KR20190098008A - 열전도도가 향상된 핵연료 소결체 및 이의 제조방법 - Google Patents

열전도도가 향상된 핵연료 소결체 및 이의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 (a) 산화물 핵연료 분말 및 판상형 열전도성 금속 분말을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계; 및 (b) 상기 혼합물 내 상기 판상형 열전도성 금속 분말이 수평 방향으로 배향성을 가지도록 성형한 후, 열처리하여 소결체를 제조하는 단계를 포함하는 열전도도가 향상된 핵연료 소결체 및 이의 제조방법에 관한 것이다.

Description

열전도도가 향상된 핵연료 소결체 및 이의 제조방법{NUCLEAR FUEL PELLET HAVING ENHANCED THERMAL CONDUCTIVITY AND METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 열전도도가 향상된 핵연료 소결체 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
원자력 발전은 핵분열에 의해서 발생하는 열을 이용하는 것으로, 핵연료 물질로 이루어진 수십~수백 개의 소결체를 피복관에 장입하고 양끝을 밀봉 용접해서 연료봉을 제조하고, 연료봉을 수십~수백 개씩 묶어서 하나의 집합체를 제조한다. 이러한 연료봉 집합체가 원자로에 장전되어 사용되며, 소결체에서 발생한 열은 핵연료 소결체를 거쳐서 피복관을 통해 연료봉 주위를 흐르는 냉각수로 전달된다.
한편, 원자력 발전에 상용되는 핵연료로는 우라늄(U), 플루토늄(Pu) 또는 토륨(Th) 등의 산화물을 단독 또는 혼합한 물질을 성형 및 소결하여 제조된 원통형 소결체가 사용되고 있다. 이때, 상기 소결체의 재료로는 대부분 우라늄 산화물(UO2)이 사용되고 있으며, 경우에 따라 UO2 에 Pu, Th의 산화물과 같은 다른 핵연료 물질을 하나 이상 첨가한 핵연료 물질이 사용되고 있다. 구체적으로는 (U, Pu)O2, (U, Th)O2, 또는 (U, Th, Pu)O2 가 사용되고 있다.
한편, 상기와 같이 대표적인 핵연료 물질인 UO2는 용융점이 높고 냉각수와 반응이 적다는 장점 때문에 핵연료 재료로 널리 사용되고 있으나, UO2 재료는 사용온도 범위에서 열전도도가 2~5 W/m K로서 상당히 낮다는 단점이 있다. 이때, 핵연료 재료의 열전도도가 낮으면 핵분열에 의해서 생산된 열이 냉각수까지 빨리 전달되지 못하게 되므로, 소결체가 냉각수보다 매우 높은 온도를 갖게 된다. 소결체의 온도는 중심이 가장 높고 표면이 가장 낮으며, 소결체 표면과 소결체 중심온도의 차이는 열전도도에 반비례한다. 따라서, 열전도도가 낮을수록 소결체 중심온도가 높아지게 되며, 정상적으로 연소하는 핵연료봉에서 소결체 중심온도는 1000~1500℃ 범위에 있고, 중대 사고 시에는 UO2의 용융온도인 2800℃ 보다 높아질 수도 있다.
또한, 핵연료 소결체는 높은 온도와 큰 온도구배를 갖기 때문에, 온도에 의존하는 모든 반응은 가속되고 따라서 재료성능이 저하되며, 특히 연소도가 높아질수록 성능 저하가 심해지는 문제가 있다.
나아가, 핵연료 소결체가 높은 온도 상태에 있으면 여러 원자로 사고에서 안전성에 대한 여유도(margin)을 잠식하는 결과를 낳는다. 예를 들어, 냉각재 상실사고에서는 사고직전 핵연료의 온도가 높을수록 여유도가 작아지고, 연료봉 출력이 급상승하는 사고의 경우, 소결체의 열전도도가 낮기 때문에 중심온도가 UO2 용융점보다 높아질 수 있다. 이러한 문제를 방지하기 위해서, 출력에 상당한 제한을 가하게 되는 경우에는 높은 출력을 낼 수가 없기 때문에 경제적 손실이 발생하는 문제가 있다.
한편, 상기와 같이 산화물 핵연료 소결체의 열전도도가 낮은 문제를 해결하기 위하여 고안된 대표적인 방법 중 하나로, 소결체 내에 열 전도성이 높은 금속 물질을 혼합하는 방법이 있다. 핵연료의 주기 길이 감소와 같은 경제적 문제 등으로 인하여 소결체 내에 혼합될 수 있는 이종 물질의 함량은 극히 제한적인 반면, 단순 형상의 금속 입자의 경우 함유량이 작으면 함유량에 비해 큰 열 전도도 향상 효과를 기대하지 못하는 한계점을 가지고 있다.
국내등록특허공보 제10-1638351호(2016.07.12)
본 발명은 (a) 산화물 핵연료 분말 및 판상형 열전도성 금속 분말을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계; 및 (b) 상기 혼합물 내 상기 판상형 열전도성 금속 분말이 수평 방향으로 배향성을 가지도록 성형한 후, 열처리하여 소결체를 제조하는 단계를 포함하는 열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법 등을 제공하고자 한다.
그러나, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 과제에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명은 (a) 산화물 핵연료 분말 및 판상형 열전도성 금속 분말을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계; 및 (b) 상기 혼합물 내 상기 판상형 열전도성 금속 분말이 수평 방향으로 배향성을 가지도록 성형한 후, 열처리하여 소결체를 제조하는 단계를 포함하는 열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일 구현예로, 산화물 핵연료 매트릭스; 및 상기 매트릭스 내 수평 방향으로 배향성을 가지도록 분산된 열전도성 금속 배열을 포함하는 열전도도가 향상된 핵연료 소결체를 제공한다.
본 발명에 따른 핵연료 소결체의 제조방법에 따르면, (a) 산화물 핵연료 분말 및 판상형 열전도성 금속 분말을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계; 및 (b) 상기 혼합물 내 상기 판상형 열전도성 금속 분말이 수평 방향으로 배향성을 가지도록 성형한 후, 열처리하여 소결체를 제조하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는바, 상기 판상형 열전도성 금속 분말은 성형 및 열처리를 통해 대부분 수평 방향(즉, 중심에서 반경 방향)으로 열전도성 금속 배열을 형성시킬 수 있어, 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 함량을 최소화하더라도, 열전도도 향상 효과를 가진다.
특히, 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 두께에 대한 평균 너비 비가 10 내지 300인 경우, 열전도도 향상 효과를 극대화하면서도, 산화물 핵연료 매트릭스에 소결 공정 중 크랙(crack)을 발생시키지 않고 건전한 미세구조를 가질 수 있기 때문에, 핵연료 소결체의 구조적 건전성을 저하시키지 않는 효과를 가진다.
따라서, 상기 방법에 따라 제조된 핵연료 소결체는 기존 상용 핵연료 제조 시설에 적용이 용이하면서도, 정상 운전, 과도 및 사고 조건 상태에서 핵연료 성능 및 안전성을 크게 향상시킬 수 있다.
더욱이, 상기 핵연료 소결체를 원자로 노심의 잉여반응도 조절을 위한 가연성 흡수봉으로 활용하기 위해서는, 상기 핵연료 소결체에 중성자 흡수능이 높은 가돌리늄(Gd), 보론(B), 에르븀(Er), 디스프로슘(Dy)과 같은 가연성 흡수 물질을 첨가하거나 코팅하는데, 상기 가연성 흡수 물질의 함량에 비례하여 핵연료 소결체의 열전도도가 감소되는 문제점이 발생하는바, 이를 효과적으로 해결할 수 있는 이점 역시 가진다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 구조를 개략적으로 도시한 그림이다.
도 2는 본 발명의 일 구현예에 따른 핵연료 소결체에 포함된 판상형 열전도성 금속 분말의 특징을 개략적으로 나타낸 것이다.
도 3은 실시예 1~4에 따른 핵연료 소결체의 제조방법에 사용되는 판상형 열전도성 금속 분말을 보여주는 주사전자현미경(SEM) 사진이다.
도 4는 실시예 1~4 및 비교예 1~2에 따른 핵연료 소결체의 미세구조를 보여주는 광학현미경 사진이다.
도 5는 실시예 1~3 및 비교예 1에 따른 핵연료 소결체의 정규화된 열전도도를 나타낸 그래프이다.
도 6은 실시예 4에 따른 핵연료 소결체의 열전도도를 나타낸 그래프이다.
본 발명자들은 핵연료 소결체의 열전도도를 향상시키기 위한 방법에 대해 연구하던 중, 산화물 핵연료 분말에 대한 첨가제로서 판상형 열전도성 금속 분말을 사용하되, 이의 성형 및 열처리를 통해 대부분 수평 방향(즉, 중심에서 반경 방향)으로 열전도성 금속 배열을 형성시킴으로써, 열전도도 향상 효과를 극대화하면서도, 핵연료 소결체의 구조적 건전성을 저하시키지 않음을 확인하고, 본 발명을 완성하였다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법
본 발명은 (a) 산화물 핵연료 분말 및 판상형 열전도성 금속 분말을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계; 및 (b) 상기 혼합물 내 상기 판상형 열전도성 금속 분말이 수평 방향으로 배향성을 가지도록 성형한 후, 열처리하여 소결체를 제조하는 단계를 포함하는 열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법을 제공한다.
본 명세서 내 "산화물 핵연료 분말(powder)"이라 함은 산화물 핵연료 전구체로부터 형성된 것으로, 후술에서의 과립화 공정을 수행하기 전의 상태를 의미하며 구분되는 개념이다. 구체적으로, 상기 산화물 핵연료 분말의 평균 입자 크기는 0.1 ㎛ 내지 50 ㎛인 것을 의미한다. UO2 분말의 경우, 이의 전구체에 해당하는 UF6로부터 건식(DC) 및 습식(ADU, AUC) 공정 등 통상적인 제조 공정을 통해 형성된 것이지만, 이에 한정하지 않는다.
본 명세서 내 "판상형(disc, laminar 또는 plate)"이라 함은 가늘고 길쭉한 모양의 침상형(acicular shape, needle) 혹은 스트립(strip)과 대비되는 편평한 모양을 의미하는 것으로, 판상형은 두께에 대한 평균 너비 비가 크고, 평면 시점(top view)에서 일정한 면적을 갖는 것을 특징으로 한다.
본 명세서 내 "수평 방향"이라 함은 핵연료 소결체에 있어서, 중심에서 반경 방향을 의미하는 것으로, 핵연료의 열 전도가 주로 이루어지는 방향을 말한다. 또한, 본 명세서 내 "배향성(orientation)"이라 함은 특정 방향으로 우선적으로 치우져 있는 분포를 의미한다.
먼저, 본 발명에 따른 열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법은 산화물 핵연료 분말 및 판상형 열전도성 금속 분말을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계[(a) 단계]를 포함한다.
상기 산화물 핵연료 분말의 평균 입자 크기는 0.1 ㎛ 내지 50 ㎛일 수 있고, 0.1 ㎛ 내지 30 ㎛인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 상기 산화물 핵연료 분말의 평균 입자 크기는 후술하는 판상형 열전도성 금속 분말의 평균 너비 또는 두께(특히, 너비)에 비해, 작거나 같은 것이 후술하는 판상형 열전도성 금속 분말의 수평 배열 측면에서 바람직하나, 이에 한정되지 않는다.
반면, 산화물 핵연료 과립은 산화물 핵연료 분말을 원료로 통상적인 과립화 공정을 거쳐 제조된 것으로, 산화물 핵연료 과립의 평균 입자 크기는 100 ㎛ 이상, 바람직하게는, 200 ㎛ 내지 800 ㎛인 것을 의미한다. 이에 따라 상기 산화물 핵연료 분말 대신, 산화물 핵연료 과립을 사용하여 핵연료 소결체를 제조하는 방법도 있는데, 이에 따르면, 분말의 과립화 공정과 같은 추가적인 절차를 필요로 하고, 분말 과립이 특성이 정확히 제어되지 못하면 소결체의 성능이 저하되는 경우가 있다. 보다 상세하게는 산화물 핵연료 매트릭스 내에 후술하는 판상형 열전도성 금속 분말의 고른 분산이 어려울 뿐만 아니라, 적절치 못한 공정 변수의 경우, 소결 공정 중 과립간의 경계면에서 크랙이 생성될 수 있는 공정 민감도를 지니고 있어, 통상적인 핵연료 제조방법을 수정해야 하는 등, 상용 공정 적용성이 용이하지 못하다.
구체적으로, 상기 산화물 핵연료 분말은 우라늄 산화물(UO2), 플루토늄 산화물(PuO2) 및 토륨 산화물(ThO2)을 포함하는 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함할 수 있고, 우라늄 산화물(UO2)을 포함하는 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다.
상기 판상형 열전도성 금속 분말은 상기 산화물 핵연료 소결체의 열전도도를 향상시키기 위한 첨가제로서 사용된다. 상기 판상형 열전도성 금속 분말은 구형과 달리, 두께에 대한 평균 너비 비가 큰 것을 특징으로 한다. 따라서, 상기 판상형 열전도성 금속 분말은 성형 및 열처리를 통해 대부분 핵연료의 열 전도가 주로 이루어지는 수평 방향으로 연속적인 열전도성 금속 배열을 형성시킬 수 있으므로, 적은 함량으로도 열전도도 향상 효과가 우수한 이점을 가진다.
구체적으로, 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 두께에 대한 평균 너비 비는 10 내지 300인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 이때, 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 두께에 대한 평균 너비 비가 10 미만인 경우, 구형과 유사한 형태가 되어, 성형 및 열처리를 통하더라도 수평 방향으로 연속적인 열전도성 금속 배열을 형성시키지 못하는 문제점이 있고, 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 두께에 대한 평균 너비 비가 300을 초과하는 경우, 두께에 대한 평균 너비 비의 증가에 대한 열전도도 증대효과가 미미할 뿐만 아니라, 산화물 핵연료 매트릭스에 소결 공정 중 크랙(crack)을 발생시키게 되는 문제점을 가진다.
보다 구체적으로, 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 평균 너비는 1 ㎛ 내지 900 ㎛이고, 두께는 0.1 ㎛ 내지 3 ㎛일 수 있다. 특히, 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 평균 너비는 5 ㎛ 내지 900 ㎛이고, 두께는 0.1 ㎛ 내지 2 ㎛인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 이때, 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 평균 너비 또는 두께가 너무 작은 경우, 성형 및 열처리를 통하더라도 수평 방향으로 연속적인 열전도성 금속 배열을 형성시키지 못하는 문제점이 있고, 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 평균 너비 또는 두께가 너무 큰 경우, 산화물 핵연료 매트릭스에 소결 공정 중 크랙(crack)을 발생시키게 되는 문제점을 가진다.
또한, 상기 열전도성 금속 분말 평면의 평균 종횡비는 1 내지 5인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 상기 판상형 열전도성 금속 분말 평면의 평균 종횡비가 5 이상인 경우 상대적으로 침상형(needle) 또는 스트립(strip)에 가까운 모양이 되어 핵연료 소결체의 열전도도 개선 효과가 떨어진다. 도 2는 본 발명의 일 구현예에 따른 핵연료 소결체에 포함된 판상형 열전도성 금속 분말의 특징을 개략적으로 나타낸 것이다.
핵연료 소결체의 열전도도 개선을 위해 침상형 또는 스트립 금속 분말을 첨가하는 경우, 가늘고 길쭉한 형태의 금속 분말은 무작위 배열의 특성상, 소결체 중심에서 바깥 방향으로 향하는 열 전달 방향인 반경 방향으로 배열되는 경우도 있지만, 그렇지 않은 경우도 많이 있었다. 열 전달 방향으로 배열되지 않은 입자들의 경우 열 전달에 도움이 되지 않아 결과적으로 열 전달에 측면에 있어 금속 분말의 첨가 부피 대비 열 전달 효율이 낮아지는 문제점이 있었다. 그러나 본원 발명의 판상형 금속 분말의 경우 첨가된 모든 금속 분말이 열전달에 기여하기 때문에 열전도도 개선 효과를 현저히 향상시킬 수 있다.
또한, 상기 판상형 열전도성 금속 분말은 몰리브덴(Mo), 크롬(Cr), 텅스텐(W), 나이오븀(Nb), 루테늄(Ru), 바나듐(V), 하프늄(Hf), 탄탈륨(Ta), 로듐(Rh) 및 지르코늄(Zr)을 포함하는 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함할 수 있고, 이를 기반으로 하는 합금을 포함할 수도 있다.
아울러, 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 함량은 상기 산화물 핵연료 분말에 대하여, 1 부피% 내지 20 부피%일 수 있고, 1 부피% 내지 5 부피%인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 상기 판상형 열전도성 금속 분말은 성형 및 열처리를 통해 대부분 핵연료의 열 전도가 주로 이루어지는 수평 방향으로 연속적인 열전도성 금속 배열을 형성시킬 수 있으므로, 적은 함량으로도 열전도도 향상 효과가 우수한 이점을 가진다.
또한, 상기 판상형 열전도성 금속 분말은 구형 열전도성 금속 분말의 밀링 공정을 통해 형성될 수 있다. 이때, 밀링 공정은 당업계에 알려진 공지의 밀링 공정을 채용할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법은 상기 혼합물 내 상기 판상형 열전도성 금속 분말이 수평 방향으로 배향성을 가지도록 성형한 후, 열처리하여 소결체를 제조하는 단계[(b) 단계]를 포함한다.
상기 성형은 상기 판상형 열전도성 금속 분말이 수평 방향으로 배향성을 가지도록 수행될 수 있고, 일축 가압을 통해 수행되는 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 구체적으로, 상기 성형은 100 MPa 내지 500 MPa의 압력 하에서 수행될 수 있다.
또한, 상기 열처리는 핵연료 소결체의 제조를 위한 것으로, 1300℃ 내지 1800℃의 온도에서 1 시간 내지 20 시간 동안 수행될 수 있다.
선택적으로, 본 발명에 따른 열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법은 상기 (a) 단계에서 산화물 핵연료 분말에 가연성 흡수 물질을 첨가하는 단계를 추가하거나, 상기 (b) 단계 후 상기 핵연료 소결체에 가연성 흡수 물질을 코팅하는 단계를 추가할 수 있다.
상기 핵연료 소결체를 원자로 노심의 잉여반응도를 조절하기 위한 가연성 흡수봉으로 활용하기 위해서는, 상기 핵연료 소결체에 가연성 흡수 물질을 첨가하거나 코팅할 수 있다.
상기 가연성 흡수 물질은 가돌리늄(Gd), 보론(B), 에르븀(Er) 및 디스프로슘(Dy)로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 가연성 흡수 물질의 함량은 상기 산화물 핵연료 분말에 대하여, 0.5 중량% 내지 20 중량%일 수 있고, 5 중량% 내지 20 중량%인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다.
열전도도가 향상된 핵연료 소결체
본 발명은 산화물 핵연료 매트릭스; 및 상기 매트릭스 내 수평 방향으로 배향성을 가지도록 분산된 판상형 열전도성 금속 배열을 포함하는 열전도도가 향상된 핵연료 소결체를 제공한다.
본 발명에 따른 열전도도가 향상된 핵연료 소결체는 산화물 핵연료 매트릭스; 및 상기 매트릭스 내 수평 방향으로 배향성을 가지도록 분산된 판상형 열전도성 금속 배열을 포함한다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 따른 열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 구조를 개략적으로 나타낸 그림이다.
도 1에 도시한 바와 같이, 본 발명의 일 구현예에 따른 열전도도가 향상된 핵연료 소결체(1)는 산화물 핵연료 매트릭스(10); 및 상기 매트릭스 내 수평 방향으로 배향성을 가지도록 분산된 판상형 열전도성 금속 배열(20)을 포함하여 형성된다. 이때, 상기 판상형 열전도성 금속 배열(20)의 대부분은 수평 방향으로 배향성을 가지면서 형성됨으로써, 상기 핵연료 소결체(1) 내 수평 방향으로 전달되는 열의 효율적인 통로 역할을 할 수 있다.
구체적으로, 상기 산화물 핵연료 매트릭스는 우라늄 산화물(UO2), 플루토늄 산화물(PuO2) 및 토륨 산화물(ThO2)을 포함하는 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함할 수 있다. 이때, 상기 산화물 핵연료 매트릭스는 상기 산화물 핵연료 분말로부터 형성되는 것으로, 상기 산화물 핵연료 분말에 대해서는 전술한 바와 같다.
또한, 상기 판상형 열전도성 금속 배열은 몰리브덴(Mo), 크롬(Cr), 텅스텐(W), 나이오븀(Nb), 루테늄(Ru), 바나듐(V), 하프늄(Hf), 탄탈륨(Ta), 로듐(Rh) 및 지르코늄(Zr)을 포함하는 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함하고, 상기 판상형 열전도성 금속 배열의 함량은 상기 산화물 핵연료 매트릭스에 대하여, 1 부피% 내지 20 부피%일 수 있고, 1 부피% 내지 5 부피%인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다. 이때, 상기 판상형 열전도성 금속 배열은 상기 판상형 열전도성 금속 분말로부터 형성되는 것으로, 성형 및 열처리에 따른 변형 정도는 아주 미미한 정도로 취급될 수 있으므로, 상기 판상형 열전도성 금속 배열 역시 상기 판상형 열전도성 금속 분말과 마찬가지로, 상기 판상형 열전도성 금속 배열의 두께에 대한 평균 너비 비는 10 내지 300 일 수 있고, 상기 판상형 열전도성 금속 배열의 평균 너비는 1 ㎛ 내지 900 ㎛이고, 두께는 0.1 ㎛ 내지 3 ㎛일 수 있다. 또한, 상기 판상형 열전도성 금속 배열 평면의 평균 종횡비는 1 내지 5인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다.
선택적으로, 상기 산화물 핵연료 매트릭스에 가연성 흡수 물질이 첨가되거나, 상기 핵연료 소결체에 가연성 흡수 물질이 코팅될 수 있다.
상기 가연성 흡수 물질은 가돌리늄(Gd), 보론(B), 에르븀(Er) 및 디스프로슘(Dy)로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함하고, 상기 가연성 흡수 물질의 함량은 상기 산화물 핵연료 매트리스에 대하여, 0.5 중량% 내지 20 중량%일 수 있고, 5 중량% 내지 20 중량%인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다.
본 발명에 따른 열전도도가 향상된 핵연료 소결체는 상기 제조방법에 따라 제조될 수 있다.
구체적으로, 상기 산화물 핵연료 매트릭스는 산화물 핵연료 분말의 성형 및 열처리를 통해 제조될 수 있고, 상기 판상형 열전도성 금속 배열은 상기 매트릭스 내 수평 방향으로 배향성을 가지도록 분산된 것을 특징으로 하는데, 이는 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 성형 및 열처리를 통해 제조될 수 있다.
그밖에, 본 발명은 상기 열전도도가 향상된 핵연료 소결체; 및 상기 핵연료 소결체 복수개가 내부에 장입된 핵연료 피복관을 포함하는 핵연료를 제공할 수 있다.
또한, 본 발명은 (a) 산화물 핵연료 분말 및 판상형 열전도성 금속 분말을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계; 및 (b) 상기 혼합물 내 상기 판상형 열전도성 금속 분말이 수평 방향으로 배향성을 가지도록 성형한 후, 열처리하여 소결체를 제조하는 단계를 포함하는 핵연료 소결체의 열전도도를 향상시키는 방법을 제공할 수 있다.
상기한 바와 같이, 본 발명에 따른 핵연료 소결체의 제조방법에 따르면, (a) 산화물 핵연료 분말 및 판상형 열전도성 금속 분말을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계; 및 (b) 상기 혼합물 내 상기 판상형 열전도성 금속 분말이 수평 방향으로 배향성을 가지도록 성형한 후, 열처리하여 소결체를 제조하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는바, 상기 판상형 열전도성 금속 분말은 성형 및 열처리를 통해 대부분 수평 방향(즉, 중심에서 반경 방향)으로 열전도성 금속 배열을 형성시킬 수 있어, 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 함량을 최소화하더라도, 열전도도 향상 효과를 가진다.
특히, 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 두께에 대한 평균 너비 비가 10 내지 300인 경우, 열전도도 향상 효과를 극대화하면서도, 산화물 핵연료 매트릭스에 소결 공정 중 크랙(crack)을 발생시키지 않고 건전한 미세구조를 가질 수 있기 때문에, 핵연료 소결체의 구조적 건전성을 저하시키지 않는 효과를 가진다.
따라서, 상기 방법에 따라 제조된 핵연료 소결체는 기존 상용 핵연료 제조 시설에 적용이 용이하면서도, 정상 운전, 과도 및 사고 조건 상태에서 핵연료 성능 및 안전성을 크게 향상시킬 수 있다.
더욱이, 상기 핵연료 소결체를 원자로 노심의 잉여반응도 조절을 위한 가연성 흡수봉으로 활용하기 위해서는, 상기 핵연료 소결체에 중성자 흡수능이 높은 가돌리늄(Gd), 보론(B), 에르븀(Er), 디스프로슘(Dy)과 같은 가연성 흡수 물질을 첨가하거나 코팅하는데, 상기 가연성 흡수 물질의 함량에 비례하여 핵연료 소결체의 열전도도가 감소되는 문제점이 발생하는바, 이를 효과적으로 해결할 수 있는 이점 역시 가진다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 쉽게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 하기 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
[ 실시예 ]
실시예 1
산화물 핵연료 분말로서, 평균입자크기가 약 0.3 ㎛인 UO2 분말을 준비하였다. 한편, 평균입자크기가 약 3 ㎛인 구형 Mo 분말에 밀링 공정을 수행하여 판상형 Mo 분말을 제조하였다. 이때, 제조된 판상형 Mo 분말의 평균 너비는 약 5 ㎛이고, 두께는 약 0.3 ㎛이였다.
이후, 준비된 UO2 분말에 대하여, 제조된 판상형 Mo 분말을 5 부피%로 혼합시킴으로써, 혼합물을 제조하였다.
그런 다음, 제조된 혼합물에서 판상형 Mo 분말이 수평 방향으로 배향성을 가지도록 약 300 MPa의 압력 하에 일축 가압성형한 후, 수소 분위기 하에서 약 1700℃의 온도에서 4 시간 동안 열처리하여 핵연료 소결체를 제조하였다.
실시예 2
평균입자크기가 약 5 ㎛인 구형 Mo 분말에 밀링 공정을 수행하여 평균 너비가 약 15 ㎛이고, 두께가 약 0.4 ㎛인 판상형 Mo 분말을 제조하여 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 소결체를 제조하였다.
실시예 3
평균입자크기가 약 10 ㎛인 구형 Mo 분말에 밀링 공정을 수행하여 평균 너비가 약 30 ㎛이고, 두께가 약 0.5 ㎛인 판상형 Mo 분말을 제조하여 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 소결체를 제조하였다.
실시예 4
준비된 UO2 분말에 대하여, 가연성 흡수 물질로서, Gd2O3 분말을 8 중량%로 추가로 첨가 및 혼합시킨 것을 제외하고는, 실시예 3과 동일한 방법으로 소결체를 제조하였다.
비교예 1
평균입자크기가 약 3 ㎛인 구형 Mo 분말에 밀링 공정을 수행하지 않고 그대로 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 소결체를 제조하였다.
비교예 2
평균입자크기가 약 300 ㎛인 구형 Mo 분말에 밀링 공정을 수행하여 평균 너비가 약 1150 ㎛이고, 두께가 약 3 ㎛인 Mo 분말을 제조하여 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 소결체를 제조하였다.
평균 너비 두께 평균 너비/두께 평균종횡비
실시예 1 5 ㎛ 0.3 ㎛ 16.7 1.5
실시예 2 15 ㎛ 0.4 ㎛ 37.5 1.4
실시예 3 30 ㎛ 0.5 ㎛ 60 1.3
실시예 4 30 ㎛ 0.5 ㎛ 60 1.3
비교예 1 3 ㎛ 3 ㎛ 1 1
비교예 2 1150 ㎛ 3 ㎛ 383.3 115
도 2는 실시예 1~4에 따른 핵연료 소결체의 제조방법에 사용되는 판상형 열전도성 금속 분말을 보여주는 주사전자현미경(SEM) 사진이다.
도 2에 나타난 바와 같이, 실시예 1~4에 따른 핵연료 소결체의 제조방법에 사용되는 판상형 열전도성 금속 분말은 구형 열전도성 금속 분말의 밀링 공정을 통해 형성되는 것으로, 평균 너비는 각각 약 5 ㎛ 내지 약 30 ㎛인 것으로 확인된다. 한편, 도면으로 확인되지는 않으나, 실시예 1~4에 따른 핵연료 소결체의 제조방법에 사용되는 판상형 열전도성 금속 분말의 두께는 각각 약 0.3 ㎛ 내지 약 0.5 ㎛인 것으로 확인된다. 따라서, 실시예 1~4에 따른 핵연료 소결체의 제조방법에 사용되는 판상형 열전도성 금속 분말의 두께에 대한 평균 너비 비가 각각 약 16.7 내지 약 60 인 경우, 이러한 판상형 열전도성 금속 분말은 산화물 핵연료 혼합물 내에서 수평 방향으로 배향성을 가지도록 성형됨으로써, 열전도도 향상 효과를 극대화할 수 있다.
도 3은 실시예 1~4 및 비교예 1~2에 따른 핵연료 소결체의 미세구조를 보여주는 광학현미경 사진이다.
도 3에 나타난 바와 같이, 실시예 1~4에 따른 핵연료 소결체는 판상형 열전도성 금속 분말(두께에 대한 평균 너비 비 = 약 16.7 내지 약 60)을 사용하는 것을 특징으로 하는바, 이러한 판상형 열전도성 금속 분말은 산화물 핵연료 혼합물 내에서 수평 방향으로 배향성을 가지도록 성형됨으로써, 열전도도 향상 효과를 극대화할 수 있다. 구체적으로, 이러한 판상형 열전도성 금속 분말은 성형 및 열처리를 통해 대부분 수평 방향으로 연속적인 열전도성 금속 배열을 형성시킬 수 있는 것으로 확인되었으며, 실시예 4와 같이 핵연료 소결체 내에 Gd2O3 입자가 포함된 경우에도 실시예 1~3과 같이 건전한 핵연료 소결체를 얻을 수 있는 것으로 확인된다.
반면, 비교예 1에 따른 핵연료 소결체는 판상형 열전도성 금속 분말 대신, 구형 열전도성 금속 분말을 사용하는 것을 특징으로 하는바, 이러한 구형 열전도성 금속 분말은 성형 및 열처리를 통하더라도 배향성을 가지지 못하고, 연속적인 열전도성 금속 배열 역시 형성시키지 않는 것으로 확인되는바, 열전도도 향상 효과는 미미한 수준인 것으로 볼 수 있다. 또한, 비교예 2에 따른 핵연료 소결체는 판상형 열전도성 금속 분말(두께에 대한 평균 너비 비 = 약 383.3)을 사용하는 것을 특징으로 하는바, 이러한 판상형 열전도성 금속 분말은 산화물 핵연료 매트릭스에 소결 공정 중 크랙(crack)을 발생시키는 것으로 확인된다. 따라서, 비교예 1~2에 따른 핵연료 소결체를 열전도도가 향상된 핵연료 소결체로 적용하기에는 성능 및 구조적 문제점이 있다.
도 4는 실시예 1~3 및 비교예 1에 따른 핵연료 소결체의 정규화된 열전도도를 나타낸 그래프이다.
도 4에 나타난 바와 같이, 실시예 1~3에 따른 핵연료 소결체는 판상형 열전도성 금속 분말의 두께에 대한 평균 너비 비가 증가함에 따라, 열전도도 향상 효과가 극대화되는 것으로 확인된다. 반면, 비교예 1에 따른 핵연료 소결체는 판상형 열전도성 금속 분말 대신, 구형 열전도성 금속 분말을 사용하는 것을 특징으로 하는바, 열전도도 향상 효과가 미미한 수준인 것으로 확인된다.
도 5는 실시예 4에 따른 핵연료 소결체의 열전도도를 나타낸 그래프이다.
도 5에 나타난 바와 같이, 실시예 4와 같이 핵연료 소결체 내에 Gd2O3 입자가 포함된 경우, 열전도도 향상 효과가 극대화되는 것으로 확인된다.
전술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.

Claims (19)

  1. (a) 산화물 핵연료 분말 및 판상형 열전도성 금속 분말을 포함하는 혼합물을 제조하는 단계; 및
    (b) 상기 혼합물 내 상기 판상형 열전도성 금속 분말이 수평 방향으로 배향성을 가지도록 성형한 후, 열처리하여 핵연료 소결체를 제조하는 단계를 포함하는
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 산화물 핵연료 분말의 평균 입자 크기는 0.1 ㎛ 내지 50 ㎛인
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 산화물 핵연료 분말은 우라늄 산화물(UO2), 플루토늄 산화물(PuO2) 및 토륨 산화물(ThO2)을 포함하는 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함하는
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 판상형 열전도성 금속 분말의 두께에 대한 평균 너비 비는 10 내지 300 인
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 판상형 열전도성 금속 분말의 평균 너비는 1 ㎛ 내지 900 ㎛이고, 두께는 0.1 ㎛ 내지 3 ㎛인
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 판상형 열전도성 금속 분말 평면의 평균 종횡비는 1 내지 5인
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 판상형 열전도성 금속 분말은 몰리브덴(Mo), 크롬(Cr), 텅스텐(W), 나이오븀(Nb), 루테늄(Ru), 바나듐(V), 하프늄(Hf), 탄탈륨(Ta), 로듐(Rh) 및 지르코늄(Zr)을 포함하는 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함하고, 상기 판상형 열전도성 금속 분말의 함량은 상기 산화물 핵연료 분말에 대하여, 1 부피% 내지 20 부피%인
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 판상형 열전도성 금속 분말은 구형 열전도성 금속 분말의 밀링 공정을 통해 형성된
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 (b) 단계에서 성형은 100 MPa 내지 500 MPa의 압력 하에서 수행되고, 열처리는 1300℃ 내지 1800℃의 온도에서 1 시간 내지 20 시간 동안 수행되는
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 (a) 단계에서 산화물 핵연료 분말에 가연성 흡수 물질을 첨가하는 단계를 추가하거나, 상기 (b) 단계 후 상기 핵연료 소결체에 가연성 흡수 물질을 코팅하는 단계를 추가하는
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 가연성 흡수 물질은 가돌리늄(Gd), 보론(B), 에르븀(Er) 및 디스프로슘(Dy)로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함하고, 상기 가연성 흡수 물질의 함량은 상기 산화물 핵연료 분말에 대하여, 0.5 중량% 내지 20 중량%인
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체의 제조방법.
  12. 산화물 핵연료 매트릭스; 및
    상기 산화물 핵연료 매트릭스 내 수평 방향으로 배향성을 가지도록 분산된 판상형 열전도성 금속 배열을 포함하는
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 산화물 핵연료 매트릭스는 우라늄 산화물(UO2), 플루토늄 산화물(PuO2) 및 토륨 산화물(ThO2)을 포함하는 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함하는
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체.
  14. 제12항에 있어서,
    상기 판상형 열전도성 금속 배열의 두께에 대한 평균 너비 비는 10 내지 300 인
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체.
  15. 제12항에 있어서,
    상기 판상형 열전도성 금속 배열의 평균 너비는 1 ㎛ 내지 900 ㎛이고, 두께는 0.1 ㎛ 내지 3 ㎛인
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체.
  16. 제12항에 있어서,
    상기 판상형 열전도성 금속 배열 평면의 평균 종횡비는 1 내지 5인
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체.
  17. 제12항에 있어서,
    상기 판상형 열전도성 금속 배열은 몰리브덴(Mo), 크롬(Cr), 텅스텐(W), 나이오븀(Nb), 루테늄(Ru), 바나듐(V), 하프늄(Hf), 탄탈륨(Ta), 로듐(Rh) 및 지르코늄(Zr)을 포함하는 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함하고, 상기 판상형 열전도성 금속 배열의 함량은 상기 산화물 핵연료 매트릭스에 대하여, 1 부피% 내지 20 부피%인
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체.
  18. 제12항에 있어서,
    상기 산화물 핵연료 매트릭스에 가연성 흡수 물질이 첨가되거나, 상기 핵연료 소결체에 가연성 흡수 물질이 코팅된 것인
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체.
  19. 제18항에 있어서,
    상기 가연성 흡수 물질은 가돌리늄(Gd), 보론(B), 에르븀(Er) 및 디스프로슘(Dy)로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함하고, 상기 가연성 흡수 물질의 함량은 상기 산화물 핵연료 매트리스에 대하여, 0.5 중량% 내지 20 중량%인
    열전도도가 향상된 핵연료 소결체.
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