JP2620234B2 - 核燃料ペレツトの製造方法 - Google Patents
核燃料ペレツトの製造方法Info
- Publication number
- JP2620234B2 JP2620234B2 JP62082960A JP8296087A JP2620234B2 JP 2620234 B2 JP2620234 B2 JP 2620234B2 JP 62082960 A JP62082960 A JP 62082960A JP 8296087 A JP8296087 A JP 8296087A JP 2620234 B2 JP2620234 B2 JP 2620234B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- sintering
- density
- pellets
- nuclear fuel
- atmosphere
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Fee Related
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Processing And Handling Of Plastics And Other Materials For Molding In General (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔発明の技術分野〕 本発明は、核燃料ペレットに関し、特に高速増殖炉用
に好適な核燃料ペレットの製造方法に関する。
に好適な核燃料ペレットの製造方法に関する。
従来、UO2やUO2とPuO2の混合物ペレット（以下ペレッ
トと略称する）を低密度（理論密度の90％以下）で焼結
するためには、焼結を還元雰囲気下（H2主成分）低温度
（通常1600℃以下）で行なうことが有効であることは既
に知られている。しかしながら、このような還元雰囲気
下において低温度で焼結したペレットは、焼きしまりの
値が高く、照射挙動に着目すると、コラップスやペレッ
ト温度上昇によるFPガス放出量の増大等の問題が生ずる
点で好ましくない。したがって、これらの問題を防止す
るためには、高温度（通常1600℃以上）で還元雰囲気下
焼結して低密度を得る為には、適当量のポア・フォーマ
ーを原料に添加することが必要となる。しかし、ポア・
フォーマー等の付加的成分を添加することは、その添加
工程や、焼結前の脱ポア・フォーマー工程が必要とな
り、商業ベースから考えると、コストの増大をもたら
し、また工程も繁雑化する。
トと略称する）を低密度（理論密度の90％以下）で焼結
するためには、焼結を還元雰囲気下（H2主成分）低温度
（通常1600℃以下）で行なうことが有効であることは既
に知られている。しかしながら、このような還元雰囲気
下において低温度で焼結したペレットは、焼きしまりの
値が高く、照射挙動に着目すると、コラップスやペレッ
ト温度上昇によるFPガス放出量の増大等の問題が生ずる
点で好ましくない。したがって、これらの問題を防止す
るためには、高温度（通常1600℃以上）で還元雰囲気下
焼結して低密度を得る為には、適当量のポア・フォーマ
ーを原料に添加することが必要となる。しかし、ポア・
フォーマー等の付加的成分を添加することは、その添加
工程や、焼結前の脱ポア・フォーマー工程が必要とな
り、商業ベースから考えると、コストの増大をもたら
し、また工程も繁雑化する。
本発明は上述した点に鑑みてなされたものであり、製
造工程が簡略化されるとともに、微細構造ならびに燃焼
特性にすぐれた、すなわち大結晶粒径で低密度の高速炉
用ペレットを製造する方法を提供することを目的として
いる。
造工程が簡略化されるとともに、微細構造ならびに燃焼
特性にすぐれた、すなわち大結晶粒径で低密度の高速炉
用ペレットを製造する方法を提供することを目的として
いる。
このような目的を達成するため、本発明に係る核燃料
ペレットの製造方法は、二酸化ウラン粉末を主原料と
し、ポア・フォーマーを含まない成形体を、ペレットマ
トリックスへの溶解度が低い雰囲気であって二酸化炭素
と不活性ガスとの混合ガスからなる焼結雰囲気中におい
て、1600〜1800℃の温度範囲で焼結し、さらにこの焼結
体に対して還元雰囲気中で還元処理を行うことによっ
て、大結晶粒径で低密度の核燃料ペレットを得ることを
特徴としている。
ペレットの製造方法は、二酸化ウラン粉末を主原料と
し、ポア・フォーマーを含まない成形体を、ペレットマ
トリックスへの溶解度が低い雰囲気であって二酸化炭素
と不活性ガスとの混合ガスからなる焼結雰囲気中におい
て、1600〜1800℃の温度範囲で焼結し、さらにこの焼結
体に対して還元雰囲気中で還元処理を行うことによっ
て、大結晶粒径で低密度の核燃料ペレットを得ることを
特徴としている。
このように本発明によれば、高速炉用低密度ペレット
燃料（理論密度の80〜90％）を製造するに際し、従来の
ポア・フォーマーを用いて密度をコントロールする方法
にかわって、ポア・フォーマーを用いずしかも低密度の
ペレットを製造することができる。この方法を適用すれ
ば、ポア・フォーマー添加工程が省略できるので、工程
が簡略化されるとともに、コストの低減化を図ることが
できる。
燃料（理論密度の80〜90％）を製造するに際し、従来の
ポア・フォーマーを用いて密度をコントロールする方法
にかわって、ポア・フォーマーを用いずしかも低密度の
ペレットを製造することができる。この方法を適用すれ
ば、ポア・フォーマー添加工程が省略できるので、工程
が簡略化されるとともに、コストの低減化を図ることが
できる。
また前述したように、ポア・フォーマーなしで低密度
を得るためには、低温度還元雰囲気下（通常1600℃以
下）で焼結を行なえば可能であることは従来知られてい
るが、このようにして焼結されたペレットは、焼きしま
りが大きく、前述した問題点が生じる。本発明の方法に
おいては、これを防止するため、比較的高温度（1600℃
以上）で焼結することができ、しかも低密度化を達成す
ることができる。
を得るためには、低温度還元雰囲気下（通常1600℃以
下）で焼結を行なえば可能であることは従来知られてい
るが、このようにして焼結されたペレットは、焼きしま
りが大きく、前述した問題点が生じる。本発明の方法に
おいては、これを防止するため、比較的高温度（1600℃
以上）で焼結することができ、しかも低密度化を達成す
ることができる。
また、従来法で得られるペレットの結晶粒径は通常10
〜20μｍであるが、本発明によれば、大結晶粒径（40μ
ｍ以上）のペレットを得ることができるので、FPガス放
出量の低減化においてもすぐれている。
〜20μｍであるが、本発明によれば、大結晶粒径（40μ
ｍ以上）のペレットを得ることができるので、FPガス放
出量の低減化においてもすぐれている。
以下、本発明を更に具体的に説明する。
本発明で用いられる核燃料原料粉末としては、二酸化
ウランその他の酸化ウラン、酸化プルトニウム、酸化ナ
トリウム等の１種または２種以上が用いられ、さらにこ
の他に中性子吸収物質として酸化ガドリニウムを加えた
混合物も用いられ得る。
ウランその他の酸化ウラン、酸化プルトニウム、酸化ナ
トリウム等の１種または２種以上が用いられ、さらにこ
の他に中性子吸収物質として酸化ガドリニウムを加えた
混合物も用いられ得る。
これらの原料粉末は、焼結工程での粒成長をより促進
させるためには、ボールミル、振動ボールミル、ジェッ
トミル等で平均粒径0.1〜1.0μｍ（BET法による計算
値）まで微粉砕を行なうことが好ましい。これらの粉末
を成形し、焼結すると、微粉砕された粉末は比較的活性
であるため、通常の粉末より更に低温度で焼結が開始
し、粒成長および密度低下を促進する上で好ましい。
させるためには、ボールミル、振動ボールミル、ジェッ
トミル等で平均粒径0.1〜1.0μｍ（BET法による計算
値）まで微粉砕を行なうことが好ましい。これらの粉末
を成形し、焼結すると、微粉砕された粉末は比較的活性
であるため、通常の粉末より更に低温度で焼結が開始
し、粒成長および密度低下を促進する上で好ましい。
次いで、このようにして得られた原料粉末を常法に従
い、所望形状の成形機の金型中に装入し、例えば0.5〜5
ton/cm2程度の圧力で成形して、40〜60％TD（理論密度
の40％〜60％、理論密度は二酸化ウランの場合10.95g/c
m2）の成形体を得る。
い、所望形状の成形機の金型中に装入し、例えば0.5〜5
ton/cm2程度の圧力で成形して、40〜60％TD（理論密度
の40％〜60％、理論密度は二酸化ウランの場合10.95g/c
m2）の成形体を得る。
次いで、このようにして得られた成形体を焼結する。
本発明における特徴のひとつは、粒成長を促進させ、
かつ、粒成長時に粒界に集合したポアでペレット密度を
低下させるために、焼結雰囲気として、ペレットマトリ
ックスへの溶解度が小さく、かつ低温度で焼結を開始さ
せることができる雰囲気を使用することである。
かつ、粒成長時に粒界に集合したポアでペレット密度を
低下させるために、焼結雰囲気として、ペレットマトリ
ックスへの溶解度が小さく、かつ低温度で焼結を開始さ
せることができる雰囲気を使用することである。
このような雰囲気としては、CO2とAr、N2等の不活性
ガスと混合ガスが好ましい。この場合の混合比は、CO21
00〜60％、不活性ガス40％以下の範囲が望ましい。
ガスと混合ガスが好ましい。この場合の混合比は、CO21
00〜60％、不活性ガス40％以下の範囲が望ましい。
焼結条件としては、1600〜1800℃、２〜４時間が最も
好ましい。1600℃未満では、粒成長が十分でなく、所望
の焼結密度（理論密度の80〜90％）より高密度となり、
一方、1800を超えると、焼結雰囲気中に含まれるO2の影
響でUD2の酸化および蒸発がはげしくなるので好ましく
ない。
好ましい。1600℃未満では、粒成長が十分でなく、所望
の焼結密度（理論密度の80〜90％）より高密度となり、
一方、1800を超えると、焼結雰囲気中に含まれるO2の影
響でUD2の酸化および蒸発がはげしくなるので好ましく
ない。
焼結後、更に還元処理を施す。この還元処理は、H2等
の還元性雰囲気中で、1000〜1800℃、１〜２時間、熱処
理することにより行なわれ得る。
の還元性雰囲気中で、1000〜1800℃、１〜２時間、熱処
理することにより行なわれ得る。
この還元処理は、焼結時に雰囲気中のO2の影響で上昇
したペレットのO/U比（2.10〜2.25）を、化学量論組成
（O/U＝200）まで減少させるために必要な処理である。
したペレットのO/U比（2.10〜2.25）を、化学量論組成
（O/U＝200）まで減少させるために必要な処理である。
このようにして得られたペレットのマトリックス密度
はほぼ理論密度の100％であり、しかもペレット全体の
密度は、理論密度の80〜90％となる。
はほぼ理論密度の100％であり、しかもペレット全体の
密度は、理論密度の80〜90％となる。
本発明の方法により、低密度化ならびに粒成長促進効
果が得られる理由は必ずしも明らかではないが、次の様
に考えることができる。すなわち、上記雰囲気で焼結を
行なうことにより、焼結速度を律速するウランイオンの
活性化で焼結開始温度が低温域化し、これにより低温度
で成形体に焼結の殻ができる。また、使用する焼結雰囲
気は、ペレットマトリックスへの溶解度が低いため、焼
結が進行して粒成長が進むと、これが粒界に集合し、ポ
アを形成する。このポアは粒界を移動するうちに集合・
合体し、体積膨張を起こす。このとき、殻のち密さが低
ければ集合したポアは、ペレット外部へ逃げるが、ち密
さが高ければ外部へ逃げることが不可能となり、このと
き集合・合体による体積膨張の影響を大きく受けて、密
度低下を起こすものと思われる。またウランイオンの活
性化により、粒界をはさむ相互の結晶粒間のウランイオ
ンのジャンプ頻度が増加し、これによっても粒成長が活
発化することになる。
果が得られる理由は必ずしも明らかではないが、次の様
に考えることができる。すなわち、上記雰囲気で焼結を
行なうことにより、焼結速度を律速するウランイオンの
活性化で焼結開始温度が低温域化し、これにより低温度
で成形体に焼結の殻ができる。また、使用する焼結雰囲
気は、ペレットマトリックスへの溶解度が低いため、焼
結が進行して粒成長が進むと、これが粒界に集合し、ポ
アを形成する。このポアは粒界を移動するうちに集合・
合体し、体積膨張を起こす。このとき、殻のち密さが低
ければ集合したポアは、ペレット外部へ逃げるが、ち密
さが高ければ外部へ逃げることが不可能となり、このと
き集合・合体による体積膨張の影響を大きく受けて、密
度低下を起こすものと思われる。またウランイオンの活
性化により、粒界をはさむ相互の結晶粒間のウランイオ
ンのジャンプ頻度が増加し、これによっても粒成長が活
発化することになる。
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明はこ
れら実施例に制限されるものでない。
れら実施例に制限されるものでない。
実施例 原料粉末（UO2:）を更に粉砕して、平均粒径0.3μｍ
（BET法による計算値）の混合粉末を調製した。この粉
砕には、ボールミルを使用し、粉砕時間は30時間とし
た。粉砕後、予備成形・造粒を行ない、その後圧縮成形
を行なった。このときの成形圧力は2ton/cm2であり、60
％TDの成形体を得た。
（BET法による計算値）の混合粉末を調製した。この粉
砕には、ボールミルを使用し、粉砕時間は30時間とし
た。粉砕後、予備成形・造粒を行ない、その後圧縮成形
を行なった。このときの成形圧力は2ton/cm2であり、60
％TDの成形体を得た。
次いで、このようにして得た成形体をCO2とArの混合
雰囲気中（CO2:80％、Ar:20％）で焼結した。焼結温度
は、1750℃、時間は４時間であった。また、処理物の焼
結直後におけるO/U比は2.15であった。焼結後還元する
ためH2雰囲気中、1750℃で４時間の還元処理を行なっ
た。
雰囲気中（CO2:80％、Ar:20％）で焼結した。焼結温度
は、1750℃、時間は４時間であった。また、処理物の焼
結直後におけるO/U比は2.15であった。焼結後還元する
ためH2雰囲気中、1750℃で４時間の還元処理を行なっ
た。
得られたペレットの密度は、89％TDであり、平均結晶
粒径は46μｍであった。第２図は、このペレットの断面
の金属組織の顕微鏡写真（400倍）である。
粒径は46μｍであった。第２図は、このペレットの断面
の金属組織の顕微鏡写真（400倍）である。
比較例 第２図に示すペレットと同程度の密度ペレットを得る
為H2雰囲気中で製作した例である。ただし、ポア・フォ
ーマーは使用しなかった。以下に製作例を示す。
為H2雰囲気中で製作した例である。ただし、ポア・フォ
ーマーは使用しなかった。以下に製作例を示す。
まず原料粉末（UO2）の圧縮成形を行った。このとき
の成形圧力は2ton/cm2であり、50％TDの成形体を得た。
の成形圧力は2ton/cm2であり、50％TDの成形体を得た。
次いで、このようにして得た成形体をH2雰囲気中で焼
結した。焼結温度は1600℃、時間は４時間であった。
結した。焼結温度は1600℃、時間は４時間であった。
得られたペレットの密度は、90％TDであり、平均結晶
粒径は18μｍであった。第３図はこのペレットの断面の
金属組織の顕微鏡写真（400倍）である。
粒径は18μｍであった。第３図はこのペレットの断面の
金属組織の顕微鏡写真（400倍）である。
検 討 通常、理論密度の90％以下のペレットを得る為には、
還元雰囲気下で1600℃以下での焼結温度で十分であっ
た。しかし、このような低温度で焼結したペレットの焼
きしまり値（1700℃、H2雰囲気中24時間処理）は、理論
密度で１％を超える。一方、1600℃以上の焼結温度で
は、ポア・フォーマー添加なしでは90％以下の密度を得
ることはできなかった。ところが、本発明に従って得た
ペレットの焼結密度は1600℃以上で焼結したにもかかわ
らず、90％以下の密度を有していた。このペレットの焼
きしまり値は、１％を超えることはなかった。また得ら
れたペレットの平均結晶粒径は40μ以上であり、従来の
方法で焼結したペレットの平均結晶粒径10〜20μと比較
すると２倍以上であった。
還元雰囲気下で1600℃以下での焼結温度で十分であっ
た。しかし、このような低温度で焼結したペレットの焼
きしまり値（1700℃、H2雰囲気中24時間処理）は、理論
密度で１％を超える。一方、1600℃以上の焼結温度で
は、ポア・フォーマー添加なしでは90％以下の密度を得
ることはできなかった。ところが、本発明に従って得た
ペレットの焼結密度は1600℃以上で焼結したにもかかわ
らず、90％以下の密度を有していた。このペレットの焼
きしまり値は、１％を超えることはなかった。また得ら
れたペレットの平均結晶粒径は40μ以上であり、従来の
方法で焼結したペレットの平均結晶粒径10〜20μと比較
すると２倍以上であった。
第１図は製造工程のフローチャート図、第２図および第
３図は核燃料ペレットの断面の金属組織の顕微鏡写真
（400倍）である。
３図は核燃料ペレットの断面の金属組織の顕微鏡写真
（400倍）である。
Claims (1)
- 【請求項１】被粉砕物の表面を活性化させる粉砕方法に
より平均粒径0.1〜1.0μｍに粉砕した二酸化ウラン粉末
を主原料とし、ポア・フォーマーを含まない成形体をペ
レットマトリックスへの溶解度が低い雰囲気であって二
酸化炭素と不活性ガスとの混合ガスからなる焼結雰囲気
中において、1600〜1800℃の温度範囲で焼結し、さらに
この焼結体に対して還元雰囲気中で還元処理を行うこと
によって、大結晶粒径で密度が理論密度の80〜90％の範
囲の核燃料ペレットを得ることを特徴とする、核燃料ペ
レットの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62082960A JP2620234B2 (ja) | 1987-04-06 | 1987-04-06 | 核燃料ペレツトの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62082960A JP2620234B2 (ja) | 1987-04-06 | 1987-04-06 | 核燃料ペレツトの製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63249096A JPS63249096A (ja) | 1988-10-17 |
| JP2620234B2 true JP2620234B2 (ja) | 1997-06-11 |
Family
ID=13788792
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62082960A Expired - Fee Related JP2620234B2 (ja) | 1987-04-06 | 1987-04-06 | 核燃料ペレツトの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2620234B2 (ja) |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS593937B2 (ja) * | 1979-09-03 | 1984-01-26 | 三菱マテリアル株式会社 | 焼結性の優れた二酸化ウラン粉末の乾式製造法 |
| JPS5648582A (en) * | 1979-09-29 | 1981-05-01 | Tokyo Shibaura Electric Co | Method of making sintered pellet of uranium dioxide |
| JPS5648583A (en) * | 1979-09-29 | 1981-05-01 | Tokyo Shibaura Electric Co | Method of making sintered pellet of uranium dioxide |
-
1987
- 1987-04-06 JP JP62082960A patent/JP2620234B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63249096A (ja) | 1988-10-17 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP3106113B2 (ja) | 酸化物核燃料のペレットスクラップのリサイクル方法 | |
| US3806565A (en) | Method of preparing relatively low density oxide fuel for a nuclear reactor | |
| US4985183A (en) | UO2 pellet fabrication process | |
| JPS5892987A (ja) | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 | |
| JPH11510258A (ja) | 核燃料ペレット | |
| US4264540A (en) | Production of nuclear fuel pellets | |
| JP2620234B2 (ja) | 核燃料ペレツトの製造方法 | |
| JPH0954187A (ja) | ウラン酸化物粒子を原料とする核燃料ペレットの製造方法 | |
| JP2790548B2 (ja) | 核燃料燒結体の製造方法 | |
| US4882100A (en) | Uo2 pellet fabrication process | |
| US3761546A (en) | Method of making uranium dioxide bodies | |
| JP2588947B2 (ja) | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 | |
| JP2737350B2 (ja) | 核燃料ペレット | |
| JP2701043B2 (ja) | ２重微細構造を有する酸化物核燃料体の製造方法 | |
| JP2701049B2 (ja) | 酸化物核燃料体の空気焼結による製造方法 | |
| JPH0731266B2 (ja) | 核燃料焼結体の製造方法 | |
| JPH10332861A (ja) | 一窒化ウランの製造方法 | |
| US3327027A (en) | Process for the production of plutonium oxide-containing nuclear fuel powders | |
| KR100266480B1 (ko) | 이산화우라늄핵연료소결체제조방법 | |
| JPH0316634B2 (ja) | ||
| JPS63252291A (ja) | 核燃料焼結体の製造方法 | |
| JPH0761820A (ja) | 核燃料ペレットの製造方法 | |
| JPH01152394A (ja) | 核燃料焼結体の製造方法 | |
| JPH06281774A (ja) | 核燃料ペレットの製造方法 | |
| JPH0755975A (ja) | 核燃料ペレットの製造方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |