JPH041594A

JPH041594A - 核燃料ペレットおよびその製造方法

Info

Publication number: JPH041594A
Application number: JP2297082A
Authority: JP
Inventors: Mutsumi Hirai; 睦平井; Shinji Ishimoto; 慎二石本; Kenichi Ito; 賢一伊東
Original assignee: Nippon Nuclear Fuel Development Co Ltd
Current assignee: Nippon Nuclear Fuel Development Co Ltd
Priority date: 1990-04-03
Filing date: 1990-11-05
Publication date: 1992-01-07
Anticipated expiration: 2015-08-14
Also published as: JP3076058B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は軽水炉に装荷される核燃料ペレットに係わり、
特に高熱伝導率を有する核燃料ペレットおよびその製造
方法に関する。

［従来の技術］現在、軽水炉では経済性の向上のために、燃料の高燃焼
度化および高出力化が計画されている。

この際、燃料棒の設計上問題となる主な現象は、以下の
ものである。

（１）燃料棒中心温度の上昇（２）燃料棒内の核分裂生成ガス放出量の増加（３）燃
料ペレットと被覆管との相互作用これらの項目のうち、
特に　（１）の燃料棒中心温度の上昇は、他の燃料挙動
にも強く影響を及ぼし、問題となる。

従来の核燃料棒を第３図に示す概念図を用いて説明する
。同図に示すように、従来の核燃料棒６は、主に核燃料
ペレット１、核燃料ペレットを収納する被覆管２、上部
端栓３、下部端栓４、プレナムスプリング５等から構成
されている。ここで、核燃料ペレット１は、ウラン酸化
物、あるいは混合酸化物ならびに核的毒物として酸化ガ
ドリニウムを添加した酸化物ペレットである。

ところで、ウラン酸化物および混合酸化物の熱伝導率は
低く、また酸化ガドリニウムを添加することにより更に
熱伝導率が低下するので、燃料棒の出力を高くすると、
燃料棒中心温度が上昇するほか、その結果として核分裂
生成ガスの放出量が増大するなどの影響がある。

従来、核燃料ペレットの機械的強度を高めるために、核
燃料ペレットを構成するセラミック中に高強度の繊維状
物質を均一に分散させたものが知られている（特開昭５
３−１６１９８号公報参照）。この場合、高強度の繊維
状物質として、金属繊維や酸化ベリリウム繊維およびウ
ィスカーを用いることか示されているので、核燃料ペレ
ットの熱伝導率がこれらの添加により改善されることが
考えられる。しかし２、このように離散的に高熱伝導物
質が存在する場合には、核燃料ペレット熱伝導率向上効
果は小さく、上記したような出力増加に伴う問題点を解
決することは期待できない。

また、Ｈｉｇｈ　Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ−Ｈｉｇｈ　
ｐｒｅｓｓｕｒｅｓの第１３巻、（６４９頁〜６６０頁
）には、酸化ウラニウムの結晶をモリブデン金属を析出
でコーティングして熱伝導率を向上させた例が示されて
いる。しかし、通常の工業的方法で本文献に示されるよ
うな核燃料ペレットを製作することはきわめて困難であ
る。

［発明が解決しようとする課題］本発明は、上記情況に対処してなされたもので、核燃料
棒の中心温度を低下させ、核分裂生成ガスの放出量を低
減させるために、熱伝導率を向上させた核燃料ペレット
およびその製造方法を提供することを目的とするもので
ある。

［課題を解決するための手段］本発明は、ウラン酸化物あるいは混合酸化物等の結晶粒
界に熱伝導率が高い相を連続的に析出させることにより
、上記目的を達成するものである。

すなわち、本発明は、核分裂性物質を含む焼結体よりな
る核燃料ペレットにおいて、その結晶粒界に熱伝導率の
高い物質の析出相が連続的に存在することを特徴とする
核燃料ペレットに関し、さらにその製造方法として、焼
結温度付近またはそれ以下において少なくとも一部が液
体となる高熱伝導物質を核分裂性物質に添加して焼結す
ることを特徴とする核燃料ペレットの製造方法に関する
。

［作　用］本発明の核燃料ペレットでは、結晶粒界に熱伝導率の高
い物質の析出相が連続相として存在するので、ペレット
内の熱の伝達がこの連続析出相を介して行なわれ、その
結果核燃料ペレットの平均熱伝導率が向上して核燃料棒
内の温度分布が従来のものに比べて小さくなる。

この核燃料ペレットの製造において、焼結温度付近また
はそれ以下において少なくとも一部が液体となる高熱伝
導物質を核分裂性物質に添加して焼結すれば、焼結時に
高熱伝導物質は溶融して液体となり、ウラン酸化物ある
いは混合酸化物の結晶粒界に入って冷却後連続的な粒界
層として析出する。

なお、高熱伝導物質としては例えば、酸化ベリリウム単
独または酸化ベリリウムを、チタン、ガドリニウム、カ
ルシウム、バリウム、マグネシウム、ストロンチウム、
ランタン、イツトリウム。

イッテルビウム、珪素、アルミニウム、サマリウム、タ
ングステン、ジルコニウム、リチウム、モンブデン、ウ
ラン、トリウムおよびこれらの酸化物のうち少なくとも
１つと混合したもの、あるいはその混合物を加熱して共
晶体とすることにより融点を下げたものが好適である。

［実施例コ以下、本発明の実施例を図面を参照して説明する。

第１図は本発明の一実施例である核燃料ベレットの拡大
模式図である。この図に示すように、核分裂性物質７の
結晶粒界には高熱伝導率を有する物質相８が連続的に析
出している。

次に、本発明の核燃料ペレットおよびその製造方法の例
を示す。

実施例　１酸化ウラニウム（ＵＯ２）粉末に酸化ベリリウム（Ｂ　
ｅ　Ｏ）粉末を、酸化ウラニウム粉末＋酸化べり＋Ｊウ
ム粉末の全量に対し１．５重量％以下（体積分率で約５
％以下）添加して混合し、これを約２、５〜３．　Ｏｔ
、　／ａ！の圧力で圧粉成型して約５０〜５５％ＴＤの
成型体とし、還元性雰囲気下で２１００℃（共融点）以
上の温度で焼結して平均結晶粒径が約１１０〜１６０μ
ｍのペレットを作った。焼結中にこれらの少なくとも一
部が液体となって結晶粒界の少なくとも半分を覆う。こ
の結晶粒界覆面率か増加するにつれてペレットの熱伝導
率は単調に増加する。

次に、酸化ベリリウムの添加濃度を変化させた場合のペ
レ・ソトの相対熱伝導率を調べた。結果を第２図に示す
。

実施例　２酸化ベリリウム粉末と酸化チタニウム粉末を混合し、こ
の混合物を共融点以上で融解した後粉砕した。この粉砕
した粉末を酸化つ７ｙ−ラム粉末と混合し、約２．５〜
３．　Ｄ　ｔ　／’ａｄの圧力で圧粉成型した後、共融
点（約１６７０℃）以上である１０００℃程度において
還元性雰囲気下で焼結し、平均結晶粒径が５０〜１１０
μｍのペレットを得た。

上記において、酸化ベリリウム粉末と酸化チタニウム粉
末の添加割合は、酸化ウラニウムを加えた全量に対し、
重量分率で以下のとおりである。

酸化ベリリウム粉末　　酸化チタニウム粉末１、５％　
　　　　　　　　　　　１．０％３、０％　　　　　　
　　　　　　２．０％１、０％　　　　　　　　　　　
　１．０％１、０％　　　　　　　　　　　　４．０％
１、０％　　　　　　　　　　　　８．０％上気各配合
例で得たペレットの熱伝導率（Ｋ）を従来のペレットの
熱伝導率（Ｋｏ）と比較した。

結果として得られた相対熱伝導率を第３図に示すっ第４
図は、上記実施例２（酸化ベリリウム粉末１．５％、酸
化チタニウム粉末１９％）で得たペレットの熱拡散率（
α）を従来のペレットの熱拡散率（α。）と比較したも
のである。一般に、熱伝導率は熱拡散率と比熱と密度の
積とし、て表される量であり、高熱伝導物質添加が仕熱
に及ぼす影響は小さいと考えられるで、熱伝導率は同一
密度の核燃料ペレットに於いてこの熱拡散率の向上とほ
ぼ同等の改善効果があると考えられる。

実施例　３酸化ベリリウム粉末と酸化ガドリニウム粉末を混合し、
共融点以上で融解した後粉砕し、この粉末を酸化ウラニ
ウム粉末と混合して約２５〜３０ｔ／ｃｏｆの圧力で圧
粉成型した後、共融点（約１５００℃）以上である約１
７００℃で酸化ポテンシャルが約３００ＫＩ１０＋０１
の湿水素による弱酸化性雰囲気下で焼結し平均結晶粒径
が１５〜２０μｍのペレットを得た。得られたペレット
の熱伝導率はＵＯ，−１，０ｗｔ％Ｇｄ、Ｏ，ペレット
の熱伝導率に比べて１．１１〜１，１３倍となった（ｌ
ｏｆｆＯＫにおいて）。

上記において、酸化ベリリウム粉末と酸化ガドリニウム
粉末の添加割合は、酸化ウラニウムを加えた全量に対し
１、ｔＵｔ分率で酸化ベリリウｌ、粉末１．５％、酸化
ガドリニウム粉末１０％である。

実施例　４酸化ベリリウム粉末と酸化ゲイ素粉末とを混合し、これ
を酸化ウラニウム粉末と混合して約２．５〜３．　Ｏｔ
　／ａｄの圧力で圧粉成型した後、共融点（約１６７０
℃）以上である約１７００℃において還元性雰囲気下で
焼結した。また、別に酸化ベリリウム粉末と酸化ケイ素
粉末とを混合して共融点以Ｆで融解し粉砕したものを、
上記と同様にして酸化つラニウム粉末と焼結した。平均
結晶粒径４０〜５０μｍのペレットが得られ、この熱伝
導率はＵＯ２ペレットの熱伝導率と比べて１，０８とな
った（１００ＯＫにおいて）。

上記において、酸化ベリリウム粉末と酸化ケイ素粉末の
添加割合は、酸化ウラニウムを加えた全量に対し、重量
分率で以下のとおりである。

酸化ベリリウム粉末　　　酸化ケイ素粉末０．９％　　
　　　　　　０．１％０．９％　　　　　　　　０．３％実施例　５酸化ベリリウム粉末と酸化アルミニウム粉末とを混合し
、これを酸化ウラニウム粉末と混合して約２．５〜３．
０　ｔ　／ａｄの圧力で圧粉成型した後、共融点（約１
８４０℃）以上である約１９００℃あるいは約２０００
℃において還元性雰囲気下で焼結した。また、別に酸化
ベリリウム粉末と酸化アルミニウム粉末とを混合して共
融点以上で融解し粉砕したものを、上記と同様にして酸
化ウラニウム粉末と焼結した。

１９００℃で燃焼したペレットの熱伝導率はＵＯ□の約
１．０８倍、　２０００℃で燃焼したペレットの熱伝導
率はＵＯ□の約１．１２倍となった（１００ＯＫにおい
て）。

上記において、酸化ベリリウム粉末と酸化アルミニウム
粉末の添加割合は、酸化ウラニウムを加えた全量に対し
、重量分率で以下のとおりである。

酸化ベリリウム粉末　　酸化アルミニウム粉末０．９％
　　　　　　　　０．１％０．９％　　　　　　　　０．３％また、平均結晶粒径は、酸化ベリリウム粉末０．９％、
酸化アルミニウム粉末０．１％の場合、１９００℃焼結
　・・・　約　６０μｍ２０００℃焼結　・・・　約１
１０μｍ酸化ベリリウム粉末０．９％、酸化アルミニウ
ム粉末０．３％の場合１９００℃焼結　・・・　約　９０μｍ２０００℃焼結
　・・・　約１４０μｍであった。

実施例　６酸化ベリリウム粉末と酸化チタニウム粉末と酸化ガドリ
ニウム粉末を混合し、共融点以上で融解した後粉砕した
もの、あるいは融解しないものを、酸化ウラニウム粉末
と混合し、圧粉成型した後、共融点（約１５００℃）以
上である約１７００℃で弱酸性雰囲気下で焼結した。平
均結晶粒径は約３０μｍで、得られたペレットの熱伝導
率はＵＯ２Ｇｄ２Ｏ３の約１．１１〜１．１３倍となっ
た。

添加割合は、重量分率で以下のとおりである。

酸化ベリリウム　酸化チタニウム　酸化ガドリニウム１
．５％　　　　０．５％　　　　　１０％１．５％　　
　　１．０％　　　　　１０％上記各実施例では、いず
れも焼結中に添加物質の一部が液体となり、結晶粒界の
少なくとも半分はこの液体となった高熱伝導物質で覆わ
れる。

この結晶粒界覆面率の増加に伴いペレットの熱伝導率は
単調に増加する。いずれの場合も、同一密度のペレット
の熱伝導率は添加物の添加量増加に伴い単調に増加する
。また、微量の添加（例えば重量分率で０．３％の酸化
ベリリウムを添加した場合）でも高密度化が生じ、これ
による熱伝導率の増加もみられた。成型体の理論密度に
対する相対密度は約５０％ＴＤである。また、得られた
燃焼体の相対密度は約９５〜９９，７％ＴＤであった。

また、上記実施例以外にも、高熱伝導率を有し焼結温度
付近またはそれ以下で一部または全部が融解する物質を
用いることにより、上記と同様の効果を有するペレット
が得られる。具体的には、酸化ベリリウムに、バリウム
、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウム、アルミ
ニウム、ランタン、イツトリウム、イッテルビウム、ケ
イ素。

チタン、ウラン、ジルコニウム、タングステン。

リチウム、モリブデン、サマリウム、トリウム。

ガドリニウムおよびその酸化物の少なくとも一つを加え
たものが挙げられる。

［発明の効果コ以上説明しまたように、本発明によれば、核燃料ペレッ
トの熱伝導率を向上させることができるので、核燃料要
素においてその中心温度を低下させ、核分裂生成ガスの
放出量を低減させることができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の核燃料ペレットの拡大模式岐、第２図
は本発明の実施例におけるペレットの酸化ベリリウム添
加濃度と相対熱伝導率の関係を示す図、第３図は本発明
の別の実施例におけるペレットの熱伝導率を従来のもの
と比較した特性図、第４図は本発明の別の実施例におけ
るペレットの熱拡散率を従来のものと比較した特性図、
第５図は従来の核燃料要素の断面図である。１・・・核燃料ペレット２・・・被覆管３・・・土部端栓４・・・下部端栓５・・・ブレナムスプリング６・・・燃料棒７・・・核分裂性物質８・・・高熱伝導率粒界析出相（８７３３）代理人　弁理士　猪　股　祥　晃（ほか　
１名）第２図８ｅθ、？ρ。７；　０７第３第４・１２図第５図

Claims

【特許請求の範囲】

（１）核燃料物質を含む焼結体よりなる核燃料ペレット
において、その結晶粒界に熱伝導率の高い物質の析出相
が連続的に存在することを特徴とする核燃料ペレット。
（２）焼結温度付近またはそれ以下において少なくとも
一部が液体となる高熱伝導物質を核分裂性物質に添加し
て焼結することを特徴とする核燃料ペレットの製造方法
。
（３）高熱伝導物質が、酸化ベリリウム、または酸化ベ
リリウムをチタン、ガドリニウム、カルシウム、バリウ
ム、マグネシウム、ストロンチウム、ランタン、イット
リウム、イッテルビウム、ケイ素、アルミニウム、サマ
リウム、タングステン、ジルコニウム、リチウム、モリ
ブデン、ウラン、トリウムおよびこれらの酸化物のうち
の少なくとも１つと混合したもの、あるいはこれらの混
合物を加熱して共晶体としたものである請求項１および
２記載の核燃料ペレットおよびその製造方法。
（４）核燃料ペレットの重量分率で１．５％以下の酸化
ベリリウムと１％の酸化チタニウムを混合融解したもの
を添加したことを特徴とする請求項１および２記載の核
燃料ペレットおよびその製造方法。
（５）核燃料ペレットの重量分率で１．５％以下の酸化
ベリリウムと１０％の酸化ガドリニウムを混合融解した
ものを添加したことを特徴とする請求項１および２記載
の核燃料ペレットおよびその製造方法。