JPH0121476B2 - - Google Patents
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- JPH0121476B2 JPH0121476B2 JP60255738A JP25573885A JPH0121476B2 JP H0121476 B2 JPH0121476 B2 JP H0121476B2 JP 60255738 A JP60255738 A JP 60255738A JP 25573885 A JP25573885 A JP 25573885A JP H0121476 B2 JPH0121476 B2 JP H0121476B2
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Ceramic Products (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の技術分野〕
本発明は、核燃料に関し、特に、機械的特性と
燃焼特性の双方にすぐれた核燃料焼結体の製造方
法に関する。
燃焼特性の双方にすぐれた核燃料焼結体の製造方
法に関する。
一般に、原子炉に使用される核燃料は、酸化ウ
ラン（UO2）、酸化ナトリウム（ThO2）、酸化プ
ルトニウム（PuO2）、酸化ガドリニウム（中性子
吸収物質）等の金属酸化物を構成成分とし、これ
ら酸化物粉末を成形、焼結し、焼結体ペレツトと
して使用される。
ラン（UO2）、酸化ナトリウム（ThO2）、酸化プ
ルトニウム（PuO2）、酸化ガドリニウム（中性子
吸収物質）等の金属酸化物を構成成分とし、これ
ら酸化物粉末を成形、焼結し、焼結体ペレツトと
して使用される。
また、従来、成形用助剤あるいは気孔形成剤と
して、炭素、酸素、水素、窒素のうちいずれかを
構成元素として含む無機ないし有機の化合物を核
燃料酸化物粉末に混合してから成形、焼結を行う
方法も知られている。
して、炭素、酸素、水素、窒素のうちいずれかを
構成元素として含む無機ないし有機の化合物を核
燃料酸化物粉末に混合してから成形、焼結を行う
方法も知られている。
しかしながら、従来の方法で得られる焼結ペレ
ツトは、燃焼時におけるペレツトと燃料被覆管と
の相互作用（PCMI）が比較的大きく、また、燃
焼に伴う揮発性核分裂生成物（FPガス）の放出
率の点でも未だ満足のいくものではない。
ツトは、燃焼時におけるペレツトと燃料被覆管と
の相互作用（PCMI）が比較的大きく、また、燃
焼に伴う揮発性核分裂生成物（FPガス）の放出
率の点でも未だ満足のいくものではない。
本発明は、上述した点に鑑みてなされたもので
あり、PCMIとFPガス放出率の双方の低減化が
図られた核燃料焼結体の製造方法を提供すること
を目的とする。
あり、PCMIとFPガス放出率の双方の低減化が
図られた核燃料焼結体の製造方法を提供すること
を目的とする。
ところで、従来の方法で製造される焼結ペレツ
トは、その結晶粒径が数μｍから十数μｍ程度で
ある。ここで、ペレツトの結晶粒径とペレツトの
物理的特性との関係を説明すると以下の通りであ
る。
トは、その結晶粒径が数μｍから十数μｍ程度で
ある。ここで、ペレツトの結晶粒径とペレツトの
物理的特性との関係を説明すると以下の通りであ
る。
(イ) ペレツト結晶粒径が小さい場合：結晶粒界で
のすべりが大きくなるのと、粒界で転移が消滅
とやすくなることに起因して、クリープ速度が
増大する。これによつてペレツトと被覆管との
相互作用（PCMI）を緩和することができる。
一方、燃焼に伴う揮発性核分裂生成物（FPガ
ス）の放出に関しては、粒界までの距離が短く
なるので放出率が増大する。
のすべりが大きくなるのと、粒界で転移が消滅
とやすくなることに起因して、クリープ速度が
増大する。これによつてペレツトと被覆管との
相互作用（PCMI）を緩和することができる。
一方、燃焼に伴う揮発性核分裂生成物（FPガ
ス）の放出に関しては、粒界までの距離が短く
なるので放出率が増大する。
(ロ) ペレツト結晶粒径が大きい場合：上記(イ)の場
合とは逆にクリープ速度は減少しPCMIが増大
するが、FPガスの放出率は減少する。
合とは逆にクリープ速度は減少しPCMIが増大
するが、FPガスの放出率は減少する。
本発明者らは上記知見に着目しさらに研究した
結果、核燃料用金属酸化物にイオウを添加するこ
とにより、得られる焼結ペレツトの表面層におけ
る結晶粒径を小さくし、かつ、ペレツト内部の結
晶粒径を大きくすることができ、これにより
PCMIの低減化とFPガス放出の低減化を一挙に
達成することができることを見出した。
結果、核燃料用金属酸化物にイオウを添加するこ
とにより、得られる焼結ペレツトの表面層におけ
る結晶粒径を小さくし、かつ、ペレツト内部の結
晶粒径を大きくすることができ、これにより
PCMIの低減化とFPガス放出の低減化を一挙に
達成することができることを見出した。
すなわち、本発明に係る核燃料焼結体の製造方
法は、核燃料用金属酸物粉末と、イオウもしくは
イオウ化合物粉末との混合物からなる核燃料原料
粉末を円柱体に成形し、水素または水素含有ガス
からなる還元性雰囲気中で焼結することを特徴と
するものである。
法は、核燃料用金属酸物粉末と、イオウもしくは
イオウ化合物粉末との混合物からなる核燃料原料
粉末を円柱体に成形し、水素または水素含有ガス
からなる還元性雰囲気中で焼結することを特徴と
するものである。
以下、本発明を更に詳細に説明する。以下の記
載において、量を表わす「％」は特に断らない限
り重量基準である。
載において、量を表わす「％」は特に断らない限
り重量基準である。
核燃料金属酸化物
本発明で用いられる核燃料粉末としては、二酸
化ウランその他の酸化ウラン、酸化プルトニウム
（PuO2）、酸化トリウム（ThO2）等があげられ、
これは１種または２種以上混合して用いられる。
また、これら金属酸化物と酸化ガドリニウム
（Gd2O3）等の中性子吸収物質との混合物として
用いられる。
化ウランその他の酸化ウラン、酸化プルトニウム
（PuO2）、酸化トリウム（ThO2）等があげられ、
これは１種または２種以上混合して用いられる。
また、これら金属酸化物と酸化ガドリニウム
（Gd2O3）等の中性子吸収物質との混合物として
用いられる。
核燃料粉末の粒径は、混合前において、約10〜
1500μｍ程度の範囲が好ましい。
1500μｍ程度の範囲が好ましい。
また、上記核燃料粉末には、成形性を向上させ
るために適宜バインダーを添加することもでき
る。
るために適宜バインダーを添加することもでき
る。
添加剤
本発明においては、焼結時における結晶粒の成
長を制御するための添加剤として、イオウ単体ま
たはイオウ化合物を用いることを特徴としてい
る。イオウ化合物としては、イオウを構成元素と
して含む無機あるいは有機化合物が用いられ得る
が、具体的には、硫酸アンモニウム、ナフチルア
ミンスルホン酸、ジフエニルチオ尿素、キシレン
スルホン酸等の化合物が好ましく用いられる。
長を制御するための添加剤として、イオウ単体ま
たはイオウ化合物を用いることを特徴としてい
る。イオウ化合物としては、イオウを構成元素と
して含む無機あるいは有機化合物が用いられ得る
が、具体的には、硫酸アンモニウム、ナフチルア
ミンスルホン酸、ジフエニルチオ尿素、キシレン
スルホン酸等の化合物が好ましく用いられる。
上記添加剤の含有量は、用いる核燃料用金属酸
化物の種類によつて適宜選択されるが、通常、
0.1〜1.0％の範囲が好ましい。
化物の種類によつて適宜選択されるが、通常、
0.1〜1.0％の範囲が好ましい。
上記添加剤は、ペレツト焼結時において、ペレ
ツトの外周部表面層の結晶粒径を従来品と同等か
もしくは小さくし、かつ、ペレツト内部の結晶粒
成長を促進して粒径を大きくする上で重要な作用
を有している。
ツトの外周部表面層の結晶粒径を従来品と同等か
もしくは小さくし、かつ、ペレツト内部の結晶粒
成長を促進して粒径を大きくする上で重要な作用
を有している。
第２図は、焼結後のペレツト断面の結晶粒状態
を示す模式図であり、各々第２図ａが本発明、第
２図ｂが従来法で得られたものを示す。
を示す模式図であり、各々第２図ａが本発明、第
２図ｂが従来法で得られたものを示す。
本発明はいかなる理論にも拘束されるものでは
ないが、上記添加剤の作用を次の様に推定するこ
とができる。
ないが、上記添加剤の作用を次の様に推定するこ
とができる。
すなわち、核燃料粉末としてUO2を用いた場合
について説明すると、まず、上記の添加剤を含有
しない場合には、焼結が開始する温度まで成形体
が昇温する前に、雰囲気中の水素ガス等によつて
成形体が還元され、含有成分のＯ／Ｕ比が2.0程
度になつてから焼結開始する。一方、上記添加剤
を含有させた場合には、イオウもしくはイオウ化
合物が熱分解してできたイオウ元素が雰囲気中の
水素と反応し水素化物を生成するので、ペレツト
内部に水素ガスが到達するのに長い時間が必要と
なる。すなわち、ペレツトの内部の方は、焼結が
開始する時点においてもＯ／Ｕ比が2.0程度まで
低下しておらず2.0以上の値を有している。これ
は原料UO2粉末のＯ／Ｕ比が通常2.0より高い値
を有しているからである。ここで、Ｏ／Ｕ比が高
い程拡散速度が大きいので焼結が急速に進行し、
結晶粒成長が促進される。また同時に残存するイ
オウの効果により、粒成長がより速く進行する。
について説明すると、まず、上記の添加剤を含有
しない場合には、焼結が開始する温度まで成形体
が昇温する前に、雰囲気中の水素ガス等によつて
成形体が還元され、含有成分のＯ／Ｕ比が2.0程
度になつてから焼結開始する。一方、上記添加剤
を含有させた場合には、イオウもしくはイオウ化
合物が熱分解してできたイオウ元素が雰囲気中の
水素と反応し水素化物を生成するので、ペレツト
内部に水素ガスが到達するのに長い時間が必要と
なる。すなわち、ペレツトの内部の方は、焼結が
開始する時点においてもＯ／Ｕ比が2.0程度まで
低下しておらず2.0以上の値を有している。これ
は原料UO2粉末のＯ／Ｕ比が通常2.0より高い値
を有しているからである。ここで、Ｏ／Ｕ比が高
い程拡散速度が大きいので焼結が急速に進行し、
結晶粒成長が促進される。また同時に残存するイ
オウの効果により、粒成長がより速く進行する。
すなわち、ペレツト内部の結晶粒径が外周部よ
りも大きくなるゆえんである。尚焼結が完全に終
了する迄には添加剤あるいはその分解生成物は焼
結体から完全に除去され、また、焼結体のＯ／Ｕ
比も2.0程度になつている。
りも大きくなるゆえんである。尚焼結が完全に終
了する迄には添加剤あるいはその分解生成物は焼
結体から完全に除去され、また、焼結体のＯ／Ｕ
比も2.0程度になつている。
製造工程
第１図の工程図に示すように、まず、所定粒径
の核燃料粉末と添加剤とを混合する。この混合
は、従来公知のボールミル、ブレンダー等の乾式
混合装置を用いて行なう。
の核燃料粉末と添加剤とを混合する。この混合
は、従来公知のボールミル、ブレンダー等の乾式
混合装置を用いて行なう。
次いで、得られた混合粉末（核燃料原料粉末）
を、常法に従い、円柱体形状の成形機の金型中に
装入し、例えば0.5〜5ton／cm2程度の圧力で成形
して、40〜60％TD（理論密度の40％〜60％、理
論密度は二酸化ウランの場合10.95ｇ／cm3）の成
形体を得る。
を、常法に従い、円柱体形状の成形機の金型中に
装入し、例えば0.5〜5ton／cm2程度の圧力で成形
して、40〜60％TD（理論密度の40％〜60％、理
論密度は二酸化ウランの場合10.95ｇ／cm3）の成
形体を得る。
なお、成形工程に先立つて前記混合粉末を熱処
理し、一旦、イオウまたはイオウ化合物を溶融さ
せてもよい。このような熱処理工程は、キシレン
スルホン酸等の低融点化合物の場合、機械混合さ
れて均一分布している化合物が、溶融して更に均
一分布となり水素のペレツト内部への進入速度を
遅くする上でより有利である。
理し、一旦、イオウまたはイオウ化合物を溶融さ
せてもよい。このような熱処理工程は、キシレン
スルホン酸等の低融点化合物の場合、機械混合さ
れて均一分布している化合物が、溶融して更に均
一分布となり水素のペレツト内部への進入速度を
遅くする上でより有利である。
次いで、成形体を、水素または水素と窒素との
混合ガス等の還元性ガス雰囲気中で、核燃料粉末
の種類に応じた焼結条件（例えば通常の核燃料酸
化物粉末の場合、約1500〜1800℃で約１〜10時
間）で焼結する。得られた焼結体は、例えば所望
の直径に研削し、これを燃料被覆管中に充填し不
活性ガスに置換して封入し燃料棒としそれらを集
めて燃料集合体として原子炉の運転に供する。
混合ガス等の還元性ガス雰囲気中で、核燃料粉末
の種類に応じた焼結条件（例えば通常の核燃料酸
化物粉末の場合、約1500〜1800℃で約１〜10時
間）で焼結する。得られた焼結体は、例えば所望
の直径に研削し、これを燃料被覆管中に充填し不
活性ガスに置換して封入し燃料棒としそれらを集
めて燃料集合体として原子炉の運転に供する。
以下本発明の実施例について説明するが、本発
明はこれら実施例に限定されるものではない。
明はこれら実施例に限定されるものではない。
まず、添加剤である硫酸アンモニウムを乳鉢で
100メツシユふるいを通過するまで微粉末に粉砕
する。粉砕した硫酸アンモニウム0.41％UO2粉末
に添加し混合する。ここで、0.41％は、含有する
イオウの添加量が0.1％に相当する量である。こ
の混合粉末はボールミルで30分間混合し、これを
0.2ton／cm2で予備成形造粒後、1.5〜2.5ton／cm2で
加圧成形する。これらの成形体をモリブデン製の
耐熱ボートに入れ、水素ガス雰囲気中で、1700〜
1800℃、４時間加熱焼結する。この方法で製造し
たペレツトは、周辺部の結晶粒径は通常より小さ
くなつているのに対し内部は通常より大きくな
る。
100メツシユふるいを通過するまで微粉末に粉砕
する。粉砕した硫酸アンモニウム0.41％UO2粉末
に添加し混合する。ここで、0.41％は、含有する
イオウの添加量が0.1％に相当する量である。こ
の混合粉末はボールミルで30分間混合し、これを
0.2ton／cm2で予備成形造粒後、1.5〜2.5ton／cm2で
加圧成形する。これらの成形体をモリブデン製の
耐熱ボートに入れ、水素ガス雰囲気中で、1700〜
1800℃、４時間加熱焼結する。この方法で製造し
たペレツトは、周辺部の結晶粒径は通常より小さ
くなつているのに対し内部は通常より大きくな
る。
結晶粒径とFPガス放出率の関係は次式により
表わされる（注１参照）。
表わされる（注１参照）。
fc＝４（Dt／πa2）1/2−３／２（Dt／a2）
ここでfcはガス放出率、Ｄは拡散係数（m2／
sec）、ｔは時間（sec）、ａは結晶粒径（ｍ）とな
る。仮に拡散係数を１×10-16m2／sec、時間を
86400sec（24hf）とすると、40μｍ（４×10-5ｍ）
の放出率f40 cと10μｍ（１×10-5ｍ）の放出率f10 cの
比は f40／C／f10／C0.158／0.5340.30となり、 70％の放出率の低減となる。
sec）、ｔは時間（sec）、ａは結晶粒径（ｍ）とな
る。仮に拡散係数を１×10-16m2／sec、時間を
86400sec（24hf）とすると、40μｍ（４×10-5ｍ）
の放出率f40 cと10μｍ（１×10-5ｍ）の放出率f10 cの
比は f40／C／f10／C0.158／0.5340.30となり、 70％の放出率の低減となる。
次に結晶粒径とクリープ速度の関係は次式によ
り表わされる（注２参照）。
り表わされる（注２参照）。
ε＝13.3ΩDσ／kTd2ここでΩは空孔の体積（m3）、
Ｄは拡散係数（m2／sec）σは応力（Kg／ｍS2）、
ｋはボルツマン定数（1.38×10-23J／Ｋ）、Ｔは
温度（Ｋ）、ｄは粒径の大きさ（ｍ）である。
ｋはボルツマン定数（1.38×10-23J／Ｋ）、Ｔは
温度（Ｋ）、ｄは粒径の大きさ（ｍ）である。
40μｍ（４×10-5ｍ）の時のクリープ速度を
ε40、10μｍ（１×10-5ｍ）の時のクリープ速度を
ε10とすると ε10／ε40＝（４×10-4）2／（１×10-4）2＝16とな
る。したがつて外 周部まで結晶粒を成長させたペレツトと比較して
本発明のペレツトの外周部のクリープ速度は、16
倍となりPCMIの軽減が期待できる。
ε40、10μｍ（１×10-5ｍ）の時のクリープ速度を
ε10とすると ε10／ε40＝（４×10-4）2／（１×10-4）2＝16とな
る。したがつて外 周部まで結晶粒を成長させたペレツトと比較して
本発明のペレツトの外周部のクリープ速度は、16
倍となりPCMIの軽減が期待できる。
〔（注１） R.J.White and M.O.Tuchcr：ａ
New Fission−Gas Release Model；J.of
NuCle.Motcr.118 １−38（1983）、 （注２） 小松和蔵ら訳：セラミツクス材料科
学入門応用編713−714内田老鶴圃新社
（1981）〕
New Fission−Gas Release Model；J.of
NuCle.Motcr.118 １−38（1983）、 （注２） 小松和蔵ら訳：セラミツクス材料科
学入門応用編713−714内田老鶴圃新社
（1981）〕
第１図は本発明の製造工程を示すフローチヤー
ト、第２図は焼結ペレツトの断面組織の模式図で
ある。
ト、第２図は焼結ペレツトの断面組織の模式図で
ある。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ (イ) 核燃料用金属酸化物粉末と、(ロ)イオウも
しくはイオウ化合物粉末との混合物、からなる核
燃料原料粉末を円柱体に成形し、水素または水素
含有ガスからなる還元性雰囲気中で焼結すること
を特徴とする、核燃料焼結体の製造方法。 ２ 前記核燃料用金属酸化物が、UO2、ThO2、
PuO2から選ばれる、特許請求の範囲第１項の製
造方法。 ３ 前記イオウ化合物が、硫酸アンモニウム、ナ
フチルアミンスルホン酸およびキシレンスルホン
酸から選ばれる、特許請求の範囲第１項の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60255738A JPS62115398A (ja) | 1985-11-14 | 1985-11-14 | 核燃料焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60255738A JPS62115398A (ja) | 1985-11-14 | 1985-11-14 | 核燃料焼結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62115398A JPS62115398A (ja) | 1987-05-27 |
| JPH0121476B2 true JPH0121476B2 (ja) | 1989-04-21 |
Family
ID=17282943
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60255738A Granted JPS62115398A (ja) | 1985-11-14 | 1985-11-14 | 核燃料焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62115398A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2738076B1 (fr) * | 1995-08-25 | 1997-09-26 | Commissariat Energie Atomique | Procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire a base d'oxyde mixte (u, pu)o2 avec addition d'un produit organique soufre |
| FR2827071B1 (fr) | 2001-07-04 | 2003-09-05 | Commissariat Energie Atomique | Procede de sulfuration d'une poudre d'uo2 et procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire a base d'uo2 ou oxide mixte (u,pu)o2 avec addition de soufre |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5112796A (ja) * | 1974-07-22 | 1976-01-31 | Suwa Seikosha Kk | |
| JPS601598A (ja) * | 1983-06-20 | 1985-01-07 | 株式会社東芝 | 復水浄化装置 |
-
1985
- 1985-11-14 JP JP60255738A patent/JPS62115398A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5112796A (ja) * | 1974-07-22 | 1976-01-31 | Suwa Seikosha Kk | |
| JPS601598A (ja) * | 1983-06-20 | 1985-01-07 | 株式会社東芝 | 復水浄化装置 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62115398A (ja) | 1987-05-27 |
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