KR101555665B1 - 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말 및 이를 포함하는 분산 핵연료 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말을 제공한다. 본 발명에 따른 금속 핵연료 분말은 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 발생하는 재결정을 억제하여 핵분열 기체를 금속 핵연료 분말의 결정 내부에 머물러 있도록 유지시켜 핵분열 기체로 인한 기공 형성을 방지할 수 있으며, 이로부터 발생할 수 있는 핵연료 파손을 방지할 수 있는 효과가 있다. 또한, 핵연료 제조 시 상승되는 온도로 인해 발생하는 감마상 우라늄의 분해를 방지할 수 있는 효과가 있다. 나아가, 핵연료 건전성 및 안전성을 향상시킬 수 있으며, 핵연료 연소도, 운전 출력 및 운전 온도를 높일 수 있다.
Description
본 발명은 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말 및 이를 포함하는 분산 핵연료에 관한 것이다.
우라늄 등의 핵분열 원소를 포함하는 핵연료 금속 분말이 기지 물질에 분산된 형태인 분산 핵연료는 연구로 및 중소형 발전로의 핵연료로 널리 이용되고 있다. 일반적으로 분산 핵연료는 금속 핵연료 분말과 기지 물질 분말을 혼합하고, 혼합 분말을 고압으로 압출 성형한 후 판재 형태로 압연하여 제조한다. 이때, 금속 핵연료 분말은 합금 주괴를 기계적인 방법으로 파쇄하여 제조하거나, 고온의 합금 용탕을 고속으로 회전하는 원반에 공급하여 미세한 용적으로 분무시킨 후 이를 급속 응고시켜 분말로 제조하는 원심분무기술을 이용하여 제조되고 있다. 일례로써, 미국 등록특허 US005978432A 및 대한민국 등록특허 10-0279880호에는 원심 분무법으로 우라늄을 포함하는 금속 분말을 제조하는 방법이 개시되어 있으며, 제조된 핵연료 합금 분말은 기지 물질에 분산 혼합되어 핵연료로 제조되는 기술이 개시된 바 있다.
상기와 같은 분산 핵연료는 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 금속 핵연료 분말의 결정 내부에 핵분열 기체 기공(Gas bubble)에 의한 응력 축적과 더불어 조사 손상에 의한 전위가 발생한다. 이때, 핵연료 결정 내부에 발생하는 전위는 주로 결정립계에서 발생되며, 이에 의한 응력 축적을 해소하기 위해 결정립계 주변에서 재결정이 발생한다. 또한, 상기와 같은 재결정이 발생하면 결정립계 면적이 증가하며, 결정립계를 통한 핵분열 생성 기체의 방출이 증가한다. 핵분열 기체 방출이 증가하게 되면 금속 핵연료 분말과 기지 물질간에 축적된 핵분열 기체에 의한 기공 발생 확률이 증가하고 블리스터(Blister) 발생에 의한 핵연료 파손이 진행될 수 있다. 따라서 핵연료 연소에 따른 재결정이 발생하지 않도록 억제시켜 주는 것이 필요하다.
또한, 우라늄 등의 핵분열 원소를 포함하는 핵연료 금속 분말, 특히 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 핵연료 금속은 800 ℃ 이상의 온도에서 급속 냉각하면 얻어지는 체심입방 구조의 감마상 우라늄을 사용하는 것이 알파상의 우라늄보다 우수한 조사 안정성을 얻을 수 있다. 이때, 800 ℃ 이하의 온도에서는 사방정계의 알파상 우라늄이 형성되며, 감마상 우라늄을 450 내지 580 ℃의 온도에서 열처리하면 알파상으로 분해되는 문제가 있다. 감마상에서 알파상으로의 분해 경향은 핵연료가 원자로 내에서 연소될 때의 조사 안정성을 보여주는 간접적인 척도가 될 수 있다.
이에, 본 발명자들은 금속 핵연료 분말에 대해 연구하던 중, 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말을 개발하였으며, 본 발명에 따른 금속 핵연료 분말은 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 발생하는 재결정을 억제하여 핵분열 기체를 금속 핵연료 분말의 결정 내부에 머물러 있도록 유지시켜 핵분열 기체 기공 형성에 의한 핵연료 파손을 방지할 수 있음을 발견하고, 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말 및 이를 포함하는 분산 핵연료를 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말을 제공한다.
또한, 본 발명은
금속 핵연료 분말을 제조하는 단계(단계 1); 및
상기 단계 1에서 제조된 금속 핵연료 분말을 열처리하는 단계(단계 2);를 포함하는 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말의 제조방법을 제공한다.
나아가, 본 발명은
우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말을 질소 분위기에서 열처리하여 금속 핵연료 분말의 조사 안정성을 향상시키는 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은
10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말이 알루미늄 기지에 분산된 연료심; 및
상기 연료심을 둘러싸고 있는 피복재를 포함하는 분산 핵연료를 제공한다.
나아가, 본 발명은
10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말과 알루미늄 분말을 혼합한 후 성형 혹은 압출하여 연료심을 제조하는 단계(단계 1); 및
상기 단계 1에서 제조된 연료심 외주면을 피복재로 둘러싸기 위하여 동심 압출 또는 압연하여 분산 핵연료를 제조하는 단계(단계 2);를 포함하는 것을 특징으로 하는 분산 핵연료의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 금속 핵연료 분말은 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 발생하는 재결정을 억제하여 핵분열 기체를 금속 핵연료 분말의 결정 내부에 머물러 있도록 유지시켜 핵분열 기체로 인한 기공 형성을 방지할 수 있으며, 이로부터 발생할 수 있는 핵연료 파손을 방지할 수 있는 효과가 있다. 또한, 핵연료 제조 시 상승되는 온도로 인해 발생하는 감마상 우라늄의 분해를 방지할 수 있는 효과가 있다. 나아가, 핵연료 건전성 및 안전성을 향상시킬 수 있으며, 핵연료 연소도, 운전 출력 및 운전 온도를 높일 수 있다.
도 1 내지 4는 본 발명에 따른 실시예 2 및 비교예 1에서 제조된 분산 핵연료의 표면을 주사전자현미경(Scanning electron microscope, SEM)으로 관찰한 사진이다.
본 발명은
10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 금속 핵연료 분말에 대하여 상세히 설명한다.
일반적으로 분산 핵연료는 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 금속 핵연료 분말의 결정 내부에 핵분열 기체 기공(Gas bubble)에 의한 응력 축적과 더불어 조사 손상에 의한 전위가 발생한다.
이때, 핵연료 결정 내부에 발생하는 전위는 주로 결정립계에서 발생되며, 이에 의한 응력 축적을 해소하기 위해 결정립계 주변에서 재결정이 발생한다. 또한, 상기와 같은 재결정이 발생하면 결정립계 면적이 증가하며, 결정립계를 통한 핵분열 생성 기체의 방출이 증가한다.
이에, 핵분열 기체 방출이 증가하게 되면 금속 핵연료 분말과 기지 물질간에 축적된 핵분열 기체에 의한 기공 발생 확률이 증가하고 블리스터(Blister) 발생에 의한 핵연료 파손이 진행될 수 있다. 따라서, 핵연료 연소에 따른 재결정이 발생하지 않도록 억제시켜 주는 것이 필요하다.
또한, 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 핵연료 금속은 800 ℃ 이상의 온도에서 급속 냉각하면 얻어지는 체심입방 구조의 감마상 우라늄을 사용하는 것이 알파상의 우라늄보다 우수한 조사 안정성을 얻을 수 있으나, 감마상 우라늄을 450 내지 580 ℃의 온도에서 열처리하면 알파상으로 분해되는 문제가 있다.
이를 해결하기 위하여, 본 발명에서는 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말을 제공한다. 본 발명에 따른 금속 핵연료 분말은 열처리를 수행하여 결정립 크기가 향상된 금속 핵연료 분말로써, 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 발생하는 재결정을 억제하여 핵분열 기체를 금속 핵연료 분말의 결정 내부에 머물러 있도록 유지시켜 핵분열 기체 기공 형성에 의한 핵연료 파손을 방지할 수 있다. 또한, 핵연료 내에서 상승되는 온도로 인해 발생하는 감마상 우라늄의 분해를 방지할 수 있다.
본 발명에 따른 금속 핵연료 분말에 있어서, 상기 금속 핵연료 분말은 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지는 것을 특징으로 한다. 바람직하게는, 15 내지 40 ㎛의 결정립 크기를 가질 수 있다.
일반적으로 금속 핵연료 분말의 결정립은 1 내지 10 ㎛의 크기로 형성될 수 있다. 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 형성되는 핵분열 기체에 의해 핵분열 기체 기공이 발생하는데, 종래 금속 핵연료 분말은 상기와 같은 미세한 결정립 크기로 인하여, 핵분열 기체 기공이 발생할 확률이 증가하고 블리스터 발생에 의해 핵연료 파손이 진행될 수 있다.
반면, 본 발명에 따른 금속 핵연료 분말은 질소 분위기 열처리에 의해 감마상 우라늄 합금의 조사 안정성이 향상된 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가짐에 따라 상기와 같은 문제를 방지할 수 있다.
본 발명에 따른 금속 핵연료 분말에 있어서, 상기 금속 핵연료 분말은 열처리가 수행된 것이 바람직하다. 이때, 상기 열처리는 질소 분위기 또는 질소를 포함하는 아르곤, 헬륨, 암모니아 및 수소 등의 혼합 기체 분위기에서 수행될 수 있다. 일례로써, 질소 분위기에서 열처리를 수행하여 우라늄-몰리브덴 금속 핵연료 분말의 조사 안정성을 향상시키는 경우, 우라늄과 질소의 반응에 의한 질화물이 과도하게 형성되지 않도록 조절해야 하며, 온도는 우라늄-몰리브덴 합금의 감마상 우라늄의 존재 범위에서 수행하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 금속 핵연료 분말에 있어서, 상기 금속 핵연료 분말은 추가적으로 열적, 기계적 안정화를 위해 지르코늄, 티타늄, 실리콘, 철, 크롬, 바나듐, 니오븀, 루테늄, 팔라듐, 텅스텐 및 탄탈륨 등의 금속 원소를 더 포함할 수 있다.
또한, 본 발명은
금속 핵연료 분말을 제조하는 단계(단계 1); 및
상기 단계 1에서 제조된 금속 핵연료 분말을 열처리하는 단계(단계 2);를 포함하는 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말의 제조방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 금속 핵연료 분말의 제조방법에 대하여 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 금속 핵연료 분말의 제조방법에 있어서, 단계 1은 금속 핵연료 분말을 제조하는 단계이다.
상기 단계 1에서는 일반적인 제조방법으로 금속 핵연료 분말을 제조하여 준비한다. 이때, 형성되는 금속 핵연료 분말의 결정립 크기는 약 1 내지 10 ㎛의 크기를 가질 수 있다.
구체적으로, 상기 단계 1의 금속 핵연료 분말은 원심분무법 또는 분쇄에 의하여 제조될 수 있다.
상기 원심분무법은 금속 핵연료 분말을 고온으로 용융한 후 고속으로 회전하는 원판에 용탕을 붓고, 생성된 입자를 냉각하여 분말화함으로써 수행될 수 있으며, 상기 분쇄는 핵연료용 금속 잉곳을 분쇄하여 수행될 수 있다. 일례로써, 상기 원심분무법을 수행하여 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말을 제조하는 경우, 상기 우라늄은 감마상을 형성할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 금속 핵연료 분말의 제조방법에 있어서, 단계 2는 상기 단계 1에서 제조된 금속 핵연료 분말을 열처리하는 단계이다.
일반적으로 제조되는 금속 핵연료 분말의 조사 안정성을 향상시키기 위하여, 상기 단계 2에서는 상기 단계 1에서 제조된 금속 핵연료 분말을 질소 분위기에서 열처리하여 조사 안정성을 향상시킨다. 또한, 상기 열처리를 통해 금속 결정립 크기를 향상시켜 조사 안정성을 더욱 향상시킬 수 있다.
구체적으로, 상기 단계 2의 열처리는 질소 분위기 또는 질소를 포함하는 아르곤, 헬륨, 암모니아 및 수소 등의 혼합 기체 분위기에서 수행할 수 있다. 일례로써, 상기 열처리는 질소 분위기에서 수행되어 금속 핵연료 분말의 결정립 크기를 향상시킬 수 있고, 상기 질소 분위기는 순수한 질소 분위기 또는 헬륨, 아르곤 및 수소 등의 기체를 더 포함할 수 있으며, 우라늄과 질소가 반응하여 형성되는 질화물을 적절히 조절하기 위하여 질소의 비율을 적절히 조절하여 열처리를 수행할 수 있다. 만약, 상기 단계 2의 열처리를 진공에서 수행할 경우에는 질소 분위기에서 수행한 경우보다 감마상 우라늄이 분해되어 알파상 우라늄을 형성하기 쉽고 조사 안정성이 떨어지는 문제가 있다.
또한, 상기 단계 2의 열처리는 800 내지 1,200 ℃의 온도에서 수행될 수 있고, 더욱 바람직하게는 900 내지 1,100 ℃의 온도에서 수행될 수 있으며, 우라늄과 질소가 반응하여 형성되는 질화물의 양을 고려하고, 우라늄-몰리브덴 합금의 감마상 우라늄의 존재 범위에서 열처리를 수행할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 만약, 상기 단계 2의 열처리가 800 ℃ 미만의 온도에서 수행되는 경우에는 금속 핵연료 분말의 결정립 크기가 향상되지 않는 문제가 있으며, 1,200 ℃를 초과하는 온도에서 수행되는 경우에는 금속 핵연료 조성에 따라 금속 핵연료 분말의 용융이 일어날 수 있는 문제가 있다.
나아가, 본 발명은
우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말을 질소 분위기에서 열처리하여 금속 핵연료 분말의 조사 안정성을 향상시키는 방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 금속 핵연료 분말의 조사 안정성을 향상시키는 방법에 대하여 상세히 설명한다.
분산 핵연료는 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 금속 핵연료 분말의 결정 내부에 핵분열 기체 기공(Gas bubble)에 의한 응력 축적과 더불어 조사 손상에 의한 전위가 발생한다. 이때, 핵연료 결정 내부에 발생하는 전위는 주로 결정립계에서 발생되며, 이에 의한 응력 축적을 해소하기 위해 결정립계 주변에서 재결정이 발생한다. 또한, 상기와 같은 재결정이 발생하면 결정립계 면적이 증가하며, 결정립계를 통한 핵분열 생성 기체의 방출이 증가한다. 핵분열 기체 방출이 증가하게 되면 금속 핵연료 분말과 기지 물질간에 축적된 핵분열 기체에 의한 기공 발생 확률이 증가하고 블리스터(Blister) 발생에 의한 핵연료 파손이 진행될 수 있다. 따라서 핵연료 연소에 따른 재결정이 발생하지 않도록 억제시켜 주는 것이 필요하다.
또한, 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 핵연료 금속은 800 ℃ 이상의 온도에서 급속 냉각하면 얻어지는 체심입방 구조의 감마상 우라늄을 사용하는 것이 알파상의 우라늄보다 우수한 조사 안정성을 얻을 수 있으나, 감마상 우라늄을 450 내지 580 ℃의 온도에서 열처리하면 알파상으로 분해되는 문제가 있다.
이를 해결하기 위하여, 본 발명에서는 열처리를 통해 금속 핵연료 분말의 조사 안정성을 향상시키는 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 방법을 통해 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말은 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 발생하는 재결정을 억제하여 핵분열 기체를 금속 핵연료 분말의 결정 내부에 머물러 있도록 유지시켜 핵분열 기체 기공 형성에 의한 핵연료 파손을 방지할 수 있다. 또한, 핵연료 제조 시 상승되는 온도로 인해 발생하는 감마상 우라늄의 분해를 방지할 수 있다.
본 발명에 따른 금속 핵연료 분말의 조사 안정성을 향상시키는 방법에 있어서, 상기 질소 분위기는 질소 단독 또는 아르곤, 헬륨, 암모니아 및 수소 등의 기체를 포함하는 혼합 기체 분위기일 수 있다. 일례로써, 상기 열처리는 질소 분위기에서 수행되어 금속 핵연료 분말의 결정립 크기를 향상시킬 수 있고, 상기 질소 분위기는 순수한 질소 분위기 또는 헬륨, 아르곤 및 수소 등의 기체를 더 포함할 수 있으며, 우라늄과 질소가 반응하여 형성되는 질화물을 적절히 조절하기 위하여 질소의 비율을 적절히 조절하여 열처리를 수행할 수 있다. 만약, 상기 열처리를 진공에서 수행할 경우에는 질소 분위기에서 수행한 경우보다 감마상 우라늄이 분해경향이 높은 것으로 나타나 조사 안정성이 떨어지는 문제가 있다.
본 발명에 따른 금속 핵연료 분말의 조사 안정성을 향상시키는 방법에 있어서, 상기 열처리는 800 내지 1,200 ℃의 온도에서 수행될 수 있고, 더욱 바람직하게는 900 내지 1,100 ℃의 온도에서 수행될 수 있으며, 우라늄과 질소가 반응하여 형성되는 질화물의 양을 고려하고, 우라늄-몰리브덴 합금의 감마상 우라늄의 존재 범위에서 열처리를 수행할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 만약, 상기 열처리가 800 ℃ 미만의 온도에서 수행되는 경우에는 금속 핵연료 분말의 결정립 크기가 향상되지 않는 문제가 있으며, 1,200 ℃를 초과하는 온도에서 수행되는 경우에는 금속 핵연료 조성에 따라 금속 핵연료 분말의 용융이 일어날 수 있는 문제가 있다.
이때, 일반적으로 금속 핵연료 분말의 결정립은 1 내지 10 ㎛의 크기로 형성될 수 있다. 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 형성되는 핵분열 기체에 의해 핵분열 기체 기공이 발생하는데, 종래 금속 핵연료 분말은 상기와 같은 미세한 결정립 크기로 인하여, 핵분열 기체 기공이 발생할 확률이 증가하고 블리스터 발생에 의해 핵연료 파손이 진행될 수 있다.
반면, 본 발명에 따른 금속 핵연료 분말은 질소 분위기 열처리에 의해 조사 안정성이 향상된 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가짐에 따라 상기와 같은 문제를 방지할 수 있다.
또한, 본 발명은
10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말이 알루미늄 기지에 분산된 연료심; 및
상기 연료심을 둘러싸고 있는 피복재를 포함하는 분산 핵연료를 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 분산 핵연료에 대하여 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 분산 핵연료는 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말을 금속 기지 물질에 분산시켜 제조된 연료심 및 상기 연료심을 환형 또는 판형으로 둘러싸는 피복재를 포함하여, 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 발생하는 재결정을 억제하여 핵분열 기체를 금속 핵연료 분말의 결정 내부에 머물러 있도록 유지시켜 핵분열 기체 기공 형성에 의한 핵연료 파손을 방지할 수 있다.
본 발명에 따른 분산 핵연료에 있어서, 상기 연료심은 본 발명에 따른 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말을 알루미늄(Al) 기지에 분산시켜 제조될 수 있으나, 금속 기지가 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 분산 핵연료에 있어서, 상기 피복관은 연료심을 환형 또는 판형으로 둘러싸고 있으며, 알루미늄 합금으로 이루어진 긴 튜브 또는 판형 형태로 제조될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 분산 핵연료는 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말을 사용하여 연료심을 제조함으로써, 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 발생하는 재결정을 억제하여 핵분열 기체를 금속 핵연료 분말의 결정 내부에 머물러 있도록 유지시켜 핵분열 기체 기공 형성에 의한 핵연료 파손을 방지할 수 있다. 또한, 핵연료 제조 시 상승되는 온도로 인해 발생하는 감마상 우라늄의 분해를 방지할 수 있다. 이에 따라, 핵연료 건전성 및 안전성을 향상시킬 수 있으며, 핵연료 연소도, 운전 출력 및 운전 온도를 높일 수 있다.
또한, 본 발명은
10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말과 알루미늄 분말을 혼합한 후 성형 혹은 압출하여 연료심을 제조하는 단계(단계 1); 및
상기 단계 1에서 제조된 연료심 외주면을 피복재로 둘러싸기 위하여 동심 압출 또는 압연하여 분산 핵연료를 제조하는 단계(단계 2);를 포함하는 것을 특징으로 하는 분산 핵연료의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 분산 핵연료의 제조방법에 있어서, 단계 1은 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말과 알루미늄 분말을 혼합한 후 성형 혹은 압출하여 연료심을 제조하는 단계이다.
상기 단계 1에서 제조되는 연료심은 본 발명의 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말을 기지 물질인 알루미늄 분말에 분산시켜 제조됨으로써, 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 발생하는 재결정을 억제하여 핵분열 기체를 금속 핵연료 분말의 결정 내부에 머물러 있도록 유지시켜 핵분열 기체 기공 형성에 의한 핵연료 파손을 방지할 수 있다. 또한, 핵연료 내에서 상승되는 온도로 인해 발생하는 감마상 우라늄의 분해를 방지할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 분산 핵연료의 제조방법에 있어서, 단계 2는 상기 단계 1에서 제조된 연료심 외주면을 피복재로 둘러싼 후 동심 압출 또는 압연하여 분산 핵연료를 제조하는 단계이다.
이때, 동심 압출 또는 압연을 통해 분산 핵연료를 선재 또는 판재와 같은 원하는 형태로 성형가공할 수 있다.
이하, 하기 실시예 및 실험예에 의하여 본 발명을 상세히 설명한다.
단, 하기 실시예 및 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 발명의 범위가 실시예 및 실험예에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1> 금속 핵연료의 제조
단계 1: 원심 분무 장치를 이용하여 구형의 우라늄(U) 93 중량% - 몰리브덴(Mo) 7 중량%인 합금 분말을 1 kg을 제조하였다.
단계 2: 상기 단계 1의 핵연료 합금 분말 중 20 g을 알루미나 용기에 장입하고 진공 분위기에서 80 sccm의 유량으로 질소 가스를 흘려주며 1000 ℃에서 6 시간 동안 열처리를 수행하여 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말을 제조하였다.
<실시예 2> 분산 핵연료의 제조
단계 1: 상기 실시예 1에서 제조된 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말 20 g을 알루미늄 분말 7 g과 혼합한 후 이를 성형하여 연료심을 제조하였다.
단계 2: 상기 단계 1에서 제조된 연료심을 스테인리스 강으로 이루어진 피복관으로 둘러싼 후 압연하여 긴 튜브형태의 분산 핵연료를 제조하였다.
<비교예 1>
원심 분무 장치를 이용하여 구형의 우라늄(U) 93 중량% - 몰리브덴(Mo) 7 중량%인 합금 분말을 1 kg을 제조하였다.
<비교예 2>
단계 1: 원심 분무 장치를 이용하여 구형의 우라늄(U) 93 중량% - 몰리브덴(Mo) 7 중량%인 합금 분말을 1 kg을 제조하였다.
단계 2: 상기 단계 1의 핵연료 합금 분말 중 20 g을 알루미나 용기에 장입하고 진공 분위기에서 1000 ℃의 온도로 1 시간 동안 열처리를 수행하여 금속 핵연료 분말을 제조하였다.
<비교예 3>
상기 실시예 2의 단계 1에서 실시예 1에서 제조된 금속 핵연료 분말이 아닌 비교예 1에서 제조된 합금 분말을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 2와 동일하게 수행하여 분산 핵연료를 제조하였다.
<비교예 4>
상기 실시예 2의 단계 1에서 실시예 1에서 제조된 금속 핵연료 분말이 아닌 비교예 2에서 제조된 금속 핵연료 분말을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 2와 동일하게 수행하여 분산 핵연료를 제조하였다.
<실험예 1> 주사전자현미경 분석 1
본 발명에 따른 금속 핵연료 분말의 결정립 크기를 확인하기 위하여, 상기 실시예 2 및 비교예 3에서 제조된 분산 핵연료의 표면을 주사전자현미경(Scanning electron microscope, SEM)으로 관찰하였으며, 그 결과를 도 1 및 도 2에 나타내었다.
도 1에 나타낸 바와 같이, 열처리 되지 않은 금속 핵연료 분말을 사용한 분산 핵연료인 비교예 3의 경우에는 결정립이 약 1 내지 3 ㎛의 크기로 매우 미세한 것을 확인할 수 있었다.
반면, 도 2에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말을 사용한 분산 핵연료인 실시예 2의 경우에는 결정립이 약 20 ㎛의 크기로 향상된 것을 확인할 수 있었다.
<실험예 2> 주사전자현미경 분석 2
본 발명에 따른 금속 핵연료 분말의 조사 안정성을 확인하기 위하여, 상기 실시예 2 및 비교예 3에서 제조된 분산 핵연료의 조사시험을 수행하고 분산 핵연료의 표면을 주사전자현미경(Scanning electron microscope, SEM)으로 관찰하였으며, 그 결과를 도 3 및 도 4에 나타내었다.
도 3 및 도 4에 나타낸 바와 같이, 열처리 되지 않은 열처리 되지 않은 금속 핵연료 분말을 사용한 분산 핵연료인 비교예 3의 경우에는 많은 핵분열 기체 기공들이 형성되어 조사 안정성이 부족한 것을 확인할 수 있었으며, 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말을 사용한 분산 핵연료인 실시예 2의 경우에는 핵분열 기체 기공이 거의 관찰되지 않는 것을 확인할 수 있었다.
<실험예 3> 감마상 분해 비율 분석
본 발명에 따른 금속 핵연료 분말의 조사 안정성을 확인하기 위하여, 상기 실시예 1, 비교예 1 및 비교예 2에서 제조된 금속 핵연료 분말을 580 ℃의 온도에서 1 시간 동안 가열하여 상기 금속 핵연료 분말의 감마상 분해 비율을 관찰하였으며, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
| 실시예 1 | 비교예 1 | 비교예 2 | |
| 감마상 분해 비율(%) | 2.1 | 15.1 | 23.7 |
상기 표 1에 나타낸 바와 같이, 원심분무한 합금 분말인 비교예 1의 경우에는 580 ℃의 온도에서 1 시간 동안 가열하였을 때 15.1 %의 감마상 분해 비율을 나타내었으며, 진공에서 열처리 된 금속 핵연료 분말인 비교예 2의 경우에는 비교예 1보다 더 높은 비율인 23.7 %를 나타내었다.
반면, 본 발명에 따른 질소 분위기에서 열처리를 수행하여 금속 핵연료 분말을 제조한 실시예 1의 경우에는 2.1 %의 낮은 값을 보이는 것을 확인할 수 있었다.
상기의 결과를 통해, 본 발명에 따른 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 조사 안정성이 향상된 금속 핵연료 분말은 핵연료의 연소가 진행됨에 따라 발생하는 재결정을 억제하여 핵분열 기체를 금속 핵연료 분말의 결정 내부에 머물러 있도록 유지시켜 핵분열 기체 기공 형성에 의한 핵연료 파손을 방지할 수 있는 것을 확인할 수 있다. 또한, 핵연료 제조 시 상승되는 온도로 인해 발생하는 감마상 우라늄의 분해를 방지할 수 있는 효과가 있다. 이에 따라, 핵연료 건전성 및 안전성을 향상시킬 수 있으며, 핵연료 연소도, 운전 출력 및 운전 온도를 높일 수 있는 효과가 있다.
Claims (14)
- 삭제
- 삭제
- 삭제
- 삭제
- 금속 핵연료 분말을 제조하는 단계(단계 1); 및
상기 단계 1에서 제조된 금속 핵연료 분말을 질소 분위기 또는 질소를 포함하는 아르곤, 헬륨, 암모니아 및 수소로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1 종 이상의 혼합 기체 분위기에서 열처리하는 단계(단계 2);를 포함하는 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며, 감마상 분해가 억제되어 조사 안정성이 향상된 우라늄 및 몰리브덴을 포함하고, 질화물층으로 코팅된 금속 핵연료 분말의 제조방법.
- 제5항에 있어서,
상기 단계 1의 금속 핵연료 분말은 원심분무법 또는 분쇄에 의하여 제조되는 것을 특징으로 하는 금속 핵연료 분말의 제조방법.
- 삭제
- 제5항에 있어서,
상기 단계 2의 열처리는 800 내지 1,200 ℃의 온도에서 수행되는 것을 특징으로 하는 금속 핵연료 분말의 제조방법.
- 우라늄 및 몰리브덴을 포함하는 금속 핵연료 분말을 질소 분위기 또는 질소를 포함하는 아르곤, 헬륨, 암모니아 및 수소로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1 종 이상의 혼합 기체 분위기에서 열처리하여 금속 핵연료 분말의 결정립 크기가 10 내지 50 ㎛가 되도록 하고, 상기 분말이 질화물층으로 코팅되도록 하여 감마상 분해를 억제하는 것을 특징으로 하는 금속 핵연료 분말의 조사 안정성을 향상시키는 방법.
- 삭제
- 제9항에 있어서,
상기 열처리는 800 내지 1,200 ℃의 온도에서 수행되는 것을 특징으로 하는 금속 핵연료 분말의 조사 안정성을 향상시키는 방법.
- 삭제
- 삭제
- 제5항의 방법으로 제조되고 10 내지 50 ㎛의 결정립 크기를 가지며 감마상 분해가 억제되어 조사 안정성이 향상된 우라늄 및 몰리브덴을 포함하고, 질화물층으로 코팅된 금속 핵연료 분말과 알루미늄 분말을 혼합한 후 성형 혹은 압출하여 연료심을 제조하는 단계(단계 1); 및
상기 단계 1에서 제조된 연료심 외주면을 피복재로 둘러싸기 위하여 동심 압출 또는 압연하여 분산 핵연료를 제조하는 단계(단계 2);를 포함하는 것을 특징으로 하는 분산 핵연료의 제조방법.
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