CN112334991B - 燃料芯块 - Google Patents
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Abstract
一种氧化铀燃料芯块(2)，包括内部区域(4)和围绕内部区域(4)的外部边缘区域(6)，并且燃料芯块(2)是圆柱形的，内部区域(4)和外部边缘区域(6)是同轴的圆柱形区域。与内部区域(4)相比，外部边缘区域(6)具有过量的氧，其中高燃耗结构(HBS)的形成将被抑制或延迟。优选地，所述过量的氧通过将所述芯块浸入过氧化氢(H2O2)溶液或高锰酸钾(KMnO4)溶液中通过化学处理获得。
Description
技术领域
本公开涉及用于核反应堆的核燃料，具体而言，涉及一种燃料芯块、燃料棒、燃料棒组件以及涉及它们的方法。核燃料通常基于UO2，并且可包含添加剂，例如Gd或其他可燃吸收剂。核燃料通常由粉末制成，将粉末压成燃料芯块然后烧结。
背景技术
为了改善核燃料的性能，也已知添加其他添加剂，例如Cr、Al和Fe(通常以氧化物的形式)。在压制和烧结芯块之前，将这些添加剂添加到粉末中。这些添加剂旨在改善核燃料芯块的性能。特别地，这些添加剂将增加核燃料芯块的晶粒尺寸，例如考虑到所谓的PCI(芯块包层相互作用)，这可能是有益的。
在该领域内已知的另一现象是，当核燃料在核反应堆中使用了较长时间(即高燃耗)时，新的重组结构出现在燃料芯块的外部薄区域。这种新结构通常称为高燃耗结构(HBS)或边缘(rim)结构。请参阅Materials Today(2010年12月)上的一篇文章，其中解释了该现象。这篇文章讨论了边缘结构对核燃料是不利的。在下文中，将进一步讨论这篇文章的一些相关部分。
在核燃料的运行期限期间，将其在核反应堆堆芯中直接通过核反应以及间接通过由于这些反应而建立的热机械条件进行显著的重组过程，该过程由中子辐射决定。在当今的轻水反应堆中，在运行约4年后开始，圆柱形UO2燃料芯块会发生影响其最外侧的径向区域的转变。发现新形成的结构需要回答有关延长燃料运行的安全性的重要问题，并且直到今天充分理解造成其形成的微观结构机制仍然是科学挑战。
核裂变是核电厂燃料中的主要能量生产过程。大部分裂变能作为裂变碎片的动能释放。在燃料内部移动时(约8μm)，裂变碎片主要通过电子和核能损失机制将能量转移到临近的原子上。这些高能裂变碎片由于在燃料内部沿着他们路径上的高度非弹性(激发和电离)能量损失而产生热峰。此外，原子在直接碰撞过程中被撞出他们的晶格位置，进而影响其他原子，从而在材料中产生碰撞和位移级联(displacement cascade)。这些过程会产生热量，这些热量从燃料中转移出来并用于发电或用于其他用途。在核反应堆中辐照了几年之后，燃料中的每个原子都从它的初始晶格位置经历了数千次位移。在轻水反应堆(LWR)的正常运行过程中，燃料每天每个原子(dpa)要经历约1次位移。
大多数被移位的原子返回到正常的晶格位置；但是，某些缺陷不会复合，从而导致燃料中点缺陷和扩展缺陷的累积。除了由辐射损伤引起的微观结构缺陷外，燃料中温度梯度引起的热应力还会引起宏观裂纹。
裂变过程不仅影响燃料的物理状态，还影响其化学性质：裂变产物是燃料内部产生的新元素。在二氧化铀的萤石晶格内容纳新形成的物质是一个复杂的过程。然而，裂变并不是引起燃料的化学成分改变的唯一事件。铀原子核中的中子吸收和随后的衰变事件导致产生了超铀元素，例如镎、钚、镅和锔。这些元素在核燃料循环中起着重要作用。
由于LWR中中子能谱的配置，在UO2燃料芯块的径向外边缘或边缘，238U核中的超热中子共振吸收密度更高，这导致通过镎衰变的裂变钚的局部浓缩并因此导致更高的局部裂变密度。取决于特定的辐照条件，UO2芯块边缘的局部燃耗可以比平均芯块燃耗高2–3倍。在堆内辐照期间，从约50GWd/tHM的局部燃耗(插入式(inset)，核裂变)以及低于约1373K的辐照温度开始，燃料进行重组过程，从而导致出现新的燃料形态。在约75GWd/tHM的局部燃耗时，燃料似乎已完全转化。这种新的结构称为高燃耗结构(HBS)，其特征是亚晶化、裂变气体的再分配和缺陷扩展。典型尺寸约为10μm的原始晶粒可细化约10倍，成为尺寸约为0.1–0.3μm的亚微米级晶粒。裂变气体从燃料基体中释放出来，并保留在高浓度的微米级晶粒间密闭孔中；报道的HBS中的孔隙率可超过20％。细化的晶粒的微观结构似乎没有扩展的缺陷。这种重组影响了燃料芯块的薄区域，最初是几微米厚，随着燃耗的增加向内延伸。轻水堆燃料芯块的直径约为9.6–9.7mm。在混合U-Pu氧化物(MOX)燃料中、在富钚岛上(在那里裂变密度和相应的局部燃耗超过了HBS的形成阈值)也观察到了HBS结构。此外，已经报道了在U-Mo合金燃料和快堆U-Pu氧化物、碳化物和氮化物燃料中晶粒细化形态。
同样在专利文献中，也已经讨论了上面的HBS现象，并且下面给出了一些背景技术文件。
WO 97/13252 A1描述了HBS问题。该文献描述了可以通过提供过量的O来解决该问题。通过添加氧化物来获得过量的O。但是，由于在烧结之前将氧化物添加到粉末中，因此过量的O被添加到整个芯块中。
US 2014/0185730 A1描述了被制成包括微蜂窝(microcell)的核燃料，以约束裂变产物并减少PCI问题。该文件还提到可能存在过量的O，该过量的O可能与金属颗粒反应。
US 5999585描述了应该能够保留裂变产物的核燃料。这是通过添加金属以通过形成氧化物来俘获O来实现的。因此，核燃料可能包含过量的O。
WO 00/00985 A1公开了一种氧化铀燃料芯块，其包括内部区域和围绕该内部区域的外部区域，其中将氧化铌添加到该核燃料芯块的外部。没有讨论HBS问题。
JP 9127279 A描述了仅在芯块的外部晶粒尺寸增大了。其摘要描述了如何生产芯块。烧结前将过量的氧以U3O8添加以帮助晶粒生长。
最后，US 4401608描述了可以通过添加过氧化氢溶液来增大核燃料中的晶粒尺寸。但是，在压制和烧结之前，将该溶液添加到粉末中。
本发明涉及避免或减少HBS的问题，并且本发明的目的是提高避免或减少HBS的能力。
发明内容
上述目的通过根据独立权利要求所述的本发明来实现。
在从属权利要求中阐述了优选的实施方案。
在本发明的第一方面，提供了一种氧化铀燃料芯块，其包括内部区域和围绕该内部区域的外部边缘区域。该燃料芯块是圆柱形的，并且内部区域和外部边缘区域是同轴的圆柱形区域。与内部区域相比，外部边缘区域具有过量的氧，其中高燃耗结构(HBS)的形成将受到抑制或延迟。
在一个实施方案中，通过仅向芯块的外部边缘区域添加氧而获得过量的氧。
在另一个实施方案中，通过将芯块浸入过氧化氢(H2O2)溶液或高锰酸钾(KMnO4)溶液中，通过化学处理获得过量的氧。
优选地，外部边缘区域的最大厚度为100μm，并且芯块的外部边缘区域中的过量的氧为以摩尔含量计5％额外的O。
根据进一步的改进，优选地组合应用于如上所述的在外部区域中具有过量的氧的燃料芯块，在包层管的内部设置氧化物涂层(核燃料芯块位于包层管的内部)。通过在包层管的内表面上提供这样的氧化物涂层，可以防止核燃料芯块中的氧离开芯块以形成ZrO2(包层管通常由Zr合金制成，这意味着可以形成ZrO2)。可通过在空气中用氧气炬加热包层管或通过与燃料芯块相关的上述类似处理(浸入H2O2或KMnO4中)来实现包层管内表面的氧化。
另一个实施方案提供了一种包括多个如上所述种类的燃料棒的燃料棒组件，该燃料棒又包括燃料芯块，该燃料芯块具有与内部区域相比氧过量的外部边缘区域。
在第二方面，本发明涉及一种制备包括内部区域和围绕所述内部区域的外部边缘区域的氧化铀燃料芯块的方法，并且所述燃料芯块是圆柱形的并且内部区域和外部边缘区域是同轴的圆柱区域。所述方法包括与内部区域相比在外部边缘区域中提供过量的氧，其中高燃耗结构(HBS)的形成将被抑制或延迟。
优选地，所述方法包括将芯块浸入过氧化氢(H2O2)溶液或高锰酸钾(KMnO4)溶液中，以通过化学处理获得过量的氧。
在形成芯块并研磨之后，进行过量的氧的添加。
在一个实施方案中，提供了一种用于涉及包括多个通过上述方法获得的铀燃料芯块的燃料棒的方法。涉及燃料棒的方法包括提供包层管，燃料芯块轴向排列地包装于包层管中，并在包层管的内表面处提供氧化物涂层。优选地，通过将包层管浸入过氧化氢(H2O2)溶液或高锰酸钾(KMnO4)溶液中通过化学处理来获得该氧化物涂层。
因此，根据本发明，在烧结后加入过量的氧以特别地有助于防止HBS的形成并且不会改变晶粒尺寸，这可能会在烧结炉中发生。
如上文在背景技术部分中讨论的，高燃耗结构(HBS)与缺陷或位错堆积的事实有关。本发明基于以下见解：如果核燃料芯块的外部边缘区域内的动力学增加，则HBS将被抑制或延迟。根据本发明，通过增加芯块的外部边缘区域中的超化学计量，提高了边缘区域内的动力学。
通过在芯块的外部区域提供过量的氧，该外部区域将不仅包含UO2，而且还包含UO2+x。通过提供这种过量的氧，动力学增加并且HBS降低。
附图说明
图1为本发明所述的燃料芯块的透视图。
图2为沿着本发明所述的燃料芯块的纵轴的剖视图。
图3为垂直于本发明所述的燃料芯块的纵轴的剖视图。
图4为本发明所述的燃料棒的示意性透视图。
图5为本发明所述的燃料棒组件的示意性透视图。
具体实施方式
现将参考附图详细描述氧化铀燃料芯块、燃料棒、燃料棒组件和方法。在所有附图中，相同或相似的项目具有相同的附图标记。此外，这些项目和附图不一定按比例绘制，而重点在于说明本发明的原理。
参考图1-3，示意地示出了氧化铀燃料芯块2的各种视图，现在将详细描述本发明。
燃料芯块2包括内部区域4和围绕内部区域4的外部边缘区域6。燃料芯块2是圆柱形的，并且内部区域4和外部边缘区域6是同轴的圆柱形区域。与内部区域4中氧的浓度相比，外部边缘区域6具有过量的氧，其中在外部边缘区域中高燃耗结构(HBS)的形成将因此被抑制或延迟。
优选地，外部边缘区域6的最大厚度为100μm。
通过仅向芯块的外部边缘区域6中添加氧而获得过量的氧，并且所述过量的氧为以摩尔含量计约5％额外的O。
在芯块形成之后，例如烧结并研磨，进行氧的添加。
在一个实施方案中，通过将芯块浸入过氧化氢(H2O2)溶液中通过化学处理获得过量的氧。
在另一个实施方案中，通过将芯块浸入高锰酸钾(KMnO4)溶液中，通过化学处理获得过量的氧。KMnO4是强氧化剂。在化学处理之后，外部边缘区域6不仅将包含UO2，而且还包含UO2+x。
溶液中过氧化氢或高锰酸钾的浓度优选地高于25毫摩尔(mM)，即25mM/升水。
溶液的温度为15℃至80℃。
还可以考虑使用其他物质作为强氧化剂，以便在外部边缘区域中获得过量的氧。实例包括氧气(可能在惰性气体中稀释)、其他高锰酸盐溶液和NOx气体。
取决于各种条件，芯块浸入溶液的持续时间有很大的区别，但是根据一些非限制性的实施例，在50℃的10％过氧化氢溶液中，典型的持续时间可以为5-15分钟，例如10分钟。可以改变时间、温度和溶液的摩尔浓度以提供穿过芯块半径的理想的过量的氧横截面。
或者，可以通过暴露于诸如O2或NOx的氧化气体，将氧气释放进入UO2边缘来添加过量的氧。尽管是可行的，但是低温溶液方法提供了与潜在的自发气体方法相比更可控的反应。
本发明还涉及一种燃料棒8(参见图4中的示意图)，该燃料棒包括多个上述种类的铀燃料芯块2。常规地，燃料棒包括包层管，燃料芯块轴向排列地包装于该包层管中。
在一个实施方案中，在包层管10(燃料芯块轴向排列地包装于其中)内表面处设有氧化物涂层，并且该氧化物涂层是通过将包层管浸入过氧化氢(H2O2)溶液或高锰酸钾(KMnO4)溶液中通过化学处理而获得的。
在另一种变型中，氧化物涂层通过在空气或可控含氧气氛中使用氧气炬加热包层管而获得。可以通过改变气态组成、焊炬的速度和焊炬的温度来调整氧化层的深度和粘附力。
在图5中示出了包括多个如上所述种类的燃料棒8的燃料棒组件12，即所述燃料棒设置有燃料芯块，该燃料芯块具有外部边缘区域，其具有与内部区域的氧气浓度相比过量的氧。所述燃料棒还包括包层管，优选地在该包层管的内表面处设置有如上所述的氧化物涂层。所示的燃料棒组件12具有基本为正方形的横截面，但是当然也可以使用其他横截面形状，例如圆形的。
本发明还涉及一种制备氧化铀燃料芯块的方法，所述氧化铀燃料芯块包括内部区域和围绕所述内部区域的外部边缘区域，并且所述燃料芯块是圆柱形的，所述内部区域和所述外部边缘区域是同轴的圆柱形区域。该方法包括在外部边缘区域提供与内部区域相比过量的氧，其中高燃耗结构(HBS)的形成将被抑制或延迟。获得过量的氧的步骤通过仅将氧添加到芯块的外部边缘区域实现。
在一个实施方案中，该方法包括将芯块浸入过氧化氢(H2O2)溶液中，以通过化学处理获得过量的氧。
在另一个实施方案中，该方法包括将芯块浸入高锰酸钾(KMnO4)溶液中，以通过化学处理获得过量的氧。
溶液中过氧化氢或高锰酸钾的浓度优选地高于25毫摩尔(mM)，即25mM/升水。
溶液的温度为15℃至80℃。
根据另一个实施方案，提供了一种涉及燃料棒的方法，所述燃料棒包括多个如上所述的并以轴向排列的方式包装于包层管中的铀燃料芯块。
在一个实施方案中，该方法包括在包层管的内表面处提供氧化物涂层，并且优选地，该方法包括通过将包层管浸入过氧化氢(H2O2)溶液或高锰酸钾(KMnO4)溶液中通过化学处理来获得氧化物涂层。在另一个实施方案中，该方法包括通过在空气中使用氧气炬加热包层管来提供氧化物涂层。
本发明不限于上述优选的实施方案。可以使用各种替代、修改和等同形式。因此，以上实施方案不应视为限制本发明的范围，本发明的范围由所附权利要求书限定。
Claims (12)
1.一种氧化铀燃料芯块(2)，包括内部区域(4)和围绕内部区域(4)的外部边缘区域(6)，所述氧化铀燃料芯块(2)是圆柱形的，并且所述内部区域(4)和外部边缘区域(6)是同轴的圆柱形区域，其特征在于，与内部区域(4)相比，外部边缘区域(6)具有过量的氧，其中，所述氧化铀燃料芯块的外部边缘区域(6)中的所述过量的氧为以摩尔含量计5％额外的O，并且其中高燃耗结构的形成将被抑制或延迟，
其中，所述过量的氧通过将氧仅添加到外部边缘区域(6)获得；并且氧的添加是在形成芯块并研磨之后进行的。
2.根据权利要求1所述的氧化铀燃料芯块(2)，其中，所述过量的氧通过将所述芯块浸入过氧化氢溶液中通过化学处理获得。
3.根据权利要求1所述的氧化铀燃料芯块(2)，其中，所述过量的氧通过将所述芯块浸入高锰酸钾溶液中通过化学处理获得。
4.根据权利要求1或2所述的氧化铀燃料芯块(2)，其中，所述外部边缘区域(6)的最大厚度为100μm。
5.一种燃料棒(8)，包括包层管(10)，其中多个如权利要求1至4中任一项所述的氧化铀燃料芯块(2)以轴向排列的方式包装于所述包层管中。
6.根据权利要求5所述的燃料棒(8)，其中，在所述包层管(10)的内表面处设置有氧化物涂层，并且其中，所述氧化物涂层通过将所述包层管浸入过氧化氢溶液或高锰酸钾溶液中通过化学处理获得。
7.一种燃料棒组件(12)，包括多个如权利要求5或6所述的燃料棒(8)。
8.一种制备包括内部区域和围绕所述内部区域的外部边缘区域的氧化铀燃料芯块的方法，所述氧化铀燃料芯块是圆柱形的，并且所述内部区域和所述外部边缘区域是同轴的圆柱形区域，其特征在于，所述方法包括与内部区域相比，在外部边缘区域提供过量的氧，其中，所述氧化铀燃料芯块的外部边缘区域(6)中的所述过量的氧为以摩尔含量计5％额外的O，并且其中高燃耗结构的形成将被抑制或延迟，
所述过量的氧通过将氧仅添加到外部边缘区域(6)获得；并且氧的添加是在形成芯块并研磨之后进行的。
9.根据权利要求8所述的方法，包括将所述芯块浸入过氧化氢溶液中，以通过化学处理获得过量的氧。
10.根据权利要求8所述的方法，包括将所述芯块浸入高锰酸钾溶液中，以通过化学处理获得过量的氧。
11.一种制备燃料棒的方法，所述燃料棒包括多个由权利要求8至10中任一项所述的方法获得的氧化铀燃料芯块，并设置有包层管，所述氧化铀燃料芯块以轴向排列的方式包装于所述包层管中，其中所述方法包括在所述包层管的内表面处提供氧化物涂层。
12.根据权利要求11所述的方法，包括通过将包层管浸入过氧化氢溶液或高锰酸钾溶液中，通过化学处理来提供氧化物涂层。
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