JPH0371674B2 - - Google Patents

Info

Publication number
JPH0371674B2
JPH0371674B2 JP60177194A JP17719485A JPH0371674B2 JP H0371674 B2 JPH0371674 B2 JP H0371674B2 JP 60177194 A JP60177194 A JP 60177194A JP 17719485 A JP17719485 A JP 17719485A JP H0371674 B2 JPH0371674 B2 JP H0371674B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
nuclear fuel
metal oxide
sintered body
sintering
oxide
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
JP60177194A
Other languages
English (en)
Other versions
JPS6236589A (ja
Inventor
Akira Komono
Makoto Seki
Sadayuki Oomori
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
NIPPON NUCLEAR FUELS
Original Assignee
NIPPON NUCLEAR FUELS
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by NIPPON NUCLEAR FUELS filed Critical NIPPON NUCLEAR FUELS
Priority to JP60177194A priority Critical patent/JPS6236589A/ja
Publication of JPS6236589A publication Critical patent/JPS6236589A/ja
Publication of JPH0371674B2 publication Critical patent/JPH0371674B2/ja
Granted legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
〔発明の技術分野〕 本発明は、核燃料に関し、特に、燃焼特性なら
びに機械的特性にすぐれた酸化ガドリニウム入り
核燃料焼結体の製造方法に関する。 〔発明の技術的背景〕 原子炉に使用されている核燃料は、二酸化ウラ
ン、酸化プルトニウム入り二酸化ウラン等の成分
から構成され、通常はこれら酸化物を成形焼結し
て得られる焼結ペレツトとして用いられる。ま
た、上記核燃料構成成分としては、通常、中性子
吸収物質として酸化ガドリニウム(Gd2O3)が添
加される。 ところで、一般に二酸化ウラン粉末に金属酸化
物を混合し、焼結すると、結晶粒径が変化するこ
とが知られている。たとえは二酸化ウランに酸化
ガドリニウムを混合し、成形、焼結すると、4価
のウランの一部部が6価のウランに変化し、また
焼結体は固溶体を作り複雑な様相を示し、結晶粒
径もUO2のみを焼結した場合に比べ小さくなる。
たとえば、UO2のみの焼結体の結晶粒径は10〜
20μm程度であるが、従来法で得られたGd2O3
りUO2焼結体の結晶粒径は、通常2〜3μmにま
で小さくなる。 結晶粒径が小さいと、結晶粒界までの空孔の平
均自由行程が短くなり、したがつて粒界を通つて
消失するポアの量が増加し、そのため照射時のデ
ンシフイケーシヨンが大きくなるという問題が生
ずる(たとえば、1700℃、24時間試験で、UO2
レツトの場合は1%TD内外であるが、Gd2O3
りUO2ペレツトの場合は2%TD近くまで増大す
る)。デンシフイケーシヨンの増大はペレツトと
被覆管のギヤツプが増大することを意味し、これ
はペレツトの中心温度の上昇へとつながる。ま
た、ペレツト温度が上昇することは、FPガスの
放出が活発になることを意味する。すなわち、焼
結ペレツトの結晶粒が小さいとFPガスの放出が
増大するという問題が生ずる。さらに、従来の方
法においては、ガドリニウムの濃度が高くなるに
つれて、焼結後にペレツト表面にクラツクが発生
しやすいという欠点がある。 〔発明の概要〕 本発明は上述した点に鑑みてなされたものであ
り、原子炉内での燃焼初期におけるデンシフイケ
ーシヨンの軽減、FPガス放出量の軽減が図られ、
さらにクラツク等の欠陥が生じないような酸化ガ
ドリニウム入り核燃料焼結体の製造方法を提供す
ること、を目的とする。 上記目的を達成するため、本発明の酸化ガドリ
ニウム入り核燃料焼結体の製造方法は、(イ)核燃料
酸化物粉末、(ロ)酸化ガドリニウム粉末、および(ハ)
前記(イ)と(ロ)の混合物の焼結温度よりも低い温度で
溶融するか、または前記(イ)もしくは(ロ)と共晶反応
を起こす金属酸化物粉末であつて、TiO2および
Nb2O5から選ばれた金属酸化物粉末からなる原料
粉末を成形し、焼結することによつて、3.0μm以
上の結晶粒径を有する焼結体を得ることを特徴と
している。 また、前記(ハ)の金属酸化物は、酸素原子と金属
原子の化合比(O/M比)が2以上であること
が、クラツク発生を防止する上で特に好ましい。 〔発明の具体的説明〕 以下、本発明をさらに詳細に説明する。以下の
記載において、量を表わす「%」は特に断らない
限り重量基準である。 本発明で用いられる核燃料粉末としては、二酸
化ウランその他の酸化ウラン、酸化プルトニウ
ム、酸化トリウム等の1種または2種以上に、さ
らに中性子吸収物質として酸化ガドリニウムを加
えた混合物が用いられる。 粉末の粒径は、混合前において、約10〜1500μ
m程度の範囲が好ましい。 本発明では焼結時における結晶粒成長を促進す
るために、特定の金属酸化物を添加する。この金
属酸化物としては、核燃料酸化物粉末と酸化物粉
末との混合物の焼結温度よりも低い温度で溶融す
るか、または共晶反応を起こす金属酸化物が用い
られ、特に、酸素原子と金属原子の化合比(O/
M)が2以上の化合物が好ましく用いられる。こ
のような金属酸化物としては、Nb2O5、TiO2
MoO3、WO3等の遷移金属酸化物が好ましく用い
られ得るが、特に、Nb2O3、TiO2が好ましい。 上記のような金属酸化物を添加することによつ
て結晶粒成長が促進される理由は必ずしも明らか
ではないが、次の様に考えることができる。すな
わち、UO2とGb2O3の混合物にさらに上記酸化物
を添加すると、焼結途中において、UO2とGb2O3
との固溶体の結晶粒の周囲が溶融した上記金属酸
化物で囲繞され、これによつて結晶粒をいわば浮
遊の状態にして結晶粒成長が促進されるものと考
えられる。このためには、上記金属酸化物は、
UO2とGd2O3との混合物の焼結温度(通常1700℃
以上)よりも低い融点を有しているか、または、
該焼結温度よりも高温度の融点を有する金属酸化
物の場合は、UO2またはGd2O3と共晶反応を起こ
し、その共晶温度は、上記焼結温度よりも低温度
でなければならない。上記のように比較的低温度
での結晶粒界周囲における溶融ないし共晶反応が
生じることによつて結晶粒成長を促進することが
でき、この結果3.0μm以上の結晶粒径を有する焼
結体を得ることができ、そのような焼結体は機械
的特性と燃焼特性の双方にすぐれている。 このような条件を満足する金属酸化物として
は、たとえば、Nb2O5(融点1500℃)、TiO2(共晶
温度1500℃)がある。 なお、添加する金属酸化物の条件としては、上
記融点、共晶温度の他に、中性子吸収断面積も適
宜考慮される。 さらに、上記金属酸化物は、酸素原子と金属原
子の化合比(O/M比)が2以上であることが、
クラツク発生を防止する上で好ましい。O/M比
が2.0以下では、Gd2O3の濃度が高くなるにつれ
て焼結後にペレツト表面にクラツクが生じやすく
なる。 Nb2O5(O/M=2.5)を添加した場合、反応は
次の様に進み、これにより理論的にはO/M=
2.0のペレツトをつくることができ、クラツクの
発生を有効に防止することができる。 Gd1.5+UO2+Nb2O5→(Gd,Nb,U)O2 O/M比を2.0以上にすることによつてクラツ
クの発生が防止できる理由は必ずしも明らかでは
ないが、次のように考えることができる。 Gd2O3がUO2に固溶する場合は置換型固溶体を
形成する。Gd2O3固溶によるUO2結晶体の欠陥方
程式は以下のように表現できる。 Gd2O32UO2 ―――→ 2Gd′+3O′+V″ ここで Gd′:Gd原子がU原子と置換した状態 O′:UO2の結晶体の酸素格子点にある酸素原子 V″:UO2の結晶体の酸素格子点から酸素がぬけ
て空孔になつた状態 上記の欠陥方程式はGd2O3が分子がUO22分子
と置換固溶するたびに酸素空孔(V″)が1個形
成されることを示している。 この空孔は焼結時に還元雰囲気のため安定であ
るか、焼結炉内から出て周囲の空気に触れると酸
素を吸収しようとして不安定となる。これがクラ
ツクの発生の一因と考えることができる。 すなわち、Gd2O3濃度が高くなるほど、酸素空
孔(V″)濃度が高くなりクラツクが発生しやす
くなると考えられる。 次に、本発明において核燃料焼結体の結晶粒径
を特に3.0μm以上にすることの技術的意義につい
て説明する。従来BWR様燃料における酸化ガド
リニウム入り核燃料焼結体の場合、燃焼度が20〜
30GWD/Tあるいはそれ以上になるに従つてペ
レツトの結晶粒内に封じ込められていたFPガス
が結晶粒界を通つて燃料棒内に放出され始める。
前述したように、燃料棒内に放出されたFPガス
はペレツトと燃料被覆管とのギヤツプにおける熱
伝達率を低下させるので、その発生を可能な限り
低く押える必要がある。今後、燃料の燃焼度は増
大化される方向にあるので(30〜60GWD/T)、
FPガス放出の低減化は重要な問題となる。 ところで、FPガスの放出機構はペレツト粒内
から粒界への拡散現象によつて説明することがで
きる。したがつて、FPガスの放出を押えるため
には、ペレツト粒内から粒界への拡散距離を大き
くしてその所要時間を長くするか、あるいは拡散
定数自体を小さくすることが考えられる。つま
り、拡散距離を大きくするためにはペレツトの結
晶粒径を大きくすることが考えられ、一方、拡散
定数を小さくするためにはペレツトの中心温度を
低くすることが有効である。 本発明者らは、上述した点に着目してさらに研
究した結果、ペレツトの平均結晶粒径を3.0μm以
上にすることによつて、たとえは燃焼度が
30GWD/Tから60GWD/Tへと飛躍的に増大
した場合においてもFPガスの放出量を効果的に
低く押えることができることを見出したものであ
る。 〔発明の実施例〕 以下、本発明を実施例に基づいて説明するが、
本発明はこれら実施例に限定されるものではな
い。 まず、下表に示す組成の酸化ガドリニウム入り
核燃料焼結体原料を用意し、第1図に示す製造工
程のフローチヤートに従つて核燃料焼結体を作成
した。 TiO2およびNb2O5のいずれも含有しない組成
物を比較例とした。
【表】 上記組成の原料を、常法に従つて機械混合し、
予備成形を行なつて造粒した。その後、成形を行
ない、該成形体を耐熱ボートに入れ、所定の温
度、時間で焼成した。焼結雰囲気は水素である。 上記表の結晶粒径の測定結果から明らかなよう
に、本発明の実施例に係るペレツトは比較例に比
べて、いずれも結晶粒成長が見られた。また、結
晶粒成長におよぼす効果は、TiO2の方がNb2O5
よりも大きかつた。さらに、Nb2O5の場合は、結
晶粒成長効果の他に、クラツク発生防止効果が顕
著に認められた。
【図面の簡単な説明】
第1図は、本発明の製造工程を示すフローチヤ
ートである。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 (イ) 核燃料酸化物粉末、 (ロ) 酸化ガドリニウム粉末、および (ハ) 前記(イ)と(ロ)の混合物の焼結温度よりも低い温
    度で溶融するか、あるいは前記(イ)もしくは(ロ)と
    共晶反応を起こす金属酸化物粉末であつて、
    TiO2およびNb2O5から選ばれた金属酸化物粉
    末 からなる原料粉末を成形し、焼結することにより
    3.0μm以上の結晶粒径を有する核燃料焼結体を得
    ることを特徴とする、酸化ガドリニウム入り核燃
    料焼結体の製造方法。
JP60177194A 1985-08-12 1985-08-12 酸化ガドリニウム入り核燃料焼結体の製造方法 Granted JPS6236589A (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP60177194A JPS6236589A (ja) 1985-08-12 1985-08-12 酸化ガドリニウム入り核燃料焼結体の製造方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP60177194A JPS6236589A (ja) 1985-08-12 1985-08-12 酸化ガドリニウム入り核燃料焼結体の製造方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPS6236589A JPS6236589A (ja) 1987-02-17
JPH0371674B2 true JPH0371674B2 (ja) 1991-11-14

Family

ID=16026820

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP60177194A Granted JPS6236589A (ja) 1985-08-12 1985-08-12 酸化ガドリニウム入り核燃料焼結体の製造方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JPS6236589A (ja)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS63117292A (ja) * 1986-11-04 1988-05-21 日本ニユクリア・フユエル株式会社 核燃料焼結体の製造方法
JP2655908B2 (ja) * 1989-03-10 1997-09-24 三菱原子燃料株式会社 大結晶粒径を有する酸化ガトリニウム入り核燃料ペレットの製造方法
JP2521499Y2 (ja) * 1991-05-24 1996-12-25 鬼怒川パシフィック株式会社 スノーケルスポイラァ

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS6097294A (ja) * 1983-10-06 1985-05-31 シーメンス、アクチエンゲゼルシヤフト 酸化物系核燃料焼結体の製法

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS6097294A (ja) * 1983-10-06 1985-05-31 シーメンス、アクチエンゲゼルシヤフト 酸化物系核燃料焼結体の製法

Also Published As

Publication number Publication date
JPS6236589A (ja) 1987-02-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5882552A (en) Method for recycling fuel scrap into manufacture of nuclear fuel pellets
JP3960338B2 (ja) 二重構造核燃料焼結体の製造方法
KR102102977B1 (ko) 이중결정립 조직을 갖는 핵연료 소결체의 제조방법
JP5621102B2 (ja) 核燃料ペレットの製造方法及び核燃料ペレット
US6251309B1 (en) Method of manufacturing large-grained uranium dioxide fuel pellets containing U3O8
US5257298A (en) Nuclear fuel pellets having an aluminosilicate deposition phase
WO2018124915A1 (ru) Таблетка ядерного топлива и способ её получения
US3715273A (en) Nuclear fuel element containing sintered uranium dioxide fuel with a fine particulate dispersion of an oxide additive therein,and method of making same
JPH0371674B2 (ja)
JP4099529B2 (ja) 核燃料ペレットおよびその製造方法
KR100331483B1 (ko) 중성자 흡수물질을 함유한 산화물 핵연료 소결체의 제조방법
KR100450711B1 (ko) 외·내부 결정립 크기가 다른 핵연료 소결체의제조방법
JP3012671B2 (ja) 核燃料ペレットの製造方法
JPH01248092A (ja) 核燃料ペレットの製造法
US20220223303A1 (en) Sintering additive for forming film capable of improving oxidation resistance of nuclear fuel pellets, and preparation method therefor
JP2672420B2 (ja) 混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法
JP7108787B2 (ja) 核分裂ガス捕集能が向上した核燃料用二酸化ウラン焼結体および製造方法
KR920000286B1 (ko) 산화 핵연료 소결체의 제조법
JPH0121476B2 (ja)
JP2840319B2 (ja) 核燃料ペレットの製造方法
JPS62225993A (ja) セラミツク核燃料焼結体の製造法
JPS6129678B2 (ja)
JP2786345B2 (ja) 核燃料ペレットの製造方法および核燃料ペレット
JPS58147678A (ja) 核燃料要素
JP2655908B2 (ja) 大結晶粒径を有する酸化ガトリニウム入り核燃料ペレットの製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Cancellation because of no payment of annual fees