JPS6035033B2 - 核燃料ペレツトの製造法 - Google Patents
核燃料ペレツトの製造法Info
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- JPS6035033B2 JPS6035033B2 JP53094477A JP9447778A JPS6035033B2 JP S6035033 B2 JPS6035033 B2 JP S6035033B2 JP 53094477 A JP53094477 A JP 53094477A JP 9447778 A JP9447778 A JP 9447778A JP S6035033 B2 JPS6035033 B2 JP S6035033B2
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- Japan
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- fuel
- nuclear fuel
- pellets
- fuel pellets
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、核燃料べレットの製造法に関し、更に詳しく
は、四酸化ウラン（Ｕ０４・肘２０）粉末を添加して、
成形・焼結することにより安定な気孔を有する二酸化ウ
ラン系核燃料べレットを製造しようとするものである。
は、四酸化ウラン（Ｕ０４・肘２０）粉末を添加して、
成形・焼結することにより安定な気孔を有する二酸化ウ
ラン系核燃料べレットを製造しようとするものである。
原子炉の運転のために、二酸化ウラン（Ｕ０２）あるい
は中性子吸収剤としてのガドリニア（Ｇｄ２０３）を少
量添加した二酸化ウラン系の核燃料酸化物の添加を成形
・焼結して得た暁結体べレットを燃料シース中に封入し
て燃料棒として供給する。
は中性子吸収剤としてのガドリニア（Ｇｄ２０３）を少
量添加した二酸化ウラン系の核燃料酸化物の添加を成形
・焼結して得た暁結体べレットを燃料シース中に封入し
て燃料棒として供給する。
この燃料焼結体べレット中には、固体あるいは気体の核
分裂生成物の蓄積による体積膨張を吸収するために気孔
が存在する必要がある。しかし、この気孔が小さ過ぎる
と原子炉中での放射線の照射と燃焼熱により、運転中に
消滅し、糠結体べレットを収縮ならびに高密度化する欠
点がある。このような運転中での核燃料べレットの収縮
ならびに高密度化は、燃料榛中に空間を形成し、ひいて
は燃料棒の変形の原因ともなるので厳に避けるべきであ
る。したがって燃料ベレツト中には、約２山ｍ以上の、
運転中の熱や放射線によっても消失しない安定な気孔を
形成する必要がある。このような二酸化ウラン焼結体燃
料中への気孔形成の目的で、綾酸アンモニウム、ポリビ
ニルアルコ−ルなどの有機物、あるいは八三酸化ウラン
（Ｕ３０８）などの他のウラン酸化物を添加することが
知られている。
分裂生成物の蓄積による体積膨張を吸収するために気孔
が存在する必要がある。しかし、この気孔が小さ過ぎる
と原子炉中での放射線の照射と燃焼熱により、運転中に
消滅し、糠結体べレットを収縮ならびに高密度化する欠
点がある。このような運転中での核燃料べレットの収縮
ならびに高密度化は、燃料榛中に空間を形成し、ひいて
は燃料棒の変形の原因ともなるので厳に避けるべきであ
る。したがって燃料ベレツト中には、約２山ｍ以上の、
運転中の熱や放射線によっても消失しない安定な気孔を
形成する必要がある。このような二酸化ウラン焼結体燃
料中への気孔形成の目的で、綾酸アンモニウム、ポリビ
ニルアルコ−ルなどの有機物、あるいは八三酸化ウラン
（Ｕ３０８）などの他のウラン酸化物を添加することが
知られている。
これらの添加物はすべて焼結中に蒸発し、あるいは還元
されて焼結体のマトリックスに空孔を残す。しかしなが
ら、有機物を気孔形成剤として用いると、焼結体炉の排
気管やドアに付着して閉塞したり、開閉を妨げ、更には
ヒーターに付着炭化してこれを劣化するなどの操業上の
問題を起す欠点がある。したがって、このような有機物
の使用は避けるか、あるいは使用するとしても極く少量
に抑えることが好ましい。一方Ｕ３０８はＵ０２に比べ
て硬質であり、その粉末形成のための蝦暁条件を厳しく
管理しないと、粒度・分布の変化が激しく、またこの粒
度を厳しく管理してＵ０２粉末と混合しないと焼結体に
細かいビットや表面ムラが発生したり、クラックが発生
したりする欠点がある。（この間の事情は、同一出願人
による昭和５３王６月２９日付特許願の明細書に詳しい
。）本発明は、上述した従来の核燃料べレットの製造法
、特に気孔形成法の欠点を解決して、原子炉運転中での
熱や放射線によって収縮する煩向の少し、安定な気孔を
有する二酸化ウラン系核燃料べレットの製造法を提供せ
んとするものである。
されて焼結体のマトリックスに空孔を残す。しかしなが
ら、有機物を気孔形成剤として用いると、焼結体炉の排
気管やドアに付着して閉塞したり、開閉を妨げ、更には
ヒーターに付着炭化してこれを劣化するなどの操業上の
問題を起す欠点がある。したがって、このような有機物
の使用は避けるか、あるいは使用するとしても極く少量
に抑えることが好ましい。一方Ｕ３０８はＵ０２に比べ
て硬質であり、その粉末形成のための蝦暁条件を厳しく
管理しないと、粒度・分布の変化が激しく、またこの粒
度を厳しく管理してＵ０２粉末と混合しないと焼結体に
細かいビットや表面ムラが発生したり、クラックが発生
したりする欠点がある。（この間の事情は、同一出願人
による昭和５３王６月２９日付特許願の明細書に詳しい
。）本発明は、上述した従来の核燃料べレットの製造法
、特に気孔形成法の欠点を解決して、原子炉運転中での
熱や放射線によって収縮する煩向の少し、安定な気孔を
有する二酸化ウラン系核燃料べレットの製造法を提供せ
んとするものである。
本発明者らの研究によれば、このような目的は、気孔形
成剤として四酸化ウラン（Ｕ０４・肘２０）を用いるこ
とにより達成することが見出された。すなわち、Ｕ０４
・ＮＨ２０は、理論密度が４．６６夕／ｃｃとＵ３０８
の８．３５夕／ｃｃより少さく、Ｕ０２の理論密度１０
．９５夕／ｃｃとの差が大きい。また２００〜４００ｏ
ｏ程度の乾燥ないいま蝦焼条件においては一分子当り０
．５ないいま２あるいはそれ以上の結晶を残している。
これらの要因はいずれも、燃料暁結体中への気孔形成に
有利な要因である。更に、Ｕ０４・価２０は、Ｕ３０８
よりも粉末調整に際しての酸化状態および粒度分布の管
理も容易であり、また低硬度であることも相挨つて、焼
結体に微小なビットや表面ムラを生ずる問題もない。し
たがって本発明の核燃料べレットの製造法は、Ｕ０２ま
たはＧｄ２０３を添加したＵ０２の粉末に混合粉末基準
で１５％（重量％。以下同じ）以下の粉末状のＵ０４・
岬２０を混合して、成形・暁結することを特徴とするも
のである。以下、本発明を更に詳細に説明する。
成剤として四酸化ウラン（Ｕ０４・肘２０）を用いるこ
とにより達成することが見出された。すなわち、Ｕ０４
・ＮＨ２０は、理論密度が４．６６夕／ｃｃとＵ３０８
の８．３５夕／ｃｃより少さく、Ｕ０２の理論密度１０
．９５夕／ｃｃとの差が大きい。また２００〜４００ｏ
ｏ程度の乾燥ないいま蝦焼条件においては一分子当り０
．５ないいま２あるいはそれ以上の結晶を残している。
これらの要因はいずれも、燃料暁結体中への気孔形成に
有利な要因である。更に、Ｕ０４・価２０は、Ｕ３０８
よりも粉末調整に際しての酸化状態および粒度分布の管
理も容易であり、また低硬度であることも相挨つて、焼
結体に微小なビットや表面ムラを生ずる問題もない。し
たがって本発明の核燃料べレットの製造法は、Ｕ０２ま
たはＧｄ２０３を添加したＵ０２の粉末に混合粉末基準
で１５％（重量％。以下同じ）以下の粉末状のＵ０４・
岬２０を混合して、成形・暁結することを特徴とするも
のである。以下、本発明を更に詳細に説明する。
本発明において、原料粉末として用いるのはＵ０２粉末
あるいはＵ０２粉末にその６％までのＧｄ２０３粉末を
中性子吸収剤として加えたものであり、以下、単にＵ０
２粉末と称する。
あるいはＵ０２粉末にその６％までのＧｄ２０３粉末を
中性子吸収剤として加えたものであり、以下、単にＵ０
２粉末と称する。
通常Ｕ０２粉末は２０〜１４００一ｍの範囲の粒径を有
するものが用いられる。また、Ｕ０４・中日２０はたと
えばウラニル塩の水溶液に過酸化水素水を加えて得られ
る沈澱を２００〜４００００で加熱脱水することにより
得られるものであり、例えば、スクラップＵ０２の回収
においては、硝酸ゥラニル水溶液の酸度を調整するため
、アンモニア水を加え、さらに過酸化水素水によって、
Ｕ０４・ｎＨ２０の沈澱をつくる。
するものが用いられる。また、Ｕ０４・中日２０はたと
えばウラニル塩の水溶液に過酸化水素水を加えて得られ
る沈澱を２００〜４００００で加熱脱水することにより
得られるものであり、例えば、スクラップＵ０２の回収
においては、硝酸ゥラニル水溶液の酸度を調整するため
、アンモニア水を加え、さらに過酸化水素水によって、
Ｕ０４・ｎＨ２０の沈澱をつくる。
この沈澱から、予めある程度脱水するため、遠心分離機
にかける。この脱水したＵ０４・ｎＨ２０の粉砕後ふる
い分けして１０〜３２５メッシュの粒分をＵ０２粉末と
混合する。Ｕ０４・ＮＨ２０は、通常混合粉末の５〜１
５％となるような量で用いられる。５％未満では気孔形
成効果が不充分であり、また１５％を超えて添加すると
べレット表面にビットが表われ、ベレット健全性の点か
ら好ましくない。
にかける。この脱水したＵ０４・ｎＨ２０の粉砕後ふる
い分けして１０〜３２５メッシュの粒分をＵ０２粉末と
混合する。Ｕ０４・ＮＨ２０は、通常混合粉末の５〜１
５％となるような量で用いられる。５％未満では気孔形
成効果が不充分であり、また１５％を超えて添加すると
べレット表面にビットが表われ、ベレット健全性の点か
ら好ましくない。
得られた混合粉末を、所望の形状を有する成形機の金型
中で０．５〜４のｎ／均程度の圧力で圧粉成形し、次い
で成形体を水素−窒素混合気体、アルゴン等の還元性な
いいま不活性雰囲気中でたとえば約１６００〜１８００
ｏｏの温度で約１〜１脚時間糠結して、燃料暁結体とす
る。
中で０．５〜４のｎ／均程度の圧力で圧粉成形し、次い
で成形体を水素−窒素混合気体、アルゴン等の還元性な
いいま不活性雰囲気中でたとえば約１６００〜１８００
ｏｏの温度で約１〜１脚時間糠結して、燃料暁結体とす
る。
暁結工程においてＵ０４・ｍＨ２０はその結晶水を次第
に失い、またＵ０２に変化して行く過程で収縮して競緒
体中に気孔を残す。前述し、また実施例において後述す
るように、このＵ０４・ｍＨ２０の気孔形成効果はＵ３
０８に比べて大きい。得られた燃料焼結体は、所望の直
径に研削してべレットとし、これを燃料被覆管中に積重
ねて封入し、燃料棒とし、それらを集めて燃料集合体と
して原子炉の運転に供する。
に失い、またＵ０２に変化して行く過程で収縮して競緒
体中に気孔を残す。前述し、また実施例において後述す
るように、このＵ０４・ｍＨ２０の気孔形成効果はＵ３
０８に比べて大きい。得られた燃料焼結体は、所望の直
径に研削してべレットとし、これを燃料被覆管中に積重
ねて封入し、燃料棒とし、それらを集めて燃料集合体と
して原子炉の運転に供する。
上述したように、本発明によれば、Ｕ０４・ｍＨ２０を
Ｕ０２系核燃料に添加して暁結することにより、有機物
使用による弊害やＵ３０８を用いるときに遭遇するよう
なビット等の表面ムラやこれを避けるための粉末形成工
程の厳しい条件制御の要求を伴うことなく原子炉運転中
での収縮傾向の少し、、安定な気孔を有する燃料焼結体
べレットが得られる。
Ｕ０２系核燃料に添加して暁結することにより、有機物
使用による弊害やＵ３０８を用いるときに遭遇するよう
なビット等の表面ムラやこれを避けるための粉末形成工
程の厳しい条件制御の要求を伴うことなく原子炉運転中
での収縮傾向の少し、、安定な気孔を有する燃料焼結体
べレットが得られる。
以下、本発明を実施例により更に具体的に説明する。
例１
スクラップ回収工程により得られたＵ０４・ｍＨ２０の
沈澱を２００〜４００００で乾線後、得られた粉末を更
にクラッシャーにより粉砕し、ふるい分けして１０〜３
２５メッシュの粒分を取り出す。
沈澱を２００〜４００００で乾線後、得られた粉末を更
にクラッシャーにより粉砕し、ふるい分けして１０〜３
２５メッシュの粒分を取り出す。
得られたＵ０４・ｎ比○の粉末ならびにＵ０２粉末を空
気中約６００００で酸化して得られたＵ３０８粉末（１
０〜３２５メッシュ）を、それぞれ常法により得られた
Ｕ０２粉末（１０〜３２５メッシュ）に所定量だけ添加
して粉体混合後、混合粉体を１．３ｂｎ／仇の圧力で圧
粉成形して４５〜５１％ＴＤの成形体を得た。これらを
水素雰囲気中、１７７０ｑ０で焼結して得られた暁結体
（直径１０．６側、長さ約１０．５肋の円筒状）の密度
は、下表１に示す通りである。表１ 上表１を見れば本発明で用いるＵ０４・ｍＨ２０がＵ３
０８よりも気孔形成剤として有効であることが理解でき
よう。
気中約６００００で酸化して得られたＵ３０８粉末（１
０〜３２５メッシュ）を、それぞれ常法により得られた
Ｕ０２粉末（１０〜３２５メッシュ）に所定量だけ添加
して粉体混合後、混合粉体を１．３ｂｎ／仇の圧力で圧
粉成形して４５〜５１％ＴＤの成形体を得た。これらを
水素雰囲気中、１７７０ｑ０で焼結して得られた暁結体
（直径１０．６側、長さ約１０．５肋の円筒状）の密度
は、下表１に示す通りである。表１ 上表１を見れば本発明で用いるＵ０４・ｍＨ２０がＵ３
０８よりも気孔形成剤として有効であることが理解でき
よう。
例２
例１と同様にしてＵ０４・ｍＨ２０をＵ０２粉末および
Ｇ４０３を添加したＵ０２粉末に添加混合し、例１と同
様の条件で成形暁結して得られた暁結体べレットの表面
および断面をエッチングして空孔の大きさを測定し、そ
の分布を観察した。
Ｇ４０３を添加したＵ０２粉末に添加混合し、例１と同
様の条件で成形暁結して得られた暁結体べレットの表面
および断面をエッチングして空孔の大きさを測定し、そ
の分布を観察した。
このようにして各種配合比で得られた焼結体べレット中
の最大空孔径の平均値は次表２に示す通りである。
の最大空孔径の平均値は次表２に示す通りである。
表２
ここでもＵ０４・ｎＱＯの気孔形成剤としての効果が顕
著に確認される。
著に確認される。
なお、ここでＵ０２単味（第２図）、Ｕ０２９５％−Ｕ
０４・ｎＨ２０ ５％（第３図）ならびにＵ０２ ９３
％−○平０３ ２％−Ｕ０４・岬２０５％（第４図）の
３つの暁緒体のそれぞれの断面顕微鏡写真（いずれも×
１００倍）を第２〜４図に示す。なお第２図、第３図に
おいて黒点および空いた部分が空孔であり、第４図にお
いて黒点は空孔、青色部はＵ０２、他の部分はＧ○２０
３−Ｕ０２の固溶体相を示す。例３ 例２で用いた試料のいくつかについて、焼結密度の逐次
変化を焼結開始より３時間、６時間、９時間の時点でと
った暁結体の圧粉成形体からの密度上昇値をプロットし
た。
０４・ｎＨ２０ ５％（第３図）ならびにＵ０２ ９３
％−○平０３ ２％−Ｕ０４・岬２０５％（第４図）の
３つの暁緒体のそれぞれの断面顕微鏡写真（いずれも×
１００倍）を第２〜４図に示す。なお第２図、第３図に
おいて黒点および空いた部分が空孔であり、第４図にお
いて黒点は空孔、青色部はＵ０２、他の部分はＧ○２０
３−Ｕ０２の固溶体相を示す。例３ 例２で用いた試料のいくつかについて、焼結密度の逐次
変化を焼結開始より３時間、６時間、９時間の時点でと
った暁結体の圧粉成形体からの密度上昇値をプロットし
た。
その結果を第１図ならびに下表３に示す。
また下表３には時間当りの密度変化率を３時間毎に計算
した値を記す。表３ 第４図ならびに上表３の結果は、いずれも、Ｕ０４・ｍ
Ｈ２０がＵ０２あるいはＵ０２−０４０３系のいずれに
対しても、密度上昇の顕著な抑止効果、したがって気孔
形成効果を示すことを示している。
した値を記す。表３ 第４図ならびに上表３の結果は、いずれも、Ｕ０４・ｍ
Ｈ２０がＵ０２あるいはＵ０２−０４０３系のいずれに
対しても、密度上昇の顕著な抑止効果、したがって気孔
形成効果を示すことを示している。
また特に注目すべきことは、Ｕ０４・ｍＨ２０を添加し
た系では、暁結の終期（６〜９時間）において顕著な密
度上の鈍化傾向を示していることであり、これはＵ０４
・ｎＨ２０を添加した焼結体が熱によって収縮や高密度
化を示す傾向が小さいことを意味する。
た系では、暁結の終期（６〜９時間）において顕著な密
度上の鈍化傾向を示していることであり、これはＵ０４
・ｎＨ２０を添加した焼結体が熱によって収縮や高密度
化を示す傾向が小さいことを意味する。
第１図は焼結時の密度増化を累積プロットしたグラフで
あり、第２図〜第４図は、それぞれＵ０２単味、Ｕ０２
‐５％Ｕ０４・岬２０、Ｕ０２−２％Ｇ平０３−５％Ｕ
０４・ｎＨ２０の三種の暁結体の断面顕微鏡写真である
。 第１図 第２図 第３図 第４図
あり、第２図〜第４図は、それぞれＵ０２単味、Ｕ０２
‐５％Ｕ０４・岬２０、Ｕ０２−２％Ｇ平０３−５％Ｕ
０４・ｎＨ２０の三種の暁結体の断面顕微鏡写真である
。 第１図 第２図 第３図 第４図
Claims (1)
- １ 二酸化ウラン（ＵＯ＿２）またはガドリニア（Ｇｄ
＿２Ｏ＿３）を添加した二酸化ウランの粉末に１５重量
％（混合物基準）以下の粉末状の四酸化ウラン（ＵＯ＿
４・ｎＨ＿２Ｏ）を混合して成形・焼結することを特徴
とする核燃料ペレツトの製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP53094477A JPS6035033B2 (ja) | 1978-08-02 | 1978-08-02 | 核燃料ペレツトの製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP53094477A JPS6035033B2 (ja) | 1978-08-02 | 1978-08-02 | 核燃料ペレツトの製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5522110A JPS5522110A (en) | 1980-02-16 |
| JPS6035033B2 true JPS6035033B2 (ja) | 1985-08-12 |
Family
ID=14111348
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP53094477A Expired JPS6035033B2 (ja) | 1978-08-02 | 1978-08-02 | 核燃料ペレツトの製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6035033B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US11326036B2 (en) * | 2018-04-27 | 2022-05-10 | Asahi Kasei Construction Materials Corporation | Flame-retardant phenolic resin foam |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6298292A (ja) * | 1985-10-25 | 1987-05-07 | 原子燃料工業株式会社 | 核燃料ペレツトの製造法 |
| KR100473645B1 (ko) * | 2002-04-11 | 2005-03-08 | 한국수력원자력 주식회사 | 우라늄 산화물에 함유된 란탄나이드 계열 원소의 함량을측정하는 방법 |
-
1978
- 1978-08-02 JP JP53094477A patent/JPS6035033B2/ja not_active Expired
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US11326036B2 (en) * | 2018-04-27 | 2022-05-10 | Asahi Kasei Construction Materials Corporation | Flame-retardant phenolic resin foam |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5522110A (en) | 1980-02-16 |
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