CN103214231B - 用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体及制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体及其制备方法。它向氧化物陶瓷芯体中添加第二相材料，添加的第二相材料在氧化物陶瓷芯体中形成连续相，得到改进性能氧化物陶瓷芯体；第二相材料的质量占改进性能氧化物陶瓷芯体总质量的0.3~15%。制备步骤包括原料准备、混料、压坯及烧结。本发明所述的用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体，与未添加指定成分的普通芯体相比，该芯体温度低。采用该芯体的燃料组件，中子能谱软化，组件内快、热中子通量比值下降约35％，中子吸收体的反应性价值提高约25%。
Description
技术领域
本发明涉及核燃料领域，具体涉及一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体及其制备方法。
背景技术
核燃料芯体有金属燃料、弥散型燃料、陶瓷燃料等形式。其中金属燃料由于相变温度、熔点均比较低，难以在动力堆中较高的运行温度下使用，且辐照生长等引起的尺寸变化较大；弥散型燃料为了达到一定的易裂变核素核子密度，需提高燃料的富集度；而陶瓷燃料以其相对稳定的尺寸、较高的熔点、较低的富集度，在动力反应堆中得到了广泛的使用。
陶瓷燃料芯体的一个严重缺点是导热性能差，这就使得在反应堆内运行时芯体中心部分和周边部分的温度梯度很大，容易引起芯体局部过热和影响芯体向冷却剂传热。同时，在较高的温度和较大的温度梯度下，芯体极易产生径向和轴向裂纹，还会发生重结构、破裂、密实、肿胀、裂变气体释放等不利现象，从而严重影响着陶瓷芯体燃料元件的辐照性能和使用寿命。铀钚混合氧化物（MOX）的热导率低于UO2，上述现象更为显著。
由于大部分反应堆在设计时采用的是UO2燃料，而后来装载的MOX燃料在结构上需保持相容性，因此难以通过结构设计的更改来缓解上述不利现象。另外，中子吸收体的反应性价值与中子能谱紧密相关，在一些装载MOX燃料的反应堆中，由于中子能谱较硬，导致中子吸收体的反应性价值降低，影响反应性的控制，进而影响反应堆的安全可控。
发明内容
本发明的目的在于提供一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体及其制备方法，以软化MOX燃料组件的能谱，提高氧化物陶瓷芯体的热导率。
本发明所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体，它向氧化物陶瓷芯体中添加第二相材料，添加的第二相材料在氧化物陶瓷芯体中形成连续相，得到改进性能氧化物陶瓷芯体；所述的氧化物陶瓷芯体采用UO2、PuO2、ThO2、U-Pu混合氧化物（MOX）、Th-U混合氧化物、U-Pu-Th混合氧化物、锕系元素氧化物、或由后处理获得的含有一种或几种锕系核素的上述氧化物或混合氧化物；所述的第二相材料采用BeO、SiC、AlN、BeC、MgO、ZrO2、Be的无机化合物或C的无机化合物中的一种；其中，第二相材料的质量占改进性能氧化物陶瓷芯体总质量的0.3～15%。
如上所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体，其所述的氧化物陶瓷芯体优选U-Pu混合氧化物（MOX）、U-Pu-Th混合氧化物、或由后处理获得的含有一种或几种锕系核素的U-Pu或U-Pu-Th混合氧化物；所述的第二相材料优选BeO、AlN、BeC或SiC；其中，第二相材料的质量占改进性能氧化物陶瓷芯体总质量的1～15%。
如上所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体，其所述的氧化物陶瓷芯体优选U-Pu混合氧化物（MOX）或由后处理获得的含有一种或几种锕系核素的U-Pu混合氧化物（MOX）；所述的第二相材料优选BeO、BeC或SiC；其中，第二相材料的质量占改进性能氧化物陶瓷芯体总质量的2～14%。
本发明所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其包括如下步骤：
（1）原料准备：氧化物陶瓷芯体粉末采用UO2、PuO2、ThO2、U-Pu混合氧化物（MOX）、Th-U混合氧化物、U-Pu-Th混合氧化物、锕系元素氧化物、或由后处理获得的含有一种或几种锕系核素的上述氧化物或混合氧化物；该氧化物陶瓷芯体粉末为球状颗粒，比表面积为1～4m2/g；第二相材料粉末采用BeO、SiC、AlN、BeC、MgO、ZrO2、Be的无机化合物或C的无机化合物中的一种；第二相材料粉末为球状颗粒，比表面积为8～13m2/g；其中，第二相材料粉末的质量占氧化物陶瓷芯体粉末与第二相材料粉末总质量的0.3～15%，氧化物陶瓷芯体粉末的质量占氧化物陶瓷芯体粉末与第二相材料粉末总质量的85～99.7%；
（2）混料：将步骤（1）所述的氧化物陶瓷芯体粉末和第二相材料粉末混合球磨，球磨时间为15min～2h；
（3）压坯：将步骤（2）混合所得粉末冷静压成生坯，压力为100～300MPa；
（4）烧结：将步骤（3）所得生坯置于烧结炉中烧结，烧结温度为1700℃～2170℃，烧结1～3h，添加的第二相材料在氧化物陶瓷芯体中形成连续相，得到改进性能氧化物陶瓷芯体。
如上所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其步骤（1）中所述的氧化物陶瓷芯体优选U-Pu混合氧化物（MOX）、U-Pu-Th混合氧化物、或由后处理获得的含有一种或几种锕系核素的U-Pu或U-Pu-Th混合氧化物；所述的第二相材料优选BeO、AlN、BeC或SiC；其中，第二相材料的质量占改进性能氧化物陶瓷芯体总质量的1～15%。
如上所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其步骤（1）中所述的氧化物陶瓷芯体粉末优选U-Pu混合氧化物（MOX）或由后处理获得的含有一种或几种锕系核素的U-Pu混合氧化物（MOX）；所述的第二相材料优选BeO、BeC或SiC；其中，第二相材料的质量占改进性能氧化物陶瓷芯体总质量的2～15%。
如上所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其步骤（2）中混合球磨之前，对步骤（1）中所述的氧化物陶瓷芯体粉末进行预烧，预烧时间2h～5h；步骤（2）中球磨时间优选为20min～45min。
如上所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其步骤（3）中，冷静压压力优选200MPa。
如上所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其步骤（4）中，烧结温度优选为1700℃～1820℃，烧结时间优选2h。
如上所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其步骤（4）中，烧结气氛为氩气、氢气混合气体，其中气体摩尔百分比为：氢气为2～7%，氩气为93～98%。
本发明的效果在于：
本发明通过向UO2，MOX，ThO2等氧化物陶瓷芯体中添加具有特定性质的第二相材料，如BeO，SiC等碳化物或Be的无机化合物，同时提高燃料芯体的导热性能和慢化性能。添加的第二相材料同时具有热导率高和慢化性能好、吸收截面小的特点。添加的第二相材料在陶瓷芯体中形成连续相。
本发明所述的用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体，与未添加指定成分的普通芯体相比，该芯体温度低（中心温度低约600K，平均温度低约300K）。采用该芯体的燃料组件，中子能谱软化，组件内快、热中子通量比值下降约35%，中子吸收体的反应性价值提高约25%。
附图说明
图1为添加的第二相材料在陶瓷芯体中形成连续相示意图；
图中：1——基体相：离散相，核燃料；2——第二相：连续相，高热导慢化材料。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体及其制备方法作进一步描述。
实施例1
以压水堆用铀钚混合氧化物燃料芯体（MOX）燃料芯体为例，对本发明作进一步说明。
MOX中含有从乏燃料中提取出来的Pu，使用MOX燃料芯体作为压水堆燃料能够提高核燃料的利用率；但PuO2的存在使得MOX芯体的热导率低于普通UO2芯体，芯体温度更高，影响堆芯运行性能；同时Pu元素的引入会使得堆芯中子能谱硬化，从而降低中子吸收体的反应性价值。
本发明向MOX中添加具有高热导和慢化作用的第二相材料。该第二相材料为超高热导率氧化物材料BeO，添加比例如下表1所示，BeO在MOX中形成连续相，如图1所示，得到改进性能氧化物陶瓷芯体。
表1
| 成分 | 比例（质量百分比） |
| UO2 | 77.4% |
| PuO28.6%BeO14% |
常温下MOX燃料芯体热导率约为9.1853W/m·K，BeO热导率约为466W/m·K。随着温度升高，两者热导率均会降低。典型压水堆中正常运行时MOX燃料芯体平均温度约1100K，该温度下MOX燃料热导率约为3.239W/m·K，BeO热导率约为10.682W/m·K。采用上述比例添加BeO的改进性能氧化物陶瓷芯体，如表2所示，其平均热导率相比普通MOX芯体提高230%，中心温度降低约600K，平均温度降低约300K。在MOX芯体中引入Be元素使得堆芯中子能谱变软，从而提高中子吸收体的反应性价值。与装载普通芯体的燃料组件相比，该种芯体可使得组件内快、热中子通量比值下降约33%，中子吸收体的反应性价值提高约24%。
表2
上述改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法为：
（1）原料准备：氧化物陶瓷芯体粉末和第二相材料粉末准备如表1所示；该氧化物陶瓷芯体粉末为球状颗粒，比表面积为1～4m2/g；第二相材料粉末为球状颗粒，比表面积为8～13m2/g；
（2）混料：将步骤（1）所述的氧化物陶瓷芯体粉末和第二相材料粉末混合球磨，球磨时间为15min；
（3）压坯：将步骤（2）混合所得粉末冷静压成生坯，压力为200MPa；
（4）烧结：将步骤（3）所得生坯置于烧结炉中烧结，烧结温度为1820℃，烧结3h，烧结气氛为氩气、氢气混合气体，其中气体摩尔百分比为：氢气为4%，氩气为96%，添加的第二相材料在氧化物陶瓷芯体中形成连续相，得到改进性能氧化物陶瓷芯体。
实施例2
本发明所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体及其制备方法如下：
（1）原料准备：氧化物陶瓷芯体粉末和第二相材料粉末如表3所示；
表3
| 成分 | 比例（质量百分比） |
| UO2 | 90.4% |
| PuO2 | 6.6% |
| BeO | 3.0% |
（2）混料：将步骤（1）所述的氧化物陶瓷芯体粉末和第二相材料粉末混合球磨，球磨时间为45min；混合球磨之前，对步骤（1）中所述的氧化物陶瓷芯体粉末进行预烧，预烧时间3h；
（3）压坯：将步骤（2）混合所得粉末冷静压成生坯，压力为200MPa；
（4）烧结：将步骤（3）所得生坯置于烧结炉中烧结，烧结温度为1750℃，烧结2h，烧结气氛为氩气、氢气混合气体，其中气体摩尔百分比为：氢气为5%，氩气为95%，添加的第二相材料在氧化物陶瓷芯体中形成连续相，得到改进性能氧化物陶瓷芯体。
采用上述比例添加BeO的改进型陶瓷芯体，其平均热导率相比普通MOX芯体提高26.16%，中心温度降低约150K，平均温度降低约70K。与装载普通芯体的燃料组件相比，该种芯体可使得组件内快、热中子通量比值下降约7.1%。
实施例3
本发明所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体及其制备方法如下：
（1）原料准备：氧化物陶瓷芯体粉末和第二相材料粉末如表4所示；
表4
| 成分 | 比例（质量百分比） |
| UO2 | 88.4% |
| PuO210.6%BeO1.0% |
（2）混料：将步骤（1）所述的氧化物陶瓷芯体粉末和第二相材料粉末混合球磨，球磨时间为2h；混合球磨之前，对步骤（1）中所述的氧化物陶瓷芯体粉末进行预烧，预烧时间5h；
（3）压坯：将步骤（2）混合所得粉末冷静压成生坯，压力为200MPa；
（4）烧结：将步骤（3）所得生坯置于烧结炉中烧结，烧结温度为1700℃，烧结1h，烧结气氛为氩气、氢气混合气体，其中气体摩尔百分比为：氢气为7%，氩气为93%，添加的第二相材料在氧化物陶瓷芯体中形成连续相，得到改进性能氧化物陶瓷芯体。
采用上述比例添加BeO的改进型陶瓷芯体，并采用共晶温度以上烧结，其平均热导率相比普通MOX芯体提高27.41%，中心温度降低约150K，平均温度降低约70K。
其它实施例：本发明所述的用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体组成如下表5所示，质量百分比：
| 实施例4 | 15%BeO,85%UO2 |
| 实施例5 | 15%BeO,73%UO2,12%PuO2 |
| 实施例6 | 15%BeO,73%UO2,12%ThO2 |
| 实施例7 | 15%BeO,74.5%UO2,10.5%PuO2 |
| 实施例8 | 15%BeO,79.5%UO2,5.5%PuO2 |
| 实施例9 | 15%BeO,2%UO2,83%ThO2 |
| 实施例10 | 15%BeO,5%UO2,80%ThO2 |
| 实施例11 | 12%BeO,88%UO2 |
| 实施例12 | 12%BeO,73%UO2,15%PuO2 |
| 实施例13 | 8%BeO,80%UO2,12%ThO2 |
| 实施例14 | 8%BeO,82.5%UO2,10.5%PuO2 |
| 实施例15 | 6%BeO,89.5%UO2,4.5%PuO2 |
| 实施例16 | 6%BeO,2%UO2,92%ThO2 |
| 实施例17 | 5%BeO,4%UO2,91%ThO2 |
| 实施例18 | 3%BeO,87.5%UO2,9.5%PuO2 |
| 实施例19 | 3%BeO,90.5%UO2,6.5%PuO2 |
| 实施例20 | 3%BeO,2%UO2,95%ThO2 |
| 实施例21 | 1.2%BeO,98.8%UO2 |
| 实施例22 | 0.3%BeO,99.7%UO2 |
| 实施例23 | 1.2%BeO,86.8%UO2,12%PuO2 |
| 实施例24 | 0.3%BeO,87.7%UO2,12%PuO2 |
| 实施例25 | 1.2%BeO,3%UO2,95.8%ThO2 |
| 实施例26 | 0.3%BeO,4%UO2,95.7%ThO2 |
上述实施例只为说明本发明的技术构思及特点，其目的在于让熟悉此项技术的人士能够了解本发明的内容并据以实施，并不能以此限制本发明的保护范围，凡根据本发明精神实质所作的等效变化或修饰，都应涵盖在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体，其特征在于：它向氧化物陶瓷芯体中添加第二相材料，添加的第二相材料在氧化物陶瓷芯体中形成连续相，得到改进性能氧化物陶瓷芯体；
所述的氧化物陶瓷芯体采用PuO2、ThO2、U-Pu混合氧化物(MOX)、Th-U混合氧化物、U-Pu-Th混合氧化物、锕系元素氧化物、或由后处理获得的含有一种或几种锕系核素的上述氧化物或混合氧化物；该氧化物陶瓷芯体粉末为球状颗粒，比表面积为1～4m2/g；
所述的第二相材料采用Be的无机化合物、C的无机化合物、AlN、MgO或ZrO2中的一种；第二相材料粉末为球状颗粒，比表面积为8～13m2/g；
其中，第二相材料的质量占改进性能氧化物陶瓷芯体总质量的0.3～15％。
2.根据权利要求1所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体，其特征在于：
所述的氧化物陶瓷芯体优选U-Pu混合氧化物(MOX)、U-Pu-Th混合氧化物、或由后处理获得的含有一种或几种锕系核素的U-Pu或U-Pu-Th混合氧化物；
所述的第二相材料优选BeO、AlN、BeC或SiC；
其中，第二相材料的质量占改进性能氧化物陶瓷芯体总质量的1～15％。
3.根据权利要求1或2所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体，其特征在于：
所述的氧化物陶瓷芯体优选U-Pu混合氧化物(MOX)或由后处理获得的含有一种或几种锕系核素的U-Pu混合氧化物(MOX)；
所述的第二相材料优选BeO、BeC或SiC；
其中，第二相材料的质量占改进性能氧化物陶瓷芯体总质量的2～14％。
4.一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其特征在于：该方法包括如下步骤：
(1)原料准备：
氧化物陶瓷芯体粉末采用PuO2、ThO2、U-Pu混合氧化物(MOX)、Th-U混合氧化物、U-Pu-Th混合氧化物、锕系元素氧化物、或由后处理获得的含有一种或几种锕系核素的上述氧化物或混合氧化物；该氧化物陶瓷芯体粉末为球状颗粒，比表面积为1～4m2/g；
第二相材料粉末采用Be的无机化合物、C的无机化合物、AlN、MgO或ZrO2中的一种；第二相材料粉末为球状颗粒，比表面积为8～13m2/g；
其中，第二相材料粉末的质量占氧化物陶瓷芯体粉末与第二相材料粉末总质量的0.3～15％，氧化物陶瓷芯体粉末的质量占氧化物陶瓷芯体粉末与第二相材料粉末总质量的85～99.7％；
(2)混料：将步骤(1)所述的氧化物陶瓷芯体粉末和第二相材料粉末混合球磨，球磨时间为15min～2h；
(3)压坯：将步骤(2)混合所得粉末冷静压成生坯，压力为100～300MPa；
(4)烧结：将步骤(3)所得生坯置于烧结炉中烧结，烧结温度为1700℃～2170℃，烧结1～3h，添加的第二相材料在氧化物陶瓷芯体中形成连续相，得到改进性能氧化物陶瓷芯体。
5.根据权利要求4所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其特征在于：步骤(1)中所述的氧化物陶瓷芯体优选U-Pu混合氧化物(MOX)、U-Pu-Th混合氧化物、或由后处理获得的含有一种或几种锕系核素的U-Pu或U-Pu-Th混合氧化物；所述的第二相材料优选BeO、AlN、BeC或SiC；其中，第二相材料的质量占改进性能氧化物陶瓷芯体总质量的1～15％。
6.根据权利要求4或5所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其特征在于：步骤(1)中所述的氧化物陶瓷芯体粉末优选U-Pu混合氧化物(MOX)或由后处理获得的含有一种或几种锕系核素的U-Pu混合氧化物(MOX)；所述的第二相材料优选BeO、BeC或SiC；其中，第二相材料的质量占改进性能氧化物陶瓷芯体总质量的2～15％。
7.根据权利要求4所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其特征在于：步骤(2)中混合球磨之前，对步骤(1)中所述的氧化物陶瓷芯体粉末进行预烧，预烧时间2h～5h；步骤(2)中球磨时间优选为20min～45min。
8.根据权利要求4所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其特征在于：步骤(3)中，冷静压压力优选200MPa。
9.根据权利要求4所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其特征在于：步骤(4)中，烧结温度优选为1700℃～1820℃，烧结时间优选2h。
10.根据权利要求4或9所述的一种用于热中子反应堆的改进性能氧化物陶瓷芯体的制备方法，其特征在于：步骤(4)中，烧结气氛为氩气、氢气混合气体，其中气体摩尔百分比为：氢气为2～7％，氩气为93～98％。
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Legal Events
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| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C14 | Grant of patent or utility model | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| CP01 | Change in the name or title of a patent holder | ||
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