JPH0120399B2 - - Google Patents
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- JPH0120399B2 JPH0120399B2 JP54059617A JP5961779A JPH0120399B2 JP H0120399 B2 JPH0120399 B2 JP H0120399B2 JP 54059617 A JP54059617 A JP 54059617A JP 5961779 A JP5961779 A JP 5961779A JP H0120399 B2 JPH0120399 B2 JP H0120399B2
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
- G21C3/623—Oxide fuels
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
本発明は核燃料ペレツトの製造方法に関する。
核燃料ペレツトは、ウラン、プルトニウム又は
トリウムの粉末酸化物若しくはこれらの酸化物の
混合物から、粉末の造粒に続いて粒をプレスして
コンパクト（compacts）にし、このコンパクト
を焼結することによつて作ることができる。色々
な理由で、例えば、焼結ペレツトの多孔度を調節
するために、コンパクトのためのバインダとして
働くために、或は焼結を助長するために、添加剤
がしばしば酸化物粉末と混合される。添加剤は
又、焼結ペレツトの粒度を調節するのに、特に粒
度を高めるのに使用することができ、これは、ガ
ス原子拡散距離を増し、それ故に照射中燃料ペレ
ツトからガス核分裂生成物の解放を減ずるから望
ましいと考えられる。 本発明によれば、ウランの酸化物又はウランの
酸化物とトリウムまたはプルトニウムの酸化物と
の混合物をコンパクトに成形して焼結してなる核
燃料ペレツトの製造方法において、酸化物のコン
パクト中に粒度生長を促進するのに十分な量の五
酸化ニオブを含み、1550℃を越える温度での焼結
中、焼結雰囲気が少なくとも1000体積ppmと
20000体積ppmの間の微量の水蒸気又は二酸化炭
素を含む水素であることを特徴とする高密度、高
粒度で不純物の少ない核燃料ペレツトの製造方法
が提供される。 導反応する際にガス成分を生じさせる或る不純
物、特に炭素がペレツト中に保持されていると、
ペレツト中に、達成しようとする高いマトリツク
ス密度を妨げる多孔性を生じさせ、達成しうる粒
度が減少しペレツトが割れる。 上述したような五酸化ニオブは粒度生長促進剤
として働く。五酸化ニオブは又、酸化物コンパク
トの焼結速度を増すように働き、焼結速度を増す
際には焼結が進むと不純物を除去するのに十分な
時間がなく、気孔が閉じて不純物のそれ以上の除
去を妨げてしまうかもしれない。不純物の完全な
除去は本質的ではないけれども、非常に低いレベ
ル、例えば10重量ppm以下まで不純物の除去を行
うことができることが望ましい。ここに、焼結速
度の調節及びそれに伴う不純物の除去を、焼結雰
囲気の酸素ポテンシヤル、即ち酸素の化学ポテン
シヤルの調節、特に酸素ポテンシヤルを提供する
ことができる焼結水素雰囲気中の水蒸気又は二酸
化炭素（二酸化炭素は水蒸気を生じさせる）の量
の調節と、焼結中の加熱速度の調節とによつて達
成し得る。 調節される水素雰囲気における水蒸気又は二酸
化炭素の量は、マトリツクス密度と粒度の両方に
影響を及ぼし、又結果物の再現性にも影響を及ぼ
す。 不純物捕獲機構が働らいている作用の程度は、
水蒸気又は二酸化炭素によつて提供されることと
なる全酸素ポテンシヤルによるばかりでなく、焼
結前のコンパクトの密度、コンパクトの大きさ、
焼結の際の加熱速度にもよる。 本発明による五酸化ニオブの添加の重要な効果
として、五酸化ニオブは燃料ペレツトのセラミツ
クマトリツクスの中の核分裂生成物、特にガスの
拡散速度を著しくは増加させない。これは実験的
に観察されて立証されている。核分裂生成ガスの
拡散速度の増加により核分裂生成ガスは粒の境界
にすみやかに到達し、ここで核分裂生成ガスは泡
の核となり、その後これらの泡は互いにくつつい
て燃料から出てゆき、かくしてより大きな粒度に
よつて得られるより長い拡散距離の利点を相殺す
る。核分裂生成ガスが燃料から出ることにより熱
伝達の問題及び燃焼時間の減少の問題が生じ、こ
れらの問題は、原子炉の燃料要素として照射され
たときにペレツトを収容した燃料被覆内に生じる
高いガス圧力と関連している。 代表的な実験では、ボールミルで粉砕した五酸
化ニオブの0.5重量％を二酸化ウランの粉末とま
ぜ、潤滑剤として0.2重量％のステアリン酸亜鉛
と一緒に造粒し、これを直径1.1cmのコンパクト
にプレスし、湿つた水素の中で４時間1700℃で焼
結した。酸素ポテンシヤルを作るため水蒸気を加
えることによつて次のような結果が得られた。 １ 1000体積ppm（Vpm）以下の低含水量では、
密度が含水量を増すと、95％理論密度（TD）
から98.5％まで増大し、粒度は14ミクロンから
35ミクロンまで増大した。 ２ 1000Vpmと20000Vpmとの間の含水量では、
密度は略98.5％で全く一定のままであり、粒度
は少なくとも60ミクロンまで増大した。 ３ 20000Vpm以上の含水量では密度が漸次減少
した（そして密度の再現性の減少が生じる）。
含水量25000Vpmでの代表的な結果は約95％
TDであり、粒度は80ミクロンであつた。 水の代わりに二酸化炭素を水素の焼結雰囲気に
加えることによつて粒度について類似の効果を得
ることができる。その結果は次の通りである。
トリウムの粉末酸化物若しくはこれらの酸化物の
混合物から、粉末の造粒に続いて粒をプレスして
コンパクト（compacts）にし、このコンパクト
を焼結することによつて作ることができる。色々
な理由で、例えば、焼結ペレツトの多孔度を調節
するために、コンパクトのためのバインダとして
働くために、或は焼結を助長するために、添加剤
がしばしば酸化物粉末と混合される。添加剤は
又、焼結ペレツトの粒度を調節するのに、特に粒
度を高めるのに使用することができ、これは、ガ
ス原子拡散距離を増し、それ故に照射中燃料ペレ
ツトからガス核分裂生成物の解放を減ずるから望
ましいと考えられる。 本発明によれば、ウランの酸化物又はウランの
酸化物とトリウムまたはプルトニウムの酸化物と
の混合物をコンパクトに成形して焼結してなる核
燃料ペレツトの製造方法において、酸化物のコン
パクト中に粒度生長を促進するのに十分な量の五
酸化ニオブを含み、1550℃を越える温度での焼結
中、焼結雰囲気が少なくとも1000体積ppmと
20000体積ppmの間の微量の水蒸気又は二酸化炭
素を含む水素であることを特徴とする高密度、高
粒度で不純物の少ない核燃料ペレツトの製造方法
が提供される。 導反応する際にガス成分を生じさせる或る不純
物、特に炭素がペレツト中に保持されていると、
ペレツト中に、達成しようとする高いマトリツク
ス密度を妨げる多孔性を生じさせ、達成しうる粒
度が減少しペレツトが割れる。 上述したような五酸化ニオブは粒度生長促進剤
として働く。五酸化ニオブは又、酸化物コンパク
トの焼結速度を増すように働き、焼結速度を増す
際には焼結が進むと不純物を除去するのに十分な
時間がなく、気孔が閉じて不純物のそれ以上の除
去を妨げてしまうかもしれない。不純物の完全な
除去は本質的ではないけれども、非常に低いレベ
ル、例えば10重量ppm以下まで不純物の除去を行
うことができることが望ましい。ここに、焼結速
度の調節及びそれに伴う不純物の除去を、焼結雰
囲気の酸素ポテンシヤル、即ち酸素の化学ポテン
シヤルの調節、特に酸素ポテンシヤルを提供する
ことができる焼結水素雰囲気中の水蒸気又は二酸
化炭素（二酸化炭素は水蒸気を生じさせる）の量
の調節と、焼結中の加熱速度の調節とによつて達
成し得る。 調節される水素雰囲気における水蒸気又は二酸
化炭素の量は、マトリツクス密度と粒度の両方に
影響を及ぼし、又結果物の再現性にも影響を及ぼ
す。 不純物捕獲機構が働らいている作用の程度は、
水蒸気又は二酸化炭素によつて提供されることと
なる全酸素ポテンシヤルによるばかりでなく、焼
結前のコンパクトの密度、コンパクトの大きさ、
焼結の際の加熱速度にもよる。 本発明による五酸化ニオブの添加の重要な効果
として、五酸化ニオブは燃料ペレツトのセラミツ
クマトリツクスの中の核分裂生成物、特にガスの
拡散速度を著しくは増加させない。これは実験的
に観察されて立証されている。核分裂生成ガスの
拡散速度の増加により核分裂生成ガスは粒の境界
にすみやかに到達し、ここで核分裂生成ガスは泡
の核となり、その後これらの泡は互いにくつつい
て燃料から出てゆき、かくしてより大きな粒度に
よつて得られるより長い拡散距離の利点を相殺す
る。核分裂生成ガスが燃料から出ることにより熱
伝達の問題及び燃焼時間の減少の問題が生じ、こ
れらの問題は、原子炉の燃料要素として照射され
たときにペレツトを収容した燃料被覆内に生じる
高いガス圧力と関連している。 代表的な実験では、ボールミルで粉砕した五酸
化ニオブの0.5重量％を二酸化ウランの粉末とま
ぜ、潤滑剤として0.2重量％のステアリン酸亜鉛
と一緒に造粒し、これを直径1.1cmのコンパクト
にプレスし、湿つた水素の中で４時間1700℃で焼
結した。酸素ポテンシヤルを作るため水蒸気を加
えることによつて次のような結果が得られた。 １ 1000体積ppm（Vpm）以下の低含水量では、
密度が含水量を増すと、95％理論密度（TD）
から98.5％まで増大し、粒度は14ミクロンから
35ミクロンまで増大した。 ２ 1000Vpmと20000Vpmとの間の含水量では、
密度は略98.5％で全く一定のままであり、粒度
は少なくとも60ミクロンまで増大した。 ３ 20000Vpm以上の含水量では密度が漸次減少
した（そして密度の再現性の減少が生じる）。
含水量25000Vpmでの代表的な結果は約95％
TDであり、粒度は80ミクロンであつた。 水の代わりに二酸化炭素を水素の焼結雰囲気に
加えることによつて粒度について類似の効果を得
ることができる。その結果は次の通りである。
【表】
含水量の上限が色々なパラメータで変わつたこ
とがわかつた。 高密度及び大きな粒度を、より高い含水量で
は、(a)生の（未焼結の）コンパクトの密度を例え
ば5.75ｇ／cm3から5.2ｇ／cm3まで減少させること
によつて、(b)焼結中の加熱速度を、例えば１時間
当たり300℃から１時間当たり50℃まで減少させ
ることによつて得ることができる。 以上の結果から、希望する約40ミクロンの粒度
が五酸化ニオブ0.5重量％核燃料に加え、1700℃
で４時間の実用且つ経済的な時間と温度を使用し
て達成されるのであれば、有効な結果をもたらす
ためには水素の焼結雰囲気中の含水量を
1000Vpmと9000Vpmとの間に維すべきであるこ
とが実験的に分かつた。しかしながら、最も満足
すべきミクロ組織では、この範囲内の最適な値は
水素雰囲気中の水について5000〜7000Vpmであ
り、水素雰囲気中の二酸化炭素については、最適
な二酸化炭素含有量は7000〜8000Vpmであると
考えられる。 添加する五酸化ニオブの量を変えても結果に影
響を及ぼす。燃料ペレツトは0.25重量％程度の五
酸化ニオブを加えて作られた。25ミクロン粒度が
6000Vpmの水蒸気を含む水素雰囲気中で1700℃
で４時間焼結したとき容易に生じた。五酸化ニオ
ブの添加を0.35重量％まで増すと、30ミクロンを
越える粒度が同じ条件のもとにおいて生じた。最
適な結果は、五酸化ニオブを0.5重量％添加して
1700℃で得られた。しかしながら、焼結時間又は
焼結温度を増すと、五酸化ニオブは所定の粒度を
生じさせるのに少なくても良いことが期待され
る。 例えば、英国特許明細書第1461263号に記載さ
れているように、コンパクト中に一時的な気孔形
成剤を入れることによつて焼結ペレツトに一定の
多孔度を生じさせても良い。
とがわかつた。 高密度及び大きな粒度を、より高い含水量で
は、(a)生の（未焼結の）コンパクトの密度を例え
ば5.75ｇ／cm3から5.2ｇ／cm3まで減少させること
によつて、(b)焼結中の加熱速度を、例えば１時間
当たり300℃から１時間当たり50℃まで減少させ
ることによつて得ることができる。 以上の結果から、希望する約40ミクロンの粒度
が五酸化ニオブ0.5重量％核燃料に加え、1700℃
で４時間の実用且つ経済的な時間と温度を使用し
て達成されるのであれば、有効な結果をもたらす
ためには水素の焼結雰囲気中の含水量を
1000Vpmと9000Vpmとの間に維すべきであるこ
とが実験的に分かつた。しかしながら、最も満足
すべきミクロ組織では、この範囲内の最適な値は
水素雰囲気中の水について5000〜7000Vpmであ
り、水素雰囲気中の二酸化炭素については、最適
な二酸化炭素含有量は7000〜8000Vpmであると
考えられる。 添加する五酸化ニオブの量を変えても結果に影
響を及ぼす。燃料ペレツトは0.25重量％程度の五
酸化ニオブを加えて作られた。25ミクロン粒度が
6000Vpmの水蒸気を含む水素雰囲気中で1700℃
で４時間焼結したとき容易に生じた。五酸化ニオ
ブの添加を0.35重量％まで増すと、30ミクロンを
越える粒度が同じ条件のもとにおいて生じた。最
適な結果は、五酸化ニオブを0.5重量％添加して
1700℃で得られた。しかしながら、焼結時間又は
焼結温度を増すと、五酸化ニオブは所定の粒度を
生じさせるのに少なくても良いことが期待され
る。 例えば、英国特許明細書第1461263号に記載さ
れているように、コンパクト中に一時的な気孔形
成剤を入れることによつて焼結ペレツトに一定の
多孔度を生じさせても良い。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ ウランの酸化物又はウランの酸化物とトリウ
ムまたはプルトニウムの酸化物との混合物をコン
パクトに成形して焼結してなる核燃料ペレツトの
製造方法において、酸化物のコンパクト中に粒度
生長を促進するのに十分な量の五酸化ニオブを含
み、1550℃を越える温度での焼結中、焼結雰囲気
が少なくとも1000体積ppmと20000体積ppmの間
の微量の水蒸気又は二酸化炭素を含む水素である
ことを特徴とする高密度、高粒度で不純物の少な
い核燃料ペレツトの製造方法。 ２ 水素雰囲気が、1000体積ppmと9000体積ppm
間の水蒸気、又は7000体積ppmと8000体積ppmの
間の二酸化炭素を含むことを特徴とする特許請求
の範囲第１項に記載の核燃料ペレツトの製造方
法。
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| GB1963578 | 1978-05-15 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5593092A JPS5593092A (en) | 1980-07-15 |
| JPH0120399B2 true JPH0120399B2 (ja) | 1989-04-17 |
Family
ID=10132649
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5961779A Granted JPS5593092A (en) | 1978-05-15 | 1979-05-15 | Method of making nuclear fuel pellet |
Country Status (9)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4264540A (ja) |
| JP (1) | JPS5593092A (ja) |
| AU (1) | AU519002B2 (ja) |
| BE (1) | BE876206A (ja) |
| CA (1) | CA1128297A (ja) |
| DE (1) | DE2919382A1 (ja) |
| ES (1) | ES480546A1 (ja) |
| FR (1) | FR2426314B1 (ja) |
| SE (1) | SE7904201L (ja) |
Families Citing this family (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4637900A (en) * | 1984-01-13 | 1987-01-20 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Fabrication of high exposure nuclear fuel pellets |
| JPH01126591A (ja) * | 1987-11-12 | 1989-05-18 | Japan Atom Energy Res Inst | 添加物を使わない大結晶粒径ｕｏ↓２燃料の製造方法 |
| US4869866A (en) * | 1987-11-20 | 1989-09-26 | General Electric Company | Nuclear fuel |
| US4869868A (en) * | 1987-11-23 | 1989-09-26 | General Electric Company | Nuclear fuel |
| US4869867A (en) * | 1987-11-25 | 1989-09-26 | General Electric Company | Nuclear fuel |
| US5932930A (en) * | 1994-06-28 | 1999-08-03 | General Electric Company | Method for fabricating mixed oxide fuel |
| GB9813696D0 (en) * | 1998-06-26 | 1998-08-26 | British Nuclear Fuels Plc | Fuel pellet |
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