CN110828001B - 一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块及其制备方法 - Google Patents

一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块及其制备方法，通过向二氧化铀芯块基体中添加铀‑钼合金粉或铀/钼单质粉原位反应生成铀‑钼合金相，经高温烧结致密化后的燃料芯块，在增强UO2燃料芯块的热导率的同时，兼具提高二氧化铀芯块的铀装量，同时以铀‑钼合金相的形态提高铀装量，具有更高的辐照稳定性。赋予了一定的机械加工性能，可满足更高燃料下的堆工设计要求，拓展二氧化铀基燃料芯块的应用堆型。这种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块可提升现役商用压水堆的固有安全性和经济性，并可适用于燃耗更高的堆型如空间堆、行波堆、ADS系统等新型反应堆。

Description

一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块及其制 备方法
技术领域
本发明属于反应堆裂变材料领域，具体地讲，是涉及一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块及其制备方法。
背景技术
随着国民经济的发展和人民生活水平的提高，中国将会面临着能源短缺的问题.到2050 年，中国的能源缺口将达10亿吨标准煤。人类大量使用碳基燃料已经成为环境污染的重要因素之一，加速发展核电事业，是解决上述矛盾的重要途径。核能因其特有的能量密度大、不排放温室气体等优点正逐渐成为未来能源的一个重要组成部分。技术成熟的核裂变能因其具有能量密度排放温室气体等优点有望为未来能源需求和经济社会可持续发展提供保障。
现役商用反应堆的燃料元件为二氧化铀-锆，其中，二氧化铀的低铀装量、低热导率等特点降低了反应堆的安全性和经济性，且应用的堆型受到了制约，不能满足快中子堆、空间堆、行波堆等新型反应堆的要求。而2011年3月日本福岛核电站事故的突然发生，使现役的商用核反应堆燃料元件二氧化铀-锆安全可靠性受到了严重质疑。在核能快速发展的新态势和更高本质安全性要求下，二氧化铀燃料已不能满足未来核能更高本质安全性和多应用堆型发展的要求。
对此，为解决在增强二氧化铀燃料芯块热导率的同时，提高铀装量，加深反应堆燃耗，提高反应堆的固有安全性既和拓展应用堆型范围，迫切需要开发一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀核燃料的方法，以解决上述问题。
发明内容
本发明的目的之一是为了提供一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块，在解决现有技术中二氧化铀作为商用反应堆核燃料导热性能不足的同时，可以提高铀装量，并赋予一定的机械加工性能，可提高现役商用压水堆的安全性和经济性，并满足更高燃料下的堆工设计要求，拓展二氧化铀基燃料的应用堆型范围。
为了实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块，所述燃料芯块由呈粉末态或微球态的二氧化铀、呈单质粉末态或者合金粉态的铀和钼烧制而成，其中，铀和钼以铀-钼相或原位生成的铀-钼相形态均匀分布于或者连续网状分布于二氧化铀芯块中。
作为优选地，所述二氧化铀、铀、钼三种物质的体积比为60～95﹕4.5～35﹕0.5～5。
作为优选地，所述粉末态的二氧化铀粒径为0.5～10μm，所述微球态的二氧化铀的粒径为 100～800μm；所述金属铀粉的粒径为1-20μm，所述金属钼粉的粒径为0.5-5μm，所述铀-钼合金粉的粒径为0.5-10μm。
本发明的另一个目的是为了提供上述二氧化铀基燃料芯块的制备方法，该方法通过均匀混合后进行高温烧结的方式，得到了符合要求的二氧化铀基燃料芯块。具体方案为：
一种制备上述二氧化铀基燃料芯块的制备方法，步骤为：将呈粉末态或微球态的二氧化铀、铀-钼合金粉或呈单质状态的铀粉和钼粉的均匀混合，再经高温烧结即得高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块。
作为有优选地，具体包括以下步骤：
步骤1.二氧化铀与金属铍粉和钼粉的均匀混合：将二氧化铀、铀和钼，装入尼龙罐球中，进行混料，得到均匀混合的UO2-U-Mo粉料；
步骤2：高温烧结致密化：将UO2-U-Mo粉料进行烧结致密化，而后脱模，即可。
进一步地，所述步骤1中，二氧化铀的形态为粉末态，与铀粉和钼粉或铀-钼合金粉进行干混，并充高纯氩气保护，转速为150-300r/min，混料时间为5-12h，每转1h，间停0.5h，如此正反转循环。
进一步地，所述步骤1中，二氧化铀的形态为微球态，与铀粉和钼粉或铀-钼合金粉进行干混，并充高纯氩气保护，转速为100-280r/min，混料时间为0.5-5h。
进一步地，所述步骤2中，烧结方式为热压烧结，具体为：烧结气氛为真空，烧结温度为1000℃-1500℃，升温速率为5-50℃/min，保温时间为0.5-4h，压力为30-100MPa，真空度为0.5-50Pa。
进一步地，所述步骤2中，烧结方式为放电等离体子烧结，具体为：烧结气氛为真空，烧结温度为900℃-1400℃，升温速率为50-200℃/min，保温时间为1-30min，压力为30-80MPa，真空度为0.1-20Pa。
进一步地，所述步骤2中，烧结方式为无压气氛烧结，具体为：应用模压成形，再将坯体无压气氛烧结致密化；成形压力为100-500MPa，保压时间为0.5min-10min；无压气氛烧结的烧结气氛为H2，烧结温度为1000-1700℃，升温速率2-10℃/min，保温时间2-10h，，氢气流量为0.2-2L/min。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
(1)本发明制备的二氧化铀基芯块，通过在二氧化铀中通过添加铀-钼合金粉或铀钼单质粉原位反应生成铀-钼合金相，在增强UO2燃料芯块的热导率的同时，兼具提高二氧化铀芯块的铀装量，同时以铀-钼合金相的形态提高铀装量，具有更高的辐照稳定性。赋予了一定的机械加工性能，可满足更高燃料下的堆工设计要求，拓展二氧化铀基燃料芯块的应用堆型；
(2)本发明制备的二氧化铀基燃料芯块可作为商用压水堆，以及燃耗更高的堆型如空间堆、行波堆、ADS系统等新型反应堆堆型的候选燃料，具有潜在的应用前景；
(3)本发明设计科学，方法简明，效果显著。
具体实施方式
本说明书中公开的所有特征，或公开的所有方法或过程中的步骤，除了互相排斥的特征和/或步骤以外，均可以以任何方式组合。
本说明书中公开的任一特征，除非特别叙述，均可被其他等效或具有类似目的的替代特征加以替换。即，除非特别叙述，每个特征只是一系列等效或类似特征中的一个例子而已。
实施例1
本实施例公开了本发明的一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块的制备，具体为：
1)将二氧化铀微球与铀-钼合金粉按体积比为95：5，其中铀/钼体积比为4.5：0.5，添加至尼龙罐中，进行干混，不加任何研磨介质和磨球，并充高纯氩气保护，转速为280r/min，混料时间为0.5h。得到均匀混合的UO2-U-Mo混合料。
2)将步骤1获得的UO2-U-Mo混合料，装入石墨模具中，进行放电等离体子烧结致密化，烧结温度为900℃，升温速率为50℃/min，保温时间为30min，压力为80MPa，真空度为0.1Pa。而后脱膜，尺寸加工处理即可。
经测定，本实施例制备的样品热导率为标准二氧化铀燃料芯块热导率的120％以上 (600-1000℃)。
实施例2
本实施例公开了本发明的一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块的制备，具体为：
1)将二氧化铀原料粉末与金属铀粉和钼粉按体积比为60：35：5，添加至尼龙罐中，并充高纯氩气保护，进行干混，转速为150r/min，混料时间为12h，每转1h，间停0.5h，如此正反转循环；得到均匀混合的UO2-U-Mo混合料。
2)将步骤1获得的UO2-U-Mo混合料，装入石墨模具中，进行放电等离体子烧结致密化，烧结方式为放电等离体子烧结，具体为：烧结气氛为真空，烧结温度为1400℃，升温速率为 200℃/min，保温时间为1min，压力为30MPa，真空度为20Pa。而后脱膜，尺寸加工处理即可。
经测定，本实施例制备的样品热导率为标准二氧化铀燃料芯块热导率的250％以上 (600-1000℃)。
实施例3
本实施例公开了本发明的一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块的制备，具体为：
1)将二氧化铀原料粉末与金属铀粉和钼粉按体积比为85：13：2，添加至尼龙罐中，并充高纯氩气保护，进行干混，转速为200r/min，混料时间为8h，每转1h，间停0.5h，如此正反转循环；得到均匀混合的UO2-U-Mo混合料。
2)将步骤1获得的UO2-U-Mo混合料，装入热压模具中，进行热压烧结具体为：烧结气氛为真空，烧结温度为1000℃，升温速率为5℃/min，保温时间为4h，压力为100MPa，真空度为50Pa。而后脱膜，尺寸加工处理即可。
经测定，本实施例制备的样品热导率为标准二氧化铀燃料芯块热导率的160％以上 (600-1000℃)。
实施例4
1)将二氧化铀微球与铀-钼合金粉按体积比为90：10，其中铀/钼体积比为9.5：0.5，添加至尼龙罐中，进行干混，不加任何研磨介质和磨球，并充高纯氩气保护，与铀粉和钼粉或铀-钼合金粉进行干混，不加任何研磨介质和磨球，并充高纯氩气保护，转速为100r/min，混料时间为5h。得到均匀混合的UO2-U-Mo混合料。
2)将步骤1获得的UO2-U-Mo混合料，装入热压膜具中，进行热压烧结致密化，具体为：烧结气氛为真空，烧结温度为1500℃，升温速率为50℃/min，保温时间为0.5h，压力为30MPa，真空度为0.5Pa。而后脱膜，尺寸加工处理即可。
经测定，本实施例制备的样品热导率为标准二氧化铀燃料芯块热导率的150％以上 (600-1000℃)。
实施例5
本实施例公开了本发明的一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块的制备，具体为：
1)将二氧化铀原料粉末与金属铀粉和钼粉按体积比为80：16：4，添加至尼龙罐中，并充高纯氩气保护，进行干混，转速为250r/min，混料时间为10h，每转1h，间停0.5h，如此正反转循环；得到均匀混合的UO2-U-Mo混合料。
2)将步骤1获得的UO2-U-Mo混合料，进行无压气氛烧结，先应用模压成形，成形压力为100MPa，保压时间为10min；再将坯体无压气氛烧结致密化，烧结气氛为H2，烧结温度为1700℃，升温速率10℃/min，保温时间2h，，氢气流量为2L/min。而后脱膜，尺寸加工处理即可。
经测定，本实施例制备的样品热导率为标准二氧化铀燃料芯块热导率的160％以上 (600-1000℃)。
实施例6
本实施例公开了本发明的一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块的制备，具体为：
1)将二氧化铀微球与铀-钼合金粉按体积比为70：30，其中铀/钼体积比为28：2，添加至尼龙罐中，进行干混，不加任何研磨介质和磨球，并充高纯氩气保护，转速为200r/min，混料时间为3h。得到均匀混合的UO2-U-Mo混合料。
2)将步骤1获得的UO2-U-Mo混合料，进行无压气氛烧结，先应用模压成形，成形压力为500MPa，保压时间为0.5min；再将坯体无压气氛烧结致密化，烧结气氛为H，烧结温度为1000℃，升温速率2℃/min，保温时间10h，，氢气流量为2L/min。而后脱膜，尺寸加工处理即可。
经测定，本实施例制备的样品热导率为标准二氧化铀燃料芯块热导率的200％以上 (600-1000℃)。
本发明并不局限于前述的具体实施方式。本发明扩展到任何在本说明书中披露的新特征或任何新的组合，以及披露的任一新的方法或过程的步骤或任何新的组合。

Claims (9)

1.一种提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块，其特征在于，所述燃料芯块由呈粉末态或微球态的二氧化铀、呈单质粉末态或者合金粉态的铀和钼烧制而成，其中，铀和钼以铀-钼相或原位生成的铀-钼相形态均匀分布于或者连续网状分布于二氧化铀芯块中；所述二氧化铀、铀、钼三种物质的体积比为60~95﹕4.5~35﹕0.5~5。
2.如权利要求1所述的提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块，其特征在于，所述粉末态的二氧化铀粒径为0.5~10μm，所述微球态的二氧化铀的粒径为100~800μm；所述金属铀粉的粒径为1-20μm，所述金属钼粉的粒径为0.5-5μm，所述铀-钼合金粉的粒径为0.5-10μm。
3.一种如权利要求1~2任意一项所述的提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块的制备方法，其特征在于，将呈粉末态或微球态的二氧化铀、铀-钼合金粉或呈单质状态的铀粉和钼粉的均匀混合，再经高温烧结即得高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块。
4.如权利要求3所述的提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤1：二氧化铀与金属铀粉和钼粉的均匀混合：将二氧化铀、铀和钼，装入尼龙罐球中，进行混料，得到均匀混合的UO2-U-Mo粉料；
步骤2：高温烧结致密化：将UO2-U-Mo粉料进行烧结致密化，而后脱模，即可。
5.如权利要求4所述的提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述步骤1中，二氧化铀的形态为粉末态，与铀粉和钼粉或铀-钼合金粉进行干混，并充高纯氩气保护，转速为150-300r/min，混料时间为5-12h，每转1h，间停0.5h，如此正反转循环。
6.如权利要求4所述的提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述步骤1中，二氧化铀的形态为微球态，与铀粉和钼粉或铀-钼合金粉进行干混，并充高纯氩气保护，转速为100-280r/min，混料时间为0.5-5h。
7.如权利要求4所述的提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述步骤2中，烧结方式为热压烧结，具体为：烧结气氛为真空，烧结温度为1000℃-1500℃，升温速率为5-50℃/min，保温时间为0.5-4h，压力为30-100MPa，真空度为0.5-50Pa。
8.如权利要求4所述的提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述步骤2中，烧结方式为放电等离体子烧结，具体为：烧结气氛为真空，烧结温度为900℃-1400℃，升温速率为50-200℃/min，保温时间为1-30min，压力为30-80MPa，真空度为0.1-20Pa。
9.如权利要求4所述的提高铀装量的热导率改进型二氧化铀基燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述步骤2中，烧结方式为无压气氛烧结，具体为：应用模压成形，再将坯体无压气氛烧结致密化；成形压力为100-500MPa，保压时间为0.5min-10min；无压气氛烧结的烧结气氛为H2，烧结温度为1000-1700℃，升温速率2-10℃/min，保温时间2-10h，氢气流量为0.2-2L/min。
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