JP2005195454A

JP2005195454A - 高温ガス炉用ペブルベット型燃料及びその製造方法

Info

Publication number: JP2005195454A
Application number: JP2004002017A
Authority: JP
Inventors: Toru Izumitani; 徹泉谷
Original assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Current assignee: Nuclear Fuel Industries Ltd
Priority date: 2004-01-07
Filing date: 2004-01-07
Publication date: 2005-07-21

Abstract

【課題】従来よりも核分裂生成物の閉じ込め機能が向上され、より高い安全性が確保できると共に高燃焼度化にも対応可能となるペブルベット型燃料及びその製造方法の提供。
【解決手段】黒鉛材を母材として該母材中に複数個の被覆燃料粒子を分散含有する球状コアの外表面に黒鉛材からなる外殻層が形成されてなる高温ガス炉用ペブルベット型燃料において、前記球状コアと外殻層の間に該球状コアの表面上に形成された１層以上の中間被覆層を有するものとした。
【選択図】図１

Description

本発明は、高温ガス炉に装荷されるペブルベット型燃料及びその製造方法に関するものである。

燃料を含む炉心構造を黒鉛で形成し、ヘリウム等のガス冷却材を用いて出口温度の高い冷却材を取り出すための原子炉である高温ガス炉では、燃料要素として燃料粒子を中央に埋め込んだ黒鉛球であるペブルベット型燃料が使用されている。このペブルベット型燃料が用いられる場合、原子炉は炉心容器に入れられた球同士間の間隙に冷却ガスが流れる設計となっている。

このようなペブルベット型燃料は、多数個の被覆燃料粒子を母材としての黒鉛材に含有させた球状コアをプレス成型した後、さらに黒鉛材で被覆し、焼成して得られるものである。

以下に従来のペブルベット型燃料の製造方法の一例を図２および図３のフローチャートをもって説明する。まず、被覆燃料粒子とされる燃料核の製造には、大量形成が可能な方法として振動滴下によるゲル球体形成法が挙げられる（例えば、特許文献１参照。）。

例えば、原料の硝酸ウラニルに、添加材としてアンモニア水溶液との反応でゲル化するゲル化剤を混合して滴下溶液を調整し、この滴下溶液をアンモニア水溶液が収容された液槽中に連続的に滴下させることによって、該アンモニア水溶液中で液滴を凝固させてなるゲル球体を大量に製造することができる。このゲル球体を洗浄した後、順次乾燥工程、焙焼工程、焼結工程、を経てＵＯ_２燃料核が得られる。

被覆燃料粒子の製造工程は、図２に示すように、まず上記の工程で得られた燃料核の表面を低密度炭素層で被覆して第１被覆層を形成する。次に高密度等方性炭素層で被覆して第２被覆層を形成する。引き続き炭化ケイ素層で被覆して第３被覆層を形成する。さらに高密度等方性炭素層で被覆して第４被覆層を形成し、被覆燃料粒子が得られる。

この被覆燃料粒子においては、第１被覆層で照射によるＵＯ_２燃料核の変形が吸収されると共にガス状核分裂生成物の放出が防止され、第２被覆層および第４被覆層がガス状核分裂生成物を粒子内に留める役割を果たす。第３被覆層は、形状を保つと同時に被覆燃料粒子の強度を維持するものであり、且つ照射によってウランより発生する固体状核分裂生成物の粒子外放出を防ぐものである。このような４層の被覆燃料粒子に更にバインダーによって黒鉛粉末を被覆（オーバーコート）させて被覆燃料粒子の完成となる。

この完成された被覆燃料粒子から図３に示す工程でペブルベット型燃料が製造される。まず、黒鉛粉末と多数個の被覆燃料粒子とを混合した状態で球状モールド内に充填し、本モールドをプレス（１次プレス）することによって、中性子減速材となる黒鉛材を母材として多数個の被覆燃料粒子が含有されてなる球状コアが得られる。

次いで、この球状コアと黒鉛粉末とをモールド内に充填し、本モールドをプレス（２次プレス）することによって、外側に外殻が形成されて径がより大きくなった球状粒子が得られる。得られた球状粒子は、より真球形状に近づけるために表面研削し、その後、予備焼成及び焼成工程を経てペブルベット型燃料となる。

特開平９−１２７２９１号公報（図７）

上記の如き従来のペブルベット型燃料の製造方法では、１次プレスを終えた球状コアをそのまま次工程である２次プレス工程へ供しており、照射によって生じる核分裂生成物の閉じ込め機能及び燃料の耐高温特性は、各被覆燃料粒子の被覆層に依存している。

しかしながら、高温ガス炉のより高い安全性の確保及び高燃焼度化を目指すに当たって、従来の被覆燃料粒子の被覆層以外にも、核分裂生成物の閉じ込め機能及び耐高温特性を発揮する手段をさらに設けることが望まれる。

本発明の目的は、上記問題点に鑑み、従来よりも核分裂生成物の閉じ込め機能が向上されて、より高い安全性が確保できると共に、高燃焼度化にも対応可能となるペブルベット型燃料及びその製造方法を提供することにある。

請求項１に記載の発明に係る高温ガス炉用ペブルベット型燃料は、黒鉛材を母材として該母材中に複数個の被覆燃料粒子を分散含有する球状コアの外表面に黒鉛材からなる外殻層が形成されてなる高温ガス炉用ペブルベット型燃料において、前記球状コアと外殻層の間に該球状コアの表面上に形成された１層以上の中間被覆層を有するものである。

また、請求項２に記載の発明に係る高温ガス炉用ペブルベット型燃料は、請求項１に記載の高温ガス炉用ペブルベット型燃料において、前記中間被覆層が、炭素層、炭化ケイ素層のうちのいずれか一方または両方を含むものである。

さらに請求項３に記載の発明に係る高温ガス炉用ペブルベット型燃料は、請求項１または請求項２に記載の高温ガス炉用ペブルベット型燃料において、前記中間被覆層が、炭化ジルコニウム層、シリコン層のうちのいずれか一方または両方を含むものである。

また請求項４に記載の発明に係る高温ガス炉用ペブルベット型燃料の製造方法は、黒鉛粉末と複数個の被覆燃料粒子との混合物を球形状鋳型内に充填してプレス成形することにより球状コアを得る１次プレス工程と、得られた球状コアのそれぞれを黒鉛粉末と共に別の球形状鋳型内に装填してプレス成形することにより球状コアの表面を黒鉛外殻層で被覆した球状粒子を得る２次プレス工程と、得られた球状粒子を焼成して球状燃料を得る熱処理工程とを備えた高温ガス炉用ペブルベット型燃料の製造方法において、前記１次プレス工程後の球状コアに対して、２次プレス工程による外殻層形成の前に、１層以上の中間被覆層を形成する工程をさらに備えたものである。

また、請求項５に記載の発明に係る高温ガス炉用ペブルベット型燃料の製造方法は、請求項４に記載の高温ガス炉用ペブルベット型燃料の製造方法において、前記１次プレス工程後の球状コアに対して、前記中間被覆層形成工程の前に焼成処理を施す別の熱処理工程を備えたものである。

本発明の高温ガス炉用ペブルベット型燃料によれば、中間被覆層を設けたことにより、従来よりも、この中間被覆層が防護壁となって炉内照射で発生する核分裂生成物の放出を防ぐ閉じ込め機能や耐高温特性が向上し、高温ガス炉のより高い安全性の確保と高燃焼度化が可能となるという効果がある。

本発明の、球状コアと黒鉛外殻層との間に新たな中間被覆層を設ける製造方法によれば、従来よりも炉内照射で発生する核分裂生成物の放出を防ぐ閉じ込め機能や耐高温特性が向上して、高温ガス炉のより高い安全性の確保と高燃焼度化が可能な高温ガス炉用ペブルベット型燃料を得ることができるという効果がある。

本発明の高温ガス炉用ペブルベット型燃料においては、母材としての黒鉛材中に複数個の被覆燃料粒子を分散含有する球状コアとその外側に被覆形成される黒鉛外殻層との間に、前記球状コアの表面上に形成された１層以上の中間被覆層を備えたものであるため、この中間被覆層を防護壁として、ペブルベット型燃料の核分裂生成物の閉じ込め機構を向上させることができる。

この中間被覆層を形成する素材は、高温ガス炉の開発方針に応じて適宜選択すれば良く、例えば、従来から燃料粒子内に核分裂生成物を留めたり粒子形状の強度を維持するために被覆燃料粒子の被覆層に用いられている炭素層や炭化ケイ素層が挙げられる。これらのうちの一方または両方を組み合わせて中間被覆層を構成することにより、ペブルベット型燃料の球形状の強度を維持しつつ核分裂生成物を球体内に留める効果がさらに付与され、現状に想定される燃焼度においても信頼性が向上する。

またその他に、炭化ジルコニウム層またはシリコン層の一方または両方を組み合わせて中間被覆層を構成すれば、より高温、高燃焼度領域でのガス状核分裂生成物の保持力を向上できる。特に、中間被覆層として炭化ジルコニウム層を設ける場合には、約２４００℃という高温度領域まで核分裂生成物の閉じ込め機能が期待でき、シリコン層を設ける場合には、高温時の耐酸化性能向上が期待できる。

本発明における中間被覆層には、以上に挙げた各種素材のうち、いずれか１種を用いるのに限らず、適宜選択した数種のものを組み合わせても、もちろん全種の層を設けてもかまわない。また、以上に挙げた素材の他にも、高温、高燃焼度領域での核分裂生成物の閉じ込め機能が期待できるものであれば広く利用可能である。

上記の如く中間被覆層を備えたペブルベット型燃料は、以下に示す製造方法によって得ることができる。ただし、中間被覆層形成工程以外は、従来の製造工程を利用することができる。

即ち、まず図２で示した工程で予め大量に製造した被覆燃料粒子を用いて、１次プレス工程にて該被覆燃料粒子の複数個と黒鉛粉末との混合物を球形状鋳型内に充填してプレス成形して球状コアを得る。

本製造方法においては、この１次プレス工程の次に、得られた球状コアのそれぞれに対して１層以上の中間被覆層を形成する工程を設けたものであり、この中間被覆層形成工程にて適宜選択された素材を用いて中間被覆層が形成された被覆球状コアを２次プレス工程に供するものである。

従って、２次プレス工程にて、被覆球状コアをそれぞれ黒鉛粉末と共に別の球状鋳型内に装填してプレス成形することによりさらに表面が黒鉛外殻層で被覆された球状粒子が得られ、その後、熱処理工程にて焼成を施して、球状コアと黒鉛外殻層との間に中間被覆層が形成された球状燃料が得られる。

中間被覆層形成工程に採用される具体的な中間被覆層形成方法としては、実際に用いる被覆素材に応じて球状コア表面に効率的に且つ均一に良好な被覆層を形成できるものであれば良く、例えば、流動床を用いた方法や、バインダーを用いたオーバーコート法、また蒸着法、含浸法などを用いることができる。

なお、中間被覆層の材質によっては、２次プレス工程後の熱処理工程では球状コアの焼成ができなくなる恐れがあるため、中間被覆層形成工程の前に、球状コアに対して焼成処理を施す別の熱処理工程を設けておくことが望ましい。また、場合によっては、２次プレス工程で得られた球状粒子に対して、より真球に近い形状とするために表面研削工程を設けることが好ましい。

また、本発明で被覆燃料粒子を得るために用いられる燃料核は、従来と同様の製造法で得られるもので良く、例えば、前述したような振動滴下によるゲル球体形成法が均一な粒径のものを多量に形成できる効率的に好ましい方法として挙げられるが、もちろん他の方法で得られるものでもかまわない。

本発明の一実施例として、ＵＯ_２燃料核に図２で示した方法で４層の被覆層を形成してなる被覆燃料粒子を用いてシリコン中間被覆層を備えたペブルベット型燃料の製造方法の一例を示す。図１は、本実施例による製造工程を説明するフローチャート図である。

まず、１次プレス工程において、粒径約１ｍｍの被覆燃料粒子を約２０ｇと黒鉛粉末約１１０ｇとを混合し、この混合物を球状鋳型内に充填し、プレス圧力約６ｔという条件にてプレス成形して、黒鉛材を母材（マトリックス材）として被覆燃料粒子が分散含有された直径約６０ｍｍの球状コアを得た。この得られた球状コアに熱処理（条件：８００℃で２時間）による焼成を施した後、次の中間被覆層形成工程に供した。

中間被覆層形成工程においては、シリコン溶液を用いた含浸方法によって前記焼成済の球状コアのそれぞれについて、表面にシリコン中間被覆層を形成し、球状粒子を得た。即ち、アルコール中にシリコン粉末、黒鉛粉末及び固化材を混合させた溶液を調製、この溶液内に球状コアを含浸させることによって表面に中間層を形成した。

続いて、２次プレス工程として前工程でシリコン中間被覆層が形成された各球状粒子を、約１３０ｇの黒鉛粉末と共に別の球状鋳型内に装填し、プレス圧力約２００ｔという条件にてプレス成形し、黒鉛外殻層が形成された球状燃料を得た。本実施例では、該球状燃料を切削によりほぼ真球形状とした後、熱処理（条件：８００℃で２時間および１５００℃で１時間）により焼成し、直径約６０ｍｍのペブルベット型燃料を完成形として得た。

完成したペブルベット型燃料は、Ｘ線透過試験を行って確認したところ、シリコン中間被覆層は破損なく健全であった。以上の工程で得られたペブルベット型燃料は、従来の燃料に比べて、より高温、高燃焼度領域でのガス状核分裂生成物の閉じ込め機能の向上が期待できるものである。

本発明の一実施例による高温ガス炉用ペブルベット型燃料の製造方法を説明するフローチャート図である。高温ガス炉用ペブルベット型燃料に用いられる被覆燃料粒子の製造工程を示す説明図である。従来の高温ガス炉用ペブルベット型燃料の製造方法の一例を説明するフローチャート図である。

Claims

黒鉛材を母材として該母材中に複数個の被覆燃料粒子を分散含有する球状コアの外表面に黒鉛材からなる外殻層が形成されてなる高温ガス炉用ペブルベット型燃料において、
前記球状コアと外殻層の間に該球状コアの表面上に形成された１層以上の中間被覆層を有することを特徴とする高温ガス炉用ペブルベット型燃料。
前記中間被覆層が、炭素層、炭化ケイ素層のうちのいずれか一方または両方を含むことを特徴とする請求項１に記載の高温ガス炉用ペブルベット型燃料。
前記中間被覆層が、炭化ジルコニウム層、シリコン層のうちのいずれか一方または両方を含むことを特徴とする請求項１または請求項２に記載の高温ガス炉用ペブルベット型燃料。
黒鉛粉末と複数個の被覆燃料粒子との混合物を球形状鋳型内に充填してプレス成形することにより球状コアを得る１次プレス工程と、得られた球状コアのそれぞれを黒鉛粉末と共に別の球形状鋳型内に装填してプレス成形することにより球状コアの表面を黒鉛外殻層で被覆した球状粒子を得る２次プレス工程と、得られた球状粒子を焼成して球状燃料を得る熱処理工程とを備えた高温ガス炉用ペブルベット型燃料の製造方法において、
前記１次プレス工程後の球状コアに対して、２次プレス工程による外殻層形成の前に、１層以上の中間被覆層を形成する工程をさらに備えたことを特徴とする高温ガス炉用ペブルベット型燃料の製造方法。
前記１次プレス工程後の球状コアに対して、前記中間被覆層形成工程の前に焼成処理を施す別の熱処理工程を備えたことを特徴とする請求項４に記載の高温ガス炉用ペブルベット型燃料の製造方法。