JP3999843B2 - 核燃料ペレットおよびその製造方法 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、高燃焼度化に対応して改良された核燃料ペレットおよびその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
軽水炉または高速増殖炉に装荷される核燃料ペレットは、原子力発電炉において経験された最も高い燃焼度までその健全性が確認されている。
しかし、現在計画されている燃料の高燃焼度化に伴って、結晶粒界に析出した核分裂生成物(FP)ガスによる気泡スエリングの増加に伴う核燃料ペレットと被覆管の機械的相互作用(PCI)の増大、燃料からのFPガス放出による燃料棒内の内圧上昇が起こり、燃料の健全性が失われる可能性があり、現在使用されている核燃料ペレットを改良する必要がある。
【0003】
そこで、従来例では、核燃料ペレットからのFPガスの放出率がFPガスの核燃料ペレットの結晶粒内の拡散に律速されると考え、核燃料ペレットの結晶粒径を大きくすることによって、FPガスの放出率を抑える方法が試みられてきた。しかし、結晶粒径を大きくすると、核燃料ペレットのクリープ速度が低下し、PCIに悪影響を生ぜしめる。
【0004】
そこで、二酸化ウラン粉末にアルミニウム酸化物とケイ素酸化物からなる焼結剤を添加することによって、結晶粒界に軟質第二相を析出させ、かつ結晶粒径を大きくする方法が(1)特開平1−193691号公報、(2)特公平7−031265号公報、(3)特公平7−031267号公報および(4)特開平5−011088号公報に開示されている。
【0005】
すなわち、(1)から(3)の方法ではそれぞれ焼結剤の添加総量を約0.1 〜約0.8wt %および0.05〜0.4wt %としている。また、(4)の方法では、UO2 または(U・Gd)O2 の結晶粒子は約20〜60μmの平均結晶粒径を有し、アルミナシリケート析出相が40〜80wt%のSiO2 と残部Al2 O3 からなる焼結剤の総量を約10〜500ppmとしている。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、(1)および(2)の方法は、焼結剤の添加量が多いために、燃料棒1本あたりの核燃料装荷量が減少することから経済性が低下し、かつ、核燃料ペレット内に気孔(おそらくはケイ素酸化物の蒸発による)を生成し、核燃料ペレットの焼結密度が大きくなりにくく、好ましくない。また、(3)の方法は、焼結剤の添加量が小さく、かつ、その焼結剤中のアルミニウム酸化物とケイ素酸化物の組成比をアルミニウム酸化物の多い側としているために、クリープ速度を向上させる点で不利である。
【0007】
一方、(4)の方法は、焼結剤の添加量が小さいけれども、その焼結剤中のケイ素酸化物を多くすることによりクリープ速度を向上させているが、低応力下においては、結晶粒径の小さい従来の核燃料ペレットとほぼ同等である。
【0008】
本発明は、FPガス保持能力が従来の核燃料ペレットに劣ることなく、高密度を有し、かつ、クリープ特性が速くPCI性能が優れた核燃料ペレットおよびその製造方法を提供することを目的としている。
【0009】
【課題を解決するための手段】
本発明は上記目的を達成するためになされたものであって、核燃料物質を含む酸化物燃料およびこれにGd2 O3 を添加して焼結した燃料ペレットにおいて、前記燃料ペレットは、結晶粒子が20μm以下の範囲内の平均結晶粒径を有し、その結晶粒界のほとんどが核燃料ペレットの全重量を基準として100ppm〜2500ppm の割合を占めるガラス状もしくは結晶質性のアルミナシリケート相で被覆されており、かつ1〜4vol %までの範囲内の気孔率を有することを特徴とするものである。
【0010】
また本発明は、上記構成の核燃料ペレットの製造方法に関するものであって、核燃料物質を含む酸化物燃料粉末およびこれにGd2 O3 を添加した酸化物燃料粉末を圧縮成形した後、焼結する核燃料ペレットの製造方法において、酸化物燃料に50〜80wt%のSiO2 と残部のAl2 O3 とからなる組成を有する焼結剤を混合することにより酸化物燃料と焼結剤との合計量を基準として100ppm〜2500ppm の割合で前記焼結剤を含有する混合物を調製し、これを成形して圧縮体とし、この圧縮体をMoとMoO2 との平衡酸素分圧以下の酸素分圧を有する雰囲気中において、前記焼結剤と酸化物燃料中の少なくとも1つの成分とが共融して液相をなし、かつ焼結剤の蒸発および粒成長が顕著に起こらず、ち密化が進行する温度で前記圧縮体を焼結して焼結体を得ることを特徴とする。
【0011】
請求項3記載の発明は、請求項2の発明において、液相焼結によってち密化が進行する1350℃以上の温度で焼結することを特徴とする。
請求項4記載の発明は、請求項2の発明において、前記焼結剤と酸化物燃料中の少なくとも1つの成分とが共融して液相を成す 1350〜1600℃の焼結温度で前記圧縮体を気孔率が1〜4vol%になるまで焼結し、その後、所定の粒径になるまで粒成長を起こさせるために、前記1350〜1600℃の焼結温度よりも高く1800℃以下の温度に上昇させて焼結することを特徴とする。
【0012】
本発明の製造方法に従って核燃料ペレットを製造すると、焼結中に焼結剤が一液相の共融体となり、液相焼結メカニズムによって核燃料粉末間の表面反応を促進し、顕著な粒成長を起こさせることなく、ち密化を助長する。このようなUO2 燃料を用いることにより熱伝導率が増大することで燃料中心温度を低く抑えることができる。
【0013】
また、上記焼結剤の一部は、焼結中に蒸発しペレット外に放出されるが、大部分は結晶粒界に第二相として析出する。この析出相は比較的低い融点を有するため、軟化温度が低く、ペレットのクリープ速度を向上させ、耐PCI性を向上させる。さらに、FPガス保持能力が現行の核燃料に劣ることはない。
【0014】
本発明において、アルミニウム酸化物とケイ素酸化物からなる焼結剤を、核燃料体の全重量を基準として100ppm〜2500ppm の割合としたのは、比較的低温でち密化を促進させるのに焼結剤を100ppm以上必要とすること、また2500ppm 以上の添加量では有意な差がないことが確かめられたからである。さらに、2500ppm 以上添加することは無意味であるばかりでなく、ペレットの密度を小さくさせる原因となる。また、焼結剤中のアルミニウム酸化物の割合が80wt%以下あるいは50wt%以上になるとクリープ特性の向上効果が小さくなることが認められた。
【0015】
【発明の実施の形態】
本発明に係る5wt%Gd2 O3 添加UO2 核燃料ペレットの製造方法の一実施の形態を図1により説明する。
酸化アルミニウム(Al2 O3 )と酸化ケイ素(SiO2 )とを混合し、均一な混合粉末とした。この混合粉末を焼結剤3として図1に示す工程に従い、核燃料焼結ペレット8を製造した。すなわち、UO2 粉末1とGd2 O3 粉末2に上記焼結剤3を混合4した後、圧粉成形5してグリーンペレット6とした。上記焼結剤3の添加量は核燃料体の全重量を基準として約250ppmとし、焼結剤3中のAl2 O3 の割合は20wt%,40wt%および50wt%の3種類とした。
【0016】
次に、このグリーンペレット6をN2 +13%H2 (露点10℃)で1400℃で2時間焼結7した後、温度を1750℃に上昇させて1.5 時間焼結して核燃料ペレット8を得た。
【0017】
以上の方法により製造した核燃料ペレット8の焼結密度と従来のUO2 ペレットに対するクリープ速度を、焼結剤中のAl2 O3 の割合を0,80,100wt %にし得られた核燃料ペレットのそれと比較して下記表1に示す。クリープ速度は1550℃、圧縮応力12MPa の条件下で測定した。
【0018】
【表1】
【0019】
上記ペレットの結晶粒径は10〜20μmであった。そこで相対クリープ速度は、結晶粒径を補正してから求めた。本実施の形態に従い製造された核燃料ペレットの相対クリープ速度は、焼結剤中のAl2 O3 の割合を0,80,100wt %にし得られた核燃料ペレットの約2倍大きな値を示した。
【0020】
また、本実施の形態のおける粒径20μmを有する250ppm焼結剤(Al2 O3 :SiO2 =4:6)添加UO2 のクリープ速度は50μmの結晶粒径を有する焼結剤添加UO2 のそれの約4倍であった。
【0021】
【発明の効果】
本発明によれば、FPガス保持能力が従来の核燃料ペレットに劣ることなく、高密度を有し、かつクリープ特性が速くPCI性能が優れている。よって、本発明に係る核燃料ペレットを用いれば、熱伝導率が大きいことから燃料中心温度が低くできる。さらに、結晶粒界に軟化温度が低い第二相を有するため、核燃料ペレットのクリープ速度を向上させ、耐PCI性を向上させる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係る核燃料ペレットの製造方法の一実施の形態を示す工程図。
【符号の説明】
1…UO2 粉末、2…Gd2 O3 粉末、3…焼結剤、4…混合、5…成形、6…グリーンペレット、7…焼結、8…核燃料ペレット。
Claims (4)
- 核燃料物質を含む酸化物燃料およびこれにGd2 O3 を添加して焼結した核燃料ペレットにおいて、前記核燃料ペレットの結晶粒子は20μm以下の範囲内の平均結晶粒径を有し、その結晶粒界のほとんどは前記核燃料体の全重量を基準として100ppm〜2500ppm の割合を占めるガラス状または結晶質性の50〜80wt%のSiO2 と残部Al2 O3 とからなる組成を有するアルミナシリケート相で被覆されており、かつ1〜4vol %の気孔率を有することを特徴とする核燃料ペレット。
- 核燃料物質を含む酸化物燃料粉末およびこれにGd2 O3 を添加した酸化物燃料粉末を圧縮成形した後、焼結する核燃料ペレットの製造方法において、前記酸化物燃料に50〜80wt%のSiO2 と残部Al2 O3 とからなる組成を有する焼結剤を混合することにより前記酸化物燃料と焼結剤との合計量を基準として100 〜2500ppm の割合で前記焼結剤を含有する混合物を調製し、これを成形して圧縮体とし、この圧縮体をMoとMoO2 との平衡酸素分圧以下の酸素分圧を有する雰囲気中で、前記焼結剤と酸化物燃料中の少なくとも1つの成分とが共融して液相をなし、かつ前記焼結剤の蒸発および粒成長が顕著に起こらず、ち密化が進行する焼結温度で前記圧縮体を焼結することにより、結晶粒子が20μm以下の平均結晶粒径を有し、前記焼結体の結晶粒界のほとんどがガラス状又は結晶質性のアルミナシリケート相で被覆されており、かつ1〜4vol %の気孔率を有する核燃料焼結体を得ることを特徴とする核燃料ペレットの製造方法。
- 前記焼結温度は1350℃以上とし、液相焼結によってち密化を進行させることを特徴とする請求項2記載の核燃料ペレットの製造方法。
- 前記焼結剤と酸化物燃料中の少なくとも1つの成分とが共融して液相を成す 1350〜1600℃の焼結温度で前記圧縮体を気孔率が1〜4vol%になるまで焼結し、その後、所定の粒径になるまで粒成長を起こさせるために、前記1350〜1600℃の焼結温度よりも高く1800℃以下の温度に上昇させて焼結することを特徴とする請求項2記載の核燃料ペレット製造方法。
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JP10282197A JP3999843B2 (ja) | 1997-04-21 | 1997-04-21 | 核燃料ペレットおよびその製造方法 |
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Cited By (1)
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KR102161676B1 (ko) | 2019-09-25 | 2020-10-06 | 한전원자력연료 주식회사 | 핵분열 기체 포집능이 향상된 핵연료용 이산화우라늄 소결체 및 제조방법 |
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1997
- 1997-04-21 JP JP10282197A patent/JP3999843B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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WO2021060606A1 (ko) | 2019-09-25 | 2021-04-01 | 한전원자력연료 주식회사 | 핵분열 기체 포집능이 향상된 핵연료용 이산화우라늄 소결체 및 제조방법 |
US11742097B2 (en) | 2019-09-25 | 2023-08-29 | Kepco Nuclear Fuel Co., Ltd. | Uranium-dioxide pellet for nuclear fuel having improved nuclear-fission-gas adsorption property, and method of manufacturing same |
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