粉末が加え
られ、圧粉成型された後、通常、水素気流中において16
00〜1800℃の温度で焼結することによって製造される。
この核燃料ペレットを原子炉内で燃焼させると、クリ
プトン（Kr）、キセノン（Xe）等の核分裂生成ガス（FP
ガス）が発生する。これらのガス原子は燃料ペレットの
結晶マトリクス中には殆ど固溶せず、拡散して結晶粒界
に移動し、結晶粒界に気泡として析出する。この気泡形
成によりペレットのスエリングが発生し、ペレットと被
覆管の機械的相互作用（PCI）の一因となる。粒界に到
達したFPガスはやがてペレット外に放出され、燃料棒内
圧を上昇させる。
プトン（Kr）、キセノン（Xe）等の核分裂生成ガス（FP
ガス）が発生する。これらのガス原子は燃料ペレットの
結晶マトリクス中には殆ど固溶せず、拡散して結晶粒界
に移動し、結晶粒界に気泡として析出する。この気泡形
成によりペレットのスエリングが発生し、ペレットと被
覆管の機械的相互作用（PCI）の一因となる。粒界に到
達したFPガスはやがてペレット外に放出され、燃料棒内
圧を上昇させる。
この現象を緩和する方法として従来、種々の研究が行
われている。例えば、核燃料ペレットの結晶を大粒径化
する方法が考えられた。しかし、粒径を大きくするとペ
レットのクリープ速度が低下し、PCIに悪影響を生ぜし
める。一方、ペレットのクリープ速度を向上させる方法
として、二酸化ウラン粉末にアルミニウム酸化物、ケイ
素酸化物等を添加し、結晶粒界に軟質第２相を析出させ
る方法が考えられた（特開昭55−27941号）。
われている。例えば、核燃料ペレットの結晶を大粒径化
する方法が考えられた。しかし、粒径を大きくするとペ
レットのクリープ速度が低下し、PCIに悪影響を生ぜし
める。一方、ペレットのクリープ速度を向上させる方法
として、二酸化ウラン粉末にアルミニウム酸化物、ケイ
素酸化物等を添加し、結晶粒界に軟質第２相を析出させ
る方法が考えられた（特開昭55−27941号）。
この結晶粒界に軟質相を析出させる工業的な方法の１
つとして、天然に存在する粘土鉱物を添加する方法があ
る。粘土鉱物はケイ素酸化物、アルミニウム酸化物を主
成分としており、これを添加して焼結することにより、
粒径にアルミナシリケートのガラス相が粒界に析出し、
ペレットが軟質化する。しかし、天然の粘土質鉱物に
は、結晶水、揮発性不純物の他に高融点の酸化物が不純
物として含まれ、ペレットの焼結時に結晶粒の成長を抑
制する。このため、結晶粒径が十分大きなペレットを得
ることができず、FPガス放出率を低減させることが困難
となる。また、核燃料は品質管理上、厳格な不純物管理
が行われており、天然粘土鉱物の使用は品質管理の面で
不都合を生じる。
つとして、天然に存在する粘土鉱物を添加する方法があ
る。粘土鉱物はケイ素酸化物、アルミニウム酸化物を主
成分としており、これを添加して焼結することにより、
粒径にアルミナシリケートのガラス相が粒界に析出し、
ペレットが軟質化する。しかし、天然の粘土質鉱物に
は、結晶水、揮発性不純物の他に高融点の酸化物が不純
物として含まれ、ペレットの焼結時に結晶粒の成長を抑
制する。このため、結晶粒径が十分大きなペレットを得
ることができず、FPガス放出率を低減させることが困難
となる。また、核燃料は品質管理上、厳格な不純物管理
が行われており、天然粘土鉱物の使用は品質管理の面で
不都合を生じる。
一方、高純度のケイ素酸化物、アルミニウム酸化物等
の粉末を任意の組成で混合し、二酸化ウラン粉末に添加
する方法が考えられる。しかし、この方法は、焼結過程
が複雑であり（添加した混合酸化物の固相反応過程と、
添加物と二酸化ウランの反応過程および二酸化ウラン粉
末の焼結過程が同時進行する複雑な反応系となる）、二
酸化ウラン粉末の焼結過程において、添加酸化物の形態
や組成が不均一となり、核燃料ペレットに割れが生じた
り、硬質な析出相が形成され、結晶粒の成長の障害とな
る。
の粉末を任意の組成で混合し、二酸化ウラン粉末に添加
する方法が考えられる。しかし、この方法は、焼結過程
が複雑であり（添加した混合酸化物の固相反応過程と、
添加物と二酸化ウランの反応過程および二酸化ウラン粉
末の焼結過程が同時進行する複雑な反応系となる）、二
酸化ウラン粉末の焼結過程において、添加酸化物の形態
や組成が不均一となり、核燃料ペレットに割れが生じた
り、硬質な析出相が形成され、結晶粒の成長の障害とな
る。
以上説明したように、結晶粒が十分大きく、かつ軟質
な結晶粒界を有する核燃料ペレット、すなわちFPガス放
出率の低減とPCI特性の改良を両方同時に達成すること
は困難であった。
な結晶粒界を有する核燃料ペレット、すなわちFPガス放
出率の低減とPCI特性の改良を両方同時に達成すること
は困難であった。
［発明が解決しようとする問題点］ 本発明はかかる問題に対処してなされたもので、FPガ
スの放出を減少させる効果を有し、かつクリープ特性が
優れた核燃料ペレットを製造することを目的とするもの
である。
スの放出を減少させる効果を有し、かつクリープ特性が
優れた核燃料ペレットを製造することを目的とするもの
である。
［問題点を解決するための手段］ 上記の目的は、二酸化ウラン粉末を主成分とする核燃
料粉末を圧粉成型した後焼結する核燃料ペレットの製造
方法において、焼結最高温度よりも低い共晶点を有する
金属間化合物又は混合酸化物を共晶点より高い温度で加
熱して共融体を形成させ、これを冷却、粉砕して得られ
る粉末を、前記核燃料酸化物粉末に添加することによっ
て達成される。
料粉末を圧粉成型した後焼結する核燃料ペレットの製造
方法において、焼結最高温度よりも低い共晶点を有する
金属間化合物又は混合酸化物を共晶点より高い温度で加
熱して共融体を形成させ、これを冷却、粉砕して得られ
る粉末を、前記核燃料酸化物粉末に添加することによっ
て達成される。
［作 用］ 共晶点を有する金属間化合物又は混合酸化物を所定範
囲の組成比で共晶点以上の温度で加熱すると、一液相の
共融体を形成する。これを冷却して粉砕することにより
均一な混合粉末が得られる。このようにして調整した混
合粉末を、核燃料粉末に添加し、圧粉成型後、添加した
混合物の共有温度よりも高い温度で焼結すれば、焼結中
に混合物は一液相の共融体となり、液相焼結メカニズム
によって核燃料粉末間の表面反応を促進し、結晶粒の成
長を助長する。この結晶粒の成長によってFPガスの結晶
粒界への拡散距離が増加し、ペレットからのFPガス放出
率が低下する。
囲の組成比で共晶点以上の温度で加熱すると、一液相の
共融体を形成する。これを冷却して粉砕することにより
均一な混合粉末が得られる。このようにして調整した混
合粉末を、核燃料粉末に添加し、圧粉成型後、添加した
混合物の共有温度よりも高い温度で焼結すれば、焼結中
に混合物は一液相の共融体となり、液相焼結メカニズム
によって核燃料粉末間の表面反応を促進し、結晶粒の成
長を助長する。この結晶粒の成長によってFPガスの結晶
粒界への拡散距離が増加し、ペレットからのFPガス放出
率が低下する。
添加した混合酸化物の一部は、焼結中に蒸発しペレッ
ト外に放出されるが、一部は核燃料の結晶マトリクスに
固溶し、他は結晶粒界に第２相として析出する。この析
出相は比較的低い融点を有するため、軟化温度が低く、
ペレットのクリープ速度を向上させ、耐PCI性を向上さ
せる。
ト外に放出されるが、一部は核燃料の結晶マトリクスに
固溶し、他は結晶粒界に第２相として析出する。この析
出相は比較的低い融点を有するため、軟化温度が低く、
ペレットのクリープ速度を向上させ、耐PCI性を向上さ
せる。
［実施例］ 本発明の実施例を図面を参照して説明する。
酸化アルミニウム（Al2O3）20重量％と二酸化ケイ素
（SiO2）80重量％を粗混合し、これを８％−H2/N2混合
ガス気流中2100℃まで加熱して溶融させた後冷却し、均
質なアルミナシリケートガラスを得た。これを粉砕して
均一な粉末とした。
（SiO2）80重量％を粗混合し、これを８％−H2/N2混合
ガス気流中2100℃まで加熱して溶融させた後冷却し、均
質なアルミナシリケートガラスを得た。これを粉砕して
均一な粉末とした。
この混合酸化粉末を用いて図に示す工程図に従い、核
燃料ペレットを製造した。すなわち、二酸化ウラン粉末
に対し上記の混合酸化物ガラス粉末を0.25重量％添加
し、さらに潤滑剤を加えて混合し、圧粉成型してグリー
ンペレットとした。
燃料ペレットを製造した。すなわち、二酸化ウラン粉末
に対し上記の混合酸化物ガラス粉末を0.25重量％添加
し、さらに潤滑剤を加えて混合し、圧粉成型してグリー
ンペレットとした。
次に、このグリーンペレットを脱脂工程に付した後、
８％−H2/N2混合ガス雰囲気中で1700℃、２時間焼結し
た。なお、潤滑剤の混合，脱脂工程は省略してもよい。
８％−H2/N2混合ガス雰囲気中で1700℃、２時間焼結し
た。なお、潤滑剤の混合，脱脂工程は省略してもよい。
この方法で製作したペレットの焼結粒径は50〜60μｍ
であった。また、混合酸化物粉末の添加量を１重量％と
した場合の結晶粒径は45〜55μｍであった。無添加の場
合に同一製造工程で得られるペレットの粒径は10〜15μ
m,天然粘土質鉱物を添加した場合の粒径は15〜35μm,単
にアルミニウム添加物とケイ素酸化物を混合して添加し
た場合の粒径は10〜25μｍであり、本発明により製造さ
れたペレットは明らかに従来の製造方法よりも結晶粒を
粗大化することができた。また、結晶粒界にアルミナシ
リケートのガラス相が認められ、この軟質ガラス相の形
成は添加濃度の増加とともに顕著となり、本発明による
ペレットのクリープ速度は、無添加ペレットの５〜10倍
に増加した。
であった。また、混合酸化物粉末の添加量を１重量％と
した場合の結晶粒径は45〜55μｍであった。無添加の場
合に同一製造工程で得られるペレットの粒径は10〜15μ
m,天然粘土質鉱物を添加した場合の粒径は15〜35μm,単
にアルミニウム添加物とケイ素酸化物を混合して添加し
た場合の粒径は10〜25μｍであり、本発明により製造さ
れたペレットは明らかに従来の製造方法よりも結晶粒を
粗大化することができた。また、結晶粒界にアルミナシ
リケートのガラス相が認められ、この軟質ガラス相の形
成は添加濃度の増加とともに顕著となり、本発明による
ペレットのクリープ速度は、無添加ペレットの５〜10倍
に増加した。
上記の実施例では、アルミニウム酸化物とケイ素酸化
物を添加物の原料とし、両酸化物の共晶温度（約1600
℃）以上で加熱して一液相とした後冷却し粉末としたガ
ラス粉末を添加したが、以下に示すような共晶反応を利
用しても同様な効果を達成することができる。
物を添加物の原料とし、両酸化物の共晶温度（約1600
℃）以上で加熱して一液相とした後冷却し粉末としたガ
ラス粉末を添加したが、以下に示すような共晶反応を利
用しても同様な効果を達成することができる。
TiO2＋ZrO2（共晶点約1800℃） TiO2＋SiO2（共晶点約1550℃） TiO2＋BeO（共晶点約1670℃） SiO2＋ZrO2（共晶点約1700℃） SiO2＋UO2（共晶点約1650℃） TiO2＋UO2（共晶点約1650℃） TiO2＋Gd2O3（共晶点約1550℃） Al2O3＋Eu2O3（共晶点約1630℃） Al2O3＋Gd2O3（共晶点約1750℃） Al2O3＋Yb2O3（共晶点約1750℃） TiO2＋Al2O3（共晶点約1700℃） BeO＋Gd2O3（共晶点約1490℃） Fe2O3＋Gd2O3（共晶点約1500℃） SiO2＋Gd2O3（共晶点約1650℃） 上記の混合物を共晶点以上の温度で液相とした後、冷
却粉砕して核燃料粉末に添加することにより、上記実施
例と同じ効果を生じるが、混合物の選定は、核燃料ペレ
ットの設計仕様や焼結条件に応じて行われる。例えば、
可燃性毒物である酸化ガドリニウム（Gd2O3）を含む核
燃料ペレットを製作する場合には、Gd2O3を共晶混合物
の１成分に選ぶことができ、Gd2O3入りペレットの大粒
径化と軟質化に有力な方法となる。また核燃料ペレット
の焼結は通常1600〜1850℃で行われるので、焼結温度以
下で共融体となる混合組成を選択する必要がある。
却粉砕して核燃料粉末に添加することにより、上記実施
例と同じ効果を生じるが、混合物の選定は、核燃料ペレ
ットの設計仕様や焼結条件に応じて行われる。例えば、
可燃性毒物である酸化ガドリニウム（Gd2O3）を含む核
燃料ペレットを製作する場合には、Gd2O3を共晶混合物
の１成分に選ぶことができ、Gd2O3入りペレットの大粒
径化と軟質化に有力な方法となる。また核燃料ペレット
の焼結は通常1600〜1850℃で行われるので、焼結温度以
下で共融体となる混合組成を選択する必要がある。
［発明の効果］ 以上説明したように、本発明によれば、二酸化ウラン
を主成分とした核燃料ペレットの大粒径化と結晶粒界の
軟質化によるクリープ特性の向上を同時に達成させるこ
とができ、FPガス放出率低減と耐PCI性能向上の効果を
達成する。
を主成分とした核燃料ペレットの大粒径化と結晶粒界の
軟質化によるクリープ特性の向上を同時に達成させるこ
とができ、FPガス放出率低減と耐PCI性能向上の効果を
達成する。
図は本発明の核燃料ペレットの製造方法の一実施例を示
す工程図である。
す工程図である。
フロントページの続き (72)発明者 増田 宏 茨城県東茨城郡大洗町成田町2163番地 日本核燃料開発株式会社内 (56)参考文献 特開 昭62−36589（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−232593（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−232594（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) G21C 3/62
Claims (2)
- 【請求項１】二酸化ウラン粉末を主成分とする核燃料酸
化物粉末を圧粉成型した後焼結する核燃料ペレットの製
造方法において、焼結最高温度よりも低い共晶点を有す
る金属間化合物又は混合酸化物を共晶点より高い温度で
加熱して共融体を形成させ、これを冷却、粉砕して得ら
れる粉末を、前記核燃料酸化物粉末に添加することを特
徴とする核燃料ペレットの製造方法。 - 【請求項２】酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ケイ
素、酸化ベリウム、酸化ニオブ、酸化スズのうち少なく
とも一つを含み、1300〜1750℃の範囲の共晶点を有する
混合物を加熱して共融体とした後、冷却、粉砕して得ら
れる粉末を、核燃料酸化物粉末に添加する請求項１記載
の核燃料ペレットの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1240097A JP2840319B2 (ja) | 1989-09-18 | 1989-09-18 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1240097A JP2840319B2 (ja) | 1989-09-18 | 1989-09-18 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03102292A JPH03102292A (ja) | 1991-04-26 |
| JP2840319B2 true JP2840319B2 (ja) | 1998-12-24 |
Family
ID=17054449
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1240097A Expired - Lifetime JP2840319B2 (ja) | 1989-09-18 | 1989-09-18 | 核燃料ペレットの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2840319B2 (ja) |
-
1989
- 1989-09-18 JP JP1240097A patent/JP2840319B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03102292A (ja) | 1991-04-26 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| ZA200502296B (en) | Fuel pellet for a nuclear reactor and method for the production thereof | |
| JPH1123764A (ja) | 酸化物核燃料のペレットスクラップのリサイクル方法 | |
| US3806565A (en) | Method of preparing relatively low density oxide fuel for a nuclear reactor | |
| JP2603382B2 (ja) | 核燃料ペレットおよびその製造方法 | |
| JPS5892987A (ja) | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 | |
| WO1997006535A1 (en) | Nuclear fuel pellets | |
| JP2840319B2 (ja) | 核燃料ペレットの製造方法 | |
| JP4674312B2 (ja) | 核燃料ペレットの製造方法および核燃料ペレット | |
| JP4099529B2 (ja) | 核燃料ペレットおよびその製造方法 | |
| KR100331483B1 (ko) | 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법 | |
| JP3012671B2 (ja) | 核燃料ペレットの製造方法 | |
| JP2588947B2 (ja) | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 | |
| JP4614540B2 (ja) | 酸化物基材の核燃料要素の製造方法および酸化物基材の核燃料要素に焼結されるように適合された物質 | |
| JP4135976B2 (ja) | Ｒｉｍ効果の発生を遅らせるための変性核燃料 | |
| JP2672420B2 (ja) | 混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法 | |
| US3205174A (en) | Nuclear fuel materials including vitreous phase | |
| CN110993134A (zh) | 一种U3Si2合金燃料的制备方法 | |
| JP2786345B2 (ja) | 核燃料ペレットの製造方法および核燃料ペレット | |
| JPH041594A (ja) | 核燃料ペレットおよびその製造方法 | |
| EP4036935A1 (en) | Sintering additive for forming film capable of improving oxidation resistance of nuclear fuel pellets, and preparation method therefor | |
| JP3999843B2 (ja) | 核燃料ペレットおよびその製造方法 | |
| JPH0371674B2 (ja) | ||
| KR920000286B1 (ko) | 산화 핵연료 소결체의 제조법 | |
| JPS6129678B2 (ja) | ||
| JPH02232593A (ja) | 核燃料ペレットの製造方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20071016 Year of fee payment: 9 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20081016 Year of fee payment: 10 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20091016 Year of fee payment: 11 |
|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |