CN111933310B - 一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块及其制备方法 - Google Patents

一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块及其制备方法 Download PDF

Info

Publication number
CN111933310B
CN111933310B CN202010520078.1A CN202010520078A CN111933310B CN 111933310 B CN111933310 B CN 111933310B CN 202010520078 A CN202010520078 A CN 202010520078A CN 111933310 B CN111933310 B CN 111933310B
Authority
CN
China
Prior art keywords
fuel
single crystal
pellet
composite
thermal conductivity
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
CN202010520078.1A
Other languages
English (en)
Other versions
CN111933310A (zh
Inventor
尤
刘婵云
毛兰方
陆辉
韦享雨
王喆
卢俊强
李聪
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Shanghai Nuclear Engineering Research and Design Institute Co Ltd
Original Assignee
Shanghai Nuclear Engineering Research and Design Institute Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Shanghai Nuclear Engineering Research and Design Institute Co Ltd filed Critical Shanghai Nuclear Engineering Research and Design Institute Co Ltd
Priority to CN202010520078.1A priority Critical patent/CN111933310B/zh
Publication of CN111933310A publication Critical patent/CN111933310A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN111933310B publication Critical patent/CN111933310B/zh
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/60—Metallic fuel; Intermetallic dispersions
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C21/00—Apparatus or processes specially adapted to the manufacture of reactors or parts thereof
    • G21C21/02—Manufacture of fuel elements or breeder elements contained in non-active casings
    • G21C21/16—Manufacture of fuel elements or breeder elements contained in non-active casings by casting or dipping techniques
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Dispersion Chemistry (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

本发明公开了一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块及其制备方法，所述芯块以UO2单晶为燃料颗粒，所述燃料颗粒用SiC、Zr等高热导金属或陶瓷材料粉体作为连接介质，在所述燃料颗粒和所述连接介质外包裹有外表面保留无燃料区。本发明所研发的新型UO2单晶复合燃料有效的抵消了由于UO2导热方向性带来的自我阻碍和损耗。该方案在降低燃料芯块化学活性的情况下提升了材料的导热性能，是优异的二元复合芯块燃料。

Description

一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块及其制备方法
技术领域
本发明属于核电技术领域，特别涉及可用作轻水反应堆具有耐事故性能的核燃料。
背景技术
轻水反应堆是当前各国核电站的主要建设堆型，该类型核电站采用棒状核燃料元件。棒状核燃料元件由短圆柱状的UO2燃料芯块、锆合金包壳、端塞、贮气腔压紧弹簧等构成，燃料芯块与包壳之间留有一定的间隙，燃料元件充填了惰性气体，如图1所示。
UO2具有高熔点、高化学及辐照稳定等优点而成为了应用最广泛的轻水堆核燃料。然而，由于UO2依靠声子导热，该特性使晶粒之间的晶界对声子造成散射，降低了UO2芯块的热导率，而在高温和辐照条件下其导热率还会急剧下降，热量导出能力迅速衰退。UO2芯块在800℃时热导率仅约为3.5W·m-1·K-1。因此，在反应堆运行时芯块的中心温度很高，在燃料芯块中会储存大量的热量。在事故工况下，在燃料芯块中储存的热量及裂变产物的衰变热会使锆合金包壳的温度迅速升高，继而使锆合金迅速与水蒸气发生氧化放热反应而产生大量热量和氢气，加速堆芯的熔毁并引发氢气爆炸。
2011年日本福岛事故后，对核燃料元件的抗事故能力提出了更高的要求。抗事故燃料(AccidentTolerantFuel，简称ATF)是为提高燃料元件抵御严重事故能力而开发的新一代燃料系统。与现有核燃料相比，这种新型燃料系统能够在较长时间内抵抗严重事故工况，同时保持或提高其在正常运行工况下的性能。ATF燃料的材料特性，能延缓事态恶化的速度，为人们采取应急措施争取到更多宝贵时间，大大降低放射性原料突破安全屏障泄漏到环境中的风险。ATF燃料的应用，将从根本上提高新建核电厂对严重事故的抵抗能力，有效提高核电的安全性和经济性。目前国内外正在开展相关研究，试图在ATF燃料领域取得突破，其重要的改进思路之一为提高燃料芯块的热导率，加强其热量导出能力。
现有UO2芯块的多晶结构并不利于热量导出，将UO2制备为单晶结构将大幅提升其自身导热性能。同时多晶UO2芯块中大量的晶界也容易形成裂变产物的扩散通道，不利于将具有放射性的裂变产物包容在燃料芯块内部。而采用单晶UO2则可大大提高裂变产物扩散的难度，提高燃料对放射性物质的滞留能力。采用具有高热导率的SiC等惰性第二相物质作为连接介质，则有利于将单晶UO2颗粒烧结成芯块，并能进一步提升芯块的整体传热效率。
本发明将UO2单晶与Zr、SiC等高热导金属或陶瓷材料制备成复合燃料芯块，这将大幅提升芯块热导率，增强芯块的化学稳定性，降低裂变气体释放率，提高了燃料的安全性和抗事故能力。
发明内容
本发明的目的在于为轻水反应堆提供一种具有更高安全性和良好经济性的复合燃料芯块，该复合芯块具有更为优异的导热性能，具有较好的安全性和抗事故能力。本发明提供了一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块，所述芯块以UO2单晶为燃料颗粒，所述燃料颗粒用陶瓷或金属高热导材料作为连接介质，在所述燃料颗粒和所述连接介质外包裹有外表面保留无燃料区。
优选的，所述连接介质为Zr、SiC等高热导金属或陶瓷基体材料中的一种或多种的混合材料。
本发明还提供了一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块的制备方法，方法步骤如下：
UO2晶体制备：在熔盐中电解卤化铀酰制备出粒度为数百微米级的所述UO2单晶燃料颗粒；
连接介质混合：将所述UO2单晶燃料颗粒与所述高热导金属或陶瓷基体材料混合，所述高热导金属或陶瓷基体材料所占比例为20—80vol.％；
压制成坯：将所述燃料颗粒和所述高热导金属或陶瓷基体材料压制成为素坯，在所述素坯外表面制备所述外表面保留无燃料区；
烧结：将所述素坯在1400—1900℃下，真空或惰性气氛下烧结制成所述UO2单晶/高热导金属或陶瓷复合燃料芯块。
优选的，将所述烧结后的所述UO2单晶/高热导金属或陶瓷基体材料复合燃料芯块加工到合适的尺寸。
本发明所研发的新型二氧化铀单晶复合燃料芯块将采用少量的第二相基体材料对UO2单晶进行黏合，用UO2-第二相-UO2的结合方式替代传统的UO2-UO2晶界的结合方式，有效的抵消了由于UO2导热方向性带来的自我阻碍和损耗。该方案在降低燃料芯块化学活性的情况下提升了材料的导热性能，是优异的二元复合芯块燃料。本发明的新型高性能抗事故燃料在很大程度上立足于利用熟知的材料、成熟的制备技术，以最可行的技术方案来缩短研发的周期、降低研发的风险，同时获得良好的抗事故性能等，这些优势明显超越目前国际上推行或拟议的许多ATF研发概念。
附图说明
图1为现役核电站的棒状核燃料元件示意图；
图2为本发明复合燃料芯块截面示意图；
图3为UO2单晶复合芯块制备流程图；
图4为采用UO2单晶复合燃料芯块的燃料元件示意图。
其中：1、端塞，2、锆合金包壳，3、压紧弹簧，4、短圆柱状的UO2燃料芯块，5、复合燃料芯块，6、芯块表面无燃料区，7、高热导惰性基体，8、UO2单晶燃料颗粒，9、芯块端部碟形凹陷，10、芯块边缘倒角
具体实施方式
为使本发明的上述目的、特征和优点能够更加明显易懂，下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步详细的说明。
实施例一
图2所示，一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块，所述芯块以UO2单晶为燃料颗粒，所述燃料颗粒用SiC粉体作为连接介质，在所述燃料颗粒和所述连接介质外包裹有外表面保留无燃料区。
图3所示，采用UO2单晶作为分散相，以SiC第二相作为连接介质。采用机械法，将UO2单晶与SiC粉体混合均匀，添加Al2O3粉末等作为烧结助剂，并压制成为素坯。然后，采用无压烧结工艺在1800℃下将素坯烧制成形，并通过机加工的方式制备为含端部碟形凹陷及边缘倒角的柱状复合燃料芯块。
图4为采用了UO2单晶/SiC复合燃料芯块的燃料元件，包壳材料为高性能锆合金，芯体为UO2单晶/SiC复合燃料芯块，包壳与芯体留有数微米宽间隙，并用氦气填充。
实施例二
本实施例与实施例一的区别在于：使用Zr金属粉体作为连接介质，且不添加烧结助剂。烧结温度为1600℃。
上述本发明的高热导率复合燃料芯块举例如下：
1、复合燃料芯块中，UO2单晶占总体积80％，SiC占总体积20％。该复合燃料芯块在1200℃下的热导率约为5.2W·m-1·K-1。
2、复合燃料芯块中，UO2单晶占总体积50％，SiC占总体积50％。该复合燃料芯块在1200℃下的热导率约为10.9W·m-1·K-1。
3、复合燃料芯块中，UO2单晶占总体积80％，Zr占总体积20％。该复合燃料芯块在1200℃下的热导率约为6.0W·m-1·K-1。
4、复合燃料芯块中，UO2单晶占总体积50％，Zr占总体积50％。该复合燃料芯块在1200℃下的热导率约为13.3W·m-1·K-1。
表1中列出了不同SiC或Zr高热导第二相含量的复合芯块的导热率，可以发现复合燃料芯块热导率有较大幅提升，并且随着高热导第二相添加含量增加而增大，当SiC添加含量至50％时，在1200℃下，复合燃料芯块热导率可达10.9W·m-1·K-1，相较于95％的UO2芯块热导率(2.6W·m-1·K-1)提升了419％。并通过计算得到燃料运行时复合芯块中心温度(℃)估算值(表2)，由表可知，在使用复合燃料芯块时，堆芯温度可下降117-453℃，这将大幅降低堆芯温度，利于提升堆芯安全性。
表1.不同高热导第二相含量复合燃料芯块热导率(W·m-1·K-1)
Figure GDA0003648119350000041
表2.运行时复合芯块中心温度(℃)估算值(及与UO2芯块温度的差值)
Figure GDA0003648119350000042
由举例可知，本发明的燃料元件具有优良的导热性能，该燃料元件与现役的棒状燃料元件相比，在运行时具有更低的燃料中心温度，能有效提高反应堆的燃料安全性，并且具有一定的抗事故能力。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。

Claims (2)

1.一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块，其特征在于，用于具有锆合金包壳的核燃料元件，所述芯块以UO2单晶为燃料颗粒，所述燃料颗粒用Zr作为连接介质，在所述燃料颗粒和所述连接介质外包裹有外表面保留无燃料区；
所述的复合燃料芯块的制备方法如下：
UO2晶体制备：在熔盐中电解卤化铀酰制备出粒度为数百微米级的所述UO2单晶燃料颗粒；
连接介质混合：将所述UO2单晶燃料颗粒与所述Zr混合，所述Zr所占比例为20—80vol.％；
压制成坯：将所述燃料颗粒和所述Zr压制成为素坯，在所述素坯外表面制备所述外表面保留无燃料区；
烧结：将所述素坯在1400—1900℃下，真空或惰性气氛下烧结制成所述UO2单晶/Zr复合燃料芯块；
通过机加工的方式制备为含端部碟形凹陷及边缘倒角的柱状复合燃料芯块。
2.如权利要求1所述的一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块，其特征在于，将所述烧结后的所述UO2单晶/Zr复合燃料芯块加工到合适的尺寸。
CN202010520078.1A 2020-06-09 2020-06-09 一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块及其制备方法 Active CN111933310B (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202010520078.1A CN111933310B (zh) 2020-06-09 2020-06-09 一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块及其制备方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN202010520078.1A CN111933310B (zh) 2020-06-09 2020-06-09 一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块及其制备方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN111933310A CN111933310A (zh) 2020-11-13
CN111933310B true CN111933310B (zh) 2022-07-19

Family

ID=73316198

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN202010520078.1A Active CN111933310B (zh) 2020-06-09 2020-06-09 一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块及其制备方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN111933310B (zh)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN112992390A (zh) * 2021-02-25 2021-06-18 上海核工程研究设计院有限公司 一种高安全性的硅化铀复合燃料芯块
CN113012827A (zh) * 2021-02-25 2021-06-22 上海核工程研究设计院有限公司 一种抗水腐蚀氮化铀复合燃料芯块
CN113035385B (zh) * 2021-03-04 2024-04-09 上海核工程研究设计院股份有限公司 一种含硼硅化铀整体型可燃毒物芯块
CN113683422B (zh) * 2021-09-03 2022-11-18 中国工程物理研究院材料研究所 一种大晶粒uo2陶瓷燃料及其制备方法和应用

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2154312C1 (ru) * 1999-02-16 2000-08-10 Государственный научный центр Российской Федерации Всероссийский научно-исследовательский институт неорганических материалов им. академика А.А. Бочвара Твэл ядерного реактора
CN105225702B (zh) * 2015-09-23 2017-10-17 中广核研究院有限公司 高安全性燃料棒及其制造方法
CN107256726B (zh) * 2017-07-03 2019-04-30 中国工程物理研究院材料研究所 一种金属增强型二氧化铀核燃料芯块的制备方法
CN109461509B (zh) * 2018-09-29 2020-11-10 中广核研究院有限公司 惰性基体弥散燃料芯块及其制备方法
CN109671511A (zh) * 2018-12-19 2019-04-23 中国工程物理研究院材料研究所 一种单晶高导热二氧化铀核燃料芯块的制备方法

Also Published As

Publication number Publication date
CN111933310A (zh) 2020-11-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN111933310B (zh) 一种高热导的二氧化铀单晶复合燃料芯块及其制备方法
CA2993794C (en) Method for fabrication of fully ceramic microencapsulated nuclear fuel
US10689776B2 (en) Preparation method of monocrystal uranium dioxide nuclear fuel pellets
KR101793896B1 (ko) 완전한 세라믹 핵연료 및 관련된 방법
EP3437107B1 (en) Fully ceramic microencapsulated fuel fabricated with burnable poison as sintering aid
CN108335760B (zh) 一种高铀装载量弥散燃料芯块的制备方法
US10381119B2 (en) Nuclear fuel pellet having enhanced thermal conductivity, and preparation method thereof
US11984232B2 (en) Process for rapid processing of SiC and graphitic matrix TRISO-bearing pebble fuels
US3855061A (en) Nuclear reactor fuel plate
CN108249925B (zh) 一种全陶瓷微封装燃料芯块的制备方法
US3019176A (en) Fuel element
JP2020519896A (ja) 核燃料ペレット、燃料棒、および燃料アセンブリ
CN106927832A (zh) 一种仿max相事故容错核燃料芯块的制备方法
CN110415838A (zh) 一种增强安全性的棒状核燃料元件及其制备方法
US3274068A (en) Fuel element
KR20140087897A (ko) 세라믹 미소셀이 배치된 핵분열생성물 포획 소결체 및 이의 제조방법
KR20190098008A (ko) 열전도도가 향상된 핵연료 소결체 및 이의 제조방법
RU89904U1 (ru) Твэл ядерного реактора
CN111710443B (zh) 一种金刚石复合核燃料芯块及其制备方法
JP2021521416A (ja) 顆粒の被覆を有する粗い粒子の粉末の製造
EP0676771A1 (en) Nuclear fuel cycle
KR20150135679A (ko) 산화물 핵연료 소결체 및 이의 제조방법
RU2428757C1 (ru) Способ изготовления таблеток ядерного оксидного топлива
KR101474153B1 (ko) 금속 미소셀이 배치된 핵분열생성물 포획 소결체 및 이의 제조방법
Ravindran et al. Ni,(AI, Nb) SYSTEMS FROM ELECTRONIC STRUCTURE CALCULATIONS

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
GR01 Patent grant
GR01 Patent grant
CP01 Change in the name or title of a patent holder

Address after: No. 29 Hong Cao Road, Xuhui District, Shanghai

Patentee after: Shanghai Nuclear Engineering Research and Design Institute Co.,Ltd.

Address before: No. 29 Hong Cao Road, Xuhui District, Shanghai

Patentee before: SHANGHAI NUCLEAR ENGINEERING RESEARCH & DESIGN INSTITUTE Co.,Ltd.

CP01 Change in the name or title of a patent holder