JPS6097294A - 酸化物系核燃料焼結体の製法 - Google Patents

酸化物系核燃料焼結体の製法

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JPS6097294A
JPS6097294A JP59209005A JP20900584A JPS6097294A JP S6097294 A JPS6097294 A JP S6097294A JP 59209005 A JP59209005 A JP 59209005A JP 20900584 A JP20900584 A JP 20900584A JP S6097294 A JPS6097294 A JP S6097294A
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ゲルハルト、グラーデル
ウオルフガング、デユル
マルチン、ペース
ヘルムート、アースマン
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Reaktor Brennelement Union GmbH
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    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、UO,又はU O2とpuQ2との混合物か
ら成り、添加物として稀土類酸化物、特にGd2O3を
含む出発粉末を圧縮して加圧成形体とし、引続き還元作
用を有するガス雰囲気中でこの加工成形体を1500℃
〜1750℃の範囲内の温度で焼結させて固化すること
により酸化物系核燃料焼結体を製造する方法に関する。
〔従来の技術〕
この種の方法は西ドイツ特許第3144684号明細書
(特開昭58−92987号公報参照)から公知である
。稀土類酸化物の添加宿が】0重@俤までであるこの公
知方法では、比表面積2〜45m”/り及び/又は結晶
体の平均直径80nm〜250 nmを有するUO2出
発粉末を圧縮のために使用する。加圧成形体の焼結時に
おける温度での保持時間は1〜10時間であってよい。
この公知の方法は、中性子物理学的に燃焼可能の中性子
毒として稀土類元素を含み、またその密度が理論的に可
能な密度の93%より多く、場合によっては95%1′
−J、上である酸化物系核燃料焼結体を生じる。この種
の高密度核燃料焼結体は、運転下にある原子炉内でガス
状又は易揮発性の核分裂生成物を極く僅かに遊離するに
すぎない。従ってこの核燃料焼結体で満たされた燃料棒
は、燃料棒被覆管内で加圧を生じることはほとんどない
。また運転中原子炉内で核燃料焼結体が収縮又は局部的
に過加熱(これは燃料棒を7損するおそれがある)する
ことはない。
この公知方法のための極めて小さな比表面積及び極めて
大きい結晶体直径を有するUO,出発粉末は造粒不能で
あり、いわゆるADU法1: ” Gme 1−1n−
Handbuch der anorganische
n Chemie 。
[ran”(別巻A3.第99頁P−第108頁、19
81年)〕により直接得ることができる。またこの秤の
U3O出発粉末は水熱分解条件下における粉末の滞留時
間は十分に長く選択される限りにおいて、同様に造粒不
能であるが、いわゆるA U C法(″” Gmeli
n−Handbuch der anorga−nis
chen Chemie、 Uran”(別巻A3、第
101〜第104頁、19.8’1年)〕により製造す
ることができる。
ADU法により得られた造粒不能の二酸化ウラン粉末は
一般に非流動性であり、従って取扱いが極めて困難であ
る。他方AUC法での水熱分解条件下における粉末滞留
時間の延長は、粉末製造装置への通過E社を減少させる
〔発明が解決しようとする問題点〕
従って本発明の目的は、公知方法を改良し、特に中性子
物理学的に燃焼可能の中性子毒を極めて多量に含む高密
度の酸化物系核燃料焼結体の製造なり能にすることであ
り、その際ADU法により製造した二酸化ウラン粉末を
使用する必要はなくまたAUC法による製造で水熱分解
条件下における粉末の長い滞留時間も必要としないよう
にすることである。
〔問題点を解決°Tるための手段〕
この問題を解決するため本発明によれば、U02成分が
比表面積4〜7痛2/q及び/又は結晶体の平均直径0
5μ寡未満、有利には0.2μWL〜001μ痛を有し
、またアルミニウムを5〜500重攬ppm又はチタン
を5〜5ONπppm含む出発粉末を圧縮のために使用
し、焼結時の温度での保持時間を1〜4時間の範囲内で
選択する。
〔作用効果〕
ところでこの僅少量のアルミニウム又はチタンが出発粉
末に含まれることによって焼結時の拡散工程は、酸化物
系の核燃料焼結体を製造するためそれ自体焼結抑制作用
を有する稀土類酸化物1例えばGd2O,粉末を極めて
多量に添加するにもかかわらず、通常の延長されない水
熱分解時間でAUC法により製造されたUO,粉末を使
用でき、またそれにもかかわらず場合によっては理論的
に可能な密度の95%よりも高い核燃料焼結体の高焼結
密度を得ることができるほど、促進されることが判明し
た。焼結時の温度での1〜4時間の保持時間(これは促
進された仕上げ工程を意味する)で、核燃料焼結体の最
良の焼結密度が得られる。これより長い熱処理は焼結密
度をこれ以上改良せず、場合によっては核燃料焼結体を
好ましくなく膨潤することになる。
更に酸化作用をするガス雰囲気中で焼結前又は後に行う
熱処理は、還元作用をするガス雰囲気中での熱処理によ
り、稀土類酸化物の添加されているUO,出発粉末から
得られた核燃料焼結体の焼結密度に悪影響を及ぼすこと
なく省略することができる。また核燃料焼結体中のアル
ミニウム又はチタンは、該物質含有lが少なければ少な
いほど、その可bH性(クリープ現象)及び熱伝導性に
及ぼ丁影響は小さい。実際にアルミニウム含有面が5〜
200重IFtppm 又はチタン含有量が5〜50重
lppm の場合、その影響は認められない。
更に出発粉末中のアルミニウム又はチタンの最良の作用
にとっては、UO,成分の結晶格子中におけるアルミニ
ウム及びチタン以外の異物質の量が200重Pippm
 より小さいことが有利である。この種の二酸化ウラン
粉末はAUC法によって得られる。
粉末の元の粒径な変えることな〈実施する混合工程で出
発粉条にアルミニウム又はチタンを酸化物又は水酸化物
の粉末の形で加えることが1本発明方法にとっては資料
である。これにより例えば各粉末を共心の粉砕既によっ
て混合する場合に避は得ない造粒工程を省くことができ
る。
添加物として稀土類酸化物、特にGd2O,を】0重攬
チまで含む出発粉末を使用することが有利である。更に
好ましいのは添加物として稀土類酸化物、特にQd20
g を2〜10重亀係、有利には4〜10重1%含有す
る出発粉末を使用することであるが、最良に仕上げられ
た核燃料焼結体にとっては、添刀口物として稀土類酸化
物、特にGd2o3を10〜20重量%以上含む出発粉
末を使用するのが有利である。
欧州特許出願第0076680号公開公報がら、UO2
粉末に、その圧縮及び焼結の前に他の物質の他にアルミ
ニウム及びチタンをも硝酸塩又は酸化物の形で混合する
ことが公知である。しかし稀土類酸fヒ物はこのUO2
粉末に添加しない。従ってアルミニウム又はチタンの混
合物によっては、焼結密度を高めるための稀土類酸化物
の焼結抑制特性を凌駕することができず、原子炉内での
後加熱に際して後凝縮せず、従って大粒径及び比較的大
きな孔を有する減少した密度の焼結体が得られる。これ
を達成するには、UO2粉末にアルミニウム及びチタン
のような添加物005〜17容fit%、(従って稀土
類酸化物の焼結抑制特性を克服する場合よりもはやはる
かに多くの量)を加える必要がある。
更にUO,粉末に圧縮及び焼結の前に稀土類酸化物及び
チタン又はアルミニウム化合物を添加することは西ドイ
ツ特許出願公開第20’ 08855号公報から公知で
ある。稀土類酸化物の含有量はUO2粉末中例えば06
%にすぎず、従って極めて僅かであるが、アルミニウム
含有量は例えば酸化アルミニウム01%又はアルミニウ
ム約530重!ppm 又はチタン含有面は例えば二酸
化チタン0.01重11%又はチタン約60重tipP
i’n と極めて高い。UO,粉末へのアルミニウム又
はチタン添加量が著しく高いことにより、圧縮されたU
O□粉末の焼結によって得られる焼結体中には稀土類の
均一な配分が達成されるべきである。しかしU O2粉
末中の稀土類酸化物の含有量は、実際には得られた核燃
料焼結体の密度を減少し得ないほど僅少である。これに
対しUO2粉末中のアルミニウム及びチタン含有面が多
量の場合には。
圧縮されたUO□粉末から得られた核燃料焼結体の可塑
性(クリープ現象)及び熱伝導性に悪影響が及ぶ。
〔実施−1〕 次に本発明及びその利点を比較例及び実施例に基づき、
第1表及び第2表によって詳述する。
AUC法〔前記Gmelin−Handbuch参照〕
 により得られた粒径2μm〜15μ等、比表面積4、
 S yx2/g及び平均結晶体直径0.08μ痛を有
しかッ(::1 、’ F* N、 C,Ni 、 C
a 、 ll’e 、及びSi をU Ox結晶格子中
に全部で85重1tppm含む、未粒化UO2出発粉末
を1粒径05μ痛〜5μ扉のGd、O,粉末及び場合に
よっては粒径2μ島〜]5μ等のTiO2又はAI[O
H)、粉末と。
元の粉末粒径な変化させない混合機中で混合する、引続
き混合物を密度5.6g/C−の加圧成形体に圧縮する
。焼結炉内でこの加圧成形体を引続き還元作用をする純
粋な水素雰囲気中で加熱速度】0℃/分で、i 750
℃に加熱し、この温度で2時間保つ。冷却後加圧成形体
から得られた核燃料焼結体は、出発粉末に添加したGd
、O,及びTi01た焼結密度(理論密度のチ)を有し
ていた。
第1表 更にA U C法(前記Cxme 1 in −Han
dbuch 参照)により得られた粒径2μm〜15μ
μm化表面積6.0 m2/り及び平均結晶体直径0.
08μ隔を有しかツc1 、 F、 N、 C,Nf 
、 Ca 、 Fe及びSi をUO,結晶格子中に全
部で85重Etppm含む未粒化UO2出発粉末を、粒
径o5μ寡〜5μ島のGd2O,粉末及び場合によって
は粒径2μ隔〜】5μ痛のTiO2又はAl(OH)3
粉末(第2表に示した@)と同じ混合機中で混合し、次
いで第1表による数値を確望するために同じ方法で圧縮
し焼結した。出発粉末に添加したGd2O,及びTiO
2又はAI(OH)、粉末量との関連において第2表に
示した焼結密度を理論密度のチで示した。
第2表

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1)UO2又はUOlとpuo2との混合物から成り、
    添加物として稀土類酸化物、特にGd2O3を含む出発
    粉末を圧縮して加圧成形体とし、引続き還元作用を有す
    るガス雰囲気中でこの加工成形体を】500℃〜】75
    ゜℃の範囲内の温度で焼結させて固化することにより酸
    化物系の核燃料焼結体を製造する方法において、UO2
    成分が比表面積4〜7 rILQ/g及び/又は結晶体
    の平均直径05μ痛未満、有利には02μm 〜0.0
    1 )hrnを有し、またアルミニウムを5〜500重
    lppm 又はチタンを5〜50重@p p m含む出
    発粉末を圧縮のために使用し、焼結時の温度での保持時
    間を1〜4時間の範囲内で選択することを特徴とする酸
    化物系核燃料焼結体の製法。 2)アルミニウムを5〜200重i、p pm含有する
    出発粉末を圧縮のために使用することを特徴とする特許
    請求の範囲第1項記載の方法。 3)NOx成分の結晶格子中に含まれるアルミニウム及
    びチタン以外の異物質含有量が200重Eitppm 
    より少ない出発粉末を使用することを特徴とする特許請
    求の範囲第1項記載の方法。 4)粉末の元の粒径を変化させない混合工程で出発粉末
    にアルミニウム又はチタンを酸化物又は水酸化物粉末の
    形で加えることを特徴とする特許請求の範囲第1項記載
    の方法。 5)添加物として稀土類酸化物、特にGd2O。 を】0重T、 %まで含む出発粉末を使用することを特
    徴とする特許請求の範囲第1項記載の方ll:。 6)添刀口物として稀土類酸化物、特にGd2O。 を2〜10重1%、有利には4〜10重i%\ 含有する出発粉末を使用することを特徴とする特許請求
    の範囲第5項記載の方法。 7)添刀口物として稀土類酸化物、特にGd2O3を1
    0〜20重i%よりも多く含む出発粉末を使用すること
    を特徴とする特許請求の範囲第1項記載の方法。
JP59209005A 1983-10-06 1984-10-04 酸化物系核燃料焼結体の製法 Granted JPS6097294A (ja)

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DE3336387 1983-10-06
DE3336387.0 1983-10-06
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JPS6097294A true JPS6097294A (ja) 1985-05-31
JPH0415920B2 JPH0415920B2 (ja) 1992-03-19

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JP59209005A Granted JPS6097294A (ja) 1983-10-06 1984-10-04 酸化物系核燃料焼結体の製法

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS6236589A (ja) * 1985-08-12 1987-02-17 日本ニユクリア・フユエル株式会社 酸化ガドリニウム入り核燃料焼結体の製造方法
JPH02236490A (ja) * 1989-03-10 1990-09-19 Mitsubishi Nuclear Fuel Co Ltd 大結晶粒径を有する酸化ガトリニウム入り核燃料ペレットの製造方法

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DE2008855A1 (de) * 1969-02-25 1970-09-03 Centre d'Etude de !.'Energie Nucleaire, Brüssel Kernbrennstoff
FR2104136A5 (ja) * 1970-08-10 1972-04-14 Gen Electric

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