JPS5882189A - 酸化物核燃料焼結体の製造方法 - Google Patents
酸化物核燃料焼結体の製造方法Info
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- JPS5882189A JPS5882189A JP57187328A JP18732882A JPS5882189A JP S5882189 A JPS5882189 A JP S5882189A JP 57187328 A JP57187328 A JP 57187328A JP 18732882 A JP18732882 A JP 18732882A JP S5882189 A JPS5882189 A JP S5882189A
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- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
こり）発明は、ＵＯ１出発粉末又はＵＯ，出発粉末とＰ
ｕｐ＠出発粉末の混合物で作られたプレス加工体ｔ’ｘ
ｏｏｏ℃から１４００’Ｃの範囲内の処理温度Ｃ：おい
て始め酸化性、続いて還元性のガス雰囲気中で熱処理す
ることにより酸化物核燃料焼ＯＳＵ＠公報により公知で
ある。この公知方法ではプレス加工体が、微細構造の調
整用として結晶粒成長促進作用のある焼結添加剤例えば
Ｕ ｓ Ｏａが混合されている核燃料物質粉末！圧縮し
て作られる。酸化性のガス雰囲気としては例えば工業純
度のＣＯ，が使用される。この方法Ｃ：よって微粒の核
燃料物質酸化物の均質マトリックス中の最初結晶粒成長
促進用焼結添加剤が占めていた個所だけに粗大な島が埋
め込まれている核燃料焼結体が作られる。運転中の原子
炉の酸化物核燃料焼結体内の核分裂過程中公知の方法に
よって作られた核燃料焼結体は極微粒の絶対均質マイク
ロ構造の核燃料焼結体に比べてより少量のガス状又は揮
発性の核分裂生成物を放出し追加収縮も僅かである。従
って公知の方法によって作られた核燃料焼結体をつめた
燃料棒は微小粒の絶縁的に均質なマイクロ構造を持つ酸
化物核燃料焼結体をつめた燃料棒よりも被覆管内に発生
する内圧が小さい。
ｕｐ＠出発粉末の混合物で作られたプレス加工体ｔ’ｘ
ｏｏｏ℃から１４００’Ｃの範囲内の処理温度Ｃ：おい
て始め酸化性、続いて還元性のガス雰囲気中で熱処理す
ることにより酸化物核燃料焼ＯＳＵ＠公報により公知で
ある。この公知方法ではプレス加工体が、微細構造の調
整用として結晶粒成長促進作用のある焼結添加剤例えば
Ｕ ｓ Ｏａが混合されている核燃料物質粉末！圧縮し
て作られる。酸化性のガス雰囲気としては例えば工業純
度のＣＯ，が使用される。この方法Ｃ：よって微粒の核
燃料物質酸化物の均質マトリックス中の最初結晶粒成長
促進用焼結添加剤が占めていた個所だけに粗大な島が埋
め込まれている核燃料焼結体が作られる。運転中の原子
炉の酸化物核燃料焼結体内の核分裂過程中公知の方法に
よって作られた核燃料焼結体は極微粒の絶対均質マイク
ロ構造の核燃料焼結体に比べてより少量のガス状又は揮
発性の核分裂生成物を放出し追加収縮も僅かである。従
って公知の方法によって作られた核燃料焼結体をつめた
燃料棒は微小粒の絶縁的に均質なマイクロ構造を持つ酸
化物核燃料焼結体をつめた燃料棒よりも被覆管内に発生
する内圧が小さい。
この発明の目的は、公知の方法を改良して運転中の原子
炉に装填されたときガス状ならびに揮発性の核分裂生成
物の放出が少ない酸化物核燃料焼結体を作ることができ
るようＣ：Ｔることである。
炉に装填されたときガス状ならびに揮発性の核分裂生成
物の放出が少ない酸化物核燃料焼結体を作ることができ
るようＣ：Ｔることである。
この目的！達成Ｔるため、この発明は、冒頭に挙げた方
法において、酸化性のガス雰囲気の酸素ポテンシャルを
、処理温度まで加熱Ｔる間にプレス加工体内に結晶学的
に検出可能のＵ４０Ｑ結晶相又−は（、Ｕ ＊ Ｐ ｕ
）４０＊結晶相が形成される範囲内に保つことを提案
する。
法において、酸化性のガス雰囲気の酸素ポテンシャルを
、処理温度まで加熱Ｔる間にプレス加工体内に結晶学的
に検出可能のＵ４０Ｑ結晶相又−は（、Ｕ ＊ Ｐ ｕ
）４０＊結晶相が形成される範囲内に保つことを提案
する。
Ｕ、Ｏ０相又は（Ｕ ｓ Ｐ ｕ ）４０ｏ相の検出に
はプレス加工体内の格子定数をＸ線回折法又は中性子線
回折法によって決定するのが効果的である。
はプレス加工体内の格子定数をＸ線回折法又は中性子線
回折法によって決定するのが効果的である。
酸素ポテンシャルＪＧｏ２はＲを気体定数％ＴＹケルビ
ン温度、Ｐｏ、Ｙ雰囲気内の酸素分圧としてｊＧ□、ｍ
ＲＴ −１ｕＰ□、で与えられる。′この発明や方法に
よって作られた酸化物核燃料焼結体は均等に分布された
粗大粒子！含むミクロ構造を示し、原子炉の動作温度に
おいて粒子成長に対して安定である。粒子境界面の移動
がないからガス状又は揮発性の核分裂生成物が移動する
粒子境界面乞通って核燃料マトリックスから外部に押し
出されることなく、燃料、棒の被覆管内に過圧が発生Ｔ
ることがない。又ブレス加工体Ｃ二粒子成長促進用の焼
結添加物を加える≧〆要がないからこの種の添加物によ
る焼結体密度への影響が避けられる。
ン温度、Ｐｏ、Ｙ雰囲気内の酸素分圧としてｊＧ□、ｍ
ＲＴ −１ｕＰ□、で与えられる。′この発明や方法に
よって作られた酸化物核燃料焼結体は均等に分布された
粗大粒子！含むミクロ構造を示し、原子炉の動作温度に
おいて粒子成長に対して安定である。粒子境界面の移動
がないからガス状又は揮発性の核分裂生成物が移動する
粒子境界面乞通って核燃料マトリックスから外部に押し
出されることなく、燃料、棒の被覆管内に過圧が発生Ｔ
ることがない。又ブレス加工体Ｃ二粒子成長促進用の焼
結添加物を加える≧〆要がないからこの種の添加物によ
る焼結体密度への影響が避けられる。
プレス加工体にＵ、０．結晶相又（Ｕ ＊ Ｐ ｕ ）
４０゜結晶相を形成させるためにはプレス加工体を処理
温度まで加熱Ｔる間に１に分から２時間の間酸ｊヒ性の
ガス雰囲気内で４００℃から６００”Ｃの範囲のある温
度に保持てるのが有利である。
４０゜結晶相を形成させるためにはプレス加工体を処理
温度まで加熱Ｔる間に１に分から２時間の間酸ｊヒ性の
ガス雰囲気内で４００℃から６００”Ｃの範囲のある温
度に保持てるのが有利である。
酸化物核燃料焼結体内の粗大粒子の大きさと分布は、処
理温度までの温度範囲内のある温度で熱分解して還元性
の分解生成物を作る添加物質が混合されているプレス加
工体を使用することによって制御するこ′とができる。
理温度までの温度範囲内のある温度で熱分解して還元性
の分解生成物を作る添加物質が混合されているプレス加
工体を使用することによって制御するこ′とができる。
プレス加工体の一部例えば表面層だけにこの添加物質が
混合されていると、それから作られる酸化物核燃料焼結
体は添加物質が混入されている部分だけ微粒性となりそ
の他の部分では一様な粗粒構造となる。
混合されていると、それから作られる酸化物核燃料焼結
体は添加物質が混入されている部分だけ微粒性となりそ
の他の部分では一様な粗粒構造となる。
プレス加工体としては硫化モリブデン、ステアリン酸亜
鉛、ポリビニルアルコールおよび／あるいは炭化水素が
添加物質として混合さ九ているものが有利である。
鉛、ポリビニルアルコールおよび／あるいは炭化水素が
添加物質として混合さ九ているものが有利である。
酸化性のガス雰囲気としてはＣＯＩ と空気が：１の容
積比で混合されているもの、ＣＯ□とＯ６が５Ｘｌ Ｏ
’ ： １から５（１０：１の間の容積比特に５００
０：１の容積比で混合されているものあるいはＣＯ２と
不活性ガス例えば希ガス又は窒素が１： １０’から１
：ｌＯの間特に１：１００の容積比で混合されているも
のが有利である。
積比で混合されているもの、ＣＯ□とＯ６が５Ｘｌ Ｏ
’ ： １から５（１０：１の間の容積比特に５００
０：１の容積比で混合されているものあるいはＣＯ２と
不活性ガス例えば希ガス又は窒素が１： １０’から１
：ｌＯの間特に１：１００の容積比で混合されているも
のが有利である。
一様に分布した粗大粒子構造を酸化物核燃料体内に作る
ためには比表面積が３ｍ”／ｑから５０１＋１Ｌ”７ｇ
の間にあるＵＯ，出発粉末のプレス加工体？便用Ｔると
有利である。このＵＯ２出発粉末の比表面積が４ ｍ”
／ ｇから）２７ｇの間にあると特に有利である。
ためには比表面積が３ｍ”／ｑから５０１＋１Ｌ”７ｇ
の間にあるＵＯ，出発粉末のプレス加工体？便用Ｔると
有利である。このＵＯ２出発粉末の比表面積が４ ｍ”
／ ｇから）２７ｇの間にあると特に有利である。
クリスタリットの平均粒径が０５μｍ以■のＵＯ，出発
粉末のプレス加工体ン使用Ｔることも有利である。特に
平均粒径の大きさが０２μ島からＯ，０１μ鶏の範囲内
にあると多くの場合有利ゼあるＯ この発明とその利点全一つの比較例と二つの実施例（：
よって更に詳細に説明する。
粉末のプレス加工体ン使用Ｔることも有利である。特に
平均粒径の大きさが０２μ島からＯ，０１μ鶏の範囲内
にあると多くの場合有利ゼあるＯ この発明とその利点全一つの比較例と二つの実施例（：
よって更に詳細に説明する。
比較例においてはａ ｍ” ／ｌｉという比較的大きな
比表面積のＵＯ，粉末から作られクリスタリットの平均
粒径が約００７５μ島のプレス加工体が使用される。こ
のＵＯ，粉末はＡＵＣ法と呼ばれている方法によって得
られたものである。圧縮されたプレス加工体は容積比１
ｏ ： １（７）ＣＯｔ とＣＯの混合ガース雰囲気
内で気圧ｘ ｂａｒ、温度１１００゜℃で１時間焼結し
、この温度に保ったまま焼結体を約１ ｂａｒの水素雰
囲気自艦；移し１５分間同じ１１００℃の還元温度で還
元Ｔる。プレス加工体から作られた核燃料焼結体は冷却
後粒径２μ鴫のモノモー）°粒径分布を持つ。
比表面積のＵＯ，粉末から作られクリスタリットの平均
粒径が約００７５μ島のプレス加工体が使用される。こ
のＵＯ，粉末はＡＵＣ法と呼ばれている方法によって得
られたものである。圧縮されたプレス加工体は容積比１
ｏ ： １（７）ＣＯｔ とＣＯの混合ガース雰囲気
内で気圧ｘ ｂａｒ、温度１１００゜℃で１時間焼結し
、この温度に保ったまま焼結体を約１ ｂａｒの水素雰
囲気自艦；移し１５分間同じ１１００℃の還元温度で還
元Ｔる。プレス加工体から作られた核燃料焼結体は冷却
後粒径２μ鴫のモノモー）°粒径分布を持つ。
第一の実施例では比較例と同じＵＯ，粉末？圧し固めた
プレス加工体を容積比１００：１０ＣＯ露と空気の混合
ガスからなる気圧約１ ｂａｒの雰囲気内でまず約ａＯ
Ｏ℃に加熱しそのまま約３０分間保持した。その間にプ
レス加工体（１）ＵＯ！は完全に純粋のＵ４０Ｉｌ結晶
相Ｃ二移る。次いでプレス加工体を同じ雰囲気内で約１
２００℃の焼結温度に加熱し１時間焼結する。続いてこ
の焼結体をその温Ｋｗ保持したまま約１ ｂａｒの水素
雰囲気内に移し同じ１２００℃の還元温度において１２
分間還元する。冷却後この酸化物核燃料焼結体はモノモ
ード粒径分布ン持ちその粒径は２５μｍであった。
プレス加工体を容積比１００：１０ＣＯ露と空気の混合
ガスからなる気圧約１ ｂａｒの雰囲気内でまず約ａＯ
Ｏ℃に加熱しそのまま約３０分間保持した。その間にプ
レス加工体（１）ＵＯ！は完全に純粋のＵ４０Ｉｌ結晶
相Ｃ二移る。次いでプレス加工体を同じ雰囲気内で約１
２００℃の焼結温度に加熱し１時間焼結する。続いてこ
の焼結体をその温Ｋｗ保持したまま約１ ｂａｒの水素
雰囲気内に移し同じ１２００℃の還元温度において１２
分間還元する。冷却後この酸化物核燃料焼結体はモノモ
ード粒径分布ン持ちその粒径は２５μｍであった。
第二の実施例では比較例と同じＵＯ６粉末全圧し固めた
プレス加工体の表面の厚さ２００μ薄の層に炭化水素と
して油を含浸した後ＣＯ３と空気を容積比５００：１で
混合した気圧１ ｂａｒの焼結雰囲気中で１２００°ロ
ー加熱しこの温度（二１時間保持して焼結した。これ（
＝よって作られた焼結体をその温度（：保ったまま気圧
ｘ ｂａｒの水素雰囲気に移し１５分間前と同じ温度１
２００℃において還元Ｔる。これχ冷却すると最初油を
含浸した表面層の外核心部（二おいてもモノモード粒径
分布？持つ核燃料焼結体が得られた。粒径は表面層では
３μ島、核心部では２３μ毎であった。
プレス加工体の表面の厚さ２００μ薄の層に炭化水素と
して油を含浸した後ＣＯ３と空気を容積比５００：１で
混合した気圧１ ｂａｒの焼結雰囲気中で１２００°ロ
ー加熱しこの温度（二１時間保持して焼結した。これ（
＝よって作られた焼結体をその温度（：保ったまま気圧
ｘ ｂａｒの水素雰囲気に移し１５分間前と同じ温度１
２００℃において還元Ｔる。これχ冷却すると最初油を
含浸した表面層の外核心部（二おいてもモノモード粒径
分布？持つ核燃料焼結体が得られた。粒径は表面層では
３μ島、核心部では２３μ毎であった。
第二の実施例によって作られた酸化物核燃料焼給体は微
粒構造の表面層ン持ち高いクリープ可能性を示す。この
特性は核燃料焼結体とそれ！入れた装料棒被覆管の間に
原子炉の運転中機械的の交互作用が発生するのン防止す
る。それとは無関係に核燃料焼結体の核心部の粗大粒は
ガス状および揮発性の核分裂生成物の遊離全低減させる
。
粒構造の表面層ン持ち高いクリープ可能性を示す。この
特性は核燃料焼結体とそれ！入れた装料棒被覆管の間に
原子炉の運転中機械的の交互作用が発生するのン防止す
る。それとは無関係に核燃料焼結体の核心部の粗大粒は
ガス状および揮発性の核分裂生成物の遊離全低減させる
。
第１頁の続き
０発 明 者 ビクトール・マチウ
ドイツ連邦共和国ノイベルク・
ベルクシュトラーセ３２
０発 明 者 マルチン・ペース
ドイツ連邦共和国ブーベンロイ
ド・ファルケンシュトラーセ３
１ 願 人 レアクトルブレンエレメ′ント・ウニオ
ン・ゲゼルシャフト・ミ ツト・ベシュレンクテル・ハフ ラング ドイツ連邦共和国ハナウ１１
ン・ゲゼルシャフト・ミ ツト・ベシュレンクテル・ハフ ラング ドイツ連邦共和国ハナウ１１
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １）酸化作用のあるガス雰囲気の酸素ポテンシャル？、
この雰囲気中でプレス加工体？処理温度まで加熱Ｔる間
に加工体内に結晶学的に検出可能のＵ、 Ｏ，結晶相又
は（Ｕ ｍ Ｐ ｕ ）４０゜結晶相が形成される範囲
内に保持すること全特徴とＴるＵＯ，出発粉末又はＵＯ
，出発粉末とＰｕｐ、出発粉末の混合物で作られたプレ
ス加工体Ｙ−１０００℃から１４００℃の範囲内の処理
温度において最初に酸化性、続いて還元性のガス雰囲気
中で熱処理Ｔることにより酸化物核燃料焼結体？製造す
る方法。 ２）プレス加工体ン処理温度まで加熱中１５分から２時
間の間酸化性のガス雰囲気で４００℃から６．００℃の
範囲内の温度に保持すること全特徴とＴる特許請求の範
囲１ｇ１項記載の方法。 ３）処理温度までの温度範囲内のある温度で、熱分解し
て還元性の分解生成物を作る添加物が混合されているプ
レス加工体ン使用すること全特徴と下る特許請求の範囲
第１項記載の方法。 ４）硫化モリブデン、ステアリン酸亜鉛、ポリビニール
アルコールおよび／あるいは炭化水素が添加物として混
合されているプレス加工体を使用することビ特徴とする
特許請求の範囲第３項記載の方法。 ５） 添加物が表面層だけに混合されているプレス加工
体を使用すること全特徴とする４許請求の範囲第３項記
載の方法。 ６）酸化性のガス雰囲気としてＣＯ２と空気が１０’：
１から１０”：１の範囲の容積比で混合されているもの
全使用下ること全特徴とＴる特許請求の範囲第・１項絶
載の方法。 ７） Ｍ化性のガス雰囲気としてＣ０２と０２が５×
１ｎ：１ から５００：１の範囲の容積比で混合されて
いるものを使用Ｔること娶特徴とする特許請求の範囲第
１項記載Ｑ）方法。 ８）酸化性のガス雰囲気としてＣＯｌと不活性ガス例え
ば希ガス支は窒素が１：１０’から１：１０の範囲の容
積比で混合されているものｔ使用することを特徴とする
特許請求の範囲第１項記載の方法。 ９） 比表面積が３♂／ｇから５０ｎ”／９の範囲内に
あるＵＯ，出発粉末のプレス加工体を使用すること？特
徴とする特許請求の範囲第１項記載の方法。 １０） 比表面積が４−’／Ｌｊから７８” ／Ｑの
範囲内（；あるＵＯ，出発粉末のプレス加工体を使用す
ることを特徴とする特許請求の範囲第９項記載の方法。 １１） ブリスタリットの平均粒径が０５μ島より小
さいＵＯ，出発粉末のプレス加工体を使用することを特
徴とする特許請求の範囲第９項又は第１０項記載の方法
。 ｘｉ） ブリスタリットの平均粒径がＯ，Ｓｌ１から
Ｏ，ＯＸμ畷の範囲内にあるＵＯ，出発粉末のプレス加
工体を使用Ｔることを特徴とする特許請求の範囲ｍｘｚ
項記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE3142447A DE3142447C1 (de) | 1981-10-26 | 1981-10-26 | Verfahren zum Herstellen von oxidischen Kernbrennstoffsinterkoerpern |
| DE31424473 | 1981-10-26 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5882189A true JPS5882189A (ja) | 1983-05-17 |
| JPH0471193B2 JPH0471193B2 (ja) | 1992-11-13 |
Family
ID=6144864
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57187328A Granted JPS5882189A (ja) | 1981-10-26 | 1982-10-25 | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4578229A (ja) |
| EP (1) | EP0078428B1 (ja) |
| JP (1) | JPS5882189A (ja) |
| BR (1) | BR8206197A (ja) |
| CA (1) | CA1182994A (ja) |
| DE (1) | DE3142447C1 (ja) |
| ES (1) | ES516804A0 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01136094A (ja) * | 1987-10-20 | 1989-05-29 | British Nuclear Fuels Plc | セラミック核燃料ペレットの製造方法 |
| JPH01304391A (ja) * | 1988-05-31 | 1989-12-07 | Mitsubishi Atom Power Ind Inc | ２重微細構造を有する酸化物核燃料体の製造方法 |
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| FR2599883B1 (fr) * | 1986-06-10 | 1990-08-10 | Franco Belge Fabric Combustibl | Procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire a base d'oxyde d'uranium |
| FR2655467B1 (fr) * | 1989-12-05 | 1994-02-25 | Pechiney Uranium | Procede d'obtention de pastilles combustibles d'uo2 a partir d'u metal, sans production d'effluent. |
| DE19812320C1 (de) * | 1998-03-20 | 1999-11-04 | Siemens Ag | Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoff-Sinterkörpern und entsprechende Sinterkörper |
| KR100964953B1 (ko) * | 2008-10-15 | 2010-06-21 | 한국원자력연구원 | ＵＯ₂격자 내 Ｃｒ 고용도를 조절하여 큰 결정립 핵연료 소결체를 제조하는 방법 |
| KR101535173B1 (ko) * | 2013-12-27 | 2015-07-10 | 한국원자력연구원 | 산화물 핵연료의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 산화물 핵연료 |
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| NL273051A (ja) * | 1960-12-30 | |||
| BE720704A (ja) * | 1967-12-21 | 1969-02-17 | ||
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-
1981
- 1981-10-26 DE DE3142447A patent/DE3142447C1/de not_active Expired
-
1982
- 1982-10-14 EP EP82109522A patent/EP0078428B1/de not_active Expired
- 1982-10-25 BR BR8206197A patent/BR8206197A/pt unknown
- 1982-10-25 CA CA000414095A patent/CA1182994A/en not_active Expired
- 1982-10-25 US US06/436,303 patent/US4578229A/en not_active Expired - Fee Related
- 1982-10-25 JP JP57187328A patent/JPS5882189A/ja active Granted
- 1982-10-25 ES ES516804A patent/ES516804A0/es active Granted
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| ES8402968A1 (es) | 1984-02-16 |
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