RU89904U1 - Твэл ядерного реактора - Google Patents

Abstract

1. Твэл ядерного реактора состоит из оболочки с заглушками, внутри которой размещен сердечник в виде топливных частиц, распределенных в металлической матрице, выполненной из легкоплавкого сплава на основе циркония, выбранного из ряда систем: цирконий-бериллий-железо, цирконий-медь-железо, цирконий-медь-железо-бериллий, цирконий-медь-железо-титан, цирконий-медь-железо-бериллий-ниобий, цирконий-медь-железо-бериллий-титан. ! 2. Твэл ядерного реактора по п.1, в котором топливные частицы выполнены в форме гранул из материала с высокой ураноемкостью, выбранного из ряда: сплав урана с молибденом при следующем соотношении компонентов, мас.%: ! уран89,5-98,5молибден1,5-10,5, ! сплав урана с ниобием и цирконием при следующем соотношении компонентов, мас.%: ! уран85,0-95,0ниобий2,0-8,0цирконий2,0-8,0, ! силицид урана, мононитрид урана, монокарбид урана, диоксид урана.

Description

Полезная модель относится к атомной энергетике и может быть использована при изготовлении тепловыделяющих элементов (твэлов) ядерных реакторов, преимущественно легководных.

Одним из подходов к совершенствованию топлива для твэлов тепловых реакторов типа ВВЭР является увеличение ураноемкости топливного сердечника, снижение температуры в центре твэла, увеличение выгорания и работоспособности твэла в режиме переменных нагрузок. Эти цели могут быть достигнуты при применении дисперсионных твэлов с использованием ураноемкого топлива. Твэлы дисперсионного типа обладают высокой радиационной стойкостью, надежностью, работоспособностью в режиме переменных нагрузок и способны достигать высоких выгораний.

Известен твэл для ядерного реактора [Патент RU №2061264], имеющий герметичную оболочку, внутри которой расположен топливный сердечник, состоящий из топлива на основе урана и алюминия в металлическом сплаве. Топливный сердечник содержит фазу кристаллического кремния в количестве 3-30% от объема активной части твэла. Кремний введен в твэл с металлическим сплавом на основе алюминия в виде отдельной фазы. Совместно с фазой кремния введены частицы разбавителя и/или выгорающего поглотителя. Металлургический контакт оболочки с сердечником достигнут пропиткой пространства оболочки, заполненного частицами компонентов топливного сердечника, сплавом на основе алюминия.

Известен твэл ядерного реактора [Патент RU №21253 05], имеющий герметичную оболочку, в которой расположен сердечник в виде содержащих делящийся изотоп частиц, распределенных в металлической матрице, и слой пропиточного сплава, размещенный между сердечником и оболочкой. Сердечник выполнен в виде спрессованных пористых брикетов с объемом пор 5-30об.%, брикеты размещены в герметичном металлическом пенале, а пропиточным сплавом залит зазор между пеналом и оболочкой. Сердечник и пенал выполнены в виде нескольких герметичных секций пенала с брикетами, которые размещены друг над другом по высоте оболочки. Матрица сердечника выполнена из сплава алюминия, или из сплава циркония или из сплава магния. В качестве пропиточного сплава использованы сплавы с низкой температурой плавления, например сплавы алюминия - силумины. Сердечник может быть изготовлен из смеси частиц диоксида урана с плотностью, близкой к теоретической, взятых в количестве 20-55о6.%, матрица изготовлена из порошка циркония, взятого в количестве 35-60об.%, брикеты сердечника спрессованы с объемом пор 5-30об.%, пенал выполнен из алюминиевого сплава, пропиточный сплав изготовлен из алюминиевого сплава, например силумина, причем в состав пропиточного сплава введен поглощающий поглотитель, например соединение бора, а оболочка твэла изготовлена из циркониевого сплава.

Известен твэл ядерного реактора [Патент RU №2124767], состоящий из оболочки с торцевыми заглушками, внутри которой расположен сердечник из ядерного топлива, содержащий делимые и воспроизводящие нуклиды с массовой долей делимых нуклидов более 0,715% и свободный объем для компенсации распухания ядерного топлива и сбора газообразных осколков деления. Часть сердечника заключена в одну или несколько герметичных ампул, внутри которых создан компенсационный объем. При этом массовая доля делимых нуклидов в ядерном топливе сердечников ампул составляет от 20 до 100%. Сердечники ампул расположены по всей длине сердечника твэла, а вне ампул размещено ядерное топливо с массовой долей воспроизводящих нуклидов от 0,01 до 100% при массовой доле делимых нуклидов менее 0,715%.

Известен твэл ядерного реактора [Патент RU №2154312], состоящий из герметичной оболочки с заглушками, в которой размещен топливный сердечник из делящегося материала в вид частиц, распределенных в металлической матрице. Топливный сердечник выполнен в виде гранул из оксида урана, распределенных в металлической матрице и имеющих размер 200-3000 мкм, а пористость в пределах 4-22%, при этом объемная доля гранул в сердечнике составляет 61-70%, а остальной объем занимает беспористый теплопроводный заливочный сплав. В качестве беспористого теплопроводного заливочного сплава используют сплав Al-12%Si, или Al-0,5%Ni, или Al-0,5%Ni-0,5%Zr-0,25%Mo. В качестве оболочки используют циркониевый сплав Zr-l%Nb, нержавеющую сталь типа Х16Н15МЗ или хромоникелевый сплав (20-50%Сr). Твэл обеспечивает регулирование запаса пористости в топливных гранулах сердечника, исключение распухания и сохранение геометрических характеристик твэла в процессе длительной эксплуатации.

Известен твэл ядерного реактора [Патент RU №2170956], состоящий из оболочки с торцевыми заглушками и сердечника в виде частиц ядерного топлива, распределенных в контактном материале. Внутри оболочки соосно с ней на всю длину активной части твэла размещен вытеснитель, выполненный в виде стержня из конструкционного материала, применяемого в активных зонах ядерных реакторов. Вытеснитель имеет площадь поперечного сечения в диапазоне от 0,3 до 0,8 от площади внутреннего поперечного сечения твэла, а частицы ядерного топлива выполнены в виде гранул с пористостью от 2 до 30%. Вытеснитель выполнен полым для сбора газообразных осколков деления или для компенсации объемных изменений топливной композиции.

Известен способ изготовления дисперсионных топливных сердечников твэлов методом порошковой металлургии [Патент RU №2175790]. Дисперсионная система содержит порошок оксида урана в алюминиевой матрице. Используют порошок оксида урана в отношении O/U в диапазоне от 2,05 до 2,31, с долей фракции размером менее 40 мкм в порошке оксида урана, не превышающей 10 мас.%. Алюминиевый порошок содержит фракцию размером менее 40 мкм в количестве не более 3 мас.% и фракцию размером 100-250 мкм в количестве 40-60 мас.%. Объемная доля оксида урана в композиции составляет 20-40%. Технических результат заключается в повышении эксплуатационной надежности твэла за счет равномерности распределения компонентов топливной композиции.

Известен твэл [Патент RU №2267175], имеющий внутри оболочки твэла топливный сердечник из дисперсионной композиции урансодержащих частиц и сплава алюминия, в которой объемное содержание урансодержащих частиц составляет до 45%, размер урансодержащих частиц составляет от 63 до 315 мкм. Оболочка и сердечник имеют диффузионное сцепление между собой, полученное при изготовлении твэла методом совместного выдавливания через формирующую матрицу составной цилиндрической заготовки, состоящей из топливного сердечника, заглушек и оболочки.

Известен композиционный материал для топливных сердечников дисперсионных твэлов [Патент RU №2139581]. Композиционный материал содержит частицы из тугоплавкого соединения делящегося материала, распределенные в металлической матрице, содержащей элемент, выбранный из группы, включающий цирконий. Матрица дополнительно содержит один из элементов, выбранный из группы, включающий алюминий, ниобий, при следующем содержании компонентов матрицы (мас.%): для композиции из циркония и алюминия, соответственно, цирконий 56-97 и алюминий 44-3, а для композиции из циркония и ниобия, соответственно, цирконий 95-99 и ниобий 5-1. Соотношение в материале делящегося и матричного компонентов составляет: делящийся компонент 60-75 об.%, матричный компонент - остальное.

Известен композитный материал ядерного топлива, содержащий в себе инертную к облучению матрицу с высоким сопротивлением растрескиванию, слабым распуханием в условиях облучения и повышенной способностью удерживать летучие продукты деления [Патент RU №2175791]. Способ позволяет обеспечить зазор между частицами ядерного топлива и матрицей в несколько микрон. Материал содержит керамическую, инертную к облучению матрицу, в которой распределены частицы ядерного топлива. Величина зазора между матрицей и частицами составляет 1-10 мкм. Коэффициент теплового расширения матрицы меньше коэффициента теплового расширения частиц ядерного топлива. Матрица может быть выполнена из шпинели, окиси магния или окиси иттрия. Частицами ядерного топлива являются частицы UO₂ или смеси из частиц вещества-предшественника ядерного топлива и порошка материала. Формование смеси прессованием, и спекание отформованной смеси в проводят восстановительной атмосфере. Веществом-предшественником ядерного топлива является U₃O₈ или смесь UO₂ и U₃O₈.

Известно высокоплотное дисперсионное урановое топливо, содержащее быстрозакаленный порошок уранового сплава, полученный методом распыления, и способ изготовления этого сплава [Патент СА №2282330]. Дисперсионное топливо включает 30-35 об.% сферических частиц сплава, распределенных в неделящейся матрице, при этом сплав выбирается из группы, состоящей из (1) урана и 4-9 мас.% Q и (2) урана, 4-9 мac.%Q и 0,1-4 мас.% X, где Q выбирается из группы Мо, Nb, Zr, а Х выбирают из группы, состоящей из Мо, Nb, Zr, Ru, Pt, Si, Ir, W, Та. Способ изготовления сферических частиц данного состава включает: помещение урана и металлов Q и Х в распылительную камеру, плавление урана и металлов с образованием расплава, получение расплавленных капель расплава, охлаждение капель расплава с получением сферических частиц расплава. Топливо, полученное данным способом, обладает низким термическим распуханием.

Однако использование ураноемкого топлива в твэлах дисперсионного типа лимитируется свойствами материала матрицы и технологией изготовления твэлов. Матрицы на основе алюминия совместимы с ураноемким топливом при облучении в реакторе только до 200°С [G.L.Hofman, Y.S.Kirn, M.R.Finlay, J.L.Snelgrove, S.L.Hayes, M.K.Meyer and C.R. Clark, Recent observations at the postirradiation examination on low-enriched U-Mo miniplates irradiated to high burnup, in: Proceedings of the 2003 International Meeting on Reduced Enrichment for Research and Test Reactor, October 5-10, 2003, Chicago, USA]. Поэтому возможность применения ураноемкого топлива в реакторах типа PWR и BWR может быть реализована только при использовании матриц на основе циркония и его сплавов. Единственным пока способом изготовления дисперсионных топливных сердечников с циркониевой матрицей, совместимых с ураноемким топливом до температур 600-700°С, является метод совместного выдавливания топливных сердечников с последующим размещением их в оболочке твэла [A.V.Vatulin, I.I.Konovalov, A.M.Savchenko, Y.A.Stetsky, Y.I.Trifonov, Powder metallurgy and fabricating processes of CERMET and METMET fuel in Russia, in: Proceedings of the International Conference Powder Metallurgy-99, Hyderabad, India, November 1999]. Однако из-за небольшой объемной доли топлива в топливном сердечнике вследствие технологических ограничений теряется ураноемкость топливного сердечника, а отсутствие металлургического сцепления с оболочкой твэла повышает температуру в центре твэла и снижает работоспособность твэла в режиме переменных нагрузок [V.Y.Shishin, V.A.Ovchinnikov, A.E.Novoselov, Behaviour of CERMET fuel compositions in inert matrices (review of experiments), in review disposition of weapons-grade plutonium with inert matrix fuels, NRG, Petten, 2004].

С другой стороны, известен способ изготовления дисперсионных твэлов, при котором матричный сплав вводится в твэл в расплавленном виде [A.M.Savchenko, A.V.Vatulin, A.V.Morozov, V.L.Sirotin, I.V.Dobrikova, G.V.Kulakov, S.A.Ershov, V.P.Kostomarov, Y.I.Stelyuk, IMF in dispersion type fuel elements, J.Nucl. Mater., 352 (2006) 372-377]. Перед этим в твэле размещаются частицы топлива, занимающие в среднем 60% по объему топливного сердечника. Тем самым можно достичь высокой ураноемкости в 8-10 г/см³ под оболочкой твэла при применении в качестве частиц топлива из сплавов типа U9Mo, U-5Nb-5Zr, U₃Si, что делает такие топливные композиции конкурентоспособными с таблеточным топливом из диоксида урана для твэлов PWR и CANDU. Однако этот метод пропитки технологически применим только для относительно низкоплавких матриц с температурой плавления до 900°С, которые, как правило, несовместимы с ураноемким топливом (алюминиевые сплавы), или обладают большим паразитным захватом тепловых нейтронов (медные сплавы). Поэтому чтобы применить для данной технологии матричные сплавы на основе циркония, температура плавления которого составляет 1860°С, требовалось применить сплавы с относительно низкими температурами плавления (до 900°С), а также модернизировать технологию пропитки применительно к этим сплавам и ураноемкому топливу.

Технической задачей предлагаемой полезной модели является создание дисперсионного твэла с ураноемкими топливными частицами и матричным циркониевым сплавом.

Для решения поставленной задачи твэл ядерного реактора состоит из оболочки с заглушками, внутри которой размещен сердечник в виде топливных частиц, распределенных в металлической матрице, выполненной из легкоплавкого сплава на основе циркония, выбранного из ряда систем: цирконий-бериллий-железо, цирконий-медь-железо, цирконий-медь-железо-бериллий, цирконий-медь-железо-титан, цирконий-медь-железо-бериллий-ниобий, цирконий-медь-железо-бериллий-титан.

В частном варианте топливные частицы выполнены в форме гранул из материала с высокой ураноемкостью, выбранного из ряда:

сплав урана с молибденом при следующем соотношении компонентов, мас.%

уран	89,5-98,5
молибден	1,5-10,5,

сплав урана с ниобием и цирконием при следующем соотношении компонентов, мас.%

уран	85,0-95,0
ниобий	2,0-8,0
цирконий	2,0-8,0,

силицид урана, мононитрид урана, монокарбид урана, диоксид урана.

В отличие от технологии пропитки твэл изготавливают по технологии капиллярной пропитки с использованием в качестве матричных легоплавкие циркониевые сплавы. Суть способа капиллярной пропитки состоит в том, что циркониевый матричный сплав в виде гранул в смеси с гранулами топлива засыпают в оболочку твэла, а затем нагревают до температуры, на ~50°С превышающей температуру плавления сплава.

На фиг.1 представлено сечение твэла в процессе изготовления (фиг.1а - после виброзасыпки; фиг.1б - после отжига).

На фиг.2 представлена характерная структура сердечника, образующаяся в результате капиллярной пропитки гранул топлива (фиг.2а - UO₂; фиг.2б - U5Zr5Nb) матричным сплавом.

На фиг.3 представлена структура полученной топливной композиции (фиг.3а - фрактограмма излома твэла; фиг.3б - макроструктура топливной композиции; фиг.3в и 3г - микроструктура топливной композиции).

На стадии виброзасыпки (фиг.1а) в оболочку помещают смесь гранул топлива и матрицы с последующим виброуплотнением. Используются крупные гранулы топлива и мелкие гранулы матричного сплава.

Объемные соотношения компонентов топливного сердечника (топливо, матрица, поры) регулируется соотношением размеров гранул топлива и матрицы. Чем больше разница в размере гранул топлива и матрицы, тем плотнее упаковка при засыпке гранул в оболочку твэла и, следовательно, меньше пористость.

Гранулы топлива и матрицы могут вводиться в оболочку твэла как одновременно, так и последовательно: сначала крупные гранулы топлива и сквозь них мелкие гранулы.

Отжиг производят в вакууме выше температуры плавления матричного сплава (фиг.16) в течение 0,5-10 минут. Расплавляясь, циркониевый матричный сплав под действием капиллярных сил затекает в стыки между топливными частицами, а также между частицами и оболочкой, образуя так называемые «мостики», что приводит к повышению теплопроводности топливного сердечника.

Характерная структура сердечника, образующаяся в результате капиллярной пропитки гранул топлива матричным сплавом, показана на фиг.2.

В результате процесса капиллярной пропитки обеспечивается металлургическое сцепление через матричный сплав между гранулами топлива, а также между гранулами топлива и оболочкой твэла. Гранулы топлива, так же, как и внутренняя поверхность оболочки, покрыты слоем циркониевого матричного сплава толщиной 3-10 мкм.

Используемые в качестве матричных циркониевые сплавы представляют собой глубокие многокомпонентные эвтектики систем на основе циркония, выбранных из ряда цирконий-бериллий-железо, цирконий-медь-железо, цирконий-медь-железо-бериллий, цирконий-медь-железо-титан, цирконий-медь-железо-бериллий-ниобий, цирконий-медь-железо-бериллий-титан с очень низкими для циркония температурами плавления от 690° до 860°С. Сплавы обладают высокими капиллярными свойствами.

В качестве топлива используют гранулы сплавов с высокой ураноемкостью, выбранных из ряда сплав урана с молибденом (1,5-10,5 мас.%. молибдена), сплав урана с ниобием и цирконием (2,0-8,0 мас.% ниобия и 2,0-8,0 мас.% циркония), силицид урана U₃Si, мононитрид урана, монокарбид урана, диоксид урана.

Пример осуществления полезной модели.

Твэл состоит из цилиндрической оболочки из циркониевого сплава Э110 наружным диаметром 9,15 мм, внутренним диаметром 7,72 мм, заглушек из сплава Э110 и топливного сердечника. При изготовлении сердечника используется смесь гранул топлива сплава на основе урана, содержащего 9,5 мас.% молибдена и циркониевого сплава (железо - 8 мас.%, медь - 8 мас.%, остальное - цирконий) в объемном соотношении 3,6:1. Размеры гранул 800-1000 и 100-200 мкм, соответственно. В оболочку твэла с приваренной нижней заглушкой засыпается навеска гранул топлива, затем происходит виброутряска. Гранулы матрицы засыпают сквозь топливный столб через дозатор (трубку с сеткой, вставленную в оболочку твэла) при тех же режимах вибрации. Размер топливного столба при этом не меняется. Избыток матрицы извлекают вместе с дозатором. Плотность засыпки составила 82,6%, таким образом, пористость сердечника будет составлять 17,4%. Далее производят отжиг при температуре 900°С, затем приваривают верхнюю заглушку. Ураноемкость такого твэла под оболочкой составляет 9,9 г/см³. Теплопроводность сердечника в зависимости от температуры составляет от 15,8 до 24,1 Вт/мК при 330 и 600°С, соответственно. На фиг.3 представлена структура полученной топливной композиции. Хорошо видно наличие металлургического сцепления через матричный сплав между гранулами топлива, а также между гранулами топлива и оболочкой твэла. Гранулы топлива, так же, как и внутренняя поверхность оболочки, покрыты слоем циркониевого матричного сплава толщиной 3-10 мкм. Высокая теплопроводность топливной композиции при наличии металлургического сцепления с оболочкой обеспечивает низкую рабочую температуру в центре твэла.

Предложенный твэл является твэлом дисперсионного типа с характерными особенностями дисперсионных твэлов - высокой работоспособностью, в том числе в режимах переменной мощности, надежностью, возможностью достижения высоких выгораний, высокой теплопроводностью. Дополнительной особенностью твэлов данного типа является совместимость с ураноемким топливом из-за применения матриц из циркониевых сплавов, а также наличие пористости для компенсации распухания.

Claims (2)

1. Твэл ядерного реактора состоит из оболочки с заглушками, внутри которой размещен сердечник в виде топливных частиц, распределенных в металлической матрице, выполненной из легкоплавкого сплава на основе циркония, выбранного из ряда систем: цирконий-бериллий-железо, цирконий-медь-железо, цирконий-медь-железо-бериллий, цирконий-медь-железо-титан, цирконий-медь-железо-бериллий-ниобий, цирконий-медь-железо-бериллий-титан.

2. Твэл ядерного реактора по п.1, в котором топливные частицы выполнены в форме гранул из материала с высокой ураноемкостью, выбранного из ряда: сплав урана с молибденом при следующем соотношении компонентов, мас.%:

уран 89,5-98,5 молибден 1,5-10,5,

сплав урана с ниобием и цирконием при следующем соотношении компонентов, мас.%:

уран 85,0-95,0 ниобий 2,0-8,0 цирконий 2,0-8,0,

силицид урана, мононитрид урана, монокарбид урана, диоксид урана.