JPH0694869A - 核燃料ペレット及び製造方法 - Google Patents

核燃料ペレット及び製造方法

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JPH0694869A
JPH0694869A JP4247668A JP24766892A JPH0694869A JP H0694869 A JPH0694869 A JP H0694869A JP 4247668 A JP4247668 A JP 4247668A JP 24766892 A JP24766892 A JP 24766892A JP H0694869 A JPH0694869 A JP H0694869A
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nuclear fuel
fuel pellet
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grain size
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JP4247668A
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Atsushi Ouchi
敦 大内
Katsumi Une
勝己 宇根
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Nippon Nuclear Fuel Development Co Ltd
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Nippon Nuclear Fuel Development Co Ltd
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    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【目的】 高燃焼度まで燃焼させても、外周部領域にお
いて製造時結晶粒の細粒化を伴うリム組織が形成される
のを抑制できる軽水炉用核燃料ペレットを提供する。 【構成】 軽水炉用核燃料ペレットにおいて、核燃料ペ
レットの中心部領域、すなわち大結晶粒径領域2の平均
結晶粒径を40μmとし、その周りを、平均結晶粒径が
3μm、径方向長さが1000μmである核燃料ペレッ
トの外周部領域、すなわち小結晶粒径領域1で覆ってい
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、核燃料ペレットに係わ
り、特に軽水炉用核燃料ペレット及び製造方法に関す
る。
【0002】
【従来の技術】軽水炉で使用されている核燃料要素は、
通常、中空状のジルコニウム合金製の被覆管内に核燃料
ペレットを多数装填し、上下両端を端栓で密封して構成
されている。
【0003】核燃料要素を原子炉内に装荷し原子炉を稼
働させた場合、核燃料ペレット内には種々の核分裂生成
物(FP)が生成する。このうち、クリプトン(Kr)
及びキセノン(Xe)の希ガスからなるFPガスは、一
部が核燃料ペレットから核燃料要素内の自由空間へ放出
され、核燃料要素の内圧を増加させる。そして、内圧が
限界値に達した場合は、核燃料要素を原子炉から取り出
すことが必要となる。また、核燃料ペレット内に蓄積し
たFPにより、核燃料ペレットの体積が膨張してスエリ
ングが発生し、遂には核燃料ペレットと被覆管とが接触
して、被覆管が変形する恐れが生じる。
【0004】また、核燃料ペレットを高燃焼度まで燃焼
させるほど、生成されるFP量が増加し、FPガス放出
及びスエリングの増大により、高燃焼度における核燃料
要素の健全性に悪影響を及ぼすことが懸念される事態と
なる。
【0005】したがって、FPガスをできるだけ核燃料
ペレット内に保持し、過度のスエリングを起こさないよ
うにできれば、核燃料要素の寿命が伸び、経済的利益が
大幅に増すことになる。
【0006】FPガスを、より多く核燃料ペレット内に
保持する技術としては、核燃料ペレットの結晶粒径を、
より大きくする方法が知られている。
【0007】例えば、特開平3−243890号公報に
は、核燃料物質を一体焼結した核燃料ペレットの径方向
中央部の結晶粒径を20μm以上、好ましくは30〜1
00μm、外周部の結晶粒径を10μm以下、好ましく
は5〜8μmとすることにより、照射時における核燃料
ペレットと被覆管との相互作用を増大させることなし
に、FPガス放出率を低減できることが開示されてい
る。
【0008】また、特開昭59−220677号公報に
は、二重核燃料ペレットの中心部領域にNb5やT
iO2などの金属酸化物を添加して、結晶粒径を増加さ
せる方法が開示されている。更に、特開昭63−179
288号公報には、Al等の結晶密度上昇材を添加し、
核燃料ペレットの中心部領域における結晶粒径を核燃料
ペレットの外周部領域より大きくする方法が開示されて
いる。
【0009】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記した従来
技術では以下のような問題が依然として残されている。
すなわち、最近、核燃料ペレットの平均燃焼度が35〜
40GWd/tまで照射された核燃料ペレットの外周部
領域に、製造時の結晶粒が分割して生じた、いわゆる細
粒化を伴ったリム組織が観察されている。
【0010】このリム組織の形成は、主に核燃料ペレッ
トの外周部領域で顕著に生成する239Puの燃焼によ
り、核燃料ペレットの外周部領域の燃焼度が局所的に高
くなることに起因していると考えられる。
【0011】また、このリム組織が形成される局所燃焼
度は、約70GWd/tであることが、「American Nuc
lear Society Topical Meeting on LWR Fuel Performan
nce,1991」に提出された論文「T.Kameyama,T.Matsumur
a,M.Kinosita“ Analysisof Rim Structure Formatio
n in Battelle High Burnup Effects Program"」によ
り、開示されている。
【0012】そして、高燃焼度の核燃料ペレットの外周
部領域でリム組織が形成されることにより、照射挙動上
好ましくない、次のような新たな現象が発生する。
【0013】すなわち、第1に、リム組織における製造
時結晶粒が0.1μm以下の微細粒に細粒化することに
より、核燃料ペレットの外周部領域からFPガスが一
部、核燃料ペレット外へ放出される。
【0014】第2に、リム組織領域では、細粒化ととも
に大きなFPガス気泡が多数析出し核燃料ペレットのス
エリングが増加するばかりでなく、気孔率の増加により
核燃料ペレットの熱伝導度が低下し、その結果、燃料温
度が上昇する。
【0015】したがって、核燃料ペレットからのFPガ
ス放出を低減させる目的で、あらかじめ核燃料ペレット
製造時にその結晶粒径を大きくしておいても、上述した
リム組織が形成する燃焼度を超えた核燃料ペレットの外
周部領域で、0.1μm以下の微細結晶粒に細分化し、
目的とした改良効果が消失し、核燃料ペレットの外周部
領域からのFPガス放出及びスエリングを低減すること
ができない。
【0016】本発明の目的は、上記状況に鑑みてなされ
たもので、軽水炉用核燃料ペレットを高燃焼度まで燃焼
させても、核燃料ペレットの外周部領域で製造時結晶粒
の細粒化を伴ったリム組織の形成を抑制できる核燃料ペ
レットを提供することにある。
【0017】
【課題を解決するための手段】上記目的は、次のように
して達成することができる。
【0018】(1)二酸化ウラン、又は二酸化ウランと
二酸化プルトニウムとの混合酸化物の核燃料物質を主成
分として形成される核燃料ペレットにおいて、核燃料ペ
レットは、中心部領域と外周部領域とからなり、中心部
領域の平均結晶粒径が30μm以上であり、外周部領域
の平均結晶粒径が1〜3μmであること。
【0019】(2)(1)において、外周部領域を、核
燃料ペレットの外表面から半径方向500〜1000μ
mとしてなること。
【0020】(3)二酸化ウランの核燃料物質を主成分
として形成される核燃料ペレットの製造方法において、
結晶粒径を大きくすることが可能であり、活性で、かつ
比表面積の大きな(>10m2/g)二酸化ウラン粉末
を冷間プレス装置によりプレスして、2層構造核燃料ペ
レットの中心部領域成型品をつくり、次に、中心部領域
成型品を冷間プレス装置より大きなダイスの中心部に入
れ、その周りの外周部領域に、結晶粒径を大きくするこ
とが不可能であり、不活性で、かつ比表面積の小さな
(<1〜2m2/g)二酸化ウラン粉末を装填して、円
筒状パンチにより冷間プレスして2層構造核燃料ペレッ
トの成型品を製造し、2層構造核燃料ペレットの成型品
を窒素と水素との混合ガス中で、1750℃で2時間焼
結して、2層構造核燃料ペレットを製造すること。
【0021】(4)二酸化ウランと二酸化プルトニウム
との混合酸化物の核燃料物質を主成分として形成される
核燃料ペレットの製造方法において、結晶粒径を大きく
することが可能であり、活性で、かつ比表面積の大きな
(>10m2/g)二酸化ウラン粉末に二酸化プルトニ
ウム粉末の5wt%以下を混合した混合酸化物粉末を冷
間プレス装置によりプレスして、2層構造核燃料ペレッ
トの中心部領域成型品をつくり、次に、中心部領域成型
品を冷間プレス装置より大きなダイスの中心部に入れ、
その周りの外周部領域に、結晶粒径を大きくすることが
不可能であり、不活性で、かつ比表面積の小さな(<1
〜2m2/g)二酸化ウラン粉末に二酸化プルトニウム
粉末の5wt%以下を混合した混合酸化物粉末を装填し
て、円筒状パンチにより冷間プレスして2層構造核燃料
ペレットの成型品を製造し、2層構造核燃料ペレットの
成型品を窒素と水素との混合ガス中で、1750℃で2
時間焼結して、2層構造核燃料ペレットを製造するこ
と。
【0022】
【作用】本発明は、高燃焼度燃料ペレットの外周部領域
に形成されるリム組織が、核分裂片による照射欠陥の結
晶粒内での蓄積に起因していることを究明できたことに
基づくものである。
【0023】すなわち、高エネルギーを持つ核分裂片
は、核燃料ペレットの構成原子と衝突し、格子間に多量
の格子間原子を生成させ、生成した格子間原子は次第に
集合し、転位ループとなり、最終的に転位となる。そし
て、転位密度が増加し、最終的に相互にからみ合い亜粒
界を形成し、製造時結晶粒が細粒化する。
【0024】したがって、核分裂片によって生成された
格子欠陥が結晶粒内に多量に蓄積しなければ、細粒化は
起こることがなく、核燃料ペレットの中心部領域で細粒
化が生じないのは、照射温度が高く、生成された欠陥の
移動度が高いので、容易に結晶粒界に到達し消滅するた
めと考えられる。
【0025】格子欠陥を粒内に多量に蓄積させないよう
にするには、結晶粒径を小さくすれば達成することがで
きる。すなわち、結晶粒界は、格子欠陥に対して強力な
吸収源として働き、結晶粒内の欠陥濃度を低下させる。
【0026】図3は、二酸化ウラン核燃料ペレットを試
験炉で同一条件で照射した時の転位密度と製造時結晶粒
径との相関図である。転位密度は結晶粒径が3μm以下
で急激に低下しており、細粒化は発生しない。一方、結
晶粒径が1μm以下では細粒化は見られないが、長時間
の低温における照射により、FPガスが粒界に達し、F
Pガスが一部放出される。
【0027】また、照射温度が高い核燃料ペレット中心
部では、リム組織が形成しないことから、従来技術と同
様に結晶粒径を20μm以上にすることにより、粒内に
生成したFPガスの粒界までの拡散距離を長くし、FP
ガスを結晶粒内に閉じ込めることが可能となる。
【0028】以上のように、本発明の核燃料ペレット
は、高燃焼度まで燃焼させても、核燃料ペレットの外周
部領域で製造時結晶粒の細粒化を伴ったリム組織が形成
されず、核燃料ペレットの外周部領域からのFPガスの
増大やFPガス気泡の生成に基づくスエリングの増大を
防ぐことが可能であるので、高燃焼度における核燃料要
素の寿命が短縮する問題を解決することができる。
【0029】
【実施例】以下、添付図面を参照して、本発明の一実施
例を説明する。
【0030】図1は、本発明の核燃料ペレットにおける
説明図であって、図1の(a)は上面図、図1の(b)
は縦断面図である。
【0031】この核燃料ペレットは、平均結晶粒径が4
0μmである核燃料ペレットの中心部領域、すなわち大
結晶粒径領域2の周りを、平均結晶粒径が3μm、径方
向厚さが1000μmである核燃料ペレットの外周部領
域、すなわち小結晶粒径領域1で覆っており、2層構造
からなっている。
【0032】図2は本発明の実施例の核燃料ペレット製
造工程を示す流れ作業図である。すなわち、この核燃料
ペレットの製造に際しては、まず、製造工程(1)にお
いて、結晶粒径を大きくすることが可能であり、活性
で、かつ比表面積の大きな(>10m2/g)二酸化ウ
ラン粉末を、冷間プレス装置によりプレスし、2層構造
の核燃料ペレットの中心部領域を成型しておく。
【0033】次に、製造工程(2)において、この核燃
料ペレットの中心部領域の成型品を上記の冷間プレス装
置よりも大きなダイスの中心部に入れ、その周りの外周
部領域に結晶粒径の大きくすることが不可能であり、不
活性で、かつ比表面積の小さな(<1〜2m2/g)二
酸化ウラン粉末を装填して、円筒状パンチにより冷間プ
レスを行い、2層構造核燃料ペレットの成型品を製造す
る。
【0034】その後、製造工程(3)において、この2
層構造核燃料ペレットの成型品を窒素と水素との混合ガ
ス中で、1750℃で2時間焼結して、2層構造核燃料
ペレットの製造工程が完了する。
【0035】本実施例では、2度の冷間プレス作業を行
い、2層構造核燃料ペレットを得ているが、活性度の異
なる2種類の粉末を仕切り円筒板を介して、同時にプレ
ス型に装填し加圧成形することにより、1段プレス作業
のみでも、2層構造核燃料ペレットの製造が可能であ
る。
【0036】また、本実施例では、核燃料ペレットの中
心部領域の結晶粒径を大きくするために、この領域では
比表面積が大きく(>10m2/g)、活性な二酸化ウ
ラン粉末を用いたが、その他の方法として二酸化ウラン
粉末に、0.1〜0.7wt%のNb25、TiO2
Cr23、又はMgO2を微量添加した混合粉末を用い
ることにより、核燃料ペレットの中心部領域の結晶粒径
を容易に50μm以上にすることが可能である。
【0037】また、本実施例では、核燃料ペレットの外
周部領域の平均結晶粒径を3μmとしたが、リム組織形
成に対する抑制効果は1〜3μmで有効である。また、
核燃料ペレットの中心部領域の平均結晶粒径は40μm
としたが、30μm以上であれば、高燃焼度まで核燃料
ペレットを燃焼させても、核燃料ペレットの中心部領域
からのFPガス放出を低減することが可能である。
【0038】なお、上記実施例は二酸化ウランを主成分
としたときの説明であるが、上記実施例の製造方法を適
用することにより、二酸化ウランに二酸化プルトニウム
の5wt%以下を混合させた本発明に係わる核燃料ペレ
ットを容易に製造することができる。
【0039】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
高燃焼度で顕在化する核燃料ペレットの外周部領域で発
生する製造時結晶粒の細粒化を伴ったリム組織形成を抑
制することができ、リム組織形成によるFPガス放出及
びスエリングの増大を防止することが可能であり、核燃
料要素の寿命を大幅に伸長させて、原子力発電コストを
下げることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施例における核燃料ペレットの説明
図である。
【図2】本発明の実施例の核燃料ペレット製造工程を示
す流れ作業図である。
【図3】UO2照射時の結晶粒内の転位密度と製造時結
晶粒径との相関図である。
【符号の説明】
1…小結晶粒径領域、2…大結晶粒径領域。

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 二酸化ウラン、又は二酸化ウランと二酸
    化プルトニウムとの混合酸化物の核燃料物質を主成分と
    して形成される核燃料ペレットにおいて、前記核燃料ペ
    レットは、中心部領域と外周部領域とからなり、前記中
    心部領域の平均結晶粒径が30μm以上であり、前記外
    周部領域の平均結晶粒径が1〜3μmであることを特徴
    とする核燃料ペレット。
  2. 【請求項2】 前記外周部領域を、前記核燃料ペレット
    の外表面から半径方向500〜1000μmとしてなる
    請求項1記載の核燃料ペレット。
  3. 【請求項3】 二酸化ウランの核燃料物質を主成分とし
    て形成される核燃料ペレットの製造方法において、結晶
    粒径を大きくすることが可能であり、活性で、かつ比表
    面積の大きな(>10m2/g)二酸化ウラン粉末を冷
    間プレス装置によりプレスして、2層構造核燃料ペレッ
    トの中心部領域成型品をつくり、次に、前記中心部領域
    成型品を前記冷間プレス装置より大きなダイスの中心部
    に入れ、その周りの外周部領域に、前記結晶粒径を大き
    くすることが不可能であり、不活性で、かつ前記比表面
    積の小さな(<1〜2m2/g)二酸化ウラン粉末を装
    填して、円筒状パンチにより冷間プレスして前記2層構
    造核燃料ペレットの成型品を製造し、前記2層構造核燃
    料ペレットの成型品を窒素と水素との混合ガス中で、1
    750℃で2時間焼結して、前記2層構造核燃料ペレッ
    トを製造することを特徴とする核燃料ペレットの製造方
    法。
  4. 【請求項4】 二酸化ウランと二酸化プルトニウムとの
    混合酸化物の核燃料物質を主成分として形成される核燃
    料ペレットの製造方法において、結晶粒径を大きくする
    ことが可能であり、活性で、かつ比表面積の大きな(>
    10m2/g)二酸化ウラン粉末に二酸化プルトニウム粉
    末の5wt%以下を混合した混合酸化物粉末を冷間プレ
    ス装置によりプレスして、2層構造核燃料ペレットの中
    心部領域成型品をつくり、次に、前記中心部領域成型品
    を前記冷間プレス装置より大きなダイスの中心部に入
    れ、その周りの外周部領域に、前記結晶粒径を大きくす
    ることが不可能であり、不活性で、かつ前記比表面積の
    小さな(<1〜2m2/g)二酸化ウラン粉末に二酸化プ
    ルトニウム粉末の5wt%以下を混合した混合酸化物粉
    末を装填して、円筒状パンチにより冷間プレスして前記
    2層構造核燃料ペレットの成型品を製造し、前記2層構
    造核燃料ペレットの成型品を窒素と水素との混合ガス中
    で、1750℃で2時間焼結して、前記2層構造核燃料
    ペレットを製造することを特徴とする核燃料ペレットの
    製造方法。
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