JPS62115398A - 核燃料焼結体の製造方法 - Google Patents
核燃料焼結体の製造方法Info
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- JPS62115398A JPS62115398A JP60255738A JP25573885A JPS62115398A JP S62115398 A JPS62115398 A JP S62115398A JP 60255738 A JP60255738 A JP 60255738A JP 25573885 A JP25573885 A JP 25573885A JP S62115398 A JPS62115398 A JP S62115398A
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- Ceramic Products (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の技術分野〕
本発明は、核燃r1に関し、特に、機械的特性と燃焼特
性の双方にすぐれた核燃料焼結体の製造方法に関する。
性の双方にすぐれた核燃料焼結体の製造方法に関する。
一般に、原子炉に使用される核燃料は、酸化ウラン(U
O2)、酸化トリウム(”rho、2)、酸化プル1〜
ニウム(PuO2) 、Fa化ガドリニウム(中性子吸
収物質)等の金属酸化物を構成成分どし、これら酸化物
粉末を成形、焼結し、焼結体ペレットとしC使用される
。
O2)、酸化トリウム(”rho、2)、酸化プル1〜
ニウム(PuO2) 、Fa化ガドリニウム(中性子吸
収物質)等の金属酸化物を構成成分どし、これら酸化物
粉末を成形、焼結し、焼結体ペレットとしC使用される
。
また、従来、成形用助剤あるいは気孔形成剤として、炭
木、酸素、水素、窒素のうちいずれかを構成元素として
含む無機ないし有機の化合物を核燃IPl化物粉末に混
合してから成形、焼結を行う方法も知られている。
木、酸素、水素、窒素のうちいずれかを構成元素として
含む無機ないし有機の化合物を核燃IPl化物粉末に混
合してから成形、焼結を行う方法も知られている。
しかしながら、従来の方法で1!?られる焼結ベレッ1
−は、燃焼時にお【プるベレットと燃料被覆管との相互
作用(PCMI)が比較的大きく、また、燃焼に伴う揮
発性核分裂生成物(FPガス)の放出率の点でも未だ満
足のいくものではない。
−は、燃焼時にお【プるベレットと燃料被覆管との相互
作用(PCMI)が比較的大きく、また、燃焼に伴う揮
発性核分裂生成物(FPガス)の放出率の点でも未だ満
足のいくものではない。
(発明の概要)
木発、明は、上述した点に鑑みてなされたものであり、
PCMtと[Pガス放出率の双方の低減化が図られた核
燃料焼結体の製造方法を提供することを目的どする。
PCMtと[Pガス放出率の双方の低減化が図られた核
燃料焼結体の製造方法を提供することを目的どする。
ところで、従来の方法で製造される焼結ベレットは、そ
の結晶粒径が数μmから・ト数μmPi!度である。こ
こで、ベレットの結晶粒径とベレットの物理的特性との
関係を説明すると以下の通りである。
の結晶粒径が数μmから・ト数μmPi!度である。こ
こで、ベレットの結晶粒径とベレットの物理的特性との
関係を説明すると以下の通りである。
(イ) ペレット結晶粒径が小さい場合: 結晶粒界で
のすべりが大きくなるのと、粒界で転移が消滅とやずく
なることに起因して、クリープ速度が増大する。これに
よってベレットとwlVIl!管との相互作用(PCM
I)を緩和することができる。
のすべりが大きくなるのと、粒界で転移が消滅とやずく
なることに起因して、クリープ速度が増大する。これに
よってベレットとwlVIl!管との相互作用(PCM
I)を緩和することができる。
一方、燃焼に伴う揮発性核分裂生成物(FPガス)の放
出に関しては、粒界までの距離が短くなるので放出率が
増大する。
出に関しては、粒界までの距離が短くなるので放出率が
増大する。
(ロ) ベレット結晶粒径が大きい場合: 上記(イ)
の場合とは逆にクリープ速度は減少しPCMIが増大す
るが、FPガスの放出率は減少する。
の場合とは逆にクリープ速度は減少しPCMIが増大す
るが、FPガスの放出率は減少する。
本発明者らは上記知見に着目しさらに研究した結果、核
燃料用金属酸化物にイオウを添加することにより、得ら
れる焼結ベレットの表面層におGJる結晶粒径を小さく
し、かつ、ベレット内部の結晶粒径を大きくすることが
でき、これにより ・PCMIの低減化とFPガス放
出の低減化を一挙に達成することができることを見出し
た。
燃料用金属酸化物にイオウを添加することにより、得ら
れる焼結ベレットの表面層におGJる結晶粒径を小さく
し、かつ、ベレット内部の結晶粒径を大きくすることが
でき、これにより ・PCMIの低減化とFPガス放
出の低減化を一挙に達成することができることを見出し
た。
ずなわら、本発明に係る核燃料焼結体の製造方法は、核
燃14+1用金属酸化物粉末と、イオウもしくはイオウ
化合物粉末との混合物からなる核燃料原料粉末を成形し
、還元性雰囲気中で焼結することを特徴とするムのであ
る。
燃14+1用金属酸化物粉末と、イオウもしくはイオウ
化合物粉末との混合物からなる核燃料原料粉末を成形し
、還元性雰囲気中で焼結することを特徴とするムのであ
る。
以下、本発明を更に詳細に説明する。以下の記載におい
て、Mを表わす「%」は特に断らない限り重量基準であ
る。
て、Mを表わす「%」は特に断らない限り重量基準であ
る。
−・ 金・砧 物
本発明で用いられる核燃料粉末としては、二酸化ウラン
その他の酸化ウラン、酸化プルトニウム(PuO2)
、FIJ化トリウム(ThO2)等があげられ、これら
は1種または2種以上混合して用いられる。また、これ
ら金11M化物と酸化ガドリニウム(Gd203)等の
中性子吸収物質との混合物として用いられる。
その他の酸化ウラン、酸化プルトニウム(PuO2)
、FIJ化トリウム(ThO2)等があげられ、これら
は1種または2種以上混合して用いられる。また、これ
ら金11M化物と酸化ガドリニウム(Gd203)等の
中性子吸収物質との混合物として用いられる。
核燃料粉末の粒径は、混合前において、約10〜150
0μm程度の範囲が好ましい。
0μm程度の範囲が好ましい。
また、上記核燃料粉末には、成形性を向りざけるために
適宜バインダーを添加することもできる。
適宜バインダーを添加することもできる。
添 加 剤
本発明においては、焼結時にお()る結晶粒の成長を制
御するための添加剤として、イオウ単体またはイオウ化
合物を用いることを特徴としている。
御するための添加剤として、イオウ単体またはイオウ化
合物を用いることを特徴としている。
イオウ化合物としては、イオウを構成元素として含む無
機あるいは0磯化合物が用いられ(りるが、具体的には
、硫酸アンモニウム、ナフチルアミンスルホン酸、ジフ
ェニルチオ尿素、キシレンスルホン酸等の化合物が好ま
しく用いられる。
機あるいは0磯化合物が用いられ(りるが、具体的には
、硫酸アンモニウム、ナフチルアミンスルホン酸、ジフ
ェニルチオ尿素、キシレンスルホン酸等の化合物が好ま
しく用いられる。
上記添加剤の含有硲は、用いる核燃料用金属酸化物の種
類によって適宜選択されるが、通常、0.1〜1.0%
の範囲が好ましい。
類によって適宜選択されるが、通常、0.1〜1.0%
の範囲が好ましい。
上記添加剤は、ペレット焼結時において、ベレットの外
周部表面層の結晶粒径を従来品と同等か−6しくは小さ
くし、かつ、ベレット内部の結晶粒成長を促進して粒径
を大きくする上で重要な作用をイIしている。
周部表面層の結晶粒径を従来品と同等か−6しくは小さ
くし、かつ、ベレット内部の結晶粒成長を促進して粒径
を大きくする上で重要な作用をイIしている。
第2図は、焼結後のペレット断面の結晶粒状態を示す゛
模式図であり、各々第2図(a)が本発明、第2図(b
)が従来法で得られたものを示す。
模式図であり、各々第2図(a)が本発明、第2図(b
)が従来法で得られたものを示す。
本発明はいかなる理論にも拘束されるものではないが、
上記添加剤の作用を次の様に推定することができる。
上記添加剤の作用を次の様に推定することができる。
寸なわら、核燃料粉末としてUO2を用いた場合につい
て説明するど、まず、上記の添加剤を含有しない場合に
は、焼結が開始する温度まで成形体が昇温する前に、雰
囲気中の水素ガス等によって成形体が還元され、含有成
分のO/LJ比が2.0程度になってから焼結開始する
。一方、上記添加剤を含有させた場合には、イオウもし
くはイオウ化合物が熱分解してできたイオウ元素が雰囲
気中の水素と反応し水素化物を生成するので、ペレット
内部に水素ガスが到達するのに長い時間が必要となる。
て説明するど、まず、上記の添加剤を含有しない場合に
は、焼結が開始する温度まで成形体が昇温する前に、雰
囲気中の水素ガス等によって成形体が還元され、含有成
分のO/LJ比が2.0程度になってから焼結開始する
。一方、上記添加剤を含有させた場合には、イオウもし
くはイオウ化合物が熱分解してできたイオウ元素が雰囲
気中の水素と反応し水素化物を生成するので、ペレット
内部に水素ガスが到達するのに長い時間が必要となる。
すなわち、ベレットの内部の方は、焼結が開始づる時点
においてもO/U比が2.0程度まで低下しておらず2
.0以上の値を右している。これは原料UO2粉末のO
/U比が通常2.0より高い値を有しているからである
。ここで、O/IJ比が^い程拡散速度が大きいので焼
結が急速に進行し、結晶粒成長が促進される。また「1
1時に残ひするイオウの効果により、粒成長がより速く
進行する。
においてもO/U比が2.0程度まで低下しておらず2
.0以上の値を右している。これは原料UO2粉末のO
/U比が通常2.0より高い値を有しているからである
。ここで、O/IJ比が^い程拡散速度が大きいので焼
結が急速に進行し、結晶粒成長が促進される。また「1
1時に残ひするイオウの効果により、粒成長がより速く
進行する。
すなわち、ベレット内部の結晶粒径が外周部よりも大き
りtするゆえんである。尚焼結が完全に終了する迄には
添加剤あるいはその分解生成物は焼結体から完全に除去
され、また、焼結体のO/U比も2.0程度になってい
る。
りtするゆえんである。尚焼結が完全に終了する迄には
添加剤あるいはその分解生成物は焼結体から完全に除去
され、また、焼結体のO/U比も2.0程度になってい
る。
1亘工上
第1図の工程図に示すように、まず、所定粒径の核燃料
粉末と添加剤とを混合する。この混合は、従来公知のボ
ールミル、ブレンダー等の乾式混合装置を用いて行なう
。
粉末と添加剤とを混合する。この混合は、従来公知のボ
ールミル、ブレンダー等の乾式混合装置を用いて行なう
。
次いで、得られた混合粉末(核燃料原料粉末)を、常法
に従い、所望形状の成形機の金型中に装入し、例えば0
.5〜5 ton、”ci程度の圧力で成形して、4
0〜60%TD(理論密度の40%〜60%、理論密度
は二酸化ウランの場合10.95g/Cd)の成形体を
得る。
に従い、所望形状の成形機の金型中に装入し、例えば0
.5〜5 ton、”ci程度の圧力で成形して、4
0〜60%TD(理論密度の40%〜60%、理論密度
は二酸化ウランの場合10.95g/Cd)の成形体を
得る。
なお、成形工程に先立つて前記混合粉末を熱処理し、一
旦、イオウまたはイオウ化合物を溶融させてもよい。こ
のような熱処理工程は、キシレンスルホン酸等の低融点
化合物の場合、機械混合されて均−分布している化合物
が、溶融して更に均一分布となり水素のベレット内部へ
の進入速度をdくする上でより有利である。
旦、イオウまたはイオウ化合物を溶融させてもよい。こ
のような熱処理工程は、キシレンスルホン酸等の低融点
化合物の場合、機械混合されて均−分布している化合物
が、溶融して更に均一分布となり水素のベレット内部へ
の進入速度をdくする上でより有利である。
次いで、成形体を、水素または分解アンモニアガス等の
還元性ガス雰囲気中で、核燃料粉末の種類に応じた焼結
条件(例えば通常の核燃I’l酸化物粉末の場合、約1
500へ一1aoo℃で約1〜10時間)で焼結づる。
還元性ガス雰囲気中で、核燃料粉末の種類に応じた焼結
条件(例えば通常の核燃I’l酸化物粉末の場合、約1
500へ一1aoo℃で約1〜10時間)で焼結づる。
得られた焼結体は、例えば所望の直径に研削し、これを
燃料被覆管中に充填し不活性ガスに置換して封入し燃料
棒としそれらを集めて燃料集合体どして原子炉の運転に
供り。
燃料被覆管中に充填し不活性ガスに置換して封入し燃料
棒としそれらを集めて燃料集合体どして原子炉の運転に
供り。
る。
以下本発明の実施例について説明するが、本発明【、五
これら実施例に限定されるものではない。
これら実施例に限定されるものではない。
まず、添加剤である硫酸アンモニウムを乳鉢で100メ
ツシコふるいを通過づるまで微粉末に粉砕する。粉砕し
たfil!tFfflアンモニウム0.41%UO2粉
末に添加し混合する。ここで、0.41%は、含有する
イオウの添加量が0.1%に相当づる吊である。この混
合粉末はボールミルで30分間混合し、これをQ、2
ton/ciで予備成形造粒1(,1、5〜2 、5
ton/c#tで加圧成形する。
ツシコふるいを通過づるまで微粉末に粉砕する。粉砕し
たfil!tFfflアンモニウム0.41%UO2粉
末に添加し混合する。ここで、0.41%は、含有する
イオウの添加量が0.1%に相当づる吊である。この混
合粉末はボールミルで30分間混合し、これをQ、2
ton/ciで予備成形造粒1(,1、5〜2 、5
ton/c#tで加圧成形する。
これらの成形体をモリブデン製の耐熱ボートに入れ、水
素ガス雰囲気中で、1700〜18oo℃、4時間加熱
焼結する。この方法で製造したベレットは、周辺部の結
晶粒径は通常より小さくなっているのに対し内部は通常
より大きくなる。
素ガス雰囲気中で、1700〜18oo℃、4時間加熱
焼結する。この方法で製造したベレットは、周辺部の結
晶粒径は通常より小さくなっているのに対し内部は通常
より大きくなる。
結晶粒径とFPガス放出率の関係は次式により表わされ
る(注1参照)。
る(注1参照)。
ここで fcはガス放出率、Dは拡散係数(rIt/s
ac ) 、tは時間(Sec)、aは結晶粒径(Tr
t)となる。仮に拡散係数をlX10 Td、/s
ec。
ac ) 、tは時間(Sec)、aは結晶粒径(Tr
t)となる。仮に拡散係数をlX10 Td、/s
ec。
時間を86400sec(24hr)とすると、40μ
m(4x10 FFL)の放出率r と10μWL
(1×10 m)の放出率f の比は70%の放出率
の低減となる。
m(4x10 FFL)の放出率r と10μWL
(1×10 m)の放出率f の比は70%の放出率
の低減となる。
次に結晶粒径とクリープ速度の関係11次式により表わ
される(注2参照)。
される(注2参照)。
13、3ΩDσ
ε= ここでΩは空孔の体Td2
積(1d) 、Dは拡散係数(Td/5ac)σは応力
(Kg/TrLS2)、kはボルツマン定数(1,38
xlOJ/K)、Tは温度(K>、dは粒径の大きさく
7FL)である。
(Kg/TrLS2)、kはボルツマン定数(1,38
xlOJ/K)、Tは温度(K>、dは粒径の大きさく
7FL)である。
40ttm (4x 10−5m) ノll;[りIJ
−7”MI3Fヲε4o、10μm(1x10’m)の
時のクリープ速度をε1oとすると って外周部まで結晶粒を成長させたベレットと比較して
本発明のベレットの外周部のクリープ速度は、16倍と
なりPCMIの軽減が期待できる。
−7”MI3Fヲε4o、10μm(1x10’m)の
時のクリープ速度をε1oとすると って外周部まで結晶粒を成長させたベレットと比較して
本発明のベレットの外周部のクリープ速度は、16倍と
なりPCMIの軽減が期待できる。
(注1) R,J14旧te and H,O,Tu
chcr :a New Fission −Gas
Re1ease Model;J、of Nucle、
Hotcr、1181−38(1983)、 注2)小松和蔵ら訳:セラミックス材料科学入門応用編
713−714 内田老鶴圃新社(1981) )
chcr :a New Fission −Gas
Re1ease Model;J、of Nucle、
Hotcr、1181−38(1983)、 注2)小松和蔵ら訳:セラミックス材料科学入門応用編
713−714 内田老鶴圃新社(1981) )
第1図は本発明の製造工程を示すフローチャー1−1第
2図は焼結ベレットの断面組織の模式図である。
2図は焼結ベレットの断面組織の模式図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1、(イ)核燃料用金属酸化物粉末と、(ロ)イオウも
しくはイオウ化合物粉末との混合物、からなる核燃料原
料粉末を成形し、還元性雰囲気中で焼結することを特徴
とする、核燃料焼結体の製造方法。 2、前記核燃料用金属酸化物が、UO_2、ThO_2
、PuO_2、Gd_2O_3から選ばれる、特許請求
の範囲第1項の製造方法。 3、前記イオウ化合物が、硫酸アンモニウム、ナフチル
アミンスルホン酸およびキシレンスルホン酸から選ばれ
る、特許請求の範囲第1項の製造方法。 4、核燃料原料粉末を一旦熱処理することにより原料粉
末中のイオウまたはイオウ化合物を溶融させたのちに成
形を行なう、特許請求の範囲第1項の製造方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60255738A JPS62115398A (ja) | 1985-11-14 | 1985-11-14 | 核燃料焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP60255738A JPS62115398A (ja) | 1985-11-14 | 1985-11-14 | 核燃料焼結体の製造方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS62115398A true JPS62115398A (ja) | 1987-05-27 |
JPH0121476B2 JPH0121476B2 (ja) | 1989-04-21 |
Family
ID=17282943
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP60255738A Granted JPS62115398A (ja) | 1985-11-14 | 1985-11-14 | 核燃料焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS62115398A (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
FR2738076A1 (fr) * | 1995-08-25 | 1997-02-28 | Commissariat Energie Atomique | Procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire a base d'oxyde mixte (u, pu)o2 avec addition d'un produit organique soufre |
FR2827071A1 (fr) * | 2001-07-04 | 2003-01-10 | Commissariat Energie Atomique | Procede de sulfuration d'une poudre d'uo2 et procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire a base d'uo2 ou oxide mixte (u,pu)o2 avec addition de soufre |
Citations (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5112796A (ja) * | 1974-07-22 | 1976-01-31 | Suwa Seikosha Kk | |
JPS601598A (ja) * | 1983-06-20 | 1985-01-07 | 株式会社東芝 | 復水浄化装置 |
-
1985
- 1985-11-14 JP JP60255738A patent/JPS62115398A/ja active Granted
Patent Citations (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS5112796A (ja) * | 1974-07-22 | 1976-01-31 | Suwa Seikosha Kk | |
JPS601598A (ja) * | 1983-06-20 | 1985-01-07 | 株式会社東芝 | 復水浄化装置 |
Cited By (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
FR2738076A1 (fr) * | 1995-08-25 | 1997-02-28 | Commissariat Energie Atomique | Procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire a base d'oxyde mixte (u, pu)o2 avec addition d'un produit organique soufre |
EP0760519A1 (fr) * | 1995-08-25 | 1997-03-05 | Commissariat A L'energie Atomique | Procédé de fabrication de pastilles de combustible nucléaire à base d'oxyde mixte (U, Pu)O2 avec addition d'un produit organique soufre |
US5841200A (en) * | 1995-08-25 | 1998-11-24 | Commissariat A L'energie Atomique | Process for the production of nuclear fuel pellets based on mixed (U, Pu)O2 oxide with the addition of an organic, sulphur product |
FR2827071A1 (fr) * | 2001-07-04 | 2003-01-10 | Commissariat Energie Atomique | Procede de sulfuration d'une poudre d'uo2 et procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire a base d'uo2 ou oxide mixte (u,pu)o2 avec addition de soufre |
WO2003005374A1 (fr) * | 2001-07-04 | 2003-01-16 | Commissariat A L'energie Atomique | Procede de sulfuration d'une poudre d'uo2 et procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire a base d'uo2 ou d'oxyde mixte (u, pu)o2 avec addition de soufre. |
US7309473B2 (en) | 2001-07-04 | 2007-12-18 | Commissariat A L'energic Atomique | Method for sulphurizing a UO2 powder and method for making nuclear fuel pellets based on UO2 or mixed oxide (U,Pu)O2 oxide with added sulphur |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPH0121476B2 (ja) | 1989-04-21 |
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